JP2011518416A - 高温電気化学装置用の一体化シール - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、米国エネルギー省よりローレンスバークレイ国立研究所の管理及び運営のためにザ、リージェンツ、オブ、ザ、ユニバーシティ、オブ、カリフォルニアに与えられた契約DE−AC02−05CH11231によって完成されたものであり、政府が本発明に関する一部の権利を所有するものである。
[技術分野]
本発明は固体酸化物燃料セルのような高温電気化学装置の密封に関する。
本発明は一体化シールを有する電気化学装置構成及びその製法を供するものである。この一体化シールは電解質の片側の雰囲気(例えば空気)を電解質の他方の側の雰囲気(例えば燃料)から隔離するものである。装置は一般的に多孔性支持部材或は領域及び高密度支持部材或は領域を含む支持層を有し、固体電解質がその上に堆積される。電解質、高密度支持体及び多孔性支持体を共焼結すると、一体化シールが多孔性支持体/高密度支持体及び電解質/高密度支持体接触面に存在する。本明細書において、「高密度」支持体或は電解質領域とは実質的に連結孔がなく、事実上気密である支持体或は電解質を意味する。
高密度支持材は多孔性支持体と同じタイプであり、例えば高密度支持体と多孔性支持体は金属/金属或はサーメット/サーメットである。もし金属であれば、高密度及び多孔性支持体は同じ金属或は合金であってもよく、或は異なる金属或は合金であってよい。同様に、もしサーメットであれば、高密度及び多孔性支持体は同じ或は異なるサーメットであってよい。支持体は高密度と多孔性の部分の間に明確な境界を有することが可能であり、又は段階的な構造であって、多孔性から高密度の部分へと或る程度の距離に亘って変化してもよい。
実施例1:フェライト系ステンレス鋼上の一体化シールを有するYSZ電解質
薄手の、十分に高密度なイットリア安定化ジルコニア(YSZ)電解質がフェライト系ステンレス鋼支持体の上へ共焼結された。結果である構成の断面画像は図7に示されている。支持体の粒子サイズ及びグリーン密度は焼結の後支持体の本体が多孔性であり、支持体の端部が完全密度に近くなるように選択された。画像は本体の一部と共に支持体の端部も示している。YSZは共焼結されて、金属支持体の多孔性及び高密度部に亘る連続的な高密度の層となる。かなりの機械的インタロッキングがYSZと高密度金属との間に達成され、この接触面において気密なシールが形成された。多孔性YSZの中間層が高密度のYSZ膜と多孔性金属及び高密度金属支持体の一部の間に挿入された。この層により、平滑な連続的YSZ薄膜のエアロゾルスプレーによる堆積が促進された。
1.金属支持体形成粉末の製造
微粒子化されたフェライト系ステンレス鋼粒子がアクリルバインダ及びポリエチレングリコール6000孔形成材と混合され、粉砕され、150μmの凝集体に篩われた。支持体の多孔性部分用の金属粒子は25〜38μmで、17体積%のバインダ及び59体積%の孔形成材と混合された。これらのパラメータは共焼結後適当な多孔度を有する低グリーン密度を製造するために選択されたものである。高密度部分用の金属粒子は<25μmで、17体積%のバインダ及び26体積%の孔形成材と混合された。これらのパラメータは共焼結後、完全密度に近い密度を得、焼結の間の縮小のトータルがYSZ膜と多孔性金属支持体のもの(20〜40%までの線形的縮小)と同様であるように選択されたものである。
金属支持体形成粒子が筒状の金型に、高密度部分になる粒子が筒の端部にのみあるように積載された。粒子は低温熱間等方加圧で圧縮された。
金属支持体のビスク焼成工程によって取り扱い強度を得た後、YSZ及びアクリル孔形成物粒子のスラリからのディップコーティングにより多孔性YSZ中間層が堆積された。
電解質膜はエアロゾルスプレーにより中間層表面及びグリーン高密度支持体の露出面の上に堆積された。
構成の全体が、1300℃の還元性雰囲気で共焼結された。この工程の間、すべての部品は縮小し、支持体の筒の端部は高密度化し、電解質は高密度となり、電解質と高密度の筒状体端部は機械的インタロッキングで接続し、この接触面において気密なシールが形成された。
一体化シールを有する数本の筒状体が実施例1に記載の工程によって準備された。ステンレス鋼のキャップとマニホルドとは露出された高密度金属筒状体端部に鑞接された。電解質は鑞接によって接触されなかった。シールの気密性は内側69kPa(10psi)の空気と外側アセトンの気泡テスト法によって評価された。すべての一体化シールは気密であった。
ステンレス鋼の支持体への銅の添加の影響を評価するために、二個の支持体サンプルが準備された。支持体は実施例1におけるものと同様に準備された。一個目のものは10gのP434L 38〜45μmステンレス鋼粉末、2gのアクリル溶液(水中15重量%)、1.5gのアクリル孔形成材ビーズ(53〜76μm)、及び0.5gのPEG6000から成るものであった。二個目のものは10重量%のステンレス鋼が銅粉末で置き換えられる以外一個目と同様であった。支持体の両方のサンプルは1100℃と1300℃とで焼結された。1100℃で焼結の後、銅含有のサンプルは4.5%縮小したが、銅を含まないサンプルの縮小率は3.5%であった。1300℃で焼結されたサンプルの導電率は湿気のある水素雰囲気で測定された。銅含有のサンプルは10.8kS/cmであったが、銅を含まないサンプルでは5.6kS/cmであった。焼結の後、銅含有のサンプルにおいてステンレス鋼に富む領域と銅に富む領域が混合していることが観察され、これは二相の合金化が不完全であることを示すものである。
Claims (62)
- 高密度電解質で隔離された第一及び第二電極と、
高密度支持体/多孔性支持体接触面を共用し同じ材質から成る高密度及び多孔性の支持部を有する支持体とから成る電気化学装置構成であって、
該高密度電解質は高密度支持部の少なくとも一部の上に配置されて電解質/高密度支持体接触面を形成し、
該電解質/高密度支持体接触面及び高密度支持体/多孔性支持体接触面は第一電極と第二電極の間に気密シールを形成するものである、電気化学装置構成。 - 該材質が金属及びサーメットから成るグループから選ばれるものである、請求項1に記載の電気化学装置構成。
- 高密度支持部に接続する外部シール部材を更に含む、請求項1に記載の電気化学装置構成。
- 該外部シール部材が該高密度電解質と物理的に接触していないものである、請求項3に記載の電気化学装置構成。
- 該外部シール部材が該高密度支持体と金属製ハウジング又はマニホルドとの間に配置されるものである、請求項3に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持体が金属製ハウジング又は部品に接続され、該ハウジング又は部品が該高密度電解質と物理的に接触していないものである、請求項3に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持部が電流又は電圧を装置と交換するための電気的接点を提供するものである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 多孔性電極の一つが多孔性支持部から成るものである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 多孔性支持部と高密度電解質との間に配置されたセラミック又はサーメットの中間層を更に含む、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該多孔性電極の一つが該中間層から成るものである、請求項9に記載の電気化学装置構成。
- 該中間層が該高密度支持体/多孔性支持体接触面に亘るものである、請求項10に記載の電気化学装置構成。
- 該中間層が該高密度支持部と物理的に接触していないものである、請求項10に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持体/多孔性支持体接触面が高密度部と多孔性部との間に明確な境界を有するものである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持体/多孔性支持体接触面が段階的多孔性構成から成るものである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 電気化学装置が平面状構成である、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 電気化学装置が筒状構成である、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度電解質が該高密度及び多孔性支持部に亘るものである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度電解質が安定化ジルコニアである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度電解質がイットリアで安定化されたジルコニアである、請求項18に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度及び多孔性支持部が同じ物質から成るものである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度及び多孔性支持部がフェライト系ステンレス鋼から成るものである、請求項20に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持部が該支持体の一方の端部又は周辺部に位置するものである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 電気化学装置が固体相酸化物燃料セルである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該電解質及び該高密度支持部が共焼結されたものである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該多孔性及び高密度支持部が共焼結されたものである、請求項1〜6のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 高密度及び多孔性支持部を有し、電解質と高密度支持部との間の少なくとも一つの一体化気密シールを含む支持体から成る電気化学装置の構成の製法であって、
焼結することによって隣接する高密度及び多孔性支持部が形成されるように構成された支持構成グリーン体を準備する工程と、
該支持構成グリーン体の少なくとも一部をグリーン電解質材料でコーティングする工程と、
隣接する多孔性及び高密度支持部を有する支持体が形成され、該高密度支持部及び電解質が実質上ガス不浸透性となり、電解質/高密度支持部接触面に一体化気密シールが形成されるように該支持構成グリーン体とグリーン電解質材料とを共焼結する工程とから成る製法。 - 該支持構成グリーン体の少なくとも一部をグリーン電解質材料でコーティングする前に、グリーン中間層材料を該支持構成グリーン体の少なくとも一部の上に堆積する工程から更に成るものである、請求項26に記載の製法。
- グリーン中間層材料の少なくとも一部をグリーン電解質材料でコーティングする工程から更に成るものである、請求項26に記載の製法。
- 該高密度支持部を外部金属シール、ハウジング、マニホルド或はフィッティングに付着させて、シール、ハウジング、マニホルド或はフィッティングが電解質に接触しないようにする工程から更に成るものである、請求項26に記載の製法。
- 該高密度及び多孔性支持部が同じ材質から成るものである、請求項26〜28のいずれか一項に記載の製法。
- 該材質が金属及びサーメットから成るグループから選択されるものである、請求項29に記載の製法。
- 該高密度及び多孔性支持部が同じ材料から成るものである、請求項26〜28のいずれか一項に記載の製法。
- 該高密度及び多孔性支持部が金属である、請求項26〜28のいずれか一項に記載の製法。
- 該高密度及び多孔性支持部がフェライト系ステンレス鋼である、請求項32に記載の製法。
- 該高密度及び多孔性支持部が更に1〜20重量%の銅を含む、請求項33に記載の製法。
- 支持構成グリーン体を準備する工程がフェライト系ステンレス鋼及び銅の材料を準備する工程から成るものである、請求項26〜28のいずれか一項に記載の製法。
- 高密度電解質で隔離された第一及び第二電極と、
気密的な高密度支持体/多孔性支持体接触面を形成するように高密度支持部に接触して共焼結された多孔性支持部とから成る電気化学装置構成であって、
該高密度電解質は高密度支持部の少なくとも一部に接触して共焼結され、気密的な電解質/高密度支持体接触面を形成し、
該電解質/高密度支持体接触面及び高密度支持体/多孔性支持体接触面は第一電極と第二電極との間に気密シールを形成するものである、電気化学装置構成。 - 該多孔性支持部及び高密度支持部が同じ材質である、請求項36に記載の電気化学装置構成。
- 該材質が金属及びサーメットから成るグループから選択されるものである、請求項36に記載の電気化学装置構成。
- 高密度支持部に接続する外部シール部材を更に含む、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該外部シール部材が該高密度電解質と物理的に接触していないものである、請求項39に記載の電気化学装置構成。
- 該外部シール部材が該高密度支持体と金属製ハウジング又はマニホルドとの間に配置されるものである、請求項39又は40に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持体が金属製ハウジング又は部品に接続され、該ハウジング或は部品が該高密度電解質と物理的に接触していないものである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持部が電流又は電圧を装置と交換するための電気的接点を提供するものである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 多孔性電極の一つが多孔性支持部から成るものである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 多孔性支持部と高密度電解質との間に配置されたセラミック又はサーメットの中間層を更に含む、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該多孔性電極の一つが該中間層から成るものである、請求項44に記載の電気化学装置構成。
- 該中間層が該高密度支持体/多孔性支持体接触面に亘るものである、請求項44に記載の電気化学装置構成。
- 該中間層が該高密度支持部と物理的に接触していないものである、請求項44に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持体/多孔性支持体接触面が高密度及び多孔性部の間に明確な境界を有するものである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持体/多孔性支持体接触面が段階的多孔性構成から成るものである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 電気化学装置が平面状構成である、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 電気化学装置が筒状構成である、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度電解質が該高密度及び多孔性支持部に亘るものである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度電解質が安定化ジルコニアである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度電解質がイットリアで安定化されたジルコニアである、請求項54に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度及び多孔性支持部が同じ物質から成るものである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度及び多孔性支持部がフェライト系ステンレス鋼から成るものである、請求項55に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持部が該支持体の一端又は周辺部に位置するものである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 電気化学装置が固体相酸化物燃料セルである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持部及び多孔性支持部の少なくともいずれか一方が銅から成るものである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
- 該高密度支持部及び多孔性支持部の少なくともいずれか一方がフェライト系ステンレス鋼及び銅から成るものである、請求項36〜38のいずれか一項に記載の電気化学装置構成。
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