DE112007001517T5 - Poröser Film für einen Elektrolytfilm in einer Brennstoffzelle und Verfahren zur Herstellung desselben - Google Patents

Poröser Film für einen Elektrolytfilm in einer Brennstoffzelle und Verfahren zur Herstellung desselben Download PDF

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Abstract

Poröse Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran, bei der zwei oder mehr Folien aus porösen Harzfolien, die eine Richtungsabhängigkeit der Festigkeit in den beiden senkrechten Richtungen aufweisen, in einem Zustand, in dem die Richtungen, in denen die Festigkeit der porösen Harzfolien hoch ist, einander kreuzen, miteinander laminiert und verbunden sind.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine als verstärkendes Material in einer Brennstoffzellen-Elektrolytmembran verwendete poröse Membran und ein Verfahren zum Herstellen der porösen Membran. Die vorliegende Erfindung betrifft ferner eine Elektrolytmembran und eine die poröse Membran enthaltende Membran-Elektroden-Anordnung.
  • Stand der Technik
  • Eine Festpolymerbrennstoffzelle ist als eine Form einer Brennstoffzelle bekannt. Die Festpolymerbrennstoffzelle verwendet eine Membran-Elektroden-Einheit (MEA) 50 als Hauptbestandteil, wie in 4 gezeigt ist. Die Membran-Elektroden-Einheit wird zwischen Separatoren 51 und 51 gehalten, die Durchlässe für ein Brenngas (Wasserstoff) und ein Luftgas aufweisen, um auf diese Weise eine Brennstoffzelle 52 zu bilden, die als Einheitszelle bezeichnet wird. Die Membran-Elektroden-Einheit 50 weist eine Struktur auf, bei der eine Katalysatorschicht 56a an der anodenseitigen Elektrode und eine Diffusionsschicht 57a an einer Seite einer Elektrolytmembran 55, die eine Ionenaustauschmembran ist, laminiert sind und bei der eine Katalysatorschicht 56b an der kathodenseitigen Elektrode und eine Diffusionsschicht 57b an der anderen Seite der Elektrolytmembran 55 laminiert sind.
  • Als Elektrolytmembran 55 wird vorwiegend eine dünne Membran aus einem Perfluorsulfonsäurepolymer (eine von Du Pont Co. Ltd., U. S. A. hergestellte Nafionmembran) verwendet, das ein Elektrolytharz (Ionenaustauscherharz) ist. Es ist jedoch nicht möglich, eine ausreichende Festigkeit durch das Perfluorsulfonsäurepolymer selbst zu erhalten. Daher wird zum Beispiel auch eine verstärkte Elektrolytmembran auf eine solche Weise gebildet, dass eine durch monoaxiales oder biaxiales Dehnen einer aus Polytetrafluorethylen, einem Polyethylenharz mit hohem Molekulargewicht oder dergleichen hergestellten, dünnen Membran porosifizierte poröse Membran als verstärkendes Material verwendet wird und dass die poröse Membran mit einer Elektrolytharzlösung imprägniert ist (siehe Patentschrift 1, Patentschrift 2 und dergleichen).
    • Patentschrift 1: JP-Patentveröffentlichung (Kokai) Nr. 8-13179
    • Patentschrift 2: JP-Patentveröffentlichung (Kokai) Nr. 9-194609
  • Bei der durch Verwenden der vorstehend beschriebenen verstärkten Elektrolytmembran gebildeten Membran-Elektroden-Anordnung ist gewünscht, dass die mechanischen Eigenschaften der Membranoberfläche der als verstärkendes Material dienenden porösen Membran sowohl in der longitudinalen als auch in der lateralen Richtung gleich sind. Wenn das Verhältnis der mechanischen Eigenschaften zwischen der longitudinalen und der lateralen Richtung groß ist, erhöht sich der Unterschied zwischen den Änderungen der longitudinalen und lateralen Abmessungen bei einer Expansion des Elektrolyten. Dadurch wird ein Spannungs-Dehnungs-Unterschied zwischen der longitudinalen und lateralen Richtung an der Grenzfläche zwischen der Elektrodenkatalysatorschicht und der Elektrolytmembran erzeugt. Wenn ein solcher Spannungs-Dehnungs-Unterschied erzeugt wird, können eine ungleichmäßig ablaufende Reaktion, ein Abschälen der Grenzfläche und dergleichen verursacht werden, so dass die Lebensdauer der Zelle erheblich beeinträchtigt wird.
  • Die durch monoaxiales Dehnen erhaltene poröse Membran ist stark in der Dehnungsrichtung ausgerichtet und weist eine Faserrichtung auf, die an der Dehnungsrichtung ausgerichtet ist. Die Festigkeit der porösen Membran nimmt daher in der Dehnungsrichtung zu. Die poröse Membran weist jedoch eine geringe Ausrichtung in der zu der Dehnungsrichtung senkrechten Richtung auf. Dies verursacht unvermeidlich das Erzeugen einer hohen Richtungsabhängigkeit der Festigkeit in den beiden senkrechten Richtungen. Das Verhältnis der mechanischen Eigenschaften in der longitudinalen und in der lateralen Richtung wird dadurch in der Membranoberfläche der porösen Membran groß. In der Elektrolytmembran, in der die durch monoaxiales Dehnen erhaltene poröse Membran als verstärkendes Material verwendet wird, kann ein merkli cher Spannungs-Dehnungs-Unterschied in der Grenzfläche zwischen der Elektrodenkatalysatorschicht und der Elektrolytmembran durch Betreiben der Brennstoffzelle erzeugt werden.
  • Bei der durch Dehnen in den beiden senkrechten Richtungen erhaltenen (das heißt durch isotropes Dehnen gebildeten) porösen Membran ist die Richtungsabhängigkeit der Festigkeit in der longitudinalen und in der lateralen Richtung in der Membranoberfläche im Vergleich zu der durch monoaxiales Dehnen erhaltenen porösen Membran verringert. Eine Richtungsabhängigkeit der Festigkeit ist jedoch äußerst schwierig auszuschließen. Im Vergleich zum monoaxialen Dehnen ist es beim biaxialen Dehnen zudem schwierig, eine Membran mit einem hohen Dehnungsverhältnis (großer Ausrichtung) zu bilden, so dass das Erreichen einer erforderlichen Festigkeit für die poröse Membran nicht möglich sein kann.
  • Beim Herstellen der herkömmlichen verstärkten Elektrolytmembran, wie sie in den Patentschriften 1 und 2 beschrieben ist, wurde das vorstehend beschriebene Problem, das die Richtungsabhängigkeit der Festigkeit der porösen Membran betrifft, die sich aus dem Dehnungsvorgang während der Herstellung der Membran ergibt, nicht speziell angegangen. In den letzten Jahren war es aufgrund des Erfordernisses für die praktische Anwendung einer Brennstoffzelle mit einem höheren Stromerzeugungsvermögen ein wesentliches Problem, der als verstärkendes Material verwendeten porösen Membran mechanische Eigenschaften zu verleihen, die in der longitudinalen und der lateralen Richtung gleich waren.
  • Die vorliegende Erfindung wurde im Lichte der vorstehend beschriebenen Umstände gemacht. Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist, eine poröse Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran, die in der longitudinalen und der lateralen Richtung gleiche mechanische Eigenschaften aufweist, und ein Verfahren zum Herstellen der porösen Membran bereitzustellen. Eine weitere Aufgabe der vorliegenden ist, eine verstärkende Elektrolytmembran und eine Membran-Elektroden-Einheit, die die poröse Membran enthalten, bereitzustellen.
  • Offenbarung der Erfindung
  • Eine poröse Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass zwei oder mehr Folien aus poröser Harzfolie mit einer Richtungsabhängigkeit der Festigkeit in den beiden senkrechten Richtungen in einem Zustand, in dem die Richtungen, in denen die Festigkeit der porösen Harzfolien groß ist, einander kreuzen, miteinander laminiert und verbunden sind.
  • Ein Verfahren zum Herstellen der porösen Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Erfindung ist ferner dadurch gekennzeichnet, dass es wenigstens einschließt: einen Schritt des abwechselnden Laminierens von zwei oder mehr Folien aus poröser Harzfolie, die eine Richtungsabhängigkeit der Festigkeit in den beiden senkrechten Richtungen aufweisen, in einem Zustand, in dem die Richtungen, in denen die Festigkeit der porösen Harzfolien groß ist, einander kreuzen; und einen Schritt des Miteinander-Verbindens der laminierten porösen Harzfolien.
  • In der vorliegenden Erfindung kann ein als Ausgangsmaterial für die poröse Harzfolie verwendetes Harzmaterial ein Harzmaterial sein, das zum Herstellen einer in einer herkömmlichen verstärkten Elektrolytmembran verwendeten porösen Membran verwendet wird. Als Harzmaterial ist bevorzugt Polytetrafluorethylenharz, Polyethylenharz mit einem hohen Molekulargewicht und dergleichen angegeben. Im Hinblick auf eine leichte Dehnung ist insbesondere Polytetrafluorethylenharz bevorzugt. Mit Hilfe eines vorgegebenen Verfahrens wird eine dünne Membran aus Harz gebildet und mit einem herkömmlich bekannten Verfahren monoaxial gedehnt. Auf diese Weise wird eine poröse Harzfolie erhalten, die eine Richtungsabhängigkeit der Festigkeit in den beiden senkrechten Richtungen aufweist. Eine poröse Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Erfindung wird auf eine solche Weise erhalten, dass zwei oder mehr Folien der erhaltenen porösen Harzfolien in einem Zustand, bei dem die Richtungen, in denen die Festigkeit der porösen Harzfolien groß ist, einander kreuzen, abwechselnd laminiert sind und dass die laminierten porösen Harzfolien mit einem geeigneten Verfahren miteinander verbunden werden. Der Winkel, in dem sich die Richtungen mit hoher Festigkeit kreuzen, beträgt bevorzugt 90 Grad, der Winkel kann jedoch auch kleiner oder größer als 90 Grad sein.
  • Bei der porösen Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran, die durch das Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung erhalten wird, werden die durch Dehnen in nur einer Achsenrichtung erhaltenen porösen Harzfolien grundsätzlich im miteinander laminierten Zustand verwendet. Wenn eine Harzfolie in nur einer Achsenrichtung gedehnt ist, ist es möglich, die Harzfolie mit einer größeren Ausrichtung der Moleküle herzustellen als in dem Fall, in dem die Harzfolie in den beiden senkrechten Richtungen gedehnt ist. Dadurch nehmen die mechanischen Eigenschaften (die Festigkeit) der monoaxial gedehnten Harzfolie in der Dehnungsrichtung im Vergleich zu den mechanischen Eigenschaften der biaxial gedehnten Harzfolie zu.
  • Die auf diese Weise erhaltenen porösen Harzfolien sind auf eine solche Weise abwechselnd laminiert, dass die Richtungen (die Dehnungsrichtungen), in denen die Festigkeit der Harzfolien groß ist, einander kreuzen. Die mechanischen Eigenschaften des laminierten Körpers gleichen sich daher in den beiden sich kreuzenden Richtungen (der longitudinalen und der lateralen Richtung) im Wesentlichen an. Gleichzeitig ist die mechanische Festigkeit in den beiden Richtungen auch größer als die durch Dehnen einer einzelnen Folie in den beiden senkrechten Richtungen erhaltene mechanische Festigkeit. Das heißt, dass die poröse Membran gemäß der vorliegenden Erfindung eine poröse Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran ist, die eine Isotropie bezüglich der Festigkeit und eine hohe Festigkeit aufweist.
  • Es ist bevorzugt, dass die laminierten porösen Harzfolien miteinander bei der Temperatur des Schmelzpunktes der laminierten porösen Harzfolien oder höher laminiert sind, die vorliegende Erfindung ist jedoch nicht darauf beschränkt. Es ist ebenso möglich, ein Druckbindungsverfahren mittels einer Wärmepresse, ein auf einer Verfaserung der Grenzfläche basierendes Verbindungsverfahren, das durch Dehnen der porösen Harzfolien in dem laminierten Zustand ausgeführt wird, und dergleichen zu verwenden. In diesem Fall kann der Grad der Verbindung der Grenzfläche durch Wär mepressen der laminierten porösen Harzfolien bei der Temperatur des Schmelzpunkts und niedriger vor dem Dehnungsvorgang weiter erhöht werden.
  • Eine Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran wird durch Kombinieren der wie, vorstehend beschrieben, hergestellten porösen Membran und eines Elektrolytharzes mit einem herkömmlichen Verfahren gebildet. Eine Membran-Elektroden-Einheit wird durch Laminieren einer Elektrodenkatalysatorschicht und einer Diffusionsschicht an der Elektrolytmembran mit einem herkömmlichen Verfahren gebildet. Bei der erhaltenen Membran-Elektroden-Einheit sind die mechanischen Eigenschaften in der Membranoberfläche der porösen Membran, die in der Elektrolytmembran als verstärkendes Material vorgesehen ist, in der longitudinalen und in der lateralen Richtung gleich. Durch das Anschwellen während der Stromerzeugung wird der Spannungs-Dehnungs-Unterschied zwischen der longitudinalen und der lateralen Richtung daher nicht in der Grenzfläche zwischen der Elektrodenkatalysatorschicht und der Elektrolytmembran erzeugt. Als Folge davon ist es möglich, eine Membran-Elektroden-Einheit mit einem hohen Stromerzeugungsvermögen und einer langen Lebensdauer zu erhalten.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung ist es möglich, eine poröse Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran zu erhalten, die keine Richtungsabhängigkeit der Festigkeit und eine hohe Festigkeit aufweist. Eine Membran-Elektroden-Einheit, die eine Elektrolytmembran einschließt, die die poröse Membran gemäß der vorliegenden Erfindung als verstärkendes Material aufweist, besitzt ein hohes Stromerzeugungsvermögen und eine lange Lebensdauer.
  • Kurzbeschreibung der Figuren
  • 1 ist eine Figur, die einen Aspekt der Herstellung einer porösen Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran mit einem Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung erläutert.
  • 2 ist eine Figur, die einen Aspekt erläutert, in dem die in 1 gezeigte poröse Membran mit einem Elektrolytharz kombiniert ist, um so zu einer Elektrolytmembran ausgebildet zu werden.
  • 3 ist eine Figur, die Rasterelektronenmikroskopaufnahmen von der Oberfläche der porösen Membran einer Ausführungsform und eines Vergleichsbeispiels zeigt.
  • 4 ist eine schematische Übersicht über eine beispielhafte Brennstoffzelle.
  • Beschreibung der Symbole
  • 1 ... Monoaxial gedehnte längliche poröse Harzfolie, 1a, 1b ... Zwei Folien aus porösen Harzfolien, die mit einer vorgegebenen Größe ausgeschnitten und so laminiert sind, dass ihre Dehnungsrichtungen zueinander senkrecht stehen, ... 10 ... Poröse Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Erfindung, 11 ... Dünne Elektrolytharzmembran, 20 ... Elektrolytmembran
  • Beste Ausführungsform der Erfindung
  • Im Folgenden wird eine Ausführungsform der vorliegenden Erfindung unter Bezugnahme auf die beiliegenden Figuren beschrieben. 1 ist eine Figur, die einen Aspekt der Herstellung einer porösen Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran mit einem Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung erläutert. 2 ist eine Figur, die einen Zustand erläutert, bei dem die in 1 gezeigte poröse Membran mit einem Elektrolytharz kombiniert ist, um so zu einer Elektrolytmembran ausgebildet zu werden. Ferner ist 3 eine Figur, die Rasterelektronenmikroskopaufnahmen von der Oberfläche der porösen Membranen einer Ausführungsform und eines Vergleichsbeispiels zeigt.
  • Beim Herstellen einer porösen Membran 10 für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Erfindung wird zunächst eine in eine Achsenrichtung (Richtung des Pfeils) gedehnte poröse Harzfolie 1, wie in 1a gezeigt, hergestellt. Die poröse Harzfolie 1 kann durch monoaxiales Dehnen eines ungebrannten Bandes mit einem herkömmlichen Verfahren erhalten werden, wobei das ungebrannte Band auf eine solche Weise erhalten wird, dass zum Beispiel ein feines Pulver aus einem Polytetrafluorethylen mit einem Schmierzusatzstoff geknetet wird, so dass es sich in einem pastösen Zustand befindet, und dann mittels Extrusion oder dergleichen zu einer runden barrenähnlichen Graupe gebildet wird und dass die runde barrenähnliche Graupe zwischen einem Paar metallischer Rollwalzen gewalzt wird. Das Dehnungsverhältnis und die Dicke der porösen Harzschicht 1 werden unter Berücksichtigung der Festigkeit und dergleichen, die für die zu erhaltende poröse Membran erforderlich ist, bestimmt.
  • Poröse Harzfolien 1a und 1b mit vorgegebener Größe werden aus der erhaltenen länglichen porösen Harzfolie 1 ausgeschnitten. Dann werden die porösen Harzfolien 1a und 1b, wie in 1b gezeigt, in einem Zustand, in dem Dehnungsrichtungen (d. h. die Richtung der Ausrichtung der Fasern) der entsprechenden Folien zueinander senkrecht ausgerichtet sind, laminiert. Nach dem Laminiervorgang werden die beiden porösen Harzfolien 1a und 1b miteinander durch ein geeignetes Verfahren verbunden und dadurch wird die poröse Membran 10 für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Erfindung, wie in 1c gezeigt, erhalten. Der Verbindungsvorgang kann mit einem Verfahren zum Durchführen einer Wärmefusion bei der Temperatur des Schmelzpunktes des die porösen Harzfolien 1a und 1b bildenden Harzes oder höher, einem Druckbindungsverfahren mittels einer Wärmepresse und dergleichen durchgeführt werden. Auf jeden Fall ist es möglich, eine starke Verbindung zu erhalten, indem eine Suspension des die poröse Harzfolie bildenden Harzes während des Laminierungsvorgangs auf die Grenzfläche aufgebracht wird.
  • Es ist zu beachten, dass eine poröse Membran, die durch weiteres Dehnen der erhaltenen porösen Membran 10 in einer Achsenrichtung oder in beiden senkrechten Richtungen gebildet ist, ebenso als poröse Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran verwendet werden kann. In diesem Fall ist es möglich, eine Faserbildung der Membran weiter zu fördern und dadurch die Festigkeit der Membran weiter zu verbessern. Die poröse Membran 10 kann auch auf eine solche Weise gebildet werden, dass eine Vielzahl länglicher poröser Harzfolien 1 hergestellt wird und die aus den entsprechenden länglichen porösen Harzfolien ausgeschnittenen porösen Harzfolien 1a und 1b miteinander laminiert werden. In diesem Fall ist bevorzugt, dass die mechanischen Eigenschaften der entsprechenden Folien gleich sind, die mechanischen Eigenschaften der entsprechenden Folien können sich jedoch auch unterscheiden. Auf jeden Fall können die entsprechenden Folien in einem solchen Zustand, bei dem die Dehnungsrichtungen (die Richtungen der Ausrichtung der Fasern) der Folien einander kreuzen, abwechselnd laminiert werden.
  • Als nächstes wird die erhaltene poröse Membran 10 mit einem Elektrolytharz kombiniert. Der Vorgang des Kombinierens wird auf eine solche Weise durchgeführt, dass die poröse Membran 10 durch Eintauchen der porösen Membran 10 in eine Lösung des Elektrolytharzes und anschließendem Trocknen mit dem Elektrolytharz imprägniert wird oder, wie in 2 gezeigt, dünne Membrane 11 und 11 aus einem Elektrolytharzvorläufer auf die poröse Membran 10 laminiert werden und die laminierten Membrane mit Hilfe einer Wärmepressverbindung bei der Temperatur miteinander verbunden werden, die dem Schmelzpunkt der porösen Membran entspricht oder niedriger ist und die der Schmelzpunkt (der Erweichungspunkt) des Elektrolytharzvorläufers oder höher ist. In letzterem Fall wird eine Elektrolytmembran erhalten, indem die verbundenen laminierten Membranen einer Hydrolyse mit Alkali (NaOH, KOH oder dergleichen) und dann einer Protonensubstitution mit Säure unterzogen werden. Es ist dadurch möglich, eine Elektrolytmembran 20 zu erhalten, die als verstärkende Membran die poröse Membran 10 für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Erfindung aufweist. Obwohl es nicht gezeigt ist, wird eine Membran-Elektroden-Einheit ferner durch entsprechendes Laminieren einer Elektrodenkatalysatorschicht und einer Diffusionsschicht an der Anodenseite und der Kathodenseite der erhaltenen Elektrolytmembran gebildet.
  • Wie vorstehend beschrieben, ist die Festigkeit der porösen Membran 10 gemäß der vorliegenden Erfindung isotrop und die mechanischen Eigenschaften in der longitudinalen und in der lateralen Richtung sind im Wesentlichen gleich. In der Membran-Elektroden-Einheit, die mit der Elektrolytmembran versehen ist, die die poröse Membran 10 als verstärkende Membran aufweist, ist es daher möglich, zu vermeiden, dass ein großer Spannungs-Dehnungs-Unterschied zwischen der longitudinalen und der lateralen Richtung in der Grenzfläche zwischen der Elektrodenkatalysatorschicht und der Elektrolytmembran durch Anschwellen und Zusammenziehen während der Stromerzeugung erzeugt wird und daher ist es möglich, ein hohes Stromerzeugungsvermögen und eine lange Lebensdauer zu erhalten.
  • Ausführungsform
  • Im Folgenden wird die vorliegende Erfindung anhand einer Ausführungsform und eines Vergleichsbeispiels beschrieben.
  • [Ausführungsform]
  • Nach einem Vorgang des gleichmäßigen Dispergierens von Naphtha als flüssigem Schmierstoff in einem feinen Pulver aus Polytetrafluorethylen (PTFE) und des Vorformens der erhaltenen Mischung wurde eine runde barrenähnliche Graupe erhalten, indem die vorgeformte Mischung einer Pastenextrusion unterzogen wurde. Ein langes ungebranntes Band wurde durch Walzen der Graupe zwischen einem Paar metallischer Rollwalzen geformt. Durch monoaxiales und starkes Ausrichten (starkes Dehnen) des Bandes (mit einem Dehnungsverhältnis von 10) wurde eine fibrillenähnliche poröse Folie aus Polytetrafluorethylen mit einer Dicke von 7 μm erhalten.
  • Es wurden zwei Folien mit einer Größe von 100 mm × 100 mm aus der erhaltenen porösen Harzfolie ausgeschnitten und so laminiert, dass die Dehnungsrichtungen einander kreuzen. Während des Laminierens der Folien wurde die Laminierungsgrenzfläche zwischen den Folien durch Besprühen mit einer Suspension aus Polytetrafluorethylen beschichtet. Die laminierten Folien wurden auf 360°C erwärmt, so dass sie durch die Wärme integral verbunden wurden. Als Folge davon wurde eine poröse Membran für eine Elektrolytmembran mit einer Dicke von 14 bis 15 μm erhalten.
  • [Vergleichsbeispiel]
  • In einem Prozess, der demjenigen der Ausführungsform ähnelte, wurde ein langes ungebranntes Band A erhalten. Durch biaxiales Dehnen (10-mal in der MD-Richtung und 10-mal in der TD-Richtungdes Bandes A wurde eine fibrillenartige porö se Membran für eine Elektrolytmembran mit einer Dicke von 14 bis 15 μm und einer geringen Richtungsabhängigkeit der physikalischen Eigenschaften (Ausrichtung und Festigkeit) erhalten.
  • [Bewertungsverfahren]
    • a. Bewertung 1 (poröse Struktur): Um einen Vergleich zwischen den porösen Strukturen (den Faserzuständen) der porösen Membrane für die Elektrolytmembranen, die entsprechend als Ausführungsform und Vergleichsbeispiel gebildet wurden, durchzuführen, wurden die Oberflächenstrukturen der porösen Membrane unter einem Elektronenmikroskop betrachtet. Die erhaltenen Rasterelektronenmikroskopaufnahmen sind in 3 gezeigt.
    • b. Bewertung 2 (Porosität): Um einen Vergleich zwischen den porösen Strukturen durchzuführen, wurden das Volumen (Abmessung × Foliendicke) und das Gewicht der porösen Membrane gemessen und die Porosität der porösen Membrane wurde mit Hilfe der folgenden Formel 1 berechnet. Die erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt. Formel 1: Porosität (%) = [1 – (Foliengewicht)/((wahre Dichte von PTFE) × (Membranprodukt))] × 100
    • c. Bewertung 3 (Mechanische Festigkeit): Um einen Vergleich zwischen den physikalischen Eigenschaften der porösen Membrane durchzuführen, wurde ein Dehnungsversuch der porösen Membrane durchgeführt und die Streckgrenze der porösen Membranen gemessen. Die mechanische Festigkeit des Harzes selbst, das die porösen Membranen bildet, wurde auf eine solche Weise berechnet, dass die Festigkeit der Membran als poröse Membran durch Ersetzen der Zugspannung gegen die Querschnittsfläche berechnet wurde und die erhaltene Festigkeit der Membran gegen die Porosität ersetzt wurde, wie in der Formel 2 gezeigt ist. Die Berechnung wurde für die MD-Richtung und die TD-Richtung durchgeführt. Die Ergebnisse der Berechnung sind in der Tabelle 1 angegeben. Formel 2: Festigkeit des Harzes (MPa) = (Festigkeit der Folie)/[1 – (Porosität)/100]
  • [Tabelle 1]
    Porosität Festigkeit des Harzes (kgf/mm2)
    MD-Richtung TD-Richtung
    Ausführungsform 75 35 35
    Vergleichsbeispiel 80 25 23
  • [Ergebnis]
  • Wie in den Rasterelektronenmikroskopaufnahmen von den Membranoberflächen in 3 gezeigt, kann gesehen werden, dass der Dehnungsvorgang bei dem Vergleichsbeispiel in den zwei Achsenrichtungen in ähnlicher Weise durchgeführt wurde und die poröse Struktur dadurch eine radial homogene Struktur annimmt. Zum anderen wurde der Dehnungsvorgang in der vorliegenden Ausführungsform in einer Achsenrichtung durchgeführt und daher ist die Faserrichtung ausgerichtet. Es wird daher erwartet, dass die Festigkeit in der Faserrichtung hoch ist. Es ist zu beachten, dass die in
  • 3 gezeigten Rasterelektronenmikroskopaufnahmen von den Membranoberflächen durch Betrachten von einer Seite erhalten wurden, die Rückseite der Oberfläche der Membran gemäß der vorliegenden Ausführungsform nimmt jedoch eine Struktur an, die durch Drehen der in der Figur gezeigten Struktur um 90 Grad gebildet ist (eine durch Ausrichten der Fasern in der lateralen Richtung gebildete Struktur). Die Fasern der Membran gemäß der vorliegenden Ausführungsform sind daher in den beiden Achsenrichtungen an der Vorder- und der Rückseite der Oberfläche jeweils stark ausgerichtet.
  • Es wird daher erwartet, dass die Membran gemäß der vorliegenden Ausführungsform eine größere Festigkeit als diejenige des Vergleichsbeispiels aufweist.
  • Tatsächlich ist die Festigkeit der Membran gemäß der vorliegenden Ausführungsform, wie in Tabelle 1 gezeigt, in den beiden senkrechten Achsenrichtungen (der MD-Richtung und der TD-Richtung) im Vergleich zum Vergleichsbeispiel hoch.
  • Ferner kann auch gesehen werden, dass der Unterschied in den physikalischen Eigen schaften zwischen der MD-Richtung und der TD-Richtung ebenso vermindert ist. Dies zeigt die Überlegenheit der porösen Membran gemäß der vorliegenden Erfindung.
  • Zusammenfassung
  • Poröser Film für einen Elektrolytfilm in einer Brennstoffzelle und Verfahren zur Herstellung desselben
  • Zum Erhalten einer porösen Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran, die mechanische Eigenschaften aufweist, die in der longitudinalen und der lateralen Richtung gleich sind. Eine poröse Membran 10 ist auf eine solche Weise gebildet, dass poröse Harzfolien 1a und 1b, die durch monoaxiales Dehnen einer dünnen Membran aus Polytetrafluorethylen erhalten wurden und die eine Richtungsabhängigkeit der Festigkeit in den beiden senkrechten Richtungen aufweisen, in einem Zustand, in dem die Richtungen, in denen die Festigkeit der porösen Harzfolien groß ist, einander kreuzen, abwechselnd laminiert sind und dass die laminierten porösen Harzfolien mittels Wärmefusion oder dergleichen integral miteinander verbunden sind.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • - JP 8-13179 [0003]
    • - JP 9-194609 [0003]

Claims (6)

  1. Poröse Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran, bei der zwei oder mehr Folien aus porösen Harzfolien, die eine Richtungsabhängigkeit der Festigkeit in den beiden senkrechten Richtungen aufweisen, in einem Zustand, in dem die Richtungen, in denen die Festigkeit der porösen Harzfolien hoch ist, einander kreuzen, miteinander laminiert und verbunden sind.
  2. Verfahren zum Herstellen einer porösen Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran, wenigstens umfassend: einen Schritt des abwechselnden Laminierens von zwei oder mehr Folien aus porösen Harzfolien, die eine Richtungsabhängigkeit der Festigkeit in den beiden senkrechten Richtungen aufweisen, in einem Zustand, in dem die Richtungen, in denen die Festigkeit der porösen Harzfolien hoch ist, einander kreuzen; und einen Schritt des Miteinander-Verbindens der laminierten porösen Harzfolien.
  3. Verfahren zum Herstellen einer porösen Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran gemäß Anspruch 2, wobei die laminierten porösen Harzfolien in dem Schritt des Verbindens bei der Temperatur des Schmelzpunktes des laminierten porösen Harzes oder höher miteinander wärmefusioniert werden.
  4. Verfahren zum Herstellen einer porösen Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran gemäß Anspruch 2 oder 3, wobei eine durch monoaxiales Dehnen eines Polytetrafluorethylens und Porosifizieren gebildete Folie als zu laminierende poröse Harzfolie verwendet wird.
  5. Verstärkte Elektrolytmembran, umfassend die poröse Membran für eine Brennstoffzellen-Elektrolytmembran gemäß Anspruch 1.
  6. Membran-Elektroden-Einheit, umfassend die verstärkte Elektrolytmembran gemäß Anspruch 5.
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