JP2004127942A - 高光抽出型有機発光ダイオード(oled)デバイス - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 a)透明基板、
b)該透明基板の第1表面上に配置された光散乱層、
c)該光散乱層の上に配置された透明第1電極層、
d)該透明第1電極層の上に配置された有機EL要素であって、光が発生する発光層を少なくとも1層含む1又は2以上の有機層を有する有機EL要素、及び
e)該有機EL要素の上に配置された透明第2電極層
を含んで成る高光抽出型有機発光ダイオード(OLED)デバイス。
【選択図】 図3
Description
本発明の別の目的は、光抽出効率の高い上面発光型OLEDデバイスを提供することにある。
本発明の別の目的は、光抽出効率の高い底面発光型OLEDデバイスを提供することにある。
本発明の別の目的は、光抽出効率の高い、軟質支持体上に設置されたOLEDデバイスを提供することにある。
本発明の別の目的は、アクティブ型表示構造体に適合するOLEDデバイスを提供することにある。
本発明の別の目的は、パッシブ型表示構造体に適合するOLEDデバイスを提供することにある。
a)透明基板、
b)該透明基板の第1表面上に配置された光散乱層、
c)該光散乱層の上に配置された透明第1電極層、
d)該透明第1電極層の上に配置された有機EL要素であって、光が発生する発光層を少なくとも1層含む1又は2以上の有機層を有する有機EL要素、及び
e)該有機EL要素の上に配置された透明第2電極層
を含んで成る高光抽出型有機発光ダイオード(OLED)デバイスにおいて達成される。
本発明のOLEDデバイスは、典型的には支持基板の上に設けられる。ここで、カソード又はアノードのいずれが基板に接していてもよい。便宜上、基板に接する電極を底部電極と称している。通常、該底部電極はアノードであるが、本発明はそのような構成に限定されるものではない。基板は、意図される発光方向に依存して、透光性又は不透明のいずれかであることができる。EL発光を基板を介して観察する場合には透光性が望まれる。このような場合、透明なガラス又はプラスチックが通常用いられる。EL発光を上部電極を介して観察する用途の場合には、底部支持体の透過性は問題とならないため、透光性、吸光性又は光反射性のいずれであってもよい。この場合の用途向け支持体には、ガラス、プラスチック、半導体材料、シリコン、セラミックス及び回路基板材料が含まれるが、これらに限定はされない。もちろん、このようなデバイス構成には、透光性の上部電極を提供する必要はある。
アノード層は、外部電源からOLEDデバイスへ動作電流を運搬するのに十分な導電性を有する層又は積層体である。アノード層のシート抵抗は100Ω/□以下でなければならない。本発明によるアノード層は、当該発光に対して実質的に透明であるか、又は高反射性であることが必要である。高反射性アノードのための材料は、Ag、Ag系合金又はAlを含むリストの中から選択することができる。これらの材料は、他のほとんどの材料より高い反射率を有し、本発明において吸収損の少ない散乱層と共に使用されることができる。これらの材料のうち、純粋Ag又はAg含有率90%以上のAg系合金が、反射率が格別高いことから、好適である。透明アノードの場合、使用する材料の吸収性が低いほど、OLEDデバイスの効率を高めることができる。一般則として、光学屈折率(optical index)の虚部kが0.02未満であることが好ましい。本発明に使用することができる一般的な透明アノード材料はインジウム錫酸化物(ITO)、インジウム亜鉛酸化物(IZO)、亜鉛錫酸化物(ZTO)及び酸化錫であるが、例示としてアルミニウム又はインジウムをドープした酸化亜鉛、マグネシウムインジウム酸化物及びニッケルタングステン酸化物をはじめとする他の金属酸化物でも使用することができる。これらの酸化物の他、カソードとして、窒化ガリウムのような金属窒化物、セレン化亜鉛のような金属セレン化物、及び硫化亜鉛のような金属硫化物を使用することもできる。Au、Ag又はCu及び高屈折率透明材料、例えばZnS、TiO2、ITO、等の金属薄膜サンドイッチを使用することもできる。適当な材料及び厚さを採用すると、全吸光量を5%未満にすることができる。典型的なアノード材料は4.1eV以上の仕事関数を有する。しかしながら、独立した有効正孔注入層を使用する場合には、アノードの仕事関数の重要性は低下するため、ほとんどすべての値をとることができる。所望のアノード材料は、蒸発法、スパッタ法、化学的気相成長法又は電気化学的手段のような適当ないずれかの手段により付着させることが典型的である。アノードには、良く知られたフォトリソグラフィ法を用いて、又は調製中にシャドーマスクを用いて、パターンを施すことができる。
本発明において使用される光散乱層は、マトリックス中に埋め込まれた散乱中心から成っていてよく、又は、表面上にテクスチャ又はミクロ構造を含んでいてもよい。マトリックス内に散乱中心が埋め込まれる場合には、散乱層に光が効果的に入射するように、マトリックスの光屈折率は、有機EL要素30の光屈折率と同等であるか又はこれよりも大きいこと、好ましくは有機EL要素30の光屈折率の0.9倍を下回らないこと、が必要である。OLEDデバイス内の有機EL要素30として使用される一般的な有機材料の光屈折率は≧1.7と比較的高いので、当該マトリックスの屈折率は約1.55以上であることが必要である。しかし有機EL要素30の屈折率がこれよりも小さい場合には、マトリックスの屈折率もこれに応じて小さくなってよい。光散乱層のマトリックスは、溶液、溶融体その他の好適な形態から薄層として塗被されたポリマーであってよい。マトリックスは、モノマーであって、UV光、熱その他の適当な手段によって、薄膜として塗被された後で重合されてもよい。一般的な塗布技術、例えばスピン塗布、ブレード塗布、スクリーン印刷などを適切に選択することができる。別法として、散乱層は、OLEDデバイス構造内の散乱層の所望の位置に応じて、上部電極層の表面に、又は基板に、貼り合わされた別個の要素であってもよい。散乱中心の屈折率は、マトリックスの屈折率とは有意に異なること、好ましくは発光層の屈折率の5%を上回る分だけ異なることが必要となる。散乱中心は粒子を含むことができる。粒子材料の一例としてはTiO2、Sb2O3、CaO、In2O3などが挙げられ、粒子はボイド又は気泡を含んでよい。粒子のサイズは、散乱させるべき光の波長と同等でなければならず、数十nm〜数μmの範囲であってよい。散乱層の厚さは、1μm未満〜数μmの範囲であってよい。マトリックス中の粒子の厚さ及び添加量は、OLEDデバイスからの最適な光抽出を達成するように最適化されることが必要である。表面上にテクスチャ又はミクロ構造を有する散乱層の場合、このテクスチャ又はミクロ構造はミクロレンズであってよく、或いは、これらは散乱させるべき波長と同等な深さ及びサイズの周期的又はランダムな構造であってよい。これらの表面特徴は、散乱層が塗被されている間に形成されることができ、又、これらの表面特徴を、散乱層が塗被された後でエンボス加工することもできる。さらには、表面散乱特徴を備えた散乱層を別個に形成し、これをOLEDデバイスに張り合わせることもできる。
全反射及び光捕捉の効果を利用して反射体層によって吸光率を低減するために、低屈折率アイソレーション層が使用される。低屈折率アイソレーション層は、OLEDデバイス内で反射体層と残りの層との間に配置される。有機EL要素は数層を含むことができるが、しかし通常これらの層の反射の光屈折率は比較的高い。最も一般的な材料の屈折率は約1.7以上であり、したがってアイソレーション層は、約1.55以下の屈折率を有する必要がある。低屈折率アイソレーション層は、ポリマー層、好ましくは感光性ポリマー層であってよい。低屈折率アイソレーション層は無機層であってもよく、この無機層の一例としては、MgF2、NaF、KF、Bi2S3、Na5Al3F14が挙げられる。
アノードと正孔輸送層との間に正孔注入層を設けることがしばしば有用となる。正孔注入性材料は、後続の有機層のフィルム形成性を改良し、かつ、正孔輸送層への正孔注入を促進するのに役立つことができる。正孔注入層に用いるのに好適な材料として、米国特許第4720432号明細書に記載されているポルフィリン系化合物や、米国特許第6208075号明細書に記載されているプラズマ蒸着フルオロカーボンポリマーが挙げられる。有機ELデバイスに有用であることが報告されている別の正孔注入性材料が、欧州特許出願公開第0891121号及び同第1029909号明細書に記載されている。
正孔輸送層は、芳香族第三アミンのような少なくとも1種の正孔輸送性化合物を含む。芳香族第三アミンとは、少なくとも一つが芳香族環の環員である炭素原子にのみ結合している3価窒素原子を1個以上含有する化合物であると解される。一つの形態として、芳香族第三アミンはアリールアミン、例えば、モノアリールアミン、ジアリールアミン、トリアリールアミン又は高分子アリールアミンであることができる。トリアリールアミン単量体の例が、米国特許第3180730号(Klupfelら)に示されている。1以上のビニル基で置換された、及び/又は少なくとも一つの活性水素含有基を含む、その他の好適なトリアリールアミンが、譲受人共通の米国特許第3567450号及び同第3658520号(Brantleyら)に記載されている。
1,1-ビス(4-ジ-p-トリルアミノフェニル)シクロヘキサン
1,1-ビス(4-ジ-p-トリルアミノフェニル)-4-フェニルシクロヘキサン
4,4’-ビス(ジフェニルアミノ)クアドリフェニル
ビス(4-ジメチルアミノ-2-メチルフェニル)-フェニルメタン
N,N,N-トリ(p-トリル)アミン
4-(ジ-p-トリルアミノ)-4’-[4(ジ-p-トリルアミノ)-スチリル]スチルベン
N,N,N’,N’-テトラ-p-トリル-4,4’-ジアミノビフェニル
N,N,N’,N’-テトラフェニル-4,4’-ジアミノビフェニル
N,N,N’,N’-テトラ-1-ナフチル-4,4’-ジアミノビフェニル
N,N,N’,N’-テトラ-2-ナフチル-4,4’-ジアミノビフェニル
N-フェニルカルバゾール
4,4’-ビス[N-(1-ナフチル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル
4,4’-ビス[N-(1-ナフチル)-N-(2-ナフチル)アミノ]ビフェニル
4,4”-ビス[N-(1-ナフチル)-N-フェニルアミノ]-p-ターフェニル
4,4’-ビス[N-(2-ナフチル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル
4,4’-ビス[N-(3-アセナフテニル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル
1,5-ビス[N-(1-ナフチル)-N-フェニルアミノ]ナフタレン
4,4’-ビス[N-(9-アントリル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル
4,4”-ビス[N-(1-アントリル)-N-フェニルアミノ]-p-ターフェニル
4,4’-ビス[N-(2-フェナントリル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル
4,4’-ビス[N-(8-フルオルアンテニル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル
4,4’-ビス[N-(2-ピレニル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル
4,4’-ビス[N-(2-ナフタセニル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル
4,4’-ビス[N-(2-ペリレニル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル
4,4’-ビス[N-(1-コロネニル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル
2,6-ビス(ジ-p-トリルアミノ)ナフタレン
2,6-ビス[ジ-(1-ナフチル)アミノ]ナフタレン
2,6-ビス[N-(1-ナフチル)-N-(2-ナフチル)アミノ]ナフタレン
N,N,N’,N’-テトラ(2-ナフチル)-4,4”-ジアミノ-p-ターフェニル
4,4’-ビス{N-フェニル-N-[4-(1-ナフチル)-フェニル]アミノ}ビフェニル
4,4’-ビス[N-フェニル-N-(2-ピレニル)アミノ]ビフェニル
2,6-ビス[N,N-ジ(2-ナフチル)アミン]フルオレン
1,5-ビス[N-(1-ナフチル)-N-フェニルアミノ]ナフタレン
米国特許第4769292号及び同第5935721号に詳述されているように、有機EL要素30の発光層(LEL)は発光材料又は蛍光材料を含み、その領域において電子-正孔対が再結合する結果として電場発光が生じる。発光層は、単一材料で構成することもできるが、より一般的には、ホスト材料に単一又は複数種のゲスト化合物をドーピングしてなり、そこで主として当該ドーパントから発光が生じ、その発光色にも制限はない。発光層に含まれるホスト材料は、後述する電子輸送性材料、上述した正孔輸送性材料、又は正孔-電子再結合を支援する別の材料もしくはその組合せ、であることができる。ドーパントは、通常は高蛍光性色素の中から選ばれるが、リン光性化合物、例えば、国際公開第98/55561号、同第00/18851号、同第00/57676号及び同第00/70655号に記載されているような遷移金属錯体も有用である。ドーパントは、ホスト材料中、0.01〜10質量%の範囲内で被覆されることが典型的である。ホスト材料として、ポリフルオレンやポリビニルアリーレン(例、ポリ(p-フェニレンビニレン)、PPV)のような高分子材料を使用することもできる。この場合、当該高分子ホスト中に低分子ドーパントを分子レベルで分散させること、或いは、当該ホストポリマーに少量成分を共重合させることによりドーパントを添加すること、が可能である。
CO-1:アルミニウムトリスオキシン〔別名、トリス(8-キノリノラト)アルミニウム(III)〕
CO-2:マグネシウムビスオキシン〔別名、ビス(8-キノリノラト)マグネシウム(II)〕
CO-3:ビス[ベンゾ{f}-8-キノリノラト]亜鉛(II)
CO-4:ビス(2-メチル-8-キノリノラト)アルミニウム(III)-μ-オキソ-ビス(2-メチル-8-キノリノラト)アルミニウム(III)
CO-5:インジウムトリスオキシン〔別名、トリス(8-キノリノラト)インジウム〕
CO-6:アルミニウムトリス(5-メチルオキシン)〔別名、トリス(5-メチル-8-キノリノラト)アルミニウム(III)〕
CO-7:リチウムオキシン〔別名、(8-キノリノラト)リチウム(I)〕
CO-8:ガリウムオキシン〔別名、トリス(8-キノリノラト)ガリウム(III)〕
CO-9:ジルコニウムオキシン〔別名、テトラ(8-キノリノラト)ジルコニウム(IV)〕
本発明の有機EL要素の電子輸送層を形成するのに用いるのに好ましい薄膜形成性材料は、オキシン(通称8-キノリノール又は8-ヒドロキシキノリン)それ自体のキレートをはじめとする金属キレート化オキシノイド系化合物である。このような化合物は、電子の注入及び輸送を助長し、しかも高い性能レベルを示すと共に、薄膜への加工が容易である。オキシノイド系化合物の例は、既述した通りである。
電子注入層としては、米国特許第5608287号、同第5776622号、同第5776623号、同第6137223号、同第6140763号に記載されているものをはじめとする電子注入層を採用することができる。
カソード層は、外部電源からOLEDデバイスへ動作電流を運搬するのに十分な導電性を有する層又は積層体である。カソード層のシート抵抗は100Ω/□以下でなければならない。本発明によるカソード層は、当該発光に対して実質的に透明であるか、又は高反射性であることが必要である。高反射性カソードのための材料は、Ag、Ag系合金又はAlを含むリストの中から選択することができる。これらの材料は、本発明において吸収損の少ない散乱層と共に使用されることができる他のほとんどの材料より高い反射率を有する。これらの材料のうち、純粋Ag又はAg含有率90%以上のAg系合金が、反射率が格別高いことから、好適である。透明カソードの場合、使用する材料の吸収性が低いほど、OLEDデバイスの効率を高めることができる。一般則として、光学屈折率(optical index)の虚部kが0.02未満であることが好ましい。本発明に使用することができる一般的な透明カソード材料はインジウム錫酸化物(ITO)、インジウム亜鉛酸化物(IZO)、亜鉛錫酸化物(ZTO)及び酸化錫であるが、例示としてアルミニウム又はインジウムをドープした酸化亜鉛、マグネシウムインジウム酸化物及びニッケルタングステン酸化物をはじめとする他の金属酸化物でも使用することができる。これらの酸化物の他、カソードとして、窒化ガリウムのような金属窒化物、セレン化亜鉛のような金属セレン化物、及び硫化亜鉛のような金属硫化物を使用することもできる。Au、Ag又はCu及び高屈折率透明材料、例えばZnS、TiO2、ITO、等の金属薄膜サンドイッチを使用することもできる。適当な材料及び厚さを採用すると、全吸光量を5%未満にすることができる。典型的なカソード材料は4.1eV以下の仕事関数を有する。しかしながら、独立した有効正孔注入層を使用する場合には、アノードの仕事関数の重要性は低下するため、ほとんどすべての値をとることができる。透光性カソードについては、米国特許第4885211号、米国特許第5247190号、JP3,234,963、米国特許第5703436号、米国特許第5608287号、米国特許第5837391号、米国特許第5677572号、米国特許第5776622号、米国特許第5776623号、米国特許第5714838号、米国特許第5969474号、米国特許第5739545号、米国特許第5981306号、米国特許第6137223号、米国特許第6140763号、米国特許第6172459号、欧州特許第1076368号及び米国特許第6278236号に詳しく記載されている。カソード材料は、蒸発法、スパッタ法又は化学的気相成長法により付着させることが典型的である。必要な場合には、例えば、マスク介在蒸着法、譲受人共通の米国特許第5276380号及び欧州特許出願公開第0732868号明細書に記載の一体型シャドーマスク法、レーザーアブレーション法及び選択的化学的気相成長法をはじめとする多くの周知の方法により、パターンを形成させてもよい。
上述した有機材料は昇華法のような蒸気相法により適宜付着されるが、フィルム形成性を高めるため、流体から、例えば、任意のバインダーと共に溶剤から、付着させてもよい。当該材料がポリマーである場合には、溶剤付着法が好適であるが、スパッタ法やドナーシートからの熱転写法のような他の方法を使用してもよい。昇華法により付着すべき材料は、例えば、譲受人共通の米国特許第6237529号明細書に記載されているように、タンタル材料を含むことが多い昇華体「ボート」から気化させてもよいし、当該材料をまずドナーシート上にコーティングし、その後基板に接近させて昇華させてもよい。複数材料の混合物を含む層は、独立した複数の昇華体ボートを利用してもよいし、材料を予め混合した後単一のボート又はドナーシートからコーティングしてもよい。パターン化付着は、シャドーマスク、一体型シャドーマスク(譲受人共通の米国特許第5294870号明細書)、ドナーシートからの空間画定型感熱色素転写(譲受人共通の米国特許第5851709号及び同第6066357号明細書)及びインクジェット法(譲受人共通の米国特許第6066357号明細書)を利用して達成することができる。
ほとんどのOLEDデバイスは湿分及び/又は酸素に対して感受性を示すため、窒素又はアルゴンのような不活性雰囲気において、アルミナ、ボーキサイト、硫酸カルシウム、クレー、シリカゲル、ゼオライト、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類金属酸化物、スルフェート、金属ハロゲン化物及び金属過塩素酸塩のような乾燥剤と一緒に、封止されることが一般的である。封入法及び乾燥法として、譲受人共通の米国特許第6226890号明細書に記載されている方法が挙げられるが、これらに限定はされない。さらに、当該技術分野では、封入用として、SiOx、テフロン(登録商標)及び無機/高分子交互層のようなバリア層が知られている。
OLEDデバイスは、機械的損傷を受けやすい薄膜デバイスであるため、取扱い時及び使用時に保護されることが必要である。封入方法が機械的保護を提供する場合も多い。場合によっては、OLEDデバイスの有効表面に、接着剤を使用して、ガラス、プラスチックその他の材料の固体プレートを取り付ける。また、OLEDデバイスの上面に保護層を付着させる場合もある。本願明細書では、固体プレート又は付着保護層を任意保護層28と称する。特に上面発光型デバイスの場合には、固体プレートは、発光に対して透明であることが必要であり、そしてOLEDデバイスの光学構造体の一部となる。
本発明によるOLEDデバイスは、所望によりその特性を高めるため、周知の各種光学効果を採用することができる。これには、透光性を極大化するための層厚の最適化、誘電体ミラー構造の付与、反射性電極の吸光性電極への交換、表示装置への遮光又は反射防止コーティングの付与、表示装置への偏光媒体の付与、又は表示装置への着色、中性濃度もしくは色変換フィルタの付与が包含される。具体的には、フィルタ、偏光子及び遮光又は反射防止コーティングを、カバーの上に、又はカバーの一部として、設けることができる。
12…光散乱層
14…アノード層
22…カソード層
24…低屈折率アイソレーション層
26…反射体層
30…有機EL要素
40…外部光反射体
42…白熱電球
101、102、103、104、105、107a、108、109、110、111…OLEDデバイス
106、107…照明装置
Claims (8)
- a)透明基板、
b)該透明基板の第1表面上に配置された光散乱層、
c)該光散乱層の上に配置された透明第1電極層、
d)該透明第1電極層の上に配置された有機EL要素であって、光が発生する発光層を少なくとも1層含む1又は2以上の有機層を有する有機EL要素、及び
e)該有機EL要素の上に配置された透明第2電極層
を含んで成る高光抽出型有機発光ダイオード(OLED)デバイス。 - 該透明第2電極層の上に反射体層が配置されている、請求項1に記載のOLEDデバイス。
- 該透明第2電極層と該反射体層との間に、該発光層より光屈折率が低い低屈折率アイソレーション層が配置されている、請求項2に記載のOLEDデバイス。
- 該光散乱層が、マトリックス中に分散された光散乱性粒子を含む、請求項1に記載のOLEDデバイス。
- 該マトリックスの光屈折率が該発光層の光屈折率の0.9倍を下回らない、請求項4に記載のOLEDデバイス。
- a)透明基板、
b)該透明基板の第1表面上に配置された透明第1電極層、
c)該第1電極層の上に配置された有機EL要素であって、光が発生する発光層を少なくとも1層含む1又は2以上の有機層を有する有機EL要素、
d)該有機EL要素の上に配置された透明第2電極層、及び
e)該透明第2電極層の上に配置された光散乱層
を含んで成る高光抽出型有機発光ダイオード(OLED)デバイス。 - a)基板、
b)該基板の第1表面上に配置された反射体層、
c)光散乱層、
d)該光散乱層の上に配置された透明第1電極層、
e)該透明第1電極層の上に配置された有機EL要素であって、光が発生する発光層を少なくとも1層含む1又は2以上の有機層を有する有機EL要素、及び
f)該有機EL要素の上に配置された透明第2電極層
を含んで成る高光抽出型有機発光ダイオード(OLED)デバイス。 - a)基板、
b)該基板の第1表面上に配置された反射体層、
c)該反射体層の上に配置された透明第1電極層、
d)該透明第1電極層の上に配置された有機EL要素であって、光が発生する発光層を少なくとも1層含む1又は2以上の有機層を有する有機EL要素、
e)該有機EL要素の上に配置された透明第2電極層、及び
f)該透明第2電極層の上に配置された光散乱層
を含んで成る高光抽出型有機発光ダイオード(OLED)デバイス。
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