CN103035945B - 一种锂二次电池用功能化离子液体电解质 - Google Patents

一种锂二次电池用功能化离子液体电解质 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种锂二次电池用功能化离子液体电解质，该电解液至少包含锂盐、离子液体和有机溶剂等三部分；其中，离子液体为功能化的酰胺基离子液体，相对于传统的离子液体，官能团酰基、胺基的引入，提高了离子液体与电极、隔膜的匹配性；具有很高的电化学稳定性（电化学窗口＞4.5V）；在很宽广的温度范围内呈液态；能与有机溶剂任意比例混合，从而大大提高电解液的电导率。可广泛应用于锂离子电池盒采用锂作为活性物质的锂二次电池中。

Description

一种锂二次电池用功能化离子液体电解质
技术领域
本发明属于储能领域，具体涉及一种锂二次电池用功能化离子液体电解质。
背景技术
在能源与环境备受关注的今天，储能电池有着极大的发展优势。锂电池是储能电池中的一种理想的选择，它诞生于20世纪90年代，是一种高能绿色电池，具有很多优势，如高电压、高比能量、工作温度宽、寿命长、自放电率低、无记忆效应等。锂电池在军事及民用小型电器中已经得到广泛应用，如手机、相机、笔记本电脑等电器所用的电池，并且逐步应用到潜艇、航天及电动车等领域。但仍有许多关键问题需要解决，才能更广泛的应用，如要保证其高的安全性、环境的友好性、同时需要提高其性能、降低成本等。
锂电池中电解液使用不当，可能会带来环境问题，因而寻求一种新的环境友好型的电解液势在必行。而近年来出现的一类新型液态离子化合物-离子液体，基本符合美国科学家阿那斯塔斯曾提出的“绿色化学”的原则。离子液体(Ionic liquids简称ILs)，顾名思义是指在室温下亦是液体状态的熔融盐，也称有机盐液体，非水离子液体等。一般离子化合物在室温下都是固态，而离子液体由于其阴、阳离子的体积大，并且不对称，所以空间位阻较大，因此阴、阳离子不能依靠静电力使它们内部微观结构紧密堆积，减小了离子间作用力，降低了晶格能，使得熔沸点下降，所以离子液体能在室温下呈液体状态。
离子液体具备其他化学物质所不能比拟的一些优点，其具有较宽的电化学窗口（一般在4～6伏），几乎没有蒸气压，热稳定的温度范围较宽（大多数300℃以内均为液体状态），化学稳定性高、不燃烧等。由于具有以上优势，离子液体作为电解液的研究逐步成为研究热点。一方面，离子液体能够满足绿色化学的要求，是当今发展的趋势，所以对它在锂电池中的应用研究非常必要。另一方面，传统锂离子电池采用的电解液基本都是易燃的有机溶剂，如果发生热失控，就会有冒烟、起火甚至还有爆炸的危险。而离子液体由于其特殊的化学性质，做电解液时可以大大提高锂离子电池的安全性能。
离子液体是由阴、阳离子构成的一种离子化合物，不含中性分子。按构成离子液体的阳离子分类，包括：季铵盐类、季磷盐类、咪唑盐类、吡咯烷类、哌啶类；按照阴离子分类，包括：AlCl4 -、BF4 -、PF6 -、CF3SO3 -、(CF3SO3)2N-五种离子。此外，离子液体中的有机基团和取代基团可以被修饰与调整，通过的有机反应如加成、取代便可以得到目标官能团；也可以调整环上阴、阳离子的位置，来改变离子液体的结构，从而得到功能化的离子液体。这些离子液体各有优缺点，于是研究者们针对各种不足及应用中的需要，对离子液体电解液的结构和配方进行改进，进而提高离子液体做电解液在电化学中的应用。
近期，寇元等率先提出将离子液体功能化的思路：将功能团引入到离子液体的阳离子或阴离子上，这些功能团赋予了离子液体专一的特性。2006年，邓友全等人申请了一种具有高电化学稳定性的腈基化的功能化离子液体及其制备方法。腈基的引入使离子液体的电化学稳定性发生很大变化。其中，三甲基丁腈基铵双（全氟烷基磺酰基）亚胺盐的电化学窗口高达5.8V。2012年，Jin等人发表了醚基功能化的咪唑类离子液体，此类离子液体的电导率高达2.00mS/cm左右。电化学窗口能达到4.5V左右。在Li/LiFePO4的电池中，具有很好的放电性能及循环性能。
最近，发明人合成出了新型具有酰胺基团的功能化离子液体。该离子液体具有氨基和酰基，提高了离子液体与电极、隔膜的匹配性；此类离子液体具有很高的电化学稳定性（电化学窗口＞4.5V）；在很宽广的温度范围内呈液态；能与有机溶剂任意比例混合，从而大大提高电解液的电导率。目前为止，尚未见有关此类离子液体应用在锂二次电池中的报道。
发明内容
本发明的目的是针对传统锂二次电池用有机电解质导致的安全问题，提出了一种锂二次电池用功能化离子液体电解质。
本发明提供了一种锂二次电池用功能化离子液体电解质，该锂二次电池用功能化离子液体电解质包含离子液体、锂盐和有机溶剂；其中，离子液体至少包含一种酰胺类离子液体，酰胺类离子液体包含阳离子结构和阴离子结构；以电解液的总质量为基准，所述锂盐的含量为0.1-2mol/kg（优选为0.5-1.5mol/kg）；所述离子液体与有机溶剂的质量比为1∶1-1:0之间（优选为1:1-3:2）。
本发明提供的锂二次电池用功能化离子液体电解质，所述酰胺类离子液体的阳离子结构为下列结构中的一种或几种：
R1=-CH3、-CH2CH3、-CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH2CH3；
R2=-CH3、-CH2CH3、-CH2CH2CH3、-CH2CH2OCH3、-CH2OCH2CH3、-CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CN、-CH2CH2OH；
R3=-CH3、-CH2CH3、-CH2CH2CH3、-CH2CH2OCH3、-CH2OCH2CH3、-CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CN、-CH2CH2OH；
R4=-CH3、-CH2CH3、-CH2CH2CH3、-CH2CH2OCH3、-CH2OCH2CH3、-CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CN、-CH2CH2OH；
R1，R2，R3，R4可以相同也可以不同。
本发明提供的锂二次电池用功能化离子液体电解质，所述酰胺类离子液体的阴离子结构为下列结构中的一种或几种。
本发明提供的锂二次电池用功能化离子液体电解质，所述离子液体电解质包括一种或两种以上离子液体；当包括一种离子液体时，则为酰胺类离子液体；当包括两种以上离子液体，则至少一种离子液体为酰胺类离子液体，其它离子液体为咪唑类、哌啶类、吡啶类、吡唑类、吡咯类等中的一种或一种以上，两种以上离子液体可以按任意比例混合。
本发明提供的锂二次电池用功能化离子液体电解质，所述锂盐为四氟硼酸锂盐、六氟磷酸锂盐、双（三氟甲基磺酰）亚胺锂盐、双（全氟乙基磺酰）亚胺锂盐、双（全氟丙基磺酰）亚胺锂盐、双（氟磺酰）亚胺锂盐、高氯酸锂盐、三氟甲基磺酸锂盐、双乙二酸硼酸锂盐或二氟草酸硼酸锂中的至一种或几种。
本发明提供的锂二次电池用功能化离子液体电解质，所述有机溶剂为甲酸甲酯、乙酸甲酯、氯甲酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸乙酯、丁酸乙酯、乙酸乙烯酯、丙酸丙烯酯、环丁内酯、溴环丁内酯、苯甲酸甲酯、甲基碳酸丙烯酯、乙基碳酸丙烯酯、甲基碳酸苯酚酯、碳酸乙烯酯、卤代碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸丁烯酯、亚硫酸二甲酯、亚硫酸二乙酯、二甲亚砜、乙甲基亚砜、三氟丙甲基亚砜、1,3-丙磺酸内酯、1,4-丁磺酸内酯、二氧戊环或二甲氧基丙烷中的一种或几种，两种或以上的有机溶剂可以按任意比例混合。
本发明提供的离子液体电解质用在锂二次电池，该锂二次电池可以是锂离子电池也可以是采用锂作为负极活性物质的二次电池；锂二次电池的正极活性物质可以是锰酸锂、钴酸锂、磷酸亚铁锂、镍酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸锰锂、磷酸钒锂、单质硫、硫-聚丙烯腈复合物、硫碳复合物、硫-聚吡咯、硫-聚噻吩、硫-聚苯胺；锂二次电池的负极活性物质可以是人造石墨、天然石墨、中间相碳微球、中间相碳纤维、软碳、硬碳、钛酸锂、金属锂、金属锂合金。
本发明的优点在于：该电解液具有不可燃性，大大提高安全性能。其中的离子液体具有氨基和酰基，提高了离子液体与电极、隔膜的匹配性；此类离子液体具有很高的电化学稳定性（电化学窗口＞4.5V）；在很宽广的温度范围内呈液态；能与有机溶剂任意比例混合，从而大大提高电解液的电导率。
具体实施方式
下面的实施例将对本发明予以进一步的说明，但并不因此而限制本发明。
实施例1
在室温下，将3份的1-丁基甲基酰胺-3-乙基咪唑双三氟甲基磺酸亚胺离子液体、0份碳酸丙烯酯混合，向其中加入双（三氟甲基磺酰）亚胺锂盐，浓度为0.75mol/kg。得到电解液样品，做燃烧实验不燃烧。电化学窗口在为4.5V。电导率达到0.75mS/cm。
实施例2
在室温下，将3份的1-丁基甲基酰胺-3-乙基咪唑双三氟甲基磺酸亚胺离子液体、2份碳酸丙烯酯混合，向其中加入双（三氟甲基磺酰）亚胺锂盐，浓度为0.75mol/kg。得到电解液样品，做燃烧实验不燃烧。电化学窗口在为4.5V。电导率达到2.50mS/cm。
实施例3
在室温下，将3份的1-丁基甲基酰胺-3-乙基咪唑双三氟甲基磺酸亚胺离子液体、3份碳酸丙烯酯混合，向其中加入双（三氟甲基磺酰）亚胺锂盐，浓度为0.75mol/kg。得到电解液样品，做燃烧实验不燃烧。电化学窗口在为4.5V。电导率达到5.00mS/cm。
实施例4
在室温下，将3份的1-丁基甲基酰胺-3-甲基咪唑双三氟甲基磺酸亚胺离子液体、2份碳酸丙烯酯混合，向其中加入双（三氟甲基磺酰）亚胺锂盐，浓度为0.75mol/kg。得到电解液样品，做燃烧实验不燃烧。电化学窗口在为4.5V。电导率达到5mS/cm。
实施例5
在室温下，将3份的1-乙基甲基酰胺-3-甲基咪唑双三氟甲基磺酸亚胺离子液体、2份碳酸丙烯酯混合，向其中加入双（三氟甲基磺酰）亚胺锂盐，浓度为0.75mol/kg。得到电解液样品，做燃烧实验不燃烧。电化学窗口在为4.5V。电导率达到4mS/cm。
实施例6
在室温下，将3份的1-乙基甲基酰胺-3-乙基咪唑双三氟甲基磺酸亚胺离子液体、2份碳酸丙烯酯混合，向其中加入双（三氟甲基磺酰）亚胺锂盐，浓度为0.75mol/kg。得到电解液样品，做燃烧实验不燃烧。电化学窗口在为4.5V。电导率达到4mS/cm。

Claims (9)

1.一种锂二次电池用功能化离子液体电解质，其特征在于：该离子液体电解质包含离子液体、锂盐和有机溶剂；
其中，离子液体至少包含一种酰胺类离子液体，酰胺类离子液体包含阳离子结构和阴离子结构；
以电解液的总质量为基准，所述锂盐的含量为0.1-2mol/kg；所述离子液体与有机溶剂的质量比为1:1-1:0之间，0除外；
所述酰胺类离子液体的阳离子结构为下列结构中的一种或几种：
R1＝-CH3、-CH2CH3、-CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH2CH3；
R2＝-CH3、-CH2CH3、-CH2CH2CH3、-CH2CH2OCH3、-CH2OCH2CH3、-CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CN、-CH2CH2OH；
R3＝-CH3、-CH2CH3、-CH2CH2CH3、-CH2CH2OCH3、-CH2OCH2CH3、-CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CN、-CH2CH2OH；
R4＝-CH3、-CH2CH3、-CH2CH2CH3、-CH2CH2OCH3、-CH2OCH2CH3、-CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CH2CH2CH2CH3、-CH2CH2CN、-CH2CH2OH；
R1，R2，R3，R4可以相同也可以不同。
2.按照权利要求1所述锂二次电池用功能化离子液体电解质，其特征在于：所述酰胺类离子液体的阴离子结构为下列结构中的一种或几种：
3.按照权利要求1所述锂二次电池用功能化离子液体电解质，其特征在于：所述锂盐为四氟硼酸锂盐、六氟磷酸锂盐、双(三氟甲基磺酰)亚胺锂盐、双(全氟乙基磺酰)亚胺锂盐、双(全氟丙基磺酰)亚胺锂盐、双(氟磺酰)亚胺锂盐、高氯酸锂盐、三氟甲基磺酸锂盐、双乙二酸硼酸锂盐或二氟草酸硼酸锂中的至少一种或几种。
4.按照权利要求1所述锂二次电池用功能化离子液体电解质，其特征在于：所述有机溶剂为甲酸甲酯、乙酸甲酯、氯甲酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸乙酯、丁酸乙酯、乙酸乙烯酯、丙酸丙烯酯、环丁内酯、溴环丁内酯、苯甲酸甲酯、甲基碳酸丙烯酯、乙基碳酸丙烯酯、甲基碳酸苯酚酯、碳酸乙烯酯、卤代碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸丁烯酯、亚硫酸二甲酯、亚硫酸二乙酯、二甲亚砜、乙甲基亚砜、三氟丙甲基亚砜、1,3-丙磺酸内酯、1,4-丁磺酸内酯、二氧戊环或二甲氧基丙烷中的一种或几种，两种或以上的有机溶剂可以按任意比例混合。
5.按照权利要求1所述锂二次电池用功能化离子液体电解质，其特征在于：所述离子液体电解质包括一种或两种以上离子液体；一种离子液体，则为酰胺类离子液体；两种以上离子液体，则至少一种离子液体为酰胺类离子液体，其它离子液体为咪唑类、哌啶类、吡啶类、吡唑类、吡咯类中的一种或一种以上。
6.按照权利要求1所述锂二次电池用功能化离子液体电解质，其特征在于：所述功能化离子液体电解质用于锂二次电池。
7.按照权利要求6所述锂二次电池用功能化离子液体电解质，其特征在于：所述锂二次电池是锂离子电池或采用锂作为负极活性物质的二次电池。
8.按照权利要求6或7所述锂二次电池用功能化离子液体电解质，其特征在于：所述锂二次电池的正极活性物质为锰酸锂、钴酸锂、磷酸亚铁锂、镍酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸锰锂、磷酸钒锂、单质硫、硫-聚丙烯腈复合物、硫碳复合物、硫-聚吡咯、硫-聚噻吩、硫-聚苯胺中的一种或多种。
9.按照权利要求6或7所述锂二次电池用功能化离子液体电解质，其特征在于：所述锂二次电池的负极活性物质为人造石墨、天然石墨、中间相碳微球、中间相碳纤维、软碳、硬碳、钛酸锂、金属锂、金属锂合金中的一种或多种。
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