JP6672208B2 - 二次電池、電池パック及び車両 - Google Patents
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Description
第1の実施形態によると、二次電池が提供される。この二次電池は、負極集電体を備えた負極と、負極集電体と電気的に接続された負極端子と、正極と、リチウム塩又はナトリウム塩を含んだ水系電解質とを含む二次電池であって、負極端子及び負極集電体の各々は、亜鉛若しくは亜鉛を含む合金からなるか、又は、表面の少なくとも一部にベーマイトを含んだ被覆層を有しており、二次電池は、負極端子と負極集電体とを電気的に接続するための接合部を被覆している撥水層を有しており、前記撥水層の内面は前記接合部を被覆しており、前記撥水層の外面は水に対する接触角θが80°≦θを満たす。
実施形態に係る二次電池は、例えば、負極、負極端子、正極、正極端子及び水系電解質を備える。正極と負極との間にセパレータが介在していても良い。また、この二次電池は、負極、負極端子、正極、正極端子、水系電解質及びセパレータなどが収容される容器を更に備えていても良い。この二次電池は、負極と負極端子とを電気的に接続することが可能な負極リード、及び、正極と正極端子とを電気的に接続することが可能な正極リードを更に備えていてもよい。
(1)負極
負極は、負極集電体と、負極集電体の片面又は両面に担持され、活物質、導電剤及び結着剤を含む負極活物質含有層とを有する。負極集電体は負極タブ部を有していてもよい。負極活物質含有層は、少なくとも負極タブ部を除いて負極集電体上に設けられている。
図12を参照して、接触角の定義を説明する。図12は、固体S上に液体Lが接触している様子を概略的に示す図である。接触角は、固体表面における液体の親和性を示す指標として定義される。
cosθ=(γS−γSL)/γL
<接触角θの測定方法>
まず、電池を完全放電状態にした後、分解する。完全放電状態とは、負極に吸蔵されたLiが放出され、二次電池の残存容量が無くなった状態である。次に、端子と集電体との溶接部を被覆するように設けられている撥水層を10mm2以上の面積で切り出して、測定箇所の傾斜が無くなるように平滑化する。その後、切り出した撥水層を、純水を用いて洗浄して電解液を洗い流す。このようにして、被測定対象である撥水層を準備する。
θ/2法は、滴下した微小液滴を球体と仮定し、液滴と固体表面との接触部から算出される左右端点の距離2r(図12も参照)と、液滴の高さhとから下記式によってθを求める方法である。
tanθ1=h/r
θ=2θ1
負極集電体、負極端子及び負極リードが含み得る被覆層は、例えば、以下に説明する陽極酸化法又はベーマイト処理法により形成することができる。
何れの方法で被覆層を形成する場合であっても、その作製の前に、被処理物表面のアルカリ脱脂を十分に行う。この脱脂により、被処理物表面の不純物及び自然酸化皮膜を取り除くことができる。それ故、陽極酸化法又はベーマイト処理法において、被処理物を溶液に浸漬させた際に、不純物の再付着及び表面の再酸化を抑制することができる。
陽極酸化法とは、被処理物を電解液に浸漬させて、この被処理物を陽極として直流電流又は高電圧を印加することによって、被処理物表面に酸化皮膜を形成する方法である。
ベーマイト処理法は、純水、又は添加剤としてトリエタノールアミンなどのアルカリを少量含んだ水溶液を煮沸し、そこに被処理物を浸漬させて被覆層を形成する方法である。煮沸した溶液がアルカリを含んでいると、これが成長剤として機能し、被処理物表面におけるベーマイト層の形成が促進され、十分な皮膜性を持った厚い被覆層とすることが可能となる。
負極端子は、負極集電体と電気的に接続され得る。或いは、負極端子は、負極リードを介して負極集電体と電気的に接続され得る。
正極は、正極集電体と、正極集電体の片面又は両面に担持され、活物質、導電剤及び結着剤を含む正極活物質含有層とを有する。正極集電体は正極タブ部を有していてもよい。正極活物質含有層は、少なくとも正極タブ部を除いて正極集電体上に設けられている。
正極端子は、正極集電体と電気的に接続されうる。或いは、正極端子は、正極リードを介して正極集電体と電気的に接続され得る。
水系電解質は、例えば、水を含んだ溶媒と、電解質塩としてのリチウム塩又はナトリウム塩とを含んでいる。水系電解質は、例えば、リチウムイオン又はナトリウムイオンを含む溶液である。水系電解質は、リチウムイオン及びナトリウムイオンの双方を含んでいてもよい。水系電解質は、この溶液と高分子材料とを複合化したゲル状の水系電解質であってもよい。高分子材料としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリエチレンオキサイド(PEO)等を挙げることができる。
正極と負極の間にはセパレータを配置することができる。セパレータの例に、不織布、フィルム、紙などが含まれる。セパレータの構成材料の例に、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン、セルロースが含まれる。好ましいセパレータの例に、セルロース繊維を含む不織布、ポリオレフィン繊維を含む多孔質フィルムを挙げることができる。
正極、負極及び電解質が収容される容器には、金属製容器、ラミネートフィルム製容器、ポリエチレン又はポリプロピレンなどからなる樹脂製容器を使用することができる。
図7に示す二次電池が含む電極群13は、図1〜3に示す二次電池と同様に、捲回構造を有している。但し、この二次電池が含む負極集電体は負極タブ部を含んでいない。また、この二次電池が含む正極集電体は正極タブ部を含んでいない。
図8に示す二次電池が含む電極群13は、図1〜3に示す二次電池と同様に、捲回構造を有している。但し、この二次電池が含む負極集電体は負極タブ部を含んでいない。その代わりに、負極集電体と負極端子17とを電気的に接続するための負極リード27を含んでいる。また、この二次電池が含む正極集電体は正極タブ部を含んでいない。その代わりに、正極集電体と正極端子16とを電気的に接続するための正極リードを含んでいる。
図11は、実施形態に係る角型の二次電池を単位セルとして、これを複数個備えた組電池の一例を概略的に示す斜視図である。組電池31は、角型の二次電池(例えば図1〜図3を参照しながら説明した電池)321〜325を複数個備えている。電池321の正極端子16と、その隣に位置する電池322の負極端子17とが、リード33によって電気的に接続されている。さらに、この電池322の正極端子16とその隣に位置する電池323の負極端子17とが、リード33によって電気的に接続されている。このように電池321〜325間が直列に接続されている。
第2の実施形態によれば、電池パックが提供される。この電池パックは、第1の実施形態に係る二次電池を具備している。
第3の実施形態によると、車両が提供される。この車両は、第2の実施形態に係る電池パックを具備する。
図15に示す自動車41は、車体前方のエンジンルーム内に、電池パック42を搭載している。自動車における電池パックの搭載位置は、エンジンルームに限られない。例えば、電池パックは、自動車の車体後方又は座席の下に搭載されていてもよい。
以下に実施例を説明するが、実施形態は、以下に記載される実施例に限定されるものではない。
以下に説明するように二次電池を作製した。
(負極の作製)
負極活物質としてチタン酸リチウムLi4Ti5O12、導電助剤としてグラファイト、バインダーとしてPTFEを使用した。負極活物質含有層におけるこれらの組成は、重量比で、負極活物質:導電助剤:バインダー=100:20:10とした。各粉末をN−メチル−2−ピロリドン溶媒に投入し、混合及び攪拌してスラリーを作製した。純度99.85%のアルミニウム集電体の全面に、ベーマイトからなる被覆層を形成した負極集電体を準備した。先に作製したスラリーを、この負極集電体の両面に塗布し、溶媒を乾燥させ、圧延することにより負極を作製した。電極目付は20g/m2とした。
正極活物質として、マンガン酸リチウムLiMn2O4、導電助剤としてアセチレンブラック、バインダーとしてPVdFを使用した。正極活物質含有層におけるこれらの組成は、重量比で、正極活物質:導電助剤:バインダー=100:10:10とした。各粉末をN−メチル−2−ピロリドン溶液に投入し、混合及び攪拌してスラリーを作製した。このスラリーを、チタンからなる集電体の両面に塗布し、溶媒を乾燥させ、圧延することにより正極を作製した。電極目付は、正極/負極容量比で1.5倍となるように調整した。
ポリスチレンからなる蓋体を用意し、この蓋体に負極端子及び正極端子を通過させるための穴をそれぞれ開口した。
先に作製した負極及び正極のそれぞれを、集電体の短辺方向の幅が10.5cmであり、この短辺方向と同一方向の活物質含有層の幅が10cmとなるようにスリッターを用いて切断した。切断する際、負極及び正極のそれぞれに、複数のタブ部を設けた。負極集電体及び正極集電体の各々は、タブ部を有している辺において、幅0.5cmの露出部を含んでいた。複数のタブ部の各々は、集電体の長辺方向に25mm、短辺方向に15mmの寸法を有していた。複数のタブ部同士の間隔は、これら電極を捲回した後に、複数の正極タブ部が互いに重なり且つ複数の負極タブ部が互いに重なるような間隔とした。こうして準備した負極及び正極と、これらの間に介在させるセルロースセパレータとを捲回装置を用いて捲回し、捲回後の電極群の片面から、複数の正極タブ部及び複数の負極タブ部が突出している捲回電極群を作製した。
蓋体と接着した正極端子と、捲回電極群の片面から突出している複数の正極タブ部との溶接を行った。具体的には、複数の正極タブ部と正極端子とを重ね合わせ、超音波溶接機を用いて超音波溶接を行った。複数の負極タブ部と負極端子との溶接も同様に行った。こうして、電極群−蓋体組立体を作製した。
接合部に撥水層を設けた電極群−蓋体組立体を、ポリスチレンからなる角型外装容器に挿入し、水系電解質を注入した。水系電解質として、12Mの濃度でLiCl塩を含む水溶液に、微量の亜鉛金属を溶解させた水溶液を使用した。水溶液における亜鉛イオンの濃度は、1.6mg/Lであった。角型外装容器と蓋体との隙間は、エポキシ系接着剤を用いて接着し、二次電池を作製した。
ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)からなる撥水層を使用したことを除いて、実施例1に記載したのと同様の方法で二次電池を作製した。
四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体(FEP)からなる撥水層を使用したことを除いて、実施例1に記載したのと同様の方法で二次電池を作製した。
捲回電極群の作製の際に、捲回の前に、切断した負極集電体のエッジ部を被覆するように、ポリイミドからなる撥水層の片面に粘着性材料としてのシリコーンを有している撥水テープを貼り付けた。具体的には、負極集電体の一方の面に、10mmの撥水テープのテープ幅のうち7mmが負極集電体に貼付されるようにして、残りの3mmは負極集電体の各辺から外部にはみ出すように貼り付けた。負極集電体の他方の面にも、これと同様に撥水テープを貼り付け、はみ出した撥水テープの粘着面同士を接着し、負極エッジ部に撥水層が設けられた負極を作製した。なお、撥水テープは皺が寄らないように貼り付けた。
以下の構成を除いて、実施例1に記載したのと同様の方法で二次電池を作製した。
以下に説明する構成を除いて、実施例1に記載したのと同様の方法で二次電池を作製した。
負極集電体として、純度99.9%の亜鉛金属からなる集電体を使用した。負極端子と負極タブ部とを、表面に、ベーマイトからなる被覆層を有したアルミニウムからなる挟持部材により挟持し、これらに圧力を加えて圧着した。撥水層は、負極端子と挟持部材とが圧着された接合部の全体を巻くように、端子側と挟持部材側のそれぞれから重ね合わせるように設けた。この時、圧着部の厚み方向においても、撥水層が皺無く接着されるように設けた。
正極タブ部及び負極タブ部を設ける代わりに、正極リード及び負極リードを使用したことを除いて、実施例1に記載したのと同様の方法で二次電池を作製した。
負極活物質として、アナターゼ型酸化チタンTiO2を用いたことを除いて、実施例1に記載したのと同様の方法で二次電池を作製した。
正極活物質として、コバルト酸リチウムLiCoO2を用いたことを除いて、実施例1に記載したのと同様の方法で二次電池を作製した。
正極活物質として、リン酸鉄リチウムLiFePO4を用いたことを除いて、実施例1に記載したのと同様の方法で二次電池を作製した。
実施例1と同様の方法で作製した複数の正極及び複数の負極を、それぞれ活物質含有層の寸法が60mm×90mm、61mm×91mmとなるようにトムソン刃を用いた打ち抜き器により打ち抜きを行った。正極集電体及び負極集電体のそれぞれに、集電体の長辺方向に10mm、集電体の短辺方向に10mmの寸法を有したタブ部を設けた。また、実施例4に記載したのと同様にして、負極集電体のエッジ部に、ポリイミドからなる撥水層を設けた。
正極タブ部及び負極タブ部を設けなかったことを除いて、実施例1と同様に二次電池を作製した。
但し、捲回電極群の捲回軸に垂直な一断面において、負極集電体のうち負極活物質含有層が設けられていない部分が7mmに亘って捲回軸方向に露出している構成とし、捲回電極群の捲回軸に垂直な他の断面において、正極集電体のうち正極活物質含有層が設けられていない部分が7mmに亘って捲回軸方向に露出している構成とした。
負極端子と負極集電体との接合部、及び、正極端子と正極集電体との接合部のいずれにも撥水層を設けなかったことを除いて、実施例1に記載したのと同様の方法により二次電池を作製した。
負極端子と負極集電体との接合部の一部を被覆するように撥水層を設け、正極端子と正極集電体との接合部の一部を被覆するように撥水層を設けたことを除いて、実施例1に記載したのと同様の方法により二次電池を作製した。
セルロースからなる撥水層を使用したことを除いて、実施例1に記載したのと同様の方法で二次電池を作製した。
ニッケルからなる負極端子を使用したことを除いて、実施例1に記載したのと同様の方法で二次電池を作製した。
実施例1〜12及び比較例1〜4で作製したそれぞれの二次電池について、以下の条件で放電容量及び充放電効率の測定と、サイクル寿命性能の評価とを行った。
表1中、「負極集電体」の列には、負極集電体として使用した材料を記載しており、「負極端子」の列には、負極端子として使用した材料を記載している。また、「接合部の構造」の列には、該当する例に係る二次電池における、負極端子と負極集電体との接合部の構造と対応した図面の番号を記載している。
以下に、本願出願の当初の特許請求の範囲に記載された発明を付記する。
[1]
負極集電体を備えた負極と、前記負極集電体と電気的に接続された負極端子と、正極と、リチウム塩又はナトリウム塩を含んだ水系電解質とを含む二次電池であって、
前記負極端子及び前記負極集電体の各々は、亜鉛若しくは亜鉛を含む合金からなるか、又は、表面の少なくとも一部にベーマイトを含んだ被覆層を有しており、
前記二次電池は、前記負極端子と前記負極集電体とを電気的に接続するための接合部を被覆している撥水層を有しており、前記撥水層の内面は前記接合部を被覆しており、前記撥水層の外面は水に対する接触角θが80°≦θを満たす二次電池。
[2]
前記負極集電体は負極タブ部を備え、
前記負極タブ部を除いた前記負極集電体のエッジ部の少なくとも一部は、前記撥水層により被覆されている[1]に記載の二次電池。
[3]
前記負極タブ部の一部は前記被覆層により被覆されている[2]に記載の二次電池。
[4]
前記負極端子の一部は前記被覆層により被覆されている[1]〜[3]の何れか1に記載の二次電池。
[5]
前記撥水層は、水に対する前記接触角θが100°≦θを満たす[1]〜[4]の何れか1に記載の二次電池。
[6]
前記撥水層は、ポリテトラフルオロエチレン、テトラフルオロエチレン、四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリイミド、ポリスチレン及びシリコーンからなる群より選ばれる少なくとも1つの撥水材料を含む[1]〜[5]の何れか1に記載の二次電池。
[7]
前記撥水層の厚みは、0.1μm〜500μmの範囲内にある[1]〜[6]の何れか1に記載の二次電池。
[8]
前記負極は負極活物質含有層を含み、
前記負極活物質含有層は、スピネル型リチウムチタン酸化物及びアナターゼ型チタン酸化物からなる群より選択される少なくとも1つを含んだ活物質を含む[1]〜[7]の何れか1に記載の二次電池。
[9]
[1]〜[8]の何れか1に記載の二次電池を含む電池パック。
[10]
通電用の外部端子と、保護回路とを更に含む[9]に記載の電池パック。
[11]
複数の前記二次電池を具備し、前記複数の二次電池が、直列、並列、又は直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている[9]又は[10]に記載の電池パック。
[12]
[9]〜[11]の何れか1に記載の電池パックを具備した車両。
[13]
前記電池パックは、前記車両の動力の回生エネルギーを回収するものである[12]に記載の車両。
Claims (12)
- 負極集電体を備えた負極と、前記負極集電体と電気的に接続された負極端子と、正極と、リチウム塩又はナトリウム塩を含んだ水系電解質とを含む二次電池であって、
前記負極端子及び前記負極集電体の各々は、亜鉛若しくは亜鉛を含む合金からなるか、又は、表面の少なくとも一部にベーマイトを含んだ被覆層を有しており、
前記負極端子の一部は前記被覆層により被覆されており、
前記二次電池は、前記負極端子と前記負極集電体とを電気的に接続するための接合部の全面を被覆している撥水層を有しており、前記撥水層の内面は前記接合部を被覆しており、前記撥水層の外面は水に対する接触角θが80°≦θを満たす二次電池。 - 前記負極集電体は負極タブ部を備え、
前記負極タブ部を除いた前記負極集電体のエッジ部の少なくとも一部は、前記撥水層により被覆されている請求項1に記載の二次電池。 - 前記負極タブ部の一部は前記被覆層により被覆されている請求項2に記載の二次電池。
- 前記撥水層は、水に対する前記接触角θが100°≦θを満たす請求項1〜3の何れか1項に記載の二次電池。
- 前記撥水層は、ポリテトラフルオロエチレン、テトラフルオロエチレン、四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリイミド、ポリスチレン及びシリコーンからなる群より選ばれる少なくとも1つの撥水材料を含む請求項1〜4の何れか1項に記載の二次電池。
- 前記撥水層の厚みは、0.1μm〜500μmの範囲内にある請求項1〜5の何れか1項に記載の二次電池。
- 前記負極は負極活物質含有層を含み、
前記負極活物質含有層は、スピネル型リチウムチタン酸化物及びアナターゼ型チタン酸化物からなる群より選択される少なくとも1つを含んだ活物質を含む請求項1〜6の何れか1項に記載の二次電池。 - 請求項1〜7の何れか1項に記載の二次電池を含む電池パック。
- 通電用の外部端子と、保護回路とを更に含む請求項8に記載の電池パック。
- 複数の前記二次電池を具備し、前記複数の二次電池が、直列、並列、又は直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている請求項8又は9に記載の電池パック。
- 請求項8〜10の何れか1項に記載の電池パックを具備した車両。
- 前記電池パックは、前記車両の動力の回生エネルギーを回収するものである請求項11に記載の車両。
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