JPH08512296A - 植物保護有効物質を得るための水性多相安定型の完成した組成物およびその製造法 - Google Patents

植物保護有効物質を得るための水性多相安定型の完成した組成物およびその製造法

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JPH08512296A JP7503797A JP50379795A JPH08512296A JP H08512296 A JPH08512296 A JP H08512296A JP 7503797 A JP7503797 A JP 7503797A JP 50379795 A JP50379795 A JP 50379795A JP H08512296 A JPH08512296 A JP H08512296A
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Abstract

(57)【要約】 水の他に、a)10−700g/リットルの1種または多種の植物保護有効物質、b)5−150g/リットルの1種または多種の分散剤、c)50−500g/リットルの1種または多種の湿潤剤、d)0.5−5g/リットルの1種または多種の増粘剤、およびe)必要に応じて有機溶媒を含有することを特徴とする、植物保護有効物質を得るための水性多相安定型の完成した組成物、およびこの製造法。

Description

【発明の詳細な説明】 植物保護有効物質を得るための 水性多相安定型の完成した組成物およびその製造法 本発明は水の他に、 a)10−700g/リットルの1種または多種の植物保護有効物質、 b)5−150g/リットルの1種または多種の分散剤、 c)50−500g/リットルの1種または多種の湿潤剤、 d)0.5−5g/リットルの1種または多種の増粘剤、および e)必要に応じて有機溶媒を含有する植物保護有効物質を得るための、水性多 相安定型の完成した組成物に関する。 更に本発明は、上記の完成した組成物の製造法、およびこの種の完成した組成 物を調整するための植物保護有効物質の使用法に関する。 処理されるべき植物に均質な湿潤性を付与し、処理されるべき植物中に有効物 質を良好に取り込み、更に処理されるべき植物中への有効物質の移送を補助する ために、付加的な助剤、例えば湿潤剤を、使用以前に植物保護有効物質に添加す る。このような助剤は、すでに植物保護 有効物質の組成に添加してあっても、また有効物質の噴霧液として使用者が添加 してもよい。 簡単で確実な取扱および使用者による助剤の問題のない配量性を考慮すると共 に、処理されるべき包装材料の添加を減少させることを考慮すると、植物保護有 効物質組成物がすでに上述のような助剤を含有していることが好ましい。 上記湿潤剤は一般的に液体状またはワックス状の化合物であるため、これらは 特別の場合にのみ、固体物質−組成物の製造用に使用される。しかしながら、固 体組成物の粉状での安定性を得るためには、液体状の湿潤剤を個別の処理工程で 吸収性物質、例えばシリカゲル上に配置し、磨砕しなければならず、調製コスト が実質的に向上し、同時に使用可能な湿潤剤の量が制限される。生物学的有効性 を考慮した場合に、最善であり、、噴霧タンク中での混合の際に問題を有さない ために、最前使用者にとっては、高濃度の安定な多相混合物が好適である(D. Seaman、Pesticide Sci.、1990、29、437−44 9、Trends jn the Formulation of Pesti cides)。従って一般的には液体の完成した組成物(植物保護−有効物質お よび助剤から成る組成物)が販売されている。 文献から、植物保護有効物質のため液体組成物として、例えば乳濁液濃縮物( EC)および分散液濃縮物(SC) が公知であり(Th.F.Tadros、Disperse Systems in Pesticidal Formulations、Advances in Colloid and Interface Science、32 (1990) 205−234)、これによると乳濁液濃縮物の場合は有機溶剤 が、懸濁液濃縮液の場合は水が、媒体または担体として使用される。 EC組成物の欠点は、使用の際に、比較的大量の有機の、たいていの場合は易 燃性の溶剤を使用する点にあり、これにより使用者が付加的なリスクを負うと共 に、環境への悪影響が増大する。 適するSC組成物を調製するにあたり、一般的に使用される湿潤剤の水中での 、通常は乏しい溶解性により、均一な、あるいは均一かつ安定な組成物を得るこ とができないという問題を有する。 しかるに本発明は、上述の欠点を有さず、、植物保護有効物質と助剤による、 相の安定した、完成した組成物を調製することをその課題とする。 従って、冒頭に記載の完成した組成物が見出された。更にこのような完成した 組成物を製造するための方法が見出された。 本発明による完成した組成物は一般的に10−700g/リットル、好ましく は50−600g/リットル、ことに100−500g/リットルの1種類また は多種類の植物保護有効物質を含有する。 本発明による完成した組成物においては、基本的に、融点を500℃とするあ らゆる植物保護有効物質が得られる。融点の低い植物保護有効物質の調製は一般 的に、調製の際の適する方法条件が保たれる限り可能である。 好ましい植物保護有効物質の例には、2−クロル−4−エチルアミノ−6−イ ソプロピルアミノ−1,3,5−トリアジン(アトラジン)、メチル−IH−ベ ンゾイミダゾール−2−イルカルバメート(カルベンダジン)、5−アミノ−4 −クロル−2−フェニルピリミダジン−3(2H)−オン(クロリダゾン)、3 −エトキシカルボニルアミノフェニル−フェニルカルバメート(デスメディファ ン)、rel−(2R,3S)−3−(2−クロルフェニル)−2−(4−フル オルフェニル)−2−[(1H−1,2,4−トリアゾール−1−イル)]−オ キシラン(エポキシコナゾール)、N,N−ジメチル−N′−[4−(1−メチ ルエチル)フェニル]尿素(イソプロトロン)、2−クロロ−N−(2,6−ジ メチルフェニル)−N−(1H−ピラゾール−1−イルメチル)アセトアミド( メタザクロル)、3−(4−ブロモフェニル)−N−メトキシ−N−メチル尿素 (メトブロムロン)、3−[(メトキシカルボニル)アミノ]フェニル−(3− メチルフェニル)カルバメート(フェンメジファン)、ジメチル−[1,2−フ ェニレンビス(イミノカルボノチオニル]ビスカルバメート(チオファナンテ −メチル)、および(R,S)−3−(3,5−ジクロルフェニル)−5−エテ ニル−5−メチル−2,4−オキサゾリジンジオン(ビンクロゾリン)、ことに 好ましくはエポキシコナゾール。 本発明による完成した組成物は更に5−150g/リットル、好ましくは20 −120g/リットル、ことに40−80g/リットルの1種または多種の分散 剤(B)を含有する。 分散剤(乳化剤)(B)として、立体障害による影響により作用する化合物、 または静電的作用を有する陰イオン系分散剤(B2)のいずれも使用可能である 。 以下の種類の構造の陰イオン的および非イオン的性質を有する市販の水溶性分 散剤が使用される。 Rl -SO3 -塩、R2 -SO4 -塩、R3 -(EO)n -H、R3 -(PO)n -H、R3 -(EO)n -(PO)m -H、 上記式において、使用される置換基およびインデックスは以下の意味を有する 。すなわち、 R1は炭素原子数1−20、好ましくは8−18の直鎖状または分岐状アルキ ル、例えばドデシル、 アリール、例えばフェニルまたはナフチル、 上述の直鎖状または分岐状アルキル基を有するアリール、ことにフェニル、例 えばドデシルフェニル、 フェノールと尿素およびホルムアルデヒドとの縮合生成物を、 R2は炭素原子数1−20、好ましくは8−18の直鎖状または分岐状アルキ ル、例えばドデシル、 直鎖状または分岐状アルキル基を有し、2−5のエトキシ単位から成るポリエ トキシ、 直鎖状または分岐状アルキルにより置換されたアリール基を有し、2−25個 のエトキシ単位から成るポリエトキシ、例えば20個のエトキシ単位を有するノ ニルフェニルポリエトキシを、 R3は炭素原子数1−20、好ましくは8−18の直鎖状または分岐状アルキ ル、例えばドデシル、 上述の直鎖状または分岐状アルキル基を有するアリール、ことにフェニル、例 えばドデシルフェニル、 nおよびmはそれぞれ4−12の整数を EOはエチレンオキシを、および POはプロピレンオキシをそれぞれ意味する。 更に、非イオン系分散剤として以下の式 で示され、式中x、y、zが、分子量が総合で1000を上回るように選定され る数値を示す、プロピレンオキシド−エチレンオキシド−ブロック重合体が好適 である。この種の、実際に使用される界面活性剤は、一般的にx、y、zの値に より異なる、上述の式の多種化合物の混合 物である。従って、このインデックスの平均値として分数を算出することもあり 得る。この化合物はエチレンオキシドをポリプロピレングリコールに付加するこ とにより公知方法で製造される。この例にはPLURONIC(登録商標)PE 6200およびPLURONIC(登録商標)PE10500が挙げれる。 陰イオン性分散剤(B2)として通常分子量が300−1500であり、陰イ オン基を有する重合体が使用される。低分子量の重合体を使用することにより、 完成した組成物は、高分子量の重合体を含有する組成物よりも低い粘度を示す。 分散剤として植物保護剤を調整するための助剤としてのすべての慣用の界面活 性物質が使用される。適する分散剤としてはフェノールスルホン酸、尿素および ホルムアルデヒドから成る縮合生成物のナトリウム塩がある。このような縮合生 成物は、例えばドイツ特許出願公開第1113457号、同第1178081号 公報に記載されている。この種の化合物の例として、wettol(登録商標) D1(BASF)がある。 ブロック重合体については、分子量3000−3500のポリオキシプロピレ ンオキシド核を有し、、エチレンオキシド含有率が50%の、すなわち総合分子 量約6000−7000の生成物が好ましい。このような分散剤の例にはBAS F−Wyandotte Corporation 製のPluronic(登録商標)が挙げれる。 本発明による完成した組成物は、立体的に作用する分散剤(B1)、陰イオン 分散剤(B2)、或はB1とB2の混合物を含有してもよい。(B1)の類の分 散剤と(B2)の類の分散剤を同時に使用する場合、その重量比(B1)/(B 2)は一般的に1:1−5:1、好ましくは1:1−3:1、ことに1:1−2 :1とされる。 湿潤剤(C)として、本発明においては以下の生成物の多相混合物を使用する 。 例えば米国特許第2677700号、同第2674619号各明細書、および ヨーロッパ特許出願公開第298909号公報により公知のポリオキシエチレン −/ポリオキシプロピレン−ブロック重合体。この種のことに好ましい生成物と して、例えば名称PLURONIC(登録商標)(BASF Wyandott e Corporation)の名称で、例えばPLURONIC(登録商標) PE3100、PE6100およびPE8199が市販されている。 例えば英国特許出願公開第643422またはSatkowski等書、In d.Eng.Chem.49(1957)1875により公知のポリオキシエチ レン−またはポリオキシエチレン−/ポリオキシプロピレン−脂肪族アルコール 。この種のことに好ましい生成物として、例えば名称WETTOL(登録商標) (BASF社製)が市販されている。 例えばStache、Tensidtaschenbuch、Carl Ha user−Verlag、ミュンヘン、ウィーン、第2版、第133頁により公 知の、ポリオキシエチレン−またはポリオキシエチレン−/ポリオキシプロピレ ン−脂肪族アミン。この種のことに好ましい生成物として、名称ATPLUS( 登録商標)(Atlas社製)およびEthomeen(登録商標)(Akzo 社製)が市販されている。 例えば米国特許第1914100号明細書により公知の脂肪酸エステルまたは 脂肪酸エステルエトキシレート。この種のことに好ましい生成物が、例えばAR LACEL(登録商標)、ATMER(登録商標)、ATMOS(登録商標)、 ATPET(登録商標)(Atlas社製)の名称で市販されている。 例えば米国特許第2508035号、同第2508036号、同第26178 30号各明細書により公知のポリオキシエチレン−またはポリオキシエチレン− /ポリオキシプロピレン−オキシアルコール。この種のことに好ましい生成物が 、例えばLUTENSOL AO(登録商標)、LUTENSOL TO(登録 商標)(BASF社製)の名称で市販されている。 例えばフランス特許出願公開第842943号公報により公知のポリオキシエ チレン−またはポリオキシエチレン−/ポリオキシプロピレン−アルキルフェノ ール。 この種のことに好ましい生成物が、例えばLUTENSOL AP(登録商標) (BASF社製)の名称で市販されている。 本発明による完成した組成物は50−500g/リットル、好ましくは50− 400g/リットル、ことに100−300g/リットルの湿潤剤(C)を含有 する。 湿潤剤(C)は、完成した組成物中で、湿気を補給することによりおよび/ま たは有効物質を植物の表面または内部に移送することにより組成物の生物学的作 用を補助する。 基本的に本発明による完成した組成物には、水中のCMC値が1%未満、好ま しくは1.10-5%−1.10-2%の湿潤剤を使用する。 使用する湿潤剤の性質に応じて、完成した組成物に有機溶剤を添加して安定化 させると好適である。溶媒の添加が必要であるか否かは、一般的に使用する湿潤 剤の水に対する界面張力に応じて決定する。従って界面張力の高い湿潤剤を使用 する場合は、溶剤を添加しない。界面張力の低い湿潤剤を使用する場合は、湿潤 剤の使用量に対して少なくとも10重量%の有機溶剤の使用が推奨される。一般 的に湿潤剤の使用量に対して最大150重量%の溶剤を使用すると十分である。 大量の溶剤を使用しても完成した組成物の安定性に対して悪影響を与えることは ないが、環境に大きな、望ましくない負担をかけ、 更に不経済である。 使用する湿潤剤または使用する湿潤剤と有機溶剤の混合物の水に対する20℃ における界面張力を3・10-lmN/m以上に設定すると好適である。混合効果 を排除するために、界面張力は添加の直後に測定する。 完成した組成物を長期貯蔵するとオストワルト結晶成長により有効物質が晶出 し、組成物が不安定化する可能性があるので、これを回避するため、付加的な有 機溶媒を使用する際に、使用する植物保護有効物質の溶媒中における溶解性を5 %未満とするように注意する。 適する溶媒の例には、アルキルベンゼンを基礎とする芳香族炭化水素、例えば キシレン、トルエン、トリメチルベンゼン、メチルエチルベンゼン、ジメチルエ チルベンゼン、ジエチルベンゼン、テトラメチルベンゼンおよびペンタメチレン ベンゼンがある。芳香族炭化水素の混合物、例えばSolvesso(登録商標 )(Esso製)またはShellsol(登録商標)(Shell製)の名称 により市販されている溶媒がことに好ましい。純粋な脂肪族の基礎に対して使用 される溶媒としては、使用する湿潤剤を十分に溶解可能な範囲で、、パラフィン 油(例えばWintershall社製、Linpar(登録商標):C14−C17 炭化水素−画分)、天然油、例えば菜種油、大豆油が使用される。 増粘剤として、文献公知の多糖、好ましくはキサンタ ンゴム、例えばKelzan(登録商標)(米国Kelco社製)またはRha dopol(Rhone−Poulenc社製)の基礎に対して用いることがで きる。 増粘剤は、一般的に0.5−5g、好ましくは1−3g/リットルの量で使用 される。 安定な完成した組成物を製造するために、一般的には、まず1種または多種の 固体の植物保護有効物質、1種または多種の分散剤および一種の増粘剤から公知 方法で[例えばヨーロッパ特許出願公開第0017001号公報参照]懸濁液濃 縮物を製造し、次いで得られた懸濁液濃縮物を湿潤剤および必要に応じて有機溶 媒と混合する。 懸濁液濃縮物の製造は構成成分(分散媒体中、植物保護有効物質、分散剤及び 増粘剤)を混合することにより行われる。この際、一般的に分散媒体として水を 使用する。 懸濁液濃縮物中において、固体粒子の粒径範囲を約20−90%<2ミクロン 、好ましくは40−70%<2ミクロンとする(フランス、Marcoussi s.Cilas社製、Cilas粒度計715により測定)。粒径分布が粗過ぎ ると、沈降が増大し、一方分布が微細過ぎると液体−および固体粒子が凝集し、 凝結する可能性がある。 このように得られた懸濁液濃縮物を、湿潤剤または湿潤剤と有機溶媒の混合物 と適当な方法で混合し、次いで水で希釈する。 一般的には湿潤剤または湿潤剤と有機溶媒の混合物を液滴の形状で懸濁液濃縮 物中に分散する。分散する際に、大きな液滴への合一を回避するためには最小の エネルギーが必要とされ、一方最大エネルギーを越える必要はない。混合の際の エネルギー密度を一般的に0.2−20Wh/リットル、好ましくは1−3Wh /リットルとする。液滴の磨砕は従来技術による混合器および分散器を用いて行 われる。攪拌子−固定子型のRingspalt粉砕機を用いるとことに好まし い。 本発明による安定した多相混合物を形成する場合、温度が高過ぎると熱拡散工 程により粒子の安定化が阻害され、一方温度が低過ぎると有機液体相の磨砕が妨 害されて、粘度が低下するため、10−30℃、好ましくは15−25℃の温度 とすると好適である。 上述の主成分の他に、本発明の完成した組成物に、更に凍結防止剤、殺バクテ リア剤および消泡剤などの添加剤を添加してもよい。 本発明による多相混合物において、乳化段階と称するのは湿潤剤、または湿潤 剤と溶媒添加物を、、水性媒体中へ液滴状に分散することを特に意味する。細分 化能力は、文献によると(H.Schubert等著、Chem.Ing.−T ech.61(9)、701[1989])、界面張力とウェーバー数(分散相 と連続相の間の粘度差)に反比例し、およびレノルズ応力(連続相の密度を乗じ た剪断速度差)に正比例する。 本発明による完成した組成物は、高濃度の湿潤剤により界面張力がことに低い ため、低エネルギーの使用で微分散状構造が得られることになる。本発明による 完成した組成物を使用した実験により、ミセル構造で水中に存在する顕著な二極 性構造の湿潤剤の場合は、界面張力はもはや測定不能の低い範囲に陥るものの、 異なる結果が得られる。 この調査結果により、上述の場合においては、ミセル構成成分により安定な分 離相を形成することは不可能であり、湿潤剤に対して優れた溶解性を有する非極 性添加剤を添加することにより、ミセル構造の形成を抑制、或は回避しなければ ならない。この結果、界面張力は再び測定可能な程度に上昇する。新たに形成さ れた液滴の安定性を得るためには、更にギブズの等温式により動的平衡を得た後 に形成される新しい相境界を迅速に確保することが重要である。この吸着平衡の 復元と、、これにより確保された密度は、安定性の実験結果に基づき実施例記載 の分散剤を使用すると、ことに迅速かつ完全に、確実に得られる。 本発明による完成した組成物は貯蔵安定性を有する。すなわち長時間貯蔵した 際にも相分離は起こらず、更に相の混合に基づく合一も起こらない。更に本発明 による組成物は、使用者にとって生物学的に最善の状態であり、 植物保護有効物質、ないし植物保護有効物質と必要な湿潤剤の任意使用により、 使い易く調製されているという利点を有する。従って使用者が別個に助剤を計量 給送する必要はない。 本発明の完成した組成物の例を以下の表1−11に示す。 表1−11に示した混合物をそれぞれ水で1000ミリリットルまで満たした 。 【実施例】製造実施例 実施例1 400gのクロリダゾン、40gのPLURONICPE(登録商標)105 00、40gのWETTOLD1(登録商標)、40gの1,2−プロピレング リコール、3.2gのKELZAN(登録商標)Sa、4.0gのPRXEL( 登録商標)GXLbおよび3.0gのSILICON SREcを水で1リットル まで満たし、次いでボールミルで粒径80%<2ミクロン(Cilas 715 で測定)に磨砕した。 このように得られた懸濁液中、室温にて60重量部のWETTOL(登録商標 )LF700dの溶液500ミリリットルを40重量部のSOLVESSO(登 録商標)200eと共にプロペラミキサーを使用し、、エネルギー密度1Wh/ リットルで攪拌した。 得られた組成物は20℃で110mPasの粘度、および100s-1の剪断速 度を示した。粒径68%<2ミクロンの範囲の安定な多相混合物を得た。 aキサンタンゴム−増粘剤、Kelco−Co b殺バクテリア剤、ICI c消泡剤、Wackerchemie d12−Cl4脂肪アルコールアルコキシレート、BASF e11/C12アルキルベンゼン誘導体、EXXON実施例2−12 表1−11に記載の組成を用い、表1に対応させて安定な多相混合物を製造し た。この際、有効物質Aを、分散剤B1および場合に応じてB2、増粘剤Dおよ び4.0のProxel(登録商標)GXLと共に、水で1リットルまで満たし 、次いでボールミルで粒径70%<2ミクロン(Cilas 715により測定 )に磨砕した。 得られた懸濁液中、成分Cを場合に応じて溶解し、閉じた、或はやや開いたギ ャップを有する攪拌子−固定子粉砕機(Rastatt、Firma Prob stund Klaus社製、K/60/S型)を使用し、エネルギー密度2W h/リットルで攪拌した。
【手続補正書】特許法第184条の7第1項 【提出日】1994年12月16日 【補正内容】 1.水の他に、 a)10−700g/リットルの1種または多種の植物保護有効物質、 b)10−70g/リットルの、分子量3000−3500のポリオキシプロ ピリレン核および総分子量6000−7000の残分がエチレンオキシド単位か ら成る、分散剤としての1種または多種のブロック重合体、 c)5−80g/リットルの分散剤、 d)50−500g/リットルの、ポリオキシエチレン−またはポリオキシエ チレン−ポリオキシプロピレン−脂肪アルコールから成る、1種または多種の湿 潤剤、および e)0.5−5g/リットルの1種または多種の増粘剤、および f)必要に応じて有機溶媒を含有することを特徴とする、植物保護有効物質を 得るための水性多相安定型の完成した組成物。 2.植物保護有効物質としてエポキシコナゾールを含有することを特徴とする、 請求項1に記載の完成した組成物。 3.蒸留水中において使用する湿潤剤のCMC値が1・10-5−1・10-2%で あることを特徴とする、請求項1または2に記載の組成物。 4.使用する湿潤剤の水に対する200℃での界面張力が 少なくとも3・10-1mN/mであることを特徴とする、請求項1−3のいずれ か1項に記載の組成物。 5.a)10−700g/リットルの1種または多種の固体の植物保護有効物質 、請求項1(b)に記載の1種または多種の分散剤、請求項1(c)に記載の分 散剤および0.5−5g/リットルの1種または多種増粘剤から成る懸濁液濃縮 物を磨砕して製造し、および b)この懸濁液濃縮物に請求項1(d)に記載の湿潤剤および必要に応じて有機 溶媒を混合し、 c)得られた混合物を水中に分散することを特徴とする、請求項1−4のいずれ か1項に記載の完成した組成物の製造法。 6.混合の際のエネルギー密度が0.2−20Wh/リットルであることを特徴 とする、請求項5に記載の完成した組成物の製造法。 7.請求項1−4のいずれか1項に記載の完成した組成物を製造するための植物 保護有効物質の使用法。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 カルドルフ,ウヴェ ドイツ国、D―68159、マンハイム、4、 デー、3 (72)発明者 パルク,アドルフ ドイツ国、D―67098、バート、デュルク ハイム、パラ―レ―モニャール―シュトラ ーセ、8 (72)発明者 コバー,ライナー ドイツ国、D―67136、フスゲンハイム、 イム、シュリットヴェーク、20

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1.水の他に、 a)10−700g/リットルの1種または多種の植物保護有効物質、 b)5−150g/リットルの1種または多種の分散剤、 c)50−500g/リットルの1種または多種の湿潤剤、 d)0.5−5g/リットルの1種または多種の増粘剤、および e)必要に応じて有機溶媒を含有することを特徴とする、植物保護有効物質を 得るための水性多相安定型の完成した組成物。 2.b1)10−70g/リットルの立体的作用を有する分散剤、および b2)5−80g/リットルの陰イオン分散剤を含有することを特徴とする、 請求項1に記載の植物保護有効物質を得るための完成した組成物。 3.b1)10−70g/リットルの立体的作用を有する分散剤、または b2)5−80g/リットルの陰イオン分散剤を有することを特徴とする、請 求項1に記載の植物保護有効物質を得るための完成した組成物。 4.使用する湿潤剤の蒸留水中におけるCMC値が1・ 10-5−1・10-2%であることを特徴とする、請求項1に記載の植物保護有効 物質を得るための完成した組成物。 5.使用する湿潤剤の水に対する20℃での界面張力が少なくとも3・10-1m N/mであることを特徴とする、請求項1に記載の植物保護有効物質を得るため の完成した組成物。 6.a)1種または多種の固体の植物保護有効物質、1種または多種の分散剤、 および1または多種増粘剤から成る懸濁液濃縮物を磨砕して製造し、および b)この懸濁液濃縮物に湿潤剤および必要に応じて有機溶媒を混合し、 得られた混合物を水中に分散することを特徴とする、請求項1に記載の植物保護 有効物質を得るための完成した組成物の製造法。 7.混合の際のエネルギー密度が0.2−20Wh/リットルであることを特徴 とする、請求項6に記載の植物保護有効物質を得るための完成した組成物の製造 法。 8.請求項1に記載の完成した組成物を製造するための植物保護有効物質の使用 法。
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