JP2010245020A - 添加剤を含むリチウム2次電池用電解液及びこれを含むリチウム2次電池 - Google Patents
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Abstract
本発明の異なる実施態様は、前記リチウム2次電池用電解液を含むリチウム2次電池を提供する。
【解決手段】非水性有機溶媒、リチウム塩、及びリチウム2次電池用電解液添加剤を含み、前記リチウム2次電池用電解液添加剤は、電解液総質量に対して、スクシノニトリル2乃至6質量%、アルカンスルトン2乃至6質量%、及びビニルエチレンカーボネート1乃至3質量%を含む、リチウム2次電池用電解液及び前記リチウム2次電池用電解液を含むリチウム2次電池が提供される。
【選択図】図1
Description
本発明の異なる実施態様は、前記リチウム2次電池用電解液を含むリチウム2次電池を提供する。
また、前記リチウム2次電池用電解液添加剤は、前記スクシノニトリル100質量部に対して、前記アルカンスルトンを35乃至300質量部、前記ビニルエチレンカーボネートを20乃至150質量部で含む。
LiaA1−bDbE2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5である);LiaG1−bDbO2−cEc(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05である);LiG2−bDbO4−cEc(前記式で、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05である);LiaNi1−b−cCobDcEα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α≦2である);LiaNi1−b−cCobDcO2−αJα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNi1−b−cCobDcO2−αJ2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNi1−b−cMnbDcEα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α≦2である);LiaNi1−b−cMnbDcO2−αJα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNi1−b−cMnbDcO2−αJ2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNibGcLdO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5、0.001≦d≦0.2である);LiaNibGcO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5である);LiaNibCocMndLeO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5、0≦d≦0.5、0.001≦e≦0.2である);LiaNibCocMndO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5、0≦d≦0.5である);LiaNiLbO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaCoLbO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaMnLbO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaMn2LbO4(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaMn2O4(前記式で、0.90≦a≦1.8である);MO2;MS2;LiMS2;V2O5;LiV2O5;LiQO2;LiNiVO4;Li(3−f)T2(PO4)3(前記式で、0≦f≦2である);Li(3−f)Fe2(PO4)3(前記式で、0≦f≦2である);及びLiFePO4
[上記化学式において、AはNi、Co、Mn、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、DはAl、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、希土類元素、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、EはO、F、S、P、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、GはCo、Mn、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、JはF、S、P、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、LはMg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、In、Tl、Si、Ge、Sn、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po、Mn、La、Ce、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、MはTi、Mo、Mn、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、QはCr、V、Fe、Sc、Ti、Y、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、TはV、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、及びこれらの組み合わせからなる群より選択される。]
前記正極活物質のより具体的な例としては、LiCoO2がある。
LiaA1−bDbE2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5である);LiaG1−bDbO2−cEc(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05である);LiG2−bDbO4−cEc(前記式で、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05である);LiaNi1−b−cCobDcEα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α≦2である);LiaNi1−b−cCobDcO2−αJα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNi1−b−cCobDcO2−αJ2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNi1−b−cMnbDcEα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α≦2である);LiaNi1−b−cMnbDcO2−αJα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNi1−b−cMnbDcO2−αJ2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNibGcLdO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5、0.001≦d≦0.2である);LiaNibGcO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5である);LiaNibCocMndLeO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5、0≦d≦0.5、0.001≦e≦0.2である);LiaNibCocMndO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5、0≦d≦0.5である);LiaNiLbO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaCoLbO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaMnLbO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaMn2LbO4(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaMn2O4(前記式で、0.90≦a≦1.8である);MO2;MS2;LiMS2;V2O5;LiV2O5;LiQO2;LiNiVO4;Li(3−f)T2(PO4)3(前記式で、0≦f≦2である);Li(3−f)Fe2(PO4)3(前記式で、0≦f≦2である);LiFePO4
前記化学式において、AはNi、Co、Mn、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、DはAl、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、希土類元素、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、EはO、F、S、P、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、GはCo、Mn、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、JはF、S、P、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、LはMg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、In、Tl、Si、Ge、Sn、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po、Mn、La、Ce、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、MはTi、Mo、Mn、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、QはCr、V、Fe、Sc、Ti、Y、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、TはV、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、及びこれらの組み合わせからなる群より選択されるものである。
前記バインダーは、正極活物質粒子を互いによく付着させ、正極活物質を電流集電体によく付着させる役割を果たし、その代表的な例としては、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ジアセチルセルロース、ポリ塩化ビニル、カルボキシル化されたポリ塩化ビニル、ポリビニルフルオライド、エチレンオキシドを含むポリマー、ポリビニルピロリドン、ポリウレタン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化ポリビニリデン、ポリエチレン、ポリプロピレン、スチレン−ブタジエンラバー、アクリレートスチレン−ブタジエンラバー、エポキシ樹脂、ナイロンなどを使用することができるが、これに限定されない。
前記負極活物質としては、リチウムイオンの可逆的な挿入/脱離が可能な物質、リチウム金属、リチウム金属の合金、リチウムのドープ及び脱ドープが可能な物質、または遷移金属酸化物を含む。
[実施例]
(電解液の製造)
<製造例1>
エチレンカーボネート、エチルメチルカーボネート、及びジエチルカーボネートを3:2:5(エチレンカーボネート:エチルメチルカーボネート:ジエチルカーボネート)の質量比で混合し、これに1.3MのLiPF6を混合し、添加剤として、電解液総質量に対して、スクシノニトリル(SN)2質量%、1,3−プロパンスルトン(1、3−PS)2質量%、ビニルエチレンカーボネート(VEC)1質量%を添加して、電解液を製造した。
<製造例2〜27>
添加剤として、電解液総質量に対して、スクシノニトリル、1,3−プロパンスルトン、及びビニルエチレンカーボネートを下記の表1による比率で添加したことを除いては、製造例1と同様に電解液を製造した。
エチレンカーボネート、エチルメチルカーボネート、及びジエチルカーボネートを3:2:5(エチレンカーボネート:エチルメチルカーボネート:ジエチルカーボネート)の質量比で混合し、これに1.3MのLiPF6を混合して、電解液を製造した。
<比較製造例2〜98>
添加剤として、電解液総質量に対して、スクシノニトリル、1,3−プロパンスルトン、またはビニルエチレンカーボネートを下記の表2による比率で選択的に添加したことを除いては、比較製造例1と同様に電解液を製造した。
<実施例1乃至実施例27>
LiCoO2正極活物質、フッ化ポリビニリデンバインダー、及びSuper−P(MMM社製品)導電剤を94:3:3(LiCoO2:フッ化ポリビニリデン:Super−P)の質量比でN−メチルピロリドン溶媒中で混合して、正極活物質スラリーを製造した。前記正極活物質スラリーを厚さ12μmのアルミニウム集電体上に均一に塗布し、乾燥した後で圧延して、正極を製造した。
シリコンオキシド(SiOx、x=1)の存在下でエチレンガスを900℃、及び真空で分解させて、前記シリコンオキシドの表面にカーボンを蒸着させてコーティングすることによって、負極活物質を製造した。前記カーボンコーティングされたシリコンオキシド(SiOx、x=1)負極活物質及びポリアミドイミド(PAI)バインダーを90:10(カーボンコーティングされたシリコンオキシド:ポリアミドイミド)の質量比でN−メチルピロリドン溶媒中で混合して、負極活物質スラリーを製造した。前記負極活物質スラリーを厚さ12μmの銅集電体上に均一に塗布し、乾燥した後で圧延して、負極を製造した。
前記製造された正極及び負極を使用し、電解液として、各々製造例1乃至製造例27によって製造された電解液を使用して、通常の方法で553450角型電池を製造した。前記製造された角型電池を各々順に実施例1乃至実施例27とした。
前記実施例1乃至27で製造された正極及び負極を使用し、電解液として、各々比較製造例1乃至比較製造例98によって製造された電解液を使用して、通常の方法で553450角型電池を製造した。前記製造された角型電池を各々順に比較例1乃至比較例98とした。
前記実施例1乃至実施例27及び比較例1乃至比較例98で製造された電池を0.2Cで充電した後、0.2Cで放電を1回実施し(化成工程、formation)、次いで、0.5Cで充電した後0.2Cで放電を1回実施した(標準工程、standard)。前記標準工程で測定された放電容量を標準容量とし、下記の表3に示した。
該標準容量を測定した電池を充電電位4.35V及び0.5Cで充電し、60℃のオーブンに入れた。4週間放置した後、電池をオーブンから取り出して室温まで冷やした後、放電電位2.5V及び0.2Cで放電させて、放電容量を測定した。測定された容量を前記標準容量で除して、標準容量に対する容量維持率(%)を求めた。結果を下記の表3に示した。
また、比較例1乃至比較例98の場合、60℃で4週間放置した後の容量維持率が50%乃至65%と劣悪であることが確認された。これに反し、実施例1乃至実施例27の場合、60℃で4週間放置した後の容量維持率が81%乃至89%と優れていることが確認された。
これによって、本発明の一実施態様によるリチウム2次電池用電解液添加剤が、電解液総質量に対して、スクシノニトリル2乃至6質量%、アルカンスルトン2乃至6質量%、ビニルエチレンカーボネート1乃至3質量%を含む場合に、これを含むリチウム2次電池は、標準容量が減少せず、高温放置時の容量維持率も高く、電池の性能が優れていることが確認される。
4 電極組立体
5 正極
6 負極
7 セパレータ
8 電池ケース
11 キャッププレート
Claims (9)
- 非水性有機溶媒;
リチウム塩;及び
リチウム2次電池用電解液添加剤;を含み、
前記リチウム2次電池用電解液添加剤は、電解液総質量に対して、スクシノニトリル2乃至6質量%、アルカンスルトン2乃至6質量%、及びビニルエチレンカーボネート1乃至3質量%を含む、リチウム2次電池用電解液。 - 前記リチウム2次電池用電解液添加剤は、前記スクシノニトリル100質量部に対して、前記アルカンスルトンを35乃至300質量部、前記ビニルエチレンカーボネートを20乃至150質量部で含む、請求項1に記載のリチウム2次電池用電解液。
- 前記アルカンスルトンは1、3−プロパンスルトン、ブタンスルトン、1,3−(1−プロペンスルトン)、及びこれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項1または2に記載のリチウム2次電池用電解液。
- 正極活物質を含む正極;
負極活物質を含む負極;及び
前記請求項1によるリチウム2次電池用電解液;を含む、リチウム2次電池。 - 前記正極活物質は、下記の化学式で示される化合物から選択される、請求項4に記載のリチウム2次電池。
LiaA1−bDbE2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5である);LiaG1−bDbO2−cEc(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05である);LiG2−bDbO4−cEc(前記式で、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05である);LiaNi1−b−cCobDcEα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α≦2である);LiaNi1−b−cCobDcO2−αJα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNi1−b−cCobDcO2−αJ2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNi1−b−cMnbDcEα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α≦2である);LiaNi1−b−cMnbDcO2−αJα(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNi1−b−cMnbDcO2−αJ2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.5、0≦c≦0.05、0<α<2である);LiaNibGcLdO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5、0.001≦d≦0.2である);LiaNibGcO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5である);LiaNibCocMndLeO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5、0≦d≦0.5、0.001≦e≦0.2である);LiaNibCocMndO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0≦b≦0.9、0≦c≦0.5、0≦d≦0.5である);LiaNiLbO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaCoLbO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaMnLbO2(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaMn2LbO4(前記式で、0.90≦a≦1.8、0.001≦b≦0.2である);LiaMn2O4(前記式で、0.90≦a≦1.8である);MO2;MS2;LiMS2;V2O5;LiV2O5;LiQO2;LiNiVO4;Li(3−f)T2(PO4)3(前記式で、0≦f≦2である);Li(3−f)Fe2(PO4)3(前記式で、0≦f≦2である);及びLiFePO4
[上記化学式において、AはNi、Co、Mn、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、DはAl、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、希土類元素、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、EはO、F、S、P、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、GはCo、Mn、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、JはF、S、P、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、LはMg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、In、Tl、Si、Ge、Sn、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po、Mn、La、Ce、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、MはTi、Mo、Mn、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、QはCr、V、Fe、Sc、Ti、Y、及びこれらの組み合わせからなる群より選択され、TはV、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、及びこれらの組み合わせからなる群より選択される。] - 前記正極活物質は、LiCoO2である、請求項5に記載のリチウム2次電池。
- 前記負極活物質は、SiOx(0<x<2)またはカーボンで表面がコーティングされたSiOx(0<x<2)である、請求項4〜6のいずれか1項に記載のリチウム2次電池。
- 前記リチウム2次電池は、充電電圧が4.3V以上である、請求項4〜7のいずれか1項に記載のリチウム2次電池。
- 前記リチウム2次電池は、充電電圧が4.3V乃至4.5Vである、請求項8に記載のリチウム2次電池。
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