CN104852036B - 三元动力锂电池的制作方法及所制得的三元动力锂电池 - Google Patents

三元动力锂电池的制作方法及所制得的三元动力锂电池 Download PDF

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Abstract

本文发明了一种高安全性大容量三元动力锂电池的制作方法，主要解决纯电动车用锂电池能量密度低，安全性差等问题。本发明在正极材料方面采用铝包覆的高镍三元材料，容量达到170mAh/g以上，常温循环寿命2000次1C充放电80%以上，低温‑20℃容量保持率70%以上；在电解液方面采用混合有高纯度离子液体的电解液体系，自熄时间较常规电解液短；同时在电池隔膜方面采用耐高温陶瓷隔膜，采用人造石墨负极，用叠片法制备出软包装铝塑膜大容量单体锂电池，本发明大大的提升了电池的能量密度和安全性。本发明还提出了上述高安全性大容量三元动力锂电池的制作方法所制备的高安全性大容量三元动力锂电池。

Description

三元动力锂电池的制作方法及所制得的三元动力锂电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，涉及一种高安全性大容量纯电动车用三元动力锂离子电池的制作方法。
背景技术
2012年10月16日，工信部、科技部、财政部曾经联合发文《关于组织申报2012年度新能源汽车产业技术创新工程项目的通知》，明确要求2015年电池单体的能量密度达到180Wh/kg以上（模块能量密度达到150Wh/kg以上），成本低于2元/Wh，循环寿命超过2000次或日历寿命达到10年。目前，新能源汽车的大多数采用磷酸铁锂电池，在示范推广中已经显现出能量密度瓶颈，这极大地阻碍了续驶里程提高。国家“863”计划新能源汽车项目电池责任专家肖成伟说：“磷酸铁锂的能量密度几乎达到了天花板，已经很难大幅度提高。必须寻找新的材料替代，新能源汽车动力电池才能取得重大突破。”磷酸铁锂电池的比能量较低，并且难以获得突破性进展。磷酸铁锂材料的理论克容量只有170mAh/g，工作电压为3.2V(相对石墨类负极),镍钴锰三元材料的理论克容量则为278mAh/g，工作电压为3.65V(相对于石墨负极)，因此做成电池,镍钴锰三元材料的比能量能够做到180Wh/KG以上，而磷酸铁锂电池仅能做到130WH/KG左右。所以，镍钴锰三元电池能量密度明显高于磷酸铁锂电池。尽管如此，镍钴锰三元电池安全性能和循环性能不及磷酸铁锂电池，这就制约了具有高能量密度三元电池的应用范围。目前市场上18650适合3C放电的动力电池，标称容量2000～2200mAh，1C充放循环寿命最高也只有800次左右，针刺等安全性能测试不过关，安全性能差，大大制约了三元电池在动力领域的发展。
如果能够针对镍钴锰三元电池的循环和安全性问题，找到一种合理的解决方案，对于具有高能量密度的三元电池在动力领域的发展具有重要意义。
发明内容
本发明目的是提供一种三元动力锂电池的制作方法及所制得的三元动力锂电池，以解决现有动力锂电池大容量下安全性能差的缺陷。
为实现上述目的，本发明提出一种三元动力锂电池的制作方法，使用包覆有铝的高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2（0.5＜X≤0.8，0.1≤Y＜0.5）为正极活性材料制备三元动力锂电池。
其中，所述包覆有铝的高镍三元材料为LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2、LiNi0.7Co0.15Mn0.15O2或LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2。
其中，正极材料中包括包覆有铝的高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2（0.5＜X≤0.8，0.1≤Y＜0.5）、炭黑Super-P、石墨SFG-6及正极粘结剂，所述包覆有铝的高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2（0.5＜X≤0.8，0.1≤Y＜0.5）、所述炭黑Super-P、所述石墨SFG-6、所述正极粘结剂的质量配比为(92～95):(1～2):(1～2):(3～4)。
其中，负极材料中包括人造石墨、炭黑Super-p、负极增稠剂及负极粘结剂，所述人造石墨、所述炭黑Super-p、所述负极增稠剂、所述负极粘结剂按质量配比为(92～95):(1～2):(1～2):(3～4)。
其中，使用陶瓷隔膜，所述陶瓷隔膜为涂覆一层PE支撑层和氧化铝层。
其中，使用离子液体电解液。
其中，将离子液体、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯以重量比（60～70）:（15～20）:（15～20）的比例混合，然后向其中加入LiPF6电解质配成浓度为（1～1.03）摩尔/升的离子液体电解液。
其中，所述离子液体电解液使用咪唑鎓类离子液体电解液、季铵类离子液体电解液、吡咯烷类离子液体电解液、哌啶类离子液体电解液、季鏻盐离子液体电解液或锍盐离子液体电解液。
其中，正负极均采用活性物质与导电剂2次VC高混料机混料和过筛。
而且，本发明也提出了一种上述三元动力锂电池的制作方法所制得的三元动力锂电池。
本发明在正极材料方面采用铝包覆的高镍三元材料，容量达到170mAh/g以上，常温循环寿命2000次1C充放电80%以上，低温-20℃容量保持率70%以上；在电解液方面采用混合有高纯度离子液体的电解液体系，自熄时间较常规电解液短；同时在电池隔膜方面采用耐高温陶瓷隔膜，采用人造石墨负极，用叠片法制备出软包装铝塑膜大容量单体锂电池，本发明大大的提升了电池的能量密度和安全性。
具体实施方式
本发明涉及的一种高安全性、大容量三元动力锂离子电池的制作方法，该方法通过采用铝包覆的高镍三元材料、离子液体电解液、陶瓷隔膜、人造石墨负极制作而成。
本发明提出一种三元动力锂电池的制作方法，使用包覆有铝的高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2（0.5＜X≤0.8，0.1≤Y＜0.5）为正极活性材料制备三元动力锂电池。
其中，所述包覆有铝的高镍三元材料较佳为LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2、LiNi0.7Co0.15Mn0.15O2或LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2。
其中，正极材料中包括包覆有铝的高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2（0.5＜X≤0.8，0.1≤Y＜0.5）（铝包覆镍钴锰酸锂三元材料）、炭黑Super-P、石墨SFG-6及正极粘结剂，所述包覆有铝的高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2（0.5＜X≤0.8，0.1≤Y＜0.5）、所述炭黑Super-P、所述石墨SFG-6、所述正极粘结剂的质量配比为(92～95):(1～2):(1～2):(3～4)。
其中，负极材料中包括人造石墨、炭黑Super-p、负极增稠剂及负极粘结剂，所述人造石墨、所述炭黑Super-p、所述负极增稠剂、所述负极粘结剂按质量配比为(92～95):(1～2):(1～2):(3～4)。
并且，使用陶瓷隔膜，所述陶瓷隔膜为涂覆一层PE支撑层和氧化铝层。
并且，使用离子液体电解液。将离子液体、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯以重量比（60～70）:（15～20）:（15～20）的比例混合，然后向其中加入LiPF6电解质配成浓度为（1～1.03）摩尔/升的离子液体电解液。
其中，所述离子液体是指分子结构包含由阳离子和阴离子形成的离子对，并且该物质往往具有较低的熔点，优选离子液体的熔点低于100℃。所述离子液体电解液使用咪唑鎓类离子液体电解液、季铵类离子液体电解液、吡咯烷类离子液体电解液、哌啶类离子液体电解液、季鏻盐离子液体电解液或锍盐离子液体电解液。
具体而言，本发明的技术方案中，锂离子电池制备方法包括以下步骤：
步骤1：将正极活性物质三元材料，包覆有铝的高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2（0.5＜X≤0.8，0.1≤Y＜0.5）（深圳市天骄科技开发有限公司）、炭黑Super-P和石墨SFG-6按质量比(92～95):(1～2):(1～2)加入到VC高混料机（细川密克朗上海粉体机械有限公司）进行混料，转速（200～230）r/min，混料时间（10～15）min，将混料过325目筛网后经第二次VC高混料机进行混料，转速（200～230）r/min，混料时间（10～15）min，然后经过第二次325目筛网过筛，将混料放入鼓风干燥箱中在130℃下干燥6～20小时后关闭鼓风干燥箱，密闭下自然降温到45℃以下得到混料备用，将聚偏氟乙烯与N-甲基吡咯烷酮按质量比(3～4):（120～130）加入到行星搅拌机搅拌2～4h，制成均匀的胶体溶液，然后把胶体溶液与混料按质量比（123～134）:（94～99）混合高速搅拌4～5h，制成正极浆料，将制成的正极浆料均匀涂敷在石墨烯导电涂层铝箔上制得正极片；
步骤2：将人造石墨与炭黑Super-p按质量比(92～95):(1～2)加入到VC高混料机中进行混料，转速（200～230）r/min，混料时间（10～15）min，然后过325目筛，再经过第二次VC高混料机中进行混料，转速（200～230）r/min，混料时间（10～15）min，然后进行第二次过325目筛备用，将羧甲基纤维素钠和去离子水按质量比(1～2):(125～130)加入到行星搅拌机中搅拌3～4h，然后加入负极混料搅拌2～3h，加入负极混料的量与羧甲基纤维素钠水溶液的量比例为(93～97):(125～130)，最后加入丁苯橡胶(SBR)搅拌1～2h，加入浓度为(50～55)%SBR溶液的量与羧甲基纤维素钠水溶液的量比例为(6～8):(125～130)，将制成的负极浆料均匀涂覆在石墨烯涂层铜箔集流体上制的负极片；
步骤3：将电池级离子液体、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯以重量比（60～70）:（15～20）:（15～20）的比例混合，然后向其中加入LiPF6电解质配成浓度为（1～1.03）摩尔/升的离子液体电解液。
步骤4：将正极片和负极片经过烘干，辊压，制片，使用陶瓷隔膜叠片，焊正、负极极耳，干燥，包膜，注液，抽气封口后单体电池完成制作。
另外，本发明提出了上述三元动力锂电池的制作方法所制得的三元动力锂电池。
实施例1
以高镍三元（LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2）动力锂电池为例，本发明的锂离子电池制作方法由高镍三元材料（LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2）（深圳市天骄科技开发有限公司）为正极活性物质，离子液体N-甲基-N-丁基哌啶的双乙二酸硼酸盐（PP14BOB）为电解液，使用陶瓷隔膜，人造石墨为负极，经过正、负极的混浆，电解液配制，极片涂布，制片，叠片，包膜后做成电池；具体而言，可按以下方案完成：
步骤1：将正极活性物质三元材料LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2、炭黑Super-P和石墨SFG-6按质量比95:1:1加入到VC高混料机进行混料，转速200r/min，混料时间10min，将混料过325目筛网后经第二次VC高混料机进行混料，转速200r/min，混料时间10min，然后经过第二次325目筛网过筛，将混料放入鼓风干燥箱中在130℃下干燥6～20小时后关闭鼓风干燥箱，密闭下自然降温到45℃以下得到混料备用，将聚偏氟乙烯与N-甲基吡咯烷酮按质量比3:122加入到行星搅拌机搅拌2～4h，制成均匀的胶体溶液，然后把胶体溶液与混料按质量比125:97混合高速搅拌4～5h，制成正极浆料，将制成的正极浆料均匀涂敷在石墨烯导电涂层铝箔上制得正极片；
步骤2：将人造石墨与炭黑Super-p按质量比95:1加入到VC高混料机中进行混料，转速200r/min，混料时间10min，然后过325目筛，再经过第二次VC高混料机中进行混料，转速200r/min，混料时间10min，然后进行第二次过325目筛备用，将羧甲基纤维素钠和去离子水按质量比1.5:122加入到行星搅拌机中搅拌3～4h，然后加入负极混料搅拌2～3h，加入负极混料的量与羧甲基纤维素钠水溶液的量比例为96:123.5，最后加入SBR搅拌1～2h，加入浓度为50%SBR溶液的量与羧甲基纤维素钠水溶液的量比例为6:125，将制成的负极浆料均匀涂覆在石墨烯涂层铜箔集流体上制的负极片；
步骤3：将电池级离子液体N-甲基-N-丁基哌啶的双乙二酸硼酸盐（PP14BOB）、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯以重量比60:20:20的比例混合，然后向其中加入LiPF6电解质配成浓度为1摩尔/升的离子液体电解液。
步骤4：将正极片和负极片经过真空烘干，辊压，制片，使用陶瓷隔膜叠片，焊正、负极极耳，真空干燥，包膜，注液，抽气封口后单体电池完成制作。
与目前现有技术相比，本发明正极采用铝包覆的高镍三元材料，提高了电池的能量密度，突破了动力电池现有的续航里程，使用了陶瓷隔膜和离子液体电解液能够有效的提升电池的安全性能，有利于大容量电池在市场上安全的使用。
实施例2：
以高镍三元（LiNi0.7Co0.15Mn0.15O2）动力锂电池为例制作，具体操作步骤见实施例1。
本发明的优点效果在于：
1、由于本发明使用包覆有铝的高镍三元材料LiNixCoyMn1-x-yO2（0.5＜X≤0.8，0.1≤Y＜0.5），高镍三元材料克比容量高，表面包覆铝后能阻止充放电过程中阻抗变大，提高材料的循环性能。
2、本发明正负极均采用活性物质与导电剂2次VC高混料机混料和过筛，VC高混料机混料可以使比表面积较大的导电剂在浆料中分散更加均匀，第一次过筛后混料蓬松、分散，可以提高第二次VC高混料机混料效果，第二次过筛后混料蓬松、分散，可以提高材料在浆料中的分散效果，并且采用VC高混料机混料快、效率高。
3、本发明使用陶瓷隔膜，陶瓷隔膜为涂覆一层超薄的PE支撑层和氧化铝层。三元电池锂支晶不易刺透，188℃高温时仍能保持形态，提高了电池的安全性能。
4、本发明使用离子液体电解液，离子液体是一种具有阻燃性的液体，同时具有良好的低温性能，和有机溶剂和电解质混配制成的离子液体电解液，利用其特性大大提升了三元电池的安全性和低温性能。
5、本发明将正极片和负极片经过烘干、辊压、制片，使用陶瓷隔膜叠片后做成软包装铝塑膜。三元电池在过充、短路、过流等情况下电池不爆炸，提高了电池的安全性能。
当然，本发明还可有其它多种实施例，在不背离本发明精神及其实质的情况下，熟悉本领域的技术人员可根据本发明作出各种相应的改变和变形，但这些相应的改变和变形都应属于本发明权利要求的保护范围。

Claims (4)

1.一种三元动力锂电池的制作方法，其特征在于，使用包覆有铝的高镍三元材料LiNixCoyMn 1-x-yO2( 0 . 5 < X ≤ 0 . 8 , 0 . 1≤ y < 0 . 5 ）为正极活性材料制备三元动力锂电池；正极材料中包括包覆有铝的高镍三元材料 LiNixCoyMn 1-x-yO2( 0 . 5 < X≤ 0 . 8 , 0 . 1≤ y< 0 . 5 ）、炭黑 Super-P 、石墨 SFG-6 及正极粘结剂，所述包覆有铝的高镍三元材料LiNixCoyMn 1-x-yO2( 0 . 5 < X ≤ 0 . 8 , 0 . 1≤ y < 0 . 5 ）、所述炭黑 Super -P 、所述石墨 SFG- 6 、所述正极粘结剂的质量配比为（92 ~95 ) : ( 1~2 ) : ( 1 ~2 ) : ( 3 ~4）；负极材料中包括人造石墨、炭黑 Super-p、负极增稠剂及负极粘结剂，所述人造石墨、所述炭黑 Super-p、所述负极增稠剂、所述负极粘结剂按质量配比为（92~95 ) : ( 1~2 ) : ( 1~2 ) : ( 3~4）；使用陶瓷隔膜，所述陶瓷隔膜为涂覆一层PE 支撑层和氧化铝层；使用离子液体电解液；将离子液体、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯以重量比（60 ~70 ) : ( 15~20 ) : ( 15~20）的比例混合，然后向其中加入 LIPF6 电解质配成浓度为（1 ~1 . 03）摩尔／升的离子液体电解液；正负极均采用活性物质与导电剂 2 次 VC高混料机混料和过筛；将正极片和负极片经过真空烘干，辊压，制片，使用陶瓷隔膜叠片，焊正、负极极耳，真空干燥，包膜，注液，抽气封口后单体电池完成制作；具体包括以下制备步骤：
步骤 1 ：将正极活性物质三元材料，包覆有铝的高镍三元材料 LiNixCoyMn 1-x-yO2( 0. 5 < X ≤ 0 . 8 , 0 . 1≤ y< 0 . 5 ）、炭黑 Super -P和石墨 SFG -6 按质量比（92~95 ) : ( 1 ~2 ) : ( 1 ~2 ) : ( 3 ~4）加入到 VC 高混料机进行混料，转速200~230 )r / min ，混料时间 10 ~ 15 min ，将混料过 325 目筛网后经第二次 VC 高混料机进行混料，转速 200~230 r / min ，混料时间 10~15 min ，然后经过第二次 325 目筛网过筛，将混料放入鼓风干燥箱中在 130 ℃ 下干燥 6~20 小时后关闭鼓风干燥箱，密闭下自然降温到 45 ℃ 以下得到混料备用，将聚偏氟乙烯与 N -甲基毗咯烷酮按质量比（3~4） :（120 ~130）加入到行星搅拌机搅拌 2 ~ 4h ，制成均匀的胶体溶液，然后把胶体溶液与混料按质量比（123 ~134） : （94~ 99）混合高速搅拌 4~5h ，制成正极浆料，将制成的正极浆料均匀涂敷在石墨烯导电涂层铝箔上制得正极片；
步骤 2 ：将人造石墨与炭黑 Super -P 按质量 比（92 ~95） : （1 ~2 ）加入到 VC 高混料机中进行混料，转速（200 ~230 ）r / min ，混料时间（10~ 15） min ，然后过 325 目筛，再经过第二次 VC 高混料机中进行混料，转速（200~230） r / min ，混料时间（10~15 ）min ，然后进行第二次过 325 目筛备用，将羧甲基纤维素钠和去离子水按质量比（1~2 ）:（125~130）加入到行星搅拌机中搅拌 3~4h ，然后加入负极混料搅拌 2~3h ，加入负极混料的量与羧甲基纤维素钠水溶液的量比例为（ 93 ~ 97 ）: （125 ~130 ） ，最后加入丁苯橡胶搅拌 1~ 2h ，加入浓度为（50 ~55 ）% 丁苯橡胶 溶液的量与羧甲基纤维素钠水溶液的量比例为（ 6~8 ） : （125~130 ） ，将制成的负极浆料均匀涂覆在石墨烯涂层铜箔集流体上制的负极片；
步骤 3 ：将电池级离子液体、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯以重量比（ 60~70 ) : ( 15 ~20 ) : ( 15 ~20 ）的比例混合，然后向其中加入 LIPF ，电解质配成浓度为（ 1 ~1 . 03）摩尔／升的离子液体电解液；
步骤 4 ：将正极片和负极片经过烘干，辊压，制片，使用陶瓷隔膜叠片，焊正、负极极耳，干燥，包膜，注液，抽气封口后单体电池完成制作。
2.根据权利要求 1 所述的三元动力锂电池的制作方法，其特征在于，所述包覆有铝的高镍三元材料为 LiNi0.6 Co0.2Mn0.2O2 、 LiNi0.7 Co0.15Mn0.15O2或 LiNi0.8 Co0.1Mn0.1O2 。
3.根据权利要求 1 所述的三元动力锂电池的制作方法，其特征在于，所述离子液体电解液使用咪唑鎓类离子液体电解液、季铵类离子液体电解液、吡咯烷类离子液体电解液、哌啶类离子液体电解液、季鏻盐离子液体电解液或锍盐离子液体电解液。
4.权利要求 1 的三元动力锂电池的制作方法所制得的三元动力锂电池。
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