CN111816547A - 金属氧化物在金属表面上的选择性沉积 - Google Patents

金属氧化物在金属表面上的选择性沉积 Download PDF

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Abstract

提供了相对于氧化物表面在金属或金属性表面上选择性沉积金属氧化物膜的方法。衬底的氧化物表面可相对于金属或金属性表面被选择性地钝化，例如通过将衬底暴露于硅烷化剂。自气相反应物相对于经钝化的氧化物表面在金属或金属性表面上选择性地沉积金属氧化物。

Description

金属氧化物在金属表面上的选择性沉积
相关申请的引用
本申请要求2019年4月12日提交的美国临时申请号62/833,256的优先权，该临时申请通过引用并入本文。
背景
技术领域
本公开总体上涉及金属氧化物相对于衬底的第二介电表面在衬底的第一金属或金属性表面上的选择性沉积。
背景技术
半导体制造中不断缩小的器件尺寸要求新的创新性加工方法。常规上，半导体加工中的图案化涉及减法工艺，其中沉积毯覆层、通过光刻技术掩蔽并通过掩模中的开口蚀刻。还已知加法图案化，其中掩蔽步骤先于感兴趣的材料的沉积，如使用剥离(lift-off)技术或镶嵌工艺(damascene processing)进行的图案化。在大多数情况下，应用昂贵的多步光刻技术来图案化。
图案化可通过选择性沉积来简化，选择性沉积已引起了半导体制造商越来越多的兴趣。选择性沉积以各种方式高度有益。重要的是，它可减少光刻步骤，从而降低加工成本。选择性沉积也可实现窄结构中增强的缩微。
附图说明
图1A为根据第一个实施方案具有第一金属表面和第二相邻氧化物表面的衬底的一部分的示意性横截面。
图1B为在氧化物表面的选择性钝化之后图1A的衬底的示意性横截面。
图1C为金属表面上金属氧化物的选择性沉积之后图1B的衬底的示意性横截面。
图1D为从氧化物表面去除钝化材料之后图1C的衬底的示意性横截面。
发明内容
在一些方面，提供了相对于介电表面如氧化物表面在衬底的金属表面上选择性地沉积金属氧化物的方法。在一些实施方案中，相对于金属表面选择性地钝化介电表面并自气相反应物相对于经钝化的介电表面在金属表面上选择性地沉积金属氧化物。在一些实施方案中，金属表面包含Al、Cu、Co、Ni、W、Nb、Fe或Mo。在一些实施方案中，介电表面包含介电过渡金属氧化物。在一些实施方案中，介电表面包含氧化铝、氧化锆、氧化铪、氧化钛、氧化钽、氧化钇或氧化镧。
在一些实施方案中，选择性地钝化介电表面如氧化物表面包括将介电表面暴露于硅烷化剂。在一些实施方案中，硅烷化剂为烷基氨基硅烷。在一些实施方案中，硅烷化剂为硅烷。在一些实施方案中，硅烷化剂包含烯丙基三甲基硅烷(TMS-A)、三甲基氯硅烷(TMS-Cl)、N-(三甲基甲硅烷基)咪唑(TMS-Im)、十八烷基三氯硅烷(ODTCS)、六甲基二硅氮烷(HMDS)或N-(三甲基甲硅烷基)二甲基胺(TMSDMA)。
在一些实施方案中，介电表面包含氧化铝。氧化铝可使用铝前体来沉积，铝前体包括三甲基铝(TMA)、二甲基氯化铝、三氯化铝(AlCl3)、二甲基异丙醇铝(DMAI)、三(叔丁基)铝(TTBA)、三(异丙醇)铝(TIPA)或三乙基铝(TEA)。在一些实施方案中，使用包含烷基基团和不同配体如卤化物的杂配位铝化合物来沉积氧化铝。在一些实施方案中，使用铝前体和水通过ALD来沉积氧化铝。
在一些实施方案中，在选择性地钝化介电表面之前在金属表面上形成钝化阻断层。这样的钝化阻断层可包含例如自组装单层(SAM)。
具体实施方式
金属氧化物可相对于第二介电表面如氧化物表面选择性地沉积在第一金属(或金属性)表面上方。在一些实施方案中，氧化物表面与金属表面相邻。在本文所述的实施方案中，氧化物表面可相对于金属表面被选择性地钝化，例如通过硅烷化。随后，相对于经钝化的氧化物表面在金属表面上选择性地沉积金属氧化物层。金属氧化物层可通过气相沉积工艺如原子层沉积工艺沉积。在一些实施方案中，用硅烷化剂如烯丙基三甲基硅烷(TMS-A)、三甲基氯硅烷(TMS-Cl)、N-(三甲基甲硅烷基)咪唑(TMS-Im)、十八烷基三氯硅烷(ODTCS)、六甲基二硅氮烷(HMDS)或N-(三甲基甲硅烷基)二甲基胺(TMSDMA)来将衬底上的氧化物表面硅烷化，并随后相对于经钝化的氧化物表面在衬底的金属表面上选择性地沉积金属氧化物。在一些实施方案中，金属氧化物层可以是氧化铝层，如Al2O3层。例如，可通过ALD工艺选择性地沉积氧化铝层，例如使用铝反应物如三甲基铝(TMA)、二甲基氯化铝、三氯化铝(AlCl3)、二甲基异丙醇铝(DMAI)、三(叔丁基)铝(TTBA)、三(异丙醇)铝(TIPA)或三乙基铝(TEA)和水作为反应物。
在一些实施方案中，衬底的金属或金属性表面包含元素金属或金属合金，而衬底的第二不同表面包含介电材料如氧化物。实例包括基于氧化硅的材料，包括生长或沉积的二氧化硅、掺杂和/或多孔的氧化物、硅上的天然氧化物等。介电层的表面相对于金属或金属性表面被选择性地钝化，如通过选择性硅烷化。随后，相对于经钝化的介电表面在金属或金属性表面上选择性地沉积金属氧化物层。可沉积的金属氧化物的实例包括电介质，如氧化锆(例如，ZrO2)、氧化铪(例如，HfO2)、氧化铝(例如，Al2O3)、氮化钛(例如，TiN)和氧化钛(例如，TiO2)。在一些实施方案中，金属氧化物被选择性地沉积于的金属或金属性表面至少部分地与被选择性地钝化的介电表面相邻。例如，金属或金属性表面的至少一部分可与氧化物表面相邻。
在一些实施方案中，在在介电表面如氧化物表面上形成钝化层之前，可向金属或金属性表面提供钝化阻断层，如自组装单层(SAM)。钝化阻断层可促进介电表面对硅烷化的选择性，并可随后去除以允许金属氧化物相对于经硅烷化的介电表面在金属或金属性表面上的选择性沉积。
可在在金属或金属性表面上方选择性沉积金属氧化物层之后从介电表面如从氧化物表面去除钝化层(硅烷化)。可选择条件以避免损伤衬底上的周围材料。
可用于本文所述的选择性沉积工艺中的合适反应器的实例包括市售ALD设备。除ALD反应器外，也可采用能够生长有机钝化层的许多其它种类的反应器，包括CVD反应器、VDP反应器和MLD反应器。
衬底表面
根据本公开的一些方面，可使用选择性沉积来相对于氧化物表面或其它介电表面优先地在金属或金属性表面上沉积感兴趣的膜，如金属氧化物膜。在一些实施方案中，衬底上两个表面至少部分地彼此相邻。氧化物表面相对于金属或金属性表面的选择性钝化如氧化物表面的选择性硅烷化将促进感兴趣的层如金属氧化物层相对于经硅烷化的氧化物表面在金属或金属性表面上的后续选择性沉积。
例如，表面中之一可以是衬底的导电金属或金属性表面，而另一表面可以是衬底的非导电氧化物表面。在一些实施方案中，非导电表面包含-OH基团，如基于氧化硅的表面(例如，低-k材料，包括生长和沉积的硅氧化物材料和硅上的天然氧化物)。可通过暴露于硅烷化剂使氧化物表面相对于金属或金属性表面被选择性地钝化，随后可相对于经硅烷化的氧化物表面在金属或金属性表面上选择性地沉积金属氧化物。
两个衬底表面之间的材料差异使得气相沉积方法可相对于金属或金属性表面选择性地钝化氧化物表面。在一些实施方案中，使用循环气相沉积，例如循环CVD或原子层沉积(ALD)工艺。在一些实施方案中，可在金属或金属性表面上无钝化/阻断剂(以接收较少的钝化层)的情况下和/或在氧化物层的表面上无催化剂以接收更多的钝化层的情况下实现对钝化层的选择性。例如，在其中第一表面是金属性的而第二表面为氧化物的实施方案中，氧化物层可相对于金属或金属性表面被选择性地硅烷化而无需氧化物表面或者金属或金属性表面的预处理。在其它实施方案中，首先处理金属或金属性表面以抑制该表面的钝化(如硅烷化)。例如，可首先相对于氧化物表面在金属或金属性表面上方形成钝化阻断自组装单层(SAM)，从而促进钝化层相对于SAM覆盖金属性表面在氧化物表面上的选择性沉积。可在选择性钝化之后并在金属氧化物的沉积之前去除钝化抑制剂。在完成钝化层的选择性沉积之后，可相对于经钝化的表面对非钝化金属或金属性表面进行感兴趣的材料如金属氧化物的选择性沉积。
如本文所用，除非另外指明，否则如果某表面在本文中被称为金属表面，则其可以是金属或金属性表面。在一些实施方案中，金属或金属性表面可包含表面氧化。在一些实施方案中，金属表面的材料在具有或不具有表面氧化的情况下是导电的。在一些实施方案中，金属表面包含一种或多种过渡金属。在一些实施方案中，金属表面包含Al、Cu、Co、Ni、W、Nb、Fe或Mo中的一种或多种。在一些实施方案中，金属表面包含Cu。在一些实施方案中，金属表面为铜表面。在一些实施方案中，金属性表面包含氮化钛。在一些实施方案中，金属表面包含一种或多种贵金属如Ru。在一些实施方案中，金属表面包含金属氧化物如导电金属氧化物、金属氮化物、碳化物、硼化物或它们的组合。例如，金属或金属性表面可包含RuOx、NbCx、NbBx、NiOx、CoOx、NbOx、MoOx、WOx、WNCx、TaN或TiN中的一种或多种。
在一些实施方案中，金属或金属性表面为可接受如本文所述在感兴趣的层如金属氧化物的选择性沉积工艺中采用的前体或与之配位的表面。
如上文所提及，在一些实施方案中，金属或金属性表面可在其上方包含钝化阻断层。也就是说，在一些实施方案中，金属或金属性表面可包含将抑制金属或金属性表面上钝化层例如自组装单层(SAM)的形成的材料。在一些实施方案中，沉积工艺包括在金属或金属性表面上但不在待钝化的表面上形成钝化阻断层。
衬底表面的钝化
在一些实施方案中，可钝化氧化物(或其它介电)表面。在一些实施方案中，钝化对于氧化物表面相对于另一表面如同一衬底上的金属或金属性表面是选择性的。在一些实施方案中，通过暴露于气相硅烷化剂一次或多次来使氧化物表面硅烷化。例如，在钝化步骤中，硅烷化剂可在反应空间中进行并与氧化物表面接触。硅烷化剂可以是例如氯硅烷、烷氧基硅烷、甲硅烷基卤化物、甲硅烷基氰酸盐、甲硅烷基叠氮化物、甲硅烷基异氰酸盐、甲硅烷基异硫氰酸盐、甲硅烷基磺酸盐、甲硅烷基乙酰胺、甲硅烷基碳二亚胺、烯丙基硅烷或含氮硅烷如硅氮烷、咪唑或胺。在一些实施方案中，硅烷化剂为烯丙基三甲基硅烷(TMS-A)、三甲基氯硅烷(TMS-Cl)、N-(三甲基甲硅烷基)咪唑(TMS-Im)、十八烷基三氯硅烷(ODTCS)、六甲基二硅氮烷(HMDS)或N-(三甲基甲硅烷基)二甲基胺(TMSDMA)并且硅烷化包括将衬底暴露于硅烷化剂的一个或多个脉冲。在一些实施方案中，使金属或金属性表面和氧化物表面二者都与硅烷化剂如烯丙基三甲基硅烷(TMS-A)、三甲基氯硅烷(TMS-Cl)、N-(三甲基甲硅烷基)咪唑(TMS-Im)、十八烷基三氯硅烷(ODTCS)、六甲基二硅氮烷(HMDS)或N-(三甲基甲硅烷基)二甲基胺(TMSDMA)接触。在一些实施方案中，衬底的氧化物表面相对于衬底的金属或金属性表面被选择性地硅烷化。
在一些实施方案中，硅烷化剂为烷基氨基硅烷。例如，可使衬底的氧化物表面与具有式(RI)3Si(NRIIRIII)的烷基氨基硅烷接触，其中RI为直链或支链C1-C5烷基基团或者直链或支链C1-C4烷基基团，RII为直链或支链C1-C5烷基基团、直链或支链C1-C4烷基基团或者氢，RIII为直链或支链C1-C5烷基基团或者直链或支链C1-C4烷基基团。
在一些实施方案中，硅烷化剂为硅烷。例如，可使氧化物表面与具有通式(RI)3SiA的硅烷接触，其中RI为直链或支链C1-C5烷基基团或者直链或支链C1-C4烷基基团，A为任何能与含硅表面反应的配体。
可以单个脉冲或以一系列多个脉冲向容留衬底的反应腔室提供硅烷化剂。在一些实施方案中，硅烷化剂以单个长脉冲或以多个较短脉冲提供。可依次提供脉冲。在一些实施方案中，以1至25个脉冲提供硅烷化剂，持续约0.1至约60秒。在脉冲之间，可从反应空间去除硅烷化剂。例如，可用惰性气体抽空和/或吹扫反应腔室。吹扫可持续例如约1至30秒或更多。
在一些实施方案中，硅烷化过程的温度可为例如约50至500℃，或约100至约300℃。硅烷化过程期间的压力可为例如约10-5至约760托，或在一些实施方案中约1至10托或约0.1至约10托。
在一些实施方案中，硅烷化过程可原位进行，即与例如相对于经硅烷化的表面在非硅烷化表面上选择性沉积金属氧化物如氧化铝的后续沉积过程在同一反应腔室中进行。然而，在一些实施方案中，硅烷化可在单独的反应腔室中进行。在一些实施方案中，在其中进行硅烷化的反应腔室是丛集工具的一部分，丛集工具包括一个或多个另外的反应腔室。例如，这样的丛集工具可包括用于沉积金属氧化物和/或用于蚀刻一个或多个层的另外的反应腔室。在一些实施方案中，丛集工具包括单独的模块用于预处理、氧化物表面的硅烷化、金属氧化物的选择性沉积和随后的沉积后处理如蚀刻或沉积后等离子体清洁。在一些实施方案中，同一模块可用于两个或更多个过程。
在一些实施方案中，可在钝化和/或选择性沉积过程之前或开始之时对衬底进行预处理或清洁。在一些实施方案中，可在选择性钝化和/或选择性沉积过程之前或开始之时使衬底经受等离子体清洁过程。在一些实施方案中，等离子体清洁过程可不包括离子轰击，或可包括相对少量的离子轰击。在一些实施方案中，可在钝化过程和/或选择性金属氧化物沉积过程之前或开始之时使衬底表面暴露于等离子体、自由基、激发物种和/或原子物种。在一些实施方案中，可在选择性钝化过程和/或选择性金属氧化物沉积过程之前或开始之时使衬底表面暴露于氢等离子体、自由基或原子物种。
金属氧化物相对于经钝化的氧化物表面在金属或金属性表面上的选择性沉积
金属氧化物可相对于衬底的经钝化氧化物表面选择性地沉积在衬底的金属或金属性表面上。在氧化物表面上选择性地形成钝化层之后，在一些实施方案中，通过使衬底与包含金属氧化物的金属的第一反应物和包含氧的第二反应物交替且依次地接触来在第二表面上选择性地沉积金属氧化物。在一些实施方案中，第二反应物为水。在一些实施方案中，使衬底与第一和第二反应物依次地接触，使得在金属或金属性表面上或上方选择性地沉积金属氧化物(参见例如图1A-1D)。
在一些实施方案中，金属反应物为包含一种或多种疏水配体的疏水反应物。在一些实施方案中，疏水反应物包含两至四种疏水配体。在包含价态/氧化态为n的金属的疏水反应物情况下，在一些实施方案中，疏水前体包含n-1或n-2疏水配体。
在一些实施方案中，至少一种疏水配体仅包含C和H。在一些实施方案中，至少一种疏水配体包含C、H和Si或Ge，但不包含另外的元素。
在一些实施方案中，烃配体包括以下中的一种或多种：
●C1-C10烃(单键、双键或三键)
○烷基
■C1-C5烷基
●Me、Et、Pr、iPr、Bu、tBu
ο烯基
■C1-C6烯基，
ο环状烃
■C3-C8
●环戊二烯基
●环庚二烯基
●环庚三烯基
●环己基
●它们的衍生物
ο芳族
■C6芳环及它们的衍生物
在一些实施方案中，疏水金属反应物不包含亲水配体。然而，在一些实施方案中，疏水金属反应物可包含一种或两种亲水配体。在一些实施方案中，亲水配体包含氮、氧和/或卤素基团。
在一些实施方案中，亲水配体为烷基胺(-NR2，其中每一个R可为烷基、氢)。在一些实施方案中，亲水配体可为-NMe2、-NEtMe或-NEt2。
在一些实施方案中，亲水配体为醇盐，例如-OMe、-OEt、-OiPr、-OtBu。
在一些实施方案中，亲水配体包含卤化物，如氯化物、氟化物或其它卤化物。
在一些实施方案中，疏水前体包含式：
○LnMXy，其中
■在一些实施方案中，n为1-6；
●在一些实施方案中，n为1-4或3-4。
■在一些实施方案中，y为0-2；
●在一些实施方案中，y为0-1。
■L为疏水配体；
●在一些实施方案中，L为Cp或C1-C4烷基配体。
■X为亲水配体；
●在一些实施方案中，X为烷基胺、醇盐或卤化物配体。
■M为金属(包括第13族元素、B和Ga)；
●在一些实施方案中，M具有从+I一直到+VI的氧化态。
○在一些实施方案中，M具有+IV至+V的氧化态。
●在一些实施方案中，M可为过渡金属。
○在一些实施方案中，M为Ti、Ta、Nb、W、Mo、Hf、Zr、V或Cr。
■在一些实施方案中，M为Hf、Zr、Ta或Nb。
●在一些实施方案中，M为Zr。
○在一些实施方案中，M为Co、Fe、Ni、Cu或Zn。
○在一些实施方案中，金属不为W或Mo。
●在一些实施方案中，M可为稀土金属。
○在一些实施方案中，M为La、Ce或Y。
●在一些实施方案中，M可为来自第2-13族的金属。
○在一些实施方案中，M为Ba、Sr、Mg、Ca或Sc。
●在一些实施方案中，M不为贵金属。
更一般地说，在一些实施方案中，选择性ALD过程采用金属前体。在一些实施方案中，金属前体的金属可选自Al、Ti、Ta、Nb、W、Mo、Hf、Zr、V、Cr、Co、Fe、Ni、Cu、Zn、La、Ce、Y、Ba、Sr、Mg、Ca或Sc或它们的混合物。在一些实施方案中，金属可为Al。
在一些实施方案中，选择性地沉积氧化铝并且选择性ALD过程采用Al前体。Al前体的实例包括三甲基铝(TMA)、二甲基氯化铝、三氯化铝(AlCl3)、二甲基异丙醇铝(DMAI)、三(叔丁基)铝(TTBA)、三(异丙醇)铝(TIPA)或三乙基铝(TEA)。在一些实施方案中，铝前体为杂配位铝化合物。在一些实施方案中，杂配位铝化合物包含烷基基团和另一配体，如卤化物，例如Cl。在一些实施方案中，铝化合物为二甲基氯化铝。在一些实施方案中，铝前体为包含两个不同的烷基基团作为配体的烷基前体。在一些实施方案中，铝前体为金属有机化合物。在一些实施方案中，铝前体为有机金属化合物。
在一些实施方案中，使用双(甲基环戊二烯基)甲氧基甲基锆(IV)((CpMe)2-Zr-(OMe)Me)来选择性地沉积氧化锆。
在一些实施方案中，使用双(甲基环戊二烯基)甲氧基甲基铪(IV)((CpMe)2-Hf-(OMe)Me)来沉积氧化铪。
在一些实施方案中，第二反应物为选择性地沉积的材料贡献一种或多种元素。例如，第二反应物可以是用来沉积金属氧化物的氧前体。
在一些实施方案中，第二反应物包含氧前体。在一些实施方案中，第二反应物包含H2O、O3、H2O2、氧等离子体、离子、自由基、原子O或激发的氧物种。
在一些实施方案中，可采用将向沉积材料贡献非O元素的其它反应物。可除第二氧反应物外还使用这些反应物，或者这些反应物自身可用作第二反应物并向沉积膜贡献氧和另一元素。例如，在一些实施方案中，可使用氮反应物可贡献氮，可使用硫反应物来贡献硫，可使用碳反应物来贡献碳或可使用硅反应物来贡献硅。
在一些实施方案中，相对于一个或多个氧化物表面在一个或多个金属或金属性表面如铜、钴、氮化钛或钨表面上选择性地沉积金属氧化物薄膜如氧化铝(例如，Al2O3)。在第一步中，如上所述，通过硅烷化处理包含金属表面和氧化物表面的衬底以在氧化物表面上形成钝化层。例如，在一些实施方案中，可使一个或多个衬底表面暴露于硅烷化剂，如烯丙基三甲基硅烷(TMS-A)、三甲基氯硅烷(TMS-Cl)、N-(三甲基甲硅烷基)咪唑(TMS-Im)、十八烷基三氯硅烷(ODTCS)、六甲基二硅氮烷(HMDS)或N-(三甲基甲硅烷基)二甲基胺(TMSDMA)，其选择性地硅烷化一个或多个氧化物表面。在在氧化物表面上形成钝化层之后，通过气相沉积工艺相对于经钝化的氧化物表面在金属或金属性表面上选择性地沉积金属氧化物。选择性沉积可如本文所述。例如，在一些实施方案中，通过使衬底与铝反应物和氧前体交替且依次地接触来选择性地沉积氧化铝。铝前体可包括例如三甲基铝(TMA)、二甲基氯化铝、三氯化铝(AlCl3)、二甲基异丙醇铝(DMAI)、三(叔丁基)铝(TTBA)、三(异丙醇)铝(TIPA)或三乙基铝(TEA)。氧前体可包括例如水。在一些实施方案中，氧化铝可通过原子层沉积工艺沉积，其中使衬底与铝反应物和水交替且依次地接触。在一些实施方案中，氧化铝沉积期间反应腔室中的温度为约150至约350℃。在一些实施方案中，反应物的脉冲时间可为约0.1至约10秒，反应物脉冲之间的吹扫时间也可为约0.1至约10秒。在一些实施方案中，反应腔室压力可为例如约10-5至约760托，或在一些实施方案中为约1至10托。
在选择性沉积金属氧化物之后，可如上所述使衬底经受沉积后清洁步骤以从氧化物表面去除钝化层。在一些实施方案中，清洁步骤可包括H2等离子体处理。在一些实施方案中，清洁步骤在约室温至约400℃的温度下进行。在一些实施方案中，可使用约25至250W的等离子体功率来在流动的H2中生成等离子体，例如，以约10至500sccm的流速。在一些实施方案中，在沉积金属氧化物层之后的清洁时间可为例如约0.1至600秒或更多。
在一些实施方案中，相对于一个或多个经钝化的氧化物表面在三维结构的金属或金属性表面上选择性地沉积薄金属氧化物膜如氧化铝(例如，Al2O3)。三维结构可包括例如过孔或沟槽。在一些实施方案中，可在沉积金属氧化物膜之前选择性地钝化氧化物表面。然后进行气相沉积以在未被钝化的金属表面上沉积金属氧化物。
钝化阻断层
钝化阻断层可促进钝化层相对于钝化阻断层在介电材料上的选择性形成。如上所述，自组装单层(SAM)可用来抑制金属或金属性表面的硅烷化，从而促进介电表面的选择性钝化。术语“阻断”因此仅是标签，并不必意味着有机钝化层沉积的100％钝化。如本文其它地方所述，即使是不完美的选择性也足以在回蚀工艺之后获得完全选择性的结构。
选择性
选择性钝化和/或选择性沉积可以是完全选择性的或部分选择性的。可在部分选择性工艺之后进行沉积后蚀刻，该沉积后蚀刻从一个表面上方去除所有沉积材料而不从第二表面上方去除所有沉积材料，从而形成完全选择性的层。因此，在一些实施方案中，为了获得所需的益处，选择性沉积不必是完全选择性的。
在这里称为表面A的第一表面上相对于称为表面B的第二表面上沉积(或钝化)的选择性可以由[(表面A上的沉积)-(表面B上的沉积)]/(表面A上的沉积)计算的百分数给出。沉积可以利用多种方式中的任一种来测量。例如，沉积可以所沉积材料的测量厚度给出，或者可以沉积的材料的测量量给出。在本文所述的实施方案中，氧化物表面(A)可相对于金属或金属性表面(B)被选择性地钝化。关于钝化，如果钝化是对衬底表面进行处理而不是层的沉积引起的，则钝化的量可以是衬底表面上已与钝化剂反应的可用反应位点的量度。随后，相对于氧化物表面(A)上方的钝化层在金属或金属性表面(B)上选择性地沉积金属氧化物层。
在一些实施方案中，在氧化物表面(相对于金属或金属性表面)上选择性形成钝化层的选择性大于约10％、大于约50％、大于约75％、大于约85％、大于约90％、大于约93％、大于约95％、大于约98％、大于约99％或甚至大于约99.5％。
在一些实施方案中，在金属或金属性表面(相对于经钝化的氧化物表面)上沉积金属氧化物的选择性大于约10％、大于约50％、大于约75％、大于约85％、大于约90％、大于约93％、大于约95％、大于约98％、大于约99％或甚至大于约99.5％。
在一些实施方案中，沉积仅发生在一个表面上而不发生在另一表面上。
在一些实施方案中，通过硅烷化相对于衬底的金属或金属性表面进行氧化物表面的钝化是至少约80％选择性的。在一些实施方案中，钝化工艺是至少约50％选择性的。在一些实施方案中，钝化工艺是至少约10％选择性的。本领域技术人员应理解，通过将从金属或金属性表面去除任何硅烷化的沉积后蚀刻，部分选择性工艺可产生氧化物表面的完全选择性钝化。
在一些实施方案中，金属氧化物相对于衬底的经硅烷化的氧化物表面在衬底的金属或金属性表面上的沉积是至少约80％选择性的。在一些实施方案中，金属氧化物相对于衬底的经硅烷化的氧化物表面在衬底的金属或金属性表面上的沉积是至少约50％选择性的。在一些实施方案中，金属氧化物相对于衬底的经硅烷化的氧化物表面在衬底的金属或金属性表面上的沉积是至少约10％选择性的。本领域技术人员应理解，可在部分选择性工艺之后进行沉积后蚀刻(或其它处理)，这将从经硅烷化的氧化物表面上方基本去除所有沉积材料。此外，沉积后处理还可有助于定制选择性地沉积的层的位置和/或轮廓。
金属氧化物在金属或金属性表面上的选择性沉积
图1A-1D示意性地示出了相对于第二金属或金属性表面选择性地钝化第一氧化物表面、然后相对于经钝化的第一氧化物表面在第二金属或金属性表面上选择性沉积金属氧化物的一个实施方案。
图1A示意了一种衬底，其具有暴露的实质不同的表面。例如，第一表面可包含金属或由金属界定，如钴(Co)、铜(Cu)、钨(W)或钼(Mo)。第二表面可包含氧化物或由氧化物界定，如基于氧化硅的层或其上形成有天然氧化物的硅表面。
图1B示出了在氧化物表面如通过硅烷化的选择性钝化之后图1A的衬底。例如，可通过将衬底暴露于硅烷化剂如烯丙基三甲基硅烷(TMS-A)、三甲基氯硅烷(TMS-Cl)、N-(三甲基甲硅烷基)咪唑(TMS-Im)、十八烷基三氯硅烷(ODTCS)、六甲基二硅氮烷(HMDS)或N-(三甲基甲硅烷基)二甲基胺(TMSDMA)来在氧化物表面上选择性地形成钝化层。
图1C示出了在相对于氧化物表面上的钝化层在金属表面上选择性沉积金属氧化物之后图1B的衬底。金属氧化物可例如为金属氧化物如氧化铝、氧化锆、氧化铪、氧化钛、氧化钽、氧化钇、氧化镧或其它过渡金属氧化物或它们的混合物。在一些实施方案中，金属氧化物为氧化铝。在一些实施方案中，通过气相沉积工艺如原子层沉积工艺选择性地沉积金属氧化物。在用于选择性沉积金属氧化物的一些ALD工艺中，使衬底与金属反应物和氧反应物交替且依次地接触。例如，可通过ALD工艺相对于经钝化的表面在金属或金属性表面上选择性地沉积氧化铝，所述工艺包括使衬底与铝反应物如三甲基铝(TMA)、二甲基氯化铝、三氯化铝(AlCl3)、二甲基异丙醇铝(DMAI)、三(叔丁基)铝(TTBA)、三(异丙醇)铝(TIPA)或三乙基铝(TEA)和氧反应物如水交替且依次地接触。
如上所述，沉积在钝化层上的任何金属氧化物可通过沉积后处理如回蚀工艺去除。因为金属氧化物选择性地沉积在金属表面上，故钝化表面上留下的任何金属氧化物将比在金属表面上形成的金属氧化物薄。因此，可控制沉积后处理以除去包含钝化层的表面上方的所有金属氧化物而不从金属表面上方去除所有金属氧化物。以此方式重复选择性沉积和回蚀可导致每个沉积和蚀刻循环中金属表面上金属氧化物的厚度增加。以此方式重复选择性沉积和回蚀还可导致金属或金属性表面上金属氧化物的总体选择性提高，因为每个沉积和蚀刻循环都会留下洁净的钝化层，选择性金属氧化物沉积在其上方成核不良。在其它实施方案中，可在随后去除钝化层期间去除金属氧化物材料。例如，可使用直接蚀刻或剥离方法来在循环的选择性沉积和去除中从钝化层表面去除金属氧化物。
图1D示出了在沉积后处理如通过蚀刻工艺从氧化物表面去除钝化层之后图1C的衬底。在一些实施方案中，蚀刻工艺可包括将衬底暴露于等离子体。在一些实施方案中，等离子体可包含氧原子、氧自由基、氧等离子体或它们的组合。在一些实施方案中，等离子体可包含氢原子、氢自由基、氢等离子体或它们的组合。在一些实施方案中，等离子体可包含惰性气体物种，例如Ar或He物种。在一些实施方案中，等离子体可基本上由惰性气体物种组成。在一些情况下，等离子体可以包含其它物质，例如氮原子、氮自由基、氮等离子体或其组合。在一些实施方案中，蚀刻工艺可包括将衬底暴露于包含氧的蚀刻剂，例如O3。在一些实施方案中，衬底可在约30℃至约500℃之间或约100℃至约400℃之间的温度下暴露于蚀刻剂。在一些实施方案中，蚀刻剂可以一个连续脉冲供给或者可以多个脉冲供给。如上所述，可在循环的选择性沉积和去除中使用钝化层去除来以钝化层的完全去除或以钝化层的部分去除从氧化物层上方剥离任何剩余的金属氧化物。
可在前述工艺之前、之后或之间进行额外的处理，如热处理或化学处理。例如，处理可改变表面或去除在工艺的各个阶段暴露的金属、氧化硅、钝化和金属氧化物表面的一部分。在一些实施方案中，可在工艺之前或开始之时对衬底进行预处理或清洁。在一些实施方案中，可如上所述使衬底经受等离子体清洁过程。
尽管已讨论了某些实施方案和实施例，但本领域技术人员应理解，权利要求书的范围延伸到具体公开的实施方案之外，延伸到其它替代的实施方案和/或用途以及其明显的变型和等同物。

Claims (22)

1.一种相对于衬底的氧化物表面在所述衬底的金属表面上选择性地沉积金属氧化物的方法，所述方法依次包括：
相对于所述金属表面选择性地钝化所述氧化物表面；以及
自气相反应物相对于经钝化的氧化物表面在所述金属表面上选择性地沉积所述金属氧化物。
2.根据权利要求1所述的方法，其中所述金属表面包含Al、Cu、Co、Ni、W、Nb、Fe和Mo中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的方法，其中选择性地钝化所述氧化物表面包括将所述氧化物表面暴露于硅烷化剂。
4.根据权利要求3所述的方法，其中所述硅烷化剂包含烯丙基三甲基硅烷(TMS-A)、三甲基氯硅烷(TMS-Cl)、N-(三甲基甲硅烷基)咪唑(TMS-Im)、十八烷基三氯硅烷(ODTCS)、六甲基二硅氮烷(HMDS)或N-(三甲基甲硅烷基)二甲基胺(TMSDMA)。
5.根据权利要求3所述的方法，其中所述硅烷化剂包含烷基氨基硅烷。
6.根据权利要求4所述的方法，其中所述烷基氨基硅烷具有式(RI)3Si(NRIIRIII)，其中RI为直链或支链C1-C5烷基基团或者直链或支链C1-C4烷基基团，RII为直链或支链C1-C5烷基基团、直链或支链C1-C4烷基基团或者氢，RIII为直链或支链C1-C5烷基基团或者直链或支链C1-C4烷基基团。
7.根据权利要求3所述的方法，其中所述硅烷化剂包含硅烷。
8.根据权利要求7所述的方法，其中所述硅烷具有通式(RI)3SiA，其中RI为直链或支链C1-C5烷基基团或者直链或支链C1-C4烷基基团，并且A为任何能与含硅表面反应的配体。
9.根据权利要求1所述的方法，其中所述金属氧化物包含介电过渡金属氧化物。
10.根据权利要求1所述的方法，其中所述金属氧化物包含氧化铝、氧化锆、氧化铪、氧化钛、氧化钽、氧化钇、氧化镧或其它过渡金属氧化物或它们的混合物。
11.根据权利要求10所述的方法，其中所述金属氧化物包含氧化铝。
12.根据权利要求11所述的方法，其中所述氧化铝使用铝前体来沉积，所述铝前体包含三甲基铝(TMA)、二甲基氯化铝、三氯化铝(AlCl3)、二甲基异丙醇铝(DMAI)、三(叔丁基)铝(TTBA)、三(异丙醇)铝(TIPA)或三乙基铝(TEA)。
13.根据权利要求12所述的方法，其中所述氧化铝使用包含二甲基异丙醇铝(DMAI)的铝前体来沉积。
14.根据权利要求11所述的方法，其中所述氧化铝使用包含杂配位铝化合物的铝前体来沉积，所述杂配位铝化合物包含烷基基团和不同的配体。
15.根据权利要求14所述的方法，其中所述不同的配体为卤化物。
16.根据权利要求11所述的方法，其中所述氧化铝使用包含铝烷基化合物的铝前体来沉积，所述铝烷基化合物包含两个不同的烷基基团作为配体。
17.根据权利要求11所述的方法，其中所述铝化合物使用包含金属有机铝化合物或有机金属铝化合物的铝前体来沉积。
18.根据权利要求11所述的方法，其中所述氧化铝通过ALD工艺来沉积，所述ALD工艺包括使所述衬底与包含三甲基铝(TMA)、二甲基氯化铝、三氯化铝(AlCl3)、二甲基异丙醇铝(DMAI)、三(叔丁基)铝(TTBA)、三(异丙醇)铝(TIPA)或三乙基铝(TEA)的第一反应物和包含水的第二反应物交替且依次地接触。
19.根据权利要求1所述的方法，其中金属氧化物层通过原子层沉积(ALD)工艺来选择性地沉积。
20.根据权利要求19所述的方法，其中所述ALD工艺包括使所述衬底与第一金属反应物和第二氧反应物交替且依次地接触。
21.根据权利要求1所述的方法，所述方法另外包括在选择性地钝化所述氧化物表面之前在所述金属表面上形成钝化阻断层。
22.根据权利要求21所述的方法，其中所述钝化阻断层包含自组装单层(SAM)。
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