JP6668302B2 - 二次電池、電池パック及び車両 - Google Patents
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Description
第1の実施形態によると、二次電池が提供される。この二次電池は、正極と、負極と、アルカリ金属イオンを含有する水系電解質とを含む。水系電解質は、カルボキシル基又はカルボキシレート基、及び水酸基を含んだ有機化合物を含有しており、pHが0以下である。水系電解質の重量に占める有機化合物の重量の割合は、0.01重量%〜6.5重量%の範囲内にある。有機化合物は、炭素数が5以上である。
水系電解質は、水を含んだ溶媒と、アルカリ金属イオンと、カルボキシル基又はカルボキシレート基、及び水酸基を含んだ有機化合物とを含んでいる。この有機化合物は、カルボキシル基及びカルボキシレート基の双方を含んでいてもよい。
リチウム塩の例は、LiCl、LiBr、LiOH、Li2SO4、LiNO3、LiN(SO2CF3)2(LiTFSI:リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド)、LiN(SO2F)2(LiFSI:リチウムビス(フルオロスルホニル)イミド)、及びLiB[(OCO)2]2(LiBOB:リチウムビスオキサレートボラート)などを含む。使用するリチウム塩の種類は、1種類であってもよく、2種類以上であってもよい。
この測定には、例えばHORIBA製のLAQUA twinを使用する。まず、pH4.0、7.0及び9.0の標準液を用意する。次に、これら標準液を用いて、pHメーターの校正を行う。測定対象の水系電解質を、センサー部に適量滴下し、pHを測定する。pHの測定後に、pHメーターのセンサー部を洗浄する。別の測定対象の水系電解質を測定する際は、上述した手順、即ち、校正、測定及び洗浄をその都度実施する。
試料をNMR試料管に入れ、これを核磁気共鳴装置に投入し、1H NMRスペクトルを測定する。試料は、解析に適したスペクトルが得ることができるように、適宜濃縮してもよい。測定時の条件は、例えば下記表2に示したものが用いられる。化学シフトの指標としては、例えば重水素化した4,4-dimethyl-4-silapentane-1-sulfonic acid (DSS-d6)の1重量%重水溶液を、内部標準、または外部標準として用いることができる。得られた1H NMRスペクトルと、既知の化合物のスペクトルとを照合することにより、第1化合物を同定することができる。その結果、第1化合物が含むカルボキシル基又はカルボキシレート基の数NC、及び水酸基の数NHを決定することができる。
第1化合物は、また、水に溶けやすい化合物であることが好ましい。
負極は、負極集電体と、負極集電体の片面又は両面に担持され、活物質、導電剤及び結着剤を含む負極活物質含有層とを有する。
正極は、正極集電体と、正極活物質含有層とを含むことができる。正極活物質含有層は、正極集電体の片面又は両面に形成され得る。正極活物質含有層は、正極活物質と、任意に導電剤及び結着剤を含むことができる。
正極と負極の間にはセパレータを配置することができる。セパレータは、例えば、ポリエチレン(polyethylene;PE)、ポリプロピレン(polypropylene;PP)、セルロース、若しくはポリフッ化ビニリデン(polyvinylidene fluoride;PVdF)を含む多孔質フィルム、又は合成樹脂製不織布から形成される。
正極、負極及び水系電解質が収容される外装部材としては、金属製容器、ラミネートフィルム製容器、ポリエチレン又はポリプロピレンなどからなる樹脂製容器を使用することができる。
負極端子は、上述の負極活物質のアルカリ金属イオン吸蔵放出電位において電気化学的に安定であり、かつ導電性を有する材料から形成されることができる。具体的には、負極端子の材料としては、亜鉛、銅、ニッケル、ステンレス若しくはアルミニウム、又は、Mg,Ti,Zn,Mn,Fe,Cu,及びSiからなる群より選択される少なくとも1種の元素を含むアルミニウム合金が挙げられる。負極端子の材料としては、亜鉛又は亜鉛合金を用いることが好ましい。負極端子は、負極集電体との接触抵抗を低減するために、負極集電体と同様の材料からなることが好ましい。
正極端子は、アルカリ金属の酸化還元電位に対し3V以上4.5V以下の電位範囲(vs.Li/Li+)において電気的に安定であり、且つ導電性を有する材料から形成することができる。正極端子の材料としては、チタン、アルミニウム、或いは、Mg、Ti、Zn、Mn、Fe、Cu及びSiからなる群より選択される少なくとも1種の元素を含むアルミニウム合金が挙げられる。正極端子は、正極集電体との接触抵抗を低減するために、正極集電体と同様の材料から形成されることが好ましい。
図1は、実施形態に係る二次電池の一例を概略的に示す断面図である。図2は、図1に示す二次電池のA部を拡大した断面図である。
第2の実施形態によると、電池パックが提供される。この電池パックは、第1の実施形態に係る二次電池を具備している。この電池パックは、第1の実施形態に係る二次電池を1つ具備していてもよく、複数個の二次電池で構成された組電池を具備していてもよい。
第3の実施形態によると、車両が提供される。この車両は、第2の実施形態に係る電池パックを搭載している。
図8は、実施形態に係る車両の一例を概略的に示す断面図である。
以下に実施例を説明するが、実施形態は、以下に記載される実施例に限定されるものではない。
<正極の作製>
以下のようにして正極を作製した。
プラスチック製軟膏容器に、正極活物質としてLiMn2O4(L&F社製 TLM−01)を2.0g、導電剤としてアセチレンブラック(電気化学工業社製 デンカブラック50%プレス品)を0.10g、及び、結着剤(バインダー樹脂)としてPVDF分散液(クレハ社製 #5130;固形分率8%のNMP溶液)を2.5g入れた。この混合物を、混練機を用いて3分間混合して、黒色の粘稠性スラリーを得た。このスラリーを、ギャップ厚が280μmのアプリケーターを用いて、厚さ20μmのTi箔の片面上に塗布した後、120℃のホットプレート上で溶媒を留去して積層体を得た。次いで、この積層体を、小型ロールプレスを用いて、初期荷重0.5kN/cm2、延伸速度0.5mm/secで圧延した。その後、この積層体を120℃の真空オーブン中で16時間に亘り乾燥させた後、直径10mmの円形に打ち抜いた。得られた正極の目付は、145g/m2であり、密度は2.4g/cm3であった。
以下にようにして負極を作製した。
プラスチック製軟膏容器に、負極活物質としてLi4Ti5O12(チタン工業社製 TT−M)を10.0g、導電剤としてグラファイト(Timcal社製 KS−6)を1.0g、結着剤(バインダー樹脂)としてPTFE分散液(固形分40重量%)を1.0g、及び、NMP(N−メチル−2−ピロリドン)8.0gを入れた。この混合物を、混練機を用いて3分間混合して、灰色のスラリーを得た。このスラリーを、ギャップ厚が120μmのアプリケーターを用いて、厚さ50μmのZn箔の片面上に塗布した後、120℃のホットプレート上で溶媒を留去して積層体を得た。次いで、この積層体を、小型ロールプレスを用いて、初期荷重10kN/cm2、挿引速度0.5mm/secで圧延した。その後、この積層体を120℃の真空オーブン中で3時間乾燥させた後、直径10mmの円形に打ち抜いた。得られた負極の目付は、71g/m2であり、密度は2.1g/cm3であった。
通電体であるTi板、及び、表面を陽極酸化処理したアルミニウム板は、電解液との接触を防ぐため、プラスチック製テープで被覆した。次に、正極及び負極をセルロース製ろ紙(精密ろ過用 No.5C)を介して対向させ、正極はTi板に、負極は、表面が陽極酸化処理されたアルミニウム板にそれぞれ圧着させ、プラスチック板とネジで固定した。
磁気撹拌子を入れたビーカー(500mL)に、純水300mLを入れた。純水を撹拌しながら、ここに190.7g(4.5mol)の塩化リチウムを少しずつ添加すると、穏やかな発熱を伴って完全に溶解した。この溶液をメスフラスコ(500mL)に移し、純水を標線まで添加することで、9mol/Lの塩化リチウム溶液を得た。この溶液に、第1化合物としてのグルコノ−δ−ラクトンを3.2重量%になるように加えて電解液を作製した。
先に作製した電極群をボルタンメトリーセルに入れ、セル内を上記電解液で満たした。セル内に参照電極を挿入し、定電流充放電試験を行った。試験は、充電及び放電のいずれも1Cレートで行った。また、充電時は、電流値が0.5Cとなるまで又は20分間のいずれか早い方を終止条件とした。放電時は20分後を終止条件とした。
充放電効率(%)=100×{放電容量(mAh/g)/充電容量(mAh/g)}・・・(1)
第1化合物としてクエン酸を3重量%添加したことを除いて、実施例1において記載したのと同様の方法により二次電池を作製し、定電流充放電試験を行った。得られた結果から、式1に従って充放電効率を算出した。
第1化合物を添加しなかったことを除いて、実施例1において記載したのと同様の方法により二次電池を作製し、定電流充放電試験を行った。得られた結果から、式1に従って充放電効率を算出した。
第1化合物としてキシリトールを1重量%添加したことを除いて、実施例1において記載したのと同様の方法により二次電池を作製し、定電流充放電試験を行った。得られた結果から、式1に従って充放電効率を算出した。
第1化合物としてコハク酸を、LiCl9Mに対して飽和濃度以上(約0.5重量%)添加したことを除いて、実施例1において記載したのと同様の方法により二次電池を作製し、定電流充放電試験を行った。得られた結果から、式1に従って充放電効率を算出した。
第1化合物としてりんご酸を2重量%添加したことを除いて、実施例1において記載したのと同様の方法により二次電池を作製し、定電流充放電試験を行った。得られた結果から、式1に従って充放電効率を算出した。
第1化合物の添加剤濃度を7重量%に変更したことを除いて、実施例1において記載したのと同様の方法により二次電池を作製し、定電流充放電試験を行った。得られた結果から、式1に従って充放電効率を算出した。
Claims (11)
- 正極と、負極と、アルカリ金属イオンを含有する水系電解質とを含み、
前記水系電解質は、カルボキシル基又はカルボキシレート基、及び水酸基を含んだ有機化合物を含有しており、pHが0以下であり、
前記水系電解質の重量に占める前記有機化合物の重量の割合は、0.01重量%〜6.5重量%の範囲内にあり、
前記有機化合物は、炭素数が5以上である二次電池。 - 前記負極は負極集電体を含み、
前記負極集電体は亜鉛を含む請求項1に記載の二次電池。 - 前記有機化合物が含むカルボキシル基又はカルボキシレート基の数NCに対する、前記有機化合物が含む水酸基の数NHの比NH/NCは、0.3〜5の範囲内にある請求項1又は2に記載の二次電池。
- 前記有機化合物は、炭素数が7以下である請求項1〜3の何れか1項に記載の二次電池。
- 前記アルカリ金属イオンはリチウムイオンであり、
前記水系電解質中の前記リチウムイオンのモル濃度は9M以上である請求項1〜4の何れか1項に記載の二次電池。 - 前記有機化合物は、グルコノ−δ−ラクトン及びクエン酸からなる群より選ばれる少なくとも1つである請求項1〜5の何れか1項に記載の二次電池。
- 請求項1〜6の何れか1項に記載の二次電池を具備した電池パック。
- 通電用の外部端子と、保護回路とを更に含む請求項7に記載の電池パック。
- 複数の前記二次電池を具備し、前記二次電池が、直列、並列、又は、直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている請求項7又は8に記載の電池パック。
- 請求項7〜9の何れか1項に記載の電池パックを搭載した車両。
- 前記車両の運動エネルギーを回生エネルギーに変換する機構を含む請求項10に記載の車両。
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