JP2012190984A - マグネシウムシリサイド粉末及び、それを用いた焼結体、熱電変換素子、それらの製造方法 - Google Patents
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(1)マグネシウムシリサイド粉末(Mg2Si)であって、下記一般式(1)
で表される粒子径が0.1〜100μmであるマグネシウムシリサイド粉末。
(2)結晶相がMg2Si単相である上記(1)に記載のマグネシウムシリサイド粉末。
(3)上記(1)または(2)に記載のマグネシウムシリサイド粉末の製造方法であって、
(I)Mg粉末、Si粉末、および上記一般式(1)に記載のLおよびMを含有する粉末を混合し混合原料を得る工程と、
(II)混合原料を不活性もしくは還元雰囲気中、650℃〜800℃で1〜5時間焼成し、マグネシウムシリサイド凝集体を得る工程と、
(III)マグネシウムシリサイド凝集体を粉砕し、マグネシウムシリサイド粉末を得る工程と、からなるマグネシウムシリサイド粉末の製造方法。
(4)上記(1)〜(3)のいずれかに記載のマグネシウムシリサイド粉末を焼結して得られるマグネシウムシリサイド焼結体。
(5)上記(4)に記載のマグネシウムシリサイド焼結体をそのまま、あるいは外形加工して電極間に付設した熱電変換素子。
(6)上記(4)に記載のマグネシウムシリサイド焼結体の製造方法であって、
(A)マグネシウムシリサイド粉末を所定の形状に成形し成形体を得る工程と、
(B)成形体を不活性もしくは還元雰囲気中、850℃〜1100℃で1時間以上焼成し、マグネシウムシリサイド焼結体を得る工程と、からなるマグネシウムシリサイド焼結体の製造方法。
(I)Mg粉末、Si粉末、および上記一般式(1)に記載のLおよびMを含有する粉末を混合し混合原料を得る工程と、
(II)混合原料を不活性もしくは還元雰囲気中、650℃〜800℃で1〜5時間焼成し、マグネシウムシリサイド凝集体を得る工程と、
(III)マグネシウムシリサイド凝集体を粉砕し、マグネシウムシリサイド粉末を得る工程と、からなる製造方法によって得ることが可能である。
(A)マグネシウムシリサイド粉末を所定の形状に成形(成型)し成形(成型)体を得る工程と、
(B)成形(成型)を不活性もしくは還元雰囲気中、加圧下、あるいは常圧下で850℃〜1100℃で1時間以上焼成し、マグネシウムシリサイド焼結体を得る工程。
ここで、常圧とは、標準大気圧101325Paを中心に上下20%の圧力の範囲で製造することである。実際には、大気圧がかかる状態で、材料・装置の自重以外の荷重をかけない状態である。
[マグネシウムシリサイド粉末の合成]
マグネシウム粉末(株式会社高純度化学研究所製、純度99.5質量%)5.0g、ケイ素粉末(株式会社高純度化学研究所製、純度99.5質量%)2.3g、スズ粉末(株式会社高純度化学研究所製、純度99.5質量%)2.4g、アルミニウム粉末(株式会社高純度化学研究所製、純度99.5質量%)0.028gをそれぞれ秤量し、乳鉢にて30分間混合して混合原料を作製した。混合原料2.5gをカーボン坩堝(直径20×40mm)に充填してカーボン製の蓋で密閉した後、7%水素気流中(アルゴン希釈)、700℃で3時間焼成し、マグネシウムシリサイド凝集体を得た。次いで、凝集体を、直径3mmのイットリア安定化ジルコニアボールを媒体としたボールミルにより12時間粉砕し、Mg2Si0.8Sn0.2Al0.01で表されるマグネシウムシリサイド粉末を得た。
走査型電子顕微鏡(株式会社日立ハイテクノロジーズ製、Miniscope)を用いて倍率300倍で粒子外観を撮影した。写真中、200個の粒子を無作為に選択し、それぞれの長径と短径の積の平方根を粒子径として算出した。測定結果を表1に示した。
X線回折装置(株式会社リガク製、Geigerflex RAD−IIA)を用いて合成例で得たマグネシウムシリサイド粉末の結晶相を同定した。結果を表1に示した。
マグネシウムシリサイド粉末0.8gを、1軸加圧成型機(直径15×50mm)に充填し、油圧プレス機にて5t/cm2で1分間加圧してマグネシウムシリサイド成型体を得た。次いで、成型体をカーボン坩堝(直径20×40mm)に入れてカーボン製の蓋で密閉した後、7%水素気流中(アルゴン希釈)、960℃で2時間焼成し、マグネシウムシリサイド焼結体を得た。
マグネシウムシリサイド焼結体の両端に白金線、およびアルメル−クロム熱電対を接続し、アルゴン気流中、室温(25℃)から700℃まで加熱した。この際、試料両端のアルメル−クロム熱電対間の温度勾配(T1−T2)によって生じる熱起電力(E1−E2)から、下記(a)式に基づいてゼーベック係数α(V/K)を算出した。600℃での測定結果を表1に示した。
α = (E1−E2)/(T1−T2) ・・・(a)
また、白金線を通してマグネシウムシリサイド焼結体に1mAの電流を流した場合に生じる電位差から、600℃での導電率σ(S/cm)を測定した。測定結果を表1に示した。
組成をMg2Si0.8Sn0.2Al0.005となるように原料を秤量した以外は実施例1と同様にしてマグネシウムシリサイド粉末およびマグネシウムシリサイド焼結体を作製し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示した。
組成をMg2Si0.8Sn0.2Al0.03となるように原料を秤量した以外は実施例1と同様にしてマグネシウムシリサイド粉末およびマグネシウムシリサイド焼結体を作製し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示した。
組成をMg2SiAl0.005となるように原料を秤量した以外は実施例1と同様にしてマグネシウムシリサイド粉末およびマグネシウムシリサイド焼結体を作製し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示した。
組成をMg2SiAl0.03となるように原料を秤量した以外は実施例1と同様にしてマグネシウムシリサイド粉末およびマグネシウムシリサイド焼結体を作製し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示した。
マグネシウムシリサイド焼結体を作製する際の焼成温度を900℃にした以外は実施例1と同様にしてマグネシウムシリサイド粉末およびマグネシウムシリサイド焼結体を作製し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示した。
マグネシウムシリサイド焼結体を作製する際の焼成温度を940℃にした以外は実施例1と同様にしてマグネシウムシリサイド粉末およびマグネシウムシリサイド焼結体を作製し、実施例1と同様の評価を行った。結果を表1に示した。
Claims (6)
- 結晶相がMg2Si単相である請求項1に記載のマグネシウムシリサイド粉末。
- 請求項1または2に記載のマグネシウムシリサイド粉末の製造方法であって、
(I)Mg粉末、Si粉末、および上記一般式(1)に記載のLおよびMを含有する粉末を混合し混合原料を得る工程と、
(II)混合原料を不活性もしくは還元雰囲気中、650℃〜800℃で1〜5時間焼成し、マグネシウムシリサイド凝集体を得る工程と、
(III)マグネシウムシリサイド凝集体を粉砕し、マグネシウムシリサイド粉末を得る工程と、からなるマグネシウムシリサイド粉末の製造方法。 - 請求項1〜3のいずれかに記載のマグネシウムシリサイド粉末を焼結して得られるマグネシウムシリサイド焼結体。
- 請求項4に記載のマグネシウムシリサイド焼結体をそのまま、あるいは外形加工して電極間に付設した熱電変換素子。
- 請求項4に記載のマグネシウムシリサイド焼結体の製造方法であって、
(A)マグネシウムシリサイド粉末を所定の形状に成形し成形体を得る工程と、
(B)成形体を不活性もしくは還元雰囲気中、850℃〜1100℃で1時間以上焼成し、マグネシウムシリサイド焼結体を得る工程と、からなるマグネシウムシリサイド焼結体の製造方法。
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