JP3431706B2 - 積層体・不織布または織布並びにそれらを用いた強化積層体 - Google Patents

積層体・不織布または織布並びにそれらを用いた強化積層体

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JP3431706B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は接着強度および低温ヒー
トシール性に優れ、かつ引裂強度等の機械的強度が高い
積層体、不織布または織布並びにそれらを用いた強化積
層体に関し、特に不織布または織布では、それらを構成
する縦横繊維の接着強度、低温ヒートシール性、ホット
タック性および成形性等に優れる積層体、不織布・織布
およびそれらと紙、他のプラスチック、箔等の基材とを
含む強化積層体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、熱可塑性樹脂の一軸延伸フィルム
またはそれを経緯積層した強化フィルムに低密度ポリエ
チレンを押出ラミネーションした強化シートあるいは該
強化フィルムと紙、発泡シート、アルミニウム箔等の金
属箔等の基材とを積層した強化積層体が、レジャー用下
敷シート、車両用等の保護シート（幌）、農業用被覆
材、合成樹脂ペレット袋、セメント袋等として活用され
ている。また、縦および／または横一軸延伸フィルムを
割繊してなる不織布あるいは縦一軸延伸テープを経緯積
層・織成した不織布または織布には、高密度ポリエチレ
ンの両面に高圧ラジカル重合法による低密度ポリエチレ
ンを積層したフィルムを延伸後、割繊した網状フィルム
を配向軸が交差するように経緯積層し、熱融着したポリ
エチレン製不織布または織布が開発されており、農業用
被覆材、ゴルフ場グリンカバー、フイルター、水切り
袋、各種袋、油吸着材、フラワーラップ、ハウスラップ
等の農・園芸用資材、建築用資材等に利用されている。
しかし、昨今では延伸フィルムと他基材とを貼合した際
の複合品の接着強度を高めることや、複合品あるいは単
体品を製袋して袋として使用する場合、製袋の高速化に
伴い、さらに低温ヒートシール性、シール部の接着強度
等の改良が強く望まれている。また、不織布または織布
においては、上記の諸物性の改良と共に不織布・織布の
縦横繊維の交点の接着強度を向上させることも要望され
ている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記の問題
点を解決するために鋭意検討した結果、延伸性を有する
比較的高融点の第１の熱可塑性樹脂層をベースとして形
成される多層フィルムの接着層を工夫することにより、
延伸フィルムの積層時や不織布製造時における製膜性、
延伸性、割繊性、積層熱圧着等の各工程でのトラブルを
起こさず、縦横繊維の接着強度、低温ヒートシール性お
よびホットタック性等に優れることを見いだし本発明を
完成するに至ったものである。すなわち、本発明の第１
目的は、積層体の積層時や不織布製造時における製膜、
延伸、割繊、積層熱圧着等の各工程時のトラブルを起こ
さず、積層体や不織布・織布の縦横繊維の接着強度を向
上させ、かつ低温ヒートシール性、ホットタック性等に
優れる積層体、不織布・織布を提供するものである。第
２の目的は、積層体、不織布または織布単体あるいは他
基材との複合品の製袋等の高速化等を達成することであ
る。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明の請求項１は、第
１の熱可塑性樹脂層（Ｉ）と、その少なくとも片面に位
置する、第１の熱可塑性樹脂より低い融点を有する下記
接着層（ＩＩ）： （ＩＩ）（Ａ）（イ）シクロペンタジエニル骨格を有す
る配位子を含む周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物を少
なくとも含む触媒の存在下にプロピレンを除くα−オレ
フィンを（共）重合させることにより得られる（ロ）メ
ルトフロレート０．０１〜１００ｇ／１０分である、プ
ロピレンを除くα−オレフィン（共）重合体１００〜３
０重量％および（Ｂ）プロピレンを除くオレフィン系重
合体７０重量％までを含む組成物とで構成された一軸延
伸体または一軸延伸体を該接着層（ＩＩ）を介して複数
数積層した多層一軸延伸体からなる積層体である。
【０００５】本発明の請求項２は、前記α−オレフィン
(共）重合体が、密度０．８６〜０．９４ｇ／ｃｍ3のエ
チレン−α−オレフィン共重合体である請求項１に記載
の積層体。
【０００６】本発明の請求項３は、前記（Ｂ）オレフィ
ン系重合体が下記のエチレン系重合体から選択された少
なくとも１種であることを特徴とする請求項１または２
に記載の積層体。 ［エチレン重合体］ （Ｂ１）密度０．８６〜０．９５ｇ／ｃｍ3 のエチレン
・α−オレフィン共重合体 （Ｂ２）高圧ラジカル重合による低密度ポリエチレン、
エチレン・ビニルエステル共重合体、エチレン・α，β
−不飽和カルボン酸またはその誘導体との共重合体
【０００７】本発明の請求項４は、前記一軸延伸体の延
伸倍率が１．１〜１５倍である請求項１〜３のいずれか
に記載の積層体。
【０００８】本発明の請求項５は、前記一軸延伸体の第
１の熱可塑性樹脂層（Ｉ）の厚みが２０〜１００μｍで
あり、接着層（ＩＩ）の厚みが３〜６０μｍである請求
項１〜４のいずれかに記載の積層体。
【０００９】本発明の請求項６は、前記一軸延伸体が、
（ａ）縦一軸延伸フィルム、（ｂ）横一軸延伸フィルム
または（ｃ）一軸延伸テープの少なくとも１種の一軸延
伸体である請求項１〜５に記載の積層体である。
【００１０】本発明の請求項７は、本発明の請求項１〜
６のいずれか１つに記載の積層体が、この積層体の前記
接着層（ＩＩ）を介して配向軸を交差するように積層さ
れてなる不織布である。本発明の請求項８は、本発明の
請求項１〜６のいずれか１つに記載の一軸延伸体が一軸
延伸テープである積層体が、この積層体の前記接着層
（ＩＩ）を介して配向軸を交差するように織成されてな
る織布である。
【００１１】本発明の請求項９は、本発明の請求項１〜
６のいずれか１つに記載の積層体と基材とを含む強化積
層体である。
【００１２】以下、本発明をさらに詳述する。本発明に
おける第１の熱可塑性樹脂層（Ｉ）とは、延伸性を有す
る結晶性の熱可塑性樹脂であって、高・中・低密度ポリ
エチレン、ポリプロピレン、ポリブテン−１、ポリ−４
−メチルペンテン−１、ポリヘキセン−１等のα−オレ
フィンの単独重合体、エチレンと他のα−オレフィンと
の共重合体、プロピレンとエチレン等の他のα−オレフ
ィンとの共重合体等のα−オレフィン同士の共重合体等
のポリオレフィン、ポリアミド、ポリエステル、ポリビ
ニルアルコール等の結晶性、延伸性樹脂類が挙げられ
る。これらの中でも、特に、プロピレン単独重合体、プ
ロピレンを主成分とする他のα−オレフィンとの共重合
体等のプロピレン系重合体、密度０．９４〜０．９８ｇ
／ｃｍ3のエチレン単独重合体、エチレンを主成分とす
る他のα−オレフィンとの共重合体等のエチレン系重合
体が好ましく挙げられる。上記α−オレフィンとして
は、エチレン、プロピレン、ブテン−１、ポリ−４−メ
チルペンテン−１、ヘキセン−１等の炭素数２〜１０の
ものが好ましい。これらコモノマーの含有量は３〜１５
モル％の範囲で選択される。また、プロピレン系重合体
および／または密度０．９４〜０．９８ｇ／ｃｍ3のエ
チレン系重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、
０．０１〜３０ｇ／１０分、好ましくは０．１〜２０ｇ
／１０分、さらに好ましくは、０．２〜１０ｇ／１０分
の範囲で選択される。
【００１３】本発明における接着層（ＩＩ）に使用され
るα−オレフィン（共）重合体またはその組成物とは、
（Ａ）（イ）シクロペンタジエニル骨格を有する配位子
を含む周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物を少なくとも
含む触媒の存在下でプロピレンを除くα−オレフィンを
（共）重合させることにより得られる（ロ）メルトフロ
レート（ＭＦＲ）０．０１〜１００ｇ／１０分であるプ
ロピレンを除くαーオレフィン（共）重合体１００〜３
０重量％および（Ｂ）プロピレンを除くエチレン系重合
体７０重量％までを含む組成物からなるものである。ま
た、これらの共重合体または組成物を変性して用いても
よい。
【００１４】上記α−オレフィン（共）重合体（Ａ）の
製造は、前記シクロペンタジエニル骨格を有する配位子
を含む周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物と、必要によ
り助触媒、有機アルミニウム化合物および／または担体
とを含む触媒の存在下にエチレンの単独またはエチレン
と他のα−オレフィン（プロピレンを除く）の１種以上
とを（共）重合させることにより得られる。また、上記
触媒に予めエチレンおよび／前記α−オレフィンを予備
重合させて得られるものを触媒に供してもよい。
【００１５】上記α−オレフィンとしては、炭素数２〜
２０、好ましくは２〜１２のものであり、具体的にはエ
チレン、ブテン−１、４−メチルペンテン−１、ヘキセ
ン−１、オクテン−１、デセン−１、ドデセン−１等が
挙げられる。また、共重合体のコノマーとして使用され
るこれらαーオレフィンの含有量は、通常３０モル％以
下、好ましくは３〜２０モル％の範囲で選択されること
が望ましい。
【００１６】本発明における上記α−オレフィン（共）
重合体（Ａ）を製造する触媒である（イ）シクロペンタ
ジエニル骨格を有する配位子を含む周期律表第ＩＶ族の
遷移金属化合物のシクロペンタジエニル骨格とは、シク
ロペンタジエニル基、置換シクロペンタジエニル基等で
ある。置換シクロペンタジエニル基としては、炭素数１
〜１０の炭化水素基、シリル基、シリル置換アルキル
基、シリル置換アリール基、シアノ基、シアノアルキル
基、シアノアリール基、ハロゲン基、ハロアルキル基、
ハロシリル基等から選ばれた少なくとも１種の置換基を
有する置換シクロペンタジエニル基等である。該置換シ
クロペンタジエニル基の置換基は２個以上有していても
よく、また係る置換基同志が互いに結合して環を形成し
てもよい。
【００１７】上記炭素数１〜１０の炭化水素基として
は、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラ
ルキル基等が挙げられ、具体的には、メチル、エチル、
ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソ
ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ペンチル
基、ヘキシル基、オクチル基、２−エチルヘキシル基、
デシル基等のアルキル基；シクロペンチル基、シクロア
ルキル基等のシクロアルキル基；フェニル基、トリル基
等のアリール基；ベンジル基、ネオフイル基等のアラル
キル基等が例示される。これらの中でもアルキル基が好
ましい。置換シクロペンタジエニル基の好適なものとし
ては、メチルシクロペンタジエニル基、エチルシクロペ
ンタジエニル基、ｎ−ヘキシルシクロペンタジエニル
基、１，３−ジメチルシクロペンタジエニル基、１，３
−ｎ−ブチルメチルシクロペンタジエニル基、１，３−
ｎ−プロピルメチルエチルシクロペンタジエニル基等が
具体的に挙げられる。本発明の置換シクロペンタジエニ
ル基としては、これらの中でも炭素数３以上のアルキル
基が置換したシクロペンタジエニル基が好ましく、特に
１，３−置換シクロペンタジエニル基が好ましい。置換
基同志すなわち炭化水素同志が互いに結合して１または
２以上の環を形成する場合の置換シクロペンタジエニル
基としては、インデニル基、炭素数１〜８の炭化水素基
（アルキル基等）等の置換基により置換された置換イン
デニル基、ナフチル基、炭素数１〜８の炭化水素基（ア
ルキル基等）等の置換基により置換された置換ナフチル
基、炭素数１〜８の炭化水素基（アルキル基等）等の置
換基により置換された置換フルオレニル基等が好適なも
のとして挙げられる。
【００１８】シクロペンタジエニル骨格を有する配位子
を含む周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物の遷移金属と
しては、ジルコニウム、チタン、ハフニウム等が挙げら
れ、特にジルコニウムが好ましい。該遷移金属化合物
は、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子としては
通常１〜３個を有し、また２個以上有する場合は架橋基
により互いに結合していてもよい。なお、係る架橋基と
しては炭素数１〜４のアルキレン基、アルキルシランジ
イル基、シランジイル基等が挙げられる。周期律表第Ｉ
Ｖ族の遷移金属化合物においてシクロペンタジエニル骨
格を有する配位子以外の配位子としては、代表的なもの
として、水素、炭素数１〜２０の炭化水素基（アルキル
基、アルケニル基、アリール基、アルキルアリール基、
アラルキル基、ポリエニル基等）、ハロゲン、メタアル
キル基、メタアリール基等が挙げられる。
【００１９】シクロペンタジエニル骨格を有する配位子
を含む周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物の具体例とし
ては以下のものがある。モノアルキルメタロセンとして
は、ビス（シクロペンタジエニル）チタニウムメチルク
ロライド、ビス（シクロペンタジエニル）チタニウムフ
ェニルクロライド、ビス（シクロペンタジエニル）ジル
コニウムメチルクロライド、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムフェニルクロライド等がある。ジアル
キルメタロセンとしては、ビス（シクロペンタジエニ
ル）チタニウムジメチル、 ビス（シクロペンタジエニ
ル）チタニウムジフェニル、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジメチル、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジフェニル、ビス（シクロペンタジエ
ニル）ハフニウムジメチル、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ハフニウムジフェニル等がある。トリアルキルメタ
ロセンとしては、シクロペンタジエニルチタニウムトリ
メチル、シクロペンタジエニルジルコニウムトリメチ
ル、シクロペンタジエニルジルコニウムトリフェニル、
シクロペンタジエニルジルコニウムトリネオペンチル、
シクロペンタジエニルハフコニウムトリメチル、シクロ
ペンタジエニルハフニウムトリフェニル等がある。
【００２０】モノシクロペンタジエニルチタノセンとし
ては、ペンタメチルシクロペンタジエニルチタニウムト
リクロライド、ペンタエチルシクロペンタジエニルチタ
ニウムトリクロライド、ビス（ペンタメチルシクロペン
タジエニル）チタニウムジフェニル等が挙げられる。
【００２１】置換ビス（シクロペンタジエニル）チタニ
ウム化合物としては、ビス（インデニル）チタニウムジ
フェニルまたはジクロライド、ビス（メチルシクロペン
タジエニル）チタニウムジフェニルまたはジハロライ
ド；ジアルキル、トリアルキル、テトラアルキルまたは
ペンタアルキルシクロペンタジエニルチタニウム化合物
としては、ビス（１，２−ジメチルシクロペンタジエニ
ル）チタニウムジフェニルまたはジクロライド、ビス
（１，２−ジエチルシクロペンタジエニル）チタニウム
ジフェニルまたはジクロライドまたは他のジハライド錯
体；シリコン、アミンまたは炭素連結シクロペンタジエ
ン錯体としてはジメチルシリルジシクロペンタジエニル
チタニウムジフェニルまたはジクロライド、メチレンジ
シクロペンタジエニルチタニウムジフェニルまたはジク
ロライド、他のジハライド錯体が挙げられる。
【００２２】ジルコノセン化合物としては、ペンタメチ
ルシクロペンタジエニルジルコニウムトリクロライド、
ペンタエチルシクロペンタジエニルジルコニウムトリク
ロライド、ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジフェニル；アルキル置換シクロペンタジ
エンとしては、ビス（エチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジメチル、ビス（メチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジメチル、ビス（ｎ−ブチルシクロペ
ンタジエニル）ジルコニウムジメチル、それらのハロア
ルキルまたはジハライド錯体；ジアルキル、トリアルキ
ル、テトラアルキルまたはペンタアルキルシクロペンタ
ジエンとしてはビス（ペンタメチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジメチル、ビス（１，２−ジメチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムジメチル、およびそ
れらのジハライド錯体；シリコン、炭素連結シクロペン
タジエン錯体としては、ジメチルシリルジシクロペンタ
ジエニルジルコニウムジメチルまたはジハライド、メチ
レンジシクロペンタジエニルジルコニウムジメチルまた
はジハライド、メチレンジシクロペンタジエニルジルコ
ニウムジメチルまたはジハライド等が挙げられる。
【００２３】また、他の周期律表第ＩＶ族の遷移金属化
合物の例として、下記一般式で示されるシクロペンタジ
エニル骨格を有する配位子とそれ以外の配位子および遷
移金属原子が環を形成するものも挙げられる。
【化１】 式中、Ｃpは前記シクロペンタジエニル骨格を有する配
位子、Ｘは水素、ハロゲン、炭素数１〜２０のアルキル
基、アリールシリル基、アリールオキシ基、アルコキシ
基、アミド基、シリルオキシ基等を表し、Ｙは−Ｏ−、
−Ｓ−、−ＮＲ−、−ＰＲ−またはＯＲ、ＳＲ、Ｎ
Ｒ2、ＰＲ2からなる群から選ばれる２価中性リガンド、
ＺはＳｉＲ2、ＣＲ2、ＳｉＲ2ＳｉＲ2、ＣＲ2ＣＲ2、Ｃ
Ｒ＝ＣＲ、ＳｉＲ2ＣＲ2、ＢＲ2、ＢＲからなる群から
選ばれる２価基を示す。ただし、Ｒは水素または炭素数
１〜２０のアルキル基、アリール基、シリル基、ハロゲ
ン化アルキル基、ハロゲン化アリー基、またはＹ、Ｚま
たはＹとＺの双方からの２個またはそれ以上のＲ基は縮
合環系を形成するものである。Ｍは周期律表第ＩＶ族の
遷移金属原子を表す。
【００２４】上記式Ｉの金属配位化合物としては、（ｔ
−ブチルアミド）（テトラメチルーη５−シクロペンタ
ジエニル）−１，２−エタンジイルジルコニウムジクロ
ライド、（ｔ−ブチルアミド）（テトラメチルシクロペ
ンタジエニル）−１，２−エタンジイルチタンジクロラ
イド、（メチルアミド）（テトラメチルシクロペンタジ
エニル）−１，２−エタンジイルジルコニウムジクロラ
イド、（メチルアミド）（テトラメチルシクロペンタジ
エニル）−１，２−エタンジイルチタンジクロライド、
（エチルアミド）（テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）ーメチレンタンジクロライド、（ｔ−ブチルアミ
ド）ジメチル（テトラメチルシクロペンタジエニル）シ
ランチタンジクロライド、（ｔ−ブチルアミド）ジメチ
ル（テトラメチルシクロペンタジエニル）シランジルコ
ニウムジクロライド、（ｔ−ブチルアミド）ジメチル
（テトラメチルシクロペンタジエニル）シランジルコニ
ウムジベンジル、（ベンジルアミド）ジメチル−（テト
ラメチルシクロペンタジエニル）シランチタンジクロラ
イド、（フェニルホスフイド）ジメチル−（テトラメチ
ルシクロペンタジエニル）シランチタンジクロライド等
が挙げられる。
【００２５】本発明における助触媒としては、前記周期
律表第ＩＶ族の遷移金属化合物を重合触媒として有効に
なしうる、または触媒的に活性化された状態のイオン性
電荷を均衝させうるものをいい、具体的な助触媒として
は、有機アルミニウムオキシ化合物のベンゼン可溶のア
ルミノキサンやベンゼン不溶の有機アルミニウムオキシ
化合物、ホウ素化合物、酸化ランタン等のランタノイド
塩、酸化スズ等が挙げられる。これらの中でもアルミノ
キサンが最も好ましい。
【００２６】上記触媒は無機化合物または有機化合物の
担体に担持して使用されてもよい。該担体としては無機
化合物または有機化合物の多孔質酸化物が好ましく、具
体的にはＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＭｇＯ、ＺｒＯ2、ＴｉＯ
2、Ｂ2Ｏ3、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ2等または
これらの混合物が挙げられ、ＳｉＯ2−Ａｌ2Ｏ3、Ｓｉ
Ｏ2−Ｖ2Ｏ5、ＳｉＯ2−ＴｉＯ2、ＳｉＯ2−Ｖ2Ｏ5、Ｓ
ｉＯ2−ＭｇＯ、ＳｉＯ2−Ｃｒ2Ｏ3等が挙げられる。こ
れらの中でもＳｉＯ2およびＡｌ2Ｏ3からなる群から選
択された少なくとも１種の成分を主成分とするものが好
ましい。また、有機化合物としては、熱可塑性樹脂、熱
硬化性樹脂のいずれも使用でき、具体的には、粒子状の
ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミド、ポリ塩化
ビニル、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリスチレ
ン、ポリノルボルネン、各種天然高分子およびこれらの
混合物等が挙げられる。
【００２７】本発明の有機アルミニウム化合物として、
トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウ
ム等のトリアルキルアルミニウム；ジアルキルアルミニ
ウムハライド；アルキルアルミニウムセスキハライド；
アルキルアルミニウムジハライド；アルキルアルミニウ
ムハイドライド、有機アルミニウムアルコキサイド等が
挙げられる。
【００２８】本発明におけるα−オレフイン（共）重合
体（Ａ）の製造方法は、前記触媒の存在下、実質的に溶
媒の存在しない気相重合法、スラリー重合法、溶液重合
法等で製造され、実質的に酸素、水等を断った状態で、
ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化
水素、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水
素、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂環族
炭化水素等に例示される不活性炭化水素溶媒の存在下で
製造される。重合条件は特に限定されないが、重合温度
は通常１５〜３５０℃、好ましくは２０〜２００℃、さ
らに好ましくは５０〜１１０℃であり、重合圧力は低中
圧法の場合、通常常圧〜７０ｋｇ／ｃｍ2Ｇ、好ましく
は常圧〜２０ｋｇ／ｃｍ2Ｇであり、高圧法の場合通常
１５００ｋｇ／ｃｍ2Ｇ以下が望ましい。重合時間は低
中圧法の場合通常３分〜１０時間、好ましくは５分〜５
時間程度が望ましい。高圧法の場合、通常１分〜３０
分、好ましくは２分〜２０分程度が望ましい。また、重
合は一段重合法はもちろん、水素濃度、モノマー濃度、
重合圧力、重合温度、触媒等の重合条件が互いに異なる
２段階以上の多段重合法等特に限定されるものではな
い。
【００２９】上記触媒で得られる本発明における特定の
（Ａ）α−オレフィン（共）重合体とは、エチレン、ブ
テン−１単独重合体、エチレンと他のα−オレフィン
（プロピレンを除く）との共重合体等が挙げられ、中で
も、エチレン系重合体としては、エチレン・α−オレフ
ィン（プロピレンを除く）共重合体であって、密度０．
８６〜０．９４ｇ／ｃｍ3 、好ましくは０．８９〜０．
９３ｇ／ｃｍ3 、メルトフロレートが、０．０１〜１０
０ｇ／分、好ましくは０．１〜５０ｇ／分、分子量分布
（ＭＷ／Ｍｎ）が１．５〜５．０、好ましくは１．８〜
４．５の範囲のものが好ましい。これらの重合体は従来
のチグラー型触媒やフィリップス型触媒で得られるこれ
らのα−オレフィン（共）重合体とは性状が異なるもの
である。すなわち、上記触媒で得られる本発明の重合
体、触媒の活性点が均一であるため、分子量分布が比較
的狭くなることと、各分子鎖の分岐密度がほぼ等しくな
る。この分子構造の特性から分岐の量が多くなるに従い
樹脂の結晶ラメラ厚が薄くなり融点が低くなる。このこ
とが低温シール性に優れる理由である。また、結晶のラ
メラ厚が薄くなるため、ラメラを渡るタイ分子の数が多
くなり、これがシール強度を大きくする要因と考えられ
る。さらに結晶サイズが小さく均一になるため、溶融状
態から冷却されてる際の固化速度が早くなり、ヒートシ
ール速度を上げることが可能である。
【００３０】また、本発明では前記第１の熱可塑性樹脂
層（Ｉ）と接着層（ＩＩ）との融点差は５℃以上あれば
特に制限がなく、同種、異種いずれのポリマーであって
も差し支えない。一般的には上記接着層（ＩＩ）がエチ
レン−α−オレフィン共重合体の場合には密度が０．８
６〜０．９４ｇ／ｃｍ3の範囲で選択されることが望ま
しい。該密度が、０．８６ｇ／ｃｍ3未満では、積層体
または不織布・織布の耐熱性が損なわれ、基材との接着
強度も低下する虞があり、０．９４ｇ／ｃｍ3を超える
場合には、低温ヒートシール性が悪化し、前記第１の熱
可塑性樹脂層（Ｉ）との融点差がなくなり、製造時や他
基材との熱圧着時に、延伸強度が損なわれる虞が生じ
る。
【００３１】本発明におけるオレフィン系樹脂（Ｂ）と
は、従来のイオン重合法によるチグラー型触媒またはフ
ィリップス触媒等で得られるエチレン系重合体であり、
好ましくは（Ｂ１）密度０．８６〜０．９５ｇ／ｃｍ3
のエチレン・α−オレフィン共重合体であって、具体的
には線状中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、線状低密度
ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン
（ＶＬＤＰＥ）等が挙げられる。
【００３２】上記線状中・低密度ポリエチレン（ＭＤＰ
Ｅ、ＬＬＤＰＥ）とは、密度が０．９１〜０．９５ｇ／
ｃｍ3、好ましくは０．９１〜０．９４ｇ／ｃｍ3（ＬＬ
ＤＰＥ）の範囲であり、ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０
分、好ましくは０．５〜１５ｇ／１０分、さらに好まし
くは０．７〜１０ｇ／１０分の範囲で選択される。溶融
張力は０．３〜５．０ｇ、好ましくは０．４〜４．０
ｇ、さらに好ましくは０．５〜３．５ｇである。Ｍｗ／
Ｍｎは２．５〜５、好ましくは３〜４．５である。な
お、分子量分布（ＭＷ／Ｍｎ）は、ＧＰＣ分析による重
量平均分子量／数平均分子量である。
【００３３】上記超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）
とは、密度が０．８６〜０．９１ｇ／ｃｍ3未満、好ま
しくは０．８８〜０．９０５ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲは０．
１〜２０ｇ／１０分、好ましくは０．５〜１０ｇ／１０
分の範囲で選択される。該超低密度ポリエチレン（ＶＬ
ＤＰＥ）は、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）
とエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム（ＥＰＲ、Ｅ
ＰＤＭ）との中間の性状を示すポリエチレンを有してお
り、好ましくは密度０．８６〜０．９１ｇ／ｃｍ3、示
差走査熱量測定法（ＤＳＣ）による最大ピーク温度（Ｔ
ｍ）６０℃以上、かつ好ましくは沸騰ｎ−ヘキサン不溶
分１０重量％以上の性状を有する特定のエチレン−α−
オレフィン共重合体であり、少なくともチタンおよび／
またはバナジウムを含有する固体触媒成分と有機アルミ
ニウム化合物とからなる触媒を用いて重合され、直鎖状
低密度ポリエチレンが示す高結晶部分とエチレン−α−
オレフィン共重合体ゴムが示す非晶部分とを合わせ持つ
樹脂であって、前者の特徴である機械的強度、耐熱性等
と、後者の特徴であるゴム状弾性、耐低温衝撃性等がバ
ランスよく共存している。
【００３４】上記エチレン−α−オレフィン共重合体の
α−オレフィンとしては、炭素数３〜１２（炭素数３の
場合を除く）、好ましくは３〜１０（炭素数３の場合を
除く）の範囲であって、具体的にはブテン−１、４−メ
チルペンテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１、デセ
ン−１、ドデセン−１等を挙げることができる。これら
α−オレフィンの含有量は３〜４０モル％の範囲で選択
されることが好ましい。
【００３５】本発明の他のエチレン系重合体としては、
（Ｂ２）高圧ラジカル重合による低密度ポリエチレン、
エチレン・ビニルエステル共重合体、エチレン・α，β
−不飽和カルボン酸またはその誘導体との共重合体が挙
げられる。
【００３６】上記低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）は、
ＭＦＲ（メルトフロレート）は０．１〜２０ｇ／１０
分、好ましくは０．５〜１５ｇ／１０分、さらに好まし
くは１．０〜１０ｇ／１０分である。この範囲内であれ
ば組成物の溶融張力が適切な範囲となりフィルム成形が
し易い。また密度は０．９１〜０．９４ｇ／ｃｍ3、好
ましくは０．９１２〜０．９３５ｇ／ｃｍ3、さらに好
ましくは０．９１２〜０．９３０ｇ／ｃｍ3であり、溶
融張力は１．５〜２５ｇは、好ましくは３〜２０ｇ、さ
らに好ましくは３〜１５ｇである。また、Ｍｗ／Ｍｎは
３．０〜１０、好ましくは４．０〜８．０である。溶融
張力は樹脂の弾性項目であり、上記の範囲であればフィ
ルム成形がし易い。
【００３７】上記エチレン−ビニルエステル共重合体と
は、高圧ラジカル重合法で製造されるエチレンを主成分
とするプロピオン酸ビニル、酢酸ビニル、カプロン酸ビ
ニル、カプリル酸ビニル、ラウリル酸ビニル、ステアリ
ン酸ビニル、トリフルオル酢酸ビニル等のビニルエステ
ル単量体との共重合体である。これらの中でも特に好ま
しいものとしては、酢酸ビニルを挙げることができる。
すなわち、エチレン５０〜９９．５重量％、ビニルエス
テル０．５〜５０重量％、他の共重合可能な不飽和単量
体０〜４９．５重量％からなる共重合体が好ましい。特
にビニルエステル含有量は３〜２０重量％、好ましくは
５〜１５重量％の範囲である。これら共重合体のＭＦＲ
は、０．１〜２０ｇ／１０分、好ましくは０．３〜１０
ｇであり、溶融張力は２．０〜２５ｇ、好ましくは３〜
２０ｇである。
【００３８】上記エチレン・α，β−不飽和カルボン酸
またはその誘導体との共重合体の代表的な共重合体とし
ては、エチレン−（メタ）アクリル酸またはそのアルキ
ルエステル共重合体が挙げられ、これらのコモノマーと
しては、アクリル酸、メタクリル酸、アクリル酸メチ
ル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリ
ル酸エチル、アクリル酸プロピル、メタクリル酸プロピ
ル、アクリル酸イソプロピル、メタクリル酸イソプロピ
ル、アクリル酸−ｎ−ブチル、メタクリル酸−ｎ−ブチ
ル、アクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸シクロヘ
キシル、アクリル酸ラウリル、メタクリル酸ラウリル、
アクリル酸ステアリル、メタクリル酸ステアリル、アク
リル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル等を挙げる
ことができる。この中でも特に好ましいものとして（メ
タ）アクリル酸のメチル、エチル等のアルキルエステル
を挙げることができる。特に（メタ）アクリル酸エステ
ル含有量は３〜２０重量％、好ましくは５〜１５重量％
の範囲である。これら共重合体のＭＦＲは、０．１〜２
０ｇ／１０分、好ましくは０．３〜１０ｇであり、溶融
張力は２．０〜２５ｇ、好ましくは３〜２０ｇである。
【００３９】上記（Ａ）成分と（Ｂ）成分の配合割合は
（Ａ）成分１００〜３０重量％、（Ｂ）成分７０重量％
までを配合するものであり、縦横繊維の接着強度、低温
ヒートシール性等を重視する場合には、（Ａ）成分を主
成分とすることが好ましいが、縦横繊維の接着強度、低
温ヒートシール性をある程度保有し、かつ加工性、経済
性を考慮した場合には（Ｂ）成分を適度に配合すること
が望ましい。上記（Ａ）成分の配合量が３０重量％未
満、（Ｂ）成分の配合量が７０重量％を超える場合に
は、縦横繊維の接着強度、低温ヒートシール性等の特性
が発揮されない虞を生じる。
【００４０】本発明の一軸延伸体とは、一軸延伸フィル
ム、一軸延伸網状体、一軸延伸テープ、フラットヤーン
等を包含し、（ａ）縦一軸延伸フィルム、（ｂ）横一軸
延伸フィルムまたは（ｃ）一軸延伸テープ等の少なくと
も１種の一軸延伸体である。これらの一軸延伸体は、目
的、用途等により、それ単独またはそれらを複数枚積層
して用いてもよいし、配向軸を交差させて用いてもよ
い。特に不織布や織布においては、第１の熱可塑性樹脂
層（Ｉ）と接着層（ＩＩ）からなる多層構造の（ａ）縦
一軸延伸網状フィルム、（ｂ）横一軸延伸網状フィルム
または（ｃ）一軸延伸テープの少なくとも１種の該一軸
延伸体を接着層（ＩＩ）を介して配向軸を交差するよう
に積層または織成して形成される。
【００４１】上記一軸延伸体の延伸倍率は１．１〜１５
倍、好ましくは３〜１０倍の範囲で選択される。延伸倍
率が１．１倍未満では、延伸体の機械的強度が十分でな
い。一方、延伸倍率が１５倍を超える場合は、通常の方
法で延伸させることが難しく、高価な装置を必要とする
等の問題が生ずる。
【００４２】本発明の延伸とは、圧延法または延伸法を
包含するものであり、延伸法においては、特に自由一軸
延伸法が好ましい。上記自由一軸延伸法とは、熱可塑性
樹脂フィルムの幅に対して延伸間距離（低速ロールと高
速ロール間距離）を充分にとり、フィルムを幅方向に自
由に収縮させて延伸する方法である。 未延伸フィルム
の幅をＷ’、一軸延伸フィルムの幅をＷ、延伸倍率をＶ
とするとき、下記の式
【化２】 から求められるＸは延伸の一軸性を示す指数であり、Ｘ
の値（≧０）が０に近いほど、一軸延伸の際、幅、厚み
共に同程度の割合で減少したものであることを示してい
る。
【００４３】本発明でいう圧延法とは、熱可塑性樹脂フ
ィルムを、その厚みより小さい間隙を有する２本の加熱
ロールの間を通過させ、同樹脂フィルムの融点（軟化
点）より低い温度において圧延して、厚みの減少分だけ
長さを伸長する方法をいう。
【００４４】上記多層フィルムの第１の熱可塑性樹脂層
（Ｉ）と接着層（ＩＩ）との厚み比率は、特に限定され
ないが、一般的には接着層（ＩＩ）が多層フィルム全体
の厚みの５０％以下、好ましくは４０％以下とすること
が、機械的強度等を維持するために好ましい。また、延
伸後の多層フィルムまたはテープの第１の熱可塑性樹脂
層（Ｉ）は、２０〜１００μｍ位が望ましい。また、接
着層（ＩＩ）の厚みは３μｍ以上であれば熱融着時の接
着強度等の諸物性を満足するが、通例は３〜６０μｍ、
好ましくは５〜４０μｍの範囲から選択される。また、
該接着層（ＩＩ）は、上記第１の熱可塑性樹脂層（Ｉ）
と融点が少なくとも５℃以上、さらには１０〜５０℃以
上の温度差を有することが製造上、機械的強度を維持す
るためにも好ましい。
【００４５】本発明の不織布・織布においては、第１の
熱可塑性樹脂層（Ｉ）と接着層（ＩＩ）からなる多層構
造の（ａ）縦一軸延伸網状フィルム、（ｂ）横一軸延伸
網状フィルムまたは（ｃ）一軸延伸テープの少なくとも
１種の一軸延伸体を前記接着層（ＩＩ）を介して配向軸
が交差するように積層または織成して形成される。以下
にこれらの製造の一例を示す。
【００４６】本発明の（ａ）縦一軸延伸網状フィルムの
製造例としては、図１に示されるように融点の高い第１
の熱可塑性樹脂層（Ｉ）２と、該熱可塑性樹脂層（Ｉ）
より低融点の接着層（ＩＩ）３とを用い、多層インフレ
ーション法、多層Ｔダイ法等の押出成形により製造し
た、少なくとも２層以上の多層フィルムを縦方向に伸長
倍率１．１〜１５倍、好ましくは３〜１０倍に一軸延伸
した後、スプリッターで縦に千鳥掛け状に割繊化（スプ
リット）し、所望により固定化して、縦一軸延伸網状フ
ィルム１とするものである。
【００４７】本発明の（ｂ）横一軸延伸網状フィルムの
製造例としては、図２に示されるように前記（ａ）と同
様に、第１の熱可塑性樹脂層（Ｉ）２と、該熱可塑性樹
脂層（Ｉ）より低融点の接着層（ＩＩ）３とを用い、多
層インフレーション法、多層Ｔダイ法等の押出成形によ
り製造した少なくとも２層以上の多層フィルムを縦方向
に１．１〜３倍位に圧延等で微配向した後、熱刃等で横
方向に千鳥掛け状にスリットを入れた後、横方向に伸長
倍率１．１〜１５倍、好ましくは３〜１０倍に横延伸し
て得た横一軸延伸網状フィルム６である。
【００４８】本発明の（ｃ）一軸延伸テープの製造例と
しては、図３に示されるように第１の熱可塑性樹脂層
（Ｉ）２と、該第１の熱可塑性樹脂層より低融点の接着
層（ＩＩ）３とを用い、多層インフレーション法、多層
Ｔダイ法等の押出成形により製造した少なくとも２層以
上の多層フィルムを裁断前および／または後に、縦およ
び／または横手方向に伸長倍率１．１〜１５倍、好まし
くは３〜１０倍に一軸配向し、一軸延伸テープとするも
のである。裁断前に一軸延伸したものは一軸延伸後に裁
断して一軸延伸テープ７とする。
【００４９】以下に本発明の代表的な（ａ）縦一軸延伸
網状フィルムおよび／または（ｂ）横一軸延伸網状フィ
ルムを使用した不織布の製造方法について詳述する。該
不織布の製造方法は、１）押出成形による第１の熱可塑
性樹脂層（Ｉ）と該第１の熱可塑性樹脂層（Ｉ）の片面
または両面に前記特定のα−オレフィン（共）重合体を
含む接着層（ＩＩ）で構成される多層フィルムの製膜工
程、２）該多層フィルムの延伸工程、３）延伸多層フィ
ルムを配向軸と平行にスプリットし、またはスリット
し、網状フィルムを得る工程、４）スプリットまたはス
リットした延伸多層フィルムを所望により拡幅し、接着
層（ＩＩ）を介して配向軸を交差するように経緯積層す
る工程、５）積層フィルムを熱融着する工程とを包含す
る。以下各工程を説明する。
【００５０】１）製膜工程とは、好ましくはインフレー
ション成形により熱可塑性樹脂層（Ｉ）を中心層とし、
内および／または外層に接着層（ＩＩ）を配して多層フ
ィルムを作成する工程である。 ２）延伸工程とは、縦一軸延伸の場合にはロール延伸法
により、横一軸延伸の場合には、プーリー延伸法（特公
昭５７−３０６５５号公報）により延伸倍率５〜１５
倍、好ましくは６〜１０倍に延伸を行う工程である。 ３）スプリット工程とは上記延伸した多層フィルムを高
速で回転するスプリッター（回転刃）に該延伸多層フィ
ルムを摺動接触させてフィルムをスプリット（割繊化）
し、網状フィルムにする工程であり、また、スリット工
程とは該延伸多層フィルムを回転する焼き刃で押圧して
千鳥掛け状にスリットを入れ、網状フィルムとする工程
である。 ４）経緯積層工程とは、該スプリットまたはスリットさ
れた網状フイルムを所望により拡幅し、接着層（ＩＩ）
を介して配向軸を交差するように経緯積層する工程であ
る。 ５）熱融着工程とは、上記配向軸を交差するように経緯
積層した網状フイルムを加熱シリンダー上に供給し、幅
収縮が起きないように固定しながら中心層の第１の熱可
塑性樹脂の延伸性が失われないように、第１の熱可塑性
樹脂の融点以下、接着層（ＩＩ）の融点以上の温度で熱
融着する工程により不織布が製造される。
【００５１】一方、一軸延伸テープの具体的な製法とし
ては、まず第１の熱可塑性樹脂層（Ｉ）の片面または両
面に第１の熱可塑性樹脂層（Ｉ）より低い融点を有する
特定のα−オレフィン（共）重合体を含む接着層（Ｉ
Ｉ）を、多層インフレーション法、多層Ｔダイ法等の押
出成形により成形して、２層または３層からなる多層フ
ィルムを製造する。次いで上記多層フィルムは一軸延伸
されるが、延伸方法は特に限定されるものではなく、前
記ロール延伸法（自由一軸延伸、近接延伸）、熱板延伸
法、テンター法、プーリー法、圧延法等により、好まし
くは延伸倍率５〜１５倍、さらに好ましくは６〜１０倍
に延伸される。該延伸法は多段でもよい。
【００５２】上記一軸延伸網状フィルムまたは一軸延伸
テープの延伸倍率が１．１倍未満では、織布や不織布の
機械的強度が十分でない。一方、延伸倍率が１５倍を超
える場合は、通常の方法で延伸させることが難しく、高
価な装置を必要とする等の問題が生ずる。一軸延伸テー
プの場合には上記フィルムを幅３ｍｍ〜５０ｍｍ、好ま
しくは５ｍｍ〜３０ｍｍのテープ状に裁断した後、長手
方向に圧延および／または延伸によって一軸延伸する
か、または一軸延伸した後にテープ状に裁断してもよ
い。
【００５３】本発明の不織布または織布の具体的な例と
しては、図４に示されるように１（ａ）縦一軸延伸網状
フィルム１同志を積層（ａ／ａ）した不織布（Ａ）、
（２）（ａ）縦一軸延伸網状フィルム１と（ｂ）横一軸
延伸網状フィルム６とを積層（ａ／ｂ）した不織布
（Ｂ）、（３）図５に示されるように（ｃ）一軸延伸テ
ープ７同志を積層（ｃ／ｃ）した不織布（Ｃ）９、
（４）図６に示されるように（ｃ）一軸延伸テープ７同
志を織成した織布（Ｄ）１０、（５）（Ａ／Ｃ）または
（Ａ／Ｄ）との不織布、（６）（Ｂ／Ｃ）または（Ｂ／
Ｄ）との不織布、（７）（Ｃ／Ｄ）との不織布、（８）
（ａ／Ｃ）または（Ｄ／ａ）との不織布、（ｂ／Ｃ／
ｂ）または（ｂ／Ｄ／ｂ）との不織布、（９）（Ｃ／ａ
／Ｃ）または（Ｃ／ｂ／Ｃ）、（Ｄ／ａ／Ｄ）または
（Ｄ／ｂ／Ｄ）との不織布、（１０）（Ａ／Ｃ／Ａ）、
（Ａ／Ｄ／Ａ）または（Ｂ／Ｃ／Ｂ）、（Ｂ／Ｄ／Ｂ）
との不織布、（１１）（Ａ／Ｃ／Ｂ）、（Ａ／Ｄ／Ｂ）
との不織布等の上記の構成で積層または織成された不織
布または織布が挙げられる。また、織布では２層構造の
一軸延伸テープのように接着層（ＩＩ）の一部が介され
て接着されていてもよい。
【００５４】本発明の強化積層体とは上記積層体・不織
布または織布と基材とを含む積層体から構成されるもの
で、２層以上の多層構造体を包含するものであり、接着
時の基材との順序は特に制限されるものではない。
【００５５】上記基材としては、フィルム・シート、発
泡フィルム・シート、多孔シート等の合成樹脂製フィル
ム・シート類；和紙・クラフト紙、板紙等の紙類；、ゴ
ムフィルム・シート；アルミニウム箔等の金属箔；メル
トブローン不織布・スパンレース不織布等の乾式不織布
・パルプ不織布等の湿式不織布等の各種の不織布；クロ
ス等の織布；金属類；陶器類；ガラス；等が挙げられ
る。、
【００５６】本発明の強化積層体の一例としては、ＯＦ
／Ｆ、Ｆ／ＯＦ’／Ｆ、ＯＦ／Ａｌ、Ａ／Ｋ（クラフト
紙）、Ａ／ＭＰＦ、Ａ／ＨＳ、Ａ／ＭＦ等が挙げられ
る。上記記号は以下のものを表す。 ＯＦ：高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）／メタロセン触
媒による低密度エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｍ
ＬＬ）の２層一軸延伸フィルム ＯＦ’：メタロセン触媒による低密度エチレン−α−オ
レフィン共重合体（ＭＬＬ）／高密度ポリエチレン（Ｈ
ＤＰＥ）／メタロセン触媒による低密度 エチレン−α
−オレフィン共重合体（ＭＬＬ）の３層一軸延伸フィル
ム Ｆ：高圧ラジカル法低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）フ
ィルム Ａｌ：アルミニウム箔 Ａ：メタロセン触媒による低密度エチレン−α−オレフ
ィン共重合体（ＭＬＬ）／高密度ポリエチレン（ＨＤＰ
Ｅ）／メタロセン触媒による低密度 エチレン−α−オ
レフィン共重合体（ＭＬＬ）の３層一軸延伸からなる不
織布 Ｋ：クラフト紙 ＭＰＦ：多孔質フィルム ＨＳ：発泡シート ＭＦ：メルトブローン不織布
【００５７】本発明の強化積層体は、レジャー用シー
ト、自動車用幌、農業用被覆材、セメント袋、アスファ
ルト袋、合成樹脂ペレット袋、粘着テープ用基材、マス
キングキングフィルム等で利用され、不織布、織布は、
農業用被覆材、ゴルフ場グリンカバー、フイルター、水
切り袋、各種袋、油吸着材、フラワーラップ、ハウスラ
ップ、マット、ワイパー、ウエス等の農・園芸用資材、
建築用資材、家庭用品等に利用される。
【００５８】本発明においては、本発明の要旨を逸脱し
ない範囲で、カ−ボンブラック、炭酸カルシウム、シリ
カ等の各種充填材、または酸化防止剤、難燃剤、架橋
剤、発泡剤、着色剤、顔料、帯電防止剤、紫外線吸収
剤、滑剤等の添加剤を配合してもよい。
【００５９】
【実施例】以下、本発明を実施例により更に詳述する。実施例１〜７および比較例１〜８ 〈エチレン・α−オレフィン共重合体の重合〉 Ａ１）エチレン・ブテン−１共重合体の重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレス製オートクレーブ
を窒素置換し１．５Ｌの精製トルエンを入れた。次い
で、ブテン−１を２５ｇ添加し、さらにビス（ｎ−ブチ
ルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド
（Ｚｒとして０．０２ｍモル）メチルアルモキサン［Ｍ
ＡＯ］（ＭＡＯ／Ｚｒ＝５００［モル比］の混合溶液を
加えた後、８０℃に昇温した。次ぎにエチレン９ｋｇ／
ｃｍ2Ｇとなるように張り込み重合を開始した。エチレ
ンを連続的に重合しつつ全圧を９ｋｇ／ｃｍ2Ｇに維持
して１時間重合を行った。なお、後述の実施例に必要量
はこれらの重合を繰り返し製造した。なお、得られたエ
チレン・ブテン−１共重合体の物性は以下の通りであっ
た。 ＭＦＲ：５．０ｇ／１０分 密度：０．９０５ｇ／ｃｍ3 融点：９７℃ 分子量分布（Ｍｗ／ＭＮ）：２．３ Ａ２）エチレン・オクテン−１共重合体の重合 撹拌機を付した容量３Ｌのステンレス製オートクレーブ
を窒素置換し１．５Ｌの精製トルエンを入れた。次い
で、オクテンー１を１５０ｍｌ添加し１４０℃まで加熱
した。次にエチレンを３０ｋｇ／ｃｍ2Ｇに張り込み、
ついでトルエンに溶解した（ｔｅｒｔ−ブチルアミド）
ジメチル（テトラメチルシクロペンタジエニル）シラン
ジルコニウムジクロライド（Ｚｒとして０．０２ｍモ
ル）メチルアルモキサン［ＭＡＯ］（ＭＡＯ／Ｚｒ＝５
００［モル比］の混合溶液を加えた。１５分後に重合を
停止させ、ポリマーを得た。後述の実施例に必要量はこ
れらの重合を繰り返し製造した。なお、得られたエチレ
ン・オクテン−１共重合体の物性は以下の通りであっ
た。 ＭＦＲ：２．１ｇ／１０分 密度：０．９１１ｇ／ｃｍ3 融点：１０２℃ 分子量分布（Ｍｗ／ＭＮ）：３．０ Ｂ１−１：チーグラー触媒による線状低密度ポリエチレ
ン（密度＝０．９２５ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ＝２．０ｇ／
１０分、商品名：日石リニレックス、ＢＦ３３１０、日
本石油化学（株）製） Ｂ１−２：超低密度ポリエチレン（密度＝０．９０５ｇ
／ｃｍ3、ＭＦＲ＝１．０ｇ／１０分、商品名：日石ソ
フトレックス、Ｄ９５１０、日本石油化学（株）製） Ｂ２−１：高圧ラジカル重合による低密度ポリエチレン
（密度＝０．９２４ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ＝３．０ｇ／１
０分、商品名：日石レクスロン、Ｆ３０、日本石油化学
（株）製） Ｂ２−２：エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＶＡ含量＝
１５重量％、ＭＦＲ＝１．５ｇ／１０分、商品名：日石
レクスロン、Ｖ２７０、日本石油化学（株）製） Ｂ２−３：エチレン−アクリル酸エチル共重合体（ＥＡ
含量＝１０重量％、ＭＦＲ＝１．５ｇ／１０分、商品
名：日石レクスロンＥＥＡ、Ａ２１００、日本石油化学
（株）製）
【００６０】〈不織布の製造〉製膜工程において、多層
水冷インフレーション法により、高密度ポリエチレン
（密度＝０．９５６ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ＝１．０ｇ／１
０分、商品名：日石スタフレン Ｅ７１０、日本石油化
学（株）製）を芯層とし、その両面に接着層として、下
記に示されるメタロセン触媒で製造されたエチレン・α
ーオレフイン共重合体またはその組成物を配し、厚み比
が接着層１５μｍ／芯層１００μｍ／接着層１５μｍ、
幅１ｍの３層構造からなる多層フィルムを製造した。次
いで延伸工程で、該多層フィルムを走行させながら、延
伸倍率８倍に延伸した。次いでスプリット化工程おいて
は、実公昭５１−３８９７９号公報に示される割繊具を
回転させながら当接してスプリット化し、長手方向に多
数のスリットを入れ、千鳥状に有する縦一軸網状フィル
ム（厚み比：ＬＬ接着層５μｍ／ＨＤ層３５μｍ／ＬＬ
接着層５μｍ）を作成した。次いで、拡幅工程において
さらにこの縦一軸網状フィルムを２．５倍に横方向に拡
幅し、網状拡幅フィルム（ａ）を得た。そして積層工程
において、該網状拡幅フィルム（ａ）を配向軸が交差す
るように経緯積層し、接着温度１２０℃で熱融着し、網
状不織布（Ａ）を作り、縦横繊維の接着強度、低温ヒー
トシール性を測定した結果を表１に示した。
【００６１】尚、試験法は以下の通りである。 １）メルトフローレート：ＡＳＴＭ Ｄ １２３８−５
７Ｔ（１９０℃、２．１６Ｋｇ荷重）に基づき測定し
た。 ２）密度：ＡＳＴＭ Ｄ １５０５−６８に準拠して測
定した。 ３）分子量分布（ＭＷ／Ｍｎ）：ウオターズ製ゲルパー
ミュレーションクロマトグラフイーを使用し、溶媒とし
てオルソジクロロベンゼンを用い、温度１３５℃にて測
定した。 ４）縦横繊維の接着強度（ｋｇ）：テンシロンを用い、
試験片（縦２００ｍｍ×横１５０ｍｍ）の上部から中央
部にテンシロンのロードセルに連結したＵ字型器具を試
験片の中央部に引っかけて、該試験片の底部はテンシロ
ンに固定する。そして引張速度５００ｍｍ／ｍｉｎ．チ
ャート速度５０ｍｍ／ｍｉｎ．で引張り試験片の網目が
ほつれた時の荷重指示値の振幅の平均値で表した。 ５）低温ヒートシール性：ヒートシール試験機を用い、
シール幅５ｍｍ、シール時間１秒、シール圧力２Ｋｇ／
ｃｍ2でシール温度を変えてヒートシールを行い、２５
ｍｍ幅の試験片の１８０°剥離試験を測定（テンシロン
の引張速度３００ｍｍ／ｍｉｎ．）し、剥離強度が１５
０ｇ／２５ｍｍ巾以上になる最低温度で表した。
【００６２】
【表１】
【００６３】上記表１に示されるように、特定のエチレ
ン−α−オレフィン共重合体を用いた実施例１〜７は低
温ヒートシール性および接着性の両者共に良好である。
一方、比較例１は低温ヒートシール性の温度が高く、接
着性が低いことが判る。また、比較例２〜４および６は
低温ヒートシール性の温度が高く、比較例５、７および
８は接着性が低いことが判る。
【００６４】
【発明の効果】本発明の一軸延伸体は、融点の高い第１
の熱可塑性樹脂層（Ｉ）をベースとして形成される多層
フィルムの接着層（ＩＩ）を特定のエチレン−α−オレ
フィン共重合体とすることにより、接着強度、低温ヒー
トシール性およびホットタック性等に優れ、かつ引裂強
度等の機械的強度が良好な積層体や不織布・織布とな
る。また特に不織布・織布では、それを構成する縦横繊
維の接着強度が高く、かつ不織布・織布製造時における
製膜、割繊、積層熱圧着等の各工程でのトラブルを起こ
さず、かつ低温ヒートシール性等に優れるため、製袋や
強化積層体の高速化を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の（ａ）縦一軸延伸網状フィルムの斜
視図。
【図２】 本発明の（ｂ）横一軸延伸網状フィルムの斜
視図。
【図３】 本発明の（ｃ）一軸延伸テープの斜視図。
【図４】 （ａ）縦一軸延伸網状フィルム同志を積層
（ａ／ａ）した不織布（Ａ）。
【図５】 （ｃ）一軸延伸テープ同志を積層（ｃ／ｃ）
した不織布（Ｃ）。
【図６】 （ｃ）一軸延伸テープ同志を織成した織布
（Ｄ）。
【符号の説明】
１：縦一軸延伸網状フィルム、２：第１の熱可塑性樹脂
層、３：低融点の接着層、４：網状フィルムの幹、５：
網状フィルムの枝、６：横一軸延伸網状フィルム、７：
一軸延伸テープ、８：不織布（Ａ）、９：不織布
（Ｃ）、１０：織布（Ｄ）。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ０９Ｊ 123/04 Ｃ０９Ｊ 123/04 Ｄ０４Ｈ 13/02 Ｄ０４Ｈ 13/02 // Ｂ２９Ｋ 23:00 Ｂ２９Ｋ 23:00 Ｂ２９Ｌ 9:00 Ｂ２９Ｌ 9:00 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B32B 1/00 - 35/00 B29C 55/00 - 55/30 D04H 1/00 - 18/00

Claims (9)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 第１の熱可塑性樹脂層（Ｉ）と、その少
    なくとも片面に位置する、第１の熱可塑性樹脂より低い
    融点を有する下記接着層（ＩＩ）： （ＩＩ）（Ａ）（イ）シクロペンタジエニル骨格を有す
    る配位子を含む周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物を少
    なくとも含む触媒の存在下にプロピレンを除くα−オレ
    フィンを（共）重合させることにより得られる（ロ）メ
    ルトフロレート０．０１〜１００ｇ／１０分である、プ
    ロピレンを除くα−オレフィン（共）重合体１００〜３
    ０重量％および（Ｂ）プロピレンを除くオレフィン系重
    合体７０重量％までを含む組成物とで構成された一軸延
    伸体または一軸延伸体を該接着層（ＩＩ）を介して複数
    数積層した多層一軸延伸体からなる積層体。
  2. 【請求項２】 前記α−オレフィン（共）重合体が、密
    度０．８６〜０．９４ｇ／ｃｍ3 のエチレン−α−オレ
    フィン共重合体である請求項１に記載の積層体。
  3. 【請求項３】 前記（Ｂ）オレフィン系重合体が下記の
    エチレン系重合体： （Ｂ１）密度０．８６〜０．９５ｇ／ｃｍ3 のエチレン
    ・α−オレフィン共重合体 （Ｂ２）高圧ラジカル重合による低密度ポリエチレン、
    エチレン・ビニルエステル共重合体、エチレン・α，β
    −不飽和カルボン酸またはその誘導体との共重合体から
    選択された少なくとも１種であることを特徴とする請求
    項１または２に記載の積層体。
  4. 【請求項４】 前記一軸延伸体の延伸倍率が１．１〜１
    ５倍である請求項１〜３のいずれかに記載の積層体。
  5. 【請求項５】 前記一軸延伸体の第１の熱可塑性樹脂層
    （Ｉ）の厚みが２０〜１００μｍであり、接着層（Ｉ
    Ｉ）の厚みが３〜６０μｍである請求項１〜４のいずれ
    かに記載の積層体。
  6. 【請求項６】 前記一軸延伸体が、（ａ）縦一軸延伸フ
    ィルム、（ｂ）横一軸延伸フィルムまたは（ｃ）一軸延
    伸テープの少なくとも１種の一軸延伸体である請求項１
    〜５のいずれか１つに記載の積層体。
  7. 【請求項７】 請求項１〜６のいずれか１つに記載の積
    層体が、この積層体の前記接着層（ＩＩ）を介して配向
    軸を交差するように積層されてなる不織布。
  8. 【請求項８】 請求項１〜６のいずれか１つに記載の一
    軸延伸体が一軸延伸テープである積層体が、この積層体
    の前記接着層（ＩＩ）を介して配向軸を交差するように
    織成されてなる織布。
  9. 【請求項９】 請求項１〜６のいずれか１つに記載の積
    層体と基材とを含む強化積層体。
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