CN104600361A - 用于可充电锂电池的电解液及可充电锂电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种用于可充电锂电池的电解液以及可充电锂电池。用于可充电锂电池的电解液包括非水有机溶剂、锂盐和电解液添加剂。该电解液添加剂包括基于电解液总重量的2wt％到6wt％的丁二腈、2wt％到6wt％的烷烃磺内酯或烯烃磺内酯以及1wt％到3wt％的碳酸乙烯基亚乙酯。

Description

用于可充电锂电池的电解液及可充电锂电池
本申请是申请日为2009年9月24日、申请号为200910177616.5、题为“用于可充电锂电池的电解液及可充电锂电池”的专利申请的分案申请。
本申请要求于2009年4月1日提交到韩国知识产权局的第10-2009-0028104号韩国专利申请的优先权和权益，该申请的全部内容通过引用包含于此。
技术领域
本公开涉及一种包含添加剂的可充电锂电池的电解液及一种包含该电解液的可充电锂电池。
背景技术
锂可充电电池作为小型便携式电子设备的电源最近已引起注意。锂可充电电池使用有机电解液溶液，从而具有两倍于使用碱性水溶液的传统电池的放电电压，因此具有高的能量密度。
对于可充电锂电池的负极活性材料，已经使用了各种碳类物质例如人工石墨、天然石墨、硬碳，这些负极活性材料都能嵌入和脱嵌锂离子。
对于可充电锂电池的正极活性材料，已经研究了作为复合金属氧化物的氧族元素化合物，例如LiCoO2、LiMn2O4、LiNiO2、LiNi1-xCoxO2(0<x<1)和LiMnO2等。
对于电解液，已经使用了溶解在包括碳酸亚乙酯、碳酸二甲酯和碳酸二乙酯等非水溶剂中的锂盐。
在可充电锂电池的初次充电过程中，从电池的锂过渡金属氧化物正极释放的锂离子转移到碳负极，锂离子在碳负极中嵌入到碳中。由于锂的反应性高，所以锂与碳负极反应生成Li2CO3、LiO、LiOH等，从而在负极表面上形成薄膜。该膜被称为有机固体电解质界面(SEI)膜。在初次充电过程中形成的有机SEI膜不但阻止(或防止)在充电和放电过程中锂离子与碳负极或其它材料之间的反应，而且它还作为只允许锂离子通过的离子通道(ion tunnel)。该离子通道阻止(或防止)碳负极结构的瓦解，碳负极结构的瓦解引起在电解液中具有高分子量的有机溶剂使锂离子溶剂化，并且该溶剂和溶剂化的锂离子共嵌入到碳负极中。一旦有机SEI膜形成，锂离子不再与碳电极或其它材料反应，这样维持一定量的锂离子可逆。
然而，在有机SEI层形成反应的过程中，由于碳酸酯类有机溶液的分解，导致可能发生在使用碳酸酯类有机溶液的电池内部产生气体的问题。根据使用的非水有机溶剂和负极活性材料的类型，这些气体包括H2、CO、CO2、CH4、C2H6、C3H8、C3H6等。由于在电池内部产生气体，所以电池在充电的过程中会膨胀。另外，通过电化学能和热能SEI膜慢慢地瓦解，充电之后当充满电的电池在高温下储存时(例如，如果以4.2V 100％充电之后以85℃储存4天)，SEI膜的瓦解随着时间的推移而增加。因此，负极的暴露表面与周围电解液的副反应持续地发生而产生气体。电池的内压随着气体的产生而增大。
因此，需要开发这样一种电解液添加剂，即该添加剂通过防止或减少在SEI膜形成反应过程中气体的产生来抑制内压，并且还要提高在高温下的容量保持率。
发明内容
本发明实施例的一方面提供一种具有高电压并且在高温下具有优异储存特性的可充电锂电池的电解液。
本发明实施例的一方面提供一种包含用于可充电锂电池的电解液的可充电锂电池。
根据本发明的实施例，提供一种包括非水有机溶剂、锂盐和电解液添加剂的用于可充电锂电池的电解液。该电解液添加剂包括基于电解液总重量的2wt％到6wt％的丁二腈、2wt％到6wt％的烷烃磺内酯或烯烃磺内酯和1wt％到3wt％的碳酸乙烯基亚乙酯。
另外，可充电锂电池的电解液添加剂可以包括100重量份的丁二腈、35到300重量份的烷烃磺内酯或烯烃磺内酯及20到150重量份的碳酸乙烯基亚乙酯。
所述烷烃磺内酯可以选自于由1,3-丙烷磺内酯、丁烷磺内酯及它们的组合组成的组，烯烃磺内酯可以选自于1,3-(1-丙烯磺内酯)(丙烯基-1,3-磺内酯)。
本发明的另一个实施例提供了一种可充电锂电池，所述可充电锂电池包括：正极，包含正极活性材料；负极，包含负极活性材料；上述的电解液。
所述正极活性材料可以选自于由下列式子表示的化合物：
LiaA1-bDbE2，其中，在上式中，0.90≤a≤1.8且0≤b≤0.5；LiaG1-bDbO2-cEc，其中，在上式中，0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5且0≤c≤0.05；LiG2-bDbO4-cEc，其中，在上式中，0≤b≤0.5且0≤c≤0.05；LiaNi1-b-cCobDcEα，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α≤2；LiaNi1-b-cCobDcO2-αJα，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNi1-b-cCobDcO2-αJ2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNi1-b-cMnbDcEα，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α≤2；LiaNi1-b-cMnbDcO2-αJα，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNi1-b-cMnbDcO2-αJ2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNibGcLdO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9、0≤c≤0.5且0.001≤d≤0.2；LiaNibGcO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9且0≤c≤0.5；LiaNibCocMndLeO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9、0≤c≤0.5、0≤d≤0.5且0.001≤e≤0.2；LiaNibCocMndO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9、0≤c≤0.5且0≤d≤0.5；LiaNiLbO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaCoLbO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaMnLbO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaMn2LbO4，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaMn2O4，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8；MO2；MS2；LiMS2；V2O5；LiV2O5；LiQO2；LiNiVO4；Li(3-f)T2(PO4)3，其中,在上式中,0≤f≤2；Li(3-f)Fe2(PO4)3，其中,在上式中,0≤f≤2；及LiFePO4。
在上述化学式中，A选自于由Ni、Co、Mn及它们的组合组成的组；D选自于由Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素及它们的组合组成的组；E选自于由O、F、S、P及它们的组合组成的组；G选自于由Co、Mn及它们的组合组成的组；J选自于由F、S、P及它们的组合组成的组；L选自于由Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、In、Tl、Si、Ge、Sn、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po、Mn、La、Ce及它们的组合组成的组；M选自于由Ti、Mo、Mn及它们的组合组成的组；Q选自于由Cr、V、Fe、Sc、Ti、Y及它们的组合组成的组；且T选自于由V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu及它们的组合组成的组。在实施例中，对于正极活性材料，优选的是LiCoO2。
负极活性材料可以包括SiOx(0<x<2)或涂敷有碳的SiOx(0<x<2)。
所述可充电锂电池可以具有4.3V或更高的充电电压。在实施例中，充电电压可以在4.3V和4.5V之间。
在下文中，将更详细地描述本发明的其它实施例。
根据本发明实施例的一方面的包含用于可充电锂电池的电解液添加剂的可充电锂电池的电解液可以在高电压和高温下具有提高的储存特性，从而提高了可充电锂电在高电压和高温下池的储存特性。
附图说明
图1是根据本发明实施例的可充电锂电池的示意图。
具体实施方式
在下文中将更详细地描述本发明的示例性实施例。然而，这些实施例只是示例性的，并且本发明不局限于此。
根据本发明一个实施例的用于可充电锂电池的电解液包括非水有机溶剂、锂盐和电解液添加剂。该电解液添加剂包括基于电解液总重量的2wt％到6wt％的丁二腈、2wt％到6wt％的烷烃磺内酯或烯烃磺内酯以及1wt％到3wt％的碳酸乙烯基亚乙酯。当包括上述量范围内的丁二腈、烷烃磺内酯或烯烃磺内酯及碳酸乙烯基亚乙酯时，可充电锂电池在以高电压和高温储存时标准容量没有任何的降低并且具有高的容量保持率。
另外，可充电锂电池的电解液添加剂可以包括100重量份的丁二腈、35到300重量份的烷烃磺内酯或烯烃磺内酯和20到150重量份的碳酸乙烯基亚乙酯。当包括上述范围内的丁二腈、烷烃磺内酯或烯烃磺内酯及碳酸乙烯基亚乙酯时，包括他们的可充电锂电池在以高电压和高温储存时标准容量没有任何的降低并且具有高的容量保持率。
烷烃磺内酯可以为从由1,3-丙烷磺内酯、丁烷磺内酯及它们的组合组成的组中选择的物质，烯烃磺内酯可以为1,3-(1-丙烯磺内酯)，但是并不局限于此。
在可充电锂电池的电解液中，非水有机溶剂作为传输参与电池的电化学反应的离子的介质。非水有机溶剂可以包括碳酸酯类溶剂、酯类溶剂、醚类溶剂、酮类溶剂、醇类溶剂和/或非质子溶剂。
碳酸酯类溶剂的非限制性示例包括碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)等。酯类溶剂的非限制性示例包括乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸二甲酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯、甲瓦龙酸内酯(mevalonolactone)、己内酯等。醚类溶剂的非限制性实例包括二甲醚、二丁醚、四甘醇二甲醚(tetraglyme)、二甘醇二甲醚、二甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃(THF)等。酮类溶剂非限制性实例包括环己酮等。醇类溶剂的非限制性示例包括乙醇、异丙醇等。非质子溶剂非限制性示例包括腈(例如R-CN，其中，R是C2到C20的直链烃、支链烃或环烃，并且可以包括一个或多个双键、一个或多个芳香环或者一个或多个醚键)、酰胺(例如二甲基甲酰胺和二甲基乙酰胺)、二氧戊环(例如1,3-二氧戊环)、环丁砜、环烷(例如环己烷)等。
非水有机溶剂可以单独使用或以混合物使用。当有机溶剂在混合物中使用时，可根据期望的电池性能控制混合物比。
碳酸酯类有机溶剂可以包括环状碳酸酯和链状碳酸酯的混合物。环状碳酸酯和链状碳酸酯以1:1和1:9之间的体积比混合在一起，当该混合物作为电解液使用时，可以提高电解液性能。
另外，本发明的电解液还可以包括碳酸酯类溶剂和芳香烃类溶剂的混合物。在本发明的一个实施例中，碳酸酯类溶剂和芳香烃类溶剂以1:1和30:1之间的体积比混合在一起。
芳香烃类有机溶剂可以以下面的化式1表示。
化学式1
在上面的化学式1中，R1到R6相同或不同，并且R1到R6独立地为氢、卤素、C1到C10的烷基、C1到C10的卤烷基或它们的组合。
芳香烃类有机溶剂可以包括但不局限于从苯、氟苯、1,2-二氟苯、1,3-二氟苯、1,4-二氟苯、1,2,3-三氟苯、1,2,4-三氟苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,3二氯苯、1,4-二氯苯、1,2,3-三氯苯、1,2,4-三氯苯、碘苯、1,2-二碘苯、1,3-二碘苯、1,4-二碘苯、1,2,3-三碘苯、1,2,4-三碘苯、甲苯、氟甲苯、1,2-二氟甲苯、1,3-二氟甲苯、1,4-二氟甲苯、1,2,3-三氟甲苯、1,2,4-三氟甲苯、氯甲苯、1,2-二氯甲苯、1,3-二氯甲苯、1,4-二氯甲苯、1,2,3-三氯甲苯、1,2,4-三氯甲苯、碘甲苯、1,2-二碘甲苯、1,3-二碘甲苯、1,4-二碘甲苯、1,2,3-三碘甲苯、1,2,4-三碘甲苯、二甲苯及它们的组合中选择的物质。
为了提高电池的循环寿命，电解液还可以包括碳酸亚乙烯酯和/或下面的化学式2的碳酸乙烯酯类化合物。
化学式2
在上面的化学式2中，R7和R8相同或不同，R7和R8可以独立地为氢、卤素、氰基(CN)、硝基(NO2)和/或C1到C5的氟烷基，但是R7和R8二者不同时为氢。
碳酸乙烯酯类化合物的非限制性示例包括碳酸二氟乙烯酯、氯代碳酸亚乙酯、碳酸二氯乙烯酯、溴代碳酸亚乙酯、碳酸二溴乙烯酯、碳酸硝基乙烯酯(nitroethylene carbonate)、碳酸氰基乙烯酯(cyanoethylene carbonate)、氟代碳酸亚乙酯(fluoroethylene carbonate)及其组合。提高循环寿命的添加剂的用量可以在合适的范围内调整。
锂盐在电池中提供锂离子，且控制可充电锂电池的基本操作和提高锂离子在正极和负极之间的传输。锂盐的非限制性示例包括从LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6、LiCF3SO3、LiN(SO2C2F5)2、Li(CF3SO2)2N、LiN(SO3C2F5)2、LiC4F9SO3、LiClO4、LiAlO4、LiAlO2、LiAlCl4、LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)(其中x和y是自然数)、LiCl、LiI、LiB(C2O4)2(双乙二酸硼酸锂,LiBOB)及其组合中选择的载体盐(supporting salt)。可以按照0.1M到2M的浓度来使用锂盐，且在一个实施例中，按照0.5M到2.0M的浓度来使用锂盐。当锂盐包括在上述的浓度范围内时，由于提高了电解液的电导率和粘度，电解液性能和锂离子迁移率可以提高。
根据本发明的另一个实施例，提供了一种可充电锂电池，所述可充电锂电池包括：正极，包含正极活性材料；负极，包含负极活性材料；上述的电解液。
正极包括集流体和位于集流体上的包含正极活性材料的正极活性材料层。
正极活性材料包括可逆地嵌入和脱嵌锂离子的嵌锂化合物。正极活性材料可以包括复合氧化物，该复合氧化物包括从由钴、锰、镍及其组合组成的组中选择的物质以及锂。在一个实施例中，可以使用以下的化合物，但不局限于此：
LiaA1-bDbE2，其中，在上式中，0.90≤a≤1.8且0≤b≤0.5；LiaG1-bDbO2-cEc，其中，在上式中，0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5且0≤c≤0.05；LiG2-bDbO4-cEc，其中，在上式中，0≤b≤0.5且0≤c≤0.05；LiaNi1-b-cCobDcEα，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α≤2；LiaNi1-b-cCobDcO2-αJα，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNi1-b-cCobDcO2-αJ2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNi1-b-cMnbDcEα，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α≤2；LiaNi1-b-cMnbDcO2-αJα，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNi1-b-cMnbDcO2-αJ2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNibGcLdO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9、0≤c≤0.5且0.001≤d≤0.2；LiaNibGcO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9且0≤c≤0.5；LiaNibCocMndLeO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9、0≤c≤0.5、0≤d≤0.5且0.001≤e≤0.2；LiaNibCocMndO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9、0≤c≤0.5且0≤d≤0.5；LiaNiLbO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaCoLbO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaMnLbO2，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaMn2LbO4，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaMn2O4，其中,在上式中,0.90≤a≤1.8；MO2；MS2；LiMS2；V2O5；LiV2O5；LiQO2；LiNiVO4；Li(3-f)T2(PO4)3，其中,在上式中,0≤f≤2；Li(3-f)Fe2(PO4)3，其中,在上式中,0≤f≤2；LiFePO4。
在上面的化学式中，A选自于由Ni、Co、Mn及它们的组合组成的组；D选自于由Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素及它们组合组成的组；E选自于由O、F、S、P及它们的组合组成的组；G选自于由Co、Mn及它们的组合组成的组；J选自于由F、S、P及它们的组合组成的组；L选自于由Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、In、Tl、Si、Ge、Sn、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po、Mn、La、Ce及它们的组合组成的组；M选自于由Ti、Mo、Mn及它们的组合组成的组；Q选自于由Cr、V、Fe、Sc、Ti、Y及它们的组合组成的组；且T选自于由V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu及它们的组合组成的组。
在一个实施例中，对于正极活性材料，优选的是LiCoO2。当正极活性材料包括LiCoO2时，包含电解液添加剂的可充电锂电池可以在高电压和高温下具有进一步提高的储存特性。
正极活性材料可以包括具有涂层的正极活性材料，或者包括活性材料和涂敷有涂层的活性材料的复合物。涂层可以包含从由涂层元素的氧化物、涂层元素的氢氧化物、涂层元素的羟基氧化物、涂层元素的碳酸氧化物(oxycarbonate)、涂层元素的碳酸氢氧化物(hydroxycarbonate)及它们的组合组成的组中选择的涂层元素化合物。涂层的化合物可以是非晶态或晶态。在涂层中包括的涂层元素可以选自于由Mg、Al、Co、K、Na、Ca、Si、Ti、V、Sn、Ge、Ga、B、As、Zr及它们的组合组成的组。只要对正极活性材料的性能不产生副作用，涂敷工艺可以包括任何合适的工艺(例如，喷涂和浸泡)，这些工艺对于本领域普通技术人员而言是已知的，因此不提供其详细的描述。
正极活性材料还包括粘结剂和导电材料。
粘结剂提高正极活性材料颗粒彼此的结合特性及正极活性材料颗粒与集流体的结合特性。粘结剂的示例包括从由聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羧丙基纤维素、双乙酰纤维素、聚氯乙烯、羧基化聚氯乙烯(carboxylatedpolyvinylchloride)、聚氟乙烯、含氧化乙烯聚合物(ethylene oxide-containingpolymer)、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、丁苯橡胶、丙烯酸酯丁苯橡胶(acrylated styrene-butadiene rubber)、环氧树脂、尼龙等及它们的组合组成的组中选择的材料，但是不局限于此。
导电材料提高正极的导电率。任何导电材料可用作导电剂，除非它引起化学变化。导电材料的示例包括从天然石墨、人工石墨、炭黑、Supper-P(MMM公司)、乙炔黑、科琴黑、硬碳(通过在高温下烧结得到)、软碳(通过在低温下烧结得到的碳)、碳纤维、金属粉体或金属纤维(包含铜、镍、铝、银等)、聚苯撑衍生物等及其组合中选择的材料。
集流体可以是Al，但不局限于此。
负极包括集流体和设置在其上的负极活性材料层。负极活性材料层包含负极活性材料。
负极活性材料包括可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料、金属锂、锂金属合金、能掺杂(和/或不掺杂)锂的材料和/或过渡金属氧化物。
能可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料包括碳材料。在锂离子可充电电池中碳材料可以是任何合适的碳基负极活性材料。碳材料的示例包括晶态碳、非晶态碳及它们的混合物。晶态碳可以是不成形状的或板状、片状、球状或纤维状的天然石墨或人工石墨。非晶态碳可以是软碳、硬碳、中间相沥青、烧结焦炭等。
锂金属合金的示例包括：锂及从由Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Si、Sb、Pb、In、Zn、Ba、Ra、Ge、Al、Sn、Ti、Ag、Cd、Ga、Bi和它们的组合组成的组中选择的金属。
能掺杂锂的材料的示例包括Si、SiOx(0<x<2)、Si-Y合金(其中，Y是从由碱金属、碱土金属、ⅩⅢ族元素、ⅩⅣ族元素、过渡元素、稀土元素及它们的组合组成的组中选择的元素，并且不为Si)、Sn、SnO2、Sn-Y合金(其中，Y是从由碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、过渡元素、稀土元素及它们的组合组成的组中选择的元素，且不为Sn)或它们的混合物。这些材料中的至少一种可以与SiO2混合。另外，碳还可以沉积在能掺杂锂的材料的表面上。可以通过以下步骤来执行利用碳涂覆上述材料的表面的步骤：在存在上述材料的条件下，在真空下，以800℃或更高的高温，沉积诸如乙烯、四氢呋喃(THF)和环己酮的有机材料，但不限于此。元素Y可选自于由Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Pb、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、Sn、In、Ti、Ge、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po及它们的组合组成的组。
过渡金属氧化物的示例包括钒氧化物、锂钒氧化物等。
负极活性材料层包括粘结剂和(任选地)导电材料。
粘结剂提高负极活性材料颗粒彼此的结合特性及负极活性材料颗粒与集流体的结合特性。粘结剂的示例包括选自于由聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羧丙基纤维素、聚氯乙烯、羧基化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含氧化乙烯的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、丁苯橡胶、丙烯酸酯丁苯橡胶、环氧树脂、尼龙等组成的组中的至少一种，但不局限于此。
包含导电材料以提高电极导电率。任何导电材料可用作导电材料，除非它引起化学变化。导电材料的示例包括：碳基材料，例如天然石墨、人工石墨、炭黑、Supper-P(MMM公司)、乙炔黑、科琴黑、硬碳、软碳、碳纤维等；金属粉体或金属纤维的金属类材料，其中，金属粉体或金属纤维包括铜、镍、铝、银等；导电聚合物，例如聚苯撑衍生物；或它们的混合物。
集流体可以选自于由铜箔、镍箔、不锈钢箔、钛箔、泡沫镍、泡沫铜、涂覆有导电金属的聚合物基体及它们的组合组成的组。
正极和负极可通过包括以下步骤的方法来制造：将活性材料、导电材料和粘结剂混合到活性材料组成物中，并将所述组成物涂覆在集流体上。电极制造方法是已知的，因此在本说明书中没有进行更详细的描述。溶剂可以为N-甲基吡咯烷酮，但不局限于此。
可充电锂电池的充电电压可以等于或高于4.3V。在一个实施例中，充电电压可以在4.3V和4.5V之间，但不局限于此。根据本发明实施例的包含用于可充电锂电池的添加剂的可充电锂电池可以在上述范围的高充电电压下有效地工作。
按所需要的，可充电锂电池还可以包括负极和正极之间的隔膜。合适的隔膜材料的非限制性示例包括聚乙烯、聚丙烯、聚偏氟乙烯和它们的多层，例如，聚乙烯/聚丙烯双层隔膜、聚乙烯/聚丙烯/聚乙烯三层隔膜和聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯三层隔膜。
根据隔膜的存在和可充电电池中使用的电解液的种类，可充电锂电池可分为锂离子电池、锂离子聚合物电池和锂聚合物电池。可充电锂电池可以具有各种形状和尺寸，包括圆柱形电池、方形电池、纽扣电池或袋式电池，并且可以是薄膜电池或可以在尺寸方面相当大。关于本发明的锂离子电池的结构和制造方法在本领域内是已知的。
图1是可充电锂电池的代表结构的示意图。参照图1，可充电锂电池3是方形电池，包括在电池外壳8中的电极组件4、灌输(或注入或填充)到外壳8的上面部分的电解液和密封外壳8的盖板11。电极组件4包括正极5、负极6及位于在正极5和负极6之间的隔膜7。本发明的可充电锂电池不局限于方型可充电锂电池，只要其包括用于可充电锂电池的电解液并且作为电池操作，本发明的可充电锂电池可以以不同的形式例如圆柱形式、纽扣形式、袋状形式形成。
下面的示例更加详细地示出了本发明。然而，这些示例并不意图限制本发明的范围。
示例
电解液的制备
制备示例1
通过以下步骤来制备电解液：将碳酸亚乙酯、碳酸乙甲酯和碳酸二乙酯以3:2:5(碳酸亚乙酯:碳酸乙甲酯:碳酸二乙酯)的重量比混合，添加1.3M LiPF6并且还添加基于电解液总重量的2wt％的丁二腈(SN)、2wt％的1,3-丙烷磺内酯(1,3-PS)、1wt％的碳酸乙烯基亚乙酯(VEC)作为添加剂。
制备示例2-27
除了基于电解液总重量以在下面表1中所示的比例添加丁二腈(SN)、1,3-丙烷磺内酯(1,3-PS)和碳酸乙烯基亚乙酯(VEC)之外，按照与制备示例1的方法相同的方法制备电解液。
表1
对比制备示例1
通过将碳酸亚乙酯、碳酸乙甲酯和碳酸二乙酯以3:2:5(碳酸亚乙酯:碳酸乙甲酯:碳酸二乙酯)的重量比混合、并添加1.3M LiPF6来制备电解液。
对比制备示例2到98
除了基于电解液的总重量以在下面表2中所示的比例选择性地添加丁二腈(SN)、1,3-丙烷磺内酯(1,3-PS)和碳酸乙烯基亚乙酯(VEC)之外，按照与制备对比示例1的方法相同的方法制备电解液。
表2
可充电锂电池的制备
示例1到27
通过将LiCoO2正极活性材料、聚偏氟乙烯粘结剂和Supper-P(MMM公司)导电材料以94:3:3(LiCoO2:聚偏氟乙烯:Supper-P)的重量比混合在N-甲基吡咯烷酮溶剂中，来制备正极活性材料料浆。用正极活性材料料浆均匀地涂敷12μm厚的铝集流体，干燥并且压缩，从而制作正极。
在硅氧化物(SiOx，x＝1)存在，900℃的温度和真空条件下，通过分解乙烯气体，从而将碳沉积在硅氧化物的表面上且用碳涂覆硅氧化物表面，来制备负极活性材料。通过将涂覆有碳的硅氧化物(SiOx，x＝1)负极活性材料和聚酰胺酰亚胺(PAI)粘结剂以90：10(涂敷有碳的硅氧化物:聚酰胺酰亚胺)的重量比混合在N-甲基吡咯烷酮溶剂中，来制备负极活性材料料浆。用负极活性材料料浆均匀地涂覆12μm厚的铜集流体，干燥并且压缩，从而制作负极。
分别利用上面制作的正极和负极，及根据制备示例1到制备示例27制备的电解液以适合的方法制作553450方形电池。这些制作的方形电池顺序地称作示例1到示例27.
对比示例1到98
分别利用在示例1到示例27中制作的正极和负极及根据对比制备示例1到对比制备示例98制备的电解液以传统的方法制作553450方形电池。这些制作的方形电池顺序地称作对比示例1到对比示例98。
高温下储存性能的评估
将根据示例1到示例27及对比示例1到对比示例98制作的电池单元(battery cell)一次以0.2C充电且以0.2C放电(这称为化成过程)，并且一次以0.5C充电且以0.2C放电(这称为标准过程)。标准容量是标准过程的放电容量，测量的标准容量如下面的表3中所示。
根据示例1到示例27及对比示例1到对比示例98制作的电池单元在4.35V的充电电压及2.5V的放电电压下以0.5C充电，在烘箱中60℃下储存4周，以0.2C放电，然后测量它们相对于标准容量的容量保持率。结果在下表3中示出。
表3
表3示出的是，对比示例74到对比示例97的电池单元，其包含8wt％的丁二腈，显示出标准容量降低了5mAh。另外，对比示例98的电池单元，其包含8wt％的丁二腈、8wt％的1,3-丙烷磺内酯及4wt％的碳酸乙烯基亚乙酯，显示出标准容量降低了10mAh。相比之下，示例1到示例27的所有电池单元都没有使它们的标准容量降低。
另外，对比示例1到对比示例98的电池单元在60℃下储存4周后使其相对于标准容量的容量保持率降低到50％至65％。另一方面，示例1到示例27的电池单元在60℃下储存4周后使其相对于标准容量的容量保持率提高到81％至89％。
结果证明：当根据本发明的实施例，基于电解液的总重量，可充电锂电池包含2wt％到6wt％的丁二腈、2wt％到6wt％的烷烃磺内酯或烯烃磺内酯和1wt％到3wt％的碳酸乙烯基亚乙酯时，可充电锂电池储存在高温下时不会使其标准容量降低并且具有高的容量保持率，这些都是期望的可充电锂电池性能。
虽然已经结合一定的示例性实施例描述了本发明，但应该理解本发明不局限与这些公开的实施例，相反，而是意图覆盖包括在权利要求书及其同等物的精神和范围内的各种修改和等效的布置。

Claims (9)

1.一种用于可充电锂电池的电解液，所述电解液包括：
非水有机溶剂；
锂盐；
电解液添加剂，
其中，所述电解液添加剂包括基于电解液总重量的2wt％到6wt％的丁二腈、2wt％到6wt％的烷烃磺内酯或烯烃磺内酯以及1wt％到3wt％的碳酸乙烯基亚乙酯，
其中，可充电锂电池的电解液添加剂包括100重量份的丁二腈、35到300重量份的烷烃磺内酯或烯烃磺内酯及20到150重量份的碳酸乙烯基亚乙酯。
2.如权利要求1所述的电解液，其中，烷烃磺内酯选自于由1,3-丙烷磺内酯、丁烷磺内酯及它们的组合组成的组,烯烃磺内酯选自于1,3-(1-丙烯磺内酯)。
3.一种可充电锂电池，所述可充电锂电池包括正极、负极和电解液，正极包含正极活性材料，负极包含负极活性材料，其中，电解液包括：
非水有机溶剂；
锂盐；
电解液添加剂，
其中，电解液添加剂包括基于电解液总重量的2wt％到6wt％的丁二腈、2wt％到6wt％的烷烃磺内酯或烯烃磺内酯和1wt％到3wt％的碳酸乙烯基亚乙酯，
其中，可充电锂电池的电解液添加剂包括100重量份的丁二腈、35到300重量份的烷烃磺内酯或烯烃磺内酯及20到150重量份的碳酸乙烯基亚乙酯。
4.如权利要求3所述的可充电锂电池，其中，正极活性材料选自于由通过下列化学式表示的化合物组成的组：
LiaA1-bDbE2，其中，在LiaA1-bDbE2中，0.90≤a≤1.8且0≤b≤0.5；LiaG1-bDbO2-cEc，其中，在LiaG1-bDbO2-cEc中，0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5且0≤c≤0.05；LiG2-bDbO4-cEc，其中，在LiG2-bDbO4-cEc中，0≤b≤0.5且0≤c≤0.05；LiaNi1-b-cCobDcEα，其中,在LiaNi1-b-cCobDcEα中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α≤2；LiaNi1-b-cCobDcO2-αJα，其中,在LiaNi1-b-cCobDcO2-αJα中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNi1-b-cCobDcO2-αJ2，其中,在LiaNi1-b-cCobDcO2-αJ2中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNi1-b-cMnbDcEα，其中,在LiaNi1-b-cMnbDcEα中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α≤2；LiaNi1-b-cMnbDcO2-αJα，其中,在LiaNi1-b-cMnbDcO2-αJα中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNi1-b-cMnbDcO2-αJ2，其中,在LiaNi1-b-cMnbDcO2-αJ2中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05且0<α<2；LiaNibGcLdO2，其中,在LiaNibGcLdO2中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9、0≤c≤0.5且0.001≤d≤0.2；LiaNibGcO2，其中,在LiaNibGcO2中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9且0≤c≤0.5；LiaNibCocMndLeO2，其中,在LiaNibCocMndLeO2中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9、0≤c≤0.5、0≤d≤0.5且0.001≤e≤0.2；LiaNibCocMndO2，其中,在LiaNibCocMndO2中,0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9、0≤c≤0.5且0≤d≤0.5；LiaNiLbO2，其中,在LiaNiLbO2中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaCoLbO2，其中,在LiaCoLbO2中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaMnLbO2，其中,在LiaMnLbO2中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaMn2LbO4，其中,在LiaMn2LbO4中,0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.2；LiaMn2O4，其中,在LiaMn2O4中,0.90≤a≤1.8；MO2；MS2；LiMS2；V2O5；LiV2O5；LiQO2；LiNiVO4；Li(3-f)T2(PO4)3，其中,在Li(3-f)T2(PO4)3中,0≤f≤2；Li(3-f)Fe2(PO4)3，其中,在Li(3-f)Fe2(PO4)3中,0≤f≤2；及LiFePO4，
其中，在上述化学式中，A选自于由Ni、Co、Mn及它们的组合组成的组；D选自于由Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素及它们的组合组成的组；E选自于由O、F、S、P及它们的组合组成的组；G选自于由Co、Mn及它们的组合组成的组；J选自于由F、S、P及它们的组合组成的组；L选自于由Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、In、Tl、Si、Ge、Sn、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po、Mn、La、Ce及它们的组合组成的组；M选自于由Ti、Mo、Mn及它们的组合组成的组；Q选自于由Cr、V、Fe、Sc、Ti、Y及它们的组合组成的组；且T选自于由V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu及它们的组合组成的组。
5.如权利要求4所述的可充电锂电池，其中，正极活性材料为LiCoO2。
6.如权利要求3所示的可充电锂电池，其中，负极活性材料为SiOx，其中，在SiOx中，0<x<2。
7.如权利要求3所述的可充电锂电池，其中，负极活性材料为涂敷有碳的SiOx，其中，在SiOx中，0<x<2。
8.如权利要求3所述的可充电锂电池，其中，可充电锂电池具有4.3V或更高的充电电压。
9.如权利要求8所述的可充电锂电池，其中，该可充电锂电池具有在4.3V和4.5V之间的充电电压。
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