WO2009101683A1

WO2009101683A1 - ハニカム構造体の製造方法

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Publication number: WO2009101683A1
Application number: PCT/JP2008/052375
Authority: WO
Inventors: Hiroki Sato
Original assignee: Ibiden Co., Ltd.
Priority date: 2008-02-13
Filing date: 2008-02-13
Publication date: 2009-08-20
Also published as: EP2090414B1; US20090199953A1; US8574386B2; EP2090414A3; EP2090414A2

Abstract

本発明は、生産性の高いハニカム構造体の製造方法に関し、本発明のハニカム構造体の製造方法は、セラミック原料を成形することにより、複数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された柱状のハニカム成形体を作製する工程と、上記ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製する工程と、少なくとも１つのハニカム焼成体を用いてハニカムブロックを作製する工程と、を含むハニカム構造体の製造方法であって、上記ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、上記ハニカム焼成体を少なくとも二つに切断する工程を含むことを特徴とする。

Description

ハニカム構造体の製造方法

本発明は、ハニカム構造体の製造方法に関する。

従来、ディーゼルエンジン等の内燃機関から排出される排ガス中には、パティキュレートマター（以下、ＰＭともいう）が含まれており、近年、このＰＭが環境や人体に害を及ぼすことが問題となっている。
そこで、排ガス中のＰＭを捕集して排ガスを浄化するフィルタとして、例えば、多孔質セラミックを用いたハニカム構造体からなるハニカムフィルタが種々提案されている。

このようなハニカム構造体として、多孔質セラミック焼結体からなる複数のフィルタの外周面同士をシール材層を介して接着することにより、各フィルタを一体化したハニカム構造体が開示されている（例えば、特許文献１参照）。

このようなハニカム構造体は、下記のような方法により製造することができる。
まず、セラミック粉末とバインダと分散媒液等とを混合して湿潤混合物を調製する。
次に、この湿潤混合物を押出成形し、押し出された成形体を所定の長さに切断することにより、柱状のハニカム成形体を作製する。
その後、ハニカム成形体の各セルのいずれか一方の端部が封止されるように各セルの所定の端部に封止材ペーストを充填する。次に、封止材ペーストが充填されたハニカム成形体に、脱脂処理及び焼成処理を施し、フィルタとして機能するハニカム焼成体を作製する。
次に、複数のハニカム焼成体をシール材層を介して結束させてハニカム焼成体の集合体を作製し、その後、必要に応じて、ハニカム焼成体の集合体の外周に切削加工を施したり、この集合体の外周にコート層を形成したりすることによりハニカム構造体を製造する。

また、触媒担体として使用するハニカム構造体として、第１の無機材料（例えば、セラミック粒子）、第２の無機材料（例えば、無機繊維や粒径の大きなセラミック粒子）と無機バインダとを含む多孔質セラミックユニットが、シール材を介して接合した構造のハニカム構造体が開示されている（例えば、特許文献２参照）

特開２００１－１６２１２１号公報ＷＯ２００５／０６３６５２１号パンフレット

特許文献１及び特許文献２に記載されたハニカム構造体の製造方法では、押出成形によりハニカム成形体を作製する時点で、作製するハニカム焼成体と略同形のハニカム成形体を作製し、このハニカム成形体に、封止、脱脂、焼成等の各種処理を施してハニカム焼成体を作製している。
このような製造方法において、ハニカム焼成体のサイズは、焼成処理を経ることにより、ハニカム成形体のサイズよりも若干小さくなる。そして、このようなサイズの縮小は避けることができない。
そのため、ハニカム成形体を作製する際には、サイズの縮小を見込んで、ハニカム焼成体のサイズよりも若干大きいハニカム成形体を作製する必要があった。
しかしながら、サイズの縮小量は予想値であり、焼成条件のバラツキ等により作製したハニカム焼成体のサイズにバラツキが生じることがあった。
そして、ハニカム焼成体のサイズにバラツキが生じると、複数個のハニカム焼成体を結束させてハニカム構造体を製造した場合に、ハニカム構造体の端面に凹凸が生じることとなり、場合によっては、端面研磨を行う必要があった。
しかしながら、端面研磨は、可能であれば省略が望まれる工程である。なぜなら、研磨処理を行うことにより、ハニカム構造体の端面に欠け等の不都合が発生する場合があるからである。また、工程数の増加がそのままコストの増加に繋がるからである。

また、上述したハニカム構造体の製造方法のように、作製するハニカム焼成体と略同形のハニカム成形体を作製して各種処理を行う場合、生産性が低くなる場合があった。特に、長手方向の長さの短いハニカム構造体を製造する場合には、この傾向が顕著であった。
これについて、もう少し詳しく説明する。
上述したようなハニカム構造体の製造方法において、ハニカム成形体に焼成処理を施す際には、通常、複数個のハニカム成形体を１個の焼成用治具に収納した状態で行う。ここで、成形体の焼結を確実かつ均一に進行させるには、ハニカム成形体を焼成用治具内に収納する際に、ハニカム成形体同士をある程度離間させて収納する必要がある。
そのため、焼成用治具の大きさが同一である場合、ハニカム成形体の小さくなると、ハニカム成形体同士の間のスペースが占める割合が増加することとなり、その結果、ハニカム焼成体の生産性が低下することとなる。
別の言い方をすると、焼成用治具の大きさが同一である場合、例えば、ハニカム成形体のサイズが１／２になっても、焼成用治具内に収納することできるハニカム成形体の数が２倍になるわけではなく、収納することできるハニカム成形体の数は２倍以下となる。
また、焼成用治具は、ハニカム成形体の大きさに合せて最適な大きさのものを用いることが望ましい。

そこで、本発明者らは上記課題を解決するために鋭意検討を行い、生産性の高いハニカム構造体の製造方法について発明を完成した。

即ち、請求項１に記載のハニカム構造体の製造方法は、
セラミック原料を成形することにより、複数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された柱状のハニカム成形体を作製する工程と、
上記ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製する工程と、
少なくとも１つのハニカム焼成体を用いてハニカムブロックを作製する工程と、
を含むハニカム構造体の製造方法であって、
上記ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、上記ハニカム焼成体を少なくとも二つに切断する工程を含むことを特徴とするハニカム構造体の製造方法である。

請求項１に記載のハニカム構造体の製造方法では、ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、得られたハニカム焼成体を切断している。
このように、焼成処理後に切断処理を行うことにより、作製する各ハニカム焼成体の長手方向の寸法精度が優れることとなり、各ハニカム焼成体の大きさのバラツキを小さくすることができる。

また、請求項１に記載のハニカム構造体の製造方法では、ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、得られたハニカム焼成体を切断しているため、長手方向の長さの短いハニカム構造体を製造するのに適している。
ハニカム構造体の製造方法においては、焼成用治具にハニカム成形体を収納して焼成処理を行うが、同一サイズの焼成用治具を使用する場合、上述したように、ハニカム成形体のサイズが小さくなると生産性が低下していく傾向にある。
これに対して、請求項１に記載のハニカム構造体の製造方法では、ハニカム成形体に焼成処理を施した後、切断処理を行うことにより、所定の長さのハニカム焼成体を作製している。
そのため、長手方向の長さの短いハニカム構造体を製造する場合であっても、優れた生産性を備えることとなる。
また、例えば、長手方向の長さが、従来の長さの半分の長さのハニカム構造体を製造する場合にも、従来と同様の焼成用治具を好適に使用することができる。

請求項２に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項１に記載のハニカム構造体の製造方法において、
さらに、切断されたハニカム焼成体の各セルのいずれか一方の端部が封止されるように封止材ペーストを充填する工程を含む。
このように、ハニカム焼成体の各セルの所定の端部に封止材ペーストを充填することにより、フィルタとして使用するハニカム構造体を製造することができる。

請求項３に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項２に記載のハニカム構造体の製造方法において、
上記封止材ペーストを充填した後、上記切断されたハニカム焼成体の両端部の封止材ペーストの固化又は焼成を行う。
このように、封止材ペーストを固化、又は、焼成することによりセルの端部の所定の箇所をより確実に封止することができる。

請求項４に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項１～３のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法において、
上記ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、上記ハニカム焼成体を少なくとも二つに切断する前に、接着材ペーストを介して上記ハニカム焼成体を複数個結束する。
また、請求項５に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項２又は３に記載のハニカム構造体の製造方法の上記ハニカムブロックを作製する工程において、上記ハニカム焼成体を少なくとも二つに切断した後であって、上記封止材ペーストを充填する前に、接着材ペーストを介して、切断して得たハニカム焼成体を複数個結束する。
また、請求項６に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項２又は３に記載のハニカム構造体の製造方法の上記ハニカムブロックを作製する工程において、上記ハニカム焼成体を少なくとも二つに切断し、上記封止材ペーストを充填した後に、
接着材ペーストを介して、切断して得たハニカム焼成体を複数個結束する。
請求項４～６に記載のハニカム構造体の製造方法では、ハニカムブロックが複数のハニカム焼成体からなるハニカム構造体（以下、集合型ハニカム構造体ともいう）を好適に製造することができる。

請求項７に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項１～６のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法において、
上記ハニカムブロックを形成する工程を行った後、さらに、上記ハニカムブロックの外周にコート材ペーストを塗布してコート層を形成する工程を行う
請求項７に記載のハニカム構造体の製造方法では、最外周にコート層を形成することにより信頼性に優れるハニカム構造体を製造することができる。また、コート層を形成することにより、外周精度（外周側面の寸法精度）の高いハニカム構造体を製造することができる。

請求項８に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項２～７のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法のハニカムブロックを作製する工程において充填する封止材ペーストが、少なくとも無機粒子と無機バインダとを含む。
さらに、請求項９に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項８に記載の封止材ペーストが、さらに無機繊維及び／又はウィスカを含む。
請求項８又は９に記載のハニカム構造体の製造方法では、上記組成の封止材ペーストを使用しており、この封止材ペーストは、焼成処理を経ることなく形成する封止部の材料として特に適しており、所定のセルが確実に封止されたハニカム構造体を製造することができる。

請求項１０に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項４～９のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法において、
上記封止材ペーストの組成が、上記接着材ペーストの組成と略同一である。
このように封止材ペーストの組成と、接着材ペーストの組成とが略同一であると、製造したハニカム構造体において構成部材の熱膨張係数の差に起因した内部応力が発生しにくく、より信頼性に優れるハニカム構造体を製造することができる。

請求項１１に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項７～９のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法において、
上記封止材ペーストの組成が、上記コート材ペーストの組成と略同一である。
このように封止材ペーストの組成と、コート材ペーストの組成とが略同一であると、製造したハニカム構造体において構成部材の熱膨張係数の差に起因した内部応力が発生しにくく、より信頼性に優れるハニカム構造体を製造することができる。

請求項１２に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項３～９のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法において、
上記封止材ペーストの組成は、上記セラミック原料の組成と略同一である。
このように封止材ペーストとセラミック原料の組成とが同一であると、製造したハニカム構造体において、ハニカム焼成体と封止部との間で使用時に剥離やクラックが発生しにくくなる。また、特に、封止部が焼成処理を経て形成された封止部であると、上記剥離やクラックがより発生しにくくなる。

請求項１３に記載のハニカム構造体の製造方法は、
セラミック原料を成形することにより、複数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された柱状のハニカム成形体を作製する工程と、
上記ハニカム成形体の各セルの両端の所定箇所が封止されるように封止材ペーストを充填した後、このハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製する工程と、
少なくとも１つのハニカム焼成体からなるハニカムブロックを作製する工程と、
を含むハニカム構造体の製造方法であって、
上記ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、上記ハニカム焼成体を少なくとも二つに切断し、さらに、切断して得た、片端の所定箇所が封止されたハニカム焼成体の各セルのいずれか一方の端部が封止されるように封止材ペーストを所定箇所に充填し、その後、上記封止材ペーストに焼成処理を施すことを特徴とするハニカム構造体の製造方法である。

請求項１３に記載のハニカム構造体の製造方法では、ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、得られたハニカム焼成体を切断している。
このように、焼成処理後に切断処理を行うことにより、作製する各ハニカム焼成体の長手方向の寸法精度が優れることとなり、各ハニカム焼成体の大きさのバラツキを小さくすることができる。
また、請求項１３に記載のハニカム構造体の製造方法では、ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、得られたハニカム焼成体を切断しているため、長手方向の長さの短いハニカム構造体を製造するのに適している。この理由は、既に説明したとおりである。

請求項１４に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項１３に記載のハニカム構造体の製造方法において、
さらに、２回目の封止材ペーストの充填を行い、焼成処理を施した後、接着材ペーストを介して、上記切断されたハニカム焼成体を複数個結束して、上記ハニカムブロックを作製する工程を行う。
請求項１４に記載のハニカム構造体の製造方法では、複数個のハニカム焼成体が結束された集合型ハニカム構造体を好適に製造することができる。

請求項１５に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項１３又は１４に記載のハニカム構造体の製造方法において、
上記ハニカムブロックを形成する工程を行った後、さらに、上記ハニカムブロックの外周にコート材ペーストを塗布してコート層を形成する工程を行う。
請求項１５に記載のハニカム構造体の製造方法では、最外周にコート層を形成することにより信頼性に優れるハニカム構造体を製造することができる。

請求項１６に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項１５に記載のハニカム構造体の製造方法において、上記接着材ペーストの組成と上記コート材ペーストの組成とが略同一である。
このように接着材ペーストの組成と、コート材ペーストの組成とが略同一であると、製造したハニカム構造体において構成部材の熱膨張係数の差に起因した内部応力が発生しにくく、より信頼性に優れるハニカム構造体を製造することができる。

請求項１７に記載のハニカム構造体の製造方法は、請求項１３～１６のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法において、
上記封止材ペーストの組成が、上記セラミック原料の組成と略同一である。
このように封止材ペーストとセラミック原料の組成とが同一であると、製造したハニカム構造体において、ハニカム焼成体と封止部との間で使用時に剥離やクラックがより発生しにくくなる。

以下、本発明の実施形態について説明する。
（第一実施形態）
まず、本実施形態におけるハニカム構造体の製造方法について工程順に説明する。
図１（ａ）～図１（ｆ）は、第一実施形態の製造工程を説明するための説明図である。
（１）セラミック原料として平均粒子径の異なる炭化ケイ素粉末と有機バインダと可塑剤と潤滑剤と水とを混合することにより、成形体作製用の湿潤混合物を調製する。

（２）上記湿潤混合物を押出成形機に投入し、上記湿潤混合物を押出成形することにより所定の形状のハニカム成形体を作製する。ここでは、各セルが所定の形状となるよう押出成形用金型を選定する。
なお、ここで作製するハニカム成形体は、長手方向の長さが、製造するハニカム構造体の設計値の長手方向の長さの約２倍の長さを有する。このとき、ハニカム成形体の長さは、焼成時の収縮量と、切断される切り代とを考慮して決定する。
さらに、ハニカム成形体を乾燥機を用いて乾燥させる。

（３）次に、上記（２）の工程で作製したニカム成形体を焼成用治具に載置した後、脱脂炉中で加熱し、ハニカム成形体中の有機物を分解除去する脱脂処理を行う。
続いて、上記脱脂処理を施したハニカム成形体を焼成用治具に載置したまま、焼成炉内に投入し、所定の温度（例えば、２２００～２３００℃）で焼成処理を行い、ハニカム焼成体１２０を作製する（図１（ａ）参照）。
なお、本発明において、「ハニカム成形体」には、押出成形直後の生形成体は勿論のこと、乾燥処理や脱脂処理を施した後の成形体もハニカム成形体に含むこととする。

（４）次に、上記（３）の工程で作製したハニカム焼成体１２０を長手方向に２等分に切断する。
上記ハニカム焼成体の切断は、ダイヤモンドカッター、外周型ダイヤモンド砥石、内周型ダイヤモンド砥石、マルチワイヤ、マルチブレード等を用いて行う。
このような切断処理を行うことにより、長手方向の長さが製造するハニカム構造体の設計値の長手方向の長さと同一のハニカム焼成体２０を作製することができる（図１（ｂ）参照）。

（５）次に、上記（４）の工程で作製したハニカム焼成体２０について、各セル２１のいずれか一方の端部が封止されるように、セル２１の端部に封止材ペーストを充填する。
なお、ここで充填する封止材ペーストとしては、例えば、無機バインダと有機バインダと無機粒子とからなるものを使用する。また、上記封止材ペーストはさらに無機繊維及び／又はウィスカを含んでいてもよい。
そして、この工程で充填した封止材ペーストを加熱により固化させて封止部２２ａを形成する（図１（ｃ）参照）。

（６）次に、各セルの所定の端部が封止された上記ハニカム焼成体２０の側面に、接着材層となる接着材ペーストを塗布して接着材ペースト層を形成し、この接着材ペースト層の上に、順次他のハニカム焼成体を積層する工程を繰り返して所定数のハニカム焼成体が結束されたハニカム焼成体の集合体１１０を作製する。ここで、接着材ペーストとしては、上記封止材ペーストと略同一の組成を有するものを使用する。
続いて、上記ハニカム焼成体の集合体１１０を加熱して接着材ペースト層を固化させて接着材層１１とする（図１（ｄ）、図１（ｅ）参照）。
なお、図１（ｅ）は、図１（ｄ）のＡ－Ａ線断面における部分拡大断面図である。

（７）その後、ダイヤモンドカッターを用いてハニカム焼成体の集合体１１０に、図１（ｄ）中の破線に沿って切削加工を施してハニカムブロックとし、ハニカムブロックの外周面にコート材ペーストを塗布し、コート材ペーストを加熱により固化させてコート層１２を形成することによりハニカム構造体１０を完成する（図１（ｆ）参照）。
ここで、コート材ペーストとしては、例えば、上記封止材ペーストと略同一の組成をペースト状組成物を使用する。

次に、このような製造方法を経て製造されるハニカム構造体について、図面を参照しながら説明する。
図２は、第一実施形態に係るハニカム構造体の一例を模式的に示す斜視図であり、図３（ａ）は、第一実施形態に係るハニカム構造体を構成するハニカム焼成体の一例を模式的に示す斜視図であり、図３（ｂ）は、そのＢ－Ｂ線断面図である。

本実施形態のハニカム構造体１０は、図２に示すようにハニカム焼成体２０が接着材層１１を介して複数個結束されてハニカムブロック１５を構成し、さらに、このハニカムブロック１５の外周にコート層１２が形成されている。
また、ハニカム焼成体２０は、図３（ａ）及び図３（ｂ）に示すように、長手方向（図３（ａ）中、矢印ａの方向）に多数のセル２１が並設され、セル２１同士を隔てるセル壁２３がフィルタとして機能するようになっている。

即ち、ハニカム焼成体２０に形成されたセル２１は、図３（ｂ）に示すように、排ガスの入口側の端部が封止材ペーストを固化させて形成した封止部２２ａで封止されるか、又は、排ガスの出口側の端部が封止材ペーストを固化させて形成した封止部２２ａで封止され、排ガスの出口側の端部が封止されたセル２１に流入した排ガスは、必ずセル２１を隔てるセル壁２３を通過した後、ガスの入口側の端部が封止されたセル２１から流出するようになっており、排ガスがこのセル壁２３を通過する際、ＰＭがセル壁２３部分で捕捉され、排ガスが浄化される。
なお、図３（ｂ）中、矢印は、排ガスの流れを示している。

また、ハニカム構造体１０では、接着材層１１とコート層１２とが、封止部２２ａを形成するための封止材ペーストと略同一のペーストを用いて形成されている。
なお、本明細書において、固化とは、組成物中の各成分間での反応は起こさず、組成物中の水分等を除去することにより、物理的作用によって組成物の状態が変化し接着特性を発現させる（組成物の硬さを向上させる）ことをいう。一方、焼成とは、成形体中の不安定成分（水分、バインダ等）を分解、除去し、各成分間の反応（再結晶を含む）を進行させて安定な化合物を形成することをいい、強度が一段と向上する。

また、上記ハニカム構造体は、排ガス浄化装置に用いることができる。
以下に、本実施形態のハニカム構造体の製造方法により製造したハニカム構造体を用いた排ガス浄化装置について、簡単に説明しておく。
図４は、ハニカム構造体が設置された排ガス浄化装置の一例を模式的に示した断面図である。

図4に示すように、排ガス浄化装置４０は、主に、ハニカム構造体１０、ハニカム構造体１０の外方を覆うケーシング（金属容器）４１、ハニカム構造体１０とケーシング４１との間に配置されるアルミナ製の保持シール材４２から構成されており、ケーシング４１の排ガスが導入される側の端部には、エンジン等の内燃機関に連結された導入管４３が接続されており、ケーシング４１の他端部には、外部に連結された排出管４４が接続されている。
なお、図4中、矢印は排ガスの流れを示している。

このような構成からなる排ガス浄化装置４０では、エンジン等の内燃機関から排出された排ガスは、導入管４３を通ってケーシング４１内に導入され、入口側セルからハニカム構造体１０の内部に流入し、セル壁を通過し、このセル壁でＰＭが捕集されて浄化された後、出口側セルからハニカム構造体外に排出され、排出管４４を通って外部へ排出されることとなる。

また、排ガス浄化装置４０では、ハニカム構造体１０のセル壁に大量のＰＭが堆積し、圧力損失が高くなると、ハニカム構造体１０の再生処理が行われる。
上記再生処理では、図示しない加熱手段を用いて加熱されたガスをハニカム構造体の貫通孔の内部へ流入させることで、ハニカム構造体１０を加熱し、セル壁に堆積したＰＭを燃焼除去する。また、ポストインジェクション方式を用いてＰＭを燃焼除去してもよい。

以下、第一実施形態の作用効果について説明する。
（１）本実施形態では、ハニカム構造体を製造する際に、ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、得られたハニカム焼成体を切断している。
このように、焼成処理後に切断処理を行うことにより、作製する各ハニカム焼成体の長手方向の寸法精度が優れることとなり、各ハニカム焼成体の大きさのバラツキを小さくすることができる。従って、特に研磨処理を行うことなく、端面の凹凸の少ないハニカム構造体を製造するのに適している。
また、ハニカム焼成体を作製した後、得られたハニカム焼成体を切断しているため、１つのハニカム成形体から２つのハニカム焼成体を作製することとなり、ハニカム焼成体を効率良く作製することができる。その結果、ハニカム構造体の生産効率が向上し、単位時間あたりのハニカム構造体の生産個数を増やすことができるので、製造コストを低減させることにつながる。

（２）本実施形態では、セルの端部を封止する封止部を形成する際に、封止材ペーストを充填した後、封止材ペーストを固化させているため、各セルの所定の端部を確実に封止することができる。

（３）本実施形態では、ハニカム構造体を構成する封止部、接着材層及びコート層を略同一の材料を用いて形成しているため、製造したハニカム構造体において構成部材の熱膨張係数の差に起因した内部応力が発生しにくく、より信頼性に優れることとなる。

以下、本発明の第一実施形態をより具体的に開示した実施例を示す。なお、本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
（実施例１）
（１）平均粒子径２２μｍの炭化ケイ素の粗粉末５２．８重量％と、平均粒子径０．５μｍの炭化ケイ素の微粉末２２．６重量％とを湿式混合し、得られた混合物に対して、アクリル樹脂２．１重量％、有機バインダ（メチルセルロース）４．６重量％、潤滑剤（日本油脂社製　ユニルーブ）２．８重量％、グリセリン１．３重量％、及び、水１３．８重量％を加えて混練して湿潤混合物を得た後、押出成形する押出成形工程を行い、図３（ａ）に示した形状と略同様の形状であって、セルを封止していない生のハニカム成形体を作製した。

（２）次に、マイクロ波乾燥機を用いて上記生のハニカム成形体を乾燥させ、ハニカム成形体の乾燥体を作製した。そして、ハニカム成形体の乾燥体を焼成用治具に載置した後、４００℃で脱脂処理を行い、さらに、常圧のアルゴン雰囲気下２２００℃、３時間の条件で焼成処理を行うことにより、気孔率が４５％、平均気孔径が１５μｍ、大きさが３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×３００．５ｍｍ、セルの数（セル密度）が４６．５個／ｃｍ^２（３００ｃｐｓｉ）、セル壁の厚さが０．２５ｍｍ（１０ｍｉｌ）の炭化ケイ素焼結体からなるハニカム焼成体を製造した。

（３）次に、上記ハニカム焼成体を板厚０．５ｍｍの外周型ダイヤモンド砥石を用いて上記ハニカム焼成体を２等分し、３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×１５０ｍｍのハニカム焼成体とした。

（４）次に、各セルのいずれか一方の端部が封止されるように、所定のセルの端部に封止材ペーストを充填した。その後、充填した封止材ペーストを１８０℃の熱風による加熱を１５分間行うことにより固化させた。
ここでは、封止材ペーストとして、平均粒径０．６μｍの炭化ケイ素粒子３０．０重量％、シリカゾル２１．４重量％、カルボキシメチルセルロース８．０重量％、及び、水４０．６重量％からなる封止材ペーストを使用した。

（５）次に、上記（１）～（４）の工程を経て作製したハニカム焼成体の側面に接着材ペーストを塗布し、この接着材ペーストを介して上記ハニカム焼成体１６個を接着させ、さらに、１８０℃、２０分で接着材ペーストを固化させることにより、四角柱状のハニカム焼成体の集合体を作製し、続いて、ダイヤモンドカッターを用いて、ハニカム焼成体の集合体の外周を切断することにより、接着材層の厚さが１ｍｍの円柱状のハニカムブロックを作製した。
ここで、接着材ペーストとしては、上記（４）の工程で使用した封止材ペーストと同一の組成のペーストを使用した。

（６）次に、ハニカムブロックの外周部にコート材ペーストを塗布し、コート材ペースト層を形成した。そして、このコート材ペースト層を１８０℃、２０分で固化させ、外周にコート層が形成された直径１４３．８ｍｍ×長さ１５０ｍｍの円柱状のハニカム構造体を製造した。
この際、コート材ペーストとしては、上記（４）の工程で使用した封止材ペーストと同一の組成のペーストを使用した。

（比較例１）
（１）押出形成工程を経て作製する生のハニカム成形体の長手方向の長さを約半分にした以外は、実施例１の（１）の工程と同様にして、図３（ａ）に示した形状と略同様の形状であって、セルを封止していない生のハニカム成形体を作製した。

（２）次に、マイクロ波乾燥機を用いて上記生のハニカム成形体を乾燥させ、ハニカム成形体の乾燥体を作製した。その後、各セルのいずれか一方の端部が封止されるように、所定のセルの端部に封止材ペーストを充填した。
ここで、封止材ペーストとしては、成形体作製用の湿潤混合物と同一の組成の組成物を使用した。

（３）次に、封止材ペーストを充填したハニカム成形体に、実施例１の（２）の工程と同様の条件で、脱脂処理及び焼成処理を行い、ハニカム焼成体を作製した。
ここで、作製したハニカム焼成体は、気孔率が４５％、平均気孔径が１５μｍ、大きさが３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×１５０ｍｍ、セルの数（セル密度）が４６．５個／ｃｍ^２（３００ｃｐｓｉ）、セル壁の厚さが０．２５ｍｍ（１０ｍｉｌ）の炭化ケイ素焼結体からなるハニカム焼成体である。

（４）次に、上記（３）の工程で作製したハニカム焼成体を用いて、実施例１の（５）及び（６）の工程と同様の方法を用いることにより、複数個のハニカム焼成体が接着材層を介して結束したハニカム構造体を作製した。

（ハニカム構造体の評価）
（１）圧力損失の測定
実施例１及び比較例１のそれぞれで製造したハニカム構造体を用いて、図４に示した排ガス浄化装置４０を組み上げた。そして、排ガス浄化装置４０の導入管４３に２Ｌのコモンレール式ディーゼルエンジンを接続した。さらに、ハニカム構造体の前後に圧力計を取り付けた。
そして、エンジンを回転数１５００ｍｉｎ^－１、トルク５０Ｎｍで運転し、運転開始から５分後の差圧を測定した。

（２）捕集限界の測定
実施例１及び比較例１のそれぞれで製造したハニカム構造体を用いて、図４に示した排ガス浄化装置４０を組み上げた。そして、排ガス浄化装置４０の導入管４３に２Ｌのコモンレール式ディーゼルエンジンを接続した。
そして、エンジンを回転数２０００ｍｉｎ^－１、トルク５０Ｎｍで所定時間運転し、その後、再生処理を行う実験を、運転時間を増加させながら継続して行い、ハニカム構造体（特に封止部）にクラックが発生するか否かを観察した。
そして、クラックが発生した際に捕集していたＰＭの量を捕集限界とした。

そして、実施例１で作製したハニカム構造体の圧力損失及び捕集限界は、比較例１（従来の方法）で作製したハニカム構造体と同程度であった。

（第二実施形態）
本実施形態では、ハニカム構造体の製造方法の工程順序が第一実施形態におけるハニカム構造体の製造方法の工程順序と異なる。
図５（ａ）～図５（ｆ）は、第二実施形態の製造工程を説明するための説明図である。
（１）本実施形態のハニカム構造体の製造方法では、まず、第一実施形態のハニカム構造体の製造方法の（１）～（３）の工程と同様の方法を用いて、いずれのセルにも封止部が形成されていないハニカム焼成体１２０を作製する（図５（ａ）参照）。

（２）次に、上記（１）の工程で作製したハニカム焼成体１２０の側面に、接着材層となる接着材ペーストを塗布して接着材ペースト層を形成し、この接着材ペースト層の上に、順次他のハニカム焼成体を積層する工程を繰り返して所定数のハニカム焼成体が結束されたハニカム焼成体の集合体１１０′を作製する。
続いて、上記ハニカム焼成体の集合体を加熱して接着材ペースト層を固化させて接着材層１１とする（図５（ｂ）参照）。
ここで、接着材ペーストとしては、例えば、無機バインダと有機バインダと無機粒子とからなるものを使用する。また、上記封止材ペーストはさらに無機繊維及び／又はウィスカを含んでいてもよい。

（３）次に、上記（２）の工程で作製したハニカム焼成体の集合体１１０′を、長手方向の長さが２等分されるように、ダイヤモンドカッター、外周型ダイヤモンド砥石、内周型ダイヤモンド砥石、マルチワイヤ、マルチブレード等を用いて切断し、長手方向の長さが製造するハニカム構造体の設計値の長手方向の長さと同一のハニカム焼成体の集合体１１０を作製する（図５（ｃ）参照）。

（４）その後、各セルのいずれか一方の端部が封止されるように、セルの端部に封止材ペーストを充填する。さらに、充填した封止材ペーストを加熱により固化させて封止部を形成する（図５（ｄ）、図５（ｅ）参照）。
なお、図５（ｅ）は、図５（ｄ）のＣ－Ｃ線断面における部分拡大断面図である。
ここで、上記封止材ペーストとしては、上記（２）の工程で使用する接着材ペーストと略同一の組成のペーストを使用する。

（５）次に、第一実施形態の（７）の工程と同様の方法を用いて、図５（ｄ）中の破線に沿った切削加工と、コート層１２の形成とを行うことにより、ハニカム構造体１０を完成する（図５（ｆ）参照）。
ここで、コート層を形成する際のコート材ペーストとしては、上記（４）の工程で使用する封止材ペーストと略同一の組成のペーストを使用する。

本実施形態では、このような工程を経ることにより、各セルの両端の封止部がともに、封止材ペーストが固化されて形成された封止部であるハニカム構造体を製造することができる。
また、本実施形態で製造されるハニカム構造体の構成は、第一実施形態で製造されるハニカム構造体と同様である。

第二実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、第一実施形態の作用効果と同様の作用効果を享受することができる。

以下、本発明の第二実施形態をより具体的に開示した実施例を示す。なお、本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
（実施例２）
（１）まず、実施例１の（１）及び（２）の工程と同様の方法を用いて、気孔率が４５％、平均気孔径が１５μｍ、大きさが３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×３００．５ｍｍ、セルの数（セル密度）が４６．５個／ｃｍ^２（３００ｃｐｓｉ）、セル壁の厚さが０．２５ｍｍ（１０ｍｉｌ）の炭化ケイ素焼結体からなるハニカム焼成体を製造した。

（２）次に、上記（１）の工程を経て作製した作製したハニカム焼成体の側面に接着材ペーストを塗布し、この接着材ペーストを介して上記ハニカム焼成体１６個を接着させ、さらに、１８０℃で接着材ペーストを固化させることにより、四角柱状のハニカム焼成体の集合体を作製した。
ここで、接着材ペーストとしては、平均粒径０．６μｍの炭化ケイ素粒子３０．０重量％、シリカゾル２１．４重量％、カルボキシメチルセルロース８．０重量％、及び、水４０．６重量％からなる接着材ペーストを使用した。

（３）次に、上記ハニカム焼成体の集合体を板厚０．５ｍｍの外周型ダイヤモンド砥石を用いて２等分し、長手方向の長さが１５０ｍｍのハニカム焼成体の集合体とした。

（４）次に、実施例１の（４）の工程と同様の方法を用いて、各セルのいずれか一方の端部に封止部を形成した。
ここで、封止材ペーストとしては、上記（２）の工程で用いた接着材ペーストと同一の組成のペーストを使用した。

（５）その後、ダイヤモンドカッターを用いて、ハニカム焼成体の集合体の外周を切断することにより、接着材層の厚さ１ｍｍの円柱状のハニカムブロックを作製し、さらに、実施例１の（６）の工程と同様の方法を用いてコート層を形成し、ハニカム構造体を製造した。
ここで、コート材ペーストとしては、上記（４）の工程で用いた封止材ペーストと同一の組成のペーストを使用した。

実施例２で作製したハニカム構造体の圧力損失及び捕集限界は、比較例１で作製したハニカム構造体と同程度であった。

（第三実施形態）
本実施形態では、ハニカム構造体の製造方法の工程順序が第一実施形態におけるハニカム構造体の製造方法の工程順序と異なる。
図６（ａ）～図６（ｆ）は、第三実施形態の製造工程を説明するための説明図である。
（１）本実施形態のハニカム構造体の製造方法では、まず、第一実施形態のハニカム構造体の製造方法の（１）～（４）の工程と同様の方法を用いて、長手方向の長さが、製造するハニカム構造体の設計値の長手方向の長さと同一で、いずれのセルにも封止部が形成されていないハニカム焼成体２０を作製する（図６（ａ）、図６（ｂ）参照）。

（２）次に、上記（１）の工程で作製したハニカム焼成体２０を、第１実施形態の（６）の工程と同様の方法を用いて接着材層１１を介して複数個結束させ、ハニカム焼成体の集合体１１０を作製する。
ここで、接着材ペーストとしては、下記（３）の工程で使用する封止材ペーストと略同一の組成のペーストを使用する（図６（ｃ）参照）。

（３）次に、上記ハニカム焼成体の集合体１１０において、各セル２１のいずれか一方の端部が封止されるように、セル２１の端部に封止材ペーストを充填する。さらに、充填した封止材ペーストを加熱により固化させて封止部２２ａを形成する（図６（ｄ）、図６（ｅ）参照）。
上記封止材ペーストとしては、第一実施形態の（５）の工程で充填する封止材ペーストと同様の封止材ペーストを使用する。なお、図６（ｅ）は、図６（ｄ）のＤ－Ｄ線断面における部分拡大断面図である。

（４）次に、第一実施形態の（７）の工程と同様の方法を用いて、切削加工とコート層の形成とを行うことにより、ハニカム構造体を完成する（図６（ｆ）参照）。
ここで、コート材ペーストとしては、上記（３）の工程で使用する封止材ペーストと略同一の組成のペーストを使用する。

本実施形態では、このような工程を経ることにより、各セルの両端の封止部がともに、封止材ペーストを固化させることにより形成された封止部であるハニカム構造体を製造することができる。
また、本実施形態で製造されるハニカム構造体の構成は、第一実施形態で製造されるハニカム構造体と同様である。

第三実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、第一実施形態の作用効果と同様の作用効果を享受することができる。

以下、本発明の第三実施形態をより具体的に開示した実施例を示す。なお、本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
（実施例３）
（１）まず、実施例１の（１）～（３）と同様の方法を用いて、３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×１５０ｍｍのハニカム焼成体を作製した。

（２）次に、上記（１）の工程を経て作製した作製したハニカム焼成体の側面に接着材ペーストを塗布し、この接着材ペーストを介して上記ハニカム焼成体１６個を接着させ、さらに、１８０℃、２０分で接着材ペーストを固化させることにより、四角柱状のハニカム焼成体の集合体を作製した。
ここで、接着材ペーストとしては、平均粒径０．６μｍの炭化ケイ素粒子３０．０重量％、シリカゾル２１．４重量％、カルボキシメチルセルロース８．０重量％、及び、水４０．６重量％からなる接着材ペーストを使用した。

（３）次に、実施例１の（４）の工程と同様の方法を用いて、各セルのいずれか一方の端部に封止部を形成した。
ここで、封止材ペーストとしては、上記（２）の工程で使用した接着材ペーストと同一の組成のペーストを使用した。

（４）その後、ダイヤモンドカッターを用いて、ハニカム焼成体の集合体の外周を切断することにより、接着材層の厚さ１ｍｍの円柱状のハニカムブロックを作製し、さらに、実施例１の（６）の工程と同様の方法を用いてコート層を形成し、ハニカム構造体を製造した。
ここで、コート材ペーストとしては、上記（３）の工程で使用した封止材ペーストと同一の組成のペーストを使用した。

実施例３で作製したハニカム構造体の圧力損失及び捕集限界は、比較例１で作製したハニカム構造体と同程度であった。

ここまで説明した第一実施形態～第三実施形態は、ハニカム構造体の製造工程が異なるものの、製造されるハニカム構造体は、同様の構成を備えることとなる。
そして、各実施形態に係るハニカム構造体の製造方法の工程は、図７に示す通りである。

図７は、第一実施形態～第三実施形態に係るハニカム構造体の製造方法における工程図である。
図７に示すように、第一実施形態～第三実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、ハニカム焼成体を切断するタイミング、ハニカム焼成体を複数個結束させるタイミング、及び、切断して得たハニカム焼成体のセルに封止材ペーストを充填するタイミングが異なることとなる。

（第四実施形態）
まず、本実施形態におけるハニカム構造体の製造方法について工程順に説明する。
図８（ａ）～図８（ｇ）は、第四実施形態の製造工程を説明するための説明図である。
（１）セラミック原料として平均粒子径の異なる炭化ケイ素粉末と有機バインダと可塑剤と潤滑剤と水とを混合することにより、成形体作製用の湿潤混合物を調製する。

（２）上記湿潤混合物を押出成形機に投入し、上記湿潤混合物を押出成形することにより所定の形状のハニカム成形体１３０を作製する（図８（ａ）参照）。ここでは、各セルが所定の形状となるよう押出成形用金型を選定する。
なお、ここで作製するハニカム成形体１３０は、長手方向の長さが、製造するハニカム構造体の設計値の長手方向の長さの約２倍の長さを有する。このとき、ハニカム成形体の長さは、焼成時の収縮量と、切断される切り代とを考慮して決定する。
さらに、ハニカム成形体を乾燥機を用いて乾燥させる。

（３）さらに、ハニカム成形体１３０の各セルの所定の端部に、封止材ペーストを所定量充填し、各セルを封止する。セルを封止する際には、ハニカム成形体の端面に封止用のマスクを当てて、封止の必要なセルにのみ封止材ペーストを充填する。
ここで、封止材ペーストは、各端面においてセルが市松模様に封止され、かつ、各セルはいずれか一方の端部のみが封止されるように充填されている。
なお、封止材ペーストは、各端面において、セルが市松模様に封止され、かつ、各セルは両端部がともに封止されたセルと、両端部がともに封止されていないセルとが存在するように充填されていてもよい。
ここで、封止材ペーストとしては、上記湿潤混合物と略同一の組成の組成物を使用する。

（４）各セルの所定の端部が封止されたハニカム成形体中を焼成用治具に載置した後、脱脂炉中で加熱し、ハニカム成形体中の有機物を分解除去する脱脂処理を行う。
続いて、上記脱脂処理を施したハニカム成形体を焼成用治具に載置したまま、焼成炉内に投入し、所定の温度（例えば、２２００～２３００℃）で焼成処理を行い、ハニカム焼成体１２０を作製する（図８（ｂ）参照）。
ここで、ハニカム焼成体の両端部に形成された封止部は２２ｂは、封止材ペーストが焼成された封止部である。

（５）次に、上記（４）の工程で作製したハニカム焼成体を長手方向に２等分に切断する。
上記ハニカム焼成体の切断は、ダイヤモンドカッター、外周型ダイヤモンド砥石、内周型ダイヤモンド砥石、マルチワイヤ、マルチブレード等を用いて行う。
このような切断処理を行うことにより、長手方向の長さが製造するハニカム構造体の設計値の長手方向の長さと同一のハニカム焼成体２０を作製することができる（図８（ｃ）参照）。
また、切断して得たハニカム焼成体２０は、一方の端面側の所定のセルのみ封止部２２ｂが形成されていることとなる。

（６）上記（１）～（５）の工程を経て作製したハニカム焼成体２０について、各セル２１のいずれか一方の端部が封止されるように、封止する必要のあるセルの端部のうち、未だ封止されていないセルの端部に封止材ペーストを充填する。
ここで、封止材ペーストとしては、上記（３）で充填した封止材ペーストと同様、ハニカム成形体を作成する際に使用する湿潤混合物と略同一の組成を有するペースト状物を使用する。

（７）次に、上記（６）の工程を経たハニカム焼成体に再度、焼成処理を施す。
ここで、焼成処理は、上記（４）の工程と同様の方法で行う。
この工程を経ることにより、封止材ペーストに焼成処理を施して形成した封止部２２ｂが各セル２１の所定の端部に形成されたハニカム焼成体２０を作製することができる（図８（ｄ）参照）。

（８）次に、各セルの所定の端部が封止された上記ハニカム焼成体の側面に、接着材層１１となる接着材ペーストを塗布して接着材ペースト層を形成し、この接着材ペースト層の上に、順次他のハニカム焼成体を積層する工程を繰り返して所定数のハニカム焼成体が結束されたハニカム焼成体の集合体１１０を作製する。ここで、接着材ペーストとしては、例えば、無機バインダと有機バインダと無機粒子とからなるものを使用する。また、上記接着材ペーストはさらに無機繊維及び／又はウィスカを含んでいてもよい。
続いて、上記ハニカム焼成体の集合体を加熱して接着材ペースト層を加熱により固化させて接着材層１１とする（図８（ｅ）、図８（ｆ）参照）。
なお、図８（ｆ）は、図８（ｅ）のＥ－Ｅ線断面における部分拡大断面図である。

（９）その後、ダイヤモンドカッターを用いてハニカム焼成体の集合体１１０に、図８（ｅ）中の破線に沿った切削加工を施してハニカムブロックとし、ハニカムブロックの外周面にコート材ペーストを塗布し、コート材ペーストを加熱して固化させてコート層１２を形成することによりハニカム構造体１０を完成する（図８（ｇ）参照）。
ここで、コート材ペーストとしては、例えば、上記（８）の工程で使用する接着材ペーストと略同一の組成を有するペーストを使用する。

次に、このような製造方法を経て製造されるハニカム構造体について、図面を参照しながら説明する。
図９（ａ）は、第四実施形態に係るハニカム構造体を構成するハニカム焼成体の一例を模式的に示す斜視図であり、図９（ｂ）は、そのＦ－Ｆ線断面図である。

本実施形態のハニカム構造体は、図２に示したハニカム構造体１０と同様、ハニカム焼成体が接着材層を介して複数個結束されてハニカムブロックを構成し、さらに、このハニカムブロックの外周にコート層が形成されている。
そして、本実施形態のハニカム構造体を構成するハニカム焼成体２０は、図９（ａ）及び図９（ｂ）に示すように、長手方向（図９（ａ）中、矢印ａの方向）に多数のセル２１が並設され、セル２１同士を隔てるセル壁２３がフィルタとして機能するようになっている。

即ち、ハニカム焼成体２０に形成されたセル２１は、図９（ｂ）に示すように、排ガスの入口側の端部が封止材ペーストを焼成させて形成した封止部２２ｂで封止されるか、又は、排ガスの出口側の端部が封止材ペーストを焼成させて形成した封止部２２ｂで封止され、排ガスの出口側の端部が封止されたセル２１に流入した排ガスは、必ずセル２１を隔てるセル壁２３を通過した後、ガスの入口側の端部が封止されたセル２１から流出するようになっており、排ガスがこのセル壁２３を通過する際、ＰＭがセル壁２３部分で捕捉され、排ガスが浄化される。
なお、図９（ｂ）中、矢印は排ガスの流れを示す。

従って、本実施形態で製造されるハニカム構造体は、セルを封止する封止部について、一方の端面側を封止する封止部が１回の焼成処理を経て形成され、他方の端面側を封止する封止部が２回の焼成処理を経て形成されている以外は、第１実施形態で製造されるハニカム構造体と同様の構成を備えている。

以下、第四実施形態の作用効果について説明する。
（１）本実施形態では、ハニカム構造体を製造する際に、ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、得られたハニカム焼成体を切断している。
このように、焼成処理後に切断処理を行うことにより、作製する各ハニカム焼成体の長手方向の寸法精度が優れることとなり、各ハニカム焼成体の大きさのバラツキを小さくすることができる。従って、特に研磨処理を行うことなく、端面の凹凸の少ないハニカム構造体を製造するのに適している。
また、ハニカム焼成体を作製した後、得られたハニカム焼成体を切断しているため、１つのハニカム成形体から２つのハニカム焼成体を作製することとなり、ハニカム焼成体を効率良く作製することができる。その結果、ハニカム構造体の生産効率が向上し、単位時間あたりのハニカム構造体の生産個数を増やすことができるので、製造コストを低減させることにつながる。

（２）本実施形態では、セルの端部を封止する封止部について、封止材ペーストを充填した後、１回又は２回の焼成処理を経て封止部が形成されているため、各セルの所定の端部が確実に封止されることとなる。

（３）本実施形態では、ハニカム構造体の外周にコート層を形成するため、製造したハニカム構造体は、排ガスを浄化する際に、ハニカム構造体の外周側面からＰＭが漏れることがなく、信頼性に優れることとなる。

以下、本発明の第四実施形態をより具体的に開示した実施例を示す。なお、本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
（実施例４）
（１）実施例１の（１）の工程と同様にして、図２（ａ）に示した形状と略同様の形状であって、セルの封止をしていない生のハニカム成形体を作製した。

（２）次いで、マイクロ波乾燥機を用いて上記生のハニカム成形体を乾燥させ、ハニカム成形体の乾燥体を作製した。その後、上記ハニカム成形体の乾燥体の所定のセルに封止材ペーストを充填した。具体的には、各セルにおいて、いずれか一方の端部が封止されるように封止材ペーストを充填した。その後、再び乾燥機を用いて乾燥させた。
ここで、封止材ペーストとしては、ハニカム成形体を押出成形にて作製する際に使用する湿潤混合物と同一の組成のペーストを使用した。

（３）次に、ハニカム成形体の乾燥体を焼成用治具に載置した後、４００℃で脱脂処理を行い、さらに、常圧のアルゴン雰囲気下２２００℃、３時間の条件で焼成処理を行うことにより、気孔率が４５％、平均気孔径が１５μｍ、大きさが３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×３００．５ｍｍ、セルの数（セル密度）が４６．５個／ｃｍ^２（３００ｃｐｓｉ）、セル壁の厚さが０．２５ｍｍ（１０ｍｉｌ）の炭化ケイ素焼結体からなるハニカム焼成体を製造した。

（４）次に、実施例１の（３）の工程と同様の方法で、上記ハニカム焼成体を２等分し、所定のセルの一方の端面側のみ封止された大きさが３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×１５０ｍｍのハニカム焼成体を作製した。

（５）次に、上記（４）の工程で得たハニカム焼成体について、各セルのいずれか一方の端部が封止されるように、未だ封止されていないセルの端部に封止材ペーストを充填した。
ここで、封止材ペーストとしては、ハニカム成形体を押出成形にて作製する際に使用する湿潤混合物と同一の組成のペーストを使用した。

（６）次に、上記（３）の工程と同様の条件で、ハニカム焼成体に再度焼成処理を施した。
この工程では、上記（５）の工程で充填した封止材ペーストが、焼成処理を経て形成された封止部となる。

（７）次に、上記（１）～（６）の工程を経て作製したハニカム焼成体の側面に接着材ペーストを塗布し、この接着材ペーストを介して上記ハニカム焼成体１６個を接着させ、さらに、１８０℃、２０分で接着材ペーストを固化させることにより、四角柱状のハニカム焼成体の集合体を作製し、続いて、ダイヤモンドカッターを用いて、ハニカム焼成体の集合体の外周を切断することにより、接着材層の厚さが１ｍｍの円柱状のハニカムブロックを作製した。
ここで、接着材ペーストとしては、平均粒径０．６μｍの炭化ケイ素粒子３０．０重量％、シリカゾル２１．４重量％、カルボキシメチルセルロース８．０重量％、及び、水４０．６重量％からなる接着材ペーストを使用した。

（８）次に、ハニカムブロックの外周部にコート材ペーストを塗布し、コート材ペースト層を形成した。そして、このコート材ペースト層を１８０℃、２０分で乾燥して、外周にコート層が形成された直径１４３．８ｍｍ×長さ１５０ｍｍの円柱状のハニカム構造体を製造した。
ここで、コート材ペーストとしては、上記（７）の工程で使用した接着材ペーストと同一の組成のペーストを使用した。

このような実施例４で作製したハニカム構造体では、一方の端面側の封止部は１回の焼成処理を経て形成されており、他方の端面側の封止部は２回の焼成処理を経て形成されていることとなる。

実施例４で作製したハニカム構造体の圧力損失及び捕集限界は、比較例１で作製したハニカム構造体と同程度であった。

（第五実施形態）
本実施形態では、ハニカム構造体の製造方法の工程順序が第四実施形態におけるハニカム構造体の製造方法の工程順序と異なる。
図１０（ａ）～図１０（g）は、第五実施形態の製造工程を説明するための説明図である。
（１）まず、第四実施形態のハニカム構造体の製造方法の（１）～（６）の工程と同様の方法を用いて、一方の端面側に焼成処理を経た封止部２２ｂが形成され、他方の端面側に封止材ペースト１２２が充填され、長手方向の長さが製造するハニカム構造体の設計値の長手方向の長さと同一のハニカム焼成体２０を作製する（図１０（ａ）、図１０（ｂ）参照）。

（２）次に、上記（１）の工程で作製したハニカム焼成体２０の側面に、接着材層となる接着材ペーストを塗布して接着材ペースト層１１１を形成し、この接着材ペースト層１１１の上に、順次他のハニカム焼成体２０を積層する工程を繰り返して所定数のハニカム焼成体が結束されたハニカム焼成体の集合体１１０を作製する（図１０（ｃ）、図１０（ｄ）参照）。なお、図１０（ｄ）は、図１０（ｃ）のＧ－Ｇ線断面における部分拡大断面図である。
ここで、接着材ペーストとしては、ハニカム成形体を作製する際に使用する湿潤混合物と略同一の組成のペーストを使用する。

（３）次に、上記（２）の工程で作製したハニカム焼成体の集合体１１０に、焼成処理を施す。
ここで、焼成処理は、第四実施形態の（４）の工程と同様の方法で行う。
この工程を経ることにより、焼成処理を経た封止部２２ｂ及び接着材層１１′が形成されることとなる（図１０（ｅ）、図１０（ｆ）参照）。なお、図１０（ｆ）は、図１０（ｅ）のＨ－Ｈ線断面における部分拡大断面図である。

（４）その後、第四実施形態の（９）の工程と同様の工程を経ることにより、ハニカム構造体１０を完成する（図１０（ｇ）参照）。

本実施形態では、このような工程を経ることによりハニカム構造体を製造することができる。
また、本実施形態の製造方法により製造されるハニカム構造体の構成は、接着材層が焼成処理を経て形成されている以外は、第四実施形態のハニカム構造体の構成と同様である。

第五実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、第四実施形態の作用効果と同様の作用効果を享受することができる。
また、本実施形態では、接着材層を焼成処理を経て形成しているため、ハニカム焼成体同士を接着する力が強くなり、ハニカム構造体でＰＭを捕集した後、ハニカム構造体の再生処理を行った際に、熱によるクラックが発生しにくい。さらに、使用時に排ガスの圧力によるハニカム焼成体の位置ズレや、ハニカム焼成体の抜けが発生することを防止することができる。

以下、本発明の第五実施形態をより具体的に開示した実施例を示す。なお、本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
（実施例５）
（１）まず、実施例４の（１）～（４）の工程と同様の方法を用いて、所定のセルの一方の端面側のみ封止された大きさが３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×１５０ｍｍのハニカム焼成体を作製した。

（２）上記（１）の工程で得たハニカム焼成体について、各セルのいずれか一方の端部が封止されるように、未だ封止されていないセルの端部に封止材ペーストを充填した。
ここで、封止材ペーストとしては、ハニカム成形体を押出成形にて作製する際に使用する湿潤混合物と同一の組成のペーストを使用した。

（３）次に、上記（１）、（２）の工程を経て作製したハニカム焼成体の側面に接着材ペーストを塗布し、この接着材ペーストを介して上記ハニカム焼成体１６個を接着させ、ハニカム焼成体の集合体を作製した。
ここで、接着材ペーストとしては、上記（２）の工程で使用した封止材ペーストと同一の組成のペーストを使用した。

（４）次に、実施例４の（３）の工程と同様の条件で、ハニカム焼成体に再度焼成処理を施した。
この工程では、上記（２）の工程で充填した封止材ペースト、及び、上記（３）工程で塗布した接着材ペーストが、焼成処理を経て、それぞれ封止部及び接着材層となる。

（５）その後、ハニカム焼成体の集合体の外周を切断することにより、接着材層の厚さ１ｍｍの円柱状のハニカムブロックを作製し、さらに、実施例４の（８）の工程と同様の方法を用いてコート層の形成を行い、ハニカム構造体を完成した。

実施例５で作製したハニカム構造体の圧力損失及び捕集限界は、比較例１で作製したハニカム構造体と同程度であった。

（第六実施形態）
本実施形態では、ハニカム構造体の製造方法の工程順序が第四実施形態におけるハニカム構造体の製造方法の工程順序と異なる。
図１１（ａ）～図１１（g）は、第六実施形態の製造工程を説明するための説明図である。
（１）本実施形態のハニカム構造体の製造方法では、まず、第四実施形態のハニカム構造体の製造方法の（１）～（５）の工程と同様の方法を用いて、長手方向の長さが製造するハニカム構造体の設計値の長手方向の長さと同一で、一方の端面側の所定のセルのみ焼成処理を経た封止部２２ｂが形成されているハニカム焼成体２０を作製する（図１１（ａ）、図１１（ｂ）参照）。

（２）次に、一方の端面側の所定のセルの端部が封止されたハニカム焼成体２０の側面に、接着材層となる接着材ペーストを塗布して接着材ペースト層１１１を形成し、この接着材ペースト層１１１の上に、順次他のハニカム焼成体２０を積層する工程を繰り返して所定数のハニカム焼成体２０が結束されたハニカム焼成体の集合体１１０を作製する（図１１（ｃ）、図１１（ｄ）参照）。なお、図１１（ｄ）は、図１１（ｃ）のＩ－Ｉ線断面における部分拡大断面図である。
ここで、接着材ペーストとしては、ハニカム成形体を作成する際に使用する湿潤混合物と略同一の組成を有するペースト状物を使用する。

（３）次に、ハニカム焼成体の集合体１１０において、各セルのいずれか一方の端部が封止されるように、封止する必要のあるセルの端部のうち、未だ封止されていないセルの端部に封止材ペーストを充填する。
ここで、封止材ペーストとしては、ハニカム成形体を作成する際に使用する湿潤混合物と略同一の組成を有するペースト状物を使用する。

（４）上記（３）の工程を経たハニカム焼成体の集合体１１０に再度、焼成処理を施す。
ここで、焼成処理は、第四実施形態の（４）の工程と同様の方法で行う。
この工程を経ることにより、封止材ペーストに焼成処理を施して形成した封止部２２ｂが各セル２１の所定の端部に形成されたハニカム焼成体の集合体１１０を製造することができる（図１１（ｅ）、図１１（ｆ）参照）。なお、図１１（ｆ）は、図１１（ｅ）のＪ－Ｊ線断面における部分拡大断面図である。
また、この工程を経たハニカム焼成体の集合体１１０では、接着材層１１′も焼成処理を経て形成されていることとなる。

（５）次に、第四実施形態の（９）の工程と同様の工程を行うことにより、ハニカム構造体１０を完成する（図１１（ｇ）参照）。

本実施形態では、このような工程を経ることによりハニカム構造体を製造することができる。
また、本実施形態で製造されるハニカム構造体の構成は、第五実施形態で製造されるハニカム構造体の構成と同様である。

第六実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、第五実施形態の作用効果と同様の作用効果を享受することができる。

以下、本発明の第六実施形態をより具体的に開示した実施例を示す。なお、本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
（実施例６）
（１）まず、実施例４の（１）～（４）の工程と同様の方法を用いて、所定のセルの一方の端面側のみ封止された大きさが３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×１５０ｍｍのハニカム焼成体を作製した。

（２）次に、上記（１）の工程を経て作製したハニカム焼成体の側面に接着材ペーストを塗布し、この接着材ペーストを介して上記ハニカム焼成体１６個を接着させ、ハニカム焼成体の集合体を作製した。
ここで、接着材ペーストとしては、ハニカム成形体を押出成形にて作製する際に使用する湿潤混合物と同一の組成のペーストを使用した。

（３）上記（２）の工程で得たハニカム焼成体の集合体について、各セルのいずれか一方の端部が封止されるように、未だ封止されていないセルの端部に封止材ペーストを充填した。
ここで、封止材ペーストとしては、ハニカム成形体を押出成形にて作製する際に使用する湿潤混合物と同一の組成のペーストを使用した。

（４）次に、実施例４の（３）の工程と同様の条件で、ハニカム焼成体に再度焼成処理を施した。
この工程では、上記（２）工程で塗布した接着材ペースト、及び、上記（３）の工程で充填した封止材ペーストが、焼成処理を経て、それぞれ接着材層及び封止部となる。

実施例６で作製したハニカム構造体の圧力損失及び捕集限界は、比較例１で作製したハニカム構造体と同程度であった。

ここまで説明した第四実施形態～第六実施形態は、２回目の焼成処理を行うタイミングが異なるか、封止材ペーストを充填するタイミングが異なることとなる。
そして、各実施形態に係るハニカム構造体の製造方法の工程は、図１２に示す通りである。

図１２は、第四実施形態～第六実施形態に係るハニカム構造体の製造方法における工程図である。
図１２に示すように、第四実施形態及び第五実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、２回目の焼成処理を行うタイミングが異なり、その結果、焼成処理が施される対象が異なることとなる。また、第六実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、第五実施形態に比べて、ハニカム焼成体を複数個結束するタイミングが異なることとなる。

（第七実施形態）
本実施形態は、セルの所定の端部に充填した封止材ペーストを焼成して封止部を形成する点で、第一実施形態におけるハニカム構造体の製造方法と異なる。
（１）本実施形態のハニカム構造体の製造方法では、まず、第一実施形態のハニカム構造体の製造方法の（１）～（４）の工程と同様の方法を用いて、いずれのセルにも封止部が形成されていないハニカム焼成体を作製する。

（２）次に、上記ハニカム焼成体の各セルのいずれか一方の端部が封止されるように、セルの端部に封止材ペーストを充填する。その後、第一実施形態の（３）の工程と同様の条件で焼成処理を行い、上記封止材ペーストを焼成することにより封止部を形成する。
なお、ここで充填する封止材ペーストとしては、例えば、ハニカム成形体を作成する際に使用する湿潤混合物と略同一の組成を有するペースト状物を使用する。

（３）次に、第一実施形態の（６）及び（７）の工程と同様にして、ハニカム構造体を完成する。
なお、この際、接着材ペースト及びコート材ペーストとしては、例えば、無機バインダと有機バインダと無機粒子とからなるものを使用する。また、上記封止材ペーストはさらに無機繊維及び／又はウィスカを含んでいてもよい。

本実施形態では、このような工程を経ることにより、各セルの両端の封止部がともに、焼成処理を経て形成された封止部であるハニカム構造体を製造することができる。
また、本実施形態で製造されるハニカム構造体の構成は、封止部が焼成処理を経て形成されている以外は、第一実施形態で製造されるハニカム構造体と同様である。

第七実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、第一実施形態の（１）及び（３）の作用効果と同様の作用効果を享受することができる。

（第八実施形態）
本実施形態は、接着材ペーストを焼成して接着材層を形成し、コート材ペーストを焼成してコート層を形成する点で、第七実施形態におけるハニカム構造体の製造方法と異なる。
（１）本実施形態のハニカム構造体の製造方法では、まず、第一実施形態のハニカム構造体の製造方法の（１）～（４）の工程と同様の方法を用いて、いずれのセルにも封止部が形成されていないハニカム焼成体を作製する。

（２）次に、上記ハニカム焼成体の各セルのいずれか一方の端部が封止されるように、セルの端部に封止材ペーストを充填する。

（３）次に、上記ハニカム焼成体の側面に、接着材層となる接着材ペーストを塗布して接着材ペースト層を形成し、この接着材ペースト層の上に、順次他のハニカム焼成体を積層する工程を繰り返して所定数のハニカム焼成体が結束されたハニカム焼成体の集合体を作製する。
ここで、接着材ペーストとしては、ハニカム成形体を作製する際に使用する湿潤混合物と略同一の組成のペーストを使用する。

（４）次に、上記（３）の工程で作製したハニカム焼成体の集合体に、第一実施形態の（３）の工程と同様の条件で焼成処理を施す。
この工程を経ることにより、上記（２）の工程で充填した封止材ペースト、及び、上記（３）の工程で形成した接着材ペースト層が焼成され、それぞれ封止部及び接着材層が形成されるととなる。

（５）次に、その後、ダイヤモンドカッターを用いてハニカム焼成体の集合体に切削加工を施してハニカムブロックとし、ハニカムブロックの外周面にコート材ペーストを塗布し、コート材ペーストを加熱により焼成してコート層を形成することによりハニカム構造体を完成する。
ここで、コート材ペーストとしては、ハニカム成形体を作製する際に使用する湿潤混合物と略同一の組成のペーストを使用する。

本実施形態では、このような工程を経ることにより、各セルの両端の封止部がともに、焼成処理を経て形成された封止部であり、接着材層が焼成処理を経て形成された接着材層であり、コート層が焼成処理を経て形成されたコート層であるハニカム構造体を製造することができる。

第八実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、第四実施形態の作用効果と同様の作用効果を享受することができる。

以上、第一～第八の実施形態に係るハニカム構造体の製造方法は、所定のセルが封止されているハニカム構造体の製造方法である。従って、このようなハニカム構造体は、フィルタとして好適に使用することができる。
また、第一～第八の実施形態で製造されるハニカム構造体は、構成材料の主成分が炭化ケイ素であるが、本発明の実施形態で製造されるハニカム構造体の構成材料の主成分は、例えば、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化チタン等の窒化物セラミック、炭化ジルコニウム、炭化チタン、炭化タンタル、炭化タングステン等の炭化物セラミック、アルミナ、ジルコニア、コージェライト、ムライト、チタン酸アルミニウム等の酸化物セラミック等であってもよい。
これらのなかでは、非酸化物セラミックが好ましく、炭化ケイ素が特に好ましい。耐熱性、機械強度、熱伝導率等に優れるからである。
なお、上述したセラミックに金属ケイ素を配合したケイ素含有セラミック、ケイ素やケイ酸塩化合物で結合されたセラミック等も構成材料の主成分として挙げられ、これらのなかでは、炭化ケイ素に金属ケイ素が配合されたもの（ケイ素含有炭化ケイ素）が望ましい。特に、炭化ケイ素を６０ｗｔ％以上含むケイ素含有炭化ケイ素質セラミックが望ましい。

（第九実施形態）
第一～第八の実施形態に係るハニカム構造体の製造方法は、所定のセルが封止されているハニカム構造体の製造方法であるが、本実施形態のハニカム構造体の製造方法は、セルが封止されていないハニカム構造体の製造方法である。
図１３（ａ）～図１３（ｄ）は、第九実施形態の製造工程を説明するための説明図である。

（１）本実施形態のハニカム構造体の製造方法では、まず、セラミック原料として下記のセラミック原料を使用する以外は、第一実施形態のハニカム構造体の製造方法の（１）及び（２）の工程と同様の方法を用いて、乾燥処理がされたハニカム成形体を作製する。
本実施形態では、セラミック原料として、シリカ－アルミナ繊維とアルミナ粒子と無機バインダとを含む湿潤混合物を使用する。

（２）次に、第一実施形態のハニカム構造体の製造方法の（３）の工程と同様の方法を用いて、ハニカム成形体に脱脂処理及び焼成処理を施し、ハニカム焼成体１２０を作製する（図１３（ａ）参照）。
ここで、脱脂条件は、４００℃、２時間が望ましい。また、焼成温度は、６００～１２００℃が望ましく、６００～１０００℃がより望ましい。

（３）次に、第一実施形態のハニカム構造体の製造方法の（４）、（６）及び（７）の工程と同様の工程を行うことにより、セルが封止されていないハニカム構造体１０を完成する（図１３（ｂ）～図１３（ｄ）参照）。
この際、接着材ペーストとコート材ペーストとは略同一の組織のペーストを使用する。
上記接着材ペースト及びコート材ペーストとしては、例えば、無機バインダとセラミック粒子と無機繊維及び／又はウィスカとを混合したもの等を使用する。
このような製造方法で製造されたハニカム構造体は、触媒担体として好適に使用することができる。

第九実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、第一実施形態の（１）の作用効果と同様の作用効果を享受することができる。
また、本実施形態では、接着材層とコート層とを略同一の材料を用いて形成しているため、製造したハニカム構造体において、構成材料の熱膨張係数の差に起因した内部応力が発生しにくく、より信頼性に優れることとなる。

以下、本発明の第九実施形態をより具体的に開示した実施例を示す。なお、本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
（実施例７）
（１）平均粒子径２μｍのγアルミナ粒子４０重量％と、シリカ－アルミナ繊維（平均繊維径１０μｍ、平均繊維長１００μｍ、アスペクト比１０）１０重量％、シリカゾル（固体濃度３０重量％）５０重量％を混合し、得られた混合物１００重量部に対して、メチルセルロース（有機バインダ）６重量部、可塑剤及び潤滑剤を少量加えて混錬して湿潤混合物を得た後、押出成形する押出成形工程を行い、図３（ａ）に示した形状と略同様の形状であって、セルの封止をしていない生のハニカム成形体を作製した。

（２）次に、マイクロ波乾燥機及び熱風乾燥機を用いて上記生のハニカム成形体を乾燥させ、ハニカム成形体の乾燥体を作製した。そして、ハニカム成形体の乾燥体を焼成用治具に載置した後、４００℃で脱脂処理を行い、さらに、８００℃、２時間の条件で焼成処理を行うことにより、気孔率が４５％、平均気孔径が１５μｍ、大きさが３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×３００．５ｍｍ、セルの数（セル密度）が９３個／ｃｍ^２（６００ｃｐｓｉ）、セル壁の厚さが０．２ｍｍのハニカム焼成体を製造した。

（３）次に、上記ハニカム焼成体を板厚０．５ｍｍの外周型ダイヤモンド砥石を用いて２等分し、３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×１５０ｍｍのハニカム焼成体とした。

（４）次に、上記（１）～（３）の工程を経て作製したハニカム焼成体の側面に接着材ペーストを塗布し、この接着材ペーストを介して上記ハニカム焼成体１６個を接着させて四角柱状のハニカム焼成体の集合体を作製し、続いて、ダイヤモンドカッターを用いて、ハニカム焼成体の集合体の外周を切断することにより、円柱状のハニカムブロックを作製した。
ここで、接着材ペーストとしては、γアルミナ（平均粒子径２μｍ）２９重量％、シリカ－アルミナ繊維（平均繊維径１０μｍ、平均繊維長１００μｍ）７重量％、シリカゾル（固体濃度３０重量％）３４重量％、カルボキシメチルセルロース５重量％、及び、水２５重量％を混合して得たペーストを使用した。

（５）次に、ハニカムブロックの外周部にコート材ペーストを塗布し、コート材ペースト層を形成した。ここで、コート材ペーストとしては、上記（４）の工程で使用した接着材ペーストと同様のペーストを使用した。
次に、接着材ペーストとコート材ペーストとを１２０℃で乾燥させ、さらに、７００℃、２時間の条件で固化させ、接着材層の厚さが１ｍｍで、外周にコート層が形成された直径１４３．８ｍｍ×長さ１５０ｍｍの円柱状のハニカム構造体を製造した。

（第十実施形態）
本実施形態では、ハニカム構造体の製造方法の工程順序が第九実施形態におけるハニカム構造体の製造方法の工程順序と異なる。
図１４（ａ）～図１４（ｅ）は、第十実施形態の製造工程を説明するための説明図である。
（１）本実施形態のハニカム構造体の製造方法では、まず、第九実施形態のハニカム構造体の製造方法の（１）及び（２）の工程と同様の工程を行うことにより、ハニカム焼成体１２０を作製する（図１４（ａ）参照）。

（２）次に、第二実施形態のハニカム構造体の製造方法の（２）の工程と同様の方法を用いて、所定数のハニカム焼成体が結束されたハニカム焼成体の集合体１１０′を作製する（図１４（ｂ）参照）。

（３）次に、第二実施形態のハニカム構造体の製造方法の（３）の工程と同様の方法を用いて、ハニカム焼成体の集合体１１０′を切断し、ハニカム焼成体の集合体１１０を製造する（図１４（ｃ）参照）。

（４）次に、第二実施形態のハニカム構造体の製造方法の（５）の工程と同様の方法を用いて、図１４（ｄ）中の破線に沿ったの切削加工と、コート層１２の形成とを行い、セルが封止されていないハニカム構造体１０を完成する（図１４（ｅ）参照）。
このような製造方法で製造されたハニカム構造体は、触媒担体として好適に使用することができる。

第十実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、第九実施形態の作用効果と同様の作用効果を享受することができる。

以下、本発明の第十実施形態をより具体的に開示した実施例を示す。なお、本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
（実施例８）
（１）実施例７の（１）及び（２）の工程と同様の方法を用いて、気孔率が４５％、平均気孔径が１５μｍ、大きさが３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×３００．５ｍｍ、セルの数（セル密度）が９３個／ｃｍ^２（６００ｃｐｓｉ）、セル壁の厚さが０．２ｍｍのハニカム焼成体を製造した。

（２）次に、上記（１）の工程を経て作製したハニカム焼成体の側面に接着材ペーストを塗布し、この接着材ペーストを介して上記ハニカム焼成体１６個を接着させて四角柱状のハニカム焼成体の集合体を作製した。
ここで、接着材ペーストとしては、実施例７の（４）の工程で使用したものと同様の接着材ペーストを使用した。

（３）次に、上記ハニカム焼成体の集合体を板厚０．５ｍｍの外周型ダイヤモンド砥石を用いて２等分した。
続いて、ダイヤモンドカッターを用いて、ハニカム焼成体の集合体の外周を切断することにより、円柱状のハニカムブロックを作製した。

（４）次に、ハニカムブロックの外周部にコート材ペーストを塗布し、コート材ペースト層を形成した。ここで、コート材ペーストとしては、上記（２）の工程で使用した接着材ペーストと同様のペーストを使用した。
次に、接着材ペーストとコート材ペーストとを１２０℃で乾燥させ、さらに、７００℃、２時間の条件で固化させ、接着材層の厚さが１ｍｍで、外周にコート層が形成された直径１４３．８ｍｍ×長さ１５０ｍｍの円柱状のハニカム構造体を製造した。

ここまで説明した第九及び第十実施形態は、ハニカム構造体の製造工程が異なるものの、製造されるハニカム構造体は、同様の構成を備えることとなる。
そして、各実施形態に係るハニカム構造体の製造方法の工程は、図１５に示す通りである。

図１５は、第九実施形態及び第十実施形態に係るハニカム構造体の製造方法における工程図である。
図１５に示すように、第九実施形態及び第十実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、ハニカム焼成体を切断するタイミング、及び、ハニカム焼成体を複数個結束させるタイミングが異なることとなる。

以上、第九及び第十の実施形態に係るハニカム構造体の製造方法は、所定のセルが封止されていないハニカム構造体の製造方法である。従って、このようなハニカム構造体は、触媒担体として好適に使用することができる。
また、第九及び第十の実施形態に係るハニカム構造体の製造方法では、セラミック原料として、無機繊維（シリカ－アルミナ繊維）と無機粒子（アルミナ粒子）と無機バインダとを含む湿潤混合物を使用することが望ましい。

上記無機繊維としては、シリカ－アルミナ繊維以外に、例えば、アルミナ繊維、シリカ繊維、炭化珪素繊維、ガラス繊維、チタン酸カリウム繊維等が使用できる。これらは単独で用いても良いし、２種以上併用してもよい。
上記無機粒子としては、アルミナ粒子以外に、例えば、炭化珪素、窒化珪素、アルミナ、シリカ、ジルコニア、チタニア、セリア、ムライト等が使用できる。これらは単独で用いても良いし、２種以上併用してもよい。

上記無機バインダとしては特に限定されないが、例えば、無機ゾル、粘土系バインダ等が挙げられる。上記無機ゾルとしては、アルミナゾル、シリカゾル、チタニアゾル、又は、水ガラスが望ましい。上記粘土系バインダとしては、白土、カオリン、モンモリロナイト、又は、複鎖構造型粘土（セピオライト、アタパルジャイト等）が望ましい。これらは単独で用いても良いし、２種以上併用してもよい。なお、無機バインダは必ずしも配合されていなくてもよい。
また、上記セラミック原料には、有機バインダ、分散媒、成形助剤等を適宜添加してもよい。
このようなセラミック原料は、高比表面積を有し、触媒担体（ハニカム触媒）として使用することができるハニカム構造体を製造するのに適している。

第九及び第十実施形態では、触媒担体として使用するハニカム構造体を製造するためのセラミック原料として、無機繊維、無機粒子及び無機バインダを含むセラミック原料を使用しているが、触媒担体として使用するハニカム構造体を製造するためのセラミック原料としては、コージエライト、又は、チタン酸アルミニウムの焼成体を作製するための原料を使用してもよい。
なお、これらのセラミック原料を使用する場合には、セラミック原料に応じて、脱脂条件や焼成条件を適宜変更する。

（その他の実施形態）
第一～第十の実施形態に係るハニカム構造体において、各セルのハニカム焼成体の長手方向に垂直な断面の形状は、全て同一で、かつ、４角形であるが、本発明の実施形態のハニカム構造体において、各セルのハニカム焼成体の長手方向に垂直な断面の形状は、例えば、８角形と４角形であってもよい。

図１６（ａ）、（ｂ）に示したハニカム焼成体７０は、多数のセル７１ａ、７１ｂがセル壁７３を隔てて長手方向（図１６（ａ）中、矢印ａの方向）に並設されており、セル７１ａ、７１ｂはいずれか一方の端部が封止部７２ａにより封止されている。
ここで、セル７１ａの上記長手方向に垂直な断面の形状は４角形であり、セル７１ｂの上記長手方向に垂直な断面の形状は８角形である。
この場合、ハニカム構造体のセルは所定の端部は、第一～第八の実施形態と同様に封止してもよいし、第九及び第十の実施形態と同様に封止しなくてもよい。

第一～第十の実施形態のハニカム構造体の製造方法では、四角柱状のハニカム構造体を複数個結束させて、ハニカム焼成体の集合体を作製した後、切削加工を施してハニカムブロックを作製しているが、本発明の実施形態のハニカム構造体の製造方法では、予め、所定の形状で作製したハニカム焼成体を複数個結束してハニカムブロックとしてもよい。

図１７（ａ）～（ｃ）は、本発明の実施形態のハニカム構造体の製造方法で作製するハニカム焼成体の別の一例を模式的に示す斜視図である。
即ち、図１７（ａ）～（ｃ）に示したような、複数のセル２２１、２３１、２４１がセル壁２２３、２３３、２４３を隔てて形成されたハニカム焼成体２２０、２３０、２４０を所定の個数ずつ結束させてセラミックブロックとしてもよい。
なお、図２に示したハニカムブロック１５を作製する場合は、ハニカム焼成体２２０、２３０、２４０をそれぞれ４個ずつ使用すればよい。
この場合、ハニカム構造体のセルは所定の端部は、第一～第八の実施形態と同様に封止してもよいし、第九及び第十の実施形態と同様に封止しなくてもよい。

ここまで説明した本発明の実施形態では、製造したハニカム構造体に触媒を担持させることは記載していないが、本発明の実施形態で製造されたハニカム構造体は、触媒を担持させてもよい。特に、第九及び第十実施形態のハニカム構造体は、触媒を担持させるのに適している。
ハニカム構造体に触媒を担持させる方法としては、例えば、ハニカム構造体の表面に比表面積の高いアルミナ等からなる酸化物膜を形成し、この酸化物膜の表面に、貴金属、アルカリ金属、アルカリ土類金属、酸化物等を含む触媒を付与する方法等が挙げられる。
なお、触媒の担持は、ハニカム構造体を完成した後ではなく、湿潤混合物中の無機粒子（セラミック粉末）に担持させてもよい。

このような方法を用いることにより、ハニカム構造体に触媒を担持させることができ、触媒が担持されたハニカム構造体や、このハニカム構造体を用いた排ガス浄化装置では排ガスに含有されるＣＯ、ＨＣ及びＮＯｘ等の有害成分を浄化することができる。また、ＰＭ　の燃焼温度を低下させることもできる。

本発明の実施形態で使用する封止材ペーストが少なくとも無機粒子と無機バインダとを含むペーストである場合、無機粒子としては、例えば、炭化物、窒化物等を挙げることができる。具体的には、炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化ホウ素からなる無機粉末等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。無機粒子のなかでは、熱伝導性に優れる炭化ケイ素が望ましい。
また、無機バインダとしては、例えば、シリカゾル、アルミナゾル等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。無機バインダのなかでは、シリカゾルが望ましい。

また、上記封止材ペーストは、さらに無機繊維及び／又はウィスカを含んでいてもよく、この場合、無機繊維及び／又はウィスカとしては、例えば、シリカ－アルミナ、ムライト、アルミナ、シリカ等のセラミックファイバー等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。無機繊維及び／又はウィスカのなかでは、アルミナファイバが望ましい。

また、上記封止材ペーストについては既に説明したように、ハニカム焼成体を押出成形にて作製する際に使用する湿潤混合物と略同一の組成を有するものであってもよい。
そして、焼成処理を経ることなく形成した封止部の形成に使用する封止材ペーストは、前者（少なくとも無機粒子と無機バインダとを含む封止材ペースト）が望ましく、焼成処理を経て形成した封止部の形成に使用する封止材ペーストは、後者（湿潤混合物）が望ましい。
ただし、前者の封止材ペーストを焼成処理を経て形成する封止部の材料として用いてもよいし、後者の封止材ペーストを焼成処理を経ることなく形成する封止部の材料として用いてもよい。

本発明の実施形態で製造するハニカム構造体の形状は、図２に示した円柱状に限定されるものではなく、楕円柱状、多角柱状等の任意の柱の形状であればよい。

本発明の第一～第八実施形態で製造されるハニカム焼成体の気孔率は特に限定されないが、３５～６０％であることが望ましい。
また、上記ハニカム焼成体の平均気孔径は、５～３０μｍであることが望ましい。
なお、上記気孔率及び気孔径は、例えば、水銀圧入法、アルキメデス法、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による測定等の従来公知の方法により測定することができる。

本発明の第一～第八実施形態のハニカム構造体の製造方法において、押出成形する湿潤混合物に含まれるセラミック粉末の粒径は特に限定されないが、後の焼成工程を経て作製されたハニカム焼成体の大きさが、脱脂されたハニカム成形体の大きさに比べて小さくなる場合が少ないものが好ましい。
例えば、１．０～５０μｍの平均粒径を有する粉末１００重量部と０．１～１．０μｍの平均粒径を有する粉末５～６５重量部とを組み合わせたものが好ましい。

本発明の第九及び第十実施形態のハニカム構造体の製造方法において、押出形成する湿潤混合物に含まれる無機繊維は、そのアスペクト比が２～１０００のものが望ましく、５～８００のものがより望ましく、１０～５００のものがさらに望ましい。
また、本発明の第九及び第十実施形態で製造されたハニカム構造体には、無機繊維と無機粒子とが含まれるが、ここで、無機繊維の含有量は、３～７０重量％が望ましく、３～５０重量％がより望ましく、５～４０重量％がさらに望ましく、８～３０重量％が最も望ましい。一方、無機粒子の含有量は、３０～９７重量％が望ましく、３０～９０重量％がより望ましく、４０～８０重量％がさらに望ましく、５０～７５重量％が最も望ましい。

本発明の実施形態のハニカム構造体の製造方法において、押出成形する湿潤混合物に含まれる有機バインダとしては特に限定されず、例えば、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレングリコール等が挙げられる。
また、上記湿潤混合物に含まれる可塑剤としては特に限定されず、例えば、グリセリン等が挙げられる。
また、上記湿潤混合物に含まれる潤滑剤としては特に限定されず、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシプロピレンアルキルエーテル等のポリオキシアルキレン系化合物等が挙げられる。
上記潤滑剤の具体例としては、例えば、ポリオキシエチレンモノブチルエーテル、ポリオキシプロピレンモノブチルエーテル等が挙げられる。
なお、可塑剤、潤滑剤は、場合によっては、湿潤混合物に含まれていなくてもよい。

また、上記湿潤混合物を調製する際には、分散媒液を使用してもよく、分散媒液としては、例えば、水、ベンゼン等の有機溶媒、メタノール等のアルコール等が挙げられる。
さらに、上記湿潤混合物中には、成形助剤が添加されていてもよい。
上記成形助剤としては特に限定されず、例えば、エチレングリコール、デキストリン、脂肪酸、脂肪酸石鹸、ポリアルコール等が挙げられる。

さらに、上記湿潤混合物には、必要に応じて酸化物系セラミックを成分とする微小中空球体であるバルーンや、球状アクリル粒子、グラファイト等の造孔剤を添加してもよい。
バルーンとしては特に限定されず、例えば、アルミナバルーン、ガラスマイクロバルーン、シラスバルーン、フライアッシュバルーン（ＦＡバルーン）、ムライトバルーン等が挙げられる。これらのなかでは、アルミナバルーンが望ましい。

また、第一実施形態～第十実施形態では、複数個のハニカム焼成体を結束させる際に、各ハニカム焼成体の側面に接着材ペーストを塗布し、ハニカム焼成体を順次積層する方法を採用している。しかしながら、複数個のハニカム焼成体を結束させる際には、例えば、ハニカム焼成体間のスペースを確保するために、ハニカム焼成体の表面に空隙保持材を貼り付け、空隙保持材を介して複数個のハニカム焼成体を組み合わせた後、ハニカム焼成体間の空隙に接着材ペーストを注入する方法を用いて、ハニカム焼成体を結束させてもよい。

また、第一実施形態～第十実施形態において、ハニカムブロックは複数個のハニカム焼成体が結束されているが、本発明の実施形態では、複数個のハニカム焼成体結束させてハニカムブロックを作製する必要はなく、ハニカムブロックを１個のハニカム焼成体で作製してもよい。
そして、このようなハニカムブロックが１個のハニカム焼成体で作製する際には、湿潤混合物を押出成形する工程において、長手方向に垂直な断面の形状が、ハニカムブロックの長手方向に垂直な断面と略同一のハニカム成形体を作製すればよい。

図１（ａ）～図１（ｆ）は、第一実施形態の製造工程を説明するための説明図である。図２は、第一実施形態のハニカム構造体の一例を模式的に示す斜視図である。図３（ａ）は、第一実施形態に係るハニカム構造体を構成するハニカム焼成体の一例を模式的に示す斜視図であり、図３（ｂ）は、そのＢ－Ｂ線断面図である。図４は、ハニカム構造体が設置された排ガス浄化装置の一例を模式的に示した断面図である。図５（ａ）～図５（ｆ）は、第二実施形態の製造工程を説明するための説明図である。図６（ａ）～図６（ｆ）は、第三実施形態の製造工程を説明するための説明図である。図７は、第一実施形態～第三実施形態に係るハニカム構造体の製造方法における工程図である。図８（ａ）～図８（ｇ）は、第四実施形態の製造工程を説明するための説明図である。図９（ａ）は、第四実施形態のハニカム構造体を構成するハニカム焼成体の一例を模式的に示す斜視図であり、図９（ｂ）は、そのＦ－Ｆ線断面図である。図１０（ａ）～図１０（g）は、第五実施形態の製造工程を説明するための説明図である。図１１（ａ）～図１１（g）は、第五実施形態の製造工程を説明するための説明図である。図１２は、第四実施形態～第六実施形態に係るハニカム構造体の製造方法における工程図である。図１３（ａ）～１３（ｄ）は、第九実施形態の製造工程を説明するための説明図である。図１４（ａ）～１４（ｅ）は、第十実施形態の製造工程を説明するための説明図である。図１５は、第九実施形態及び第十実施形態に係るハニカム構造体の製造方法における工程図である。図１６（ａ）は、本発明に係るハニカム構造体を構成するハニカム焼成体の別の一例を模式的に示す斜視図であり、図１６（ｂ）は、図１６（ａ）のＫ－Ｋ線断面図である。図１７（ａ）～（ｃ）は、本発明のハニカム構造体の製造方法で作製するハニカム焼成体の別の一例を模式的に示す斜視図である。

符号の説明

１０　ハニカム構造体
１１　接着材層
１２　コート層
１５　ハニカムブロック
２０　ハニカム焼成体
２１　セル
２２、２２ａ、２２ｂ　封止部
２３　セル壁

Claims

セラミック原料を成形することにより、複数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された柱状のハニカム成形体を作製する工程と、
前記ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製する工程と、
少なくとも１つのハニカム焼成体を用いてハニカムブロックを作製する工程と、
を含むハニカム構造体の製造方法であって、
前記ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、前記ハニカム焼成体を少なくとも二つに切断する工程を含むことを特徴とするハニカム構造体の製造方法。
さらに、切断されたハニカム焼成体の各セルのいずれか一方の端部が封止されるように封止材ペーストを充填する工程を含む請求項１に記載のハニカム構造体の製造方法。
前記切断されたハニカム焼成体の両端部の所定箇所に封止材ペーストを充填した後、前記切断されたハニカム焼成体の両端部の封止材ペーストの固化又は焼成を行う請求項１又は２に記載のハニカム構造体の製造方法。
前記ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、前記ハニカム焼成体を少なくとも二つに切断する前に、接着材ペーストを介して前記ハニカム焼成体を複数個結束する請求項１～３のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
前記ハニカムブロックを作製する工程において、前記ハニカム焼成体を少なくとも二つに切断した後であって、前記封止材ペーストを充填する前に、
接着材ペーストを介して、切断して得たハニカム焼成体を複数個結束する請求項２又は３に記載のハニカム構造体の製造方法。
前記ハニカムブロックを作製する工程において、前記ハニカム焼成体を少なくとも二つに切断し、前記封止材ペーストを充填した後に、
接着材ペーストを介して、切断して得たハニカム焼成体を複数個結束する請求項２又は３に記載のハニカム構造体の製造方法。
前記ハニカムブロックを形成する工程を行った後、さらに、前記ハニカムブロックの外周にコート材ペーストを塗布してコート層を形成する工程を行う請求項１～６のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
前記ハニカムブロックを作製する工程において充填する封止材ペーストは、少なくとも無機粒子と無機バインダとを含む請求項２～７のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
前記封止材ペーストは、さらに無機繊維及び／又はウィスカを含む請求項８に記載のハニカム構造体の製造方法。
前記封止材ペーストの組成は、前記接着材ペーストの組成と略同一である請求項４～９のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
前記封止材ペーストの組成は、前記コート材ペーストの組成と略同一である請求項７～９のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
前記封止材ペーストの組成は、前記セラミック原料の組成と略同一である請求項３～９のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
セラミック原料を成形することにより、複数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された柱状のハニカム成形体を作製する工程と、
前記ハニカム成形体の各セルの両端の所定箇所が封止されるように封止材ペーストを充填した後、このハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製する工程と、
少なくとも１つのハニカム焼成体からなるハニカムブロックを作製する工程と、
を含むハニカム構造体の製造方法であって、
前記ハニカム成形体に焼成処理を施してハニカム焼成体を作製した後、前記ハニカム焼成体を少なくとも二つに切断し、さらに、切断して得た、片端の所定箇所が封止されたハニカム焼成体の各セルのいずれか一方の端部が封止されるように封止材ペーストを所定箇所に充填し、その後、前記封止材ペーストに焼成処理を施すことを特徴とするハニカム構造体の製造方法。
さらに、２回目の封止材ペーストの充填を行い、焼成処理を施した後、接着材ペーストを介して、前記切断されたハニカム焼成体を複数個結束して、前記ハニカムブロックを作製する工程を行う請求項１３に記載のハニカム構造体の製造方法。
前記ハニカムブロックを形成する工程を行った後、さらに、前記ハニカムブロックの外周にコート材ペーストを塗布してコート層を形成する工程を行う請求項１３又は１４に記載のハニカム構造体の製造方法。
前記接着材ペーストの組成と前記コート材ペーストの組成とが略同一である請求項１５に記載のハニカム構造体の製造方法。
前記封止材ペーストの組成は、前記セラミック原料の組成と略同一である請求項１３～１６のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。