JP6567717B2 - 二次電池、組電池、電池パック、及び車両 - Google Patents
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Description
第1の実施形態によれば、正極と、負極と、電解質とを含む二次電池が提供される。負極は、B、P、Al、La、Zr、Ge、Zn、Sn、Ga、Pb、In、Bi及びTlよりなる群から選ばれる少なくとも1種の元素(以下、添加元素と称す)と、チタン含有酸化物の粒子とを含有する。電解質は、水を含む溶媒と、リチウムイオンとを含む。この電解質は、イオン伝導性を非水電解液の10倍以上高くすることができる。このような水系電解質に、チタン含有酸化物の粒子を負極活物質として含む負極を組み合わせると、水素ガスの発生により負極におけるリチウムイオンの吸蔵放出が妨げられる。本発明者らは、負極に添加元素を含有させることにより、チタン含有酸化物での水素発生速度が低下して水素発生が低減され、効率良くリチウムイオンを負極に吸蔵放出することができるようになり、二次電池のサイクル寿命性能、保存性能及び大電流放電性能が向上されることを初めて見出した。
電解質は、水を含む溶媒と、リチウムイオンとを含む第1の電解質である。電解質の例には、リチウムイオンを含む溶液、該溶液と高分子材料を複合化したゲル状電解質が含まれる。リチウムイオンを含む溶液は、例えば、リチウム塩を、水を含む溶媒に溶解することにより調製される。高分子材料としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリエチレンオキサイド(PEO)等を挙げることができる。
この負極は、負極集電体と、前記集電体の片面もしくは両面に担持され、活物質、導電剤および結着剤を含む負極活物質含有層とを有する。
(1)式において、W1は、添加元素含有粒子の重量で、W2は、負極活物質粒子の重量である。チタン含有酸化物粒子の表面が被覆部で被覆されている場合、W2は、チタン含有酸化物粒子と被覆部の合計重量である。
この正極は、正極集電体と、集電体の片面もしくは両面に担持され、活物質、導電剤および結着剤を含む正極活物質含有層とを有する。
正極と負極の間にはセパレータを配置することができる。セパレータの例に、不織布、フィルム、紙などが含まれる。セパレータの構成材料の例に、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン、セルロースが含まれる。好ましいセパレータの例に、セルロース繊維を含む不織布、ポリオレフィン繊維を含む多孔質フィルムを挙げることができる。セパレータの気孔率は60%以上にすることが好ましい。また、繊維径は10μm以下が好ましい。繊維径を10μm以下にすることで、セパレータの電解質に対する親和性が向上して電池抵抗を小さくすることができる。繊維径のより好ましい範囲は3μm以下である。気孔率が60%以上のセルロース繊維含有不織布は、電解質の含浸性が良く、低温から高温まで高い出力性能を出すことができる。また、長期充電保存、フロート充電、過充電においても負極と反応せず、リチウム金属のデンドライ析出による負極と正極の短絡が発生しない。より好ましい範囲は62%〜80%である。
正極、負極及び非水電解質が収容される容器には、金属製容器や、ラミネートフィルム製容器、ポリエチレンやポリプロピレンなどの樹脂容器を使用することができる。
第2の実施形態によれば、二次電池を単位セルとする組電池を提供することができる。二次電池には、第1の実施形態の二次電池を用いることができる。
第3の実施形態によれば、第1の実施形態の二次電池を少なくとも一つと、二次電池の充放電を制御するための回路部とを含む電池パックを提供することができる。複数の二次電池から組電池を形成する場合、第2の実施形態の組電池を使用することができる。
安全性を鑑みて水系溶媒の電解液を用いた場合、非水系のリチウムイオン電池(非水電解質電池)と同様な3〜4V程度の電池電圧を得ることが難しい。水系溶媒を用いた場合には、負極での電気分解による水素発生を回避するため、LiV2O4やLiTi2(PO4)3などといった比較的作動電位の高い負極材料を使用する必要がある。そのため、水系のリチウムイオン電池では電池電圧は2V程度に留まり、非水系リチウムイオン電池と比較してエネルギー密度が低い。
負極は、集電体(負極集電体)と負極活物質を含んだ負極合剤層(負極活物質含有層)とを含む。
ZnCl2 : 30−100 g/L
Zn : 15−50 g/L
NH4Cl : 100−150g./L
pH : 4.5−6.0
浴温 : 20−35℃
電流密度 : 1−10A/dm2
ここで、具体例として亜鉛を含む被覆層を形成する例を示したが、めっき処理に用いるめっき浴の条件や処理条件などを、形成する被覆層の組成に応じて適宜変更できる。また、めっき浴には、均一電着性の観点から添加剤としてクエン酸や、サッカリン、ポリビニルアルコール等といった添加剤を加えることが好ましい。これらの添加剤を加えることで、電析のむらを抑制し、均一な被覆層を形成することができる。
被覆層の組成及び厚さ(層厚)は、例えば走査型透過電子顕微鏡(STEM:Scanning Transmission Electron Microscope)による観察を行うことで分析できる。STEMの一例として、日立ハイテクノロジーズ製HD2300Aを用いることができる。被覆層の厚さは、例えば加速電圧200kVで測定を行い、被覆層を有する対象の部材(集電体、活物質粒子、又は導電剤粒子)と被覆層とのコントラスト差から定量することができる。被覆層の組成は、例えば加速電圧200kVで測定を行い、エネルギー分散X線分光(EDS:Energy dispersive X-ray spectrometry)分析により定量することができる。STEMによる測定を行う際は先ず、測定試料(被覆層を有する各部材)を集束イオンビーム(FIB:Focused Ion Beam)加工により0.1μmまで薄片化し、最表面を保護するためにC膜及びW膜を形成する。このように処理したサンプルに対して、20万倍の観察倍率にて観察を行う。このとき、被覆層と部材(集電体、活物質粒子、又は導電剤粒子)とで組成の差分がコントラストとして得られ、被覆層の厚さの定量ができる。また、被覆層の組成に関してはEDSにより分析を行うことができる。なお、被覆層の厚さが100nm以上と厚い場合など、測定対象の状態に応じて観察しやすい倍率に適宜調製して同様の観察を行う。
正極は、正極集電体と正極合剤層(正極活物質含有層)とを含むことができる。正極合剤層は、正極集電体の片面若しくは両面に形成され得る。正極合剤層は、正極活物質と、任意に導電剤及び結着剤を含むことができる。
電解液は、水系溶媒と電解質とを含む。また、電解液は、NO3 −、Cl−、LiSO4 −、SO4 2−、OH−、TFSI−{ビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドイオン;[N(SO2CF3)2]−}、FSI−{リチウムビス(フルオロスルホニル)イミドイオン;[N(SO2F)2]−}、及びBOB−{ビスオキサレートボラートイオン; [B(C2O4)2]−}からなる群より選択される少なくとも1種のアニオンを含む。電解液中に含まれるこれらのアニオンは、1種でもよく、或いは、2種以上のアニオンが含まれていてもよい。
システム: Prominence HIC-SP
分析カラム: Shim-pack IC-SA3
ガードカラム: Shim-pack IC-SA3(G)
溶離液: 3.6 mmol/L 炭酸ナトリウム水溶液
流量: 0.8 mL/min
カラム温度: 45℃
注入量: 50μL
検出: 電気伝導度
電極端子は、例えば外部端子と内部端子とを含むことができる。外部端子は、例えば電極リードである。或いは、後述するように金属缶などの導電性の外装部材を外部端子とすることもできる。内部端子は、例えば電極タブを含む。また、内部端子の形状は特に限定されず、例えば帯状、円盤状、ワッシャー状、螺旋状、波板状などの形状を含む。
セパレーターとしては、例えば、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、セルロース、ガラス繊維及びポリフッ化ビニリデン(PVdF)などの材料から形成された多孔質フィルム、合成樹脂製不織布等を用いることができる。中でも、セルロースは液保持性やLi拡散性などに優れており、好ましい。
ガスケットとしては、例えばポリプロピレン(PP)、ポリエチレン(PE)、ナイロンおよびポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリイミドのような高分子材料を用いることができる。ガスケットとして高分子材料を使用することで、電池内部の気密性を向上できるだけでなく、正負極間の短絡を防止できる。
外装部材としては、ラミネートフィルム製の袋状容器又は金属製容器を用いることができる。外装部材の形状としては、例えば扁平型、角型、円筒型、コイン型、ボタン型、シート型、積層型等が挙げられる。無論、リチウム二次電池の用途に応じて、適切な外装部材を用いることができる。例えば、リチウム二次電池を携帯用電子機器等に積載する場合、小型電池用の外装部材を用いることができる。或いは、リチウム二次電池を二輪乃至四輪の自動車等の車両に積載する場合、大型電池用の外装部材を用いることができる。
第5の実施形態によれば、リチウム二次電池を単位セルとする組電池を提供することができる。リチウム二次電池には、第4の実施形態のリチウム二次電池を用いることができる。
第6の実施形態によれば、電池パックが提供される。この電池パックは、第4の実施形態に係るリチウム二次電池具備している。
以下、本発明の実施例を図面を参照して詳細に説明するが、本発明は以下に掲載される実施例に限定されるものでない。
正極活物質に、スピネル構造のリチウムマンガン酸化物(LiMn2O4)粒子を用いた。LiMn2O4粒子は、一次粒子と二次粒子が混在しており、LiMn2O4粒子の平均粒子径は5μmであった。正極活物質に、導電剤として正極全体に対して繊維径0.1μmの気相成長の炭素繊維を3重量%、黒鉛粉末を5重量%、結着剤として正極全体に対して5重量%のポリテトラフルオロエチレン(PTFE)をそれぞれ配合して水に分散してスラリーを調製した。得られたスラリーを厚さ10μmのニッケル箔の両面に塗布し、乾燥し、プレス工程を経て、片面の正極活物質含有層の厚さが43μm、電極密度2.2g/cm3の正極を作製した。
正極活物質、負極活物質、負極被覆部、負極被覆部の厚さ、混合物の種類、混合物重量、水系電解液組成、pHを表1に示す値に設定する以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の二次電池を作製した。
電解液組成を表1に示すものに変更することにより負極活物質粒子の表面を被覆部で被覆しないこと以外は、実施例1と同様にして二次電池を製造した。
実施例2,3と同様な平均二次粒子径を有するLi4Ti5O12粉末に、Li1.3Ti1.7Al0.3(PO4)3からなる被覆部を形成した。被覆部が形成された負極活物質粒子を用いると共に、正極活物質、負極被覆部の厚さ、混合物の種類、混合物重量、水系電解液組成、pHを表1に示す値に設定する以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の二次電池を作製した。
実施例2,3と同様な平均二次粒子径を有するLi4Ti5O12粉末に、Li3.6Ge0.6V0.4O4からなる被覆部を形成した。被覆部が形成された負極活物質粒子を用いると共に、正極活物質、負極被覆部の厚さ、混合物の種類、混合物重量、水系電解液組成、pHを表1に示す値に設定する以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の二次電池を作製した。
負極活物質として、平均二次粒子径(直径)が10μmの単斜晶構造のTiO2(B)粉末を用意し、かつ負極に亜鉛粉末を添加せず、これら以外は実施例1と同様にして薄型の二次電池を作製した。
負極活物質として、平均二次粒子径(直径)が2μmのNb2TiO7粉末を用意した。正極活物質、負極被覆部、負極被覆部の厚さ、混合物の種類、混合物重量、水系電解液組成、pHを表1に示す値に設定する以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の二次電池を作製した。
実施例2,3と同様な平均二次粒子径を有するLi4Ti5O12粉末に、Li7La3Zr2O12からなる被覆部を形成した。被覆部が形成された負極活物質粒子を用いると共に、正極活物質、負極被覆部の厚さ、混合物の種類、混合物重量、水系電解液組成、pHを表1に示す値に設定する以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の二次電池を作製した。
正極活物質、負極活物質、負極被覆部、負極被覆部の厚さ、混合物の種類、混合物重量、水系電解液組成、pHを表1に示す値に設定する以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の二次電池を作製した。
実施例2,3と同様な平均二次粒子径を有するLi4Ti5O12粉末に、Al2O3からなる被覆部は、以下の方法で作製した。5mlのポリビニルアルコールと10mlの水を混合した水溶液にAl(NO3)2・9H2Oを添加してLi4Ti5O12粉末と10mlの水を加えて撹拌を6時間行った後、得られた生成物を空気中で600℃の熱処理を3時間を行うことでAl2O3を被覆したLi4Ti5O12を得た。
実施例2,3と同様な平均二次粒子径を有するLi4Ti5O12粉末に、ZnOからなる被覆部は、以下の方法で作製した。5mlのポリビニルアルコールと10mlの水を混合した水溶液にZn(NO3)2・6H2O添加してLi4Ti5O12粉末と10mlの水を加えて撹拌を6時間行った後、得られた生成物を空気中で600℃の熱処理を3時間を行うことで、ZnOを被覆したLi4Ti5O12を得た。
負極被覆部を用いず、かつ混合物重量を表2に示す値に設定する以外は、前述した実施例21で説明したのと同様にして薄型の二次電池を作製した。
負極被覆部を用いず、かつ混合物重量を表2に示す値に設定する以外は、前述した実施例22で説明したのと同様にして薄型の二次電池を作製した。
正極活物質、負極活物質、負極被覆部、負極被覆部の厚さ、混合物の種類、混合物重量、水系電解液組成、pHを表1に示す値に設定する以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の二次電池を作製した。
(評価用電池の作製)
先ず、正極活物質としてのオリビン型LiMn2O4粉末を100重量部と、導電剤としてのアセチレンブラックを10重量部と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)を10重量部とにN−メチルピロリドン(NMP)加えて混合し、正極スラリーを調製した。調製したスラリーを正極集電体としてのTi箔の片面に塗布し、スラリーの塗膜を乾燥させた後プレスすることにより、電極密度が2.6g/cm3の正極シートを作製した。作製した正極シートをφ10mmの円形に打ち抜き、円盤状の正極を得た。
負極集電体としてTi箔を使用し、電解液に添加剤としてZnCl2を20mM添加したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、電解液に添加剤としてZnCl2を20mMとサッカリンナトリウム塩を10mMとを添加したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、電解液に添加剤としてZnCl2とInCl3とを各10mMとサッカリンナトリウム塩を10mMとを添加したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、電解液に添加剤としてZnCl2を10mMとCuCl2を10mMとサッカリンナトリウム塩を10mMとを添加したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、電解液に添加剤としてSnCl2を20mMとサッカリンナトリウム塩を10mMとを添加したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、負極活物質としてLiTi2(PO4)3を使用し、電解液に添加剤としてZnCl2を20mM添加したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
実施例101−106及び比較例101−102で作製した評価用電池のそれぞれについて、25℃の温度条件及び5Cレートの電流値の条件のもと、負極の電圧を制御することで定電流充放電試験を行った。充電については、負極電位が−1.6V(vs.SCE)となるまで充電し、終止条件を電流値2.5C到達もしくは充電時間20分経過とした定電流定電圧モード(CCCV)で実施した。放電については、負極電位が−1.3Vとなるまで放電する定電流放電を行った。1回の充電と1回の放電とを1サイクルとした。また、充電および放電のそれぞれの後に休止時間を設けずに、充放電を20サイクル繰り返した。
実施例101−106及び比較例101−102で作製した評価用電池について、前述した手法を用いて、負極中の各部材における被覆層の組成および層厚を分析した。その結果、実施例101では、負極活物質と導電剤と負極集電体とのいずれについてもZnO相を含む被覆層が存在することが分かった。実施例101では、負極集電体としてZn箔を用いていたため、Zn箔から溶出した亜鉛によりZnO相を含む被覆層が形成されたものと考えられる。
負極活物質として単斜晶型二酸化チタン(TiO2(B))を使用したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極活物質としてLi2NaTi5NbO14を使用したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、負極活物質として単斜晶型二酸化チタン(TiO2(B))を使用したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、負極活物質としてLi2NaTi5NbO14を使用したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
実施例107−108及び比較例103−104で作製した評価用電池について、実施例101−106と比較例101−102と同様にして20サイクル後の容量維持率と20サイクル後の充放電効率とを求めた。得られた結果を下記表11にまとめる。
実施例107−108及び比較例103−104で作製した評価用電池について、実施例101−106及び比較例101−102と同様にして、負極中の各部材における被覆層の組成および層厚を分析した。その結果、実施例107−108では、負極活物質と導電剤と負極集電体とのいずれについてもZnO相を含む被覆層が存在することが分かった。実施例107−108では実施例101と同様に、負極集電体としてZn箔を用いており、且つ負極活物質としてそれぞれ二酸化チタン及びLi2NaTi5NbO14を用いていた結果表6に示したとおり初回充電時に負極電位が−1.6V(vs.SCE)にまで達したため、Zn箔から溶出した亜鉛によりZnO相を含む被覆層が形成されたものと考えられる。
負極集電体としてTi箔を使用し、電解液に添加剤としてInCl3を20mMとサッカリンナトリウム塩を10mMとを添加したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、電解液に添加剤としてPbCl2を20mMとサッカリンナトリウム塩を10mMとを添加したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、電解液に添加剤としてPbCl2を10mM、InCl3を10mMとサッカリンナトリウム塩を10mMとを添加したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
実施例109−111で作製した評価用電池について、実施例101−108と比較例101−103と同様にして20サイクル後の容量維持率と20サイクル後の充放電効率とを求めた。得られた結果を下記表15にまとめる。
実施例109−111で作製した評価用電池について、実施例101−108及び比較例101−104と同様にして、負極中の各部材における被覆層の組成および層厚を分析した。
負極活物質としてNb2TiO7を使用したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
正極活物質としてLiFePO4を使用したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
正極活物質としてLiCoO2を使用したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、負極活物質としてNb2TiO7を使用したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、正極活物質としてLiFePO4を使用したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
負極集電体としてTi箔を使用し、正極活物質としてLiCoO2を使用したことを除き、実施例101と同様にして評価用電池を作製した。
実施例112−114及び比較例105−107で作製した評価用電池について、実施例101−111と比較例101−104と同様にして20サイクル後の容量維持率と20サイクル後の充放電効率とを求めた。得られた結果を下記表19にまとめる。
実施例112−114及び比較例105−107で作製した評価用電池について、実施例101−111と比較例101−104と同様にして、負極中の各部材における被覆層の組成および層厚を分析した。その結果、実施例112−114では、負極活物質と導電剤と負極集電体とのいずれについてもZnO相を含む被覆層が存在することが分かった。実施例112−114では実施例101と同様に、負極集電体としてZn箔を用いており、且つ負極活物質としてそれぞれニオブチタン(Nb2TiO7)又はスピネル型リチウムチタン酸化物(Li4Ti5O12)を用いていた結果、表18に示したとおり初回充電時に負極電位が−1.6乃至−1.8V(vs.SCE)にまで達したため、Zn箔から溶出した亜鉛によりZnO相を含む被覆層が形成されたものと考えられる。
以下に、本願出願の当初の請求の範囲に記載された発明を付記する。
[1] 正極と、
B、P、Al、La、Zr、Ge、Zn、Sn、Ga、Pb、In、Bi及びTlよりなる群から選ばれる少なくとも1種の元素と、チタン含有酸化物とを含む負極と、
水を含む溶媒と、リチウムイオンとを含む電解質と
を含む二次電池。
[2] 前記電解質は、亜鉛イオンをさらに含む[1]に記載の二次電池。
[3] 前記負極は、前記チタン含有酸化物の粒子と、前記粒子の表面の少なくとも一部を被覆する前記少なくとも1種類の元素を含有する被覆部とを含む、[1]〜[2]のいずれか1つに記載の二次電池。
[4] 前記電解質は、塩素イオン(Cl−)、水酸化物イオン(OH−)、硫酸イオン(SO4 2−)及び硝酸イオン(NO3 −)よりなる群から選ばれる少なくとも1種からなるアニオンをさらに含む、[1]〜[3]のいずれか1つに記載の二次電池。
[5] 前記チタン含有酸化物は、一般式LixTiO2(0≦x≦1)で表されるチタン酸化物及び一般式Li4+xTi5O12(xは−1≦x≦3)で表されるリチウムチタン酸化物のうちの少なくとも一種である[1]〜[4]のいずれか1つに記載の二次電池。
[6] [1]〜[5]のいずれか1つに記載の二次電池を含む組電池。
[7] [1]〜[5]の何れか1つに記載の二次電池を含む電池パック。
[8] 通電用の外部端子と、保護回路とをさらに含む[7]に記載の電池パック。
[9] 複数の前記二次電池を含み、前記二次電池が直列、並列、又は直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている[7]または[8]に記載の電池パック。
[10] [7]〜[9]の何れか1つに記載の電池パックを搭載した車両。
[11] 前記電池パックは、前記車両の動力の回生エネルギーを回収するものである[10]に記載の車両。
[12] 正極と、
集電体と、チタン含有酸化物を含む負極活物質とを含み、前記集電体と前記負極活物質との少なくとも一方はその表面の少なくとも一部にZn,In,Sn,Pb,Hg,Cu,Cd,Ag,及びBiからなる群より選択される少なくとも一種の元素を含む被覆層を有する負極と、
水系溶媒と電解質とを含む電解液と
を具備する二次電池。
[13] 前記負極活物質はその表面の少なくとも一部に前記被覆層を有する[12]に記載の二次電池。
[14] 前記負極は導電剤をさらに含み、前記集電体と前記負極活物質と前記導電剤とがそれぞれの表面の少なくとも一部に前記被覆層を有する[12]に記載の二次電池。
[15] 前記集電体と前記負極活物質と前記導電剤とのそれぞれは、その表面積の10%以上100%以下が前記被覆層により被覆されている[14]に記載の二次電池。
[16] 前記被覆層は、2nm以上5μm以下の厚さを有し、Zn,In,Sn,Pb,Hg,Cu,Cd,Ag,及びBiからなる群より選択される少なくとも一種の元素からなる金属の相、前記少なくとも一種の元素を含む合金の相、前記少なくとも一種の元素の酸化物の相、及び前記少なくとも一種の元素の水酸化物の相からなる群より選択される少なくとも一つの相を含む[12]乃至[15]の何れか1つに記載の二次電池。
[17] 前記負極活物質は、酸化チタン、スピネル型構造を有するリチウムチタン酸化物、一般式Ti1−xMx+yNb2−yO7-δで表され、0≦x<1、0≦y<1、MはMg,Fe,Ni,Co,W,Ta,及びMoより選択される少なくとも一つを含むニオブチタン複合酸化物、一般式Li2+vNa2−wM1xTi6−y−zNbyM2zO14+δで表され、0≦v≦4、0<w<2、0≦x<2、0<y<6、0≦z<3、y+z<6、−0.5≦δ≦0.5であり、M1は、Cs,K,Sr,Ba,及びCaからなる群より選択される少なくとも1種の元素であり、M2は、Zr,Sn,V,Ta,Mo,W,Fe,Co,Mn,及びAlからなる群より選択される少なくとも1種の元素である斜方晶型Na含有ニオブチタン複合酸化物からなる群より選択される少なくとも1種の化合物を含む[12]乃至[16]の何れか1つに記載の二次電池。
[18] 前記電解液は、NO3 −、Cl−、LiSO4 −、SO4 2−、およびOH−、[N(SO2CF3)2]−、[N(SO2F)2]−、および[B(C2O4)2]−からなる群より選択される少なくとも1種のアニオンを含む[12]乃至[17]のいずれか1つに記載の二次電池。
[19] 前記正極は、一般式LixFePO4で表され、0≦x≦1であるオリビン結晶構造のリン酸化合物、一般式LixMn2O4で表され、0<x≦1であるリチウムマンガン複合酸化物、及び一般式LixCoO2で表され、0<x≦1であるリチウムコバルト複合酸化物からなる群より選択される少なくとも1種の化合物を含んだ正極活物質を含む[12]乃至[18]のいずれか1つに記載の二次電池。
[20] [12]乃至[18]の何れか1つに記載の二次電池を具備する組電池。
[21] [12]乃至[18]の何れか1つに記載の二次電池を具備する電池パック。
[22] 通電用の外部端子と、保護回路とをさらに含む[21]に記載の電池パック。
[23] 複数の前記二次電池を具備し、前記二次電池が直列、並列、又は直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている[21]または[22]に記載の電池パック。
[24] [21]乃至[23]の何れか1つに記載の電池パックを搭載した車両。
[25] 前記電池パックは、前記車両の動力の回生エネルギーを回収するものである[24]に記載の車両。
Claims (13)
- 正極と、
B、P、Al、La、Zr、Ge、Zn、Sn、Ga、Pb、In、Bi及びTlよりなる群から選ばれる少なくとも1種の元素よりなる粒子と前記少なくとも1種の元素よりなる粒子の表面の少なくとも一部を被覆する前記少なくとも1種の元素の酸化物の層または膜とを含む複合体と、チタン含有酸化物を含む負極活物質含有層と、集電体とを含み、前記複合体は、前記負極活物質含有層内、前記集電体の表面の少なくとも一部、及び前記チタン含有酸化物の表面の少なくとも一部のうち少なくとも何れか一つに存在する負極と、
水を含む溶媒と、リチウムイオンとを含む電解質と
を含む二次電池。 - 前記少なくとも1種の元素はZn及びAlよりなる群から選ばれる少なくとも1種である、請求項1に記載の二次電池。
- 前記電解質は、亜鉛イオンをさらに含む請求項1〜2のいずれか1項に記載の二次電池。
- 前記負極は、前記チタン含有酸化物の粒子と、前記チタン含有酸化物の粒子の表面の少なくとも一部を被覆する前記少なくとも1種の元素を含有する被覆部とを含む、請求項1〜3のいずれか1項に記載の二次電池。
- 前記電解質は、塩素イオン(Cl−)、水酸化物イオン(OH−)、硫酸イオン(SO4 2−)及び硝酸イオン(NO3 −)よりなる群から選ばれる少なくとも1種からなるアニオンをさらに含む、請求項1〜4のいずれか1項に記載の二次電池。
- 前記チタン含有酸化物は、一般式LixTiO2(0≦x≦1)で表されるチタン酸化物及び一般式Li4+xTi5O12(xは−1≦x≦3)で表されるリチウムチタン酸化物のうちの少なくとも一種である請求項1〜5のいずれか1項に記載の二次電池。
- 請求項1〜6のいずれか1項に記載の二次電池を含む組電池。
- 請求項1〜6の何れか1項に記載の二次電池を含む電池パック。
- 通電用の外部端子と、保護回路とをさらに含む請求項8に記載の電池パック。
- 複数の前記二次電池を含み、前記二次電池が直列、並列、又は直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている請求項8または9に記載の電池パック。
- 請求項8〜10の何れか1項に記載の電池パックを搭載した車両。
- 前記電池パックは、前記車両の動力の回生エネルギーを回収するものである請求項11に記載の車両。
- 請求項8〜10の何れか1項に記載の電池パックを含む定置用電池。
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