KR20120025518A - 나노다공성 세퍼레이터 상의 애노드 직접 코팅을 이용한 배터리 - Google Patents

나노다공성 세퍼레이터 상의 애노드 직접 코팅을 이용한 배터리 Download PDF

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Abstract

전기적 전류 생산 전지에 이용하기 위한 세퍼레이터/애노드 어셈블리로서, 상기 어셈블리는 제 1 애노드층과 제 2 애노드층 사이에 개재되는 애노드 전류 컬렉터층 및 상기 애노드 전류 컬렉터층에 대향하는 제 1 애노드층의 측상에 다공성 세퍼레이터층을 포함하고, 상기 제 1 애노드층은 세퍼레이터층 상에 직접 코팅되는 세퍼레이터/애노드 어셈블리가 제공된다. 또한 상기 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법이 제공된다.

Description

나노다공성 세퍼레이터 상의 애노드 직접 코팅을 이용한 배터리{BATTERIES UTILIZING ANODE COATING DIRECTLY ON NANOPOROUS SEPARATORS}
본 발명은 일반적으로 배터리 분야 및 다른 전기적 전류 생산 전지에 관한 것이다. 본 발명은 나노다공성 세퍼레이터(separator)를 이용하는 리튬 배터리와, 소망의 구성으로 배터리의 다른 층을 오버레이(overlay)하기 위해 세퍼레이터의 나노다공성 구조를 이용하여 리튬 배터리를 제조하는 방법에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 애노드층이 다공성 세퍼레이터층 상에 직접 코팅되는 배터리에 대한 세퍼레이터/애노드 어셈블리 및 상기 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법에 관한 것이다.
재충전 가능한 또는 2차의 리튬 이온 배터리, 재충전 불가능한 또는 1차의 리튬 배터리 및 리튬-유황 배터리와 같은 다른 타입을 포함하는 리튬 배터리는 통상적으로 플라스틱 세퍼레이터, 양측 상에 코팅된 캐소드층을 갖는 도전성 금속 기판, 다른 플라스틱 세퍼레이터 및 양측 상에 코팅된 애노드층을 갖는 다른 도전성 금속 기판을 인터리빙(interleaving) 함으로써 이루어진다. 상기 재료의 스트립의 정렬을 유지하기 위해 그리고 다른 질적인 이유로, 상기 인터리빙은 통상적으로 복잡하고 값비싼 자동 장비에서 행해진다. 또한, 충분한 기계적 강도 및 무결성을 이루기 위하여, 세퍼레이터 및 금속 기판은 10 미크론 이상의 두께와 같이 상대적으로 두껍다. 예를 들어, 애노드 코팅층에 대한 구리 금속 기판의 통상적인 두께는 10 미크론이고, 캐소드 코팅층에 대한 알루미늄 금속 기판의 통상적인 두께는 12 미크론이고, 플라스틱 세퍼레이터는 통상적으로 12 내지 20 미크론의 범위의 두께를 가진다. 상기 두꺼운 세퍼레이터 및 금속 기판은 전기 화학적으로 활성이지 않고, 따라서 리튬 배터리의 전극에서의 전기 활성 재료의 용량을 낮춘다. 이것은 리튬 배터리의 에너지 밀도 및 전력 밀도를 제한한다.
리튬 배터리에 대한 신규 애플리케이션 중에는 하이브리드(hybrid), 플러그 인(plug-in) 하이브리드 및 전기 차량을 위한 고전력 배터리가 있다. 휴대용 컴퓨터 및 다른 애플리케이션을 위한 리튬 배터리에 이용되는 원통형 금속 전지에 대비하여, 차량을 위한 많은 리튬 배터리들은 편평하거나 각기둥의 구조이다. 또한, 차량을 위한 리튬 배터리는 경제적일 필요가 있다. 차량 및 다른 애플리케이션을 위한 보다 고에너지 및 보다 경제적인 리튬 배터리를 만들기 위한 가능한 접근에는, 크게 각 배터리에서의 전기 활성 재료의 용량의 비율 또는 백분율을 증가시키는 것과 배터리를 제조할 자동화된 장비의 복잡성 및 비용을 저감하는 것이 포함된다.
리튬 배터리가 캐소드 및 애노드층 중 하나 또는 양자를 갖고 현재 이용되는 것보다 훨씬 얇은 금속 기판층 및 세퍼레이터로 이루어지고, 이로써 전기 활성 재료의 더 큰 용적을 가진다면 유용할 것이다. 상기 리튬 배터리가 예를 들어, 휴대용 컴퓨터 배터리를 위해 이용되고 또한 편평하거나 각기둥의 배터리를 만드는데 특히 적용되었던 와인딩(winding) 장비보다 덜 복잡하고 덜 비싼 자동화된 프로세싱 장비에서 제작될 수 있다면 특히 유용할 것이다.
본 발명은 200℃ 이상의 온도에서 치수 안정성을 갖는, 특히 내열 세퍼레이터인 나노다공성 세퍼레이터를 이용한 리튬 및 다른 배터리 그리고 리튬 및 다른 배터리에 대한 세퍼레이터/애노드 어셈블리 및 다공성 세퍼레이터층에서 직접 소망의 두께 및 구성으로 배터리의 다른 층을 코팅하기 위해 나노다공성 구조의 세퍼레이터를 이용하여 리튬 배터리 및 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 제조하는 방법에 관한 것이다.
본 발명의 하나의 양태는 전기적 전류 생산 전지에 이용되는 세퍼레이터/애노드 어셈블리에 관한 것으로, 상기 어셈블리는 제 1 애노드층과 제 2 애노드층 사이에 개재되는 애노드 전류 컬렉터층 및 상기 애노드 전류 컬렉터층에 대향하는 제 1 애노드층의 측상에 다공성 세퍼레이터층을 포함하고, 상기 제 1 애노드층은 세퍼레이터층 상에 직접 코팅된다. 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 일 실시형태에 있어서, 어떤 세퍼레이터층도 제 2 애노드층 상에 직접 코팅되지 않는다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터층의 최상단 표면에 인접한 제 1 애노드층의 표면은 세퍼레이터층의 최상단 표면의 외형과 부합하는 외형을 갖고, 세퍼레이터층의 최상단 표면의 외형은 제 1 애노드층의 세퍼레이터층 상에서의 직접 코팅 이전과 동일하다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 일 실시형태에 있어서, 제 1 애노드층은 전기 활성 입자 및 전기적 도전성 입자로 구성되는 그룹으로부터 선택된 애노드 입자를 포함하고, 애노드 입자는 세퍼레이터층에 존재하지 않는다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터층은 세퍼레이터 입자를 포함하고, 세퍼레이터 입자는 제 1 애노드층에 존재하지 않는다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터 입자는 무기 산화물 입자, 무기 질화물 입자, 무기 탄산염 입자, 무기 황산염 입자 및 폴리머 입자로 구성되는 그룹으로부터 선택된다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 일 실시형태에 있어서, 어셈블리의 애노드 전류 컬렉터층은 구리층으로 이루어진다. 일 실시형태에 있어서, 구리층의 두께는 3 미크론 미만이다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터층은 0.2 미크론 미만, 그리고 바람직하게는 0.1 미크론 미만의 평균 기공 직경을 갖는 기공을 포함한다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터층은 9 미크론 미만, 그리고 바람직하게는 6 미크론 미만의 두께를 가진다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터는 알루미늄 베마이트(aluminum boehmite)로 이루어진 다공성층을 포함한다.
본 발명의 다른 양태는 전기적 전류 생산 전지에 이용되는 세퍼레이터/애노드 어셈블리에 관한 것으로, 상기 세퍼레이터/애노드 어셈블리는 애노드층 및 상기 애노드층의 일측상의 다공성 세퍼레이터층을 포함하고, 상기 애노드층은 세퍼레이터층 상에 직접 코팅된다. 일 실시형태에 있어서, 상기 애노드층은 리튬 금속으로 이루어진다.
본 발명의 또 다른 양태는 전기적 전류 생산 전지에 이용되는 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법에 관한 것으로, (a) 다공성 세퍼레이터층을 제공하는 단계; (b) 상기 세퍼레이터층 상에 직접 제 1 애노드층을 코팅하는 단계; 및 (c) 상기 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 만들기 위해 제 1 애노드층 상에 직접 하나 이상의 전류 컬렉터층을 코팅하는 단계를 포함한다. 일 실시형태에 있어서, 단계 (c) 후에, 하나 이상의 애노드 전류 컬렉터층 상에 직접 제 2 애노드층을 코팅하는 단계 (d)가 더 있다. 일 실시형태에 있어서, 단계 (a)는 기판상에 다공성 세퍼레이터를 코팅하는 단계를 포함한다. 일 실시형태에 있어서, 기판은 릴리스 기판이고, 상기 단계 (c) 후에, 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 형성하기 위해 세퍼레이터층으로부터 기판을 박리하는 단계 (d)가 더 있다. 일 실시형태에 있어서, 단계 (c) 이후에 그리고 단계 (d) 이전에, 하나 이상의 애노드 전류 컬렉터층 상에 직접 제 2 애노드층을 코팅하는 단계가 더 있다. 일 실시형태에 있어서, 기판은 다공성 기판이다. 일 실시형태에 있어서, 다공성 기판은 다공성 폴리머 필름 및 다공성 부직(不織)의 폴리머 파이버 기판으로 구성되는 그룹으로부터 선택된다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법의 일 실시형태에 있어서, 단계 (c)의 하나 이상의 애노드 전류 컬렉터층은 금속층으로 이루어지고, 금속층의 두께는 3 미크론 미만이다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터 층은 0.2 미크론 미만, 그리고 바람직하게는 0.1 미크론 미만의 평균 기공 직경을 갖는 기공을 포함한다. 일 실시형태에 있어서, 상기 세퍼레이터층은 9 미크론 미만의 두께를 갖고 바람직하게는 6 미크론 미만이다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리 및 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법은 낮은 제조 및 자본 설비 비용으로 보다 높은 에너지 및 전력 밀도를 갖는 리튬 및 다른 배터리를 제공하기 위해 세퍼레이터/애노드 어셈블리 및 상기 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 통합하는 리튬 및 다른 배터리에 대한 유연하고 효과적인 접근을 제공한다.
본 발명을 예시할 목적으로 특정 배열 및 방법론이 도면에 나타나 있다. 그러나, 본 발명은 상세한 설명에 나타낸 정확한 배열 또는 상세한 설명의 방법론에 한정되지 않는다는 것을 이해하여야 한다.
도 1은 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 만들기 위한 단계의 하나의 버젼 후의 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 단면도를 나타낸다.
도 2는 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 만들기 위한 단계의 다른 버젼 후의 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 단면도를 나타낸다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리 및 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법은 낮은 제조 및 자본 설비 비용으로 보다 높은 에너지 및 전력 밀도를 갖는 리튬 및 다른 배터리를 제공하기 위해 세퍼레이터/애노드 어셈블리 및 상기 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 통합하는 리튬 및 다른 배터리에 대한 유연하고 효과적인 접근을 제공한다.
본 발명의 하나의 양태는 전기적 전류 생산 전지에 이용되는 세퍼레이터/애노드 어셈블리 관한 것으로, 상기 어셈블리는 제 1 애노드층 및 제 2 애노드층 사이에 개재되는 애노드 전류 컬렉터층 및 애노드 전류 컬렉터층에 대향하는 제 1 애노드층의 측상의 다공성 세퍼레이터층을 포함하고, 상기 제 1 애노드층은 세퍼레이터층 상에 직접 코팅되는 세퍼레이터 애노드 어셈블리에 관한 것이다. 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 일 실시형태에 있어서, 어떤 세퍼레이터층도 제 2 애노드층 상에 직접 코팅되지 않는다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터층의 최상단 표면에 인접한 제 1 애노드층의 표면은 세퍼레이터층의 최상단 표면의 외형과 부합하는 외형을 갖고, 세퍼레이터층의 최상단 표면의 외형은 세퍼레이터층 상에서의 제 1 애노드층의 직접 코팅 이전과 동일하다.
여기에 이용된 바와 같이, 용어 "배터리"는 단일 전기적 전류 생산 전지 및 케이싱 또는 팩에서 조합되는 다중 전기적 전류 생산 전지 양자에 관한 것이다. 여기에 이용된 바와 같이, 용어 "리튬 배터리"는 재충전 가능한 또는 2차의 리튬 이온 배터리, 재충전 불가능한 또는 1차의 리튬 배터리 및 리튬-유황 배터리와 같은 다른 타입을 포함하지만, 여기에 한정되지 않는 관련 분야에 공지된 모든 타입의 리튬 배터리를 언급한다.
여기에 이용된 바와 같이, 용어 "전류 컬렉터층"은 전극층에 인접한 하나 이상의 전류 컬렉터층을 언급한다. 이것은 단일 도전성 금속층 또는 기판 및 카본 블랙 기반 폴리머 코팅층과 같은 상부 도전성 코팅층을 갖는 단일 도전성 금속층 또는 기판을 포함하지만 여기에 한정되지 않는다. 전류 컬렉터로서의 도전성 금속 기판의 예는 양전극 또는 캐소드층에 대한 전류 컬렉터 및 기판으로서 통상적으로 이용되는 알루미늄으로 이루어진 금속 기판 및 음전극 또는 애노드층에 대한 전류 컬렉터 및 기판으로서 통상적으로 이용되는 구리로 이루어진 금속 기판이다. 애노드 전류 컬렉터층은 금속 안료 또는 입자를 포함하는 전기적 도전성 금속, 카본 블랙 및 그라파이트 안료를 포함하는 전기적 도전성 카본, 및 전기적 도전성 폴리머로 구성되는 그룹으로부터 선택된 전기적 도전성 재료로 이루어질 수 있다. 상기 전기적 도전성 재료는 애노드 전류 컬렉터층을 형성하기 위해 추가되는 기계적 강도 및 유연성을 위해 유기 폴리머와 결합될 수 있다.
여기에 이용된 바와 같이, 용어 "전극층"은 전기 활성 재료로 이루어진 전지의 층을 언급한다. 리튬이 1차 리튬 배터리의 경우에서, 또는 재충전 가능한 리튬 배터리의 경우에서 존재하고, 배터리의 충전시 동안 형성되고, 배터리의 방전시 동안 리튬 이온으로 산화되는 장소가 전극층인 경우, 전극층은 애노드 또는 음전극으로 불린다. 반대의 극성의 다른 전극은 캐소드 또는 양전극으로 불린다. 리튬 배터리에 유용한 어떤 전기 활성 재료도 본 발명의 전극층에 이용될 수 있다. 일례는 캐소드층에서의 전기 활성 재료로서 리튬 코발트 산화물, 리튬 망간 산화물, 리튬 철 인산염 및 유황 그리고 애노드층에서의 전기 활성 재료로서 리튬 티타네이트, 리튬 금속, 리튬-인터칼레이티드 그라파이트(lithium-intercalated graphite) 및 리튬-인터칼레이티드 카본을 포함하지만, 여기에 한정되지 않는다.
여기에 사용된 바와 같이, 용어 "전해질"은 리튬 배터리에 유용한 어떠한 전해질도 언급한다. 적합한 전해질은 액체 전해질, 겔 폴리머 전해질 및 고체 폴리머 전해질을 포함하지만, 여기에 한정되지 않는다. 적합한 액체 전해질은 예를 들어, 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트 및 에틸 메틸 카보네이트의 혼합물과 같은 유기 용매의 혼합물에서의 LiPF6 용액을 포함하지만, 여기에 한정되지 않는다.
도 1은 애노드 전류 컬렉터층(34)과 다공성 세퍼레이터층(38) 사이에 개재된 제 1 애노드층(36)을 갖는 본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리(30)의 하나의 버젼의 단면도(축척 없음)의 일례를 나타낸다. 도 2는 제 1 애노드층(46) 및 제 2 애노드층(47) 사이에 개재되는 애노드 전류 컬렉터층(44)을 갖는 그리고 애노드 전류 컬렉터층(44)에 대향하는 제 1 애노드층(46)의 측상에 다공성 세퍼레이터층(48)을 갖는 본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리(40)의 다른 버젼의 단면도(축척 없음)의 일례를 나타낸다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 일 실시형태에 있어서, 제 1 애노드층은 전기 활성 입자 및 전기 도전성 입자로 구성되는 그룹으로부터 선택된 애노드 입자를 포함하고, 애노드 입자는 세퍼레이터층에서는 존재하지 않는다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터층은 세퍼레이터 입자를 포함하고 세퍼레이터 입자는 제 1 애노드층에서는 존재하지 않는다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터 입자는 무기 산화물 입자, 무기 질화물 입자. 무기 탄산염 입자, 무기 황산염 입자 및 폴리머 입자로 구성되는 그룹으로부터 선택된다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터층은 0.2 미크론 미만, 그리고 바람직하게는 0.1 미크론 미만의 평균 기공 직경을 갖는 기공을 포함한다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터층은 0.2 미크론 미만, 그리고 바람직하게는 0.1 미크론 미만의 기공 직경을 가진다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터층은 9 미크론 미만, 그리고 바람직하게는 6 미크론 미만의 두께를 가진다. 일 실시형태에 있어서, 다공성 세퍼레이터층은 크세로겔층(xerogel layer) 또는 크세로겔 멤브레인(xerogel membrane)을 포함하는 다공성층으로 이루어진다. 일 실시형태에 있어서, 다공성 세퍼레이터층은 알루미늄 베마이트로 이루어진다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터층은 200℃ 이상에서 치수 안정성을 갖는 내열 세퍼레이터이다.
여기에 사용된 바와 같이, 용어 "크세로겔층"에 관해서는, 고체 겔 재료를 형성하기 위해 콜로이드 졸 액을 건조시키는 크세로겔 또는 졸 겔 프로세스에 의해 형성된 다공성층을 의미한다. 여기에 사용된 바와 같이, 용어 "크세로겔 멤브레인"에 관해서는, 크세로겔층의 기공이 층의 일측으로부터 층의 타측으로 지속하는 크세로겔층을 포함하는 적어도 하나의 층으로 이루어진 멤브레인을 의미한다. 크세로겔층 및 멤브레인은 통상적으로 졸 겔 재료로서 산화 알루미늄, 알루미늄 베마이트 및 산화 지르코늄과 같은 무기 산화 재료로 이루어진다. 본 발명에 대한 적합한 크세로겔 멤브레인의 일례는 칼슨(Carlson) 등에 허여된 미국 특허 제 6,153,337 호 및 제 6,306,545 호 공보와, 칼슨에 허여된 미국 특허 제 6,488,721 호 및 제 6,497,780 호 공보에서 설명된 크세로겔 멤브레인을 포함하나 여기에 한정되지 않는다.
본 발명의 또 다른 양태는 전기적 전류 생산 전지에 이용되는 세퍼레이터/애노드 어셈블리에 관한 것으로, 상기 세퍼레이터/애노드 어셈블리는 애노드층 및 애노드 층의 일측상의 다공성 세퍼레이터층을 포함하고, 상기 애노드층은 세퍼레이터층 상에 직접 코팅된다. 일 실시형태에 있어서, 애노드층은 리튬 금속으로 이루어진다. 예를 들어, 매우 큰 전기적 도전성이 있고 리튬 또는 리튬의 또는 다른 전기 활성 애노드 금속의 합금 또는 금속 합금의 높은 콘텐츠를 함유하는 것들과 같은 몇몇 애노드층에 대해, 애노드 전류 컬렉터층은 요구되지 않을 수 있다. 상기 경우에서, 애노드 전류 컬렉터층을 코팅하는 단계 및 제 2 애노드 층을 코팅하는 단계는 제거될 수 있고, 제 1 애노드층은 다공성 세퍼레이터층 상에 직접 코팅될 수 있다. 제 1 애노드층의 상기 코팅은 애노드층의 리튬 또는 다른 금속 조성물의 기상 증착일 수 있거나 리튬 배터리에 대한 금속 애노드층 관련 분야에 공지된 어떤 다른 방법에 의한 코팅 또는 증착일 수 있다. 세퍼레이터/애노드 어셈블리에서의 제 2 애노드층 및 애노드 전류 컬렉터층을 요구하지 않을 수 있는 리튬 배터리의 일례는, 애노드가 통상적으로 리튬 금속의 층인 리튬-유황 배터리를 포함한다. 추가의 배터리층이 사이클링 동안 그리고 다른 이유로 배터리 안정을 위하여 리튬 또는 다른 금속 애노드층의 하나 또는 양측상에 코팅될 필요가 없다면, 상기 추가의 층은 세퍼레이터층 상에 또는 금속 애노드층 상에 직접 추가의 코팅하는 단계에서 코팅될 수 있다. 세퍼레이터층 상에 비-애노드 활성층을 형성하는 추가의 코팅 단계가 있는 경우, 애노드층은 상기 추가의 비-애노드 활성층 상에 코팅될 수 있다.
본 발명의 적합한 세퍼레이터 코팅층의 예는 칼슨 등에 허여된 미국 특허 제 6,153,337 호 및 제 6,306,545 호 공보와, 칼슨에 허여된 미국 특허 제 6,488,721 호 및 제 6,497,780 호 공보에서 설명된 세퍼레이터 코팅을 포함하지만, 여기에 한정되지 않는다. 상기 세퍼레이터 코팅은 예를 들어, 실리콘-처리된 플라스틱 및 페이퍼 기판, 폴리에스테르 필름 기판, 폴리올레핀-코팅된 페이퍼, 금속 기판 및 대안으로, 예를 들어, 다공성 플라스틱 필름 및 다공성 부직의 폴리머 파이버 기판과 같은 다공성 기판과 같은 다양한 기판상에 수성 혼합물 또는 용매 혼합물로 코팅될 수 있다. 본 발명에 대한 기판상에 세퍼레이터를 코팅하는 것의 이점은, (a) 리튬 배터리의 다른 층이 상기 세퍼레이터 코팅층 상부에 코팅되거나 적층될 수 있고 그 후 배터리층의 건조한 스택을 제공하기 위해 박리함으로써 기판이 제거될 수 있거나, 또는 대안으로, 기판이 다공성일 수 있고 어떤 박리 단계 없이 이용될 수 있다는 점, (b) 세퍼레이터에 대한 압출 프로세스로부터 통상적으로 유용한 것보다 보다 얇은 세퍼레이터를 만들도록 세퍼레이터층에 대한 코팅 프로세스를 적합하게 할 수 있다는 점 및 (c) 코팅된 세퍼레이터층이 전극 및 다른 상부의 코팅층의 입자의 세퍼레이터층으로의 어떤 관통을 허용하지 않도록 너무 작은 0.1 미크론 미만의 기공 직경을 갖는 나노다공성일 수 있다는 점을 포함하지만, 여기에 한정되지 않는다. 0.2 미크론까지의 기공 직경을 갖는 세퍼레이터층일지라도 리튬 배터리에 통상적으로 이용되는 것과 같은 카본 블랙 안료의 어떤 입자의 세퍼레이터층으로의 관통도 방지한다는 것을 알게 되었다.
전극 코팅층은 반대의 극성의 전류 컬렉터 및 전극의 어떤 층에서의 접촉에 기인하여 단락 회로를 가지는 것 없이, 각 전극의 층으로부터 전류 수집을 하기 위하여 구체적 접근 및 최종 사용의 요구 사항에 따라, 세퍼레이터층의 전체 표면상에, 또는 세퍼레이터층 상에서 레인(lane) 또는 스트립(strip)으로, 또는 세퍼레이터층 상에서 패치 또는 직사각형 형상으로 코팅될 수 있다. 캐소드 코팅층은 N-메틸피롤리돈(NMP: N-methyl pyrrolidone)과 같은 유기 용매를 함유하는 안료 분산으로부터 통상적으로 코팅되고, 안료로의 전기 활성 또는 캐소드 활성 재료, 도전성 카본 안료 및 유기 폴리머를 함유한다. 애노드 코팅층은 유기 용매 또는 수분을 함유하는 안료 분산으로부터 통상적으로 코팅되고, 안료 또는 입자 형태의 전기 활성 또는 애노드 활성 재료, 도전성 카본 안료 및 유기 폴리머를 함유한다. 상기 전극 안료는 통상적으로 0.1 미크론보다 큰 그리고 흔히 0.5 내지 5 미크론의 범위에서의 직경을 갖는 입자이다.
그러나, 캐소드 및 애노드층 양자는 세퍼레이터/전극 어셈블리에서 코팅되고, 상기 어셈블리는 세퍼레이터/전극 건전지를 형성하도록 조합될 수 있다. 상기 경우에서, 세퍼레이터층은 캐소드 및 애노드층 사이에서 "이중 세퍼레이터"층을 부여하기 위해 모든 전극층에 존재할 수 있거나, 또는 대안으로, 세퍼레이터/전극 어셈블리의 하나의 전극측에만 존재할 수 있다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 일 실시형태에 있어서, 애노드 전류 컬렉터층은 구리층으로 이루어진다. 일 실시형태에 있어서, 구리층의 두께는 3 미크론 미만이다.
전류 컬렉터층에 대해, 대안으로, 리튬 배터리의 관련 분야에 공지된 바와 같은 카본 안료 코팅과 같은 도전성 비금속층이 향상된 전류 수집 및 배터리 효율뿐만 아니라, 몇몇 추가되는 기계적 강도 및 유연성 제공을 이루기 위하여 금속 전류 컬렉터층의 증착 전에 및/또는 후에 코팅될 수 있다. 금속 전류 컬렉터층은 리튬 배터리에 이용되는 통상적으로 10 내지 12 미크론 두께의 금속 기판보다 훨씬 얇을 수 있다. 예를 들어, 금속 전류 컬렉터는 3 미크론 미만의 두께를 가질 수 있고, 0.5 내지 1.5 미크론 두께의 범위에서와 같은 약 1 미크론만큼 얇을 수 있다. 이것은 리튬 배터리로의 전기 활성 재료의 더 높은 비율을 허용하고, 이로써 리튬 배터리의 에너지 및 전력 밀도를 향상시킨다. 금속 전류 컬렉터층은 구리층의 경우에서, 진공 증착에 의해서와 같은 관련 분야에 공지된 어떤 금속 증착 방법에 의해서도 증착될 수 있다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 일 실시형태에 있어서, 전류 컬렉터층은 세퍼레이터층의 반대의 측상의 제 1 애노드층 상에 직접 코팅된다. 일 실시형태에 있어서 전류 컬렉터층은 금속 안료 또는 입자를 포함하는 전기적 도전성 금속, 카본 블랙 및 그라파이트 안료를 포함하는 전기적 도전성 카본 및 전기적 도전성 폴리머로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 전기적 도전성 재료로 이루어진다. 상기 전기적 도전성 재료는 애노드 전류 컬렉터층을 형성하기 위해 추가되는 기계적 강도 및 유연성을 위하여 유기 폴리머와 결합될 수 있다. 일 실시형태에 있어서, 애노드 전류 컬렉터층은 구리층으로 이루어진다. 일 실시형태에 있어서, 구리층의 두께는 3 미크론 미만이다. 일 실시형태에 있어서, 전기적 도전성 재료는 구리로 이루어진다. 일 실시형태에 있어서, 애노드 전류 컬렉터층은 제 1 애노드층 상에 직접 코팅되는 2개 이상의 층으로 이루어지고, 상기 2개 이상의 전류 컬렉터층 중 적어도 하나는 카본을 함유하는 전기적 도전성 재료로 이루어진다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 일 실시형태에 있어서, 전류 컬렉터층의 두께는 3 미크론 미만이다. 일 실시형태에 있어서, 전류 컬렉터층의 두께는 0.5 내지 1.5 미크론이다. 일 실시형태에 있어서, 제 2 애노드층은 제 1 애노드층의 반대의 측상의 전류 컬렉터층 상에 직접 코팅된다.
본 발명의 다른 양태는 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 포함하는 배터리에 관한 것으로, 상기 어셈블리는 제 1 애노드층과 제 2 애노드층 사이에 개재되는 애노드 전류 컬렉터층 및 상기 전류 컬렉터층에 대향하는 제 1 애노드층의 측상의 다공성 세퍼레이터층을 포함하고, 상기 제 1 애노드층은 세퍼레이터층 상에 직접 코팅된다. 일 실시형태에 있어서, 배터리는 리튬 배터리이다.
본 발명의 또 다른 양태는 전기적 전류 생산 전지에 이용되는 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법에 관한 것으로, (a) 다공성 세퍼레이터층을 제공하는 단계; (b) 상기 세퍼레이터층 상에 직접 제 1 애노드층을 코팅하는 단계; 및 (c) 상기 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 만들기 위해 제 1 애노드층 상에 직접 하나 이상의 전류 컬렉터층을 코팅하는 단계를 포함한다. 일 실시형태에 있어서, 단계 (c) 후에, 하나 이상의 애노드 전류 컬렉터층 상에 직접 제 2 애노드층을 코팅하는 단계 (d)가 더 있다. 일 실시형태에 있어서, 단계 (a)는 기판상에 다공성 세퍼레이터를 코팅하는 단계를 포함한다. 일 실시형태에 있어서, 기판은 릴리스 기판이고, 상기 단계 (c) 후에, 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 형성하기 위해 세퍼레이터층으로부터 기판을 박리하는 단계 (d)를 더 포함한다. 일 실시형태에 있어서, 단계 (c) 이후에 그리고 단계 (d) 이전에, 하나 이상의 전류 컬렉터층 상에 직접 제 2 애노드층을 코팅하는 단계가 더 있다. 일 실시형태에 있어서, 기판은 다공성 기판이다. 일 실시형태에 있어서, 다공성 기판은 다공성 폴리머 필름 및 다공성 부직의 폴리머 파이버 기판으로 구성되는 그룹으로부터 선택된다.
다공성 기판의 예는 예를 들어, 샤롯데, 엔시(Charlotte, NC.)의 폴리포어 인코포레이션사(Polypore, Inc.,)에서 판매되는 상표명 CELGARD의 다공성 폴리에틸렌 필름 및 다공성 폴리프로필렌 필름을 포함하지만, 여기에 한정되지 않는다. 세퍼레이터층의 전체 두께를 최소화하기 위해, 다공성 기판은 5 내지 12 미크론의 두께일 수 있고, 다공성 기판상에 코팅되는 다공성 세퍼레이터층은 2 내지 10 미크론의 두께일 수 있다. 다공성 기판이 독립적 필름으로서 또는 일시적인 릴리스 라이너의 이용에 의해 코팅 장비상에서 취급되기에 충분한 기계적 강도를 갖고 리튬 배터리 세퍼레이터에 필요로 되는 특성을 가지면, 다공성 기판이 배터리의 층이 되고 세퍼레이터로서 기능하기 때문에 단계 (a)에서의 다공성 기판의 이용은 후의 박리 단계에 대한 필요를 없앤다. 다공성 기판상에 직접 코팅되는 다공성 세퍼레이터층은 그것 상에 직접 코팅되는 전극층의 어떤 입자의 관통도 방지하는 매우 작은 기공의 층을 제공하는 편의가 있고, 알루미늄 베마이트 또는 다른 비용융 재료로 이루어진 내열 세퍼레이터가 이용된다면, 200℃ 이상에서 치수 안정성을 갖는 보다 안전하고 보다 내열의 세퍼레이터를 제공하는 추가되는 편의가 있다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리 제조 방법의 일 실시형태에 있어서, 단계 (c)의 하나 이상의 애노드 전류 컬렉터층은 금속층으로 이루어지고, 금속층의 두께는 3 미크론 미만이다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터층은 0.2 미크론 미만 그리고 바람직하게는 0.1 미크론 미만의 평균 기공 직경을 갖는 기공을 포함한다. 일 실시형태에 있어서. 세퍼레이터층은 9 미크론 미만 그리고 바람직하게는 6 미크론 미만의 두께를 가진다.
도 1은 단계 (a), (b) 및 (c) 후의 본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리(30)의 하나의 버젼의 단면도(축척 없음)의 일례를 나타낸다. 세퍼레이터/애노드 어셈블리(30)는 다공성 세퍼레이터층(38), 제 1 애노드층(36) 및 애노드 전류 컬렉터층(34)을 포함한다. 도 2는 제 2 애노드층 코팅의 단계 (a), (b), (c) 및 (d) 후의 본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리(40)의 다른 버젼의 단면도(축척 없음)의 일례를 나타낸다. 세퍼레이터/애노드 어셈블리(40)는 다공성 세퍼레이터층(48), 제 1 애노드층(46), 애노드 전류 컬렉터층(44) 및 제 2 애노드층(47)을 포함한다.
본 발명의 세퍼레이터/애노드 어셈블리 제조 방법의 일 실시형태에 있어서, 단계 (c)의 하나 이상의 애노드 전류 컬렉터층은 금속층으로 이루어지고, 금속층의 두께는 3 미크론 미만이고, 바람직하게는 0.5 내지 1.5 미크론의 범위에서와 같이, 약 1 미크론이다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터는 0.2 미크론 미만 그리고 바람직하게는 0.1 미크론 미만의 평균 기공 직경을 갖는 기공을 포함한다. 일 실시형태에 있어서, 세퍼레이터는 9 미크론 미만의 두께를 갖고, 바람직하게는 6 미크론 미만이다.
30, 40: 세퍼레이터/애노드 어셈블리 34, 44: 애노드 전류 컬렉터층
36, 46: 제 1 애노드층 38, 48: 다공성 세퍼레이터층
47: 제 2 애노드층

Claims (39)

  1. 전기적 전류 생산 전지에 이용하기 위한 세퍼레이터/애노드 어셈블리로서,
    상기 어셈블리는 제 1 애노드층과 제 2 애노드층 사이에 개재되는 애노드 전류 컬렉터층과, 상기 애노드 전류 컬렉터층에 대향하는 제 1 애노드층의 측상에 다공성 세퍼레이터층을 포함하고, 상기 제 1 애노드층은 세퍼레이터층 상에 직접 코팅되는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 제 2 애노드층 상에 어떤 세퍼레이터층도 직접 코팅되지 않는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 세퍼레이터층의 최상단 표면에 인접한 제 1 애노드층의 표면은 세퍼레이터층의 최상단 표면의 외형과 부합하는 외형을 갖고, 상기 세퍼레이터층의 최상단 표면의 외형은 제 1 애노드층의 세퍼레이터층 상에서의 직접 코팅 이전과 동일한, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 제 1 애노드층은 전기 활성 입자 및 전기적 도전성 입자로 구성되는 그룹으로부터 선택된 애노드 입자를 포함하고, 상기 애노드 입자는 세퍼레이터층에 존재하지 않는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 세퍼레이터층은 세퍼레이터 입자를 포함하고, 상기 세퍼레이터 입자는 제 1 애노드층에 존재하지 않는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  6. 청구항 5에 있어서,
    상기 세퍼레이터 입자는 무기 산화물 입자, 무기 질화물 입자, 무기 탄산염 입자, 무기 황산염 입자 및 폴리머 입자로 구성되는 그룹으로부터 선택되는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 세퍼레이터층은 0.2 미크론 미만의 평균 기공 직경을 갖는 기공을 포함하는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 세퍼레이터층은 0.1 미크론 미만의 평균 기공 직경을 갖는 기공을 포함하는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 세퍼레이터층의 두께는 9 미크론 미만인, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 세퍼레이터층의 두께는 6 미크론 미만인, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 세퍼레이터층은 크세로겔 멤브레인으로 이루어지는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  12. 청구항 1에 있어서,
    상기 세퍼레이터층은 알루미늄 베마이트로 이루어지는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  13. 청구항 1에 있어서,
    상기 세퍼레이터층은 200℃에서 치수 안정성을 갖는 내열 세퍼레이터층인, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  14. 청구항 1에 있어서,
    상기 애노드 전류 컬렉터층은 세퍼레이터층의 반대의 측상의 제 1 애노드층 상에 직접 코팅되는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  15. 청구항 14에 있어서,
    상기 애노드 전류 컬렉터층은 전기적 도전성 금속, 전기적 도전성 카본 및 전기적 도전성 폴리머로 구성되는 그룹으로부터 선택된 전기적 도전성 재료로 이루어지는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  16. 청구항 14에 있어서,
    상기 애노드 전류 컬렉터층은 구리층 및 니켈층으로 구성되는 그룹으로부터 선택된 금속층으로 이루어지는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  17. 청구항 16에 있어서,
    상기 금속층의 두께는 3 미크론 미만인, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  18. 청구항 15에 있어서,
    상기 전기적 도전성 재료는 구리를 포함하는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  19. 청구항 14에 있어서,
    상기 애노드 전류 컬렉터층은 제 1 애노드층 상에 직접 코팅된 2개 이상의 층을 포함하고, 상기 2개 이상의 층 중 적어도 하나는 카본을 포함하는 전기적 도전성 재료로 이루어지는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  20. 청구항 1에 있어서,
    상기 애노드 전류 컬렉터층의 두께는 3 미크론 미만인, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  21. 청구항 1에 있어서,
    상기 애노드 전류 컬렉터층의 두께는 0.5 내지 1.5 미크론인, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  22. 청구항 1에 있어서,
    상기 제 2 애노드층은 제 1 애노드층의 반대측 상의 애노드 전류 컬렉터층 상에 직접 코팅되는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  23. 전기적 전류 생산 전지에 이용하기 위한 세퍼레이터/애노드 어셈블리로서,
    상기 세퍼레이터/애노드 어셈블리는 애노드층 및 상기 애노드층의 일측상의 다공성 세퍼레이터층을 포함하고, 상기 애노드층은 세퍼레이터층 상에 직접 코팅되는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  24. 청구항 23에 있어서,
    상기 애노드층은 리튬으로 이루어지는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리.
  25. 청구항 1의 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 포함하는 배터리.
  26. 청구항 25에 있어서,
    상기 배터리는 리튬 배터리인, 배터리.
  27. 청구항 23의 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 포함하는 배터리.
  28. 청구항 27에 있어서,
    상기 배터리는 리튬 배터리인, 배터리.
  29. 전기적 전류 생산 전지에 이용하기 위한 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법으로서,
    (a) 다공성 세퍼레이터층을 제공하는 단계;
    (b) 상기 세퍼레이터층 상에 직접 제 1 애노드층을 코팅하는 단계; 및
    (c) 상기 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 제조하기 위해 제 1 애노드층 상에 직접 하나 이상의 전류 컬렉터층을 코팅하는 단계를 포함하는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법.
  30. 청구항 29에 있어서,
    상기 단계 (c) 후에, 상기 하나 이상의 애노드 전류 컬렉터층 상에 직접 제 2 애노드층을 코팅하는 단계 (d)를 더 포함하는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법.
  31. 청구항 29에 있어서,
    상기 단계 (a)는 기판 상에 다공성 세퍼레이터를 코팅하는 단계를 포함하는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법.
  32. 청구항 31에 있어서,
    상기 기판은 릴리스 기판이고, 상기 단계 (c) 후에, 상기 세퍼레이터/애노드 어셈블리를 형성하기 위해 세퍼레이터층으로부터 기판을 박리하는 단계 (d)를 더 포함하는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법.
  33. 청구항 32에 있어서,
    상기 단계 (c) 이후에 그리고 상기 단계 (d) 이전에, 상기 하나 이상의 애노드 전류 컬렉터층 상에 직접 제 2 애노드층을 코팅하는 단계를 더 포함하는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법.
  34. 청구항 31에 있어서,
    상기 기판은 다공성 기판인, 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법.
  35. 청구항 34에 있어서,
    상기 다공성 기판은 다공성 폴리머 필름 및 다공성 부직의 폴리머 파이버 기판으로 구성되는 그룹으로부터 선택되는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법.
  36. 청구항 34에 있어서,
    상기 단계 (c) 후에, 상기 하나 이상의 애노드 전류 컬렉터층 상에 직접 제 2 애노드층을 코팅하는 단계를 더 포함하는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법.
  37. 청구항 29에 있어서,
    상기 단계 (c)의 상기 하나 이상의 애노드 전류 컬렉터층은 금속층으로 이루어지고, 상기 금속층의 두께는 3 미크론 미만인, 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법.
  38. 청구항 29에 있어서,
    상기 세퍼레이터층은 0.1 미크론 미만의 평균 기공 직경을 갖는 기공을 포함하는, 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법.
  39. 청구항 29에 있어서,
    상기 세퍼레이터층의 두께는 6 미크론 미만인, 세퍼레이터/애노드 어셈블리의 제조 방법.
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