JP2007154045A - 粘接着フィルム - Google Patents

Abstract

【課題】切断性に優れ，糊バリを発生させることなく打抜き加工や穴あけ加工等の剪断加工を良好に行うことができる粘接着フィルムを提供することを目的とする。
【解決手段】本発明の粘接着フィルム１は，縦横方向の剪断力が厚み２〜６０μmの範囲で２〜２０００g[200mm/min25mm幅］，好ましくは５〜１０００g，より好ましく１０〜５００gである樹脂から成る無方向性基材層１１に，樹脂の粘着剤から成る表面層１２を積層したことを特徴とする。
該粘接着フィルム１において，前記表面層１２は，前記基材層１１の片面に形成することとしてもよいが，両面に形成することとしてもよい。
【選択図】図１

Description

本発明は粘接着フィルムに関し，より詳細には，切断性に優れ，打抜き加工や穴あけ加工等の剪断加工を良好に行うことができる粘接着フィルムに関する。

なお，本発明において「フィルム」には，テープ状，シート状，フィルム状のいずれの状態のものも含む。

従来から，電気・電子機器，医療用具，生活用品等や建造物，車両等の各種分野において，部品，部材の固定や接着，例えば，銅箔とポリイミドフィルム等の絶縁フィルムを貼り合わせて得られるフレキシブルプリント基板（以下，「ＦＰＣ」という。）やＴＡＢ（Tape Automated Bonding）テープ用として，また，リジット型プリント基板相互の積層用，デバイス素子固定用，液晶ディスプレイ用の反射シートやリフレクターのアルミ・ＳＵＳ板の接着用，筐体と部材間の保護絶縁層の固定，携帯電話の画面ガラスの保護，住宅部材の固定，車両内装材の固定等といった種々の用途に，粘着性フィルムが使用されている。

このような粘着性フィルムとしては，一般的に「基材レス（基材無し）」と呼称され粘着剤層だけの粘接着フィルム，又はポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ），不織布等から成る基材層の片面ないしは両面に粘着剤（本明細書において「粘着剤」とは，接着剤のうち，常温，無溶剤の状態で粘弾性を有し，圧力を加えることにより流動して必要な接着強さを持つものを指す。以下同じ。）から成る表面層を形成してなる，基材層を備えた粘接着フィルム等が使用されている。

本発明の先行技術としては下記のものを挙げることができる。
特開平９−２０８９０７号（〔０００２〕欄，〔０００３〕欄等）

ところで，前述のような粘接着フィルムは，各種目的に応じて，打抜き加工等により所定のサイズや形状へと切断され，また，穴あけ加工やスリット加工等の各種加工が施される。

しかし，基材層に粘着剤から成る表面層を積層して成る従来の粘接着フィルムにあっては，基材層と表面層との物性が大きく異なるために種々の問題があった。

例えば寸法安定性に優れる二軸延伸ＰＥＴフィルムを基材層とした両面粘接着フィルムが供されているが，この構成の基材層と表面層の剪断力の差は，厚さ４．５μmの基材層と，厚さ２５μmの表面層との比較で１：１８０前後であり，さらに基材層の厚みを２５μmとした時では１：４００前後の差が生じている。

また，伸び率に関しては，基材層として使用する厚み４．５μmの二軸延伸ＰＥＴフィルムが１４０％であるのに対して，厚さ２５μmの表面層は４００％以上で１：３以上の差を有する（「表１」参照）。

すなわち，基材層は伸びが少なく，やや硬く破断性に優れるため，打抜きや穴あけ加工等の断裁加工を良好に行えるのに対し，表面層はこれを構成する粘着剤がその性質上柔軟で著しく伸びに富むことから粘接着フィルムを断裁加工すると，表面層のみが引き伸ばされて基材からの剥離膜となり，その結果，該表面層の粘着剤によるバリ（糊バリ）が生じてしまい，前記糊バリによって製品の品質に問題が生じるおそれがある。

特に，携帯電話やデジタルカメラ等における電子部品の接着のように高い精度が要求される製品に用いられ，微細断裁が施される粘接着フィルムでは，形状の見切り部が屈折したり，糊バリが実装部品に転移したり，電子部品が前記糊バリによって浮き上がりなどで，所望の機能を果たさない等の製品不良等を引き起こすおそれがある。

また，表面層の剪断により発生する前記糊バリが，剪断加工機械の抜き刃やドリル，スリッタ等の加工工具へと付着してしまい，連続工程により剪断加工する際に後工程の妨げとなり生産ラインを中断する要因となるおそれがあり，例えば，パンチングやプレス加工等を行った場合には，加工品に粘着剤のバリが転移していないか，粘接着フィルムが抜けきれているか否か，高精度の検査を必要とし，更に４００００ショット前後にカッタ等の加工工具に付着した糊バリを除去する作業が必要となり，製造工程が煩雑化するという問題があった。

一方，従前の基材レス型の粘接着フィルムは粘着剤が接着し伸びやすい性質上，これら糊バリの発生は避けられず，又，発生した糊バリはそれ自体が接着機能を有するため成長しやすく障害は更に多い。この対処として粘着剤の分子量を１００〜８００万以上高める選択，又は高架橋型処方にする方法もあるがタック性が低下しやすく，常温での接着性が犠牲となり得，ガラス転移点（Ｔｇ）も高まり低温時の接着性が犠牲と成りやすい。

このように，二軸延伸ＰＥＴフィルムの基材層に粘着剤により構成される表面層を積層して成る従来の粘接着フィルムにおいて，打抜き加工や穴あけ加工等の剪断加工により糊バリが発生するのは，基材層と表面層を成す粘着剤との組成等の違いにより，両者の間に伸び率が異なる界面が存在することによるもので，糊バリの多くはこの界面の破綻により表面層を成す粘着剤が基材から剥離して生じているものと思われる。

これらの前提から，スリット形成時，断裁時の糊バリの発生は，粘着剤固有の低分子，未架橋成分の粘着現象と，粘着剤成分の延伸破綻に起因するものであり，この解決には，縦方向，横方向の伸び率だけではなく厚さ方向の伸び率も重要な因子であることに着眼し，表面層と基材層との界面に伸び率の近接又は勾配，分子量の近接又は勾配，架橋の近接又は勾配の一つ，又は複数（全部を含む）を持たせること，又は，これらの近接又は勾配の一つ又は複数（全部を含む）が発現し得る基材層と表面層とを組合せることにより，表面層の伸びを基材層に近づけ，ＸＹＺ［縦，横，厚み］方向の伸び率の平衡化が可能になり，結果粘着力を犠牲にせず，所望の性能が得られることを見出した。

本発明は上記知見の下になされたもので，基材層，及び該基材層に積層される表面層共に良好な切断性を有し，打抜き加工や穴あけ加工，またスリット加工等の各種剪断加工において糊バリが発生し難く，施工性に優れ，連続加工にも好適な粘接着フィルムを得ることを目的とし，例えば，厚みを２００μm以下とする両面粘接着フィルムにおいても，前述する打抜き加工や穴あけ加工等を良好に行うことが可能な粘接着フィルムを得ることを目的とする。

本発明の粘接着フィルム１は，縦横方向の剪断力が厚み２〜６０μmの範囲で２〜２０００g[200mm/min25mm幅］好ましくは５〜１０００g，より好ましく１０〜５００gである樹脂から成る無方向性基材層１１に，樹脂の粘着剤から成る表面層１２を積層したことを特徴とする（請求項１）。

前記構成の粘接着フィルム１において，前記基材層１１の剪断力は，前記表面層１２の剪断力の１．５〜２００倍とすることが好ましい（請求項２）。

また，前記表面層１２のゲル分率を０〜８０％とし，前記基材層１１のゲル分率を３０〜１００％と成すと共に，前記基材層１１と前記表面層１２のゲル分率の比を，基材層１００に対して表面層を８０以下とすることが好ましい（請求項３）。

なお，本明細書において「ゲル分率」とは，基材層及び表面層をトルエン中に浸漬して膨潤させた後，２００メッシュの金網にて濾過し，残留成分を１１０℃/１時間で乾燥して得た固形分量をパーセンテージで表したものであり，次式により求めることができる。
（式）… ゲル分率（％）＝トルエン粘着樹脂膨潤溶液／濾過後残留液重さ×１００

さらに，前記構成の粘接着フィルム１において，前記表面層のガラス転移点（Ｔｇ）を−８０〜５℃，好ましくは低温粘着性から−４０〜−１０℃とし，一方，前記基材層のガラス転移点（Ｔｇ）を０〜２６０℃，好ましくは可撓性付与の観点から５〜６０℃とすることが好ましい（請求項４）。

前記構成の粘接着フィルム１において，前記表面層１２は，前記基材層１１の片面に形成することとしてもよいが，両面に形成することとしてもよい（請求項５）。

また，本発明の別の粘接着フィルム１’は，例えばポリイミドフィルム等の支持体２０と，該支持体２０に積層された接着剤層１０を有し，前記接着剤層１０が，前記支持体２０の表面に積層された樹脂の接着剤から成る基材層１１と，前記基材層１１上に積層された樹脂の粘着剤から成る表面層１２との積層構造を有すると共に，前記基材層を無方向性とし，且つ，縦横方向の剪断力を厚み２〜６０μmの範囲で２〜２０００g[200mm/min25mm幅］としたことを特徴とする（請求項６）。

前記支持体２０を備えた粘接着フィルム１’において，前記接着剤層１０は，前記支持体２０の片面に形成することとしてもよいが，両面に形成することとしてもよい（請求項７）。

本発明の粘接着フィルム１，１’は，前記基材層１１及び前記表面層１２の界面が化学平衡により架橋してなる勾配を持たせることが好ましい（請求項８）。

具体的には，前記基材層１１及び前記表面層１２それぞれの構成成分の２０〜１００％を，分子量の差，及び分子架橋剤の相違を除き同一組成であるモノマー又はポリマーにより形成することが好ましく（請求項９），より好ましくは，前記基材層１１の樹脂を前記表面層１２の樹脂と比較して分子量の大きい樹脂とし（請求項１０），及び／又は前記基材層１１の樹脂を前記表面層１２の樹脂に比較して架橋度の高い樹脂とする（請求項１１）。

また，前記表面層１２の厚みを０．１〜５０μmとすると共に，前記基材層１１の厚みを２〜６０μmとすることが好ましい（請求項１２）。

前記表面層１２を両面に有する粘接着フィルム１，１’にあっては，一方の前記表面層１２と，他方の前記表面層１２とをそれぞれ異なる材質の粘着剤により形成することができ（請求項１３），また，一方の前記表面層１２と，他方の前記表面層１２とをそれぞれ異なる粘着力を有する粘着剤により形成することとしてもよい（請求項１４）。

なお，前記表面層１２の伸び率は，２００％以上とすることができ（請求項１５），また，前記基材層１１の伸び率は３００％以下（請求項１６），好ましくは２００％以下とすることができる。

また，前記支持体２０を備えた粘接着フィルム１’にあっては，前記支持体２０は，ポリイミド等のイミド樹脂系フィルムから成るものとすることが好ましい（請求項１７）。

以上説明した構成により，本発明の粘接着フィルム１，１’は良好な切断性を有するため，打抜き加工や穴あけ加工等の剪断加工を行なった場合に表面層１２が基材層１１から剥離して引き伸ばされ，糊バリが発生することを防止することができ，また，スリット加工等にも好適な粘接着フィルムとすることができる。

また，糊バリによる製品不良や，該糊バリが抜き刃やドリル等の加工工具に付着するといった問題を引き起こすことがなく施工性が良好な粘接着フィルムを得ることができる。

したがって，本発明の粘接着フィルム１，１’は，ライン加工適性に優れ，連続加工を好適に行うことができ，製品を効率的に製造することができる。

特に，基材層１１と表面層１２の剪断力やゲル分率の比，ガラス転移点（Ｔｇ）を前記所定の範囲とした粘接着フィルム１，１’にあっては，常温乃至は低温下における接着性と剪断加工性とを確実に両立させることができた。

また，前記基材層１１及び前記表面層１２の界面が化学平衡により架橋してなる勾配を持つ粘接着フィルム１，１’にあっては，基材層１１と表面層１２との明確な界面が消失し，層間剥離等が生じ難いことから，剪断加工時に前記表面層１２が基材層１１に追随して一体的に切断，穿設等され，糊バリ等の発生を好適に防止することができる。

前述の勾配を有する粘接着フィルム１，１’にあっては，基材層１１と表面層１２との界面における相は，基材層１１，又は表面層１２に含まれる架橋剤であるイソシアネート，エポキシ，メラミン，金属系などの未架橋成分が，化学平衡のもと一方に対して架橋又は化学結合を生じさせ，その結果，これらの界面は架橋勾配層又は化学結合として安定した相になると考えられる。この現象は，基材層１１と表面層１２の主要成分又は部分成分が同系で構成されている場合でも，一方に官能基を有する樹脂構成であれば同様の発現が得られる。

よって，みかけは基材レスの粘着性フィルムであるにも拘わらず，従来の基材レスの粘接着フィルムでは実現不可能であった，切断性に優れ，打抜き加工や穴あけ加工時にも糊バリが発生し難く，スリット加工性にも優れる粘接着フィルム１，１’が得られる。

両面に表面層１２を有し，両面粘接着フィルムとして構成された本発明の粘接着フィルム１，１’において，各面に形成される表面層１２，１２をそれぞれ異なる材質とする場合には，被着体との相性等をも考慮してより適した材質の組合せとすることができ，また，各面に形成される表面層１２の接着力を変更する場合には，用途等に応じて表裏面で異なる接着力の組合せとすることが可能である。

さらに，基材層１１の伸び率と，表面層１２の伸び率とがかけ離れたものとならないようにすることにより，両層の界面間での親和性，応力緩和性に優れる粘接着フィルム１，１’とすることができた。

以下，本発明の実施形態につき，図面を参照しつつ説明する。

１．実施形態１
本発明の第１の粘接着フィルム１は，被着体に対する接着面となる樹脂性の粘着剤により形成された表面層１２と，基材を成す基材層１１との積層構造を有するもので，その構成例は図１に示す通りである。

なお，図１に示す実施形態にあっては，前述の基材層１１の両面にそれぞれ表面層１２を形成し，両面粘接着フィルム１として構成した例を示しているが，本発明の粘接着フィルム１は，図示の構成に限定されず，例えば基材層１１の片面のみに表面層１２を形成したものとして構成しても良い。

なお，図１の例において，表面層１２の一方（図における底面側）には両面剥離紙３０が貼着されており，剥離紙３０が外周側となるように粘接着フィルム１を巻き取ることにより，ロール状に巻き取られた状態の粘接着フィルム１を提供可能としている。

ここで使用する剥離紙３０としては，紙に樹脂をアンカーコートしたもの，ポリエステル，ポリエチレン，ポリプロピレン等よりなる剥離性の高い樹脂シート等よりなり，所望により表面にシリコーン系材料等の剥離剤を塗布したものを使用することができる。

〔基材層〕
本発明の粘接着フィルム１を構成する前述の基材層１１は，良好な切断性を有する既知の樹脂のうちから選択することができ，具体的には縦横方向の剪断力が厚み２〜６０μmの範囲で２〜２０００g[200mm/min25mm幅］である樹脂であれば，粘着剤や接着剤を構成する樹脂のほか，一般に粘接着フィルムの基材として使用可能な既知の各種樹脂を使用することができ，これを無方向性のフィルム等に成形して使用する。

一例として，前述の基材層１１と成り得る樹脂としては，下記のものを挙げることができる。

基材層１１は，好ましくはアクリル系の樹脂，又はアクリル変性エポキシ系の樹脂，及び飽和ポリエステル系の樹脂により形成することができる。

前者のアクリル系樹脂としては，例えば下記のモノマーの１種類またはそれ以上を溶液重合，塊状乳化重合，懸濁重合等により重合して得られるものを使用することができ，アクリル酸，メタクリル酸，アルキル基が置換又は未置換であり，かつ，１〜２０個の炭素原子を有する例えばアクリル酸アルキル，メタクリル酸アルキルエステル（例えば，アクリル酸メチル，アクリル酸エチル，アクリル酸ブチル，アクリル酸−２−エチルヘキシル，アクリル酸イソノニル，メタクリル酸メチル，メタクリル酸ヒドロキシエチル，メタクリル酸ヒドロキシプロピル，メタクリル酸ジメチルアミノエチル)，酢酸ビニル，アクリルニトリル，アクリルアミド，スチレン，塩化ビニリデン，イタコン酸，アクリルアミド，メチロールアクリルアミド，メタクリル酸グリシジル，無水マレイン酸等を使用することができる。

基材層１１は，エポキシ系の樹脂によっても形成することができ，フェノールノボラック型，ビスフェノールＡ型，ビスフェノールＦ型，クレゾールノボラック型等を使用することができ，後述する表面粘接着剤層１２として，アクリル粘着剤を使用する場合には，このアクリル粘着剤との親和性を有し，かつ，可撓性を有するアクリル変性エポキシ樹脂により基材層１１を形成することが好ましい。

飽和ポリエステル系の樹脂としては，ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ），ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ），ポリ１，４シクロヘキシルジメチレンテレフタレート（ＰＣＴ），ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等を使用することができる。

アクリル系，アクリル変性エポキシ系，及び飽和ポリエステル系の各樹脂を使用して得た基材層の剪断強度と伸び率を測定した結果を示せば，下記の表３に示す通りである。

なお，上記の「表３」において，
(1) 剪断強度は引張り試験機２００mm/minで測定
(2) 「アクリル系フィルム」は，アクリル系ブロックポリマー型をコーティングエマルジョンキャスト法で得たもの
(3) 「アクリル変性エポキシ系フィルム」は，変性アクリル／エポキシ架橋型をコーティング溶剤キャスト法で得たもの
(4) 「飽和ポリエステル系フィルム」は，飽和ポリエステル系をコーティング溶剤キャスト法で得たもの
(5) 「二軸延伸ＰＥＴフィルム」は，約５倍の二軸延伸ポリエステルフィルムで，厚み４．５，１２，２５μmの市販品を使用
(6) 「粘着剤のみ」は，アクリル系粘着剤。

本実施形態にあっては，主成分として上記アクリル酸を２０％以上含有するほか，酢酸ビニルを含有して成る樹脂を基材層１１として用いる。

基材層の材質は，非オレフィン系で耐候性を有する熱硬化型が好ましく，アクリル系が好適である。

基材の特質は，濡れ指数４０ダイン以上で粘着剤との親和性から４３ダイン以上が好ましく，接着力が常温で１０００g「300mm/min/25mm幅JIS-0237」以下で伸び低減から５００g以下更に好ましく３００g以下が好ましく０ｇでも構わない。さらに加熱１００℃以上での貼付後の接着力は１００g以上で，好ましくは５００g以上より好ましくは１kg以上のものを使用することが好ましい。

基材層１１のヤング率は，一例として３００％以下，好ましくは２００％以下より好ましくは１２０〜１８０％である。なお，本明細書において，「ヤング率」とは，JIS Z0237 1991にいう「伸び」である。

基材層１１を構成する樹脂の架橋は，重合の際に適当な架橋剤を配合することにより行われ，この架橋剤としては，例えばエポキシ樹脂，イソシアネート，メラミン樹脂，尿素樹脂，エーテル化アミノ樹脂，金属キレート等を添加することができる。

基材層１１の厚さは，用途及び使用する材料及び後述する表面層１２として採用される材料により異なるが，２〜６０μm，好ましくは５〜３０μmである。

基材層１１は，一種類またはそれ以上の原料モノマー又はポリマーに，所望により配合される添加剤を配合し，溶液重合，塊状重合，乳化重合，懸濁重合等により重合したものを原料として，コーター乾燥法，Ｔダイ法，インフレーション法等の押出法，又はこれらのキャスティング法等により形成することができる。

なお，基材層１１には，老化防止剤，熱伝導剤，熱収縮防止剤，難燃剤，及び導電性材料などの添加剤を含有しても良い。

この導電性材料は，基材層１１に分散することで基材層１１に導電性を付与するニッケル，酸化亜鉛や酸化スズ，導電カーボン等であり，本実施形態において使用する導電性材料の粒径は，好ましくは０．０１〜３０μm，より好ましくは１〜０．０２μmである。

また，導電性材料の添加量は，基材層１１の樹脂量に対して２０〜４０重量％とするのが好ましい。

〔表面層〕
前述した基材層１１の片面又は両面に積層される表面層１２を成す樹脂としては，室温において粘弾性を発揮すると共に被着体に対する圧接により流動して接着力を発揮する樹脂，すなわち，通常，「粘着剤」として使用することができる既知の各種の樹脂を使用することができる。

表面層１２として使用する樹脂（粘着剤）としては，既知の各種粘着剤，例えば下記の樹脂を原料とする粘着剤より適宜選択して使用することができる。

表面層１２は，前記基材層１１と同一の主成分から成ることが好ましく，本実施形態にあってはアクリル酸を３０％以上含有する樹脂を表面層１１として用いる。

前記表面層１２をアクリル樹脂により形成する場合，このアクリル樹脂としては，前述した基材層１１について同様にアクリル樹脂として列挙したモノマーの一種類またはそれ以上を，溶液重合，塊状重合，乳化重合，懸濁重合等により重合して得られるものを使用することができる。

表面層１２の厚さは，基材層１１の片面に対して好ましくは１〜１５０μm，好ましくは３〜５０μm，より好ましくは５〜２５μmであり，基材層１１の両面に表面層１２を形成する場合には，基材層１１の各面にそれぞれ前記厚さの表面層を形成する。

この表面層１２を構成する樹脂には，所望により粘着付与剤，軟化剤，充填剤，老化防止剤，架橋剤等の添加剤を含めることができ，前述の粘着付与剤としては，下記のものが挙げられる。

また，前述の添加剤として添加する架橋剤としては，前述の基材層１１に添加する添加剤として挙げた添加剤より選択して使用することができる。

さらに，表面層１２に導電性が要求される場合には，前記基材層１１の説明において記載したと同様の導電性材料を添加することができ，また，添加する導電性材料の粒径，添加量についても前述の基材層１１における説明と同様である。

〔基材層と表面層の組合せ条件〕
本発明の粘接着フィルム１は，前述の各種の樹脂材料からなる基材層１１に，表面層１２として説明した前述の各種の樹脂材料からなる粘着剤及び接着剤を積層して得られるものであり，前記基材層１１と前記表面層１２との積層は，基材層１１の片面にのみ表面層１２を形成しても良く，また，基材層１１の両面にそれぞれ表面層１２を形成して両面粘接着フィルムとして構成しても良い。

基材層に粘着剤から成る表面層を積層して成る従来の粘接着フィルムにおいて，打抜き加工や穴あけ加工等の剪断加工により糊バリが発生するのは，表面層を構成する粘着剤固有の粘着性に起因する。

すなわち，表面層１２を構成する粘着剤の剪断強度は，表面層の厚さに拘わらず一般に１０g/25mm以下で，基材層の剪断強度に対して極めて小さいため（表１参照），伸びが少なく，やや硬く破断性に優れるため，打抜きや穴あけ加工等の断裁加工を良好に行える基材層に対し，柔軟で著しく伸びに富む粘着剤によって構成された表面層が，粘接着フィルムを断裁加工する際に引き伸ばされて基材から剥離することに起因する。

また，従来の粘接着フィルムにおいて基材層として使用されていた二軸延伸ＰＥＴフィルムは，分子配向がフィルムの縦・横方向を向いているために，斜め方向，厚さ方向の引き裂け挙動は延伸による分子配向に左右され不安定であり，無方向性の表面層とは相容れずに多くの糊バリが生じるものと考えられる。

そこで，上記の点に着目し，本発明にあっては基材層を構成する樹脂として，縦横方向の剪断力が厚み２〜６０μmの範囲で２〜２０００g［200mm/min25mm幅］のものを使用し，この樹脂によって形成された無方向性の基材層に，樹脂の粘着剤から成る表面層を積層することで，基材層と表面層との剪断強度を近付けて，断裁等の剪断加工時に表面層が剥離することを防止している。

前述のような表面層の剥離防止には，基材層の剪断強度をより表面層の剪断強度に近付け，又は表面層の剪断強度と一致させることが効果的であり，前記基材層を構成する樹脂としては，より好ましくは厚み２〜６０μmの範囲で５〜１０００gであり，本実施形態にあっては１０〜５００gのものを使用した（200mm/min25mm幅の剪断強度）。

さらに，前述のような表面層の剥離を防止するためには，表面層と基材層との界面領域において分子間架橋などの機能を発揮させる等，基材層と表面層を成す粘着層との組成等の違いを緩和し，両者の間に存在する界面の相を出来る限り近付けることが効果的である。

そこで本実施形態にあっては，基材層を前述の数値範囲の剪断強度を持った無方向性のものに限定するのみならず，粘接着フィルム１における基材層１１と表面層１２との明確な界面を消失し，層間剥離等を好適に防止できる構成とすべく，基材層１１と表面層１２それぞれの構成成分の２０〜１００％を，分子量の相違や，添加する架橋剤の相違を除き同一組成のモノマー又はポリマーにより形成することとして，基材層１１を成す樹脂と表面層１２を成す樹脂との組成を近似させている。このように，基材層１１と表面層１２との組成が近似することにより，両層の界面が化学平衡により架橋し，界面を明確でないものとすることができる。

すなわち，本発明の粘接着フィルム１，１’にあっては，前記表面層１２は粘着性を発揮するために相対的に低分子量又は低架橋度の樹脂によって構成されるのに対して，基材層１１は粘接着フィルムに保形成や強度等を持たせるために相対的に高架橋度又は高分子量の樹脂によって構成されるが，前述のように構成成分の全部又は一部を共通にすることにより，これら表面層１２及び基材層１１は，その成分中に有する官能基同士の共有結合に加え，基材層１１にエポキシ，イソシアネート系などの架橋剤を用いることにより，該架橋剤の未架橋成分が界面領域において平衡を取ろうとする現象が生じ，更に，粘着層の一部低分子が，基材層である高分子の骨格に吸収され高分子層の界面がやや平衡化されその結果，この二層間の領域に架橋度と分子組成の勾配が生じ，表面層と基材層の界面が消失又は緩和化すると考えられる。

また，前記勾配により，応力の吸収，被着体への追従性に富み，その結果，接着性能も高められる。

このように，前記基材層１１及び表面層１２の両層は，その構成成分の全部又は一部を同一組成のモノマー又はポリマーにより形成すると共に，基材層１１を成す樹脂の表面層１２を成す樹脂に比較して分子量の大きい樹脂とすることがより好ましく，さらに好ましくは，基材層１１の樹脂として表面層１２の樹脂に比較して架橋度の高い樹脂を使用する。

このような表面層及び基材層における分子間架橋の好適な範囲を，「ゲル分率」を基準として規定すれば，表面層のゲル分率は０〜８０％であり，基材層のゲル分率は３０〜１００％で，かつ，前記基材層と前記表面層のゲル分率の比を，基材層１００に対して表面層８０以下とすることが好ましい。

なお，本明細書において「ゲル分率」は，基材層及び表面層をトルエン中に浸漬して膨潤させ後，２００メッシュの金網にて濾過し，残留成分を１１０℃/１時間で乾燥して得た固形分量をパーセンテージで表したものであり，次式により求めることができる。
（式）… ゲル分率（％） ＝ トルエン粘着樹脂膨潤溶液／炉過後残留液重さ×１００

一例として，基材層１１に使用する樹脂の分子量は，２００，０００〜５，０００，０００，好ましくは，３００，０００〜３，０００，０００，特に５００，０００〜１，０００，０００である。

基材層１１と表面層１２の分子量，架橋度，伸び率，その他の組成等は，特に両層の積層界面において近似していることが好ましく，そのため，基材層１１及び／又は表面層１２を，分子量，架橋度，伸び率，配合組成が段階的に異なる複数の層により形成し，分子量，架橋度，伸び率，配合組成を層の厚み方向に勾配させて積層界面付近の分子量，架橋度，配合組成を近付けても良い。

なお，基材層１１の両面に表面層１２を形成して両面粘接着フィルムとする場合には，基材層１１の一方の面に積層する表面層１２と，他方の面に積層する表面層１２にそれぞれ別の樹脂材料を選択し，又はそれぞれ異なる粘着力を発揮するものとしても良い。

また，本発明の粘接着フィルム１，１’は，一例として熱硬化性樹脂の接着剤からなる基材層１１と，樹脂性の粘着剤からなる表面層１２を組合せて成すことができる。

また，伸び率は，表面層１２が２０〜５００％で，被着体に対しての室温での濡れ性と凝集力のバランスから１００〜３００％とすることが好ましく，更には下限を２００％以上とすることが好ましい。

基材層１１の伸び率は３００％以下とすることが好ましく，表面層の親和性から０〜３００％で靭性強度，寸法の安定性，糊バリ防止から０〜１５０％が好ましく，更には，打ち抜き加工性，接着力の向上と安定から２０〜８０％が好適である。

粘接着フィルム１，１’として仕上がった状態における基材層１１と表面層１２の伸び率は０〜３００％，好ましくは糊バリ防止，打ち抜き加工性から０〜１５０％で，更に好ましくは２０〜１００％とする。

基材層１１の樹脂と，表面層１２の樹脂とは，互いの伸び率が近似していることが両者の界面間での親和性，応力緩和性からは好ましい。一方，基材層１１，表面層１２それぞれが満たすべき他の性能を満足させるには困難が多い。すなわち，基材層に求められている性能は，表面層の担持体として寸法の安定性と保持力などで，これらは硬さが求められ伸び率は０％に近い。一方の表面層は，冷間での濡れと流動性を求められるため伸び率は３００％以上と大きく異なる数値となるのが一般的特性である。この両者が，単独で上述の全性能を満たすことは困難であるが，本願のように所定の剪断強度を有する無方向性の基材を使用することにより，好ましくは更に組成の近似する樹脂からなる基材層１１及び表面層１２を積層することにより要求性能を発現させることが可能となった。

２．実施形態２
本発明の別の粘接着フィルム１’を図２に示す。

この粘接着フィルム１’は，イミド樹脂系のフィルムから成る支持体２０，例えば前述のＦＰＣにおいて絶縁フィルムとして使用されているポリイミドフィルムの表面に接着剤層１０を積層して粘接着フィルム１’としたものである。

この実施形態２の粘接着フィルム１’の接着剤層１０は，実施形態１として説明した粘接着フィルム１に相当する積層構成を備えており，前述のイミド樹脂系のフィルムから成る支持体２０の表面に積層された基材層１１と，この基材層１１上に積層された表面層１２により前記接着剤層１０が形成されている。

なお，図示の実施形態にあっては，前記接着剤層１０をイミド樹脂系フィルムから成る支持体２０の両面に形成して，両面粘接着テープとして構成しているが，この接着剤層１０はイミド樹脂系フィルムから成る支持体２０の片面にのみ形成しても良い。

また，図２の例において，接着剤層１０の一方には両面剥離紙３０が貼着されており，剥離紙３０が外周側となるように粘接着フィルム１’を巻き取ることにより，ロール状に巻き取られた状態の粘接着フィルム１’を提供することができる点は，前述の実施形態１の粘接着フィルム１と同様である。

さらに，ここで使用する剥離紙３０としては，前述の実施形態１において説明したと同様のものを使用することができる。

このように，イミド樹脂系フィルムから成る支持体２０に前述した接着剤層１０が積層された粘接着フィルム１’にあっては，例えばこれに銅箔等を貼り合わせることにより，容易にＦＰＣやＦＰＣ補強板固定，ＴＡＢテープ，等を製造することができる。

また，イミド樹脂系フィルムから成る支持体２０の両面に接着剤層１０が形成された両面粘接着フィルム１’にあっては，片面に銅箔等を貼り合わせたＦＰＣ等を製造した後に，他方の面に形成された接着剤層１０を介してＦＰＣ同士を貼り合わせて積層する場合等に使用することができる。

１．試験例１（粘接着フィルムの剪断強度及び伸び率測定試験）
〔試験方法〕
表３で示した各フィルムを基材層とし，この基材層の両面にアクリル系粘着剤を固形分厚みで１０μm（表裏各５μm）塗布して粘接着フィルムを製造し，これらの各粘接着フィルムの破断強度及び伸び率を測定した。その結果を表６に示す。

なお，基材層とした各フィルムは，比較例の二軸延伸ＰＥＴフィルムのみ市販品の厚さ４．５μmのものを使用し，その他はいずれも厚さ５μmのものを使用した。

〔試験結果及び考察〕
(1) 実施例１
表６に示すように，アクリル系樹脂のフィルムを基材層とした実施例１の粘接着フィルムの剪断強度は１７５g/25mmであり，伸び率は２２０％であった。

また，実施例１の粘接着フィルムを断裁加工したところ，切断部に糊バリの発生を確認することはできなかった。

厚さ５μmのアクリル系樹脂フィルム（基材層）の剪断強度が１３０g/25mm，厚さ１０μmの表面層（粘着剤）の剪断強度が１０g/25mm以下であることから（表３参照），以上の測定結果から，実施例１の粘接着フィルムでは，基材層に対し表面層を積層した後において剪断強度の向上が確認された。

また，厚さ５μmのアクリル系樹脂フィルム（基材層）の伸び率は１９０％，厚さ１０μmの表面層（粘着剤）の伸び率が３００％以上であることから（表３参照），実施例１の粘接着フィルムにあっては，３００％以上という高い伸び率の表面層の積層によっても，伸び率を２２０％程度に抑制することができ，基材層の性質が表面層に影響を与えていることが確認できた。

実施例１の粘接着フィルムに使用したアクリル系樹脂の基材層は架橋成分を含まないため，表面層の粘着剤を硬化するものではないが，しかし表面層と基材層の界面では粘着剤成分の粘着付与樹脂，アクリル酸（官能基含有）などが基材に対して共有結合し，又は粘粘着付与樹脂など低分子成分が，基材のアクリル系高分子の骨格に入り込む現象が起こり表面層と基材層の界面が消失又は緩和されているものと考えられる。

これにより，表面層は厚さ方向も含む無方向の伸びを抑制され基材層との層間剥離もなく糊バリが生じ難くなる。

(2)実施例２
表６に示したように，アクリル変性エポキシ系樹脂のフィルムを基材層とした実施例２の粘接着フィルムでは，剪断強度は１２０g/25mmであり，伸び率は１０８％であった。

また，実施例２の粘接着フィルムを断裁加工したところ，切断部における糊バリの発生を確認することはできなかった。

実施例２の粘接着フィルムに使用した厚さ５μmのアクリル変性エポキシ系樹脂のフィルム（基材層）の剪断強度は，１０g/25mmであり，また，厚さ１０μmの粘着剤（表面層）の剪断強度が１０g/25mm以下であることから（表３参照），実施例２の粘接着フィルムで測定された剪断強度１２０g/25mmは，各層を構成する樹脂の剪断強度に対して１２倍という飛躍的な向上を見せている。

また，実施例２の粘接着フィルムは，伸び率１１０％のアクリル変性エポキシ系樹脂フィルム（基材層）に，伸び率３００％以上の粘着剤（表面層）を積層したものでありながら，その伸び率を１０８％と低く抑えていることが確認されており，基材層として使用したアクリル変性エポキシ系樹脂フィルムの性質が，表面層を構成する粘着剤の性質を支配して，伸び率の変化を１０％程度に抑えていることが確認できた。

このように，実施例２の粘接着フィルムにおいて，剪断強度の大幅な向上と伸び率の抑制が生じるのは，表面層と基材層の界面領域で基材層に含まれるエポキシ基が表面層を構成する粘着剤と一部架橋して表面層の界面が硬化され，又界面領域の基材層の分子状の骨格に表面層の低分子が入り込む現象が生じ，その結果，この二層間の領域に架橋度と分子組成，結合構造の勾配が生じ，表面層と基材層の界面が消失又は緩和するためであると考えられる。よって表面層は部分架橋と官能基結合，分子の平衡により伸びを抑制され基材との層間剥離もなく粘着力を犠牲にすることなく糊バリが生じ難い所望の性能が得られる。

(3) 実施例３
表６に示したように，飽和ポリエステル系樹脂のフィルムを基材層とした実施例３の粘接着フィルムの剪断強度は３２０g/25mmであり，伸び率は１３８％であった。

また，実施例３の粘接着フィルムを断裁加工したところ，切断部における糊バリの発生を確認することはできなかった。

実施例３の粘接着フィルムに使用した厚さ５μmの飽和ポリエステル系樹脂のフィルム（基材層）の剪断強度が３８０g/25mmであることから，剪断強度が１０g/25mm以下である厚さ１０μmの粘着剤（表面層）（表３参照）の積層により，基材層の剪断強度を基準にすれば得られた粘接着フィルムの剪断強度は低下していることが確認された。

一方，伸び率については，伸び率１５０％の飽和ポリエステル系樹脂フィルム（基材層）に，伸び率３００％以上の粘着剤（表面層）を積層したものでありながら，粘接着フィルムの伸び率は１３８％となっており，基材層として使用した飽和ポリエステル系樹脂フィルムの性質が，表面層を構成する粘着剤の性質に影響を与え，伸び率の低下をもたらしているものと考えられる。

実施例３の粘接着フィルムでは，基材層を飽和ポリエステル系の樹脂によって形成し，一方，表面層をアクリル系樹脂の粘着剤によって形成しており，両層は異種の材質によって構成されているものでありながら前述のように伸び率の低下と，糊バリの発生が抑制されているのは，基材層として剪断強度３８０g/25mmの無方向性のフィルムを使用したためであると考えられる。

すなわち，縦横方向の剪断強度が２０００g/25mm以下という条件を満たすフィルムを基材層として使用することで，基材層と表面層の剪断強度が大幅に乖離しない範囲の組合せとしていると共に，基材層として無方向性のものを使用することで，従来使用されていた二軸延伸フィルムを基材層として使用した粘接着フィルムのように，分子配向との関係によって引き裂け挙動に変化が生じることを防止し，同じく無方向性である表面層との調和により，表面層が基材層より剥離することが抑制されているためであると考えられる。

従って，基材層と表面層の構成成分等を共通としない場合であっても，基材層の剪断強度を所定の範囲内とすると共に，無方向性の基材層とすることにより，断裁加工等に適した剪断性を有しながら，糊バリ等の発生を防止し得る粘接着フィルムが得られることが確認できた。

(4) 比較例
二軸延伸ＰＥＴフィルムを基材層とした比較例の粘接着フィルムにあっては，剪断強度が３６０g/25mm，伸び率が１４６％と，前記実施例３の粘接着フィルムに対し，数値的には比較的近い剪断強度及び伸び率であることが確認された。

しかし，比較例の粘接着フィルムを断裁加工したところ，切断部に糊バリの発生が確認された。

厚さ４．５μmの二軸延伸ＰＥＴフィルムの剪断強度は１８００g/25mmであり，これに粘着剤を塗布して表面層を形成した粘接着フィルムの剪断強度が３６０ｇ/25mmにまで低下している事は予想外であるが，このような結果は，表面層の粘着剤が濡れ粘着で基材層の応力拡散を止めている結果であると考えられ，前述のような剪断強度の低下が，基材層の界面領域に架橋度と分子組成の勾配が生じ，表面層と基材層の界面が消失又は緩和された結果であるとは考えることはできない。このことは，比較例の粘接着フィルムを断裁加工した際，基材層と表面層とが剥離して糊バリが発生したことからも明らかであり，両層の界面が消失乃至は緩和されていたのであれば，このような剥離は生じ得ない。

また，縦方向，横方向の延伸方向を有する二軸延伸フィルムを基材層として用いた比較例の粘接着フィルムでは，基材層の二軸延伸フィルムは分子配向が縦・横方向に向いており，斜め方向の引き裂け挙動は延伸による分子配向に左右され不安定である。このような引き裂け挙動は厚さ方向にも前述の通りの分子配向に影響される。以上から無方向性の表面層とは相容れず，携帯電話機のボディーなどの曲線を多用したプレス品に貼着するために粘接着フィルムを曲線状に断裁する場合や，通気孔加工のために旋盤等によって捻り切ることで開孔を形成する削孔加工を行う場合には，より多くバリが生じ不向きである。

２．試験例２（基材層及び表面層の厚みの変化と剪断強度及び伸び率の変化の測定試験）
〔試験方法〕
実施例として，表３に示したアクリル系樹脂フィルム，及び変性アクリルエポキシ系樹脂フィルムをそれぞれ基材層とし，この基材層の両面に，表３に粘着剤として示したアクリル系粘着剤を下表に示す厚み（固形分厚）に塗布して表面層を形成して粘接着フィルムを製造し，表面層の厚みの変化に伴う各粘接着フィルムの剪断強度と伸び率の変化を測定した。

比較例は，表３に示した二軸延伸ＰＥＴフィルムを基材層として製造した粘接着フィルムの測定結果であり，その他の点は，前記実施例と同様である。

〔試験結果及び考察〕
無配向性の基材層を設けた実施例の粘接着フィルムにあっては，測定された剪断強度値は１００〜２００g/25mm程度と比較的小さく，伸び率も１００〜２５０％の範囲内であり，この測定値から，実施例の粘接着フィルムにあっては，いずれの表面層の厚さのものにあっても伸びを有するのにも関わらず切れやすい性質が伺える。事実，表７に示す実施例の粘接着フィルムは，いずれも断裁加工による糊バリの発生を確認することはできなかった。

一方，二軸延伸フィルムを基材層とした，表７における比較例の粘接着フィルムは，厚み４．５μm,１２μm,２５μmの基材層の剪断強度は，１８００〜４０００ｇ/25mmと格段に高いが粘着剤を塗布して表面層を形成すると３８０〜１０６０g/25mmと大幅に低下するが，この理由は上述の通り，粘着剤が引っ張り応力の拡散を防御しているからであり剪断強度の低下が糊バリの発生防止に寄与していない。

二軸延伸ＰＥＴフィルムを基材層とした比較例の粘接着フィルムの端面に傷を与え，１００mm/minの速度で引き裂きを行った時の裂開の開始点を観察すると，基材層である二軸延伸フィルムの裂開の開始点と粘着剤層の裂開の開始点に明確な膜状の乖離が生じる。この乖離，即ち表面層がバリとなり更には表面層の粘着剤が更に粘着剤を付着し成長し，糊バリの発生に伴う問題を大きくするものと考えられる。

以上の結果から，剪断強度を所定の数値範囲とするだけでなく，基材層を無方向性とすることが糊バリの発生に有効であることが確認された。

以上説明した本発明の粘接着フィルム１，１’は，それ自体を粘着フィルムとして，または，他の支持体等に貼着乃至は積層して各種の粘着製品に使用することができる。

本発明の粘接着フィルムの概略説明図。 本発明の別の粘接着フィルムの概略説明図。

符号の説明

１，１’ 粘接着フィルム
１０ 接着剤層
１１ 基材層
１２ 表面層
２０ ポリイミド（イミド樹脂系）フィルムから成る支持体
３０ 剥離紙

Claims (17)

1. 縦横方向の剪断力が厚み２〜６０μmの範囲で２〜２０００g[200mm/min25mm幅］である樹脂から成る無方向性基材層に，樹脂の粘着剤から成る表面層を積層して成ることを特徴とする粘接着フィルム。
2. 前記基材層の剪断力を，前記表面層の剪断力の１．５〜２００倍としたことを特徴とする請求項１記載の粘接着フィルム。
3. 前記表面層のゲル分率が０〜８０％，前記基材層のゲル分率が３０〜１００％で，前記基材層と前記表面層のゲル分率の比が，基材層１００に対して表面層が８０以下であることを特徴とする請求項１又は２記載の粘接着フィルム。
4. 前記表面層のガラス転移点（Ｔｇ）が−８０〜５℃であり，前記基材層のガラス転移点（Ｔｇ）が０〜２６０℃であることを特徴とする請求項１〜３いずれか１項記載の粘接着フィルム。
5. 前記表面層を，前記基材層の両面に形成したことを特徴とする請求項１〜４いずれか１項記載の粘接着フィルム。
6. 支持体と，該支持体に積層された接着剤層を有し，前記接着剤層が，前記支持体の表面に積層された樹脂の接着剤から成る基材層と，前記基材層上に積層された樹脂の粘着剤から成る表面層との積層構造を有すると共に，前記基材層を無方向性とし，且つ，縦横方向の剪断力を厚み２〜６０μmの範囲で２〜２０００g[200mm/min25mm幅］としたことを特徴とする粘接着フィルム。
7. 前記接着剤層を，前記支持体の両面に形成したことを特徴とする請求項６記載の粘接着フィルム。
8. 前記基材層及び前記表面層の界面が化学平衡により架橋して成る勾配を持たせたことを特徴とする請求項１〜７いずれか１項記載の粘接着フィルム。
9. 前記基材層及び前記表面層それぞれの構成成分の２０〜１００％を，分子量の差，及び分子架橋剤の相違を除き同一組成であるモノマー又はポリマーにより形成することを特徴とする請求項１〜８いずれか１項記載の粘接着フィルム。
10. 前記基材層の樹脂を前記表面層の樹脂と比較して分子量の大きい樹脂とすることを特徴とする請求項１〜９いずれか１項記載の粘接着フィルム。
11. 前記基材層の樹脂を前記表面層の樹脂に比較して架橋度の高い樹脂とすることを特徴とする請求項１〜１０いずれか１項記載の粘接着フィルム。
12. 前記表面層の厚みを０．１〜５０μmとすると共に，前記基材層の厚みを２〜６０μmとすることを特徴とする請求項１〜１１いずれか１項記載の粘接着フィルム。
13. 一方の前記表面層と，他方の前記表面層とをそれぞれ異なる材質の粘着剤により形成したことを特徴とする請求項５又は７記載の粘接着フィルム。
14. 一方の前記表面層と，他方の前記表面層とをそれぞれ異なる粘着力を有する粘着剤により形成したことを特徴とする請求項５又は７記載の粘接着フィルム。
15. 前記表面層の伸び率が200％以上であることを特徴とする請求項１〜１４いずれか１項記載の粘接着フィルム。
16. 前記基材層の伸び率が300％以下であることを特徴とする請求項１〜１５いずれか１項記載の粘接着フィルム。
17. 前記支持体がイミド樹脂系フィルムから成ることを特徴とする請求項６又は７記載の粘接着フィルム。

Images