CN101287786A - 聚合物组合物及由其制备的粘合剂、涂料和密封剂 - Google Patents

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Abstract

提供了用于制备密封剂、粘合剂和涂料的聚合物组合物。该聚合物组合物包含1－99wt％的含官能化硅烷基团的有机聚合物、1－45wt％(基于总聚合物)的至少一种反应性或非反应性有机聚硅氧烷聚合物；0－98wt％(基于总聚合物)的不含官能化硅烷基团的有机聚合物。

Description

聚合物组合物及由其制备的粘合剂、涂料和密封剂
发明领域
本发明涉及制备高性能粘合剂、涂料、挤出物和密封剂的新型聚合物组合物。
发明背景
高性能粘合剂、涂料、挤出物和密封剂通常基于有机聚合物组合物或含硅氧烷聚合物的组合物。基于有机聚合物的产品与基于硅氧烷聚合物的产品相比往往气候稳定性更低。基于硅氧烷聚合物的产品通常比基于有机聚合物的产品具有更高的对积垢和污迹的亲合性。后者也往往具有较差的对某些基材的粘附性并且难以涂漆。有机聚合物和硅氧烷聚合物是不可混容的，结果是，结合这两类聚合物的共混物发生相分离。仍需要制备粘合剂、涂料和密封剂的新型聚合物组合物。
发明概述
本文提供了用于制备具有改进的气候稳定性和/或性能的密封剂、涂料、粘合剂和挤出物的聚合物组合物。本发明的聚合物组合物包含1wt％-99wt％的(基于聚合物)含硅烷基团的有机聚合物(下文中称作“增容剂”)，1wt％-45wt％的(基于聚合物)反应性或非反应性有机聚硅氧烷聚合物和0wt％-98wt％的(基于聚合物)不含硅烷基团的有机聚合物。在某些实施方案中，增容剂是被硅烷基团部分或完全封端的有机聚合物。本发明聚合物组合物至少部分地基于发明人的以下发现：基于同时包含硅氧烷聚合物和含硅烷基团的有机聚合物的聚合物组合物的密封剂不像没有本发明增容剂的组合物那样容易相分离。
一旦固化，本发明聚合物组合物可以用作涂料、密封剂或粘合剂。本发明聚合物组合物可以进一步包含其它添加剂以改变此类涂料、密封剂和粘合剂的性能。
本发明的密封剂、粘合剂和涂料组合物可以是单组分可固化组合物或双组分可固化组合物。本发明的密封剂、粘合剂和涂料组合物可以是热固化体系或室温固化体系。本发明的密封剂组合物可以是挤出物或就地固化的体系。
本发明的其它目的和优点将部分地在随后的描述中给出，部分地将从该描述中显而易见地领会到，或者可以通过本发明的实践认识到。本发明的目的和优点将通过特别在所附权利要求书中指出的要素和结合来实现和获得。
如所要求的，应该理解以上概述和以下详细说明仅是示例性和说明性的并不是限制本发明。
发明详述
现在将参考更详细的实施方案来说明本发明。然而，本发明能够以不同形式实施并且不应视为局限于这里阐述的实施方案。相反，提供这些实施方案以使得本公开彻底而完全，并且将本发明的范围充分传达给本领域技术人员。
除非另有规定，本文使用的所有技术和科学术语具有如本发明所属领域技术人员通常理解的相同含义。在本发明的说明书中使用的术语仅用于说明特定实施方案，不用来限制本发明。如在本发明的说明书和所附权利要求书中使用的，单数形式“一个”、“一种”和“所述”意图包括复数形式，除非文中明显另有规定。本文提到的所有出版物、专利申请、专利和其它参考文献全文并入供参考。
除非另有规定，在说明书和权利要求书中使用的表示成分的数量、反应条件等的所有数值被理解为在所有情况下可用术语“约”修饰。因此，除非相反说明，在下面说明书和所附的权利要求书中提出的数值参数都是近似值，它们可根据由本发明设法获得的所需性能变化。最低限度，且不是企图限制权利要求的范围的等价物原则的应用，每个数值参数应该根据有效数字的个数和普通的四舍五入方法来解释。
尽管限定本发明宽阔范围的数值范围和参数是近似值，但是具体实施例中给出的数值是尽可能精确报道的。然而，任何数值都不可避免地存在由于它们各自测试测量的标准偏差而造成的某些误差。在整个说明书中给出的每一个数值范围包括落入这种较宽数值范围内的每一个较窄的数值范围，就如同这种较窄的数值范围在本文中全部明确地被书写。
聚合物组合物
本发明的聚合物组合物包含1wt％-99wt％的至少一种含硅烷基团的有机聚合物(即，增容剂)和1wt％-45wt％的至少一种反应性或非反应性有机聚硅氧烷聚合物，优选反应性有机聚硅氧烷。在某些实施方案中，硅烷基团是封端剂，即增容剂被硅烷基团部分或完全封端。在其它实施方案中，硅烷基团被结合到增容剂的骨架中或是侧基，即连接到增容剂的骨架上。本发明组合物中使用的增容剂具有大于1000g/mol，优选大于10,000g/mol的分子量。本发明聚合物组合物还包含0wt％-98wt％的不含硅烷基团的有机聚合物。
增容剂和不含硅烷基团的有机聚合物可以是均聚物、共聚物(copolymer)、共聚物(multipolymer)或它们的任何混合物。增容剂和不含硅烷基团的有机聚合物可以选自芳族和脂族氨基甲酸酯聚合物、聚醚、聚酯、丙烯酸类聚合物、聚苯乙烯、苯乙烯-丁二烯聚合物、聚丁二烯和丁基橡胶、以及它们的任何混合物或共混物。本发明组合物中使用的有机聚合物可以具有不同的骨架如聚酯、聚醚、聚丙烯酸酯、聚丁二烯、聚碳酸酯或这些骨架的任何混合物。另外，本发明组合物中使用的有机聚合物还可以具有连接到其上的其它官能团，如丙烯酸酯、酰胺、马来酸酐等。
在本发明聚合物组合物的某些实施方案中，增容剂的至少一种是部分或完全地被硅烷基团封端的芳族或脂族聚氨酯聚合物。在某些实施方案中，增容剂的至少一种是被硅烷基团和其它封端剂封端的聚氨酯聚合物。其它适合的封端剂的实例包括但不限于醇，和含环氧基、羟基和巯基官能团的单体或聚合物，或它们的任何结合物。硅烷封端的聚氨酯聚合物可以通过以下步骤衍生：a)使二异氰酸酯化合物与多元醇反应以形成中间体，其中该中间体选自异氰酸酯或羟基封端的聚氨酯预聚物；和b)将该中间体甲硅烷基化。优选地，用含一个或多个可水解基团的有机官能化硅烷将该中间体甲硅烷基化。
用于制备聚氨酯聚合物的适合的羟基封端的聚合物材料包括，但不限于二-、三-和四官能多元醇，包括聚醚多元醇、聚酯多元醇、丙烯酸类多元醇、和包含两个或更多个羟基和直链或支化烃的多元醇。
适合的聚醚二醇和三醇包括聚亚乙基醚二醇或三醇，聚亚丙基醚二醇或三醇，聚亚丁基醚二醇或三醇，聚四亚甲基醚二醇或三醇，以及这种二醇和三醇的嵌段共聚物。
适合的羟基封端的聚酯包括由多元酸或酸酐(例如，己二酸和邻苯二甲酸酐)和多元醇制备的任何羟基封端的聚酯，其中聚酯预聚物的羟基官能度大于2，优选大于2.3。含羟基的聚内酯也适合于制备该预聚物，尤其聚己内酯二醇和三醇。
适合的丙烯酸类多元醇包括羟基封端的聚丙烯酸酯。丙烯酸酯包括，但不限于丙烯酸丁酯、丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸2-乙基己基酯或以上化合物的混合物。包含两个或更多个羟基和直链或支化烃链的适合的多元醇包括羟基官能化的聚丁二烯。其它适合的多元醇包括具有羟基的聚碳酸酯。
优选地，所述多元醇具有500-18,000的数均分子量。对于用来制备密封剂组合物的聚合物，优选所述多元醇具有2,000-8,000的数均分子量。对于用来制备涂料或粘合剂组合物的聚合物，优选所述多元醇具有500-4000的数均分子量。
与羟基封端的骨架聚合物(backbone polymer)反应的异氰酸酯是具有1个或多个异氰酸酯基的有机异氰酸酯或此类有机异氰酸酯的混合物。异氰酸酯是芳族异氰酸酯，或优选地，脂族异氰酸酯。适合的芳族二-或三异氰酸酯的实例包括p，p′，p″-三异氰酸基三苯基甲烷、p，p′-二异氰酸基二苯基甲烷、萘-1，5-二异氰酸酯、2，4-甲苯二异氰酸酯、2，6-甲苯二异氰酸酯和它们的混合物。优选的脂族异氰酸酯的实例是异佛尔酮二异氰酸酯、二环己基甲烷-4，4′-二异氰酸酯和它们的混合物。
该聚氨酯聚合物可以通过将羟基封端的聚合物和有机异氰酸酯在环境温度和压力下一起混合来制备，不过如果反应混合物的温度升高到更高温度，例如60-100℃的温度，那么反应速度会显著提高。使用化学计量过量的异氰酸酯或多元醇来确保该聚氨酯聚合物具有NCO或OH端基。
在某些实施方案中，具有NCO端基的聚合物然后与硅烷封端剂起反应以致NCO基团的50-100％被硅烷基团封端。适合的硅烷封端剂的实例包括，但不限于对应于通式I的硅烷。
H-NR1-R2-Si(OR3)2(R4)    I
其中R1表示氢，含有1-10个碳原子的取代的脂族、脂环族和/或芳族烃基，第二个-R2-Si(OR3)2(R4)，或-CHR5-CHR6COOR7，其中R5和R6是H或C1-6有机结构部分，R7是C1-10有机结构部分；
R2表示含有1-8个碳原子的线性或支化亚烷基；
R3表示C1-6烷基；
R4＝-CH3、-CH2CH3、或OR3。
对应于通式I的适合的氨基硅烷的实例包括N-苯基氨基丙基三甲氧基硅烷，N-乙基氨基异丁基三甲氧基硅烷，γ-氨基丙基三甲氧基硅烷，γ-氨基丙基三乙氧基硅烷，以及氨基硅烷(例如，γ-氨基丙基三甲氧基硅烷，γ-氨基丙基三乙氧基硅烷，γ-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷)与丙烯酸类单体(例如，丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸2-乙基己基酯、丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸缩水甘油酯)的反应产物。
其它适合的硅烷的实例包括巯基硅烷、巯基硅烷与单环氧化物的反应产物、以及环氧基硅烷与仲胺的反应产物和以下结构的硅烷：
OCN-R2-Si(OR3)2(R4)，其中R2、R3和R4如上所述。
聚氨酯聚合物和甲硅烷基化的聚氨酯聚合物的制备方法是本领域中熟知的。例如参见美国专利号3,627,722、3,632,557、3,979,344和4,222,925，这些文献在此引入作为参考。
在某些实施方案中，然后将所得的部分甲硅烷基化的聚氨酯聚合物与足量的非受阻的芳族或脂肪醇相结合以将任何未反应的(即未甲硅烷基化的)NCO基团封端。适合的脂族醇的实例包括，但不限于甲醇、乙醇、异丙醇、丁醇。优选地，芳族醇具有小于2000的分子量。适合的芳族醇的实例包括苯酚、3-甲氧基苯酚、4-甲氧基苯酚、壬基苯酚、间甲酚、对甲酚、4-氯苯酚、间羟基苯甲醛、邻羟基苯甲醛、对羟基苯甲醛、氢醌、1-羟基-2-丙酮、3-羟基苯乙酮和4-羟基苯乙酮。使部分地被硅烷基团封端的聚氨酯聚合物在80℃下与芳族醇反应90分钟以提供包含硅烷和芳族醇封端的聚氨酯预聚物和过量芳族醇的组合物。
任选地，本发明聚合物组合物还包含可以在反应之后添加的除湿剂。包括在预聚物组合物中的除湿剂的实例是乙烯基三甲氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、六甲基二硅氮烷、对甲苯磺酰基异氰酸酯(PTSI)、甲苯二异氰酸酯(TDI)、二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)和聚合物MDI。该聚合物组合物的含湿量优选为0.1-10％，更优选0.2-3％。
在本发明聚合物组合物的某些实施方案中，增容剂的至少一种是甲硅烷基化的烯丙基封端的线性或支化聚醚。聚醚骨架可以具有其它官能团，如丙烯酸酯、酰胺、马来酸酐等等。聚合物的末端可以部分或完全地被硅烷基团或被硅烷基团和其它封端用基团的组合封端。甲硅烷基化的烯丙基封端的聚醚衍生自乙烯基烷基封端的多元醇与氢化物官能化硅烷(hydride functional silane)的反应。优选地，该氢化物官能化硅烷选自三乙氧基硅烷、三甲氧基硅烷、甲基二乙氧基硅烷、甲基二甲基硅烷和它们的结合物。
另一种适合的增容剂是反应性甲硅烷基化的多元醇。这种多元醇可以选自聚酯、聚醚、聚丙烯酸酯、聚丁二烯、聚碳酸酯等等。甲硅烷基化可以如上所讨论那样进行。
增容剂还可以是具有硅氧烷官能团的聚醚。优选地，当有机聚合物是具有硅氧烷官能团的聚醚时，硅氧烷官能团是可水解的硅烷基团。具有硅氧烷官能团的优选聚醚是分子量为约2,000-约50,000g/mol的那些。
用于本发明组合物的有机聚硅氧烷可以是非反应性有机聚硅氧烷，即，不含反应性官能团的聚硅氧烷。在其它实施方案中，有机聚硅氧烷是含有反应性官能团，优选在聚合物链上含有两个反应性官能团，优选在聚合物链末端(即，优选该反应性官能团是端基)含有反应性官能团的反应性有机聚硅氧烷。可用于本发明的有机聚硅氧烷包括，但不限于含有可缩合的官能团的那些，所述官能团可以是羟基，或可水解的基团例如硅键接的烷氧基、酰氧基、酮肟基、氨基、酰氨基、胺氧基、链烯氧基等。反应性官能团可以是羟基、烷氧基、硅氧烷烷氧基、酰氧基、酮肟基、氨基、酰氨基、胺氧基、链烯氧基、链烯基或烯氧基(enoxy)或它们的任何组合。所述反应性官能团是端基、侧基或它们的组合。在某些实施方案中，用于本发明的有机聚硅氧烷优选具有20,000到100,000g/mol的分子量。
在一个实施方案中，该反应性有机聚硅氧烷聚合物具有以下通式：
其中R1和R2独立地是具有1-8个碳原子，理想地1-4个碳原子的烷基，其中甲基是优选的，或是具有6-10个碳原子的芳族基团或取代的芳族基团，其中苯基是优选的，“n”使得该有机聚硅氧烷的重均分子量是约10,000到约200,000，理想地约20,000到约100,000g/mol。应该理解的是，如上所述，以上聚合物在其中还含有两个或更多个反应性官能团(X)。所述官能团独立地可以是OH或OR3、或N(R4)2、烯氧基、酰氧基、肟基(oximo)或胺氧基，其中这些官能团可以在任何可取代的位置上具有取代基。例如，
Figure A20068001750300122
其中R3-R14独立地是具有约1到约8个碳原子的烷基或环烷基。
在一个实施方案中，本发明聚合物组合物的反应性有机聚硅氧烷可以描述为：
Figure A20068001750300131
该一个或多个R基团独立地是具有1-8个碳原子的烷基，或具有6-20个碳原子并任选地在其上含有一个或多个官能团例如胺、羟基、烯、烷氧基等的芳族基团或烷芳基。官能团的量，即，m，是1、2或3。
该反应性官能团(X)可以是OH、或OR′、或N(R′)、或烯氧基、或酰氧基、或肟基、或胺氧基、或酰氨基，其中该反应性官能团可以在任何可取代的C或N上具有取代基R′，其中R′选自具有约1-约8个碳原子的烷基，具有6-20个碳原子的芳族基团、烷芳基，而且其中R′可以任选地在其上含有一个或多个官能团，例如胺、羟基等。有机聚硅氧烷流体此外可以含有两种或更多种不同聚硅氧烷和/或具有不同分子量的有机聚硅氧烷的共混物。该聚硅氧烷一般是粘性液体，可以从几个硅氧烷生产商例如Wacker Corporation、General Electric、Dow Corning和Rhone-Poulenc商购。
在另一个实施方案中，本发明的聚合物组合物包含非反应性有机聚硅氧烷，即，该有机聚硅氧烷不含官能团。该非反应性有机聚硅氧烷可以描述为：
Figure A20068001750300132
其中R1、R2和R3独立地是具有1-8个碳原子，理想地1-4个碳原子的烷基，其中甲基是优选的，或是具有6-10个碳原子的芳族基团或取代的芳族基团，其中苯基是优选的，“n”使得该有机聚硅氧烷的重均分子量是约100-约100,000，理想地约3,000-约50,000g/mol。
本发明的聚合物组合物通常通过将增容剂、有机聚硅氧烷聚合物、和任选的不含硅烷基团的有机聚合物共混而制备。
粘合剂、涂料和密封剂组合物
本发明的密封剂、粘合剂和涂料组合物包括本发明的聚合物组合物。在某些实施方案中，该密封剂、粘合剂和涂料组合物进一步包含硅氧烷交联剂。本发明粘合剂、涂料和密封剂组合物中使用的硅氧烷交联剂可以选自此类交联剂如肟、烷氧基硅烷、环氧烷基烷氧基硅烷、酰氨基硅烷、氨基硅烷、烯氧基硅烷、四乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷、乙烯基三异丙烯氧基硅烷、甲基三异丙烯氧基硅烷、甲基三-环己基氨基硅烷、甲基三-仲丁基氨基硅烷、缩合固化催化剂和它们的结合物。优选的肟交联剂包括乙烯基三-甲基乙基酮肟基硅烷、甲基三-甲基乙基酮肟基硅烷、和它们的结合物。增容剂包含甲硅烷基端基，该端基可以与连接在反应性有机聚硅氧烷聚合物上的硅氧烷官能化交联体系一起进入到硫化反应中。或者，增容剂可以与有机聚硅氧烷形成互穿网络。本发明的密封剂、涂料和粘合剂组合物还可以包括增塑剂、粘合促进剂、增强剂、流变改进剂、扩链剂、UV稳定剂、催化剂、水清除剂和/或表面改性剂，如蜡、微纤维、玻璃珠、塑料珠和瓷珠等。
通常在有或者没有加热下通过让本发明的粘合剂、涂料和密封剂组合物经受湿气或固化剂而将它们固化。可以使用常规的单组分或双组分固化体系。在常规的单组分固化中，以本领域和文献中公知的方式将有机聚硅氧烷转化成含有烷氧基、肟、烯氧基、酰氨基、氨基或乙酰氧基封端基团的化合物。可以使用常规的缩合催化剂，例如有机锡如二月桂酸二丁基锡、二乙酸二丁基锡、二-2-乙基己酸二甲基锡或油酸二甲基羟基锡，或有机钛酸酯。
任选地，封端的单组分固化体系可以含有如本文所述的交联剂。在双组分固化体系中，将交联剂例如多官能烷氧基硅烷或其低聚物和催化剂保持与有机聚硅氧烷分离直至反应。用于双组分体系的催化剂的含量通常高于单组分体系。这类固化体系是本领域非常公知的，参见例如Maurice Morton等，“Rubber Technology”，第3版，406-407页(1987)，其在此全文引入作为参考。当采用双组分固化体系时，该双组分固化体系可以是室温可固化的或者热固化的材料。
尽管多种常规交联剂是合适的，但优选的是肟和烷氧基交联剂例如乙烯基三-甲基乙基酮肟基硅烷和甲基三-甲基乙基酮肟基硅烷，以及烷氧基硅烷例如甲基三甲氧基硅烷和乙烯基三甲氧基硅烷。从General Electric-OSI Specialties，甲基三甲氧基硅烷可例如以商品名A-1630获得，乙烯基三甲氧基硅烷可例如以商品名A-171获得。例如从Honeywell Corporation，甲基三-甲基乙基酮肟基硅烷(MOS)可例如以商品名OS-1000获得，乙烯基三-甲基酮肟基硅烷以商品名OS-2000获得。其它的交联剂也是合适的，例如烷氧基硅烷、环氧烷基烷氧基硅烷、酰氨基硅烷、氨基硅烷、烯氧基硅烷等，以及四乙氧基硅烷、缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷、乙烯基三-异丙烯氧基硅烷、甲基三-异丙烯氧基硅烷、甲基三-环己基氨基硅烷和甲基三-仲丁基氨基硅烷。还可以使用交联剂混合物。对于每100重量份所述共聚物-有机聚硅氧烷而言，交联剂的含量通常为约0.2-约20重量份，希望地为约1-约10重量份，并且优选约1.5-约6.5重量份。还可以将加成固化交联剂与链烯基官能化有机聚硅氧烷聚合物结合使用。这些交联剂可以对聚有机硅烷聚合物预先起反应。
交联剂以常规用于制备可固化硅氧烷弹性体组合物的含量使用。本领域那些技术人员可以确定室温可固化的交联剂和可热固化的交联剂的合适含量。采用的含量将取决于所选择的特定交联剂和所希望的固化弹性体的性能而变化，并且可以容易地由本领域那些普通技术人员确定。
当暴露于湿气时，聚有机硅氧烷和交联剂的混合物将通常在室温下固化，然而有时希望加快固化速率，即减少使组合物固化的时间。在这些情况下可以使用催化剂。优选的催化剂包括羧酸的金属盐例如二月桂酸二丁基锡、二乙酸二丁基锡、双(乙酰丙酮)合二丁基锡和二-2-乙基己酸二甲基锡；有机钛酸酯例如钛酸四丁酯、钛酸四正丙酯、二异丙氧基二(乙氧基乙酰乙酰基)钛酸酯和双(乙酰基丙酮基)二异丙基钛酸酯。可选择地，除了室温可固化体系之外还可以使用可热固化的材料，或者使用可热固化的材料代替室温可固化体系。
在某些实施方案中，该密封剂、涂料和粘合剂组合物包含增塑剂。增塑剂通常具有约100-约800，希望地为约200-约400的数均分子量。优选地，增塑剂在1个大气压下具有大于约100℃的沸点。适合的增塑剂是用作硅氧烷增量剂的有机油、邻苯二甲酸酯、二苯甲酸酯、磷酸酯和己二酸酯。用作硅氧烷增量剂的有机油的实例包括脂族烃油和芳族烃油如烷基苯。邻苯二甲酸酯的实例是邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二辛酯、邻苯二甲酸二甲酯、邻苯二甲酸二异癸酯、邻苯二甲酸丁基苄基酯、邻苯二甲酸texanol苄基酯、邻苯二甲酸C7苄基酯和邻苯二甲酸C9苄基酯。二苯甲酸酯的实例是二丙二醇二苯甲酸酯、聚丙二醇二苯甲酸酯、二甘醇和三甘醇的二苯甲酸酯。己二酸酯的实例是己二酸二辛酯、己二酸二(十三烷基)酯和己二酸二烷基酯。磷酸酯的实例是磷酸tricryesyl酯、磷酸三辛酯、磷酸三苯酯和磷酸叔丁基苯基二苯基酯。其它适合的增塑剂是例如对苯二甲酸酯如1，4-苯二甲酸酯和trimelliatics如1，2，4-苯三甲酸酯。适合的邻苯二甲酸丁基苄基酯，即丁醇和苯甲醇的邻苯二甲酸酯可以Santicizer 160商购。任选地，可以将粘合促进剂加入本发明的密封剂、涂料和粘合剂组合物中。粘合促进剂的含量可以容易地由本领域那些普通技术人员确定。该密封剂中的粘合促进剂的含量通常为0-约10，希望地为约1-约8，优选约2-约6，更优选约1.5-约3重量份/100重量份有机硅氧烷聚合物。
合适类型的粘合促进剂是氨基烷基、巯基烷基、脲基烷基、羧基、丙烯酸酯和异氰脲酸酯官能化的硅烷。合适的粘合促进剂的例子是巯基丙基三甲氧基硅烷、N-乙基氨基异丁基三甲氧基硅烷、缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷、氨基丙基三乙氧基硅烷、氨基丙基三甲氧基硅烷、氨基乙基氨基丙基三甲氧基硅烷、脲基丙基三甲氧基硅烷、双-γ-三甲氧基甲硅烷基丙基脲、1，3，5-三-γ-三甲氧基甲硅烷基丙基异氰脲酸酯、双-γ-三甲氧基甲硅烷基丙基马来酸酯和富马酸酯，以及γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷。
增强剂可以添加到本发明的密封剂和粘合剂组合物中。增强剂的含量通常为0-约250，希望地为约30-约200重量份/100重量份聚合物。
增强剂提高了固化密封剂中的拉伸强度，并且降低了未固化的密封剂的下陷(sag)。增强剂还起到触变剂的作用。这些增强剂是细碎的颗粒，并且包括常规公知的、通常粒度小于约10微米，优选约5微米或更小，更优选约0.1微米或更小的增强剂和半增强剂。合适的增强剂包括憎水性处理的热解法二氧化硅例如得自于Cabot Corporation的TS 720或者得自于Degussa Corporation的R-972、憎水性沉淀碳酸钙、滑石、硅酸铝、氧化锌、聚氯乙烯粉末和软质丙烯酸酯例如美国专利号6,403,711B1的那些，该专利在此引入作为参考。在该密封剂制剂中还可以至多约20重量份，希望地为约0.01-约15重量份/100重量份共聚物和有机聚硅氧烷的含量使用其它成分。这些成分包括杀真菌剂。此外，任选地使用增量剂填料例如重质碳酸钙和硅藻土。这些增量剂具有最小的增强作用或者不具有增强作用和/或最小的触变作用或者不具有触变作用。
还可以任选地将UV稳定剂添加到本发明的密封剂和粘合剂组合物中。任选地使用颜料或着色剂例如二氧化钛、氧化铁、炭黑以赋予密封剂颜色和/或起到紫外线稳定剂的作用。还任选地加入LTV抑制剂，anitozonate。
该密封剂在其未固化的状态下可以任选地含有溶剂，例如有机溶剂以降低粘度。
密封剂和涂料组合物的应用
密封剂和粘合剂组合物可用来密封或粘结建筑物、公路、桥梁、卡车、拖车、公共汽车、旅游汽车、轿车、设备、窗体应用等。可以例如用本发明的密封剂组合物密封或粘结的不同材料包括含水泥的制品、金属、塑料、玻璃、EIFS材料、乙烯基树脂、涂漆的金属、涂层玻璃、Kynar、大理石、花岗岩和砖块。可以使用标准设备，如填缝枪或泵施加所述密封剂组合物。
可以通过喷涂或倾倒到表面上和用辊或其它类似装置横穿表面进行铺展而涂覆所述涂料组合物。
实施例
可以使用常规混合设备如双螺杆挤出机或换罐搅浆机配混以下组合物。
实施例1
                                               wt％
1.硅烷和芳族醇封端的聚氨酯聚合物               27.86
2.80,000cps.硅烷醇封端的二甲基聚硅氧烷         5
3.20,000cps.硅烷醇封端的二甲基聚硅氧烷         5
4.有机增塑剂                                   9
5.白色调色漆                                   6.5
6.涂覆的(coated)沉淀碳酸钙                     41
7.流变控制剂                                   0.5
8.热解法二氧化硅                               0.5
9.UV稳定剂                                     0.4
10.六甲基二硅氮烷                              1
11.乙烯基三甲氧基硅烷                          1
12.甲基三-甲基乙基酮肟基硅烷                   0.8
13.乙烯基三-甲基乙基酮肟基硅烷                 0.8
14.氨基丙基三甲氧基硅烷                      0.1
15.N-乙基氨基异丁基三甲氧基硅烷              0.5
16.二乙酸二丁基锡                            0.04
在这一实施例中，使用约26％(基于总聚合物，按重量)硅氧烷聚合物制备中等模量的密封剂。有机聚合物包含硅烷和芳族醇封端的聚氨酯聚合物。在固化时该组合物具有180分钟的失粘时间，伴有60分钟的加工时间(tooling time)以及约20的肖氏A硬度。该密封剂在氙弧老化测试机中经受大于10,000小时的老化试验，没有出现任何可观察到的表面变化。
实施例2
                                              wt％
1.硅烷和芳族醇封端的聚氨酯聚合物              27.86
2.80,000cps.硅烷醇封端的二甲基聚硅氧烷        10
3.20,000cps.硅烷醇封端的二甲基聚硅氧烷        10
4.白色调色漆                                  6.5
5.涂覆的沉淀碳酸钙                            40
6.流变控制剂                                  0.5
7.热解法二氧化硅                              0.5
8.UV稳定剂                                    0.4
9.六甲基二硅氮烷                              1
10乙烯基三甲氧基硅烷                          1
11.甲基三-甲基乙基酮肟基硅烷                  0.8
12.乙烯基三-甲基乙基酮肟基硅烷                0.8
13.氨基丙基三甲氧基硅烷                       0.1
14.N-乙基氨基异丁基三甲氧基硅烷               0.5
15.二乙酸二丁基锡                             0.04
在这一实施例中，使用约42％(基于总聚合物，按重量)硅氧烷聚合物制备更快固化的密封剂。有机聚合物包含硅烷和芳族醇封端的聚氨酯聚合物。在固化时该组合物具有100分钟的失粘时间，伴有30分钟的加工时间。该密封剂在氙弧老化测试机中经受大于10,000小时的老化试验，没有出现任何可观察到的表面变化。
实施例3
                                                       wt％
1.硅烷和芳族醇封端的聚氨酯聚合物                       27.12
2.1,000cps.三甲基甲硅烷氧基封端的聚二甲基硅氧烷        6
3.有机增塑剂                                           10
4.白色调色漆                                           6.5
5.涂覆的沉淀碳酸钙                                     40
6.涂覆的重质碳酸钙                                     7
7.流变控制剂                                           0.5
8.热解法二氧化硅                                       0.5
9.UV稳定剂                                             0.4
10.六甲基二硅氮烷                                      0.2
11.乙烯基三甲氧基硅烷                                  1.1
12.氨基丙基三甲氧基硅烷                                0.1
13.N-乙基氨基异丁基三甲氧基硅烷                        0.5
14.二乙酸二丁基锡                                      0.08
在这一实施例中，使用约6％(基于总聚合物，按重量)非反应性硅氧烷聚合物制备密封剂。有机聚合物包含硅烷和芳族醇封端的聚氨酯聚合物。在固化时该组合物具有120分钟的失粘时间，伴有40分钟的加工时间。该密封剂在大理石上不显示任何污迹。
实施例4
                                                        wt％
1.硅烷和芳族醇封端的聚氨酯聚合物                        2.82
2.20,000cps.硅烷醇封端的二甲基聚硅氧烷                  2.82
3.乙烯基三-甲基乙基酮肟基硅烷            0.19
4.聚氯乙烯                               16.45
5.有机增塑剂                             19.95
6.彩色调色漆                             2.95
7.杀真菌剂                               0.04
8.UV稳定剂                               0.43
9.氧化钙                                 1.90
10.碳酸钙                                18.32
11.二甲苯                                40.77
12.溶剂油(mineral spirit)                4.2
13.NCO封端的氨基甲酸酯预聚物             26.2
14.缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷          0.22
15.硬化剂OZ                              2.43
16.二聚酸                                0.31
在这一实施例中，使用约8.9％(基于总聚合物，按重量)硅氧烷聚合物，8.9％硅烷和芳族醇封端的聚氨酯聚合物(基于总聚合物，按重量)和82.3％NCO封端的氨基甲酸酯预聚物制备不显示相分离的密封剂。
包含在本文中的实施例用于说明，并不意味着限制本发明的范围。

Claims (30)

1.聚合物组合物，包含：
a)1-99wt％(基于总聚合物)的至少一种含硅烷基团的有机聚合物，其中所述有机聚合物具有大于1000g/mol的分子量；
b)1-45wt％(基于总聚合物)的至少一种有机聚硅氧烷聚合物；和
c)0-98wt％(基于总聚合物)的不含硅烷基团的有机聚合物，其中所述有机聚合物具有大于1000g/mol的分子量。
2.权利要求1的聚合物组合物，其中所述含硅烷基团的有机聚合物的至少一种部分或完全地被硅烷基团封端。
3.权利要求1的聚合物组合物，其中所述含硅烷基团的有机聚合物选自氨基甲酸酯聚合物、聚醚、聚酯、丙烯酸类聚合物、苯乙烯聚合物、苯乙烯-丁二烯聚合物、丁二烯聚合物和丁基橡胶、或者它们的任何混合物或共混物。
4.权利要求1的聚合物组合物，其中所述含硅烷基团的有机聚合物的至少一种是部分或完全地被硅烷基团封端的聚氨酯聚合物。
5.权利要求1的聚合物组合物，其中所述含硅烷基团的有机聚合物的至少一种是部分被硅烷基团封端且部分被醇基封端的聚氨酯聚合物。
6.权利要求1的聚合物组合物，其中所述有机聚硅氧烷聚合物在聚合物链上具有至少两个反应性官能团。
7.权利要求6的聚合物组合物，其中所述反应性官能团选自羟基、烷氧基、硅氧烷烷氧基、酰氧基、酮肟基、氨基、酰氨基、氨氧基、链烯氧基、链烯基、烯氧基和它们的组合。
8.权利要求7的聚合物组合物，其中所述反应性官能团是端基或侧基、或两者。
9.权利要求1的聚合物组合物，其中所述有机聚硅氧烷具有10,000-200,000g/mol的分子量。
10.权利要求1的聚合物组合物，其中所述有机聚硅氧烷是非反应性有机聚硅氧烷。
11.权利要求10的聚合物组合物，其中所述非反应性有机聚硅氧烷具有以下通式：
Figure A20068001750300031
其中R1、R2和R3独立地是具有1-8个碳原子的烷基，或者具有6-10个碳原子的芳族基团或取代的芳族基团，其中“n”使得所述有机聚硅氧烷的重均分子量是约100-约100,000。
12.权利要求1的聚合物组合物，其中所述不含硅烷基团的有机聚合物选自氨基甲酸酯聚合物、聚醚、聚酯、丙烯酸类聚合物、苯乙烯聚合物、苯乙烯-丁二烯聚合物、丁二烯聚合物和丁基橡胶、或者它们的任何混合物或共混物。
13.权利要求1的聚合物组合物，其中所述组合物还包含硅氧烷官能化的交联剂。
14.权利要求13的聚合物组合物，其中所述组合物中的所述交联剂的含量基于有机聚硅氧烷为0.2wt％-4wt％。
15.权利要求13的聚合物组合物，其中所述硅氧烷交联剂选自肟、烷氧基硅烷、环氧烷基烷氧基硅烷、酰氨基硅烷、氨基硅烷、烯氧基硅烷、四乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷、乙烯基三-异丙烯氧基硅烷、甲基三-异丙烯氧基硅烷、甲基三-环己基氨基硅烷、甲基三-仲丁基氨基硅烷、缩合固化催化剂和它们的结合物。
16.权利要求15的聚合物组合物，其中所述交联剂是肟交联剂。
17.权利要求15的聚合物组合物，其中所述肟交联剂选自乙烯基三-甲基乙基酮肟基硅烷、甲基三-甲基乙基酮肟基硅烷、和它们的结合物。
18.权利要求1的聚合物组合物，其中所述聚合物组合物是单组分可固化组合物、双组分可固化组合物或它们的结合物。
19.权利要求1的聚合物组合物，其中所述有机聚硅氧烷选自热固化体系和室温固化体系。
20.权利要求1的聚合物组合物，还包含0.01％-2％(按总重量计)催化剂。
21.权利要求20的聚合物组合物，其中所述催化剂选自羧酸的金属盐、有机钛酸酯、铂络合物、过氧化物和它们的结合物。
22.权利要求20的聚合物组合物，其中所述催化剂包括羧酸的金属盐，所述羧酸的金属盐选自二月桂酸二丁基锡、二乙酸二丁基锡、双(乙酰丙酮)合二丁基锡、二-2-乙基己酸二甲基锡或它们的结合物。
23.权利要求20的可固化硅氧烷组合物，其中所述催化剂包括有机钛酸酯，所述有机钛酸酯选自钛酸四丁酯、钛酸四正丙酯、二异丙氧基二(乙氧基乙酰乙酰基)钛酸酯、双(乙酰基丙酮基)二异丙基钛酸酯和它们的结合物。
24.权利要求1的聚合物组合物，还包含增塑剂。
25.权利要求24的聚合物组合物，其中所述增塑剂具有100-1000的数均分子量。
26.权利要求24的聚合物组合物，其中所述增塑剂是脂族或芳族烃油。
27.权利要求1的聚合物组合物，还包含3％-60％(按总重量计)增强剂、半增强剂或它们的结合物。
28.权利要求27的聚合物组合物，其中所述增强剂选自疏水处理的热解法二氧化硅、未处理的热解法二氧化硅、疏水性沉淀碳酸钙、重质碳酸钙、滑石、氧化锌、聚氯乙烯粉末、软质丙烯酸类聚合物、硅酸铝和它们的结合物。
29.密封剂、涂料或粘合剂组合物，包含：
a)1-99wt％(基于总聚合物)的至少一种含硅烷基团的有机聚合物，其中所述有机聚合物是聚醚聚合物或聚丙烯酸酯聚合物；
b)1-45wt％(基于总聚合物)的至少一种有机聚硅氧烷聚合物；
c)0-98wt％(基于总聚合物)的不含硅烷基团的有机聚合物，其中所述有机聚合物具有大于1000g/mol的分子量；和任选的
d)增塑剂；
e)粘合促进剂；
f)交联剂；和
g)催化剂。
30.密封剂、涂料或粘合剂组合物，包含：
a)1-99wt％(基于总聚合物)的至少一种含硅烷基团的有机聚合物，其中所述有机聚合物选自氨基甲酸酯聚合物、聚醚、聚酯、丙烯酸类聚合物、苯乙烯聚合物、苯乙烯-丁二烯聚合物、丁二烯聚合物和丁基橡胶，或它们的任何混合物或共混物；
b)1-45wt％(基于总聚合物)的至少一种有机聚硅氧烷聚合物；
c)0-98wt％(基于总聚合物)的不含硅烷基团的有机聚合物，其中所述有机聚合物具有大于1000g/mol的分子量；和
d)充当硅氧烷增量剂的脂族或芳族烃；和任选的
e)粘合促进剂；
f)交联剂；和
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