JPS58187931A - 電子写真感光体 - Google Patents

電子写真感光体

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JPS58187931A
JPS58187931A JP7039982A JP7039982A JPS58187931A JP S58187931 A JPS58187931 A JP S58187931A JP 7039982 A JP7039982 A JP 7039982A JP 7039982 A JP7039982 A JP 7039982A JP S58187931 A JPS58187931 A JP S58187931A
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石川 昌三
Hideyuki Takahashi
秀幸 高橋
Seiji Umehara
正滋 楳原
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    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03GELECTROGRAPHY; ELECTROPHOTOGRAPHY; MAGNETOGRAPHY
    • G03G5/00Recording members for original recording by exposure, e.g. to light, to heat, to electrons; Manufacture thereof; Selection of materials therefor
    • G03G5/02Charge-receiving layers
    • G03G5/04Photoconductive layers; Charge-generation layers or charge-transporting layers; Additives therefor; Binders therefor
    • G03G5/043Photoconductive layers characterised by having two or more layers or characterised by their composite structure
    • G03G5/047Photoconductive layers characterised by having two or more layers or characterised by their composite structure characterised by the charge-generation layers or charge transport layers

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  • Physics & Mathematics (AREA)
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、有機光導電体に関し、特に電荷輸送層と電荷
発生層並びに下引層を含有した電子写真感光体に関する
ものである。
こt′Lまで、セレン、硫化カドミウム、酸化亜鉛など
の無機光導電体を感光成分として利用し九γに子写真感
光体は、公知である。
−力、特定の有機化合物が光導電性を示すことが発見さ
nてから、数多くの有機光導電体が開発されて来た。例
えば、ボIJ −)J−ビニルカルバゾール、ポリビニ
ルアントラセンなどの有機光導電性ポリマー、カルバゾ
ール、アントラセン、ピラゾリン類、オキサジアゾール
類、ヒドラゾン類、ボリアリールアルカン類などの低分
子の有機光導電体や7タロシアニン顔料、アゾ顔料、シ
アニン染料、多環キノン顔料、ペリレン系顔料、インジ
ゴ染料、チオインジゴ染料あるいはスクエアリック酸メ
チン染料などの有機顔料や染料が知られている。特に、
光導電性を有する有機顔料や染料は、無機材料に較べて
合成が容易で、しかも適当な波長域に光導電性を示す化
合物を選択できるバリエーションが拡大されたことなど
から、数多くの光導電性有機顔料や染料が提案されてい
る。例えば、米国特許第4125270号、同第424
7614号、 同第4251613号、同第42516
14号、同第4256821号、同第4260672号
、同第4268596号、同第4278747号、同第
4293628号明細書などに開示さn九様に電荷発生
1−と電荷輸送層に機能分離した感光層における電荷発
生物質として光導電性を示t、;スアゾ顔料を用いた電
子写真感光体などが知らn、ている。
この様な有機光導電体を用い念電子写真感光体は、バイ
ンターを適当に選択するととKよつ−C勺丁で生産でき
るため、極めて生産性が高く、安価な感光体を提供でき
、しかも有機顔料の選択によって感光波長域を自在に調
節することがeきる。
電荷輸送層と電荷発生材料を主成分とする電荷発生層を
積層することによって得られる積層型感光体は、他の単
層型感光体よりも感度や耐久後の残電の上昇々どで有利
であるが、未だ十分なレベルとはいえない。
本発明の目的は前記欠点を改良し高感度で耐久後も極め
て残電の少ない積層型電子写真感光体を提供することに
ある。
本発明のか\る目的は、導電性支持体上に下引層と電荷
発生材料を主成分とする電荷発生層と電荷輸送材料を主
成分とする電荷輸送層とを有する積層型を子再興感光体
において、下引層並びに電荷発生層に適量の電荷輸送材
料を添加することによシ達成される。
また下引層並ひに電荷発生層に含有せしめる電荷輸送材
料が電荷輸送層に使用し次電荷輸送材料と同一である場
合、その効果は一層顕著なものとなる。
本発明の感光体に使用される電荷発生材料としては、ア
ゾ系、多環キノン系、カーボニウム系、ピラゾロン系、
インジゴ系、フタロシアニン系、はリレン系、キサンチ
ン系、チアゾール系、ジオキサジン系、スケアリツク酸
系、ビリリウム系、チオピリリウム系、シアニン系など
の各種色素、顔料がある。
また電荷輸送層に使用する電荷輸送材料のうち、正孔輸
送性物質としては、ピレン、N−エチルカルバゾール、
N−インプロビルカへ7ノぐゾール、N−メチル−N−
フェニルヒドラジノ−3−メチリデン−9−エチルカル
バゾール、N、N−ジフェニルヒドラジノ−3−メチリ
デン−9−エチルカルバゾール、N、N−’;フェニル
ヒドラジノー5−メチリデン−10−エチルフェノグア
ジン、  N、N−ジフェニルヒドラジノ−6−メチリ
デン−10−エチルフェノキサジン、p−ジエチルアミ
ノスチリルデヒF’−N、N−ジフェニルヒドラゾン、
p−ジエチルアミノベンズアルデヒド−N−α−ナフチ
ル−N−フェニルヒドラゾン、p−ピロリジノベンズア
ルデヒド−N、N−ジフェニルヒドラゾン、1,3.3
− )リフチルインドレニン−ω−アルデヒド−N、N
−ジフェニルヒドラゾン、p−ジエチルベンズアルデヒ
ド−3−メチル−;ンズチアゾリノンー2−ヒドラゾン
等のヒドラゾン類、2.5−ビス(p−uエチルアミノ
フェニル) −1,3,4−オキサジアゾール、1−フ
ェニル−3−(p−ジエチルアミノスチリル)−5−(
p−ジエチルアミノフェニル)ピラゾリン、  1−(
キノリル(2)〕−ろ−(p−ジエチルアミノスチリル
)−5−(p−’;エチルアミノフェニル)ピラゾリン
、1−〔ピリジル(2) ) −3−(p−ジエチルア
ミノスチリル)−5−(p−ジエチルアミ、ノフェニル
)ピラゾリン、1−(6−メドキシービリジル(2) 
〕−6−(p−ジエチルアミノスチリル)−5−(’p
−ジエチルアミノフェニル)ピラゾリン、1−〔ピリジ
ル(3) ) −3−(p −ジエチルアミノスチリル
)−5−(p−uエチ ゛ルアミノフェニル)ピラゾリ
ン、1−(レピジル(2) ) −3−(p−ジエチル
アミノスチリル)−s−(p−ジエチルアミノフェニル
)ピラゾリン、1−〔ピリジル(2) ) −3−(p
−ジエチルアミノスチリル)−4−メチル−5−(p 
−ジエチルアミノフェニル)ピラゾリン%1−(ビリジ
ν(2) ) −3−(α−メチル−p−ジエチルアミ
ノスチリル)−5−(p−ジエチルアミノフェニル)ヒ
ラゾリン、1−フェニル−3−(p−ジエチルアミノス
チリル)−4−メチrレー5−(p−ジエチルアミノフ
ェニル)ピラゾリン、1−フェニル−ろ−(α−ベンジ
ル−p−ジエチルアミノスチリル)−5−(p−ジエチ
ルアSノフ′エニル)ピラゾリン、スピロピラゾリンi
どのピラゾリン類、2−(T)−ジエチルアミノスチリ
ル)−6−ジニチルアミノベンズオキサゾール、2−(
p−uエチルアミノフェニル)−4−(p −i5メ千
ルアミノフェニル)−5−r2−クロロフェニル)オキ
サゾール等のオキサゾール系化合物、2−(p−ジエチ
ルアミノスチリル)−^−ジェチルアiノベンゾチアゾ
ール等のチアゾール系化合物、ビス(4−ジエチルアミ
ノ−2−メチルフェニル)−フェニルメタン等のトリア
リールメタン系化合物、1.1−ビス(4−N、N−ジ
1チルアミノー2−メチルフェニル)へブタン、  1
.i、2.2−yトラキス< 4− N、N−ジメチル
アミノ−2−メチルフェール)工々ン等のボリアリール
アルカン類、ト1)フェニルアミン、ボ11− N −
ビニルカルハソール、ポリビニルピレン、ポリビニルア
ントラセン、ポリビニルアクリ蔓ン、ポリ−9−ビニル
フェニルアントラセン、ヒレンーホルムアルデヒドMA
 脂% エチル力ルノシゾールホルムアルデヒド樹脂等
がある。
電子輸送性物質としては、2,7−シクロヘキサノン、
2,4.7− )リニトロー9−フルオレノン、2,4
,5.7−チトラニトロフルオレノン、2.4.7− 
トリニトロ−9−ジシアノメチレンフルオレノン、  
1,3.7− )リニトロジはンゾチオフェニルー5.
5−ジオキサイド、2,4.8− トリニドロチオキサ
ントン、テトラシアノエチレン、テトラシアノキノジメ
タンなどがある。
中間層並びに電荷発生層に含有させる電荷輸送材料も前
記電荷輸送材料よシ適宜選択される。
本発明の積層型電子写真感光体において電荷発生層は、
十分な吸光度を得るために、できる限り多くの前記電荷
発生材料を含有し、且つ発生した電荷キャリアを効率良
く電荷輸送層に注入するために、薄膜層、例えば5ミク
ロン以下、好ましくは101ミクロン〜1iクロ/の膜
厚を本つ薄膜層とすることが好ましい。このことは、入
射光量の大部分が電荷発生層で吸収されて、多くの電荷
キャリアを生成すること、さらに発生[−また電荷キャ
リアを再結合や捕獲(トラップ)により失活することな
く電荷輸送層に注入する必要があること圧帰因している
電荷発生層は、前述の染料ないしは顔料と電荷輸送材料
を適当なバインダーと共に(バインダーなしでも可)基
体の上に塗工することによって形成でき、ま之真空蒸着
装置により蒸着膜を形成することKよって得ることがで
きる。電荷発生層に使用する電荷輸送材料は電荷発生材
料の10倍(重量比)以下、好ましくは(101〜1倍
(重量比)が適当である。
電荷発生層を塗工によって形成する際に用いりる・2イ
ングーとしては広範な絶縁性樹脂から選択でき、またポ
リ−N−ビニルカルバゾール。
ポリビニルアントラセンやポリビニルピレンなどの有機
光導電性ポリマーから選択できる。好ましくは、ポリビ
ニルブチラール、ボリアリレート(ビスフェノール人と
7タル酸の縮重合体など)、ポリカーボネート、ポリエ
ステル、フェノキシ樹脂、ポリ酢酸ビニル、アクリル樹
h、ポリアクリルアミド樹脂、ポリアミド、ポリビニル
ピリジン、セルロース系樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ
樹脂、カゼイン、ポリビニルアルコール、ポリビニルピ
ロリドンなどの絶縁性樹脂を挙げることができる。を荷
発生層中に含有する樹脂は、80重量−以下、好ましく
は40重量%以下が適している。
これらの樹脂を溶解する溶剤は、樹脂の種類によって異
彦す、また下達の電荷輸送層や下引層を溶解しないもの
から選択することが好11〜い。具体的々有機溶剤とし
ては、メタノール、エタノール、イソゾロ・ξノールな
どのアルコール類、アセトン、メチルエチルケトン、シ
クロヘキサノンなどのケトンa、  IJIN−ジメチ
ルホルムアミド、  N、N−ジメチルアセトアミドな
どのアミド類、ジメチルスルホキシドなどのスルホキシ
ド類、テトラヒドロフラン、ジオキサン、エチレングリ
コールモノメチルエーテルナトノエーテル類、酢酸メチ
ル、酢酸エグールなどのエステル類、クロロホルム、塩
化メチレン、ジクoルーc+しy、 四jl化炭1、)
 !Jジクロルチレンなどの脂肪族ハロゲン化に死水′
JA類あるいはベンゼン、トルエン、キシレン、リクロ
ーfン、モノクロルベンゼン、ジクロルベンゼンなどの
芳香族類などを使用することができる。
塗工は、V漬コーディング法、スプレーコーティング法
、スプレ−コーティング法、ビードコーティング法、マ
イヤーバーコーティング法、ブレードコーティング法、
ロー’y−コー5−イング法、カーテンコーティング法
などのコーティング法を用いて行なうことができる。乾
燥は、室温における指触乾燥後、加熱乾燥する方法が好
ましい。加熱乾燥は、30℃〜200℃の湛芝で5分〜
2時間の範囲の時間で、静止または送風ドで行なうこと
が(1’!!!る。
電葡軸送1−は、前述の電荷発生jf4と電気的に接続
されており、電界の存イモドで電荷発生層から注入され
た電荷キャリアを受は取るとともに、これらの電荷キャ
リアを表面まで輸送できる機能を巾し7ている。この際
、この電荷輸送!−は、電荷発生層の上に積層されてい
てもよく、またその下に積層さ几ていてもよい。しかし
、電荷輸送層は電荷発生層の上に積層されていることが
望ましい。
電荷輸送層における電荷キャリアを輸送する物質(以下
、単に電荷輸送物質という)V′i、前述の電荷発生層
が感応する電磁波の波長域に実質的に非感応性であるこ
とが好ましい。ここで言う「電磁波」とは、r線、X線
、紫外線、可視光線、近赤外線、赤外線、遠赤外線など
を包含する広義の「光線」の定義を包含する。電荷輸送
層の光感応性波長域が電荷発生層のそれと一致ま之はオ
ーバーラツプする時罠は、両者で発生し次電荷キャリア
が相互に捕獲し合い、結果的には感度の低下の原因とな
る。
電荷輸送物質に成膜性を有していない時には。
適当なパインターを選択することによって被膜形成でき
る。バインダーとして使用できる樹脂は、例えばアクリ
ル樹脂、ボリアリレート、ポリエステル、ポリカーボネ
ート、ボリスチレンアクリロニトリルースチレンコホリ
マー、アクリロニトリル−ブタジェンコポリマー、ポリ
ビニルブチラール、ポリビニルホルマール、ポリスルホ
ンポリアクリルアミド、ポリアミド、塩素化ゴムなどの
絶縁性樹脂、あるいはポリ−N−ビニルカルバゾール、
ポリビニルアントラセン、ポリビニルピレンなどの有接
光導電性ポリマーを挙げることができる。
電VX輸送層は、電荷キャリアを輸送できる限界がある
ので、必要以上に膜厚を厚くすることができない。一般
的には、5ミクロン〜30ミクロンであるが、好ましい
範囲は8ミクロン〜20ミクロンである。塗工によって
電荷輸送層を形成する際には、前述し念様な適当なコー
ティング法を用いることができる。
この様な電荷発生層と電荷輸送層の積層構造からなる感
光層は、導電層を有する基体の上に設けられる。導電層
を有する基体としては、基体自体が導電性をもつもの、
例えばアルミニウム、アルミニウム合金、銅、亜鉛、ス
テンレス、バナジウム、モリブデン、クロム、チタン、
ニッケル、インジウム、金や白金などを使用することが
でき、その他にアルミニウム、アルミニウム合金、酸化
インジウム、酸化錫、酸化インジウム−酸化錫合金など
を真空蒸着法によって被膜形成された層を有するプラス
チック(例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ
塩化ビニル、ポリエチレンテレフタレート、アクリル樹
脂、ポリフッ化エチレンなど)、導電性粒子(例えば、
カーボンブラック、釦粒子など)を適当なバインダーと
ともにプラスチックの上に被覆した基体、導電性粒子を
プラスチックや紙に含浸し念基体や導電性ポリマーを有
するプラスチックなどを用いることができる。
導電層と感光層の中間に、バリヤー機能と接着機能をも
つ下引層を設ける。下引層は、カゼイン、ポリビニルア
ルコール、ニトロセルロース、エチレン−・アクリル酸
コポリマー、ポリアミド(ナイロン6、ナイロン66、
ナイロン610、共重合ナイロン、アルコキシメfA化
すイロンなど)、ポリウレタン、ゼラチン、酸化アへミ
ニウノ、などによって形成できる。
−[錆層C膜厚は、01ミクロン〜5ミクロン。
好1 L、 < Fiu sミクロン−ろミクロンが適
当である。下引層に用いる電荷輸送材料は′#gL荷輸
送層に使用される前記電荷輸送材料よシ適宜選択される
。また下引層に使用する電荷輸送層(料は・ごイン々゛
−樹脂固形分の10倍(重量比)以下、約′せ1.(i
o、01〜1倍(重量比)が適当である。
導電層、電荷発生層、!を荷輸送層の順に積層(−た感
光体を使用する場合において電荷輸送物質が重子輸送性
物質からなるときは、電荷輸送層表面を正にM電する必
要があシ、帯W技部光Jるど1015では電荷発生層に
おいて生成した電子が市1荷輸送層に注入さnlそのあ
と表面に達し、て]−電荷を中和し、着面電位の減衰が
生じ」;鉢デ部との間に静電コニノドラストが生じる。
この様にしてできた静電潜像を負荷電性のトナーで現像
すfl、V!、可視像が得られる。これを直接定@−す
るか、あるいはトナー像を紙やブシスチツクフイルム等
く転写後、現偉し定着することができる。
ま之、感光体上の静電潜惨を転写紙の絶縁、*上に転写
後現俸し、定着する方法もとれる。現像剤の種類や現像
方法、定着方法は公知のものや公知の方法のいずれを採
用しても良く、特定のものく限定されるものではない。
一方、電荷輸送物質が正孔輸送物質から成る場合、電荷
輸送層表面を負に帯電する必要があり、帯電後、露光す
ると露光部では電荷発生層において生成した正孔が電荷
輸送層に注入され、その後表面に達して負電荷を中和し
、表面電位の減衰が生じ未露光部との関に静電コントラ
ストが生じる。現像時には電子輸送物質を用いた場合と
は逆に正電荷性トナーを用いる必要がある。
実施例 1 カゼインのアンモニア水溶液(カゼイ/′112P+2
8チアンモニア水1jl、水222Ttl)に2.4.
7−ドリニトロフルオレノン(cT−1とiすル)t 
1 pをざ≦加しボールミルで12時間分散しれこの液
をアルミ板上にマイヤーパーで塗布乾燥し、膜厚が1ミ
クロンの下引層を形成し念。
つぎにブチラール樹脂(ブチラール化度63モルチ)2
Pをメチルエチルケトン95sijに溶解した液にC!
T−1cL2Fと下記構造式を有・、するジスアゾ染料
5pを添加し、 ボールミルで50時間分散した。
この分散液を先に形成したカゼイン層上に乾燥贅の膜厚
がn、2ミクロンとなる様にマイヤー・ζ−で塗布し、
乾燥して電荷発生層を形成した。
ついでtC丁〜15Fとポリメチルメタクリレート樹脂
(数平均分子量1on、ooo)5りをテトラヒドロフ
ラン7Qdに溶解し、これを電荷発生層の上にベーカー
アプリケーターテ塗布、乾燥して12ミクロンの電荷輸
送層を形成した。これを試料1とする。
比較のために下引層に電荷輸送材料(C”T−1)を含
まないこと以外は試料1と全く同様にして作成し±試料
を比較試料1とし、電荷発生層に電荷輸送材料(CT−
1)を含まないこと以外は試料1と全く同様にして作成
した試料を比較試料2とし、下引層と電荷発生層のいず
nK+電荷輸送材料を含まない試料を作成し、比較試料
3とした。
この様にして作成し良電子写真感光体を川口電機■製靜
電複写紙試験装置MO(1818P −428を用いて
スタチック方式で+5に’I/でコロナ帯電し、暗所で
1秒間保持した後、照度5 luxで風光し帯電特性を
調べた。
帯電特性と17ては、表面電位(vo)と1秒間暗減衰
させた時の電位を%に減衰するに必要碌露光量(”1/
2 )を測定した。この結果をっぎに示す。
VO(−V)    F8騒(Jux、5ec)試料1
 560   4.2 比較試料1   570        7.012 
   550         9.6−  り   
 560        1[13さらに、繰り返し使
用した時の明部電位と暗部電位の変動を測定するために
、本実施例で作成した感光体を+5.6KVのコロナ帝
電器、jlJjt。
量15 lux、sec 、 3%光先光学系IA像器
、転岑帯1[器、除tm光光学系およびクリーナーを備
えた電子写真複写機のシリンダーに貼り付けた。
この複写機は、シリンターの駆動に伴い、転写紙上に画
像が得られる構成になっている。この複写機を用いて、
初期の四部電位(VL)と暗部電位(Vn)および5υ
O1i回便用し死後の明部電位(VL )と暗部電位(
VD)をかり定したその結果をつぎに示す。
試料1 55020 540 50 比較試料1  57040   560  701  
2   560 50    640  1201 3
   550 70    660 140上記測定結
果から、下引層、電荷発生層の双方に電荷輸送材料を含
有する本発明の試料IFi、比較試料に比較して著しく
感度的に優れておシ、ま次耐久前後におけるVD、 V
I、安定性において極めて骨性が優れていることが了解
される。
実施例 2〜8 ポリビニルアルコールの4チ水溶液にポリビニルアルコ
ール固形分の10重量%のp−ジエチルアミノベンズア
ルデヒド−α−ナフチル−フェニルヒドラゾン(CT−
2と称する)を添加し、ボールミルで60時間分散稜ア
ルミ板上に塗布乾燥し、厚さt5ミクロンの下引層を形
成し九。つぎにポリエステル樹脂溶液(ポリエステルア
ドヒーシブ49.000デュポン社製固形分20%)1
0pと前記ヒドラゾン(OT−2)(13)をテトラヒ
ドロ7ラン80−に溶解し、β型鋼フタロシアニン5P
を添加し、サンドミルで50時間分散後2下引層上に頭
布し、乾燥後の塗工量をαM、 p /yr+2とした
。つぎにOT −2を59とポリ−4,4′−ジオキン
ジフェニル−2,2−プロパンカーボネート(分子@1
000 )5Pをデトラヒドロフラン7011tに溶解
した液をtfi発生層上にベーカーアプリケーターで塗
布乾燥し11,97m2の電荷輸送層を形成した。これ
を試料2とする。試料2の電荷輸送層に使用したC7−
2に代え、下記構造のCT−3〜0T−7の化合物を使
用して、同様にして試料6〜7を作成した。
試料5  CT−3 試料4  CT−4 さらにt荷発生層に使用する電荷輸送材料をCT −5
、電荷輸送層に使用する電荷輸送材料をCT−4とした
以外は試料2と全く同傑にして作成した試料を試料8と
する。
比較のために、試料2〜7に対応し念ド錆層、電荷発生
層のいずれにも邂σr輸送材料を含まない試料を作成し
。比較試料4〜9とする。
各試料の帯電測定ならびに耐久試験を実施例1と全く同
様にして行い、その結果を次に示す。
世し帯電極性はθとした。
帯電特性(感度) Vo(l  K’、4(lux、5ea)試 料2  
   56(’l     5.61  3     
 580    4.07  4      590 
   4.5#   5     610    4.
4#   6      570    4.6#  
 7      560    4.6#   8  
    580    4.9比較試料4(対応試料2
)570     8.31  5(#   3)59
[]      9.0If   6CII   4)
  570     8.4#   7(#  5)5
60     8.61  8(/!  6)580 
    94#   9(#   7)560    
 8.6耐久後の電位安定性 試料2 56020 550 30 z  3  570  ろ0  570 40z  4
  580  ろ0  560 30z  5  60
030  590 40t  6  58030  5
70 45#  7  55030  550 40#
  8  57035  560  50比較試料4 
 570 65   570 1201 5  580
 70  650 130#  6  560 60 
 500 120#  7  570 70  670
 1401 8  580 75  650 1501
 9  560 80  500 140上記の結果か
ら、下引層、電荷発生層の双方に電荷輸送材料を含有す
る本発明の感光体は、感度、耐久徒における電位安定性
のいずれにおいても極めて曳好し%性を有することが明
らかである。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)導電性支持体上に下引層、電荷発生層並びに電荷
    輸送層を有する積層型電子写真感光体において、前記下
    引層、電荷発生層並びに電荷輸送層の全ての層に電荷輸
    送材料を含有することを特徴とする電子写真感光体。
  2. (2)  下引層並びに電荷発生層に含有せしめる電荷
    輸送材料が電荷輸送層に使用し念電荷輸送材料と同一で
    ある時許請求の範囲第1項記載の電子写真感光体。
JP7039982A 1982-04-28 1982-04-28 電子写真感光体 Granted JPS58187931A (ja)

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Cited By (7)

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