TWI341848B - - Google Patents

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TWI341848B
TWI341848B TW94131975A TW94131975A TWI341848B TW I341848 B TWI341848 B TW I341848B TW 94131975 A TW94131975 A TW 94131975A TW 94131975 A TW94131975 A TW 94131975A TW I341848 B TWI341848 B TW I341848B
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Takeshi Koizumi
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Description

、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 if 本發明係有關於一種含有多層印刷配線板之印刷配線板 製造所用的預浸體用環氧樹脂組成物、採用該預浸體用環氧樹 脂組成物之預浸體及採用該預浸體的多層印刷配線板，尤其是 關於一種塑膠封裝（plastic package)用印刷配線板及卡片 用印刷配線板。 【先前技術】 φ 難燃性環氧樹脂因具備自我滅火性、機械特性、对濕性、 電氣特性優異等理由，常被使用於各種電氣絕緣材料。 習知之難燃性環氧樹脂，因附有難燃性，所以含有以溴 (Br)為主的鹵系化合物’藉此，其成型物具有自我滅火性。 但是’這樣的成型物在火災等燃燒之際恐有形成聚溴化的二苯 戴奥辛（dioxin)及呋喃（furan)等影響人體的化合物之虞。 而且含有溴的化合物在加熱之際會分解溴，長期之耐熱性會變 差。因此需要不添加鹵系化合物並具有優異難燃性及耐埶性的 成型物之開發。 因應這樣的需求’以使素（碟化合物）為主这舰 φ
樹脂及反應型磷系難燃劑’作為磷化合物。 特開平 4-11662、 1 斤示’提案採用環氧 但疋’右採用這樣 5 士匕，主所得之成型物的吸濕率會比採用鹵化合物之成型 丨1。成型物會變硬變脆’使吸濕後之焊接耐熱性下 環氣“ra#=:雙酚A (bisPheno1 A)型環氧樹脂-般的 耐熱ϋί之成型物的玻璃轉移溫度（Tg)會降低而使 廢棄料焊接㈣’但料來’因從 門^ ^ °σ產生的鉛流入自然環境而產生很嚴重的 廊^不含麵無_接了。今後無怒之採用， ‘ί以焊，約比習知含妓 性。 UC因此尤其要求更優異的焊接耐熱 中，刪5 號 不含齒化合物之_性，找屮本盼化合物反應，確保 於曰本發明公開 氧樹脂及-定量之多官能严本酚化合物與二官能環 璃轉移溫度⑽ 风樹脂反應，發現可達到更高的玻 然而’因為近年來電子機 流（re-flow) ,.®户承^ L 口採用熙鉛鲜接，使習知之回 優異的熱時剛性和焊接=上述白知之方法很難同時達到 準。 ’ &接耐熱性’皆無法達到要求的熱時剛性水 200卜34842^)公3412585號及日本發明公開特開 之大部分反應，並調整巧含，的二官能苯盼化合物 樹脂組成物的方法，脂，再湖以調整環氧 心由違方法可以抑制因習知添加型磷化合 後之焊接耐熱性和耐藥品性下降
物之難燃性引起成型後吸濕 的問題。此外，在日本發明4 之反應中藉由採用一部分的 ㈣善基板_的方法’有將無機填細填充於多量樹 曰法，但是，因為預備反應環氧樹脂的粘度高（150。〇 :之丄容融點度約80〜800ps)，在日本發明專利第3412585號 Μ月曰固形分1〇〇質量部中添加1〇〇質量部以上之無機填 充劑時，要在樹脂中均勻分散相當困難，會致使樹脂流動變差 而難以成型。 此外，100質量部對基板的剛性還不足夠，為了改善基板 性，必須添加更多，但就上述之方法，粘度高的預備反應 環氧Μ脂的比例高時，會使環氧樹脂全體的粘度變高，要添加 更多的無機填充劑更為困難。 增加添加無機填充劑’可藉由對環氧樹脂全體，減少預備 反應環氧樹脂的比例，增加多官能環氧樹脂（丨训它下之溶融 枯度約卜l〇pS)，可使環氧樹脂全體的粘度降低，可以增加無 機填充劑的份量，且因為增加多官能成分，可以容易達到更高 玻璃轉移溫度（Tg)。但是上述之方法’預備反應環氧樹脂的 比例右不足ί辰乳樹脂全體之60質量！%時’就會有吸濕後之焊接 耐熱性下降的問題。 1341848 【發明内容】 ^明有鑑於上述之缺點，目的在於提供—種燃燒時不合 ηϋ °物質、難燃性、吸滿後之焊接耐熱性優異且包含熱日I :的5層_配線板之印航線«造所制的預浸 =用壤倾驗成物、該預浸湘環氧旨域物之預浸 體、採用該預浸體之多層印刷配線板。 【解決課題之手段】 4.m本發明之_請專利範圍第1項相關之_配線板製造所 =的預汉體用ί辰氧樹脂組成物，其特徵在於：在含有以將在 /刀子内具有魏樹脂及反應性的勒継氫氧基平均呈有i 8 5上3個町Μ有平均Q 8個以上的·素⑽化合物、 ^子内具有環氡基平均1. 8個以上2· 6個以下之二官能環氣 =月曰、在1分子内具有環氧基平均2· 8個以上之多官能環氣樹 月曰、硬化劑、熱分解溫度（重量減少、5%) 4〇(rc以上之無機填 巧為必須成分謂氧樹驗祕巾，將前述概合物的盼性 氣，基與im環倾脂預歧應制麟反親麟脂，相對 匕合物的·氫氧基1當量，前述二官能環氧樹脂的 =氧§量為1，2當量以上3當量以下’則贈述職反應環氧 树，相對於環⑽脂全體含有2。質量%以上55 f量%以下，此 外從式（1)所不的聯笨（biphenyl)型環氧樹脂、式（2)所 不的萘（naphthalene)型環氧樹脂、式（3)所示的特殊2官 ，環氧樹脂、式（4 )所示的含有雙環戊二烯 p d 1 cyc 1 openad 1 ene )二官能環氧樹脂選擇配合作為二官能環 乳樹脂’再則，將熱分解溫度（重量減少5%) 4G()ta上之益 充劑相對於樹脂固形分100質量部配合2〇質量部以上180 貝置部以下，且將所有無機填充劑相對於樹脂固形分丨〇〇質量 部配合110質量部以上200質量部以下，並採用二氰二胺 (dicyandiamide)及/或多官能酚系化合物作為硬化劑。 〔化1〕 8
〔化3〕 ^^CH—〔化4〕 h3c •ο
CH=
CEL 0 CH3
- O-CHj—CH-^CHj (4) o 造所，1卜，a本㈣之申請專繼圍第2項相關之印継線板製 預浸體用環氧樹脂組成物，其特徵在於：於申請專 盼性錢A 備反應環氧樹脂相對於上述磷化合物的苯 量以上3 ’上述三官能環氧臟的環氧當量為h2當 當量以上K L ’且上述多官能環氧樹脂的環氧當量為0.0 5 ㈣下，以此配方來反應。 造所採用的tfi日範圍第3項相關之印刷配線板製 利範圍第1項“分二nf物’其特徵在於：於申請專 填充劑以外的無機填匕73二5:”靴以上之無機 或兩者皆採用。U彳木用虱軋化鋁或氧氧化錳之任一者 •卜本A明之申請專利範圍第4項_之印刷配線板製 9 1341848 造所採用的預浸體用環氧樹脂組成物’並 利範圍第i項中熱分解溫度（重=少;^於申請專 均粒徑叫二= 造所
的構造如式⑸二(6) = 〔化5〕
(6) ^41848 〔化7〕
0·— p~~~ ()
此外’本發明之申請專利範圍第7項相關之印刷配線板製 造所採用的預浸體用環氧樹脂組成物，其特徵在於：於申請專 利範圍第1項中磷元素成分之含有量相對於環氧樹脂全體為 0.5質量％以上3.5質量％以下。 此外，本發明之申請專利範圍第8項相關之印刷配線板製 造所採用的預浸體用環氧樹脂組成物，其特徵在於：於申請專 利範圍第1項中多官能環氧樹脂採用以亞曱基（Methylene) 結合以外之結合來連結苯環之多官能環氡樹脂。 此外’本發明之申請專利範圍第9項相關之印刷配線板製 造所採用的預浸體用環氧樹脂組成物，其特徵在於：於申請^ 利範圍第1項中多官能苯酚（phenol)系化合物採用如式（8) 所示的多官能苯酚系化合物。 ^ 〔化8〕
1341848 此外，本發明之申請專利範圍第10項相關之印刷配線板 製造=採用的預浸體用環氧樹脂組成物，其特徵在於：於申請 專利$&圍第1項中多官能苯酚（phen〇i)系化合物採用如式（9) 所示的多官能笨酚系化合物。 〔化9〕
OH
外’本發明之申請專利範圍帛11項相關之預浸體，其 特被在於：將申請專利範圍第1項至第1G項中任-項所述的 預浸體用環氧麵組成物含浸於紐乾燥半硬化製造而成。 此夕卜’^發明之申請專利範圍第12項相關之多層印刷配 试在方；.將申請專利範圍帛11項所述之預浸體積 曰成型於形成有電路圖案之内層用基板上。
4主卜本發明之中請專利範圍第13項相關之預浸體，其 二^於二在申請專利範圍第1項至第10項中任一項所述的 IS用，脂組成物，將添加有黑色顏料及/或黑色染料 脂組成物含浸於基材，乾燥半硬化製造而成。 缸甘枝供十电明之申請專利範圍® 14才目關之多層印刷配線 忐刑二rl、古：’將申請專利範圍第13項所述之預浸體積層 成型於形成有電路圖案之内層用基板上。 【發明之效果】 項相關之印刷配線板製造所 ’在含有以將在分子内具有環 平均具有丄8個以上3個以下 本發明之申請專利範圍第1 ，用的預浸體用環氧樹脂組成物 氧樹脂及反應性的苯酚性氫氧基 =有平均。·8個以上的-元素之触合物、在分子内具有環 氧基平均1· 8個以上2. 6個以下之二官能環氧樹脂、在;、分子 =有環氧基平均2. 8個以上之多官能環氡樹脂、硬化劑、执 Ιΐί !ϊ! 5%) 之衣軋树月曰組成物中，將前述磷化合物的苯酚性 環氧樹脂預先反應得咖備反應環氧齡，相對 氫^當量，前述二官能環氧樹脂‘當量; 以下’且將前述賴反應環氧樹脂相對於 衣虱树月日王肢含有20質量％以上55質量％以下，此 所示的聯苯（biphenyl)型環氧樹脂、式（2) ^ (naphthalene)型環氧樹脂、式（3)所示的 官、^ 樹;二示_ 少5%)棚。c以上之無機填充劑相對於樹脂固 配合20質量部以上180質量部以下，且將所 對於樹脂固形分⑽質量部配合11◦質量部以 充f!!二f 了，並採用二氰二胺（—η—〗*)及/ 物作為硬化劑’所以不需要含有燃燒時會 υΐίί::匕臭素等齒系化合物，可以提升燃性。此外， :而ί之種類和含有量在特定範圍内，因此吸峨 低：可以製造熱時剛性優異的印刷配線板。 的預读㈣利範圍第2項相關之印刷配線板製造所採用 :二二：與你上述磷化合物的笨酚性氫氧基1當量，上述 旨的環氧當量為h 2當量以上3當量以下，且上 下的環氧當量為05當量以上〇.8當量以 接耐熱性。反應’因此可以同時達到優異的熱時剛性及焊 此外申％專利細第3項蝴之印刷配雜製造所採用 劑採用氫氧化鋁或氫氧化填充ϋ外的無機填充 助於難燃化。 者或兩者皆採用，因此可有 1項中埶分解㈤产4 = 寺徵在於：於申請專利範圍第 外的無機以上之無機填充劑以 二氧化矽，因此可以抑制1m以上5 #丨11以下之球狀 充更多且可以減少對峨加’可吨 2 4專利範圍第5項相關之印刷配線㈣造所採用 ==脂組成物，於申請專利範圍第1以= 行過表面處理，因此可以防止填充劑的二次 荜,性:二政並強化與樹脂的接著力，同時對於缺乏耐 柰°〇丨生的填充劑可以提升其耐藥品性。 的預!^用H利乾圍第6項相關之印刷配線板製造所採用 二ΐ 應確實生成高分子化合物，可避免耐藥品性 二二if利範圍第7項相關之印刷配線板製造所採用 組成物’於申請專利範圍第1項中墙元素 =二„於環氧樹脂全體為〇.5質量%以上3·5質量％ =濕==自祕物可以確输性，同時可以抑 的箱ΐ*Χ2ΐ利範圍第8項相關之印刷配線板製造所採用 3=2_脂組成物，於申請專利範圍第1項中多官能 祕树月曰㈣以亞甲基（Methylene)結合 1341848 之多5能環氧樹脂’因此環氧樹脂組成物的點度低’可以 ^二地進行基材的含浸作業。而且因為可以抑制粘度、提升架 ，密度’所以所取得之成型物的玻璃轉移溫度（Tg)可明顯提 尚0 ί外’申專利範圍第9項相關之印刷配線板製造所採用 ^預浸體用環氧樹脂組成物，於申請專利範圍第1項中多官能 笨盼系!，ί物採用如式⑻所示的多官能笨紛系化合物，因 熱性且玻璃轉移溫度（了g)高的成型物’更具有 UV遮敝性之效果。 此外’申請專利範圍第10項相關之印刷配線板製造所採 处體用環氧樹月旨組成物，於申請專利範圍第】項中多官 =齡系化合物採用如式（9)所示的多官能笨驗系化合物， 因此可取得高5熱性且玻雜移溫度（Tg)高的成型物。 卜’申請專概圍第11項相關之.預浸體，將申請專利 t U項至第1G項中任—項所述的預浸體用環氧樹脂組成 wH!!·紐’乾燥半硬化製造而成’因此不需含有漠素等 =雜可具有優異的難燃性，同時不會降低吸濕性後的 Μ妾難熱性，可相鱗曝優異的特性。 ·/= ·’申ΐ專利範圍第12項蝴之多層_配線板，其 二有雷請專利範圍第11項所述之預浸體積層成型於 二m二Ϊ之内層用基板上’因此不需含有溴素等-系化 ΓΛ ’可，1有優異的難燃性，同時不會降低吸濕性後的焊接難 熱性，可達到熱時剛性優異的特性。 ，由Π二申„利範圍* 13項相關之預浸體，其特徵在於: 氣樹；組成Π 1項至第10項中任-項所述的預浸體用環 氣= 添加有黑色顏料及/或黑色染料的黑色化環 ίίΪ5ίί於基材，乾燥半硬化製造而成，因此不需含 可Λ有優異的難燃性，同時不會降低吸 ”’、 、…、〖生，可達到熱時剛性優異的特性，更具有 15 1 1341848 UV遮蔽性之效果。 靖專利範圍第14相關之多層印刷配線板，將申 用Γ述之預浸體積層成型於形成有電路圖荦 《円層用基板上’因此不需含有演素等果 ^燃性，同時不會降低鎌後的焊接難：二 :生優性’此外，更具有内層電路 二怂 心度’亚更具有UV遮蔽性之效果。 Κ顧Μ 【實施方式】 以下說明本發明之實施型態。 本务明中，作為鱗化合物，是含有在分 盼性氫氧基平均具有U個以上3個 千均〇. 8個以上的碟元素之填化合物，但並 ^ i:;风二i應，線f私子；減地，若平均在3個二 ，，將無法安定調整環氧樹脂 === ^素平均0.8個以下，將無法確保充分的二仏 實質上限數量為平均2.5個。 4 —7C素的 抖昨ί*外’獻素成分的含有量，以環氧樹驗成物中的環氧 t ί體的G·5質量％以上3.5質量％以下為佳，在I述範圍 加鹵化合物’可以確保充分的難燃性。若碟 之f量％町’恐有無法義充分的難 濕’恐有耐熱性降低之虞。 勿 作為鱗化合物’尤其以前述式⑸、式⑻ 磷，;f佳，採用這些比採用其他具有二官能苯齡 虱乳基之石对化δ物，更可以提升難燃性及耐熱性。可以單獨 使用1種或混合2種以上使用均可。 作為環氧樹脂，為在1分子内含有環氧基為平均18個以 16 1341848 均2 8個以卜之:3 樹脂及在1分子内含有環氧基為平 若/·’ 1八名由氧樹脂為必須成分。二官能環氧樹脂 — 刀乜s有上述範圍内的環氧基時，並未特別限 ί/h h ㈣氧樹脂’尤以從前述式⑴所示的聯 本（b 1 pheny 1 )型％軋樹脂、前述式（2) ， 的特殊二官 τ 3有雙&戊—稀（dlcycl〇Penadiene)的二官 T辰擇為佳。若採用這些，將比採用其他聯苯 璃轉樹脂等—般環氧樹脂更可以提高成型物
==ri,(g 因為這些都具有剛性，在高溫加 度相μ好。另外，二官能環_旨若在丨分子内的 均不足1.8個時，將無法與上述之碟化合物反應得到 線狀―子；相反地，若平均在2,6個以上時，易與上述之墙 化合物反應造成轉化，將無法安定膽細旨組成物。 t外’多官能環氧樹脂若在丨分子内的環氧基平均數量在 上述巧⑽，其他分子構造並未_限定，藉由配合上述多 B月匕％氧樹脂可以達到優異的玻璃轉移溫度（Tg)。此外’多 官能環氧獅若在1分子_環氧基平均不足2 8個時，成型
物的架橋密度將會不足，無法達到提高玻璃轉移溫度（化）之 效果。 四，為上述多官能環氧樹脂，以酚醛清漆（phen〇丨η〇ν〇1%) 型環氧樹脂或甲酚酚醛清漆（cres〇l n〇v〇lac)環氧樹脂為 佳，任一者在1分子内的環氧基平均數量為3個以上5個以 下’ ^軟化溫度在90°C以下。因為這些的反應性很低，所以 採用這些调整的環氧樹脂組成物的枯度也低，可以圓滑地進行 基^的含浸作業。此外，若軟化溫度超過9(rc，因為是高分 子量型的樹脂’會使上述磷化合物及上述二官能環氧樹脂之反 應容易凝膠化，恐有無法安定調整環氧樹脂組成物之虞。 作為上述多官能環氧樹脂’以含有雙環戊二稀 1341848 紐很低，所α制料漆環氧職同樣反 可以圓滑地進行基材的;環氧樹脂組成物的'帖度也低’ 移溫度（Tg)可明顯提^巧。而且所得之成型物的玻璃轉 再則’作為多官能^氧^?升f接性並可難以吸濕。 2. 8個以上3.8個以下是以= 氧樹脂反應，也可以與上述二官能環 安定調整環氧樹馳成物。“柄加，舰餅低，可以 官能環氧樹脂，以亞曱基（崎1咖”士人以外 ί笨環之多官能環氧樹脂為佳。因為其；性^ 、、典地㈣氧樹脂組成物触度也低，可以圓 /月地進灯騎的含浸健，而域度低可提升伴 = 所得之成型物的玻璃轉移溫度（Tg)可明顯提高:又 上使多官能環氧樹脂’可以_使用1種或混合2種以 本發H目狀魏樹馳祕，上⑽化合物與 (二官能環氧樹脂及多官能環氧樹脂兩者或僅二官处产· 脂）乃預先預備反應。該預備反應環氧樹 ，用_化合物以80謂以上與環氧樹 巧乳樹脂全m妖應為佳。此外，在輕該預備反應 核軋樹脂時’磷化合物若不足80質量％會殘留過多的含 ^ 應的填之二官能笨盼化合物，無法改善成型物 熱性及耐藥品性，並有可能影響長期的絕緣可靠.性俊的知接耐 此外’上述含有預備反應環氧樹脂相對於環氧樹 20質量％以上55質量％以下。預備反_氧樹脂相對^樹 脂全體不足20質量％時’會失去難燃效果，而若超過55質 時’會使預備反應環氧樹脂的枯度變高，無法填充足 '益 填充劑，而無法達到基板的剛性。 相對於填化合物的苯盼性氫氧基1當量，二官能環氧樹脂 ，環氡當量設定為1.2當量以上3當量以下。藉由這樣的設 ^，可以充分生成上述之線狀高分子化合物，結果可以得到強 韌性、可撓性、接著力及加熱時之應力緩和很優異之成型物。 上述預備反應環氧樹脂的調整，配合之二官能環氧樹脂若不足 1二2當量就會失去強韌性，使成型物吸濕後之焊接耐熱性及耐 藥品性無法改善；相反地，若超過3. 0當量以上，而^性及玻 =多轉？就會變差。此外，配合之多官能環氧樹脂若不足 • 〇5當置，就無法提高成型物的玻璃移轉溫度；相反地，若 ，過0. 8當量以上，就無法得到安定的職反應環氧樹脂。科 =備反應環氧樹脂’相對於上述舰合物 曰 當^，將上述氧樹脂的魏當量配合為丨 i當量以下，且上述多官能環氡樹脂之環氧當量配合田〇里〇二 無機 6二反應環氧樹脂即使相對於環氧Si』;ΐ ^刀$’Λ可重-保側妾而舰，並得到熱時之^生 熟刀解服度（重$減少5%)侧u Κ眺 樹脂固形分⑽質量部，若配合不足2G 劑’相對於 。吸濕後的谭接耐熱性。此外，熱分解溫度 c以上之無機填充劑相對於樹脂固形分‘ΐΛί二i400 質量部以上⑽質量部以下，且益機殖刀=〇貝1部若配合20 1曙部若配合2卯質量部以I時， 1341848 作為熱分解溫度（重量減少5%) 充劑’以採用氮氧化峨機= 者白採用為佳，精由在環氧樹脂組成物 者或兩 劑，可有助於難燃化。 、、延樣的热機填充 此外’作為熱分解溫度（重量減 填充劑以外的無機填充劑，以採用^===機
ΙΪίΑΪΓ氧切為佳。藉崎料樣的域填充劑，ί 以抑制々漆（varnish)粘度增加，可以 0^J J 二曾二右Γί徑不足°.05,環氧樹脂組成 ^又/ ^另方面，右平均粒徑超過5//丨丨丨，合使在制 ^經气，去除外部環境混入之異物的濾片堵日塞 Γ rn Γ ^\氣_樹脂組成物所添加的無機填充劑以偶合劑 面表面處理為佳。藉由在無機填充劑施加表 身ί特性。採的接著力’可以改善無機填充劑本 Μ右八/職化喊錄缝之無機填絲其哺品性 冰疋’藉由施加表面處理，可以提升耐藥品性。另 外’ «，處理若尤其採用環氧魏偶合劑（ep〇xy sii細 coup mg)及/或氫硫基矽烷偶合劑（__ S1丨如e =up =)可以提升对藥品性等特性，同時，在環氧樹脂組成 物中以防止無機填充劑的二次凝集而可以均勻分散。在 此:核氧樹脂#魏合劑之具體例可舉r _去水甘油氧丙基三 ( T-glycidoxypropyltrimethoxysilane) ^γ- ，水甘油氧丙基曱基二曱氧基矽烷（r — g yci 〇xypr〇pylmethyldimeth〇xysilane);此外氫硫基矽 烧偶合劑之具體例可舉出r—氫硫基丙基三甲氧基魏（γ m^rcaptopropyitrimethoxysi iane)或 7 _氫硫基丙基曱基二 甲乳基夕炫1 ( mercaptopropylniethyldiinethoxysilane)。 硬化劑則採用二氰二胺（dicyandiamjde)及/或多官能 20 盼系化合物。這些物質具有良好的電氣特性，同時，可使具有 s能苯5性氫機之•化合物及二官能環氧樹脂之反應 之'線狀局分子化合物硬化，可以得到強韋刀性、可撓性、 ίί力及加糾之應力緩和报優異之賴物。乡找苯朌系化 。以才木用如式（8)、式（9)所示的化合物為佳。採用這些， I達到^耐熱性，且玻璃轉移溫度（如更高之成型物。此外， 右採用瞒式⑻所示的彡官鮮_化合物，可以附加uv 遮蔽性之效果。 f本發明中’在上述成分以外，亦可在環氧樹脂組成物 中’對應必要，配合上述成分以外的環氡樹脂、添加劑、硬化 足進劑、各種改質劑。例如，將添加黑色顏料及/或黑色染料 的黑環氧樹脂組成物含浸於玻璃布基材並使乾燥半硬 化藉由採用這樣的預浸體製造而成的印刷配線板，更具有内 層電路檢查時之AOI檢查精度，並更具有uv遮蔽性之效果。 亡述之黑色顏料並未特別限定，但可使用碳黑（carb〇n ) ，此外，黑色染料亦未特別限定，但可使用二重氛（disaz〇) 系、二氮陸圜（az i ne)系染料。 此外，硬化促進劑並未特別限定，但可以添加三級胺 咪唑（imidazole)類。 义 此外’改質劑並未特別限定，但可以配合聚乙烯醇縮乙搭 (polyvinyl acetal)樹脂、笨乙烯丁二烯橡膠（SBR)、丁二 烯橡膠（BR)、異丁烯橡膠（butyl rubber)、丁二烯丙^ (butadiene acrylonitrile)共重合橡膠等橡膠成分。 此外’上述所得之環氧樹脂組成物可對應必要，溶解於溶 媒加以稀釋來調整清漆。將該清漆含浸於基材，再以乾燥機以 120〜190°C左右的溫度乾燥3〜15分鐘，可以製作出半硬化狀蜞 (B stage)的預浸體。在此，基材可以採用玻璃布、破璃紙二 玻璃墊等玻璃纖維布，此外，亦可使用天然纖維布、有機八 纖維布等。 °C ^ 140^200 此時’在重疊所要的；數二:加，’可以製造出積層板。 將預浸體和金屬箱—^加妖、、，，的單面或雙面貼合金屬箱， 基層板。該金屬箱，可以採用、’可以製造出貼有金屬箱的 此外，在預先形成有;==思銀羯、㈣、不鏽鋼料。 體，在重疊所要的層數之職體的 =繼—起加熱、加壓，可卩m將 以下就以實施例來具觀明本發明。 溶媒首硬化劑、鱗化合物、無機填充劑、 衣氧Μ月曰1 _四甲基（tetramethyl)聯笨型二官能環氧 環氧樹脂使用以下8種- 樹脂
Japan Epoxy Resin 公司製 rYX4〇〇〇H」 〔化1〕中η=1 (環氧基平均2. 0個、環氧當量195) 環氧樹脂2:聯笨型二官能環氧樹脂
Japan Epoxy Res i η 公司製「YL6121」 〔化1〕中η=0、1之混合物 (環氧基平均2.0個、環氧當量172) 環氧樹脂3:〔化2〕中之萘型二官能環氧樹脂 大日本INK工業股份有限公司製「EPICLON-HP4032」 (環氧基平均2.0個、環氧當量15〇) 環氧樹脂4 :〔化4〕中之含有雙環戊二烯二官能環氧樹脂 東都化成股份有限公司製「ZX-1257」 (環氧基平均2. 0個、環氧當量257) 環氧樹脂5 :亞甲基（Methylene)結合以外之結合來連 22 1341848 結苯環之多官能環氧樹脂 日本化藥股份有限公司製「EPPN502H」 (150°C下之溶融粘度約5ps) (環氧基平均7.0個、環氧當量170) 環氧樹脂6 :亞曱基（Methylene)結合以外之結合來連 結苯環之多官能環氧樹脂 三丼石油化學社製「VG3101」 (環氧當量219) (150°C下之溶融粘度約4ps) 環氧樹脂7 :亞甲基（Methylene)結合以外之結合來連 結苯環之多官能環氧樹脂 住友化學社製「FSX-220」 (環氧當量220) (150°C下之溶融粘度約4ps) 環氧樹脂8 :酚醛清漆型多官能環氧樹脂 大日本INK工業股份有限公司製「EPICLON-N740」 (環氧當量180) (150°C下之溶融粘度約3ps) 此外，硬化劑使用以下4種- 硬化劑 1 :二氰二胺（dicyandiamide) 試藥（分子量84、理論活性氫當量21) 硬化劑2:多官能苯紛系樹脂 明和化成社製「MEH7600」 (笨酚性氫氧基當量100) 構造式式（8) 硬化劑3 :多官能苯酚系樹脂 •‘ 明和化成社製「MEH7500H」 (苯酚性氫氧基當量100) 構造式式（9) 23 硬化劑4:多官能苯酚系樹脂 大日本INK工業股份有限公司製TD-2093Y (苯酚性氫氧基當量105) 酚醛清漆型苯酚 此外，磷化合物使用以下3種—— 磷化合物1 :平均具有笨酚性氫氧基2.0個之式（7)的 化合物 三光股份有限公司製「HCA-HQ」 (磷含有量約9. 6質量％，氫氧基當量約162) 磷化合物2 :平均具有笨酚性氫氧基2.0個之式（6)的 4匕合物 三光股份有限公司製「HCA-NQ」 (磷含有量約8. 2質量％，氫氧基當量約188) 磷化合物3 :平均具有笨酚性氫氧基2.0個之式（5)的 化合物（d i pheny 1 phosph i ny 1 hydroqu i none) 北興化學股份有限公司製「PPQ」 (磷含有量約10. 1質量％，氫氧基當量約155) 此外，無機填充劑使用以下10種一一 無機填充劑1:氫氧化鋁 昭和電工（株）製「hydride丨丨42M」 (平均粒徑：約1 //ηι，熱分解溫度：265°C ) 無機填充劑2:氫氧化|呂 住友化學股份有限公司製「C3〇2A」 (平均粒徑：約2am，熱分解溫度：280t：) 無機填充劑3:氫氧化鋁 住友化學股份有限公司製「C305」 (平均粒徑：約5#ηι，熱分解溫度：27〇。(：） 無機填充劑4:氫氧化錳 協和化學工業股份有限公司製rKinus 5」 24 丄J呌丄 無機分解溫度:就） 龍森社製「Kikuros msr~〇4」 益船.約1工"11丨，熱分解溫度：5〇0。。以上） 無機填充劑6 :球狀二氧化矽 工^ DENKA 社製「FB—1SDX」 :約1,5/^，熱分解溫度：5Q(rc以上） 無機填充劑7:球狀二氧化矽 上） DENKA 社製「spf-3〇m」
(平均粒經：、約〇.72m，熱分解溫度：5帆以 …、機填充劑8 :球狀二氧化石夕 DENKA 社製「FB-945X」 (平均粒杈：約11. 6vm，熱分解溫度：5〇〇。〇以上 無機填充劑9 :球狀二氧化石夕 ADMATEX 社製「S0-C2」
(平均粒徑：約〇.5“丨1丨，熱分解溫度：500。(：以上） 無機填充劑10 :將無機填充劑3 (1〇〇質量部）以偶合劑 環氧矽烷偶合劑（ep〇Xy silane c〇upling)，7 —去水甘二 氧丙基 三曱氧 基矽烷 (γ-g 1 yc i doxypropy 1 triπ丨ethoxys i 1 ane )，信越化學工業股份 有限公司製「KBM403」約1·5質量部）以乾式作表面處理。 此外，硬化促進劑使用以下- 硬化促進劑1 :四國化成社製 「2-乙基-4-曱基口米0坐（2-ethy 1-4-methyl imidazole )」 此外，溶媒使用以下3種—— 溶媒 1 :曱乙酉同（Methylethyl Ketone，MEK) 溶媒 2 :單甲基丙二醇（Methoxypropanol，MP) 溶媒3:二甲基縮酸（1^1^1:1^11?〇〇議1(]6,0，） 此外，黑色劑使用以下- 25 1341848 黑色劑 1: Chiba Specialty Chemicals 社製「1^， DW-07」 Qeal Light 此外，使用上述之環氧樹脂、磷化合物等，調制 預備反應環氧樹脂一__ 灸W下8種 (預備反應環氡樹脂1 ) 將環氧樹脂1 (7G質量部）和雜合物丨（3〇 % 115 C的溶媒2 (64. G質量部）、溶媒3 (2 67質量二，部）以 溶媒中加熱攪拌，其後，添加0.2質量部喷。_之混合 (triphenyl phosphine)，繼續加熱攪拌約5小時^二苯酯 分中之環氧當量約500、固形分6〇質量％、固形八也得到固形 量約2. 9質量％、_分之15叱下之溶融^ [，含有 備反應環氧樹脂1。 11 〇ps之預 (預備反應環氧樹脂2) 將％氧耐脂1 (60. 9質量部）、環氣樹月旨5 (9, 3質量部） 化合物1 (29. 8質量部）以丨丨的溶媒2 (53 8質量部） 中加熱麟，其後’添加〇, 2 f量部三笨祕，繼續加熱攪拌 約8小時，得到固形分中之環氧當量約54〇、固形分65質量％、 固形分中之磷含有量約2. 9質量％、固形分之15〇。〇卞之溶融 米占度約200ps之預備反應環氧樹脂2。 (預備反應環氧樹脂3) 將環乳樹脂2 ( 67質量部）和碟化人物】（抑質f ’ 無溶媒下以眺加_拌，其後，‘(量笨㈣二 繼續加熱攪拌約4小時，得到環氧當量約5〇〇、l5〇°C下之，合 融粘度約lOOps之預備反應環氧樹脂3。 (預備反應環氧樹脂4) ^將環氧樹脂3 (7()質量部）和魏合物3 (3以 Γ以13G c加缝拌，其後，添加G.2質量心%^溶 潼項加熱攪拌約4小時，得到環氧當量約3〇〇、l5〇t；卞 融枯度約lOOps之預備反應環氧樹胳4。 26 1341848 (預備反應環氧樹脂5) 一將環氧樹脂4 (75質量部）和磷化合物丨（25質責郄）在 無ί媒下以13G<t加織拌，其後，添加G.2質量部三第參填’ 繼、·貝加熱_約4小時，得到環氧當量約·、户溶 融粘度約12〇ps之預備反應環氧樹脂5。 (預備反應環氧樹脂6) —將環氧樹脂1 (70質量部）和磷化合物2 (3〇質黉郄）在 無，媒下以13〇°c加熱攪拌，其後，添加〇 2質量三笨恭石與’ ，續加熱攪拌約4小時，得到環氧當量約54〇、卞之溶 融粘度約500ps之預備反應環氡樹脂6。 (預備反應環氧樹脂7) 。將環氡樹脂1 (7〇質量部）和鱗化合物1 (3〇質黉邡）以 的溶媒2 (53. 8質量部）中加熱攪拌，其後，添力tr 〇. 2 =，^二笨基碟，繼續加熱攪拌約小時，得到固形分中之 當量約550、固形分65質量％、固形分中之磷含有責約2. 9 質量％、固形分之15(TC下之溶融粘度約i3〇ps之預僙反應環 氧樹脂7。 ' (預備反應環氧樹脂8) 將環氧樹脂1 (58. 6質量部）、環氧樹脂5 (6. 9質量部） 和鱗化合物1 (34. 5質量部）以115°C的溶媒2(53.8質量部） 中加熱攪拌，其後，添加〇. 2質量部三苯基磷，繼續加熱攪拌 約8小時，得到固形分中之環氧當量約53〇、固形分肋質量％、 固形分中之磷含有量約3.3質量％、固形分之150°CT之溶融 點度約150ps之預備反應環氧樹脂8。 在採用上述物質來調整環氧樹脂組成物時，投入預備反應 環氧樹脂、其他環氧樹脂及磷化合物、無機填充劑、硬化劑、 溶媒、其他添加劑’再以特殊機化工業社製「H〇m〇mixer」以 約lOOOrpm混合約120分鐘，再配合硬化促進劑攪拌3〇分鐘， 其後’以淺田鐵工社製「Nanomil」分散無機填充劑，得到清 27 1341848 漆。 如上述，以表1〜5所示的配合量， 較例卜4娜变體用環氧樹脂組成物。其貫及比 樹脂組成物’製作以下所示的預浸體、銅箱基3广 板。此外，在表卜5中’預備反應樹脂 1 ^ 土層 〈預浸體之t妨法〉 日職仏％礼樹脂。 將依照上述輕之魏_旨組錢 璃布（日東纺製WEAU6E、厚* 〇· lmn 孕^；==
〜19(TC的範圍乾燥5,分鐘η，㈣以120c stage) (B 物中配合1G質量部的黑色劑丨脂組成 <銅箔積層板之製造方法> … ° 將依照上述製造的預浸體重疊j片 =的，重合=’以14〇傳。98〜3.，= 下加熱、加壓，可以製造出厚度分丨 j1木仟 的銅羯積層板。在此，設定的純時n ·丨丨丨丨二二11、〇’ 8_ T以卜拄m 〇n \ ^間，預浸體全體要達⑽ 丨mP夺 3刀鐘以上。此外，此時壓力機内會呈 Pa以下之減驗態。纽，可叫效祕 _ =:成„。此外，銅猪採用古河銅结J 有限么司製之「GT」（厚度〇. 018_)。 〈多層積層板之製造方法> 卜層用基板(依上述製作之㈣積層板，厚〇. 2_) 上於形成有電路圖案之銅猪上施以内層處理，其次 内屛 =基板之上下面各配置1片預浸體，再將銅疊雙方之預 體以上述相同之條件成型製造出多層積層板。 關於以上所得之成型品，進行如下所示之物性評價·· <難燃性、滅火平均秒數> 從厚〇. 2咖的銅箔積層板以蝕刻去除表面的銅箔裁切成 125刪長、13咖寬，依據 Under Wri ters Lab〇rat〇ries 的「塑 28 1341848 ，易燃性賴(Test Fla_abimy Qf plastic
Material-UL94)」進行燃燒舉動之測試。此外，為了了解滅火 性之差異，計測了從點火到滅火之平均時間。 <玻璃轉移溫度（Tg) > 從厚0· 8mm的銅箔積層板以蝕刻去除表面的銅箔裁切成 30咖長、5刪寬，以粘彈性分光計（spectr〇meter)裝置測定 tan (5，將其高峰溫度視為Tg。 <煮沸焊接耐熱性> 從含内層用積層板的多層積層板，如上述一般，自銅_ 二板去除鋼箔，裁切成晒平方，準備5片，將之以loot： 工2小，4小時' 6小時後’浸泡於哪。。的焊接劑2〇秒， :後女蜆察其膨脹等外觀異常。此外，觀察結果若無膨脹則打 ◦、有小膨脹則打△、有大膨脹則打X。 <熱時彎曲彈性率> 將厚〇.8mm的銅貼積層板如上述一般，自銅貼積層板去除 ^之切斷為長刚刪、寬25晒，依JIS C648卜測定250 C下之熱時彎曲彈性率。 < UV遮蔽率> 圓的銅箱積層板以上述相同方法去除銅箱積層 以πν3成 1乍為樣品。首先’將從超高壓水銀燈管產生之1^光 將卜、十感张=(測定波長420nm)測定υν量（初期值）。其次， 值），ϋ之爽於其間，以同樣之方法測定υν量（樣品 值）依下述公式鼻出UV遮蔽率。 / 遮蔽率（％)=(樣品值/初期值）X 1〇〇 <耐熱性>
厚〇. 2醜的銅箔積層板裁切成50刪平方，依摅JIS ，進行耐熱性之測定。 依碟J1S 以上之物性評價結果彙整如表1〜5所示。 29 1341848
〔表1〕 ΙΪ施例1 Η施例2 W施例] 環氧樹脂（質m部） 预備反應樹脂 4 (45) 環氣7 (55) 预肺反應樹脂 1 (86.7) 環氣5 (48) 反應樹脂 2 (76.9) 環氧5 (50) 磷化合物（質量郜） 含於上述 含於上述 含於上述 無機塡充劑(質量部） 熱分解溫度400"C以 上之無機®充劑 硕充劑6 (70) 塡充劑7 (60) 填充劑9 (70) 上述以外之無機塡 充劑 填充劑丨0(50) 塡充劑丨（50) 瑱充劑2 C 50) 硬化劑（質量部） 硬化劑1 (4.2)_ 硬化劑丨（个0) 硬化劑2(38.8) 硬化促進劑（質m部） 硬化促進劑 1(0.1) 硬化促進劑 1(0.1) 硬化促進劑 1(0.1) 溶媒（質爾:部） 溶媒2 (46) 溶媒3 (50) 溶媒1 (34) 溶媒2 (34) 溶媒Μ 40) 溶媒丨（84) 黑色劑 - — — 預備反應環氧樹脂之含有s(質 a部）（對環氧樹脂全體質.獄） 45% 52% 50% 預備反應環氧樹脂中之磷化合 物對苯酚性氫氧菡1當量之二 官能環氣樹脂之環氣难當量 2.4 2.0 1.8 預備反應環氣樹脂中之磷化合 物對苯酚性氫氧蕋1常量之多 官能環氧樹脂之環氣基常ffl - 0.3 樹脂固形分中之磷含有量（質 fi部） 1.30% 1.50% 1.04% 熱分解溫度400°C以上之無機 塡充劑（質m部） 70 60 70 所有無機塡充劑Μ(質量部） 120 110 120 熱時埤肋彈性率（25(TC ) 100()kg(7mm2 1000kgf/mm2 !000kgi/mm2 煮沸焊接耐熱性 (浸泡於288"C之焊接劑20秒） 煮沸2小時 煮沸4小時 煮沸6小時 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇△△ 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 難燃性（UL94) 0.2t 滅火平均秒數 V-0 1.5秒 V-0 1.4秒 v-0 丨.6秒 UV遮蔽率 70% 70% 70% Tg (DMA) 200V 210°C 21 or 耐熱性 260〇C 260"C 280°C 30 1341848
〔表2〕 ΒΓ施例4 苡施例5 ΙΪ施例6 環氧樹脂（質显:部） 預備反應樹胞 5⑷） 環氣6 (55) 预備反應樹脂 3 (35) 環铽5 (65 ) ffi備反應樹脂 6 (30) 環氣6 (70) 磷化合物（質ffi部） 含於上述 含於上述 含於上述 無機塡充劑(質m部） 熱分解溫度400°C以 上之無機塡充劑 塡充劑8 (150) 塡充劑9 (90) 瑱充劑7 (60) 丨二述以外之無機职 充劑 塡充劑1 (30) 塡充劑3 (55) 塡充劑Ί (50) 硬化劑（質贷部） 硬化劑1 G.8) 硬化劑3(45.2) 硬化劑丨U0) 硬化促進劑（質爾：部） 硬化促進劑 1(0.1) 硬化促進劑 1(0.1) 硬化促進劑 1(0.1) 溶媒（質:®:部） 溶媒丨（40.8) 溶媒 2 (40.8) 溶媒3 (40 ) 溶媒 1 (80.7 ) 溶媒 2 (80.7) 溶媒丨（25 ) 溶媒2 (5()) 溶媒3 (40) 黑色劑 — 黑色劑1 ( 10) 預備反應環氣樹脂之含有眾(質 Μ部）（對環氣樹脂金體質跫） 45% 35% 30% 預備反應環氣樹脂中之磷化合 物對苯酚性氫氧雄丨當fi之二 官能環氧樹脂之環氧基當蛩 1.9 1.9 2.4 預備反應環氣樹脂中之磷化合 物對苯酚性氫氧基1當量之多 官能環氧樹脂之環氣基當量 也脂固形分中之瞵含有量（質 量部） 1.04% 0.71% 0.71% 熱分解溫度40CTC以上之無機 塡充劑（質ffi部） 150 90 6U 所有無機塡充劑ϋ(is部） 180 145 110 熱時彎曲彈性率（25(rc ) 1200kgf/mm2 1100kgi7mm2 10()()k〇f/mm2 煮沸焊接耐熱性 (浸泡於288t之焊接劑20秒） 煮沸2小時 煮沸4小時 煮沸6小時 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇△△ 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 難燃性（UL94) 0.2t 滅火平均秒數 V-0 1.6秒 V-0 2.1秒 V-0 2.3秒 UV遮蔽率 70% 99% 70% Tg (DMA) 200t 200°C 220°C 耐熱性 26CTC 270〇C 26CTC 31 〔表3〕
苡施例7 W施例8 W施例9 環氧樹脂（wm部） 顶備反應樹脂7 預備反應樹脂8 顶備反應樹脂2 (76.9) (79.6) (46.2) 環氧5 (50) 環氣5 (50) 環(70) 磷化合物（質Μ部） 含於上述 含於上述 含於上述 無機®充劑(na部） 熱分解溫度4(XTC以 上之無機塡充劑 塡充劑6 (40) 填充劑9 (80) 塡充劑7 (90) 上述以外之無機填 充劑 塡充劑Ί (70) 塡充劑3 (40) 塡充劑2 (40) 硬化劑（質量部） 硬化劑2 (38.7) 硬化劑1 (4.0) 硬化劑2 (46.6) 硬化促進劑（質量部） 硬化促進劑 硬化促進劑 硬化促進劑 1(0.1) 1(0.1) 1(0.1) 溶媒（質傲部） 溶媒 1 (69.5) 溶媒 1 (6(5.4) 溶媒2 (枞5) 溶媒 2 (26.4) 溶媒3 Η0) 溶媒 2 (66.4 ) 黑色劑 - - — 預備反應環氣樹脂之含有量(質 量部）（對環氣樹脂金體質ffi) 50% 50% 30% 備反應環氧樹脂中之隣化合 物對苯酚性氫氧基丨常量之二 官能環氣樹脂之環氣基當量 2 1.6 1.8 預備反應環氧樹脂中之磷化合 物對苯酚性氫氣基丨當量之多 官能環氣樹脂之環氣基當m 0.2 0.3 ¥脂固形分中之磷含有量（質 m部） 1.04% 1.59% 0.59% 熱分解溫度400°C以上之無機 ΛΓ\ 80 90 塡充劑（質蜇部） U 所有無機塡充劑s(質贺部） 110 120 130 熱時彎曲彈性率（25()"C ) ]()0()kgr/mm2 1000kgf/mm2 1150kgi7mm2 煮沸焊接耐熱性 (浸泡於288t之焊接劑20秒） 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 煮沸2小時 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 煮沸4小時 煮沸6小時 〇〇〇△△ 〇〇〇〇〇 〇〇〇△△ 雜燃性（UL 94) 0.2t V-0 V-0 V-0 滅火平均秒數 丨.5秒 1.7秒 2.2秒 UV遮蔽率 95% 70% 95% Tg (DMA) 200°C 210。。 220〇C 耐熱性 280〇C 260〇C 280°C 32 1341848 〔表4〕
ϊί施例1〇 w施例丨i W施例12 環氣樹脂（質m部） 預備反應樹脂 1 (50) 環氣8 (50) 瞄反應樹脂 7 (50) 環氣5 (50) 預础反應胡脂 2 (46.2) 環氣5 (70) 磷化合物（質Μ部） 含於上述 含於上述 汽於上述 無機塡充劑(質贵部） 熱分解溫度400°C以 .1:•.之無機塡充劑 塡充劑5 (70) 頌充劑6 (1()()) 职充劑7 (120) h述以外之無機塡 充劑 塡充劑4 (70) 填充劑3 (40) -- 硬化劑（質m部） 硬化劑1 (3.9) 硬化劑彳（机4) 硬化劑2(46.6) 硬化促進劑（質m部） 硬化促進劑 1(0.1) 硬化促進劑 1(0.1) 硬化促進劑 H0.1) 溶媒（質量部） 溶媒 1 (45.7) 溶媒 2 (45.7) 溶媒3 (40) 溶媒 1 (93.5) 谘媒 2 (93.5 ) 溶媒 1 (66.4 ) 溶媒 2 ( 66.4 ) 黑色劑 - - 預備反應環氧樹脂之含有m(質 m部）（對環氣樹脂全體質s) 50% 50% 30% 預備反應環氣樹脂屮之磷化合 物對苯酚性氫氣堪1常量之二 官能環氧樹脂之環氧甚#量 2 2.0 1.8 預備反應環氣樹脂屮之磷化合 物對苯酚性氤氧S 1常量之多 官能環氧樹脂之環氣搖當m - — 0.3 樹脂固形分屮之磷含有s(質 量部） 1.40% 1.03% 0.59% 熱分解溫度4〇〇r以上之無機 填充劑（質a部） 70 100 120 所有無機塡充劑量（質量部） 140 140 120 熱時彎曲彈性率（25(Γ〇 950kgi/mm2 950kgf/mm2 1100kgf/mm2 煮沸焊接耐熱性 (浸泡於288"C之焊接劑20秒） 煮沸2小時 煮沸4小時 煮沸6小時 〇◦〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇△△ 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 ΟΟΔΔΔ 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 難燃性（UL 94 ) 0.2t 滅火平均秒數 V-0 1.3秒 V-0 1.6秒 V-0 3.0秒 UV遮蔽率 70% 70% 95% Tg (DMA) 180°C 190T； 220°C 耐熱性 26〇r 270T； 280t 33 1341848 〔表5〕
比較例1 比較例2 比較例3 比較例4 環氧樹脂（質Μ部） 預備反應樹 脂7 (70) 環氣8 (30) 頎備反應樹 脂2 (101.5) 環氣5 ( 34 ) 預備反應樹 脂丨（66.7) 環氣5 (60) 預備反應樹 脂2 (K)L5) 環氣5 ( Ή ) 磷化合物（質Μ部） 含於上述 含於上述 含於上述 含於上述 無機塡充劑(質m部） 熱分解溫度4〇〇°C以 上之無機塡充劑 一 — - _ 上述以外之無機塡 充劑 塡充劑2(45) 职充劑2 (28.3) 塡充劑2 (120) 塡充劑2 (170) 硬化劑（質量部） 硬化劑1(15) 硬化劑1(3.6) 硬化劑1( 3.5) 硬化劑丨(3.6) 硬化促進劑（質量部） 硬化促進劑1 (0.1) 硬化促進劑1 (0.1) 硬化促進劑1 (0.1) 硬化促進劑1 (0.1) 溶媒（質Μ部） 溶媒1 (25 ) 溶媒2 (40) 溶媒3 (35) 溶媒3 (15) 溶媒2 (34 ) 溶媒3 (35 ) 溶媒3 (35 ) 黑色劑 — -- — 預備反應環氧樹脂之含有量(質 Μ部）（對環氣樹脂金體質量） 70% 66% 40% 66% 預備反應環氧樹脂中之磷化合物 對苯酚性氫氧基1當最之二官能 環氧樹脂之環氧®當m 2 1.8 2 1.8 預備反應環氧樹脂中之磷化合物 對苯酚性Μ氣雄1常:1之多宮能 環氧樹脂之環氧®當；1 0.3 - 0.3 樹脂固形分中之磷含有Μ(質Μ 部） 2.00% 1.85% 1.12% 1.85% 熱分解溫度400°C以上之無機聪 充劑（質里部） 0 0 0 0 所有無機塡充劑麗（質贾部） 45 28.3 120 170 熱時坶曲彈性率（250"C ) 600kgf/mm2 650kgf/mm2 900kgi7mm2 煮沸焊接耐熱性 (浸泡於288"C之焊接劑20秒） 煮沸2小時 煮沸4小時' 煮沸6小時 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 ΟΟΟΔΔ 〇〇〇〇〇 〇〇〇〇〇 〇〇△△△ ΟΟΟΔΔ △ △XXX X X X X X 鹿生氣泡，無 法成型 難燃性（UL94) 0.2t 滅火平均秒數 V-0 1.2秒 V-0 1.2秒 V-0 1.6秒 UV遮蔽率 70% 70% 70% Tg (DMA) 2〇or 220〇C 200°C 耐熱性 260〇C 260°C 260〇C 34 1341848 比較例1、比較例2，是預備反應環氧樹脂的比例超過6〇 質量％，填充材的含有量很少的例子，這些與實施例相比°，执 時剛性（熱時之彈性率）很低。 ” 此外’比較例3其預備反應環氧樹脂的比例相對於環氧樹 脂全體不足60質量％，是僅增加無機填充劑之系，但即使熱日十 剛性（熱時之彎曲彈性率）增加了，焊接耐熱性仍很低。另'二 方面’如實施例所示，在熱分解溫度（5%重量減）4〇〇ΐ以上 之無機填充劑相對於樹脂固形分1〇〇質量部，為2〇質量部以 上180質量部以下配合之系，熱時剛性和焊接耐埶性 達到。
_ _ 比衩例4疋較比較例2更增加無恢ί具兄劑之系 備反應環氧樹脂相對於環氡樹脂全體，為60質量％以上y所以 環氧樹脂全體的粘度高，添加可得到基板剛性的量（相 脂固形分則質量部為⑽質量部以上）之無機填充劑 留空隙’無法製作銅箔積層板。 s
此外，貫施例3、7、9、12其硬化劑是採用〔化8〕所 之多官能苯_、硬化劑之系，比起其他實施例，其U 更為提升。制’比起制祕清漆（ph⑽丨_1扣）^ 3)苯酚系硬化劑之實施例U’更可以提升玻璃轉移溫度 此外，貫施例5其硬化劑是獅〔化9〕所示之多官 t 起採用祕清漆型多官能苯_硬化劑之 ϊ用里，溫度（Tg)。制，f施例5是 '''' ^比起其他實施例，其UV遮蔽性更為提升。 甲其（MethU卜2、，6、8其多官能環氧樹脂，是採用以 土 yene)結合以外之結合來連結笨環之多官处产气 樹脂之系，比起採用酚醛清漆型多環。;:广二 更可以提升玻璃轉移溫度（Tg)/ 6_咖3之貫關10 此外’實施例12其無機填充劑是非採用氫氧化紹或氫氡 35 1341848 化錳之系，比起採用氫氧化鋁的實施例9，其難燃性較低。
36

Claims (1)

  1. ，卞請春利範圍： 日修〜5 1. 一種印刷配線板製造所^ 二Ϊ特徵在於:在含有以將在分子内具有環氧樹脂及i應ϊ =本雜氫氧基平均具有1.8個以上3個以下，且 以it元素之填化合物、在分子内具有環氧基平均Η個 均2. 8個以上之多官能環氧樹脂、硬化劑、熱:解;^ it 5^4〇t〇^ 物中將w述雜合物的本雜氫氧基與前 ， _二官能環氧樹脂的環氡當量為1.2當量以上3 虽置以下，且將前述預備反應魏樹脂相 ^3 含有20質量％以上55質量％以下，此外==月曰全體， (__ )型環氧樹脂、式⑵所卜f⑴所示的聯笨 型環氧樹脂、式(3)所示的特殊-二；/:Ph，kne) 示的含有雙職4 (dl咖所 擇配合作為二官能環氧樹脂，再則 月旨選 _°忙以上之無機填充劑相對於樹脂固3:, 少 2〇質量部以上180質量部以下，且將^ =:置部配合 ◦㈣⑽U〇質量部以上= (dlcyand湖1de)及/或多官能苯_化合物ί 〔化1〕
    ⑴ n = 〇, 1,2,3,4 〔化2〕
    01^2 (2) Ο (3) ο 預消Πί專利範圍第1項所述之印刷配線板製造所採用的 對$ 3環氧樹脂組成物，其特徵在於：預備反應環氧樹脂相 r的合物的笨·氫氧基1當量，上述二官能環氧樹 二旨以二量二上3當量以下，且上述多官能環氧 衣虱田里為〇‘ 〇5當量以上〇.8當量以下，以此配方來反
    預产圍第1項所述之印刷配線板製造所採用的 少1Γ) 組成物’其特徵在於：熱分解溫度（重量減 銘或氣氧化真者充的無機填充_ 預读利翻第1項所述之_配線㈣造所採用的 少1Γ)組成物’其特徵在於：熱分解溫度（重Ξ減 徑OS::以i 5之痛填充劑以外的無機填充劑採用平均粒 U 05_以上一町之球狀二氧切⑹㈣。 Μ 1. 浸體，其特徵在於：所述預浸體為將申請專利- 圍第1項至第4項中任-項所述的預浸體用 祀 浸於基材乾燥半硬化製造而成。 4㈣組成物含 6. -種多層印伽線板’其特徵在於：射請專利範圍第 38 J341848
    5項所述之減於形財電路®案之内制基板上。 7·—種預浸艚，八特喊在於：在申請專利範圍第1項至第 4項中任一項所述的預/文體用環氡樹脂組成物，將添加有黑色 顏料及/或黑色染料的黑色化環氧樹脂組成物含浸於基材乾燥 半硬化製造而成。 7 39
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