JP2010034050A - リチウムイオン二次電池用電解液およびリチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明に係るリチウムイオン二次電池用電解液は、非水性有機溶媒と、リチウム塩と、イオン性液体と、最低非占有分子軌道(LUMO)エネルギーが−0.5〜1.0eVであり、最高占有分子軌道(HOMO)エネルギーが−11.0eVよりも小さい添加剤と、を含む。上記電解液を含むリチウムイオン二次電池は、過充電安全性および熱安定性に優れ、高率特性および寿命特性が向上する。
【選択図】図2
Description
C(R)3−(O−C(R)2−C(R)2)n−OC(R)3 ・・・(化学式20)
上記正極板または負極板は電極活物質、バインダーおよび導電材、そして必要に応じて増粘剤を溶媒に分散させて電極スラリー組成物を製造し、このスラリー組成物を電極集電体に塗布することにより製造することができる。正極集電体としては、一般にアルミニウムまたはアルミニウム合金などが用いられ、負極集電体としては一般に銅または銅合金などが用いられる。上記正極集電体および負極集電体の形態としては箔やメッシュ形態が挙げられる。
正極活物質としてLiCoO2、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVdF)、および導電剤としてカーボンを、92:4:4の質量比でN−メチル−2−ピロリドン溶媒中で分散させて、正極活物質スラリーを製造した。上記正極活物質スラリーをアルミニウム箔にコーティングし、乾燥、圧延して正極板を製造した。負極活物質として人造黒鉛97質量%、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVdF)3質量%を混合した後、水に分散させて負極活物質スラリーを製造した。このスラリーを銅箔にコーティングし、乾燥、圧延して負極を製造した。
上記実施例1で、添加剤としてLiFOB(Lithium Fluoro Oxalato borate)1質量部をさらに含むことを除いては、上記実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を製造した。
上記実施例1で、イオン性液体としてMPPTFSI(N−methyl propylpyrrolidinium bis(trifluoromethyl−sulfonyl)imide)を含む電解液を用いることを除いては上記実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を製造した。
上記実施例1で、イオン性液体としてMMDMEATFSI(N−methoxymethyl−N,N−dimethylethylammonium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide)を用いることを除いては上記実施例1と同様にして、リチウムイオン二次電池を製造した。
上記実施例1で電解液にFECを添加しないことを除いては、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を製造した。
上記実施例1、2および比較例1で製造された電池を、60℃で7日間放置した後、厚さ膨張程度を測定した。結果を表1に示す。
B:60℃で7日間放置した後の厚さ
厚さ膨張率(%)=(B−A)/A
上記実施例1および比較例1で製造された電池を、室温で1C/4.2Vの定電流−定電圧で3時間充電し、1C/3.0Vの定電流で放電した。上記充放電を、10、20および30サイクル行い、それぞれの該当サイクル目の放電容量を図2に示した。図2に示すように、イオン性液体およびFECが添加された実施例1は、充放電サイクル時に放電容量が維持され、比較例1よりも電池の寿命特性が改善されたことが分かる。
実施例1および比較例1で製造された電池の充放電サイクル実験における電位による電荷量の微分値を、図3に示す。図3に示すように、比較例1の場合は、0.4〜0.7Vの範囲にイオン性液体のMPPpTFSIの還元分解ピークが現れることが分かる。実施例1の場合は、FECの添加によってイオン性液体のMPPpTFSIの還元分解ピークが除去され、これによりFECがイオン性液体の還元分解を抑制することが分かる。
上記実施例1、2および比較例1で製造された電池を満充電させた後、セルを解体して電解液が含まれている充電された黒鉛負極の熱特性を分析するためにDSCを測定した。その結果を、図4および図5に示す。
11 缶
12 電極組立体
13 正極板
14 セパレータ
15 負極板
16 正極リード
17 負極リード
18 絶縁ケース
20 キャップ組立体
21 キャッププレート
22 ガスケット
23 負極端子
24 絶縁プレート
25 端子プレート
26 電解液注入孔
27 ボール
Claims (21)
- 非水性有機溶媒と、
リチウム塩と、
イオン性液体と、
AM1計算法によって求められた最低非占有分子軌道エネルギーが−0.5〜1.0eVであり、前記AM1計算法によって求められた最高占有分子軌道エネルギーが−11.0eVよりも小さい添加剤と、
を含むことを特徴とする、リチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記添加剤は、リチウム金属を基準として、還元電位が0.7Vより大きく、酸化電位が5.0Vより大きい
ことを特徴とする、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記添加剤は、フッ素を含有するカーボネートおよびフッ素を含有するエーテルからなる群より選択された単独またはこれらの混合物である
ことを特徴とする、請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記リチウムイオン二次電池用電解液は、ホウ素を含有するリチウム塩をさらに含むことを特徴とする、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。
- 前記フッ素を含有するカーボネートは、下記化学式18または化学式19で表される化合物である
ことを特徴とする、請求項3に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。
- 前記ホウ素を含有するリチウム塩は、リチウムビスオキサレートボレートまたはリチウムフルオロオキサレートボレートである
ことを特徴とする、請求項4に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記フッ素を含有するエーテルは、下記化学式20で表される化合物である
ことを特徴とする、請求項3に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。
C(R)3−(O−C(R)2−C(R)2)n−OC(R)3 ・・・(化学式20)
前記化学式20において、Rは、水素またはフッ素であり、nは、1〜3である。 - 前記添加剤の含有量は、総電解液100質量部に対して0.1〜20質量部である
ことを特徴とする、請求項1〜7のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記フッ素を含有するカーボネートの含有量は、総電解液100質量部に対して3〜10質量部である
ことを特徴とする、請求項3に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記ホウ素を含有するリチウム塩の含有量は、総電解液100質量部に対して0.1〜5質量部である
ことを特徴とする、請求項4に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記イオン性液体と前記添加剤との質量比は、6:0.5〜6:4である
ことを特徴とする、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記イオン性液体は、アンモニウム、イミダゾリウム、オキサゾリウム、ピペリジニウム、ピラジニウム、ピラゾリウム、ピリダジニウム、ピリジニウム、ピリミジニウム、ピロリジニウム、ピロリニウム、チリアゾリウム、トリアゾリウム、およびグアニジニウムからなる群より選択された陽イオンと、
ハロゲン、硫酸塩、スルホン酸塩、アミド、イミド、ホウ素塩、リン酸塩、アンチモン酸塩、デカン酸塩およびコバルトテトラカルボニルからなる群より選択された陰イオンと、
の組み合わせである
ことを特徴とする、請求項1〜11のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記イオン性液体の含有量は、総電解液100質量部に対して5〜70質量部である
ことを特徴とする、請求項1〜12のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記イオン性液体の含有量は、総電解液100質量部に対して5〜40質量部である
ことを特徴とする、請求項1〜12のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記非水性有機溶媒は、カーボネート、エステル、エーテルおよびケトンからなる群より選択された単独またはこれらの混合物である
ことを特徴とする、請求項1〜14のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記カーボネートは、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジプロピルカーボネート、メチルプロピルカーボネート、エチルプロピルカーボネート、エチルメチルカーボネート、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、およびペンチレンカーボネートからなる群より選択された単独またはこれらの混合物である
ことを特徴とする、請求項15に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記エステルは、n−メチルアセテート、n−エチルアセテート、n−プロピルアセテート、ジメチルアセテート、メチルプロピオネート、エチルプロピオネート、γ−ブチロラクトン、デカノライド、バレロラクトン、メバロノラクトン、およびカプロラクトンからなる群より選択された単独またはこれらの混合物である
ことを特徴とする、請求項15に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記エーテルは、ジブチルエーテル、テトラグライム、ジグライム、ジメトキシエタン、2−メチルテトラヒドロフラン、およびテトラヒドロフランからなる群より選択された単独またはこれらの混合物である
ことを特徴とする、請求項15に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記ケトンは、シクロヘキサノンおよびポリメチルビニルケトンからなる群より選択された単独またはこれらの混合物である
ことを特徴とする、請求項15に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - 前記リチウム塩は、LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiC4F9SO3、LiAlO4、LiAlCl4、LiN(CpF2p+1SO2)(CqF2q+1SO2)(ここで、pおよびqは自然数である。)、LiClおよびLiIからなる群より選択された単独またはこれらの混合物である
ことを特徴とする、請求項1〜19のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池用電解液。 - リチウムを可逆的に挿入および脱離可能な正極活物質を含む正極と、
リチウムを可逆的に挿入および脱離可能な負極活物質を含む負極と、
請求項1〜20のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池用電解液と、
を含むことを特徴とする、リチウムイオン二次電池。
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