JP6370309B2 - 磁性ハイドロタルサイト類複合体およびその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、吸着剤、電磁波吸収剤および紫外線吸収剤として有用な、磁性ハイドロタルサイト類複合体およびその製造方法に関する。

特許文献１には、産業廃棄物である鋼鉄スラグを再利用した、陰イオン吸着剤などとして利用可能なハイドロタルサイト類化合物を合成する方法が記載されている。この方法で合成したハイドロタルサイト類化合物の一般式は［Ｃａ_{２＋ａ−ｘ}ＭｘＡｌＯ_３＋ｂ］Ａ_ｙで表される。この構造を有するハイドロタルサイト類化合物は単独で焼成処理をすると、生成される酸化物が凝集して、活性が落ちるという欠点がある。また、単一なハイドロタルサイト構造しか持たないので、吸着できるイオンの種類が限られるという欠点がある。
非特許文献１には、Ｇｒｅｅｎ Ｒｕｓｔ（ＧＲ）によるセレンの処理方法およびＭｇＯを中和剤とするハイドロタルサイト類化合物の生成法が記載されている。この方法でセレンとフッ素イオンを処理するためには、それぞれの処理に適した２種類のハイドロタルサイト粒子が必要である。
特許文献２には、酸化マグネシウムの表面にハイドロタルサイト類化合物を複合処理した浄化処理剤の合成方法、該処理剤を用いた有害物質の処理方法が記載されている。この方法で合成したハイドロタルサイト類化合物は前述と同様の欠点がある。

非特許文献２には、Ｆｅ系ハイドロタルサイト類化合物の合成とその応用が記載されている。この方法で合成した粒子は単一層のＦｅ系ハイドロタルサイト類化合物であるので、前述と同様の欠点がある。
特許文献３には、Ｃｏ（ＩＩ）Ｆｅ（ＩＩＩ）−ＬＤＨの低い保磁力粒子の合成方法が記載されている。この方法で合成した粒子は、Ｃｏ（ＩＩ）Ｆｅ（ＩＩＩ）−ＬＤＨ粒子であり、ＣｏＦｅ系フェライト類物質の前駆体である。ＣｏＦｅフェライトの構造になっていないので、磁性体としての物性を十分発揮することができない。
特許文献４には、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸（略称ＢＰ）アニオンイオンをＭｇ−Ａｌ−ＮＯ_３型ハイドロタルサイトの層間に導入し、紫外線吸収機能を付与する方法が記載されている。このような方法は交換後の廃液は濃い黄色に着色され、処理に対する環境への負担が大きいという欠点がある。また交換後の粒子も濃い黄色を帯びてしまい、使用が制限される欠点もある。
特許文献５には、亜鉛変性ハイドロタルサイト、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノンなどを樹脂に配合し、透明製品用塩化ビニル系樹脂組成物を調製する方法が記載されている。この方法は亜鉛変性ハイドロタルサイトと紫外線吸収機能を持つ２，４−ジヒドロキシベンゾフェノンなどを混合することで樹脂に紫外線吸収機能を付与する方法である。この方法で時間が経つと、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノンなど紫外線吸収機能を持つ有機物質を徐々に分解することによって、紫外線吸収機能が低下するという欠点がある。

国際公開番号ＷＯ２０１１／１０８１９５Ａ１ 特願２０１１−１８８６５１ 特願２００８−１４４４１２ 特願２００７−２９９０３９ ＰＣＴ／ＪＰ２０１１／０６３５９７

層状複水酸化物のオンサイト生成法を活用した有害元素の水処理技術，Ｊ．Ｓｏｃ．Ｐｏｗｄｅｒ Ｔｅｃｈｎｏｌ，Ｊａｐａｎ，５０，３４２−３４７（２０１３） Ｆｅ系層状複水酸化物の合成とその応用，粘土科学，第４９巻，第３号，９９〜１０７，２０１０

本発明の目的は、排水処理、紫外線吸収、電磁波吸収、酸性ガス吸収などの分野において有用な磁性ハイドロタルサイト類複合体とその製造方法を提供することにある。
ハイドロタルサイト類化合物は、焼成すると凝集し活性が落ちるという欠点がある。また、従来のハイドロタルサイト類化合物は、単一なハイドロタルサイト構造しか持たないので、吸着できるイオンの種類が限られるという欠点がある。
本発明者らは、ハイドロタルサイト類化合物をフェライト類化合物により複合処理すると、焼成してもハイドロタルサイト類化合物の凝集を防ぐことができることを見出した。またハイドロタルサイト類化合物に複数の金属イオンを含有させることにより、複数のイオンを吸着できるようにした。

すなわち本発明は、以下の発明を包含する。
１． 内層と外層を含み、内層がハイドロタルサイト類化合物であり、外層がフェライト類化合物である磁性ハイドロタルサイト類複合体であって、
内層のハイドロタルサイト類化合物が下記式（１）で示され、外層のフェライト類化合物が下記式（２−１）、（２−２）または（２−３）で示される、ことを特徴とする上記磁性ハイドロタルサイト類複合体。
［Ｍ ^２＋ _１−ｘ Ｍ ^３＋ _ｘ （ＯＨ） _２ ］［Ａ ^ｎ− _ｘ／ｎ ・ｙＨ _２ Ｏ］ （１）
（式中、Ｍ ^２＋ は、Ｍｇ ^２＋ 、Ｃａ ^２＋ 、Ｍｎ ^２＋ 、Ｆｅ ^２＋ 、Ｃｏ ^２＋ 、Ｎｉ ^２＋ 、Ｃｕ ^２＋ 、Ｚｎ ^２＋ 、Ｓｒ ^２＋ 、Ｃｄ ^２＋ およびＰｂ ^２＋ からなる群より選ばれる少なくとも一種の二価金属イオンであり、
Ｍ ^３＋ は、Ｌａ ^３＋ 、Ａｌ ^３＋ 、Ｇａ ^３＋ 、Ｍｎ ^３＋ 、Ｃｏ ^３＋ 、Ｙ ^３＋ 、Ｃｅ ^３＋ 、Ｆｅ ^３＋ Ｃｒ ^３＋ およびＩｎ ^３＋ からなる群より選ばれる少なくとも一種の三価金属イオンであり、
Ａ ^ｎ− は、ＣＯ _３ ^２− 、ＳＯ _４ ^２− 、Ｃｌ ⁻ 、ＳｉＯ _３ ^２− 、ＰＯ _４ ^３− 、ＮＯ _３ ⁻ 、ＯＨ ⁻ 、
ＣＨ _３ ＰＯ _４ ^２− 、Ｃ _２ Ｏ _４ ^２− 、ＨＣＯＯ ⁻ 、ＣＨ _３ ＣＯＯ ⁻ およびＣＨ _３ ＳＯ _３ ⁻ からなる群より選ばれる少なくとも一種のｎ価の陰イオンであり、
ｘは、０．１５≦ｘ≦０．５を満足し、ｙは、０≦ｙ＜５を満足し、ｎは１以上の整数である。）
ＡＦｅ _２ Ｏ _４ （２−１）
（式中Ａは、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｃｕ、Ｍｎ、ＣｏおよびＭｇからなる群より選ばれる少なくとも一種である。）
ＸＦｅ _１２ Ｏ _１９ （２−２）
（式中Ｘは、Ｓｒ、ＢａおよびＰｂからなる群より選ばれる少なくとも一種である。）
ＲＦｅ _５ Ｏ _１２ （２−３）
（式中Ｒは元素周期表において、第３族アクチノイドを除く第４周期から第６周期までの希土類元素である。）

２． 外層のフェライト類化合物の含有量は、０．５〜９５重量％である前項１に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体。

３． 内層のハイドロタルサイト類化合物のＭ^２＋とＭ^３＋の原子比率は１．０：１．０〜６．０：１．０である前項３に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体。

４． 外層に、更にＡｕ、Ａｇ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｂ、ＯｓおよびＰｄからなる群より選ばれる少なくとも一種の貴金属元素の塩を、貴金属元素として０．２〜５．０重量％を担持させた前項１に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体。

５． 前項１〜４のいずれか一項に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体からなる、土壌、地下水または廃水中の有害物質の吸着剤。

６． 前項１〜４のいずれか一項に記載の磁性ハイドロタルサイト類からなる電磁波吸収剤。

７． 前項１〜４のいずれか一項に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体からなる紫外線吸収剤。

８． （１）内層のハイドロタルサイト類化合物を構成する元素を含む金属塩と、アルカリ性溶液とを混合し、溶液のｐＨ値を７〜１１に制御し、２０〜２７０℃の温度で内層のハイドロタルサイト類化合物を製造する工程（１）、
（２）得られたハイドロタルサイト類化合物を含有するスラリーに、外層のフェライト類化合物を構成する元素を含む金属塩の酸性溶液と、アルカリ性溶液とを添加し、溶液のｐＨ値が７〜１１に制御し、４０〜２５０℃以下の温度で外層を形成し、前駆体を製造する工程（２）、並びに
（３）前駆体を２００℃〜８００℃の温度範囲において焼成する工程（３）、を含む前項１に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体の製造方法。

９． 内層のハイドロタルサイト類化合物を構成する２価金属イオン塩が、ＭｇＣｌ_２、ＣａＣｌ_２、ＺｎＣｌ_２およびＦｅＣｌ_２からなる群より選ばれる少なくとも一種である前項８に記載の製造方法。

１０．内層のハイドロタルサイト類化合物を構成する３価金属イオン塩が、ＡｌＣｌ_３である前項８に記載の製造方法。

１１．内層のハイドロタルサイト類化合物を構成する陰イオン塩が、Ｎａ_２ＣＯ_３である前項８に記載の製造方法。

１２．外層のフェライト類化合物を構成する元素を含む金属塩が、ＦｅＣｌ_３、ＭｇＣｌ_２、Ｎｉ（ＮＯ_３）およびＺｎＣｌ_２からなる群より選ばれる少なくとも一種である前項８に記載の製造方法。

本発明の磁性ハイドロタルサイト類複合体は、焼成に伴う凝集が少なく分散性が高く、活性が高いという利点を有する。また触媒として用いた場合の再利用性が高い。また本発明の磁性ハイドロタルサイト類複合体は、複数の種類のイオンを高効率で吸着することができる。
本発明の磁性ハイドロタルサイト類複合体の製造方法によれば、ハイドロタルサイト類化合物の表面にフェライト類物質を析出させることにより、焼成工程による凝集を抑制し、焼成処理後のハイドロタルサイト類化合物の表面活性を改良し、さらには触媒として用いた場合の再利用性を向上させることができる。

実施例９における複合処理後のＳＥＭ写真（焼成処理前）である。 実施例９における空気雰囲気中５５０℃２時間焼成後のＳＥＭ写真である。 実施例９のＭＮＯ_４ ⁻水溶液交換処理後のＳＥＭ写真である。 実施例９の複合処理前後の粒子のＸＲＤである。 協和化学工業（株）製ＫＷ−３００ＳおよびＫＷ−５００ＳＨのＸＲＤである。 比較例５の５５０℃２時間焼成処理後のＸＲＤである。 実施例９の複合粒子５５０℃２時間焼成後のＸＲＤである。 比較例９の粒子のＭｎＯ_４ ⁻水溶液交換処理後のＸＲＤである。 成型処理後の粉末の光吸収効果である。 自由空間法による電磁波吸収効果である。 実施例２２粒子の振動式磁力計による磁気モーメントの測定結果である。 実施例２２粒子の磁性確認写真である。

＜磁性ハイドロタルサイト類複合体＞
本発明の磁性ハイドロタルサイト類複合体（以下、磁性複合体と略すことがある）は２種類以上の無機粒子で構成される無機−無機複合体である。
磁性複合体は、内層と外層を含み、内層がハイドロタルサイト類化合物であり、外層がフェライト類化合物である。内層がハイドロタルサイト類化合物は、層状複水酸化物である。
内層のハイドロタルサイト類化合物の含有量は、好ましくは５〜９９．５重量％である。内層の含有量の下限は、好ましくは１０重量％、より好ましくは１５重量％である。内層の含有量上限は、好ましくは９０重量％、より好ましくは８５重量％である。
外層のフェライト類化合物の含有量は、好ましくは０．５〜９５重量％である。
外層の含有量の下限は、好ましくは１０重量％、より好ましくは１５重量％である。外層の含有量上限は、好ましくは９０重量％、より好ましくは８５重量％である。

（内層）
本発明において、内層は下記式（１）で示される陰イオン交換能をもつハイドロタルサイト類化合物（層状複水酸化物）であることが好ましい。

［Ｍ^２＋ _１−ｘＭ^３＋ _ｘ（ＯＨ）_２］［Ａ^ｎ− _ｘ／ｎ・ｙＨ_２Ｏ］ （１）

Ｍ^２＋およびＭ^３＋はそれぞれ２価および３価の金属イオン、Ａ^ｎ−はｎ価の陰イオンである。Ｍ^２＋およびＭ^３＋を含むハイドロタルサイト類化合物は基本骨格として、ブルサイト［Ｍｇ（ＯＨ）_２］類似の水酸化層（ホスト層）の結晶構造を有し、２価金属の一部が３価金属に置換されることによって、ホスト層が正に電荷するため、層間（ゲスト層）に陰イオンおよび水分子が挿入されてなる。
Ｍ^２＋は、Ｍｇ^２＋、Ｃａ^２＋、Ｍｎ^２＋、Ｆｅ^２＋、Ｃｏ^２＋、Ｎｉ^２＋、Ｃｕ^２＋、Ｚｎ^２＋、Ｓｒ^２＋、Ｃｄ^２＋およびＰｂ^２＋からなる群より選ばれる少なくとも一種の二価金属イオンである。Ｍ^２＋は、Ｍｇ^２＋、Ｃａ^２＋、Ｍｎ^２＋、Ｆｅ^２＋、Ｃｏ^２＋、Ｎｉ^２＋およびＣｕ^２＋、Ｚｎ^２＋からなる群より選ばれる少なくとも一種の二価金属イオンが好ましい。
Ｍ^３＋は、Ｌａ^３＋、Ａｌ^３＋、Ｇａ^３＋、Ｍｎ^３＋、Ｃｏ^３＋、Ｙ^３＋、Ｃｅ^３＋、Ｆｅ^３＋Ｃｒ^３＋およびＩｎ^３＋からなる群より選ばれる少なくとも一種の三価金属イオンである。Ｍ^３＋は、Ａｌ^３＋、Ｃｒ^３＋、Ｆｅ^３＋、Ｃｏ^３＋、Ｉｎ^３＋、Ｙ^３＋、Ｃｅ^３＋およびＬａ^３＋、からなる群より選ばれる少なくとも一種の三価金属イオンが好ましい。

内層のハイドロタルサイト類化合物のＭ^２＋とＭ^３＋の原子比率は１．０：１．０〜６．０：１．０であることが好ましく、より好ましくは１．３：１．０〜５．５．０：１．０であり、更に好ましくは１．５：１．０〜５．０：１．０である。
Ａ^ｎ−は、内層のハイドロタルサイト類化合物の層間に挿入されるアニオンである。Ａ^ｎ−として、炭酸イオン（ＣＯ_３ ^２−）、硫酸イオン（ＳＯ_４ ^２−）、塩化物イオン（Ｃｌ⁻）、ケイ酸イオン（ＳｉＯ_３ ^２−）、燐酸イオン（ＰＯ_４ ^３−）、硝酸イオン（ＮＯ_３ ⁻）、水酸物イオン（ＯＨ⁻）等の無機アニオン、メチル燐酸（ＣＨ_３ＰＯ_４ ^２−）など有機燐酸、蓚酸イオン（Ｃ_２Ｏ_４ ^２−）、ギ酸イオン（ＨＣＯＯ⁻）、酢酸イオン（ＣＨ_３ＣＯＯ⁻）などの有機カルボン酸、メタルスルホン酸（ＣＨ_３ＳＯ_３ ⁻）など有機スルホン酸が挙げられる。Ａ^ｎ−は、ＣＯ_３ ^２−、ＳＯ_４ ^２−、Ｃｌ⁻、ＳｉＯ_３ ^２−、ＰＯ_４ ^３−、ＮＯ_３ ⁻、ＯＨ⁻、ＣＨ_３ＰＯ_４ ^２−、Ｃ_２Ｏ_４ ^２−、ＨＣＯＯ⁻、ＣＨ_３ＣＯＯ⁻およびＣＨ_３ＳＯ_３ ⁻からなる群より選ばれる少なくとも一種のｎ価の陰イオンであることが好ましい。
ｘは、０．１≦ｘ≦０．６を満足する。ｘの下限は、好ましくは０．１５、より好ましくは０．２である。ｘの上限は、好ましくは０．５、より好ましくは０．４である。
ｙは、０≦ｙ＜５を満足する。ｙの上限は、好ましくは４、より好ましくは３である。

（外層）
外層は、下記組成式（２−１）、（２−２）または（２−３）で示されるフェライト類化合物で構成されることが好ましい。
フェライト類化合物は、スピネルフェライト、六方晶系フェライトおよびガーネットフェライトからなる群より選ばれる少なくとも一種のフェライト類物質の前駆体粒子或いは結晶粒子である。
スピネルフェライトは下記組成式（２−１）で表される。
ＡＦｅ_２Ｏ_４ （２−１）
（式中Ａは、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｃｕ、Ｍｎ、ＣｏおよびＭｇからなる群より選ばれる少なくとも一種である。）
六方晶系フェライトは下記組成式（２−２）で表される。
ＸＦｅ_１２Ｏ_１９ （２−２）
（式中Ｘは、Ｓｒ、ＢａおよびＰｂからなる群より選ばれる少なくとも一種である。）
ガーネットフェライトは下記組成式（２−３）で表される。
ＲＦｅ_５Ｏ_１２ （２−３）
（式中Ｒは元素周期表において、第３族アクチノイドを除く第４周期から第６周期までの希土類元素である。）

（貴金属元素の担持）
外層に、更にＡｕ、Ａｇ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｂ、ＯｓおよびＰｄからなる群より選ばれる少なくとも一種の貴金属元素の塩を、貴金属元素として０．２〜５．０重量％を担持させることが好ましい。

＜磁性複合体の製造方法＞
磁性複合体は、内層のハイドロタルサイト類化合物を調製し（工程（１））、得られたハイドロタルサイト類化合物にフェライト類化合物を析出させ前駆体を製造し（工程（２））、焼成させて（工程（３））製造することができる。

（工程（１））
工程（１）は、内層のハイドロタルサイト類化合物を構成する元素を含む金属塩と、アルカリ性溶液とを混合し、溶液のｐＨ値を７〜１１に制御し、２０〜２７０℃の温度でハイドロタルサイト類化合物を製造する工程である。
内層のハイドロタルサイト類化合物を構成する２価金属イオン（Ｍ^２＋）源として、可溶性金属塩を用いることができる。可溶性金属塩として、塩化物、硝酸塩、硫酸塩などが挙げられる。例えばＭｇＣｌ_２、ＣａＣｌ_２、ＺｎＣｌ_２、ＦｅＣｌ_２、Ｍｇ（ＮＯ_３）_２、Ｃａ（ＮＯ_３）_２、Ｚｎ（ＮＯ_３）_２、Ｆｅ（ＮＯ_３）_２、ＭｇＳＯ_４、ＺｎＳＯ_４、ＦｅＳＯ_４などが挙げられる。可溶性金属塩類化合物以外には、水酸化物、酸化物および金属粉末も利用が可能である。例えば、ＭｇＯ、ＺｎＯ、Ｍｇ（ＯＨ）_２、Ａｌ（ＯＨ）_３、Ａｌ_２Ｏ_３、金属Ｚｎ粉末、金属Ａｌ、Ｍｇ粉末なども利用できる。

内層のハイドロタルサイト類化合物を構成する３価金属イオン（Ｍ^３＋）源として、可溶性金属塩を用いることができる。可溶性金属塩として、塩化物、硝酸塩、硫酸塩などが挙げられる。例えばＡｌＣｌ_３、Ａｌ（ＮＯ_３）_３、Ａｌ_２（ＳＯ_４）_３などが挙げられる。可溶性金属塩類化合物以外には酸化物、金属、水酸物質も利用が出来る。例えば、金属Ａｌ粉末、Ａｌ（ＯＨ）_３、Ａｌ_２Ｏ_３粉末、Ｆｅ_２Ｏ_３粉末、金属Ｆｅ粉末などが利用できる。
内層のハイドロタルサイト類化合物を構成するｎ価の陰イオン源として、炭酸イオン（ＣＯ_３ ^２−）、硫酸イオン（ＳＯ_４ ^２−）、塩化物イオン（Ｃｌ⁻）、ケイ酸イオン（ＳｉＯ_３ ^２−）、燐酸イオン（ＰＯ_４ ^３−）、硝酸イオン（ＮＯ_３ ⁻）、水酸物イオン（ＯＨ⁻）等の無機アニオン、メチル燐酸（ＣＨ_３ＰＯ_４ ^２−）など有機燐酸の塩、蓚酸イオン（Ｃ_２Ｏ_４ ^２−）、ギ酸イオン（ＨＣＯＯ⁻）、酢酸イオン（ＣＨ_３ＣＯＯ⁻）などの有機カルボン酸の塩、メタルスルホン酸（ＣＨ_３ＳＯ_３ ⁻）など有機スルホン酸の塩が挙げられる。塩として、ナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩などが挙げられる。

アルカリ性溶液として、ＮａＯＨ、ＫＯＨ、ＮＨ_３・Ｈ_２Ｏなどが挙げられる。溶液のｐＨ値を６〜１２に制御して反応を行う。ｐＨ値の下限は、好ましくは６．５、より好ましくは７である。ｐＨ値の上限は、好ましくは１１．５、より好ましくは１１である。
２価金属（Ｍ^２＋）の可溶性塩と３価金属（Ｍ^３＋）の可溶性塩との比率は、得られるハイドロタルサイト類化合物のＭ^２＋とＭ^３＋の原子比率が１．０：１．０〜６．０：１．０となるようにすることが好ましい。
反応は、湿式プロセスで行うことができ、中でも、共沈法、水熱法または均一沈降法等の方法が好適に利用することができる。またこれらの方法より、ハイドロタルサイト類化合物を粉末状の粒子として得ることができる。
反応温度は２０〜２７０℃が好ましい、より好ましくは４０〜２００℃であり、更に好ましくは６０〜１８０℃である。

（工程（２））
工程（２）は、得られたハイドロタルサイト類化合物を含有するスラリーに、外層のフェライト類化合物を構成する元素を含む金属塩の酸性溶液と、アルカリ性溶液とを添加し、溶液のｐＨ値が７〜１１に制御し、４０〜２５０℃の温度で外層を形成し、前駆体を製造する工程である。
外層のフェライト類化合物を構成する元素を含む金属塩として、可溶性金属塩を用いることができる。可溶性金属塩として、塩化物、酸化物などが挙げられる。例えばＦｅＣｌ_３、ＭｇＣｌ_２、Ｎｉ（ＮＯ_３）、ＺｎＣｌ_２、ＭｇＯ、ＺｎＯ、Ｆｅ（ＮＯ_３）_３、Ｚｎ（ＮＯ_３）_２、Ｍｇ（ＮＯ_３）_２などが挙げられる。

アルカリ性溶液として、ＮａＯＨ、ＫＯＨ、ＮＨ_３Ｈ_２Ｏ、Ｎａ_２ＣＯ_３などが挙げられる。溶液のｐＨ値を７〜１２に制御して反応を行う。ｐＨ値の下限は、好ましくは８、より好ましくは９である。ｐＨ値の上限は、好ましくは１１である。
反応温度は２０〜２５０℃が好ましい、より好ましくは４０〜２００℃であり、更に好ましくは６０〜１８０℃である。
外層のフェライト類化合物の前駆体または結晶化粒子は、内層のハイドロタルサイト類化合物の前駆体または結晶化粒子に、錯体重合法、共沈法、水熱法または均一沈降法等の方法で複合処理させることより、磁性複合体粒子の前駆体を得ることができる。

＜貴金属元素の担持＞
前駆体の外層に、更にＡｕ、Ａｇ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｂ、ＯｓおよびＰｄからなる群より選ばれる少なくとも一種の貴金属元素の塩を、貴金属元素として０．２〜５．０重量％を担持させることもできる。

（工程（３））
工程（３）は、前駆体を２００〜８００℃の温度範囲において焼成する工程である。焼成温度は２００〜１５００℃、好ましくは２５０〜１３００℃であり、更に好ましくは３００〜１１００℃である。焼成時間は１〜３０時間、好ましくは１．５〜２０時間、更に好ましくは２〜１５時間である。その焼成雰囲気は、空気、窒素ガス、アルゴンガス、水素ガス等が用いられるが、通常は空気が用いられる。

＜用途＞
本発明の磁性複合体は、土壌、地下水または廃水の有害物質の吸着剤として用いることができる。また電磁波吸収剤や紫外線吸収剤として用いることができる。
吸着剤は、内層のハイドロタルサイト類化合物の前駆体または結晶化粒子が、Ａｌ^３＋を含有することが好ましい。
電磁波吸収剤は、内層のハイドロタルサイト類化合物の前駆体または結晶化粒子が、Ｆｅ^３＋を含有することが好ましい。

次に、本発明を実施例により更に詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。吸着剤に適した磁性複合体について実施例１〜１３で説明する。

実施例１
［ＭｇＦｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ）_８Ｃｌ複合粒子の調製（５．０重量％複合）］
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
ＭｇＣｌ_２・６Ｈ_２Ｏ−９１．５ｇ（０．４５モル）およびＡｌＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−３６．２２ｇ（０．１５モル）を４００ｍｌの脱イオン水に加えて、ＭｇおよびＡｌを含む水溶液を調製した。次にこの水溶液を４０℃で０．５時間保持した後、３．５０モル／ＬのＮａＯＨ液３５７．２ｍｌ（１．２５モル）を２０分かけて滴下した。この沈殿を含む液を４０℃に保って１．０時間撹拌した後、１．０Ｌ容量のオートクレーブにて１７０℃で８時間の水熱処理を行った後、その沈殿を濾別し、水洗し、１８５℃で乾燥して、ハイドロタルサイト類化合物粉末４５ｇを得た。
銅Ｋα線によるＸ線回折装置（Ｒｉｇａｋｕ Ｘ−ＲＡＹ ＤＩＦＦＲＡＣＴＯＭＥＴＥＲ ＲＩＮＴ２２００）による分析の結果、得られた粉末はハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。さらに、蛍光Ｘ線測定装置（Ｒｉｇａｋｕ Ｘ−ＲＡＹ ＳＰＥＣＴＲＯＭＥＴＥＲ ＲＩＸ２０００）による分析の結果、得られた粉末はＭｇＯ換算で４４．４７重量％、Ａｌ_２Ｏ_３換算で１８．７重量％、塩素換算で１３．２５重量％、組成式Ｍｇ_５．９９Ａｌ_２（ＯＨ）_{１５．９５}（Ｃｌ）_２．００で表されるＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物であった。

＜内層ハイドロタルサイトにＭｇＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理＞
上記のＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の粉末２０ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、ＭｇＣｌ_２・６Ｈ_２Ｏ−１．０２ｇ（０．００５モル）およびＦｅＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−２．７０ｇ（０．０１モル）を含有する２５０ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液１１．４３ｍｌ（０．０４モル）を同時に前記のＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト懸濁液中に撹拌下で１０分かけて扱きポンプで添加した。さらに３５０ｒｐｍで撹拌しつつ８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１０５℃で乾燥して、Ｍｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉末２１．５ｇを得た。

＜焼成＞
前記のＭｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉末１５ｇを空気雰囲気下において、５００℃で２時間焼成し、自然冷却後、１１．２ｇのＭｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル１を得た。

実施例２
［ＭｇＦｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ）_８Ｃｌ複合粒子の調製（３０．０重量％複合）］
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
実施例１と同じ。

＜内層ハイドロタルサイトにＭｇＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理＞
前記のＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト粉末２０ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、ＭｇＣｌ_２・６Ｈ_２Ｏ−６．１ｇ（０．０３モル）およびＦｅＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−１６．２２ｇ（０．０６モル）を含有する２５０ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液６８．５７ｍｌ（０．２４モル）を同時に前記のＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト懸濁液中に３０分かけて扱きポンプで添加した。その後８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｍｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉末２７．５ｇを得た。銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。

＜焼成＞
前記の、Ｍｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉末２０ｇを空気雰囲気下において、５００℃で２時間焼成し、自然冷却後、１４．９ｇのＭｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル２を得た。

実施例３
［ＭｇＦｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ）_８Ｃｌ複合粒子の調製（１００．０重量％複合）］
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
実施例１と同じ。

＜内層ハイドロタルサイトにＭｇＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理＞
前記のＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト粉末２０ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、ＭｇＣｌ_２・６Ｈ_２Ｏ−２０．３３ｇ（０．１モル）およびＦｅＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−５４．０６ｇ（０．２モル）を含有する３００ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液２２８．５７ｍｌ（０．８モル）を同時に前記のＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト懸濁液中に５０分かけて扱きポンプで添加した。その後８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別・水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｍｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉４３．０ｇを得た。銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。

＜焼成＞
前記の、Ｍｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉末２０ｇを空気雰囲気下において５００℃で２時間焼成し、自然冷却後、１５．８ｇのＭｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル３を得た。

実施例４
［ＭｇＦｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ）_８Ｃｌ複合粒子の調製（３０．０重量％複合）］
内層ハイドロタルサイトの合成において、水熱処理条件を１２０℃で８時間に変更したこと以外は実施例２と同様に実施し、サンプル４を得た。

実施例５
［ＭｇＦｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ）_８Ｃｌ複合粒子の調製（３０．０重量％複合）］
・内層ハイドロタルサイトの合成において、水熱処理条件を１５０℃で８時間に変更したこと以外は実施例２と同様に実施し、サンプル５を得た。

実施例６
［ＭｇＦｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３ Ａｌ（ＯＨ）_８Ｃｌ複合粒子の調製（５．０重量％複合）］
・内層ハイドロタルサイトの合成において、実施例５と同様に実施し、得た粉末２０ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加えて、４０℃で１時間分散した後、ＭｇＣｌ_２・６Ｈ_２Ｏ−１．０２ｇ（０．００５モル）およびＦｅＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−２．７０ｇ（０．０１モル）を含有する５０ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液１１．４３ｍｌ（０．０４モル）を同時に前記のＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト懸濁液中に３０分かけて扱きポンプで添加した。その後８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｍｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉末２１．２５ｇを得た。銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。

＜焼成＞
前記の、Ｍｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉末１５ｇを空気雰囲気下において、５００℃で２時間焼成し、自然冷却後、１１．８ｇのＭｇ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル６を得た。

実施例７
[Ｍｇ_３ Ａｌ（ＯＨ）_８Ｃｌ系ハイドロタルサイトにＮｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４の複合処理（１０．０重量％複合処理）]
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
実施例６と同じ。

＜内層ハイドロタルサイトにＮｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４粒子の複合処理＞
前記のＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト粉末２０ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、ＺｎＣｌ_２−０．１５ｇ（０．００３３モル）、Ｎｉ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−１．４５ｇ（０．００５モル）およびＦｅＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−４．５１ｇ（０．０１７モル）を含有する１５０ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液１８．１０ｍｌ（０．０６３モル）を同時に前記のハイドロタルサイト懸濁液中に１０分かけて扱きポンプで添加した。さらに３５０ｒｐｍの撹拌をしつつ８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｎｉ−Ｚｎ系磁性／Ｍｇ−Ｆｅ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉末２２．６ｇを得た。銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。

＜焼成＞
前記の粉末１５ｇを空気雰囲気下において４００℃で２時間焼成し、１１．６ｇ磁性複合粒子−サンプル７を得た。

実施例８
[Ｎｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ）_８（ＣＯ_３）_０．５複合粒子の調製（５．０重量％複合）]
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
ＭｇＣｌ_２・６Ｈ_２Ｏ−９１．５ｇ（０．４５モル）およびＡｌＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−３６．２２ｇ（０．１５モル）を４００ｍｌの脱イオン水に加えて、ＭｇおよびＡｌを含む水溶液を調整した。次にこの水溶液を４０℃に０．５時間保持した後、８．０ｇのＮａ_２ＣＯ_３（０．０７５モル）を含有した３．５０モル／ＬのＮａＯＨ溶液３５７．２ｍｌ（１．２５モル）を２０分かけて滴下した。この沈殿を含む液を４０℃で１．０時間、３５０ｒｐｍ撹拌処理した後、沈殿物を０．０７５モル／ＬのＮａ_２ＣＯ_３水溶液１．０Ｌで洗浄を行った。引き続き１．０Ｌ容量のオートクレーブにて１５０℃で８時間の水熱処理を行った後、その沈殿を濾別および水洗し、１８５℃で乾燥して、ハイドロタルサイト粉末４２．８ｇを得た。
得られたハイドロタルサイトは蛍光Ｘ線による分析をした結果、ＭｇＯ換算で４５．３３重量％、Ａｌ_２Ｏ_３換算で１９．１４重量％、ＣＯ_３ ^２−換算で１１．４９重量％、組成式Ｍｇ_５．９９Ａｌ_２（ＯＨ）_{１５．９８}（ＣＯ_３）_１．０２で表されるＭｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物であった。

＜内層ハイドロタルサイトにＮｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４の複合処理＞
前記のＭｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末２０ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、ＺｎＣｌ_２−０．２３ｇ（１．６７×１０^−３モル）、Ｎｉ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−０．７３ｇ（２．５×１０^−３モル）およびＦｅＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−２．２５ｇ（８．３３×１０^−３モル）を含有する５０ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液９．０５ｍｌ（０．０３２モル）を同時に前記のハイドロタルサイト懸濁液中に５分かけて扱きポンプで添加した。さらに８５℃で１ｈｒの加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１０５℃で乾燥して、Ｎｉ−Ｚｎ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末２１．５ｇを得た。銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。

＜焼成＞
前記の、Ｎｉ−Ｚｎ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末１５ｇを空気雰囲気下において、５５０℃で２時間焼成し、自然冷却後、１１．４ｇのＮｉ−Ｚｎ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル８を得た。

実施例９
［Ｎｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ）_８（ＣＯ_３）_０．５複合粒子の調製（３０．０重量％複合）］
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
実施例８と同じ。

＜内層ハイドロタルサイトにＮｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４の複合処理＞
上記のＭｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末２０ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、ＺｎＣｌ_２−１．３６ｇ（０．０１モル）、Ｎｉ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−４．３６ｇ（０．０１５モル）およびＦｅＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−１３．５２ｇ（０．０５モル）を含有する２５０ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液５４．３０ｍｌ（０．１９モル）を同時に前記のハイドロタルサイト懸濁液中に３０分かけて扱きポンプで添加した。さらに８５℃で１ｈｒの加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｎｉ−Ｚｎ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末２７．０ｇを得た。

＜焼成＞
前記の粉末２０ｇを空気雰囲気下において、５５０℃で２時間焼成し、自然冷却後、１５．２ｇのＮｉ−Ｚｎ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル９を得た。

＜図１〜３＞
サンプル９の粒子形状については走査型電子顕微鏡（ＨＩＴＡＣＨＩ Ｓ−３０００Ｎ；ＳＥＭ）により、焼成処理前、焼成処理後およびＫＭｎＯ_４液との交換処理後にそれぞれ撮影した。ＳＥＭ写真を図１〜３に示す。
ＫＭｎＯ_４との交換処理方法として、１．０ｇのＫＭｎＯ_４を３５０ｍｌの脱イオン水に分散させた後、サンプル１０を２０ｇ入れ、室温２時間撹拌処理し、更に８５℃１５時間交換処理を行った。

実施例１０
［Ｎｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ）_８（ＣＯ_３）_０．５複合粒子の調製（１００．０重量％複合）］
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
実施例８と同じ。

＜内層ハイドロタルサイトにＮｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４の複合処理＞
前記のＭｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末２０ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、ＺｎＣｌ_２−４．５３ｇ（０．０３３モル）、Ｎｉ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−１４．５２ｇ（０．０５モル）およびＦｅＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−４５．０２ｇ（０．１６７モル）を含有する４００ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液１８０．８２ｍｌ（０．６３３モル）を同時に前記のハイドロタルサイト懸濁液中に５０分かけて扱きポンプで添加した。さらに３５０ｒｐｍで撹拌しつつ８５℃で１ｈｒの加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｎｉ−Ｚｎ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末４３．０ｇを得た。
表面成分を電界放出形走査電子顕微鏡（日本電子（株）ＪＳＭ ７８００Ｆ；ＦＥ−ＳＥＭ）により分析した結果、１０回の平均値で、ＮｉとＺｎの原子比率は１．５１：１、Ｆｅと（Ｎｉ＋Ｚｎ）の原子比率は２．０２：１であった。

＜焼成＞
前記の粉末２０ｇを空気雰囲気下において、５００℃で２時間焼成処理し、自然冷却後、１５．８ｇのＮｉ−Ｚｎ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル１０を得た。

実施例１１
［Ｎｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ）_８（ＣＯ_３）_０．５複合粒子の調製（３０．０重量％複合）］
・内層ハイドロタルサイトの合成において、水熱処理条件を１２０℃で８時間に変更したこと以外は実施例９と同様に実施し、サンプル１１を得た。

実施例１２
［ＭｇＦｅ_２Ｏ_４−Ｃａ_２Ａｌ（ＯＨ）_６Ｃｌ複合粒子の調製（１０．０重量％複合）］
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
ＣａＣｌ_２・２Ｈ_２Ｏ−５８．８０ｇ（０．４０モル）、ＡｌＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−４８．２９ｇ（０．２０モル）を４８０ｍｌの脱イオン水に加えて、ＣａおよびＡｌを含む水溶液を調製した。次にこの水溶液を４０℃で０．５時間保持した後、３．５０モル／ＬのＮａＯＨ液３４２．８６ｍｌ（１．２０モル）を３０分かけて滴下した。この沈殿を含む液を４０℃で１．０時間撹拌処理した後、１．０Ｌ容量のオートクレーブにて１２０℃で８時間の水熱処理を行った。その沈殿を濾別および水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｃａ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト粉末５６ｇを得た。
銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。更に得られたＣａ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイトを蛍光Ｘ線による分析をした結果、ＣａＯ換算で４５．７５重量％、Ａｌ_２Ｏ_３換算で２０．９０重量％、塩素換算で１４．５３重量％、組成式Ｃａ_３．９８Ａｌ_２（ＯＨ）_{１１．９６}（Ｃｌ）_２．００で表されるＣａ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物であった。

＜内層ハイドロタルサイトにＭｇＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理＞
前記のＣａ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト粉末２０ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、ＭｇＣｌ_２・６Ｈ_２Ｏ−２．０４ｇ（０．０１モル）およびＦｅＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−５．４０ｇ（０．０２モル）を含有する３００ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液２２．８６ｍｌ（０．０８モル）を同時に前記のＣａ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト懸濁液中に２０分かけて扱きポンプで添加した。さらに８５℃で１時間加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１０５℃で乾燥して、Ｍｇ系磁性／Ｃａ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉末２２．５ｇを得た。

＜焼成＞
前記のＭｇ系磁性／Ｃａ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉末１５ｇを空気雰囲気下において、５００℃で２時間焼成し、自然冷却後、１１．５ｇのＭｇ系磁性／Ｃａ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル１２を得た。

実施例１３
[（Ｍｇ_０．６Ｃａ_０．４）Ｆｅ_２Ｏ_４−Ｚｎ_１．５０Ｆｅ（ＩＩ）_１．５８Ｆｅ（ＩＩＩ）（ＯＨ）_８．１６Ｃｌ複合粒子の調製（１５．０重量％複合）]
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
ＺｎＣｌ_２−６２．６ｇ（０．４３モル；９８％和光特級試薬）、ＦｅＣｌ_２・４Ｈ_２Ｏ−１５３．８８ｇ（０．７７４モル；９７％和光特級試薬）を１０００ｍｌの脱イオン水に加えて、ＺｎおよびＦｅを含む水溶液を調製した。次にこの水溶液を４０℃で０．５時間保持した後、ｐＨが７．０になるように３．５０モル／ＬのＮａＯＨ液６１３．７０ｍｌ（２．１４８モル）を３０分かけて滴下した。この沈殿を含む液を３７℃に保って２４時間撹拌処理した後、１６０℃で真空乾燥して、Ｚｎ，Ｆｅ−Ｆｅ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト粉末１３３．５８ｇを得た。
銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。得られた、Ｚｎ，Ｆｅ−Ｆｅ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト粉末は化学分析の結果、ＺｎＯ換算で２９．３３重量％、ＦｅＯ換算で２７．２６重量％、Ｆｅ_２Ｏ_３換算で１９．１７重量％、塩素８．５１重量％、［Ｚｎ＋Ｆｅ（ＩＩ）］とＦｅ（ＩＩＩ）との原子比率は３．０８：１であり、組成式Ｚｎ_３．００Ｆｅ（ＩＩ）_３．１６Ｆｅ（ＩＩＩ）_２（ＯＨ）_{１６．３２}（Ｃｌ）_２．００で表されるＺｎ，Ｆｅ−Ｆｅ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物であった。

＜内層ハイドロタルサイトに（Ｍｇ_０．６Ｃａ_０．４）Ｆｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理＞
前記のＺｎ，Ｆｅ−Ｆｅ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト粉末２０ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、ＭｇＣｌ_２・６Ｈ_２Ｏ−１．８３ｇ（０．００９モル）、ＣａＣｌ_２・２Ｈ_２Ｏ−０．８８ｇ（０．００６モル）およびＦｅＣｌ_３・６Ｈ_２Ｏ−８．１１ｇ（０．０３モル）を含有する３００ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液３４．２９ｍｌ（０．１２モル）を同時に前記のハイドロタルサイト懸濁液中に２０分かけて扱きポンプで添加した。さらに８５℃で１時間加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１０５℃で乾燥して、Ｍｇ−Ｃａ系磁性／Ｚｎ，Ｆｅ−Ｆｅ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト粉末２３．５ｇを得た。

＜焼成＞
前記のＭｇ−Ｃａ系磁性／Ｚｎ，Ｆｅ−Ｆｅ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト前駆体粉末１５ｇを空気雰囲気下において、５００℃で２時間焼成し、自然冷却後、１１．５ｇのＭｇ−Ｃａ系磁性／Ｚｎ，Ｆｅ−Ｆｅ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル１３を得た。

比較例１〜８
比較例１
ＭｇＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理および焼成を行わない以外は、実施例１と同様にＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の粒子を調製した。
比較例２ ＭｇＦｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ） _８ Ｃｌ
ＭｇＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理および焼成を行わない以外は、実施例４と同様にＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の粒子を調製した。
比較例３ ＭｇＦｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ） _８ Ｃｌ
ＭｇＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理および焼成を行わない以外は、実施例５と同様にＭｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の粒子を調製した。
比較例４ Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ） _８ Ｃｌ
空気雰囲気下に４００℃で２時間焼成処理を行わない以外は実施例６と同様に実施して、Ｍｇ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の粒子を調製した。

比較例５
Ｎｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理および空気雰囲気下に、５５０℃で２時間焼成処理を行わない以外は、実施例８と同様に実施して、Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物の粒子を調製した。

比較例６
水熱処理条件を１２０℃で８時間に変更し、Ｎｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理および空気雰囲気下に、５５０℃で２時間焼成処理を行わない以外は、実施例８と同様に実施して、Ｃａ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の粒子を調製した。

比較例７
ＭｇＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理および空気雰囲気下に、５００℃で２時間焼成処理を行わない以外は、実施例１２と同様に実施して、Ｃａ−Ａｌ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の粒子を調製した。

比較例８
（Ｍｇ_０．６Ｃａ_０．４）Ｆｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理および空気雰囲気において４００℃で２時間焼成処理を行わない以外は、実施例１３と同様に実施し、Ｚｎ，Ｆｅ−Ｆｅ系Ｃｌ型ハイドロタルサイト類化合物の粒子を調製した。

＜吸着試験＞
次いで、上述のようにして得た各複合粒子の各種イオンに対する吸着を測定した。以下に吸着用試料の調整方法、吸着試験条件およびその結果を示す。

＜各種の吸着試験用水溶液の調製＞
８５ｍｇ／Ｌ−Ｃｒ_２Ｏ_７ ^２−を含有した水溶液：０．１１５８ｇ和光容量分析用標準物質Ｋ_２Ｃｒ_２Ｏ_７を含有した水溶液１０００ｍｌを調製した。
８５ｍｇ／Ｌセレン酸イオン（ＳｅＯ_４ ^２−）を含有した水溶液：和光試薬Ｎａ_２ＳｅＯ_４（９７％）０．１１５８ｇを含有した水溶液１０００ｍｌを調製した。
６５ｍｇ／Ｌ燐酸イオンを含有した水溶液：和光試薬ＮａＨ_２ＰＯ_４・Ｈ_２Ｏ、０．０９５ｇを含有した水溶液１０００ｍｌを調製した。
１００ｍｇ／Ｌフッ素イオンを含有した水溶液：和光試薬ＮａＦ（９７％）０．２２２８ｇを含有した水溶液１０００ｍｌを調製した。
２００ｍｇ／Ｌ−マンガン酸イオン（ＭｎＯ_４ ^２−）を含有した水溶液：和光特級試薬Ｋ_２ＭｎＯ_４、０．３３１５ｇを含有した水溶液１０００ｍｌを調製した。
２０ｍｇ／Ｌ−ＨＡｓＯ_４ ^２−イオンを含有した水溶液：和光試薬Ｎａ_２ＨＡｓＯ_４（９９％）０．０４７５ｇを含有した水溶液１０００ｍｌを調製した。
７５ｍｇ／Ｌ−ストロンチウム（Ｓｒ^２＋）イオンを含有した水溶液：和光特級試薬Ｓｒ（ＮＯ_３）_２（無水９８．０％）０．１８５０ｇを含有した水溶液１０００ｍｌを調製した。
２００ｍｇ／Ｌ−セシウム（Ｃｓ^＋）イオンを含有した水溶液：和光特級試薬ＣｓＮＯ_３（９９．９％）０．２９３６ｇを含有した水溶液１０００ｍｌを調製した。
２００ｍｇ／Ｌ−セリウム（Ｃｅ^３＋）イオンを含有した水溶液：和光特級試薬Ｃｅ（ＮＯ_３）_３・６Ｈ_２Ｏ（９８％）０．６３２４ｇを含有した水溶液１０００ｍｌを調製した。
総金属濃度１２０ｍｇ／Ｌ混合酸性溶液：和光多元素標準試液２０ｍｌを含有した２００ｍｌ水溶液を調製した。和光多元素標準試液中の含有各元素の濃度は１００ｍｇ／Ｌ（ｉｎ １ｍｏｌ／Ｌ ＨＮＯ_３）であり、含有元素の種類はＡｌ、Ｂ、Ｃｄ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｎａ、ＰｂおよびＺｎ合計１２種類である。

＜吸着試験１＞
Ｃｒ_２Ｏ_７ ^２−イオン、セレン酸イオン（ＳｅＯ_４ ^２−）、燐酸イオン、フッ素イオン、過マンガン酸イオン、二砒酸イオン（ＨＡｓＯ_４ ^２−）、ストロンチウム（Ｓｒ^２＋）イオン、セシウムイオン、およびセリウムイオンをそれぞれの調整した水溶液１００ｍｌに対し、サンプル１〜１３および比較例１〜８の粉末０．５ｇを加え、撹拌しつつ、２８℃で１時間保持した。その後濾別し、濾液の各種イオン濃度は誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＨＩＴＡＣＨＩ ＳＰＳ３５００−ＤＤ；ＩＣＰ）を用いて測定した。その結果より、下記式（３）で求められる除去率を算出し、表１に記載する。
除去率（％）＝（吸着前のイオン濃度−吸着後のイオン濃度）／吸着前のイオン濃度＊１００ （３）
吸着後の粒子表面成分分析の一例として、ＦＥ−ＳＥＭによる分析を行ったところ、実施例２および実施例９複合粒子表面から０．４８重量％および０．４１重量％のＣｒを検出した。

＜吸着試験２＞
調整した多元素標準水溶液２００ｍｌに対し、サンプル１〜１３および比較例１〜８の粉末１．０ｇを加え、撹拌しつつ２８℃で６時間保持した。その後濾別し、濾液ＩＣＰ（ＨＩＴＡＣＨＩ ＳＰＳ３５００−ＤＤ）を用いて各種イオン濃度を測定した。その結果より、式（３）で求められる除去率を算出し、表２に記載する。

＜溶出試験１＞
吸着後の各サンプル１ｇを１００ｍｌの脱イオン水に加え、撹拌しつつ、２８℃で２時間保持した。その後濾別し、濾液はＩＣＰを用いて各種イオン濃度を測定した。その結果を表３に記載する。

＜再吸着試験１＞
吸着試験１後の各サンプルを０．０５モル／ＬのＮａ_２ＣＯ_３溶液５００ｍｌに加え、撹拌しつつ２８℃で０．５時間保持した。その後、濾過、水洗および乾燥し、作成時と同条件の焼成処理を行い、再生サンプルを得た。各種再生サンプルを吸着試験１と同条件で燐酸イオンについて試験を実施した。また、さらにその吸着試験後に上記方法でもう一度再生サンプルを作成し、吸着試験１と同様の試験を実施した。その結果を表４に記載する。

ハイドロタルサイト類粒子の複合処理前後のＸ線回折分析の結果を図４に示す。処理後の複合粒子のピーク強度が元の強度の６．６％に落ちた。
比較対象として吸着試験の表２に示した協和化学工業（株）製ＫＷ―３００ＳおよびＫＷ−５００ＳＨのＸ線回折分析の結果は図５に示す。ＫＷ−３００ＳおよびＫＷ−５００ＳＨは１．２５Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型および２Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイトである。
複合後処理前後の粒子の５５０℃２時間で焼成処理後のＸ線回折分析の結果を図６および図７に示す。ＫＭｎＯ_４液との交換後のＸ線回折分析の結果を図８に示す。交換後の粒子からハイドロタルサイトのピークとフェライト類物質のピークを検出した。

本発明の磁性ハイドロタルサイト類複合粒子は優れた吸着能力を持つ粒子である。粒子の懸濁液のｐＨ値は１０以上であり、重金属イオンは粒子表面と反応を起こしたり、内層のハイドロタルサイトの層間でイオン交換されたりすることが考えられる。また、外層のフェライト粒子はプラス電荷をもつので、所定のｐＨにおいて反応に乏しいイオン、例えばＣｒ_２Ｏ_７ ^２−（或いはＣｒＯ_４ ^２−）のようなイオンなどは、外層のフェライト粒子により吸着されたり、内層のハイドロタルサイトの層間でイオン交換されたりすることが考えられる。ハイドロタルサイト粒子のみの場合はＣｒ_２Ｏ_７ ^２−（或いはＣｒＯ_４ ^２−）のようなイオンを吸着後に再水和処理すると、Ｃｒ^６＋を５ｐｐｍ再溶出するという欠点があり、磁性ハイドロタルサイト類複合粒子はＣｒ^６＋イオンを溶出しない。
表１に示したように、比較例に比べて複合処処理の各種粒子の吸着能力は高くなった。多元素金属イオン吸着試験において、表２に示したように複合処理後の粒子の吸着能力が高いという結果を得た。一方、協和製品ＫＷ−３００ＳおよびＫＷ−５００ＳＨの吸着能力が低く、ＡｌおよびＭｇの多量溶出が見られた。
電磁波吸収剤、紫外線吸収剤に適した磁性ハイドロタルサイト類複合粒子の調製について実施例１４〜２３にて説明する。

実施例１４
[ＮｉＦｅ_２Ｏ_４−Ｎｉ_８Ａｌ_２（ＯＨ）_２０ＣＯ_３複合粒子の調製（１０．０重量％複合）]
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
Ｎｉ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−４７４．７６ｇ（１．６０モル、含量９８％の和光試薬）、Ａｌ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−１５４．６９ｇ（０．４０モル、含量９７％の和光試薬）を脱イオン水に加えて、ＮｉおよびＡｌを含む酸性水溶液２０００ｍｌを調製した。
次に、４０℃の５００ｍｌ脱イオン水に前記の２０００ｍｌ酸性水溶液および２１．２０ｇＮａ_２ＣＯ_３（０．２モル）を含有した３．５０モル／ＬのＮａＯＨ溶液１１４２．８６ｍｌ（４．０モル）を、ｐＨ１０に維持しながら１８０分かけて同時に滴下した。この沈殿を含む液を６５℃に保って１８時間撹拌処理した後、その沈殿を濾別し、水洗し、１８５℃で乾燥して、ハイドロタルサイト粉末１９５ｇを得た。
銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。更に得られたハイドロタルサイトは蛍光Ｘ線による分析をした結果、ＮｉＯ換算で６４．９９重量％、Ａｌ_２Ｏ_３換算で１１．０４重量％、ＣＯ_３ ^２−換算で６．５０重量％、組成式Ｎｉ_８．１０Ａｌ_２（ＯＨ）_２０．２（ＣＯ_３）_２で表されるＭｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物であった。

＜内層ハイドロタルサイトにＮｉ過量のＮｉＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理＞
前記のＭｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末２３ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加え４０℃で１時間分散した後、Ｎｉ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−４．４５ｇ（０．０１５モル、９８％の和光試薬）およびＦｅ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−８．１６ｇ（０．０２モル、９９％の和光試薬）を含有する２００ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液２８．５７ｍｌ（０．１０モル）を同時に前記のハイドロタルサイト懸濁液中に１０分かけて扱きポンプで添加した。さらに８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１０５℃で乾燥して、Ｎｉ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末２７．５ｇを得た。

＜焼成＞
前記のＮｉ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末１５ｇを水素気雰囲気下において、６００℃で２時間焼成し、自然冷却後、１１．５ｇのＮｉ系磁性／Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル１４を得た。

実施例１５
[ＣｕＦｅ_２Ｏ_４−Ｃｕ_４Ｆｅ_２（ＯＨ）_１２ＣＯ_３複合粒子の調製（１０．０重量％複合）]
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
Ｃｕ（ＮＯ_３）_２・３Ｈ_２Ｏ−４８．３６ｇ（０．２０モル、９９．９％の和光特級試薬）およびＦｅ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−４１．２２ｇ（０．１０モル、含量９９％の和光特級試薬）を脱イオン水に加えて、ＣｕおよびＦｅを含む酸性水溶液６００ｍｌ調製した。
次に４０℃の６００ｍｌの前記酸性水溶液に１８．００ｇのＮａ_２ＣＯ_３（０．１７モル）を含有した水溶液１００ｍｌと３．５０モル／ＬのＮａＯＨ溶液８５ｍｌ（０．３０モル）を、撹拌し、ｐＨ５に維持しながら３０分かけて同時に滴下した。この沈殿を含む液を４０℃に保って１．０時間撹拌処理した後、１．０Ｌ容量のオートクレーブを用いて１１５℃で５時間の水熱処理を行った。その沈殿を濾別し、水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｃｕ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末３４．５ｇを得た。
銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。更に得られたハイドロタルサイトは蛍光Ｘ線による分析をした結果、ＣｕＯ換算で５０．５１重量％、Ｆｅ_２Ｏ_３換算で２５．３５重量％、ＣＯ_３ ^２−換算で９．５３重量％、組成式Ｃｕ_４Ｆｅ_２（ＯＨ）_１２ＣＯ_３で表されるＣｕ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物であった。

＜内層ハイドロタルサイトにＣｕＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理＞
前記のＣｕ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末２４ｇを５００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、Ｃｕ（ＮＯ_３）_２・３Ｈ_２Ｏ−２．４２ｇ（０．０１モル）およびＦｅ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−８．１６ｇ（０．０２モル）を含有する２５０ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液２２．８６ｍｌ（０．０８モル）を同時に前記のハイドロタルサイト懸濁液中に２０分かけて扱きポンプで添加した。さらに８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１０５℃で乾燥して、Ｃｕ−Ｆｅ系磁性／Ｃｕ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末２７ｇを得た。

＜焼成＞
前記のＣｕ−Ｆｅ系磁性／Ｃｕ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末１５ｇを空気雰囲気下において、３００℃で２時間焼成し、自然冷却後、１１．７ｇのＣｕ−Ｆｅ系磁性／Ｃｕ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル１５を得た。

実施例１６
[ＣｕＦｅ_２Ｏ_４−Ｃｕ_４Ｃｒ_２（ＯＨ）_１２ＣＯ_３複合粒子の調製（１０．０重量％複合）]
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
Ｃｕ（ＮＯ_３）_２・３Ｈ_２Ｏ−４８．３６ｇ（０．２０モル、９９．９％の和光特級試薬）、Ｃｒ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−４０．６２ｇ（０．１０モル、含量９８．５％の和光特級試薬）を脱イオン水に加えて、Ｃｕ及Ｃｒを含む酸性水溶液５００ｍｌ調製した。
次に前記の４０℃の５００ｍｌ酸性水溶液に１８．００ｇＮａ_２ＣＯ_３（０．１７モル）を含有した水溶液１００ｍｌと３．５０モル／ＬのＮａＯＨ ８５ｍｌ（０．３０モル）を、撹拌し、ｐＨ４．４に維持しながら３０分かけて同時に滴下した。この沈殿を含む水溶液を４０℃に保って１．０時間撹拌処理した後、１．０Ｌ容量のオートクレーブを用いて１２５℃で８時間の水熱処理を行った。その沈殿を濾別し、水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｃｕ−Ｃｒ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末３４．０ｇを得た。
銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。更に得られたハイドロタルサイトは蛍光Ｘ線による分析をした結果、ＣｕＯ換算で５１．１４、Ｃｒ_２Ｏ_３換算で２４．４２、ＣＯ_３ ^２−換算で９．６４、組成式Ｃｕ_４Ｃｒ_２（ＯＨ）_１２ＣＯ_３で表されるＣｕ−Ｃｒ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物であった。

＜内層ハイドロタルサイトにＣｕＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理＞
前記のＣｕ−Ｃｒ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末２４ｇを５００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、Ｃｕ（ＮＯ_３）_２・３Ｈ_２Ｏ−２．４２ｇ（０．０１モル）およびＦｅ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−８．１６ｇ（０．０２モル）を含有する２５０ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液２２．８６ｍｌ（０．０８モル）を同時に前記のハイドロタルサイト懸濁液中に２０分かけて扱きポンプで添加した。さらに８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１０５℃で乾燥して、Ｃｕ−Ｆｅ系磁性／Ｃｕ−Ｃｒ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉２７ｇを得た。

＜焼成＞
前記のＣｕ−Ｆｅ系磁性／Ｃｕ−Ｃｒ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末１５ｇを空気雰囲気下において、３００℃で２時間焼成し、自然冷却後、１１．５ｇのＣｕ−Ｆｅ系磁性／Ｃｕ−Ｃｒ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル１６を得た。

実施例１７
[Ｎｉ_０．５Ｃｏ_０．５Ｆｅ_２Ｏ_４−Ｎｉ_０．７Ｃｏ_０．１Ｍｇ_５．２Ａｌ_２（ＯＨ）_１６ＣＯ_３複合粒子の調製（１０．０重量％複合）]
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
Ｃｏ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−１．１９ｇ（０．００４モル、９８．０％の和光特級試薬）、Ｎｉ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−８．３１ｇ（０．０２８モル、含量９８．０％の和光特級試薬）、Ｍｇ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−５４．４２ｇ（０．２０８モル、９８．０％の和光試薬）、Ａｌ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−３０．９４ｇ
（０．０８モル、９７％の和光試薬）、を脱イオン水に加えて、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｇ及Ａｌを含む酸性水溶液５００ｍｌ調製した。
次いで、前記の４０℃の５００ｍｌ酸性水溶液に１１．３１ｇＮａ_２ＣＯ_３（０．１０５モル）を含有した水溶液３．２０モル／ＬのＮａＯＨ ２００．０ｍｌ（０．６４モル）を、撹拌し、ｐＨ１０に維持しながら３０分かけて滴下した。この沈殿を含む液を４０℃に保って１．０時間撹拌処理した後、１．０Ｌ容量のオートクレーブを用いて１５０℃で８時間の水熱処理を行った。その沈殿を濾別し、水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｎｉ，Ｃｏ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末２５．６ｇを得た。
銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。更に得られたハイドロタルサイトは蛍光Ｘ線による分析をした結果、ＮｉＯ換算で９．３４重量％、ＣｏＯ換算で１．３４重量％、ＭｇＯ換算で３７．４６重量％、Ａｌ_２Ｏ_３換算で１８．２２重量％、ＣＯ_３ ^２−換算で１０．７３重量％、組成式Ｎｉ_０．７０Ｃｏ_０．１０Ｍｇ_５．２２Ａｌ_２（ＯＨ）_{１６．０４}ＣＯ_３で表されるＮｉ，Ｃｏ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物であった。

＜内層ハイドロタルサイトにＮｉ_０．５Ｃｏ_０．５Ｆｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理＞
前記のＮｉ，Ｃｏ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末２３ｇを５００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、Ｎｉ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−１．４８ｇ（０．００５モル、含量９８．０％の和光特級試薬）、Ｃｏ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−１．４９ｇ（０．００５モル、９８．０％の和光特級試薬）およびＦｅ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−８．１６ｇ（０．０２モル、含量９９．０％の和光特級試薬）を含有する２５０ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液２２．８６ｍｌ（０．０８モル）を同時に前記のハイドロタルサイト懸濁液中に２０分かけて扱きポンプで添加した。さらに８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１１０℃で乾燥して、Ｎｉ−Ｃｏ系磁性／Ｎｉ，Ｃｏ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末２６ｇを得た。

＜焼成＞
前記のＮｉ−Ｃｏ系磁性／Ｎｉ，Ｃｏ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末１５ｇを空気雰囲気下において、４５０℃で２時間焼成し、自然冷却後、１１．５ｇのＮｉ−Ｃｏ系磁性／Ｎｉ，Ｃｏ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子を得た。

＜浸漬＞
更に前記の粒子を同体積の０．０１モル／ＬのＫ_２ＣＯ_３水溶液、室温で浸漬処理し、１１０℃で１５時間乾燥処理した後、カリウム（Ｋ）改性のＮｉ−Ｃｏ系磁性／Ｎｉ，Ｃｏ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル１７を得た。

実施例１８
[Ａｕ（１．０重量％）−Ｍｎ_０．７Ｃｕ_０．３Ｆｅ_２Ｏ_４（１０．０重量％）−Ｎｉ_０．８Ｍｇ_５．２Ａｌ_２（ＯＨ）_１６ＣＯ_３複合粒子の調製]
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
Ｎｉ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−９．５０ｇ（０．０３２モル、含量９８．０％の和光特級試薬）、Ｍｇ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−５４．４２ｇ（０．２０８モル、９８．０％の和光試薬）、Ａｌ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−３０．９４ｇ（０．０８モル、９７％の和光試薬）、を脱イオン水に加えて、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｇ及Ａｌを含む酸性水溶液５００ｍｌ調製した。
次いで、前記の４０℃の５００ｍｌ酸性水溶液に１１．３１ｇＮａ_２ＣＯ_３（０．１０５モル）を含有した水溶液３．２０モル／ＬのＮａＯＨ ２００．０ｍｌ（０．６４モル）を、撹拌し、ｐＨ１０に維持しながら３０分かけて滴下した。この沈殿を含む液を４０℃に保って１．０時間撹拌処理した後、１．０Ｌ容量のオートクレーブを用いて１５０℃で８時間の水熱処理を行った。その沈殿を濾別し、水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｎｉ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末２６．０ｇを得た。
銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。更に銅Ｋα線によるＸ線回折分析の結果、得られた粉末がハイドロタルサイト構造を持つことが確認できた。得られたハイドロタルサイトは蛍光Ｘ線による分析をした結果、ＮｉＯ換算で１２．１５重量％、ＭｇＯ換算で４２．６５重量％、Ａｌ_２Ｏ_３換算で２０．７５重量％、ＣＯ_３ ^２−換算で１２．２１重量％、組成式Ｎｉ_０．８０Ｍｇ_５．２１Ａｌ_２（ＯＨ）_{１６．０２}ＣＯ_３で表されるＮｉ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物であった。

＜内層ハイドロタルサイトにＭｎ_０．７Ｃｕ_０．３Ｆｅ_２Ｏ_４系粒子の１０．０重量％の複合処理＞
前記のＮｉ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末２３ｇを５００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、ＭｎＳＯ_４・Ｈ_２Ｏ−１．２２ｇ（０．００７モル和光試薬、９７％）、Ｃｕ（ＮＯ_３）_２・３Ｈ_２Ｏ−０．７３ｇ（０．００３モル、９９．９％の和光特級試薬）およびＦｅ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−８．１６ｇ（０．０２モル、含量９９．０％の和光特級試薬）を含有する２５０ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液２２．８６ｍｌ（０．０８モル）を同時に前記のハイドロタルサイト懸濁液中に２０分かけて扱きポンプで添加した。さらに８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１０５℃で乾燥して、Ｍｎ−Ｃｕ−Ｆｅ系磁性／Ｎｉ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末２６ｇを得た。

＜Ｍｎ−Ｃｕ−Ｆｅ系磁性／Ｎｉ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体にＡｕの１．０重量％の複合処理＞
前記のＭｎ−Ｃｕ−Ｆｅ系磁性／Ｎｉ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末２０ｇを５００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、３５０ｒｐｍの撹拌速度を維持しながら、０．４０４ｇＮａ［ＡｕＣｌ_４］・２Ｈ_２Ｏを含有した水溶液２００ｍｌを２０分掛けて、扱きポンプで添加した。更に４０℃で１時間の条件で熟成した後、その沈殿を濾別および水洗し、１０５℃で乾燥して、Ａｕ−［Ｍｎ−Ｃｕ−Ｆｅ］系磁性／Ｎｉ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末を得た。ＩＣＰによる分析の結果、Ａｕの含量は１．０重量％であった。

＜焼成＞
前記の粉末１５ｇを空気雰囲気下において、４００℃で２時間焼成し、自然冷却後、１１．５ｇの、Ａｕ−［Ｍｎ−Ｃｕ−Ｆｅ］系磁性／Ｎｉ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子−サンプル１８を得た。

実施例１９
[Ｒｕ（１重量％）−Ｎｉ_０．５Ｃｏ_０．５Ｆｅ_２Ｏ_４（１０重量％）−Ｎｉ_０．７Ｃｏ_０．１Ｍｇ_５．２Ａｌ_２（ＯＨ）_１６ＣＯ_３・４Ｈ_２Ｏ複合粒子の調製]

＜内層ハイドロタルサイトの複合処理＞
Ｎｉ_０．５Ｃｏ_０．５Ｆｅ_２Ｏ_４−Ｎｉ_０．７Ｃｏ_０．１Ｍｇ_５．２Ａｌ_２（ＯＨ）_１６ＣＯ_３・４Ｈ_２Ｏ複合粒子処理は実施例１７と同じ。

＜Ｎｉ−Ｃｏ系磁性／Ｎｉ，Ｃｏ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体にＲｕの１．０重量％の複合処理＞
濃度１１．０９重量％のＲｕ（ＮＯ_３）_３の５．１２３ｇを脱イオン水２５０ｍｌに分散さて、撹拌しながらＮｉ−Ｃｏ系磁性／Ｎｉ，Ｃｏ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末２０ｇを入れ、２８．０℃で１時間分散した後、撹拌しながら８５℃で濃縮・乾燥し、Ｒｕを含有した複合粒子−サンプル１９を得た。分析の結果、Ｎｉは７．０５重量％、Ｃｏは２．００重量％、Ｆｅは４．３２重量％、Ｍｇは１８．２重量％、Ａｌは７．７７重量％、Ｒｕは１．００重量％であった。

実施例２０
［Ｎｉ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４−Ｍｇ_３Ａｌ（ＯＨ）_８（ＣＯ_３）_０．５とＫＭｎＯ_４水溶液との交換処理］
交換前の粒子調製方法は実施例１０（サンプル１０）と同じ。
１．０ｇのＫＭｎＯ_４を３５０ｍｌの脱イオン水に分散させた後、サンプル１０を２０ｇ入れ、室温２時間撹拌処理し、更に８５℃１５時間交換処理を行った。交換後の水溶液は透明なった。その沈殿を濾別および水洗し、８０℃真空条件で１０時間乾燥して、サンプル２０を得た。

実施例２１
[Ｎｉ_０．５Ｃｏ_０．５Ｆｅ_２Ｏ_４−Ｃｕ_４Ｆｅ_２（ＯＨ）_１２（ＣＯ_３）複合粒子の調製（１００．０重量％複合）]
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
内層ハイドロタルサイトの合成は実施例１６と同じ。

＜Ｃｕ_４Ｆｅ_２（ＯＨ）_１２（ＣＯ_３）粒子にＮｉ_０．５Ｃｏ_０．５Ｆｅ_２Ｏ_４を１００重量％複合処理＞
実施例１６の方法で得たＣｕ_４Ｆｅ_２（ＯＨ）_１２（ＣＯ_３）粒子３４ｇを４００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、Ｎｉ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−２１．５１ｇ（０．０７２５モル、和光試薬、９８重量％）、Ｃｏ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−２１．５３ｇ（０．０７２５モル、和光試薬、９８重量％）およびＦｅ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−１１７．２８ｇ（０．２９モル、和光試薬、９９．９重量％）を含有する６００ｍｌの水溶液と３．５モル／ＬのＮａＯＨ溶液３３１．４３ｍｌ（１．１６モル）を同時に前記のハイドロタルサイト懸濁液中に８０分かけて扱きポンプで添加した。さらに撹拌しつつ、８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｎｉ−Ｃｏ系磁性／Ｃｕ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物の複合粒子の前駆体６９．５ｇを得た。

＜焼成＞
前記のＮｉ−Ｃｏ系磁性／Ｃｕ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト複合前駆体粉末５０ｇを空気雰囲気下において、５００℃で２時間焼成し、自然冷却後、３８ｇのＮｉ−Ｃｏ系磁性／Ｃｕ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物粒子−サンプル２１を得た。

実施例２２
[ＳｒＦｅ_１２Ｏ_１９−Ｍｇ_６Ｆｅ_２（ＯＨ）_１６（Ｃｌ）_２．０複合粒子の調製（１００．０重量％複合）]
＜内層ハイドロタルサイトの合成＞
内層ハイドロタルサイトの合成は実施例６と同じ。
＜Ｍｇ_６Ｆｅ_２（ＯＨ）_１６（Ｃｌ）_２．０粒子にＳｒＦｅ_１２Ｏ_１９を１００重量％複合処理＞
実施例６の方法で得たＭｇ_６Ｆｅ_２（ＯＨ）_１６（Ｃｌ）_２．０粒子５３ｇを３００ｍｌ脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、Ｓｒ（ＮＯ_３）_２−１０．８０ｇ（０．０５モル、和光試薬、９８重量％）、Ｆｅ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−２４４．８５ｇ（０．６０モル、和光試薬、９９．９重量％）およびクエン酸Ｃ_６Ｈ_８Ｏ_７・Ｈ_２Ｏ−７４ｇ（０．３５モル、和光試薬、９９．９重量％）を含有する５００ｍｌの水溶液を前記のハイドロタルサイト懸濁液中に８０分かけて扱きポンプで添加した。さらに撹拌しつつ、８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１０５℃で乾燥して、ＳｒＦｅ_１２Ｏ_１９−Ｍｇ_６Ｆｅ_２（ＯＨ）_１６（Ｃｌ）_２．０複合粒子の前駆体１０７．５ｇを得た。

＜焼成＞
前記のハイドロタルサイト複合前駆体粒子を空気雰囲気下において２００℃で乾燥し、引き続き空気雰囲気下において７００℃で２時間焼成し、サンプル２２を得た。

実施例２３
[Ｎｉ_０．７Ｍｎ_０．３Ｆｅ_２Ｏ_４−Ｚｎ_６Ｆｅ_２（ＯＨ）_１６ＣＯ_３複合粒子の調製（１５０重量％複合）]
＜内層のハイドロタルサイトの合成＞
Ｚｎ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−１８０．３０ｇ（０．６０モル、９９％の和光特級試薬）、Ｆｅ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−８１．６２ｇ（０．２０モル、含量９９％の和光特級試薬）を脱イオン水に加えて、ＺｎおよびＦｅを含む酸性水溶液８００ｍｌを調製した。３７℃の脱イオン水３００ｍｌに前記の酸性水溶液と１６ｇのＮａ_２ＣＯ_３を含む３．５モル／ＬのＮａＯＨ水溶液４４５ｍｌを同時に扱きポンプでｐＨ値７に維持しながら、９０分かけて添加した。さらに撹拌しつつ、３７℃で３０時間熟成処理した後、その沈殿を濾別し、水洗し、１８５℃で乾燥して、Ｚｎ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末９０ｇを得た。
得られたハイドロタルサイトは蛍光Ｘ線による分析をした結果、ＺｎＯ換算で５８．４０重量％、Ｆｅ_２Ｏ_３換算で１９．１０重量％、ＣＯ_３ ^２−換算で７．１８重量％、組成式Ｚｎ_６．０２Ｆｅ_２（ＯＨ）_{１６．０４}ＣＯ_３で表されるＺｎ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト類化合物であった。

＜内層のハイドロタルサイトにＮｉ_０．７Ｍｎ_０．３Ｆｅ_２Ｏ_４を１５０重量％複合処理＞
前記のＺｎ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粉末４０ｇを５００ｍｌの脱イオン水に加え、４０℃で１時間分散した後、Ｎｉ（ＮＯ_３）_２・６Ｈ_２Ｏ−５４．０ｇ（０．１８２モル、和光試薬、９８重量％）、ＭｎＳＯ_４・Ｈ_２Ｏ−１３．５９ｇ（０．０７８モル、和光試薬、９７重量％）、Ｆｅ（ＮＯ_３）_３・９Ｈ_２Ｏ−２１２．２ｇ（０．５２モル、和光試薬、９９．９重量％）を含有する１０００ｍｌの水溶液と２．０８モルのＮａＯＨ水溶液（３．５モル／Ｌ液）５９４．３ｍｌを前記のハイドロタルサイト懸濁液中に１２０分かけて扱きポンプで同時添加した。さらに３５０ｒｐｍで撹拌しつつ、８５℃で１時間の加熱処理をした後、その沈殿を濾別および水洗し、１１０℃で乾燥して、Ｎｉ−Ｍｎ系磁性／Ｚｎ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体粉末１０１ｇを得た。

＜焼成＞
前記のＮｉ−Ｍｎ系磁性／Ｚｎ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト前駆体を空気雰囲気下において、５００℃で２時間の焼成し、自然冷却した後、サンプル２３を得た。

比較例９〜１４
比較例９
実施例１４と同様に実施しＭｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粒子を調製した。ただし、Ｎｉ過量のＮｉＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理を行わなかった。

比較例１０
実施例１５と同様に実施し、Ｃｕ−Ｆｅ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粒子を調製した。ただし、ＣｕＦｅ_２Ｏ_４系粒子の複合処理を行わなかった。

比較例１１
実施例１６と同様に実施し、Ｃｕ−Ｃｒ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粒子を調製した。ただし、ＣｕＦｅ_２Ｏ_４の複合処理を行わなかった。

比較例１２
実施例１７と同様に実施し、Ｎｉ，Ｃｏ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粒子を調製した。ただし、Ｎｉ_０．５Ｃｏ_０．５Ｆｅ_２Ｏ_４の複合処理を行わなかった。

比較例１３
実施例１８と同様に実施し、Ｎｉ，Ｍｇ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイト粒子を調製した。ただし、Ｍｎ_０．７Ｃｕ_０．３Ｆｅ_２Ｏ_４（１０．０重量％）の複合処理を行わなかった。

比較例１４
実施例１９と同様に実施し、粒子を調製した。ただし、Ｎｉ_０．５Ｃｏ_０．５Ｆｅ_２Ｏ_４（１０重量％）の複合処理を行わなかった。

[紫外線吸収効果]
粉を直径３ｃｍ×厚み３ｍｍに成型処理し、分光光度計（ＨＩＴＡＣＨＩ Ｕ−４１００ Ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍｅｔｅｒ）で測定した光吸収結果を図−９に示す。実施例１４および実施例２３の複合粒子は１３９５〜１７００ｎｍの赤外線に対して、強い反射の特徴を示した。またＭａ−Ａｌ系ＣＯ_３型ハイドロタルサイトである協和製品ＤＨＴ６に比べ、実施例１４および実施例２３の複合粒子はＵＶ−Ａ波（３１５〜３８０ｎｍ）、ＵＶ−Ｂ波（２８０〜３１５ｎｍ）、ＵＶ−Ｃ波（〜２８０ｎｍ）に対して、強い吸収を示した。

［電磁波吸収効果］
実施例１４〜２３の粒子は強い磁性を示した。磁石で複合処理前後粒子の磁性有無の確認結果は表５に示す。

４０重量％直鎖状低密度ポリエチレンに、実施例２１および比較例１０粒子をそれぞれ６０重量％部配合混練し、１０ｃｍ×１４ｃｍ×０．２ｃｍに成型した後、自由空間法で電磁波吸収効果を測定した。その結果、図１０に示すように、電磁波吸収の効果があることが確認された。比較例１０より実施例２１のほうが強い吸収を示した。
実施例２２複合粒子の振動式磁力計による磁気モーメントの測定結果は図１１に示す。磁場印加下で磁化を示した。
５×７×０．０４ｃｍのチャック付ポリ袋に５ｇの実施例２２粒子を入れ、磁石を用いて磁力の有無を確認した写真を図１２に示す。

［有害ガス吸着効果］
フッ素樹脂材質での１Ｌ容量のテドラ−バッグ［呼称１、サイズ（ｍｍ）１５０×２５０、商品コードＷＥＢ０４２７］に複合粒子の粉末３０ｍｇおよび測定用の匂いガスＨ_２Ｓ、ＣＯＳ、ＣＨ_３ＳＨまたはＣＨ_２ＣＨ_２、１００ｐｐｍを入れ、それぞれ室温（２６℃）、５分間放置した。その後ガスクロマトグラフィー（島津製作所ＧＣ−１４Ｂ）により、テドラ−バッグ内の有するガスの濃度を分析した。その結果により、下記式（４）で求められる除去率を算出し、表６に記載する。
除去率％＝（吸収前のガス濃度ｐｐｍ−吸収後のガス濃度ｐｐｍ）／吸収前のガス濃度ｐｐｍ×１００ （４）

本発明の粒子は電磁波吸収剤以外の用途として、紫外線吸収剤や匂いガスの吸収剤等としても期待できる。例えば、ＮＨ_３およびＨ_２Ｓなど酸性ガスに対して、有効である。ＫＭｎＯ_４で交換処理した後の複合粒子、例えば実施例２０の複合粒子はＣＨ_２ＣＨ_２のようなガスに対して、吸収効果もある。
さらに、本件の粒子は陰イオンとの交換性質も持つので、陰イオンと交換処理すれば、本件の複合粒子に新しい機能を付加できる。例えば、ＫＢｒＯ_３と交換すれば、ハイドロタルサイト層間にＢｒＯ_３ ⁻陰イオンを導入でき、ＢｒＯ_３ ⁻陰イオンは強い還元性をもつので、Ｈ_２Ｏ_２、Ｎ，Ｎ−ｄｉｍｅｔｈｙｌ−４−（ｐｈｅｎｙｌｄｉａｚｅｎｙｌ）ｂｅｎｚｅｎａｍｉｎｅ（Ｃ_１４Ｈ_１５Ｎ_３）、４−ｄｉｍｅｔｈｙｌａｍｉｎｏａｚｏｂｅｎｚｅｎｅ−４−ｓｕｌｆｏｎｉｃ ａｃｉｄ ｓｏｄｉｕｍ ｓａｌｔ（Ｃ_１４Ｈ_１４Ｎ_３ＮａＯ_３Ｓ、メチルオレンジ）等を含有する排水の処理剤としても期待出来る。

本発明の磁性ハイドロタルサイト類複合体は、土壌、地下水または廃水の有害物質の吸着剤、電磁波吸収剤、紫外線吸収剤などに用いることができる。

Claims (12)

1. 内層と外層を含み、内層がハイドロタルサイト類化合物であり、外層がフェライト類化合物である磁性ハイドロタルサイト類複合体であって、
   内層のハイドロタルサイト類化合物が下記式（１）で示され、外層のフェライト類化合物が下記式（２−１）、（２−２）または（２−３）で示される、ことを特徴とする上記磁性ハイドロタルサイト類複合体。
   ［Ｍ ^２＋ _１−ｘ Ｍ ^３＋ _ｘ （ＯＨ） _２ ］［Ａ ^ｎ− _ｘ／ｎ ・ｙＨ _２ Ｏ］ （１）
   （式中、Ｍ ^２＋ は、Ｍｇ ^２＋ 、Ｃａ ^２＋ 、Ｍｎ ^２＋ 、Ｆｅ ^２＋ 、Ｃｏ ^２＋ 、Ｎｉ ^２＋ 、Ｃｕ ^２＋ 、Ｚｎ ^２＋ 、Ｓｒ ^２＋ 、Ｃｄ ^２＋ およびＰｂ ^２＋ からなる群より選ばれる少なくとも一種の二価金属イオンであり、
   Ｍ ^３＋ は、Ｌａ ^３＋ 、Ａｌ ^３＋ 、Ｇａ ^３＋ 、Ｍｎ ^３＋ 、Ｃｏ ^３＋ 、Ｙ ^３＋ 、Ｃｅ ^３＋ 、Ｆｅ ^３＋ Ｃｒ ^３＋ およびＩｎ ^３＋ からなる群より選ばれる少なくとも一種の三価金属イオンであり、
   Ａ ^ｎ− は、ＣＯ _３ ^２− 、ＳＯ _４ ^２− 、Ｃｌ ⁻ 、ＳｉＯ _３ ^２− 、ＰＯ _４ ^３− 、ＮＯ _３ ⁻ 、ＯＨ ⁻ 、
   ＣＨ _３ ＰＯ _４ ^２− 、Ｃ _２ Ｏ _４ ^２− 、ＨＣＯＯ ⁻ 、ＣＨ _３ ＣＯＯ ⁻ およびＣＨ _３ ＳＯ _３ ⁻ からなる群より選ばれる少なくとも一種のｎ価の陰イオンであり、
   ｘは、０．１５≦ｘ≦０．５を満足し、ｙは、０≦ｙ＜５を満足し、ｎは１以上の整数である。）
   ＡＦｅ _２ Ｏ _４ （２−１）
   （式中Ａは、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｃｕ、Ｍｎ、ＣｏおよびＭｇからなる群より選ばれる少なくとも一種である。）
   ＸＦｅ _１２ Ｏ _１９ （２−２）
   （式中Ｘは、Ｓｒ、ＢａおよびＰｂからなる群より選ばれる少なくとも一種である。）
   ＲＦｅ _５ Ｏ _１２ （２−３）
   （式中Ｒは元素周期表において、第３族アクチノイドを除く第４周期から第６周期までの希土類元素である。）
2. 外層のフェライト類化合物の含有量は、０．５〜９５重量％である請求項１に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体。
3. 内層のハイドロタルサイト類化合物のＭ^２＋とＭ^３＋の原子比率は１．０：１．０〜６．０：１．０である請求項１に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体。
4. 外層に、更にＡｕ、Ａｇ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｂ、ＯｓおよびＰｄからなる群より選ばれる少なくとも一種の貴金属元素の塩を、貴金属元素として０．２〜５．０重量％を担持させた請求項１に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体。
5. 請求項１〜４のいずれか一項に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体からなる、土壌、地下水または廃水中の有害物質の吸着剤。
6. 請求項１〜４のいずれか一項に記載の磁性ハイドロタルサイト類からなる電磁波吸収剤。
7. 請求項１〜４のいずれか一項に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体からなる紫外線吸収剤。
8. （１）内層のハイドロタルサイト類化合物を構成する元素を含む金属塩と、アルカリ性溶液とを混合し、溶液のｐＨ値を７〜１１に制御し、２０〜２７０℃の温度で内層のハイドロタルサイト類化合物を製造する工程（１）、
   （２）得られたハイドロタルサイト類化合物を含有するスラリーに、外層のフェライト類化合物を構成する元素を含む金属塩の酸性溶液と、アルカリ性溶液とを添加し、溶液のｐＨ値が７〜１１に制御し、４０〜２５０℃以下の温度で外層を形成し、前駆体を製造する工程（２）、並びに
   （３）前駆体を２００℃〜８００℃の温度範囲において焼成する工程（３）、を含む請求項１に記載の磁性ハイドロタルサイト類複合体の製造方法。
9. 内層のハイドロタルサイト類化合物を構成する２価金属イオン塩が、ＭｇＣｌ_２、ＣａＣｌ_２、ＺｎＣｌ_２およびＦｅＣｌ_２からなる群より選ばれる少なくとも一種である請求項８に記載の製造方法。
10. 内層のハイドロタルサイト類化合物を構成する３価金属イオン塩が、ＡｌＣｌ_３である請求項８に記載の製造方法。
11. 内層のハイドロタルサイト類化合物を構成する陰イオン塩が、Ｎａ_２ＣＯ_３である請求項８に記載の製造方法。
12. 外層のフェライト類化合物を構成する元素を含む金属塩が、ＦｅＣｌ_３、ＭｇＣｌ_２、Ｎｉ（ＮＯ_３）およびＺｎＣｌ_２からなる群より選ばれる少なくとも一種である請求項８に記載の製造方法。