KR20130135885A - 다층 물 분해 장치 - Google Patents

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제라드 프레데릭 스위거스
데이비드 레슬리 오피서
고든 조지 월러스
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유니버시티 오브 울롱공
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Abstract

본 발명은 물 분해 장치, 및 물 분해 장치 또는 태양전지의 제조방법을 기재한다. 본 발명의 방법은 비교적 고 체적 저비용 대량생산법을 제공한다. 일 실시예에서, 본 발명의 방법은 개선된 물 분해 장치를 제조하기 위해 1 또는 그 이상의 서브 유닛 및 2 또는 그 이상의 중합체 필름 또는 시트를 동시에 공동 조립하는 것을 용이하게 한다. 또 다른 양상에 따라서, 본 발명은 개선된 물 분해 장치를 제공한다. 일 실시예 형태에서, 물로부터 산소 가스를 생성하기 위한 제1 전극 및 수소 가스를 생성하기 위한 제2 전극을 포함하는 물 분해 장치를 제공한다. 제1 전극 및 제2 전극은 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층의 사이에 위치하며, 그리고 적어도 하나의 스페이서 층은 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층의 사이에 위치한다.

Description

다층 물 분해 장치 {MULTI-LAYER WATER-SPLITTING DEVICES}
본 발명은 일반적으로 태양전지와 같은 물 분해장치 및 특수한 양상으로서 그 분해장치의 개선된 제조방법에 관한 것이다.
빛과 상호 작용하는 전기 장치는 공지되어 있다. 그 예로는 발광 다이오드(빛을 발광하는 것), 태양전지 모듈(빛을 집광하고 빛을 전기로 변환하는 것), 및 디스플레이 화면(반사하는 빛을 변경할 수 있는 것)이 있다. 이러한 형태를 갖는 대부분의 장치는 한 형태 또는 다른 형태의 핵심 되는 투명 기질(substrate material)로서 유리를 사용한다. 그러나, 유리는 통상적으로 약하고, 무겁고, 고가이고, 그리고 일반적으로 고 체적, 저비용 대량 생산에는 적합하지 않기 때문에, 종종 문제가 된다. 이러한 이유 때문에, 이러한 형태의 장치에서 유리 대신에 값싸고 투명한 중합체 물질을 사용하는 것에 관심이 증대되고 있다. 이상적으로는, 이를 위해서는 상용화된 인쇄 공정을 이용하는 것과 같이 장치 자체에 대한 단순하고 저비용 제조 기술이 도입되어야 할 것이다.
이와 관련된 한 가지 문제점은 투명한 중합체 기질을 가요성 전기 장치의 제조에 접목해야 하는 것이다. 이를 위해 몇가지 방법이 시도되고 이용되어 왔다. 한 가지 통상적인 방법(EP 0348229에 기술된 가요성 터치 스크린에 의해 실증됨)은 투명한 도전층이 일측에 코팅된 투명 중합체 시트를 이용하는 것이다. 장치의 나머지 부분이 통상적으로 다층 구조로서 형성될 때, 시트는 투명한 전극으로서 작용한다.
또 다른 방법(DE 19846160에 기술된 광기전 장치에 의해 실증됨)은 불투명한 가요성 중합체 필름 상에 장치를 제조한 다음, 그 위에 투명한 중합체 필름을 적층하여 증기, 산소 또는 먼지를 장치로부터 배제시키는 것이다.
상술한 방법들과 같은 기술은 기술적으로 성공적이지만, 특히 빛과 상호 작용하는 장치와 관련하여 고 체적, 저가 대량생산에는 통상적으로 미흡하다. 그러나 이러한 장치의 제조 비용은 사회의 실제 이해 관점에서 민감한 요소가 될 수 있다. 실제 수 많은 경우에, 단순히 이러한 장치의 제조 비용과 복잡성 때문에 일반적으로 실제 사용 및 이용되지 못하고 있다.
다양한 전기 장치가 최근 가요성 로우-프로파일(low-porfile) 형태로 제조되고 있다. 이러한 것들의 예로는 가요성의 중합체 기재나 포장 소자(packaging elements)를 이용하는 배터리, 커패시터, 및 슈퍼-커패시터가 있다. 예를 들면, JP7037559, JP11086807, EP0499005, KR20010029825, JP3034519, 및 US5650243에서는 2 이상의 중합체 필름들 사이에 이와 같은 장치를 적층함으로써 제조되는 배터리, 커패시터, 또는 슈퍼-커패시터에 대해 기재하고 있다. 배터리, 커패시터 및 슈퍼-커패시터는 일반적으로 광변조 장치보다 그 제조 수요가 훨씬 적은데, 그 이유는 그들이 가요성 중합체 소자에서 광학적 투명성을 요하지 않고 그리고 그들의 적층 배열이 통상적으로 층 두께의 작은 변형을 통상적으로 훨씬 더 많이 허용하기 때문이다. 광변조 장치는 이러한 변경에 매우 민감하여 종종 그들의 실용성을 완전히 파괴한다. 그러므로 상술한 배터리, 커패시터 및 슈퍼-커패시터에서 적층 중합체는 일차적으로 증기, 산소나 먼지를 배제하기 위해 또는 이러한 장치를 더욱 튼튼하게(rugged) 제조하기 위해 혼입된다.
관련된 분야에서, 수소(H2)는 오래 동안 미래의 이상적인 연료로 고려되어 왔다. 산소(O2)의 존재 하에 연소될 때, 수소는 유일한 폐 생성물로서 물(H2O)을 생성한다. 그러므로 수소는 화석 연료의 대체물로서 청정성과 비오염성을 제공한다.
수소와 산소의 반응이 연료 전지로서 알려진 솔리드-스테이트(solid-state) 장치에서 이루어지고, 이는 발생된 에너지를 열이나 압력으로서가 아니라 전류로서 활용한다는 점에서 수소는 또 다른 장점을 갖는다. 연료 전지는 예를 들면 내연기관에 이용된 형태의 단순한 연소보다 더 큰 고유 에너지 효율을 제공한다. 수소의 편리한 공급원은 물을 수소(H2)와 산소(O2)로 분해하는 태양력이다.
태양광을 이용하여 물로부터 제조된 수소는 장래 풍부하고, 재생 가능하며 청정한 에너지 공급원이 제공된다. 그러나, 이러한 반응을 용이하게 하기 위한 실제적이고도 경제적인 장치 또는 그의 제조방법이 존재하지 않는다. 결과적으로, 태양광으로 수소를 생성할 잠재성은 결코 실현되지 못하고 있다.
종래 기술의 고유한 1 이상의 문제점들을 해결하거나 적어도 완화시킨 개선된 물 분해 장치 및/또는 그의 제조방법이 필요하게 되었다.
종래의 어떠한 공보 문헌(또는 종래의 공보 문헌으로부터 유래된 정보), 또는 공지된 어떠한 내용을 본 명세서에서 참고로 한 사항은, 종래의 공보 문헌(또는 종래의 공보 문헌으로부터 유래된 정보) 또는 공지된 내용이 본 명세서와 관련된 연구 분야에서 일반적인 지식의 일부를 형성한다는 인정이나 허용 또는 어떠한 형태의 제시가 아니고 그렇게 해석되어서도 안된다.
본 발명의 양상에 따라서, 물 분해 장치 또는 태양 전지를 제조(즉, 조립)하기 위한 방법을 제공한다. 특수한 형태에서, 본 발명의 방법은 비교적 고 체적의 저 비용 대량 생산법을 제공한다.
일 실시양태에서, 본 발명의 방법은 물 분해 장치를 형성하기 위해서 1 이상의 서브 유닛 및 2 이상의 중합체 필름 또는 시트를 동시에 공동 조립하는 것을 용이하게 한다.
본 발명의 또 다른 양상에 따라서, 물 분해 태양 전지와 같이 개선된 물 분해 장치를 제공한다.
일 실시예 형태에서, 물로부터 산소 가스를 생성하기 위한 제1 전극 및 수소 가스를 생성하기 위한 제2 전극을 포함한 물 분해 장치를 제공한다. 제1 전극 및 제2 전극은 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층 사이에 위치한다. 적어도 하나의 스페이서 층은 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층의 사이에 위치한다.
또 다른 여러 실시예서, 2 또는 그 이상의 스페이서 층은 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층 사이에 위치하고; 적어도 하나의 스페이서 층, 또는 적어도 하나의 또 다른 스페이서 층은 제1 전극과 제2 전극 사이에 위치하고; 및/또는 제1 외부 중합체 층은 산소 가스를 위한 채널의 적어도 일부분을 형성하고, 그리고 제2 외부 중합체 층은 수소 가스를 위한 또 다른 채널의 적어도 일부분을 형성한다.
또 다른 실시예에서, 제1 외부 중합체 층 및 제2 외부 중합체 층은 리브가 구비된 압출된 이중 벽 시트의 벽이고; 리브가 구비된 적어도 하나의 이중 벽 시트는 내부 표면의 적어도 일부분 상에 금속 코팅층을 갖고; 금속은 니켈이며; 적어도 하나의 이중 벽 시트 중 제1 벽은 도전성 중합체이고, 그리고 적어도 하나의 이중 벽 시트 중 제2 벽은 비도전성 투명 중합체이고; 및/또는 제1 전극은 제1 이중 벽 시트 내에 제공되고, 그리고 제2 전극은 제2 이중 벽 시트 내에 제공된다.
일 실시예 형태에서, 제1 가스 투과성 층과 제2 가스 투과성 층을 캡슐화 하면서 함께 결합될 때 제1 가스 투과성 층과 제2 가스 투과성 층의 사이, 그리고 제1 중합체 필름과 제2 중합체 필름의 사이에 물 분해 태양 전지를 포함한 물 분해 장치를 제공한다.
또 다른 실시예 형태에서, 제1 외부 중합체 필름; 제2 외부 중합체 필름; 제1 외부 중합체 필름과 제2 외부 중합체 필름의 사이에 위치한 태양 전지; 및 제1 외부 중합체 필름과 제2 외부 중합체 필름의 사이에 위치한 적어도 하나의 스페이서를 포함하는 물 분해 장치를 포함하는 물 분해 장치를 제공한다.
임의적으로, 제1 가스 투과성 층은 제1 외부 중합체 필름과 태양전지의 사이에 위치하고, 그리고 제2 가스 투과성 층은 제2 외부 중합체 필름과 태양전지의 사이에 위치한다.
또 다른 실시예 형태에서, 단일 적층 공정으로서 제1 중합체 필름에 제공된 요홈부 내에 적어도 부분적으로 물 분해 태양 전지를 위치시키는 단계; 물 분해 태양 전지를 커버하도록 제2 중합체 필름을 제1 중합체 필름에 고정하는 단계를 포함하는 물 분해 장치의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 또 다른 양상에 따라서, 물 분해 장치는 중합체 적층 공정의 과정에서 적층된 배열로 조합되고 쉽게 조립되는 한 세트의 강고한 서브 유닛을 사용하여 제조된다. 바람직하게는, 필요하지는 않을 지라도, 적어도 하나의 요홈부(recess)는 조립된 서브 유닛을 수용하도록 특별히 고안된 1 또는 그 이상의 적층 중합체 내에 제공된다. 특수한 실시예 형태에서, 적층 중합체는 강고한 포장 소자로서 작용할뿐만 아니라 조립 공정 자체에 필수적이다. 또 다른 특수 실시예 형태에서, 적어도 하나의 적층 중합체가 포함되거나 또는 장치의 작동을 용이하게 한다.
하나의 실시예 형태에서, 물 분해 유닛을 제1 중합체 필름에 제공된 요홈부 내에 적어도 부분적으로 위치시키는 단계; 및 물 분해 유닛을 커버하도록 광학적으로 투명한 중합체 필름을 제1 중합체 필름에 고정하는 단계를 포함하는 물 분해 장치의 제조방법을 제공한다.
또 다른 실시예 형태에서, 제1 중합체 필름에 제공된 요홈부 내에 적어도 부분적으로 위치한 물 분해 유닛; 및 물 분해 유닛을 커버하도록 제1 중합체 필름에 고정된 광학적으로 투명한 중합체 필름을 포함하는 물 분해 장치를 제공한다.
특수한 실시예에서, 본 발명의 장치는 단일 적층 공정으로 제조된다.
또 다른 예시적인 실시양태에서, 물 분해 유닛(미리 적층된 복수 개의 서브 유닛으로 구성될 수 있음)을 물 분해 유닛의 상부에 있는 제1 중합체 필름 및 물 분해 유닛의 저부에 있는 제2 중합체 필름과 동시에 조립하는 단계를 포함하는 물 분해장치의 제조(즉 조립) 방법을 제공한다.
또 다른 예시적인 실시양태에서, 이중 벽 시트의 내부 표면의 적어도 일부분에 금속층을 퇴적시키는 단계; 물 분해 장치에 전극을 제공하기 위해 이중 벽 시트를 적어도 하나의 또 다른 이중 벽 시트와 조합하는 단계를 포함하는 방법을 제공한다.
또 다른 예시적인 실시양태에서, 다음의 부재를 동시에 공동 조립하는 것을 포함하고 중합체 필름들 또는 시트들 중 하나가 유닛의 상부에 적층 또는 위치되고, 그리고 중합체 필름들이나 시트들 중 또 다른 하나가 유닛의 저부에 적층 또는 위치되는 고 체적, 저 비용으로 물 분해 장치를 제조(즉, 조립)하기 위한 대량 생산방법을 제공한다:
(1) 적층된 배열로 조립될 때 물 분해 유닛을 누적 방식으로 포함하는 1 또는 그 이상의 분리된 서브 유닛; 및
(2) 2 또는 그 이상의 중합체 필름 또는 시트, 여기서
(i) 중합체 필름들 또는 시트들 중 적어도 하나가 광학적으로 투명하고, 및
(ii) 중합체 필름들 또는 시트들 중 적어도 하나는, 1 또는 그 이상의 서브 유닛이 적어도 부분적으로 고정되는 적어도 하나의 요홈부와 엠보싱(즉 가압 형성)된다.
또 다른 예시적인 실시양태에서, 다음의 부재를 포함하고, 중합체 필름들이나 시트들 중 또 다른 하나가 유닛의 상부에 적층 또는 위치하고 중합체 필름들 또는 시트들의 또 다른 하나는 유닛의 저부에 적층 또는 위치하는 물 분해 장치를 제공한다:
(1) 물 분해 유닛을 구성하기 위해 적층된 배열로 조립된 1 또는 그 이상의 분리된 서브 유닛; 및
(2) 2 또는 그 이상의 중합체 필름 또는 시트, 여기서
(i) 중합체 필름들 또는 시트들 중 적어도 하나가 광학적으로 투명하고, 및
(ii) 중합체 필름들 또는 시트들 중 적어도 하나는, 1 또는 그 이상의 서브 유닛이 적어도 부분적으로 고정되는 적어도 하나의 요홈부와 엠보싱(즉 가압 형성)된다.
적어도 하나의 요홈부를 제공하기 위한 엠보싱(즉 가압 형성)에 대한 참고 사항은 적어도 하나의 압입부(indention), 요부(depression), 공동(cavity) 등을 제공하기 위한 참고사항으로 고려되어야 함을 주목하여야 한다.
특수 실시예에서, 1 또는 그 이상의 서브 유닛은 전류가 얻어지거나 물 분해 장치로 공급될 수 있는 전극일 수 있다.
바람직하게는(반드시 그렇지는 안지만), 중합체 필름은 가요성 또는 반강체성(seim-rigid)이다.
바람직하게는(반드시 그렇지는 안지만), 공동 조립할 서브 유닛은 물 분해 장치에 적합하도록 별도로 최적화, 제조 및 조립될 수 있다. 바람직하게는(반드시 그렇지는 안지만), 공동 조립된 서브 유닛은 중합체 적층체 내의 요홈부(들)에 의해 제공되는 하우징 내에 쉽게 수용되도록 맞춤형으로 고안될 수 있다.
바람직하게는(반드시 그렇지는 안지만), 공동 조립된 서브 유닛은 적층되었거나 적층될 기타 서브 유닛들 또는 부품들 사이의 적절한 분리를 유지하는 1 또는 그 이상의 "스페이서"(즉 스페이서부 또는 "스페이서 층")를 포함할 수 있다. 예를 들면 스페이서 층을 형성하는 그러한 스페이서의 예로는 리브, 엠보싱된 구조, 비드, 볼 등이 있으나 이들에 한정되지 않는다. 더욱 상세하게는, 스페이서는 Cellgard PP 또는 PE 분리 멤브레인(Celgard LLC), 3M 사 제품의 유리 버블(3MTM Glass Bubbles iM30K), 또는 내장 리브 또는 압출된 이중 벽 시트의 주름부(corrugations)를 사용할 수 있으나 이들에 한정되는 것은 아니다.
바람직하게는(반드시 그렇지는 안지만), 서브 유닛 및 중합체 필름 또는 시트는 고속 연속식 웹-공급 공정으로 조립될 수 있다.
바람직하게는(반드시 그렇지는 안지만), 공동 조립된 서브 유닛 내의 전극 층은 중합체 적층체들 사이에서 외부로 통과하는 통전 와이어 또는 탭을 포함할 수 있는 별도의 전기 연결부를 가질 수 있다.
여러 예시적인 양상에 따라서, 물 분해 유닛은 2 또는 그 이상의 서브 유닛으로 구성되고 단일 적층 공정 또는 사전 적층 공정의 일부로서 적어도 부분적으로 형성되고; 서브 유닛은 적층된 필름이며; 적어도 하나의 서브 유닛은 전극이며; 및/또는 적어도 하나의 서브 유닛은 스페이서 층 또는 스페이서이다.
본 발명의 이용 실시예에 따라서, 태양광에 조사될 때 및/또는 적절한 전압이 인가될 때 물로부터 수소와 산소를 생성하는 물 분해 전지를 제공한다.
불 분해 태양전지 장치는, 공동 조립되는 예시적인 일 실시양태에서, 바람직하게는(반드시 그렇지는 안지만), 복수 개의 투명 중합체 배리어(barrier) 필름 및 물 분해 유닛을 중간에 삽입하는(sandwiching) 가스-투과성(그러나 물투과성은 아님) 필름의 공동 적층체로 이루어진다.
물 분해 태양전지는 바람직하게는(반드시 그렇지는 안지만), 후면 전극형(back-contact) 태양전지를 포함한다.
일 실시예 형태에서, 태양전지는 바람직하게는(반드시 그렇지는 안지만), 후면 전극형 염료-감응(dye-sensitive) 다층 공동 조립체를 중간에 삽입하는 2개의 투명한 중합체 필름의 공동 적층체로 이루어진다. 상기 공동 조립체는 바람직하게는 전극이 서로 접촉하지 않는 다층 구조물로의 조립된 다음 요소의 공동 조립체로 이루어지지만 이들에 한정되는 것은 아니다:
(I) TiO2 층이 증착 및 소결된 후, 적당한 집광 염료(예, 트리스(2,2'-비피리딜)루테늄(II) 퍼클로레이트, 그러나 이 화합물에 한정되지 않음)가 TiO2 층에 흡수되는 다공성의 얇은 티탄 호일 전극,
(II) Cellgard PP 또는 PE 분리 멤브레인(Celgard LLC) 또는 3M 사에 의해 제조된 형태의 유리 버블(3MTM Glass Bubbles iM30K)로 이루어질 수 있는 스페이서, 및
(III) 얇은 티탄 호일 반대 전극(counter electrode).
조립체 전체는, 바람직하게는(반드시 그렇지는 안지만), 3개 측면에 적층된 다음, 염료-감응 태양전지에 필요한 I-/I3 - 커플을 갖는 적당한 용매로 채워진다(back-filled). 용매로는 아세토니트릴, 글루타로니트릴, 메톡시프로피오니트릴, 또는 발레로니트릴을 사용할 수 있으나 이들에 한정되지 않는다. 적층에 이용된 중합체 시트로는 Du Pont Sirlyn, 폴리카보네이트, 및/또는 폴리에스테르를 사용할 수 있으나, 이들에 한정되지 않는다.
그러나, 물 분해 태양전지에 이용하기 위한 실시예 형태에서, 상기 (I)에서 기술된 작업 전극은 쿠반(cubane) 물 산화 촉매를 함유하는 중합체 Nafion의 층으로 코팅함으로써 더 개선되었다. 예시적인 공정은 본 명세서에서 상호 참조하는 "물 산화 촉매(Water Oxidation Catalyst)"란 명칭의 국제 특허 공고 WO2008/116254-A1에 기술되어 있다.
한편, 상기 (I)에 기술된 작업 전극은 잡지 "AngewandteChemie, International Edition(2008), Volume 47, page 7335(제목: "Sustained Water Oxidation Photocatalysis..."), 또는 American Chemical Society(2010), volume 132, page 2892(제목: "Solar Driven Water Oxidation ...")에 이용된 방법, 촉매 및 염료를 사용할 수 있으며, 이들은 본 명세서에서 상호 참조한다. 필요한 경우, 외부 전압은 조립체 내의 2 전극에 인가될 수 있다. 조립체 내의 반대 전극은, 바람직하게는(반드시 그렇지는 안지만), 예를 들면 본 명세서에서 참고로 하는 "수소 발생을 위한 도전성 중합체 복합 물질(Conducting Polymer Composite Materials for Hydrogen Generation)라는 제목의 Advanced Materials(2010), Volume 22(5) page 1727에 공개된 잡지에 기술된 형태의 도전성 중합체 복합체로 코팅된 상기 전극(III) 또흔 유사한 도전성 표면으로 구성된다 .
발생을 위한 도전서본 발명의 실시양태는 이하 첨부 도면을 참고로 비제한적인 실시예로서만 기술된다.
도 1은 요홈부가 어떻게 중합체 시트 또는 필름 내부로 엠보싱되거나 가압 형성될 수 있는지를 나타내는 개략도이고;
도 2는 일반적인 소자와 예시적인 실시양태의 일반적인 순서를 나타내는 개략도이고;
도 3은 전기변색(electrochromic) 장치의 개략도이고;
도 4는 후면-전극형 염료-감응 태양전지의 개략도이고;
도 5는 고체 상태의 염료-감응 태양전지를 조립하기 위한 방법을 예시하는 개략도(a) 내지 (c)이다. 도 5(a)는 전지 조립 전에 작업 전극의 제조를 나타낸다. 도 5(b)는 조립 전에 반대 전극의 제조를 나타낸다. 도 5(c)는 적층 공정의 과정에서 최종 고체 상태 염료-감응 태양전지를 제조하기 위해 여러 서브 유닛이 어떻게 조립되는 지를 나타낸다;
도 6(a)는 물을 2원자 산소 O2로 산화할 수 있는 촉매를 혼입하기 위해 후면-전극형 태양전지(도 4에 도시된 형태)에서 작업 전극(working electrode)의 변형을 나타낸 개략도이고, 그리고 도 6(b)는 물을 2원자 수소 H2로 환원할 수 있는 촉매를 혼입하기 위해 상기와 같은 전지에서 반대 전극의 변형을 나타낸 개략도이고;
도 7은 물 분해 염료-감응 태양전지를 제조하기 위한 예시적인 방법을 나타낸 개략도이고;
도 8은 이용될 수 있는 전기 접촉의 수 가지 예를 나타낸 개략도이고;
도 9는 전지 내의 액체 또는 기체를 이동하는 데 사용될 수 있는 미세유체 배관(microfluidic plumbing)의 몇 가지 예를 개략도이고;
도 10은 무전자 니켈 도금에 의한 코팅 전후에 주름진(즉 2중 벽) 플라스틱 시트의 예를 나타낸 개략도이고;
도 11은 니켈-도금 이중 벽 시트 구조로 이루어진 전기분해 모듈의 개략도이고;
도 12는 밀봉된 중합체 전해조가 제조될 수 있는 예시적 공정을 나타낸 개략도이고;
도 13은 중합체 전해조 부분의 또 다른 예를 나타낸 개략도이고; 및
도 14는 태양-구동 또는 태양-보조식 물 전기분해에 사용하기 위한 투명 벽을 포함하는 2중 벽형 유닛을 제조하는 방법을 개략적으로 나타낸 도면이다.
실시예로서만 제공된 다음의 예는 바람직한 실시양태 또는 실시양태들의 요지를 더욱 상세히 이해하도록 기술된다. 도면에서, 예시적인 실시양태의 특징을 나타내기 위해 동일한 참고 번호는 도면 전체를 통해 동일한 부품을 나타내기 위해 사용된다.
실시예 1: 실시를 위한 일반적인 방법
도 1은 적절한 요홈부가 중합체 필름 내부로 엠보싱 또는 가압-형성(impressed)될 수 있는 일반적인 방법을 도시한다. 도면 부호 '120'으로 나타낸 바와 같이, 중합체 필름(110)은 적절한 표면 양각(relief) 구조나 돌기부를 갖는 엠보싱 로울러들 사이로 통과되어, 그 결과 고압 및 가능한 경우 가열 하에서 적어도 하나의 요홈부(132), 압입부(indentation), 요부(depression), 공동 등을 엠보싱 또는 가압 형성된 중합체 필름(130) 상에 제공한다. 특수한 이용에 필요한 경우, 복수 개의 요홈부가 중합체 필름(130)에 제공될 수 있다. 요홈부의 특수 기하학적 형상이나 프로파일은 변경될 수 있으며, 도시된 요홈부(132)의 특수 프로파일은 실시예의 수단으로서만 도시된 것임을 주목여야 한다.
예를 들면 엠보싱 또는 가압 형성하는 공정 동안 특징부(feature)가 요홈부의 내부 또는 그 일부로서 제공될 수 있다. 이러한 특징부는 필라, 웰, 또 다른 요홈부, 벽, 돌출부 및/또는 돌기부 등을 포함할 수 있다. 특징부는 또한 요홈부 내의 유닛 또는 서브-유닛을 지지, 유지 또는 위치시키는 것을 도와주는데 사용될 수 있다.
도 2는 예시적인 실시양태의 일반적인 방법을 개략적으로 도시한 것이다. 다음 부품들과 서브유닛은 적층 로울러들 사이를 동시에 통과시킴으로써 공동으로 적층되어 적층부(170)를 형성한다:
(1) (층 1): (임의적으로) 요홈부를 갖지 않고 그 결과 단면 프로파일(111)을 갖는 투명 중합체 필름(110);
(2) (층 2): 다음 소자로 구성되지만 이에 한정되지 않는 단면 프로파일(141)을 갖는 얇은 전극(140):
a. Ti, Pt, Al, 또는 Au 호일과 같은 금속 호일; 또는
b. 도전성 투명 또는 불투명 ELG-급 잉크(NorCote Ltd (USA)제)와 같이 인쇄 도전층; 또는
c. Al, Pt, 또는 Au 층과 같은 증착된 금속 도전층; 또는
d. 산화인듐 주석(ITO) 층과 같은 증착된 투명 도전층; 또는
e. 도전 중합체 층과 같은 인쇄 또는 증착된 도전층;
(3) (층 3): 전극(140,160)을 분리하여 그에 의해 회로 단락을 방지하는 데 사용되는 스페이서 층 또는 스페이서(150). 이와 같은 스페이서의 예로는 리브, 엠보싱된 구조, 비드, 볼 등이 있으나 이들에 한정되는 것은 아니다. 더욱 구체적인 예로서(이들에 한정되지 않음), 스페이서 층은 Cellgard PP 또는 PE 분리 멤브레인(Celgard LLC) 또는 3M사에 의해 제조된 형태의 유리 버블(3MTM Glass Bubbles iM30K)이다;
(4) (층 4): 상기 (2)a-e 항에 기술된 것과 동일한 물질(이들로 한정되는 것은 아님)로 이루어질 수 있는 단면 프로파일(161)을 갖는 얇은 반대 전극(160);
(5) (층 5): 적어도 하나의 요홈부를 갖도록 엠보싱 또는 가압 형성된 중합체 필름(130); 중합체 필름(130)은 상기 (2)-(4)의 전극 및 스페이서가 수용될 수 있는 예시적인 단면 프로파일(131)을 갖는다.
그러므로, 물 분해 장치와 같은 광변조 전기 장치를 제조하는 방법을 제공한다. 이 방법은 단일 적층 공정으로서, 광변조 전기 유닛[예를 들면, 얇은 전극(140)인 서브 유닛, 스페이서 층(150), 얇은 반대 전극(160)으로 구성]을 중합체 필름(130)(즉, 제1 중합체 필름)에 제공된 요홈부 내에 적어도 부분적으로 위치시키는 것을 포함한다. 단일 적층 공정의 일부로서, 투명한 중합체 필름(110)(즉 광학적으로 투명한 중합체 필름)은 광변조 전기 유닛을 커버하도록 중합체 필름(130)에 고정된다.
도 2의 상부 우측 도면은 단일 적층 장치 또는 제품 내부로 이들 층의 각각을 병합하는 물리적인 방법을 나타낸다. 각 층은 통상적으로 자체의 로울로부터 연속적으로 인출되면서 병합, 즉 단일 적층체(170) 내부로 적층된다. 층들을 적층 또는 고정하는 방법은 다음 단계를 포함하는 어떠한 공지의 방법도 포함할 수 있다: (i) 상부 및 하부 중합체 시트를 서로 효과적으로 용융하는 단계(즉, 고온 회전(rolled) 적층 기술을 이용함으로써), 또는 (ii) 상부 및 하부 중합체 시트를 서로에 대해 효과적으로 접착하는 단계(즉, 적절한 접착제의 이용 및 개재(intermediacy)에 의해; 접착제는 압력, 열, 빛 또는 기타 적절한 방법에 의해 활성화 될 수 있다). 접착제가 적층화를 실시하기 위해 사용되는 경우에, 본 실시예 및 본 명세서에서 제공된 기타 실시예에 기재된 모든 기술은 관련 중합체 필름과 적층에 포함된 서브 유닛의 사이에 접착 코팅을 도입하는 것을 포함하도록 통상 이용된다는 사실을 이해하여야 한다.
적층 공정 다음에, 최종 필름은 예시적인 단면 프로파일(180)을 갖는다. 예시를 통해 나타낸 바와 같이, 최종 필름의 단면 프로파일(180)은 요홈부를 갖는 단면 프로파일(131)에, 스페이서 층(150)에 의해 하부 전극(161)으로부터 분리된 상부 전극(141)이 놓인 상부 투명층(111)의 단면 프로파일9131)을 포함한다. 전극들 중 하나는 광변조 장치의 작업 전극이 되고, 다른 하나는 광변조 장치의 반대 전극이 된다.
임의적으로는, 전극(140), 스페이서 층(150), 및 반대 전극(160)을 갖고, 요홈부가 형성된 챔버는 적어도 부분적으로 요홈부에 의해 형성된 챔버 내부로 도입되거나 적층 전, 도중 또는 그 공정에서 요홈부에 도입되는 액체 전해질을 함유할 수 있다.
여러 실시예에서, 투명 필름과 엠보싱된(즉 가압 형성된) 필름의 순서는 변경될 수 있고, 예를 들면 엠보싱된 필름은 상부 층으로서 위치될 수 있고, 그리고 투명 필름은 하부 층으로서 위치될 수 있다. 또한, 양 필름 중 하나 또는 모두는 각각 적어도 하나의 요홈부를 제공하도록 엠보싱될 수 있다. 그러므로, 물 분해 전지와 같은 광변조 전기 유닛은 또한 양 층들이 전기 유닛을 수용하기 위해 요홈부를 갖도록 투명 중합체 필름에 제공된 또 다른 요홈부 내부에 적어도 부분적으로 고정될 수 있다. 또한 양 필름들은 투명할 수 있다.
중합체 적층체 내에 밀봉되는 동안, 상부 및 하부 전극(140, 160)은 일반적으로 외측으로 연장되는 적층체 내에서 전기적 연결에 의해 외부 전기 회로에 연결되도록 배열된다.
임의적으로는, 요홈부가 형성된 챔버는 1 또는 그 이상의 상부 또는 하부 전극이 적층 중합체 필름에 부착하는 것을 방지하여 액체 전해질로 하여금 그 전극으로 이동하기 위하여 내장된 스페이서부를 결합하도록 맞춤형(tailored) 프로파일을 가질 수 있다.
실시예 2: 전기변색 장치의 제조
본 실시예는 예를 들면 본 명세서에서 상호 참조하는 국제 공개 제 WO2007002989 호[발명의 명칭 "전하 도전 매체(Charge Conducting Medium)"] 에 기술된 형태의 전기변색 장치의 개선된 제조 방법을 기술한다.
도 3은 전기변색 장치를 제조하는 방법을 나타낸다. PVDF 멤브레인(1911)은 Ag, Pt, 또는 ITO와 같은 도전 층으로 어느 일측에 코팅된다. 상부 도전 층(1913)은 작업 전극이고, 그리고 하부 도전 층(1914)은 반대 전극이다. 그 다음, 상부 도전 층(1913)(작업 전극)은 PPy, PEDOT, 또는 PANI로 될 수 있는 도전 중합체 층(1912)으로 상측에 오버프린트 된다. 하부 도전 층(1914)(반대 전극)은 예를 들면, PEDOT와 같이 상이한 도전 중합체(1915)로 오버프린트 된다. 그 결과 얻어진 서브 조립체는 도 3에서 190으로 나타냈다. 서브 조립체(190)는 단면 프로파일(111)의 투명 중합체 필름(110) 및 단면 프로파일(131)을 갖는 엠보싱된 중합체 필름(130)과 함께 공동 조립된 다음, 적층체(170)을 생성하기 위해서 적층된다. 그 결과 얻어진 필름(200)은 예시적으로 도시된 단면 구조를 갖는다. 필름(200)은 단면 프로파일(131)의 하부, 요홈부가 형성된 중합체 필름과 중간에 삽입하는 투명 상부 중합체 필름(111)을 포함하고, 여기서 요홈부는 도전 중합체 층(1912)이 증착되는 상부 적업 전극(1913), 및 제2 도전 중합체(1915)이 증착되는 하부 반대 전극(1914)으로 중간에 삽입되는 PVDF 멤브레인(1911)을 갖는다 . 상부 및 하부 전극은 여러 형태의 커넥터의 존재 및 사용에 의해 외부 회로에 연결될 수 있다.
적당한 전압(예를 들면 1-2 V)이 전극에 인가될 때, 도전 중합체는 다음에 따라 색상을 변경한다:
- PPy: 황색으로부터 청색 또는 그 반대
- PEDOT: 청색으로부터 하늘 청색, 또는 그 반대
- PANI: 청색으로부터 녹색, 또는 그 반대.
실시예 3: 후면-전극형 염료-감응 태양전지의 제조
도 4의 상부 순서는 후면-전극형 염료-감응 태양전지에서 미리 처리된 작업 전극을 미리 처리하는 방법을 나타내고 있다. 도 4의 하부 개략도는 후면-전극형 염료-감응 태양전지를 제조하는 공정을 나타낸다.
도 4의 상부 순서 참조:
단면(211)을 갖는 얇은 다공성 티탄 호일(140)은 단계(214)로 나타낸 TiO2 층으로 딥-코팅(dip-coated) 또는 프린트된다 . 코팅된 호일 상의 TiO2는 단계(215)에서 가열에 의해 소결된다. 소결 후, 호일은 TiO2 층(212)으로 코팅된 단면 프로파일(211)을 갖는다. 호일은 연속 층들 사이에 스페이서가 놓이는 단계(216)에서 권취되고, 그 결과 권취되었지만 분리된 호일(217)을 얻게 된다. 이와 같이 분리된 호일(217)은 루테늄(II) 트리스(2,2'-비피리딜) 퍼클로레이트와 같이 적당한 염료 용액을 함유하는 배스(218)에 도입되어 단계(219)에서 흡수하도록 한다. 일정 시간 동안 흡수한 후, 예를 들면 24 시간, TiO2 층은 많은 양의 염료를 흡수하였다. 호일(217)은 배스(218)로부터 제거된 후, 세척, 건조 및 권출되어(unrolled) 염료(213) 층이 흡수되는 TiO2 층(212)으로 코팅된 티탄 호일(211)을 포함하는 단면 구조(191)를 갖는 작업 전극(210)을 얻게된다.
도 4의 하부 개략도 참조:
다음의 5-층 공동 조립체는 하기 순서(위로부터 아래로)로 제조되고 도 4에 도시된 바와 같이 적층된다:
- (층 1): 단면 구조(111)를 갖는 상부 투명 중합체 시트(110),
- (층 2): 단면 형상(191)[염료(213)의 층이 흡수될 때, 소결된 TiO2(212)로 코팅된 티탄 호일(211) 함유]을 갖는 상부 작업 전극(210),
- (층 3): 스페이서 층(150),
- (층 4): 단면(221)을 갖는 새로운 티탄 호일로 이루어진 하부 반대 전극(220),
- (층 5): 요홈부 및 단면 프로파일(131)을 갖는 하부 엠보싱된 중합체 필름.
상기 공동 조립체는 필요한 I-/I3 - 커플을 함유하는 액체 전해질을 포함하는 동안 적층되어 적층체(170)를 얻게되며, 그 결과 다음과 같은 단면 배열(230)을 갖는 중합체 필름을 제조하게 된다. 즉,
- 후면-전극형 태양전지가 고정되는 엠보싱된 요홈부를 갖는 하부 중합체 필름(131)을 중간에 삽입하는 상부 투명 중합체 필름(111). 조립된 후면-전극형 태양전지는 다음 구조를 갖는다:
o 적당한 염료로 자체 코팅된 염료(213)를 갖고 TiO2 층(212)으로 코팅된 상부 전극(211);
o 전극을 분리하고 단락회로를 방지하기 위한 스페이서(150) ;
o 반대 전극으로서 작용하는 하부 전극(221);
o 엠보싱된 요홈부 내 및 스페이서부 및 전극 주위의 액체 전해질.
태양광으로 조사할 때, 적층된 후면-전극형 태양전지는 2 전극들 사이에서 전압을 발생한다. 연결부에 의해 2 전극들에 연결된 외부 회로는 후면-전극형 태양전지에 미치는 태양광의 영향의 결과로서 전류를 발생시킨다.
태양전지의 적층된 중합체 구조는 고체적, 저 비용 대량생산을 가능하게 한다. 적층된 중합체 층은 태양전지를 보호하여 수명을 연장시킨다.
적층 중합체 필름으로는, 예를 들면 Du Pont Sirlyn, 폴리카보네이트, 또는 폴리에스테르가 있다. 전해질 내의 액체로는 예를 들면, 아세토니트릴, 글루타로니트릴, 메톡시프로피오니트릴, 또는 발레로니트릴이 있다.
적층 공정은 3개 측면(side)이 먼저 적층되고, 그 후에 액체 전해질이 도입되며, 제4 측면은 그 후에 적층된다. 한편, 액체 전해질은 적층 직전에 요홈부가 형성된 공동 내부로 도입될 수 있으며, 이는 적층된 중합체 필름 내에서 액체 전해질을 트랩(trap)하도록 구성된다.
실시예 4: 고체 상태 염료-감응 태양전지의 제조
본 실시예는 예를 들면 본 명세서에 상호 참조하는 잡지, 랑그뮈르 발행 (2010), 26(3)권, 1452면의 "고체 상태 염료 감응형 태양전지에 대한 가요성 및 압축성 고어텍스-PEDOT 멤브레인 전극(Flexible and Compressible Gortex-PEDOT Membrane Electrodes for Solid-State Dye-Sensitized Solar Cells)"에 기재된 형태의 고체 상태 염료-감응 태양전지의 개선된 제조방법에 대해 기술하고 있다.
도 5(a)는 최종 조립 직전에 고체 상태 염료-감응 태양전지의 작업 전극 서브 유닛을 제조하는 것을 나타내고 있다. 산화인듐 주석(ITO)과 같은 투명 도전층 또는 NorCote 사제 ELK-시리즈의 투명 도전성 잉크로 코팅된 중합체 시트(240)는 단면 프로파일(241)을 갖는다. 이 시트는 단계(300)에서 특별히 배합된 TiO2 페이스트로 딥-코팅되거나 프린트된다. 그 다음 페이스트는 열이나 압력을 이용하여 소결되어 나노입자 TiO2 코팅(2412)을 얻게 된다. 그 결과 얻어진 단면 프로파일(242)의 시트는 다시 권취됨과 동시에(단계 310), 로울에서 각각이 연속적인 시트들 사이에 작은 간격이 존재하게 한다. 그 결과 얻어진 권취된 시트(320)는 적당한 집광 염료의 흡수에 의해 먼저 코팅된 후, PEDOT 층의 전기코팅에 의해 처리되는 코팅 용액을 함유하는 드럼형 용기(330) 내부로 도입된다. 단계(340)는 이러한 처리 과정에서 드럼(330) 내에서 권치된 시트(320)를 나타낸다. 단계(340)의 종료 후, 시트는 드럼으로부터 제거되어, 건조 및 권출된다. 그 결과 얻어진 시트(250)는 먼저 소결된 TiO2 층(2412), 그 다음 2차로 TiO2-염료-PEDOT 층(2413)으로 오버코팅되는 투명 도전층(2411)을 갖는 투명 중합체 시트로 이루어진 단면 프로파일(243)을 갖는다.
도 5(b)는 최종 조립 직전에 고체 상태 염료-감응 태양전지의 반대 전극 서브 유닛을 제조하는 것을 나타낸다. 기본 기판(251)은, 예를 들면 낮은 파워 플라즈마 중합법을 이용하여 약 10 nm 폴리(말레산 무수물)로 코팅된 Gortex 멤브레인이다. 그 결과 얻어진 플라즈마-처리 Gortex 멤브레인은 단면 프로파일(2511)을 갖는다. 멤브레인은 금, 티탄 또는 니켈 층(약 40 nm 두께)으로 단계(400)에서 스퍼터 코팅되어 시트 저항을 감소시킨다. Gortex 전극은 252로 나타냈으며 단면 프로파일(2512)을 갖는다. 그 전극은 금, 티탄, 또는 니켈(2514)의 층으로 오버코팅된 원래의 플라즈마-처리 멤브레인(2513)을 포함한다. 그 다음 단계(410)에서, 멤브레인(252)의 일 측면은 PEDOT의 증기상 중합반응에 도입된다. Gortex 멤브레인(253)의 최종 형태는, PEDOT의 층(2516)에 의해 오버코팅된 금, 티탄, 또는 니켈의 층(2514)으로 오버코팅된 플라즈마-처리 고어텍스 기재(2513)를 포함하는 단면 프로파일(2515)을 갖는다.
도 5(c)는 고체 상태 염료-감응 태양전지의 조립체를 나타낸다. 4-층 공동 조립체는 다음과 같이 적층된다 조립체는 [도 5(c)에 도시된 바와 같이, 상부로부터 하부의 순서로]:
- (층 1): 단면 구조(111)를 갖는 상부 투명 중합체 시트(110),
- (층 2): 단면 프로파일(2515)을 갖는 상부 반대 전극(253) {PEDOT의 층(2516)으로 추가 오버코팅된 금, 티탄 또는 니켈의 층(2514)으로 오버 코팅된 원래 플라즈마-처리 고어텍스 기재(2513) 포함},
- (층 3): 염료 및 PEDOT(2413)의 층이 증착된 소결된 TiO2 (2412)로 오버코팅된 투명 도전 층(2411)으로 코팅된 투명 중합체 기재로 이루어진 단면 프로파일(243)을 갖는 하부 작업 전극(250).
- (층 4): 단면 프로파일(131)의 요홈부를 갖는 하부 엠보싱된 중합체 필름.
조립체의 층들(2, 3) 사이에는 스페이서가 없음을 주목하라. 그 대신, 이들 층들은 적층 공정에 의해 함께 압축된다. 이 공정의 주 장점은 Gortex가 높은 압축성을 갖고, 그에 따라 층들(2,3) 사이에 전기 접촉을 좋게 한다는 점이다. 바람직하게는, 조립체 내에 존재하는 완전 고체 상태의 액체 전해질이 없다.
최종 조립체는 단면 프로파일(450)을 갖는다. 조립체는 하부 중합체 시트(131)에 적층된 상부 중합체 시트(111)를 포함한다. 하부 중합체 시트의 요홈부 내에는 반대 전극 {소결된 TiO2(2412) 및 염료 및 PEDOT(2413)의 층으로 오버코팅된 투명 도전 시트(2411)를 포함하는 작업 전극에 대해 압축된 도전 금속 층(2514) 및 PEDOT(2516) 층으로 오버코팅된 플라즈마-처리 Gortex(2513)}으로 이루어진 고체 상태 염료-감응 태양전지가 있다.
태양광으로 조사할 때, 적층된 고체 상태 태양전지는 2 전극들 사이에 전압을 발생한다.
태양전지의 적층된 중합체 구조는 고 체적, 저비용 대량생산을 가능하게 한다. 적층된 중합체 층들은 2 전극들의 요구되는 압축을 제공한다. 적층된 중합체 층들은 또한 태양전지를 보호하고 그 수명을 연장시킨다.
실시예 5: 물 분해 태양전지의 제조
본 실시예는 본 명세서에서 상호 참조하는, 예를 들면 국제출원 공개 WO2008/116254-A1(발명의 명칭: 물 산화 촉매)에 기재된 형태의 물 분해 태양전지의 개선된 제조방법을 설명한다. 본 실시예는 또한 [AngewandteChemie, International Edition(2008), Volume 47, page 7335 (제목: "Sustained Water Oxidation Photocatalysis ...")], [the Journal of the American Chemical Society (2010), volume 132, page 2892 (제목:" Solar Driven Water Oxidation ?...")] 및 [Chemistry and Sustainability, Energy and Materials (2010) in press (제목: "A Tandem Water Splitting Device Based on Bio-Inspired Manganese Catalyst")]에서 출판된 잡지 논문에서 산소 발생을 위해 이용된 개선된 방법에 대해 기술한다. 본 실시예는 또한 잡지 "Advanced Materials (2010), 22(15)권, 페이지 1727 (제목: "Conducting Polymer Composite Materials for Hydrogen Generation")"에 공개된 수소 발생을 위해 이용된 개선된 방법을 기술한다.
도 6(a)는 조립 전에 물 분해 태양전지의 산소 발생 작업 전극을 형성하는 데 사용될 수 있는 서브 유닛에 바람직하게 이용되는 공정을 나타낸다. 공정(500)에서 나타낸 바와 같이, 코팅된 티탄 호일(단면 프로파일(191)의 코팅된 티탄 호일(210)은 그 내에 적절한 물 산화 촉매를 혼입한 DuPont 중합체 Nafion(510)의 얇은 층으로 오버프린트된다.
실시예 3에서 설명한 바와 같이, 단면 프로파일(191)을 갖는 코팅된 티탄 호일(210)은 적절한 집광 염료(213)가 흡수된 소결된 SiO2(212)의 층으로 코팅된 얇은 다공성 티탄 호일 기재(211)로 이루어져 있다. 공정(500)을 실시한 후, 코팅된 티탄 호일(520)은 더 먼저 증착된 층들(212-213)이 적절한 물-산화 촉매를 함유하는 Nafion (510)의 추가 층으로 오버코팅되는 단면 프로파일(530)을 갖는다. 적절한 물-산화 촉매 및 이들의 대응하는 집광 염료의 예 및 Nafion에 혼입하는 방법은, 본 명세서에서 상호 참조하는, [AngewandteChemie, International Edition (2008), Volume 47, page 7335 (제목: "Sustained Water Oxidation Photocatalysis ..."}]에서 발행된 문헌에 기술된 생태계 기반(bio-inspired) 망간-옥소 클러스터 및 [Journal of the American Chemical Society (2010), volume 132, page 2892 (entitled" Solar Driven Water Oxidation...")]에서 발행된 문헌에 기재된 염료와 촉매의 조합물이 있다. 다양한 기타 물리적인 작업 전극의 배열이 이용될 수 있다.
도 6(b)는 조립 전에 물 분해 태양전지의 수소-발생 반대 전극을 형성하는 데 사용될 수 있는 서브 유닛에 바람직하게 이용되는 공정을 나타낸다. 단면 프로파일(221)을 갖는 새로운 얇은 티탄 호일(220)은, 예를 들면 본 명세서에서 상호 참조하는 [Advanced Materials(2010), Volume 22(15) page 1727(제목: "Conducting Polymer Composite Materials for Hydrogen Generation")]에서 발행된 잡지 논문에 기술된 형태의 PEDOT 및 PEG(폴리에틸렌 글리콜)로 이루어진 복합 공중합체(222)로 오버코팅된다. 그 결과 얻어진 반대 전극(224)은 티탄 호일(221) 위에 적층되는 PEDOT-PEG(222)의 층으로 이루어진 적층된 구조(223)를 갖는다.
도 7은 예를 들면 상기 작업 전극 및 반대 전극을 포함하는 물 분해 태양전지 또는 유닛을 단일 태양 물 분해 장치 내부에 도입하는 것을 나타낸다. 11-층 조립체는, 다른 수의 층들도 가능하지만, 공정(170)으로 적층된다(도 7). 특수한 실시예에서, 조립체는 다음과 같은 개별적인 층으로 이루어진다(위로부터 아래 순서로 열거).
- (층 1): 단면 프로파일(131)로 나타낸 엠보싱되거나 가압 형성된 요홈부를 갖는 상부(즉, 제1) 투명 중합체 필름(130),
- (층 2): 스페이서 층(150) 아래에 있는 가스 투과성 멤브레인(600)으로부터 상부 중합체 시트(130)를 분리하기 위한 스페이서 층(150),
- (층 3): 단면 구조(610)를 갖고, 기체-(산소)-불투성이지만 물 불투성인 얇은 멤브레인 또는 층(600),
- (층 4): 상부 전극(520) 위에 가스 투과성 멤브레인(600)으로부터 상부 전극(520)을 분리하기 위한 스페이서 층(150),
- (층 5): 도 6(a)에 나타낸 바와 같이 제조된 코팅된 티탄 호일 작업 전극(520) [즉, 염료(213)의 층이 흡수된 후, 적절한 물 산화 촉매를 함유하는 Nafion 층(510)으로 코팅되는 소결된 TiO2(212)로 코팅된 얇은 다공성 티탄 호일(211)을 포함하는 단면 프로파일(530)]. 작업 전극(520)은 정확하게 작동할 때 산소 가스를 발생시킨다,
- (층 6): 작업 전극(520) 및 반대 전극(224)을 분리하고 단락 회로를 방지하기 위한 스페이서 층(150),
- (층 7): 도 6(b)에 나타낸 PEDOT-PEG 복합물로 코팅된 단면(221)을 갖는 새로운 티탄 호일로 이루어진 반대 전극(224). 반대 전극은 정확하게 작동할 때 수소를 발생시킨다.
- (층 8): 반대 전극(224) 아래에 놓여 있는 가스 투과성 멤브레인(600)으로부터 반대 전극(224)을 분리하기 위한 스페이서 층(150),
- (층 9): 단면 구조(610)를 갖고, 얇고 기체(수소)-투과성이지만 물 불투성인 멤브레인 또는 층(600),
- (층 10): 스페이서 층(150) 위에 있는 가스 투과성 멤브레인(600)으로부터 하부 중합체 필름(130)을 분리하기 위한 스페이서 층(150),
- (층 11): 단면 프로파일(131)로 나타내진 엠보싱 또는 가압 형성된 요홈부를 갖는 하부(즉, 제2) 중합체 필름(130).
전해질로서 물을 중앙 미세유체 공동(720) 내부에 포함하고 있는 동안 적층체(170)를 제조하기 위해 상술한 공동 조립체가 적층된다(도 7). 바람직하게는, 물 분해 장치 내부로 물이 연속적으로 공급되도록 상기에서 얻어진 적층체의 미세유체 배관에 도관이 포함된다. 바람직하게는, 장치 내의 물 전해질은 물 분해 장치가 작동하는 동안, 산소(작업 전극에서) 및 수소(반대 전극에서)의 버블의 형성을 중단하기 위해 적절한 압력 하에서 유지된다. 버블이 이상적으로 형성되지 않는 데 반하여, 그럼에도 불구하고 가스들은 연속적으로 발생되고 용해된 성분(species)으로서 물 전해질을 포화시킨다.
그 결과 얻어진 적층체(170)는 3개의 분리된 미세유체 공동을 갖는 예시적인 단면 구조(700)를 갖는다:
- 적층체의 미세유체 배관에 있는 적절한 도관을 통해서 전해질로서 물이 연속적으로(또는 가능하게는 주기적으로) 첨가되는 공동(720),
- 물이 분해되는 동안 상부 작업 전극(520)에서 발생되는 산소 가스가 이송(멤브레인(610)을 통해)되고 멀리 운반되는 공동(710). 바람직하게는, 도관은 산소 가스가 공동(710)을 통해 장치로부터 흘러 공급되도록 하는 적층체의 미세유체 배관에 포함된다. [상부 작업 전극(520)은 층(211, 212, 213, 510)으로 이루어진다].
- 물이 분해하는 동안 하부 반대 전극(224)에서 발생되는 수소 가스가 이송(멤브레인 610을 통해) 및 멀리 운반되는 공동(730). 바람직하게는, 도관은 공동(730)을 통해 장치로부터 연속적으로 흘러 공급되도록 하는 적층체의 미세유체 배관에 포함되어 생성되는 수소를 수집하게 된다[하부 반대 전극(224)은 층(221 및 222)으로 이루어진다.]
그러므로, 이와 같이 제조된 장치의 단면 프로파일(700)은 다음을 포함한:
(i) 물 분해 태양전지가 포함된 2개의 요홈부가 형성된 가스-투과성 멤브레인을 중간에 삽입하는, 상부 투명하고 요홈부가 형성된 중합체 필름(131) 및 하부 요홈부가 반대로 형성된 중합체 필름(131), 예를 들면 물 분해 후면-전극형(back-contact) 태양전지. 적당한 스페이서 층 또는 스페이서는 이들 부품의 각각을 분리한다. 이러한 스페이서 층 또는 스페이서의 예로는 리브, 엠보싱 구조, 비드, 볼 등이 있으나, 이들에 한정되지 않는다. 더욱 구체적으로 설명하자면, 스페이서는 Cellgard PP 또는 PE 분리기 멤브레인(Celgard LLC) 또는 3M 사제의 유리 버블(3MTM Glass Bubbles iM30K)이 있으나, 이들에 한정되지 않는다. 포함된 물 분해 후면-전극형 태양전지의 단면 구조는 다음과 같다(위로부터 아래 순서로):
o 물 분해 후면-전극형 태양전지를 나머지 부품으로부터 분리하기 위한 상부 스페이서 층.
o 정확히 작동할 때 물 전해질로부터 산소 가스를 발생하는 상부 작업 전극(520). 이 작업 전극(520)은, 도 6(a)에서 도시한 바와 같이, 적당한 염료(213)로 자체 코팅된 TiO2 층(212)으로 코팅된 다음, 적당한 물 산화 촉매를 함유하는 Nafion 층(510)으로 코팅된 다공성 티탄 호일(211)을 포함한다.
o 물 분해 후면-전극형 태양전지의 반대 전극을 분리하고 단락 회로를 방지하기 위한 스페이서 층(150).
o 정확히 작동할 때 반대 전극으로서 작용하고 수소 가스를 발생하는 하부 반대 전극(224). 이 전극(224)은, 도 6(b)에서 도시한 바와 같이 PEDOT-PEG 복합물(222)로 오버코팅된 얇은 티탄 호일(221)을 포함한다.
o 나머지 부품으로부터 물 분해 후면-전극형 태양전지를 분리하기 위한 하부 스페이서 층.
(ii) 상하에 있는 가스 투과성 멤브레인(610)에 의해 둘러싸인 요홈부(들) 또는 공동(720) 내의 액체 전해질.
상부(즉, 제1) 및 하부(즉 제2) 중합체 필름(130) 모두가 투명할 수 있다는 것을 주목하여야 한다. 또한, 또 다른 실시예에 따라서, 상부(즉, 제1) 또는 하부(즉 제2) 중합체 필름(130) 중 오직 하나에만 요홈부가 제공될 수 있는 반면, 또 다른 중합체 필름은 리세스되지 않는다.
실시예 6: 전기 접속 형태
적층체 내측에서 전극에 연결하는 외부 전기 연결이 필요하다. 도 8은 적당한 전기적 접속의 실시예를 나타낸다. 도 8의 상부 개략도는 여러 실시예 장치에서 하부 전극과 외부 전기 접속을 제공하는 데 이용될 수 있는 인서트 삽입부(insert)를 나타낸다. 도 8의 중각 개략도는 여러 실시예 장치에서 외부 전기 접속을 제공하는 데 이용될 수 있는 삽입부를 나타낸다. 삽입부로서 제공될 수 있는 이들 전극은 도전성인 부분 표면과 절연성인 부분 표면을 가질 수 있다.
도 8의 상부 개략도 참조:
적층체 내에 도입될 장치에서 하부 전극이 노출된 금속 또는 도전성 물질(실시예 1에서 기술된 바와 같은 것)인 경우에, 삽입부(810)는 830 및 840으로 표시된 조립 및 적층 공정에 포함될 수 있다(여기서 800은 적층체의 상부 중합체 필름이고, 그리고 820은 하부 중합체 필름이다). 삽입부(810)는 얇은 금속이나 도전성 물질로 이루어질 수 있고, 여기서 도전성 표면은 각 단부 상의 노출된 영역(811)이고, 다른 영역(812)은 절연물로 코팅함으로써 절연된다. 도 8의 상부 개략도에 도시된 실시예 1에서 기술된 형태의 조립체에 포함될 때, 하부 노출된, 도전성 영역(811)은 하부 플라스틱 시트의 요홈부(820) 내에 도입된 장치의 하부 노출된 도전성 전극과 밀착되게 접촉하도록 압축될 필요가 있다. 그러나, 삽입부(810)의 상부 노출된 영역(811)("L"로 표시)은 적층체 외부에 놓인다. 이와 같이, 외부 전기적 접속은 상부에 노출된 도전성 영역(850)("L"로 표시) 및 하부 중합체 시트의 요홈부(830)에 도입된 장치의 하부 전극 사이에 설정된다. 절연 영역(812)은, 이러한 전기적 접속이 요홈부(830)에 도입된 장치의 상부 전극과 단락 회로를 일으키지 않게 한다.
도 8의 중간 개략도 참조:
적층체에 도입할 장치의 상부 전극이 노출된 금속 또는 도전성 물질(실시예 1에서 기술된 바와 같은 것)인 경우에, 삽입부(860)는 870 및 880으로 표시된 조립 및 적층 공정에 포함될 수 있다(여기서 800은 적층체의 상부 중합체 필름이고, 그리고 820은 하부 중합체 필름이다).
삽입부(860)는 얇은 금속이나 도전성 물질로 이루어질 수 있고, 여기서 도전성 표면은 각 단부 상의 노출된 영역(861)이고, 다른 영역(862)은 절연물로 코팅함으로써 절연된다. 도 8의 중간 개략도에 도시된 실시예 1에서 기술된 형태의 조립체에 포함될 때, 우측에 노출된, 도전성 영역(861)은 하부 플라스틱 시트의 요홈부(820) 내에 도입된 장치의 상부 노출된 도전성 전극과 밀착되게 접촉하도록 압축될 필요가 있다. 그러나, 삽입부(860)의 좌측에 노출된 영역(861)("U"로 표시)은 적층체의 외측에 놓인다. 이와 같이, 외부 전기적 접속은 외부에 노출된 도전성 영역(890)("U"로 표시) 및 하부 중합체 시트의 요홈부(830)에 도입된 장치의 상부 전극 사이에 설정된다. 절연 영역(862)은, 이러한 전기적 접속이 요홈부(830)에 도입된 장치의 하부 전극과 단락 회로를 일으키지 않게 한다.
도 8의 상부 및 하부 개략도 모두의 참조:
요홈부(820)에 도입될 장치의 1 또는 그 이상의 전극이 적층 과정에서 직접 노출된 도전성 표면을 갖지 않는 경우에, 삽입부(810 또는 860)는, 조립체가 적층되기 전에 전극에 물리적으로 부착될 수 있다. 이러한 부착은 전극의 도전 층과 삽입부(810 또는 860)의 내부 노출된 도전 표면(811 또는 861)의 사이에 각각 직접적인 전기 접속을 형성하는 방법을 포함한다. 예를 들면, 삽입부는 도전성 접착제(glue)를 사용하여 전극의 전기적 도전성 표면에 접착될 수 있다. 한편, 삽입부는 전극의 전기적 도전성 표면에 솔더링(soldering) 될 수 있다. 삽입부를 연결한 후, 조립은 통상적으로 이루어질 수 있다. 그 결과 얻어진 장치는 적층체의 일 측에서 노출된 전기적 접속(850 또는 890)을 갖는다.
편의상 전기적 단락 회로를 방지하기 위해서, 상부 전극 접속부는 통상적으로 장치의 반대측 단부에서 하부 전극 접속부의 단부에 삽입된다. 2개의 삽입부는, 예를 들면, 장치의 상부 및 하부에 또는 장치의 좌측 또는 우측에 포함될 수 있다.
도 8의 하부 개략도는 이러한 방법으로 구성된 전지의 외부 전기적 접속부를 연결하는 방법을 도시한다. 전지들은, 도 8의 하부에서 좌측 개략도에 도시된 바와 같이, "위로부터 아래" 배열(직렬 연결)로 위치 및 연결될 수 있다. 한편, 전지들은"병렬" 배열(평행 연결)로 배열될 수 있다.
실시예 7: 전지들 내에서 액체 및 기체 이동을 위한 배관 형태
물 분해 장치의 예시적인 실시양태에 포함될 수 있는 또 다른 특징은 전지들 내에서 기체나 액체의 이동을 위한 미세유체 배관이다. 도 9는 상부 적층 또는 하부 적층 중합체 시트(들)을 엠보싱 또는 가압 형성하고 및/또는 외부 연결 호오스, 파이프, 튜브, 노즐 등을 부착함으로써 형성될 수 있는 미세유체 배관의 실시예를 도시한다.
도 9의 상부 개략도는 액체 또는 기체 모두의 전달을 위해 통상적으로 적합한 미세유체 배관을 도시한다. 적층 중합체 시트 내에 엠보싱 또는 가압 형성된 요홈부(910)는 연결 호오스(900)에 의해 적층체의 외측에 연결된다. 호오스는 통상적으로 개별적으로 성형된 다음, 도시된 바와 같이 엠보싱된 요홈부에서 홀 내에 고정된다. 호오스는 홀 내부로 접착되거나 기계적으로 홀 내부로 채워질(jam) 수 있다.
도 9의 하부 개략도는 통상적으로 기체만을 전달하는데 적합한 엠보싱 또는 가압 형성된 스페이서 유닛(920 또는 930)을 도입하는 미세유체 배관을 도시한다. 이러한 종류의 배관은 '920' 또는 '930'과 같은 스페이서 유닛을 형성할 수 있는 표면 양각 특성을 도입하는 주의깊게 맞추어진(tailored) 엠보싱 염료의 사용에 의해 구성될 수 있다. 연결 호오스(940)는 적층체의 외측을 배관과 연결한다. 호오스는 통상적으로 개별적으로 성형된 다음, 도시된 바와 같이 엠보싱된 요홈부에서 홀 내에 고정된다. 호오스는 홀 내부로 접착되거나 기계적으로 홀 내부로 밀어넣어질 수 있다.
실시예 8: 물 분해 장치의 또 다른 실시양태
본 실시예에서는 물 분해 태양전지의 또 다른 실시양태를 기술한다. 본 실시예에서 제조 공정과 그 결과 얻어진 장치는 도 7에 도시된 것과 다르다. 본 실시예에서는 이중 벽을 따라서 그 사이에 그들을 분리된채 유지하는 일련의 수직 스페이서 또는 리브(이하, "이중 벽 시트"라 함)를 갖는 압출된 이중 벽 플라스틱 시트를 사용한다.
기타 여러 플라스틱이 사용될 수 있을지라도, 시트는 중합체, 바람직하게는 폴리프로필렌으로부터 제조될 수 있다. 구체적인 예에서, 시트는 폴리프로필렌 공중합체 또는 고밀도 폴리에틸렌으로부터 제조될 수 있다. 또한, 상이한 물질, 예를 들면 도전성 중합체, 비도전성 중합체, 투명 중합체, 불투명 중합체, 또는 이들의 조합물로부터 시트의 상이한 벽을 제조하는 것이 가능하며 아마도 이러한 이용에 바람직하다. 비제한적인 특수 실시예에서, 압출된 이중벽 플라스틱 시트는 Corex Plastics (Australia) Pty Ltd의 제품인 Corflute® 또는 Fluteboard® 이중 벽 시트, 또는 다른 제조사에 의해 시판되는 유사 제품 및 종종 주름진 플라스틱이라는 것들이다.
이중 벽 시트는 물 분해장치의 추가적인 실시양태에서 프레임 또는 골격으로서 사용될 수 있다. 이중 벽 시트의 리브 또는 주름은 스페이서(즉, 스페이서 층)을 제공한다. 본 실시예에서, 다음 단계는 물 분해장치를 제조하는 데 이용될 수 있다.
(1) 이중 벽 시트의 제조 또는 획득.
(2) 이중 벽 시트의 내부(내측) 표면들의 적어도 일부에 증착된 도전성 금속, 바람직하게는 니켈의 얇은 층을 이용하는 딥-코팅과 같은 코팅 공정으로 이중 벽 시트를 처리.
(3) 증착된 금속 층, 예를 들면 니켈 층이 물 전기분해(특히 알칼리성 물 전기분해)에서 전극으로서 사용된다. 그 결과 얻어진 산소 또는 수소 가스 버블은 이중 벽 시트(이로부터 가스가 수집될 수 있음)의 내부 공동에 의해 안내 및 제한(confine)된다. 여러 적당한 촉매, 예를 들면 적당히 증착된 금속 도전 층 상에 코팅된 LiCo2O4가 또한 사용될 수 있다.
(4) 평면형 전해조에서 반대 전극 또는 공동 전극으로서 상술한 바와 같이 2 또는 그 이상의 이중 벽 시트를 조합함으로써, 적층된 이중 벽 시트가 물 분해 장치로서 사용될 수 있다.
또 다른 변형에서, 이중 벽 시트는 벽들로서 2개의 상이한 중합체, 즉 하나는 니켈과 같은 금속이 쉽게 "코팅된 도전성" 중합체 및 또 하나는 니켈과 같은 금속이 도금되지 않은 "비도전성" 투명 중합체와 함께 제조 과정에서 압출될 수 있다. 이와 같이 하여, 투명한 한 층(즉, 외부 중합체 층 또는 벽), 및 기타 전극 층(즉, 기타 외부 중합체 층 또는 벽)을 갖는 유닛이 형성된다. 이러한 유닛은, 빛이 투명 층을 통해 들어가서 내부 전극 표면 상에 떨어지는 태양전지로서 사용될 수 있다. 발생된 가스는 이중 벽 시트의 내부 채널에 의해 수집된다.
그러므로, 이중 벽 시트의 예시적인 물 분해 장치에서 스페이서로서 작용하는 리브 또는 분리기를 포함하는 장치의 프레임 또는 골격이 먼저 제조되고, 내부 부품/층은 다시 첨가 또는 도입된다. 이와 같이, 물 분해 장치의 제조 순서는 변경될 수 있고, 장치 내에서 층의 이용 순서도 또한 다양해질 수 있다. 전극은 미리 조립된 프레임 또는 골격 상에 제조될 수 있다.
본 실시예는 일반적으로 산소 가스를 생성하기 위한 제1 전극 및 물로부터 수소 가스를 생성하기 위한 제2 전극을 포함하는 물 분해 장치를 제공한다. 제1 전극 및 제2 전극은 제1 이중 벽 시트의 제1 외부 중합체 층(즉, 벽), 및 함께 적층되는 제2 이중 벽 시트의 제2 외부 중합체 층(즉, 벽)의 사이에 위치한다. 제2 이중 벽 시트 제1 이중 벽 시트 또는 제2 이중 벽 시트의 어느 하나로부터 일련의 리브인 제2 이중 벽 시트는 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층의 사이에 위치한다.
본 실시예에서, 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층의 사이에 위치한 2 또는 그 이상의 스페이서 층(제1 이중 벽 시트로부터의 일련의 리브 및 제2 이중 벽 시트로부터 일련의 리브)이 존재할 수 있다. 이와 같이 제1 외부 중합체 층(즉, 벽)은 산소 가스를 위한 채널의 적어도 일부분을 형성하고, 그리고 제2 외부 중합체 층(즉, 벽)은 수소 가스를 위한 추가 채널의 적어도 일부분을 형성한다.
제조된 물 분해 장치는 전극 및 스페이서, 즉 적어도 하나의 스페이서 층을 봉입하는 플라스틱 또는 중합체 외부 벽을 갖는 물 분해용 다층 장치 형태를 여전히 갖는다.
비제한적인 특수 형태에 따라서, 이중 벽 시트를 이용하는 추가 예시적인 물 분해 장치는 개략적인 도시 방법으로 더욱 상세히 설명된다.
이중 벽 시트의 예로서 Corex Plastics (Australia) Pty Ltd 제품인 소위 "도전성" Corflute® 시트(M/F 4.0 mm 750 gsm)를 구입하였다. 제조업체의 설명서에 따르면, 이중 벽 시트는 약 30 중량%의 카본블랙으로 도핑된 폴리프로필렌으로 구성되어 있다. 카본 블랙이 존재하면, 중합체의 도전성을 약하게 한다. 이러한 형태의 "도전성" 주름진 플라스틱은 정전기를 최소화 해야하는(예를 들면, 전기 부품의 이송 과정에서) 이용 분야에서 포장물로 사용된다. 비슷한 크기의 비도전성 Corflute® 시트 수개를 또한 구입하였다. Corflute® 시트는 2개의 외부 플라스틱 층(즉, "이중 벽 시트")과 직각으로 놓이고 규칙적으로 간격진 연이은 플라스틱 리브에 의해 분리 유지되는 2개의 중합체 층으로 이루어진 주름진 플라스틱의 예이다. 리브는 재료의 길이를 망라하는 채널을 형성한다. 도 10은 상기에서 언급한 바와 같은 "도전성" M/F 4.0 mm 750 gsm) Corflute® 시트의 예시적인 개략도를 제공한다. 도면에서 알 수 있는 바와 같이, 이러한 예시적인 재료에서, 플라스틱의 외부 층은 약 3 mm 분리되고, 층들 사이의 리브는 규칙적으로 약 4mm 간격으로 형성되어 있다. 그 결과 이 재료는 선형의 연이은 평행 채널로 이루어진 허니컴 구조를 갖고, 상기 채널의 각각은 3 mm x 4 mm 및 구조의 길에 해당하는 크기를 갖는다.
Corflute® 시트 샘플은 무전해 도금을 실시하는 데 사용된 딥코팅 공정에 도입하였다. 무전해 니켈 도금은 ABS(아크릴로니트릴 부타디엔 스티렌)중합체를 얇은 니켈 층으로 코팅하는 데 사용되는 것으로 알려져 있으며, 이때 다양한 금속 마무리제가 전해질 방식으로 증착될 수 있다. 니켈 층은 후속적인 전해질 증착 단계를 위한 고도전성 표면을 제공한다. 무전해 니켈 도금의 주요 장점은 다음과 같다: (1) 도금을 위한 전류가 요구되지 않으며(무전해), 이는 도금 용액에 침지되는 결과로서 순전히 니켈 도금임을 의미하며(도금된 층의 두께는 도금 용액의 침지 시간 및 농도에 따라 달라짐), 및 (2) 불규칙한 표면 구조에 대해 부품 위에 매우 균일하게 니켈이 도금된다.
상술한 Corflute® 시트 예의 경우에 사용된 무전해 니켈 공정은 2개의 딥 코팅 공정으로 이루어지는데, 제1 공정은 팔라듐의 미소결정체가 후속적인 증착을 위해 결정화 부위로서 작용하도록 부품 표면 상에 먼저 증착된 다음 무전해 니켈 배스에서 딥코팅되는 소위 "팔라듐 스트라이크"를 포함한다.
시험 결과, 표준 "비도전성" Corflute® 시트 샘플은 상기 공정을 이용하는 니켈 코팅에 완전히 내성이 있는 것으로 밝혀졌다. 상기 기술을 이용하여 니켈을 그들의 표면에 증착할 수 없었다. 그러나, "도전성" Corflute® 시트 샘플은 본 실시예 공정을 이용하여 니켈 층으로 쉽게 코팅되었다. 더욱이, 층 두께는 Corflute® 시트가 침지되는 시간을 변경함으로써 쉽게 변경될 수 있고, 침지 시간과 두께의 상관 관계는 A급 금속 마무리제에 의해 이용된 무전해 니켈 코팅 용액을 이용하는 침지 시간 매 1 분 동안 약 1 ㎛ 두께이었다.
그들의 표면에서 쉽게 접근할 수 없는 관능기를 함유하는 폴리프로필렌과 같은 중합체가 무전해 도금을 이용하여 니켈이나 기타 금속으로 코팅될 수 없다는 것은 지금까지 일반적인 상식이었다. 그러나, 놀랍게도 이러한 중합체는 상당량의 카본블랙이나 기타 도전성 입자를 중합체 내에 혼입함으로써 무전해 기술을 이용하여 도금이 가능해질 수 있다는 사실이 확인되었다.
또한 관련성에 있어서, 니켈이 알칼리성 물 전해조에서 양극과 음극 모두에 대해 공업 표준 전극 물질로서 작용한다는 사실이다. 이러한 형태를 갖는 시중 상품의 전해조에서, 니켈 시트 또는 니켈-코팅 스테인레스 강이 널리 사용된다. 후자의 경우에, 스테인레스 강은 이러한 종류의 전해조에 사용되는 고알칼리성 환경(통상적으로 3-6 M KOH) 에 견디는 형태로 될 필요가 있다.
기타 주름진 플라스틱과 같은 이중 벽 시트에서 통상적으로 중합체로서 사용되는 폴리프로필렌은 강한 알칼리성 용액에서 열화에 대해 내성이 매우 크다는 것이 또한 연관되어 있다. 폴리프로필렌은 극한 염기성 환경 조건에 의해 영향을 받지않는다는 것이 본 기술에서 공지되어 있다.
이와 같이, 니켈-코팅된 폴리프로필렌 이중 벽 시트의 조합물, 예를 들면 상술한 바와 같은 "도전성" Corflute® 시트의 니켈 코팅은 알칼리성 물 전기분해에 이용하기 위한 "플라스틱" 계 전해조 모듈의 가능성을 열어둔다.
이러한 가능성을 평가하기 위해서, 니켈-코팅된 Corflute® 시트는 알칼리성 물 전기분해에서 양극 및 음극으로서 시험되었다. 니켈-코팅된 Corflute® 시트의 2 시트는 1 M의 KOH 수용액을 함유하는 유리 배스 내에서 서로 인접하여 놓이지만 전기적으로 접촉되지는 않는다. 이중 벽 시트는 내부 채널이 상부로부터 하부(측면에서 측면으로는 아님)로 연결되도록 배향되었다.
도 11은 이러한 개념증명 장치(proof-of-concept device)에서 실험적인 배열을 나타낸다. 2개의 니켈-코팅된 Corflute 시트(1000)를 준비하고 도 11에서 도시된 바와 같이 서로 대향하도록 하였다. 일련의 작은 홀(1100)은 각 이중 벽 시트(1000) 상에서 대향 측면 내부로 뚫려있다. 홀들은 2개의 이중 벽 시트 전극들 사이에 전해질 용액의 이동을 허용하도록 하기 위해 필요하다. 일 실시양태로서 가스켓 형 절연 폴리프로필렌으로 이루어진 스페이서(1200)을 2개의 이중 벽 시트들 사이에 도입하였다. 스페이서(1200)는 2 시트들(1000)을 분리하였고, 2 시트들(1000) 상의 니켈 코팅 사이에 전기 접속으로 인해 단락 회로를 방지하였다. 스페이서(1200)는 2 시트들(1000) 사이의 공간을 봉입 및 밀봉하면서 2 시트들(1000)에 고온 용접되었다. 전체적인 조립체(1300)는 0.1 내지 3 M KOH를 함유하는 수용액에 1400으로 표시된 수준까지 침지되었다.
조립체(1300) 내의 이중 벽 시트들(1000)은, 한 시트는 양극으로서 극성화되고 다른 시트는 음극으로서 극성화되도록 저위차계에 별도로 연결되었다. 2 내지 4 V의 전압이 2 시트들 사이에 인가되었다. 이러한 범위 내에서 전압을 인가할 때, 수소 버블은 음극에서 즉시 형성되기 시작하고, 산소 버블은 양극에서 형성되기 시작하는 것을 볼 수 있었다. 전압이 인가되는 한, 가스 발생 속도나 측정된 전류(일정하게 인가된 전위차 하에서)를 크게 떨어드리지 않고 24 시간 동안 버블은 계속되었다. 전압이 단절되었을 때, 가스 발생은 즉시 중단되었다. 그 다음 전압이 다시 인가되었을 때, 가스 발생은 즉시 재개되었다.
상기와 관련된 버블은 니켈-코팅된 이중 벽 시트들(1000)의 외측에서 쉽게 관찰될 수 있었다. 그러나, 상부로부터 볼 때, 외측보다 사실상 더 높은 기하학적 및 전기화학적 영역을 갖는 이중 벽 시트 전극의 내부 채널 내에 상당량의 버블이 형성되었음을 또한 알 수 있었다. 이들 버블은 채널에 의해 안내된 전해질 용액의 표면으로 상승하였다. 각 채널의 상부에서, 포말형 버블 층이 형성되었다. 가스 투과성이지만 물 불투성인 Nafion 멤브레인(1500)은 내부 채널의 상부 위에 설치 및 부착되어 이중 벽 시트의 내부 채널 내에서 전해질 수용액으로부터 버블 중의 가스를 분리할 수 있게 하였다. 그 결과 얻어진 조립체(1310)는 멤브레인(1500)을 통해 침투된 가스를 발생하였다.
이와 같이, 이중 벽 시트들(1000)의 내부 채널은 가스 버블이 형성되어 분리될 수 있는 스페이서 층을 제공하였다. 별도의 실험에서는 또한 이중 벽 시트 샘플의 내부 채널이 적절히 가압될 수 있음을 나타났고; 즉, 가스들이 또한 잠재적으로 형성되어 이중 벽 시트-형 중합체 구조가 전해조 유닛으로서 사용되었을 때 적당한 압력 하에서 수집될 수 있었다.
이와 같이, 물로부터 산소 가스를 생성하기 위한 제1 전극, 및 수소 가스를 생성하기 위한 제2 전극을 제공한다. 제1 전극 및 제2 전극은 제1 외부 중합체 층, 즉 이중 벽 시트들 중 한 외부 벽 및 제2 외부 중합체 층, 즉 또 다른 이중 벽 시트의 외부 벽 사이에 위치된다., 이중 벽 시트들 중 어느 하나의 리브에 의해 제공된 적어도 하나의 스페이서 층은 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층과의 사이에 위치된다.
이중 벽 시트 전극의 성능을 더욱 최적화 하기 위해서, 니켈 코팅은 알칼리성이 유사하거나 낮은 조건 하에서 다양한 촉매 물질 또는 촉매 성능을 개선한 물질로 그들 자체로 전기 코팅 또는 기타 방법으로 코팅될 수 있다. 이러한 물질의 예는 덴마크의 기술대학, 화학부(KI/DTU)에서 발행된 보고서 PSO-F&U 2006-1-6287(연구 제목: "물 전기분해의 사전 검사(Pre-Investigation of Water Electrolysis)", 덴마크의 기술 대학, 리소 국립 연구소, 연료 전지 및 솔리드 스테이트 화학부, 및 동 에너지(the Fuel Cells and Solid State Chemistry Department, Riso National Laboratory, Technical University of Denmark, and DONG Energy)에 기재되어 있다. 이 조사는 에너지넷 디케이(Energinet dk.) 하에서 덴마크 공립 서비스 계약 프로그램(Danish Public Service Obligation programme, PSO)에 의해 지원된 "전기분해의 사전 조사(Pre-investigation of Electrolysis )"라는 프로젝트 6287의 주요 부분을 구성하였다. 이 보고서의 발행 이래로, 수소화효소및 광화학계(photosystem) II 광화학 효소에서 활성 부분과 유사하게 작용하는 여러 촉매를 포함하는 다양한 기타 유효 촉매가 발견되었다.
이들 결과를 기본으로, 몇가지 형태의 중합체 및/또는 알칼리성 전해조가 가능하다. 도 12는 이러한 전해조의 개략도이다. 조립체(1300)는 이중 벽 시트 채널의 상부 위에 밀봉된 가스 투과성 멤브레인(1500)을 갖는다. 멤브레인의 상부에, 2 중합체 가스 수집 배관 유닛(1600)이 고정 및 밀봉된다. 하나의 가스 수집 배관 유닛(1600)은 음극(수소)(1700)로부터 발생되는 가스를 배타적으로 수집하는 방식으로 고정된다. 다른 가스 수집 배관 유닛은 양극(산소)(1700)으로부터 상승하는 가스를 배타적으로 수집하는 방식으로 고정된다. 전해질 수용액에 침지될 때, 그 결과 형성된 유닛(1320)은 적절한 전압을 인가할 때 수소 및 산소 가스를 발생시킨다. 가스는 별도로 수집된다.
조립체(1320)는 물 및 가스 불투성 중합체 기질(1900)을 조립체(1320)의 저부로 부착 및 밀봉함으로써 밀봉된 전지 내부로 들어갈 수 있다. 물 입구(1800)가 또한 도시된 바와 같이 도입되는 경우, 그 결과 얻어진 유닛은 물이 도입되고(입구 1800을 통해) 수소 및 산소가 음극 및 양극(1700)에서 수집될 수 있는 밀봉된 전지(2000)이다. 전지(2000)는 전해질 용액 내부로 침지될 필요가 없다. 그 대신, 그 자체 내에 전적으로 전해질 용액을 함유한다.
이러한 형태의 밀봉된 전지(2000)는 다량의 수소와 산소를 발생시키기 위해서 직렬 또는 병렬로 서로 연결될 수 있는 모듈 유닛이다. 더욱이, 밀봉된 전지는 가압되어 적절한 압력 하에서 가스를 발생시킨다.
도 12의 밀봉된 전지(2000)의 변형은 도 13에서 부분 전지(2090)로서 나타나 있다. 플라스틱 스페이서(2010)는 양측에서 외부로 향한 리브(2020)를 갖는 중합체의 단일 시트를 포함한다. 스페이서(2010)는 중합체 시트의 길이 방향 아래로 작은 홀들을 가질 수 있다. 2개의 금속성 필름들(2030)은 스페이서(2010)의 각 측면 상에서 리브(2020)에 대향하여 가압된다. 필름(2030)은 예를 들면 니켈로 이루어질 수 있으나, 기타 금속이나 도체도 가능하다. 또한, 필름(2030)은 니켈과 같은 금속으로 코팅된 물질일 수 있다. 더욱이, 상이한 금속이나 도전성 물질은 각 필름(2030)에 대해 사용될 수 있다. 필름(2030)은 전극으로서 작용한다. 필름(2030)은 기타 촉매를 함유하는 표면 코팅으로 장식될 수 있다. 필름(2030)은 물이 그들 사이에서 이동하도록 하기 위해 작은 홀들을 가질 수 있다. 일측에 리브가 형성될 수 있는 외부 중합체 하우징(2040)은 밀봉된 전지 내부로 전체 배열을 중간에 삽입하기 위해 사용된다. 가스 수집 배관 및 물 주입 밸브는 도 12에 나타낸 것들과 유사하게 제공될 수 있다.
이중 벽 시트-형 또는 주름진 플라스틱 구조를 기본으로 하는 모듈형 물 전해조의 또 다른 변형은, 이러한 형태의 태양-구동 또는 태양-보조식 물 전기분해 장치의 제조를 포함한다.
도 14는 태양-구동 또는 태양-보조식 물 분해에서 유용성을 갖는 이중 벽 시트가 어떻게 제조될 수 있는지를 나타낸다. 이중 벽 시트는 통상적으로 리브 위에 직접 압출된 폴리프로필렌 시트(2100)를 분리하기 위해 가깝게 인접한 직립 리브(2200)를 갖는 폴리프로필렌의 시트를 압출함으로써 제조된다. 그 다음 2개의 부품 시트(2100, 2200)는, 그들이 압출기를 떠난 직후 여전히 뜨거운 상태에 있는 동안 서로 적층된다. 냉각 공정에서, 2개의 부품 시트들(2100, 2200)은 서로 접합되어 특징적인 2층 또는 이중벽 구조를 형성하게 된다. 2개의 층들은 개별적으로 압출되기 때문에, 각 층 또는 부품 시트에 상이한 중합체 공급 스톡을 사용할 수 있다. 도 14는 "비도전성" 투명 폴리프로필렌이 상부 비리브된 시트(2100)를 압출하기 위해 사용되는 반면, "도전성" 폴리프로필렌(30% 카본블랙 함유)은 리브된 시트(2200)를 압출하기 위해 사용되는 예시적인 상황을 도시한다. 부품 시트들(2100, 2200)이 함께 이중 벽 시트(2300)를 형성할 때, 시트(2300)의 상부 표면(2100)은 투명("비도전성") 한 반면, 하부 표면과 리브(2200)는 흑색(도전성)이 된다.
이와 같이, 이중 벽 시트(2300)는 빛에 투명한 한 표면을 포함한다. 이중 벽 시트(2300)가 무전해 니켈로 도금될 때, 오직 "도전성" 하부 층과 리브(2200)만이 니켈(또는 기타 선택된 금속 또는 도체)로 도금된다. 상부 투명 부품 시트(2100)은 코팅되지 않고 투명한 상태로 남아있다. 광-구동 또는 광-보조 촉매는 하부 리브된 "도전성" 표면의 니켈 층에 선택적으로 부착되어, 투명한 표면과 접촉되지 않게 한다. 그 결과 얻어진 이중 벽 유닛의 채널 내부로 수성 전해질이 도입될 때, 촉매는 물 분해 전환을 용이하게 하기 위해 태양광의 영향 하에 작용할 수 있다. 이러한 형태의 밀봉된 전지(2000)에 이중 벽 유닛을 사용하면, 광-구동 또는 광-보조 전해조를 제조할 수 있다.
"하이브리드" 전해조는 예를 들면, 태양광-구동식 양극 이중 벽 유닛 및 전기-구동식 양극 이중 벽 유닛을 일반 상호 음극 이중벽 유닛을 병용함으로써 구성될 수 있다. 이러한 전해조는 24 시간 작동하는 동안 가스를 발생할 수 있고, 광-구동식 양극은 낮 동안 태양광의 도움으로 작동하며, 전기-구동식 양극은 밤에 작동한다. 상호 음극은 모든 시간에 작동할 수 있다.
전극의 기타 여러 조합도 고려될 수 있다.
전해조의 제조시 이중 벽 시트 또는 주름진 플라스틱을 이용할 때의 주요 장점은 제조 비용이 저렴하고, 상품화가 용이하다는 것이다. 더욱이, 이들 유닛의 중합체 구조는 고온 접합, 용융 재고화(re-solidifying)에 의해 쉽게 변경될 수 있다.
본 발명의 임의적인 실시양태는 또한 본 명세서에서 참고로 하거나 나타낸 부품, 소자 및 특성을 2 또는 그 이상의 부품, 소자 또는 특성을 어떠한 조합으로도 개별적으로나 집합적으로 넓게 포괄하는 것으로 이해되어야 하며, 여기서 구체적인 정수는 본 발명에 관련된 기술에서 공지된 등가(equivalents)를 갖는 것이며, 이러한 공지된 등가는 개별적으로 기재된 것처럼 도입되는 것으로 간주된다.
상술한 실시양태는 실시예로서만 제공되고, 본 발명의 정신과 범위 내에서 기타 수많은 실시양태도 가능하다는 것을 이해하여야 한다.

Claims (35)

  1. 물로부터 산소 가스를 생성하기 위한 제1 전극 및 수소 가스를 생성하기 위한 제2 전극, 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층의 사이에 위치한 제1 전극 및 제2 전극을 포함하고, 여기서 적어도 하나의 스페이서 층은 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층의 사이에 위치하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  2. 제 1항에 있어서, 2 또는 그 이상의 스페이서 층이 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층의 사이에 위치하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 적어도 하나의 스페이서 층, 또는 적어도 하나의 추가적인 스페이서 층이 제1 전극과 제2 전극의 사이에 위치하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  4. 제 1항 내지 제 3항 중 어느 하나에 있어서, 제1 외부 중합체 층이 산소 가스를 위한 채널의 적어도 일부분을 형성하고, 그리고 제2 외부 중합체 층이 수소 가스를 위한 추가 채널의 적어도 일 부분을 형성하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  5. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 하나에 있어서, 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층은 리브가 제공된 압출된 이중 벽 시트의 벽인 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  6. 제 5항에 있어서, 리브가 구비된 적어도 하나의 이중 벽 시트는 내부 표면의 적어도 일부분에 금속 코팅층을 갖는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  7. 제 6항에 있어서, 금속이 니켈인 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  8. 제 5항에 있어서, 적어도 하나의 이중 벽 시트의 제1 벽은 도전성 중합체이고, 그리고 적어도 하나의 이중 벽 시트의 제 2벽은 비도전성 투명 중합체인 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  9. 제 5항에 있어서, 제1 전극이 제1 이중 벽 시트 내에 제공되고, 그리고 제2 전극이 제2 이중 벽 시트 내에 제공되는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  10. 제 1항에 있어서, 제1 외부 중합체 층과 제2 외부 중합체 층이 제1 전극, 제2 전극 및 적어도 하나의 스페이서 층 주위에 적층되는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  11. 제 10항에 있어서, 제1 가스 투과성 층이 제1 외부 중합체 층과 제1 전극의 사이에 위치하고, 그리고 제2 가스 투과성 층이 제2 외부 중합체 층과 제2 전극의 사이에 위치하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  12. 제1 외부 중합체 필름;
    제2 외부 중합체 필름;
    제1 외부 중합체 필름과 제2 외부 중합체 필름의 사이에 위치한 태양전지; 및,
    제1 외부 중합체 필름과 제2 외부 중합체 필름의 사이에 위치한 적어도 하나의 스페이서;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  13. 제 12항에 있어서, 제1 외부 중합체 필름과 태양전지의 사이에 위치한 제1 가스 투과성 층; 및,
    제2 외부 중합체 필름과 태양전지의 사이에 위치한 제2 가스 투과성 층을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  14. 제 12항 또는 제 13항에 있어서, 제1 외부 중합체 필름 및/또는 제2 외부 중합체 필름이 투명한 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  15. 제 12항 내지 제 14항 중 어느 하나에 있어서, 제1 외부 중합체 필름 및/또는 제2 외부 중합체 필름은 태양전지가 적어도 부분적으로 고정되는 요홈부를 포함하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  16. 제 13항 내지 제 15항 중 어느 하나에 있어서, 제1 스페이서가 제1 외부 중합체 필름과 제1 가스 투과성 층의 사이에 위치하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  17. 제 13항 내지 제 16항 중 어느 하나에 있어서, 제1 가스 투과성 층과 제2 가스 투과성 층이 물-불투성인 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  18. 제 13항 내지 제 17항 중 어느 하나에 있어서, 제2 스페이서가 제1 가스 투과성 층과 태양전지 표면의 사이에 위치하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  19. 제 13항 내지 제 18항 중 어느 하나에 있어서, 제 3 스페이서가 태양전지의 또 다른 표면과 제2 가스 투과성 층의 사이에 위치하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  20. 제 13항 내지 제 19항 중 어느 하나에 있어서, 제 4 스페이서가 제2 가스 투과성 층과 제2 외부 중합체 필름의 사이에 위치하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  21. 제 12항 내지 제 20항 중 어느 하나에 있어서, 태양전지가 작업 전극 및 반대 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  22. 제 21항에 있어서, 작업 전극은 염료의 층이 흡수되는 이산화티탄으로 코팅된 티탄 호일 또는 티탄 필름 및 물 산화 촉매를 갖는 커버링 층을 포함하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  23. 제 21항에 있어서, 작업 전극과 반대 전극의 사이에 위치한 제 5 스페이서를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  24. 제 21항에 있어서, 반대 전극이 PEDOT-PEG 복합체로 코팅된 티탄 호일 또는 티탄 필름을 포함하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  25. 제 12항 내지 제 24항 중 어느 하나에 있어서, 미세유체 배관이 1 또는 그 이상의 요홈부에 제공되는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  26. 단일 적층 공정으로서 하기 단계를 포함하는 물 분해 장치의 제조방법:
    제1 중합체 필름에 제공된 요홈부 내에 적어도 부분적으로 물 분해 태양전지를 위치시키는 단계; 및
    물 분해 태양전지를 커버하도록 제2 중합체 필름을 제1 중합체 필름에 고정하는 단계.
  27. 제 26항에 있어서, 단일 적층 공정의 일부로서 물 분해 태양전지의 어느 일측에 위치한 제1 가스 투과성 층 및 제2 가스 투과성 층을 포함하는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치의 제조방법.
  28. 제 26항 또는 제 27항에 있어서, 적어도 하나의 전기 연결이 전극을 장치의 외부로 접속하도록 제공되는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치의 제조방법.
  29. 제 26항 내지 제 28항 중 어느 하나에 있어서, 제1 중합체 필름과 제2 중합체 필름이 단일 적층 공정의 일부로서 동시에 공동 조립되는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치의 제조방법.
  30. 제 26항 내지 제 29항 중 어느 하나에 있어서, 제1 중합체 필름과 제2 중합체 필름이 가요성인 것을 특징으로 하는 물 분해 장치의 제조방법.
  31. 제 26항 내지 제 30항 중 어느 하나에 있어서, 액체 전해질이 물 분해 태양전지의 주위에 형성된 공동 내부로 통과되는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치의 제조방법.
  32. 중합체 필름에 제공된 요홈부 내에 적어도 부분적으로 위치하는 물 분해 전지; 및 물 분해 전지를 커버하도록 중합체 필름에 고정된 광학적으로 투명한 중합체 필름을 포함하고; 여기서 물 분해 장치가 단일 적층 공정의 과정에서 형성되는 것을 특징으로 하는 물 분해 장치.
  33. 하기 단계를 포함하는 물 분해 장치의 제조 방법:
    이중 벽 시트의 내부 표면의 적어도 일부분에 금속 층을 증착하는 단계;
    물 분해 장치에 전극을 제공하기 위해 이중 벽 시트를 적어도 하나의 추가 이중 벽 시트와 조합하는 단계.
  34. 제 33항에 있어서, 금속이 니켈인 것을 특징으로 하는 물 분해 장치의 제조방법.
  35. 제 33항 또는 제 34항에 있어서, 이중 벽 시트의 제1 벽은 금속이 증착되는 도전성 중합체이고, 그리고 제2 벽은 비도전성 투명 중합체인 것을 특징으로 하는 물 분해 장치의 제조방법.
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