JP7067985B2 - 二次電池、電池パック、車両、及び定置用電源 - Google Patents
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Description
二次電池、電池パック、車両、及び定置用電源に関する。
非水系二次電池の課題を解決させるために、電解質の水溶液化の検討がなされている。水溶液電解質では、電池の充放電を実施する電位範囲を、溶媒として含まれている水の電気分解反応が起こらない電位範囲に留める必要がある。例えば、正極活物質としてリチウムマンガン酸化物および負極活物質としてリチウムバナジウム酸化物を用いることで、水溶媒の電気分解を回避できる。これらの組み合わせでは、1~1.5V程度の起電力が得られるものの、電池として十分なエネルギー密度が得られにくい。
[SEM装置および分析条件]
InstructName=SU8000(日立ハイテクノロジーズ社製)
SerialNumber=HI-0946-0005
DataNumber=SU8020
SignalName=LA100(U)
SEDetSetting=LA-BSE、U、Even、VSE=100
AcceleratingVoltage=3000 Volt
DecelerationVoltage=0 Volt
Magnification=50000
WorkingDistance=2600 um
LensMode=High
Condition=Vacc=3kV Mag=x50.0k WD=2.6mm
[SEM画像解析用ソフト]
PhotoImpact(COREL社製品)
Image-Pro plus(Media Cybernetics社製)
負極は、負極集電体と、負極集電体上に配置されている負極活物質層とを含む。負極活物質層は、負極集電体の少なくとも1つの面上に配置されている。例えば、負極集電体上の1つの面に負極活物質層が配置されていてもよく、または負極集電体上の1つの面とその裏面とに負極活物質層が配置されていてもよい。
この正極は、正極集電体と、正極集電体の片面もしくは両面に担持され、活物質、導電剤および結着剤を含む正極層とを有することができる。
電解質には、水系溶媒と第1の電解質とを含む電解液と、この電解液に高分子材料を複合化したゲル状電解質が挙げられる。前述の高分子材料としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリエチレンオキサイド(PEO)等を挙げることができる。ここでは、電解液について説明する。電解質は、NO3 -、Cl-、LiSO4 -、SO4 2-、およびOH-からなる群より選択される少なくとも1種のアニオンを含む。電解質中に含まれるこれらのアニオンは、1種でもよく、或いは、2種以上のアニオンが含まれていてもよい。なお、電解液とゲル状電解質を総称するために用いた電解質と、溶質としての電解質を区別するために便宜上溶質としての電解質を第1の電解質と称している。
イオンクロマトグラフ法による電解質に含まれる溶質の定性定量分析の具体的な測定条件の例を以下に示す:
システム: Prominence HIC-SP
分析カラム: Shim-pack IC-SA3
ガードカラム: Shim-pack IC-SA3(G)
溶離液: 3.6 mmol/L 炭酸ナトリウム水溶液
流量: 0.8 mL/min
カラム温度: 45℃
注入量: 50μL
検出: 電気伝導度
正極と負極との間にはセパレータを配置することができる。セパレータを絶縁材料で構成することで、正極と負極とが電気的に接触することを防止することができる。また、正極と負極との間を電解質が移動可能な形状のものを使用することが望ましい。セパレータの例に、不織布、フィルム、紙などが含まれる。セパレータの構成材料の例に、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン、セルロースが含まれる。好ましいセパレータの例に、セルロース繊維を含む不織布、ポリオレフィン繊維を含む多孔質フィルムを挙げることができる。セパレータの気孔率は60%以上にすることが好ましい。また、繊維径は10μm以下が好ましい。繊維径を10μm以下にすることで、電解質に対するセパレータの親和性が向上するので電池抵抗を小さくすることができる。繊維径のより好ましい範囲は3μm以下である。気孔率が60%以上のセルロース繊維含有不織布は、電解質の含浸性が良く、低温から高温まで高い出力性能を出すことができる。また、長期充電保存、フロート充電、過充電においても負極と反応せず、リチウム金属のデンドライト析出による負極と正極の短絡が発生しない。より好ましい範囲は62%~80%である。
正極、負極及び電解質が収容される容器には、金属製容器や、ラミネートフィルム製容器、ポリエチレンやポリプロピレンなどの樹脂容器を使用することができる。
第2の実施形態によれば、二次電池を単位セルとする組電池を提供することができる。二次電池には、第1の実施形態の二次電池を用いることができる。
第3の実施形態によれば、電池パックが提供される。この電池パックは、第1の実施形態に係る二次電池具備している。
第4の実施形態によると、車両が提供される。この車両は、第3の実施形態に係る電池パックを搭載している。
第5の実施形態によると、定置用電源が提供される。この定置用電源は、第3の実施形態に係る電池パックを搭載している。なお、この定置用電源は、第3の実施形態に係る電池パックの代わりに、第2の実施形態に係る組電池又は第1の実施形態に係る二次電池を搭載していてもよい。
以下の手順で二次電池を作製した。
正極活物質として平均粒子径10μmのスピネル構造のリチウムマンガン酸化物(LiMn2O4)、導電剤として黒鉛粉末、および結着剤としてポリアクリルイミド(PAI)を用いた。これら正極活物質、導電剤、および結着剤を、それぞれ80重量%、10重量%、および10重量%の割合で配合し、NMP溶媒に分散してスラリーを調製した。調製したスラリーを、正極集電体としての厚さ12μmのTi箔に両面塗布し、塗膜を乾燥することで正極層を形成した。正極集電体とその上の正極層とのプレス工程を経て、電極密度3.0g/cm3(集電体を含まず)の正極を作製した。
負極活物質として平均二次粒子径(直径)15μmのLi4Ti5O12粉末、導電剤として黒鉛粉末、および結着剤としてPAIを用いた。これら負極活物質、導電剤、および結着剤を、それぞれ80重量%、10重量%、および10重量%の割合で配合し、Nーメチル-2ーピロリドン(NMP)溶媒に分散してスラリーを調製した。得られたスラリーを、負極集電体としての厚さ50μmのZn箔に塗布し、塗膜を乾燥することで負極活物質層を形成した。なお、スラリーをZn箔に塗布する際、作製する負極のうち、電極群の最外周に位置する部分についてはZn箔の片面にのみスラリーを塗布し、それ以外の部分についてはZn箔の両面にスラリーを塗布した。負極集電体とその上の負極活物質層とのプレス工程を経ることにより、電極密度2.0g/cm3(集電体を含まず)の負極を作製した。
上記のとおり作製した正極と、Li 1.3 Al 0.3 Ti 1.7 (PO 4 ) 3 からなるセパレータと、上記のとおり作製した負極と、もう一つのLi 1.3 Al 0.3 Ti 1.7 (PO 4 ) 3 からなるセパレータとを、この順序で積層して積層体を得た。次に、この積層体を、負極が最外周に位置するように渦巻き状に捲回して電極群を作製した。これを90℃で加熱プレスすることにより、偏平状電極群を作製した。得られた電極群を、厚さが0.25mmのステンレスからなる薄型の金属缶からなる容器に収納した。金属缶として、内圧が2気圧以上になるとガスをリークする弁が設置されているものを用いた。
LiClを水に12mol/L溶解させて、溶液を調整した。この溶液に、NMPを得溶液全体に対して10体積%になるように混合した。得られた電解質に対して、1体積%のポリオキシアルキレンアルキルエーテルを加えた。
次に作製したセルの評価方法を示す。結果は表1に記載した。
(初期放電容量)
二次電池を、セルを組んでからの待機時間3時間を空けた後、25℃環境下で0.5Cのレートにおいて(負極活物質換算)の定電流で2.6Vまで充電した後、2.2Vまで1Cでの放電を実施して初期の放電容量を測定した。
初期放電容量測定後、1Cレートにおいて所定のサイクル数の充放電測定を繰り返した後、1Cレート(負極活物質換算)の定電流で2.6Vまで充電した後、24時間放置した後に2.2Vまで1Cでの放電を実施する。貯蔵性能の指標として、自己放電率(%)を下記式より算出した。下記式により算出される自己放電率は、その値が低い程貯蔵性能が優れていることを示す。
(自己放電率) = 100-(24時間後の放電容量÷初期の放電容量)×100
第1の実施形態で説明したように画像編集ソフトPhotoImpact及び画像解析ソフトImage-Pro Plusを用いて算出した。
以下に、本願出願の当初の特許請求の範囲に記載された発明を付記する。
[1] 水系電解質と、
正極と、
負極と、
を備え、
前記負極の表面の少なくとも一部にHg、Pb、Zn及びBiからなる群れより選ばれる少なくとも1種の元素Aを含む化合物が存在し、前記負極の表面を走査顕微鏡で観察した領域のうち、前記元素Aを含む化合物が観察される領域が50%以上である二次電池。
[2] 前記元素Aを含む化合物が観察される領域が70%以上である[1]記載の二次電池。
[3] 前記負極は集電体と前記集電体の上に配置される負極活物質を含む負極活物質層を有し、前記集電体は前記元素Aを含む[1]又は[2]記載の二次電池。
[4] 前記水系電解質は界面活性剤を含む[1]乃至[3]の何れか1つに記載の二次電池。
[5] 前記水系電解質は前記元素Aを含む[1]乃至[4]の何れか1つに記載の二次電池。
[6] 前記負極が備える負極活物質は、チタン酸化物、リチウムチタン酸化物、およびリチウムチタン複合酸化物からなる群より選択される少なくとも1種である[1]乃至[5]の何れか1つに記載の二次電池。
[7] [1]乃至[6]の何れか1つに記載の二次電池を具備する電池パック。
[8] 通電用の外部端子と、
保護回路とをさらに含む[7]に記載の電池パック。
[9] 複数の前記二次電池を具備し、前記二次電池が直列、並列、又は直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている[7]又は[8]に記載の電池パック。
[10] [7]乃至[9]の何れか1つに記載の電池パックを搭載した車両。
[11] 前記電池パックは、前記車両の動力の回生エネルギーを回収するものである[10]に記載の車両。
[12] [7]乃至[9]の何れか1つに記載の電池パックを具備した定置用電源。
Claims (11)
- 水系電解質と、
正極と、
負極と、
を備え、
前記負極の表面の少なくとも一部にHg、Pb、Zn及びBiからなる群れより選ばれる少なくとも1種の元素Aを含む化合物が存在し、前記負極の表面を走査顕微鏡で観察した領域のうち、前記元素Aを含む化合物が観察される領域が50%以上であり、前記水系電解質はポリオキシアルキレンアルキルエーテル、チオ尿素、3、3‘-ジチオビス(1-プロパンスルホン酸)2ナトリウム、ジメルカプトチアジアゾール、シュウ酸、マロン酸、ナフタレンスルホン酸ナトリウム、ゼラチン、硝酸カリウム、芳香族アルデヒド、及び複素環アルデヒドから選択される1以上の非イオン性界面活性剤を含む二次電池。 - 前記元素Aを含む化合物が観察される領域が70%以上である請求項1記載の二次電池。
- 前記負極は集電体と前記集電体の上に配置される負極活物質を含む負極活物質層を有し、前記集電体は前記元素Aを含む請求項1又は2記載の二次電池。
- 前記水系電解質は前記元素Aを含む請求項1乃至3の何れか1項に記載の二次電池。
- 前記負極が備える負極活物質は、チタン酸化物、リチウムチタン酸化物、およびリチウムチタン複合酸化物からなる群より選択される少なくとも1種である請求項1乃至4の何れか1項に記載の二次電池。
- 請求項1乃至5の何れか1項に記載の二次電池を具備する電池パック。
- 通電用の外部端子と、
保護回路とをさらに含む請求項6に記載の電池パック。 - 複数の前記二次電池を具備し、前記二次電池が直列、並列、又は直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている請求項6又は7に記載の電池パック。
- 請求項6乃至8の何れか1項に記載の電池パックを搭載した車両。
- 前記電池パックは、前記車両の動力の回生エネルギーを回収するものである請求項9に記載の車両。
- 請求項6乃至8の何れか1項に記載の電池パックを具備した定置用電源。
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