JP2009235368A - 蛍光体含有接着性シリコーン組成物、該組成物からなる組成物シート、及び該シートを使用する発光装置の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】蛍光体が均一に分散し、しかもその分散状態が経時的に安定であり、室温下、未硬化状態で固体ないし半固体であるため取扱い容易である付加硬化型接着性シリコーン組成物、該組成物からなり従来のアセンブリー装置を使用してＬＥＤチップの表面上に容易に形成することができる接着性シリコーン組成物シートを提供する。
【解決手段】蛍光体を含有し、未硬化状態において室温で固体状もしくは半固体状である付加硬化型接着性シリコーン組成物及び該組成物からなる接着性シート。
【選択図】なし。
【解決手段】蛍光体を含有し、未硬化状態において室温で固体状もしくは半固体状である付加硬化型接着性シリコーン組成物及び該組成物からなる接着性シート。
【選択図】なし。
Description
本発明は、ＬＥＤチップ表面に配置し接着することでＬＥＤの青色光及び紫外光を変換させることが可能な、未硬化状態（即ち、非加熱処理下）において、室温で固体又は半固体の付加硬化型蛍光体含有接着性シリコーン組成物、該組成物からなるシート、該シートを加熱硬化して得られるシート状硬化物、該シリコーン組成物シートを利用する発光装置の製造方法、並びに発光装置に関する。
発光ダイオード（ＬＥＤ）の分野では波長変換のために蛍光体を使用することは知られている（特許文献１）。シリコーン樹脂は耐光性に優れることからＬＥＤチップを封止、保護のために被覆する材料として注目されている（特許文献２）
一般に、白色ＬＥＤでは、蛍光体を分散させたシリコーン樹脂やエポキシ樹脂でＬＥＤチップを被覆するなどの方法により蛍光体をチップ近傍に分散させて青色光を擬似白色光に変換させている。しかし蛍光体の樹脂層中での分散が不均一であったり偏りがあったりすると色ずれが起こりやすいため、均一な白色光を作り出すには蛍光体が被覆樹脂層中に均一に分散することが必要である。そのために、スクリーン印刷や、蛍光体を沈降により分散させる方法等が検討されているが、製造工程が複雑化したり、得られる安定化の程度が不十分であったりする問題があった。したがって、蛍光体をチップ表面に均一に分散させることができる容易な技術求められている。
また、ＬＥＤ等においては、ＬＥＤチップを被覆する樹脂層には高い耐熱性、耐紫外線性等も求められる。さらに、従来の製造装置でかかる樹脂層を形成することができると好都合である。
そこで、本発明の課題は、蛍光体が均一に分散し、しかもその分散状態が経時的に安定であり、室温下、未硬化状態で固体ないし半固体であるため取扱い容易である付加硬化型接着性シリコーン組成物、該組成物からなり従来のアセンブリー装置を使用してＬＥＤチップの表面上に容易に形成することができる接着性シリコーン組成物シートを提供することにある。さらに、該シートを使用して蛍光体含有硬化シリコーン樹脂層でＬＥＤチップの表面が被覆されたＬＥＤ発光装置を製造する方法を提供することも課題である。
本発明は、第一に、
（Ａ）Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位、及びＲ3 aＲ4 bＳｉＯ(4-a-b)/2単位からなり（ここで、Ｒ1、Ｒ2、及びＲ3は独立に水酸基、メチル基、エチル基、プロピル基、シクロヘキシル基、又はフェニル基を示し、Ｒ4は独立にビニル基又はアリル基を示し、ａは０、１又は２で、ｂは１又は２で、かつａ＋ｂは２又は３である。）、
上記Ｒ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個である構造を含むレジン構造のオルガノポリシロキサン、
（Ｂ）Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位、及びＲ3 cＨdＳｉＯ(4-c-d)/2単位からなり（ここで、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は独立に上記の通りであり、ｃは０、１又は２で、ｄは１又は２で、かつｃ＋ｄは２又は３である。）、
上記Ｒ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個である構造を含むレジン構造のオルガノハイドロジェンポリシロキサン：（Ａ）成分中のビニル基及びアリル基の合計に対する（Ｂ）成分中のケイ素原子に結合した水素原子がモル比で０．１〜４．０となる量、
（Ｃ）白金族金属系触媒：有効量、及び
（Ｄ）蛍光体
を含有する室温で固体状もしくは半固体状である付加硬化型接着性シリコーン組成物を提供する。
（Ａ）Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位、及びＲ3 aＲ4 bＳｉＯ(4-a-b)/2単位からなり（ここで、Ｒ1、Ｒ2、及びＲ3は独立に水酸基、メチル基、エチル基、プロピル基、シクロヘキシル基、又はフェニル基を示し、Ｒ4は独立にビニル基又はアリル基を示し、ａは０、１又は２で、ｂは１又は２で、かつａ＋ｂは２又は３である。）、
上記Ｒ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個である構造を含むレジン構造のオルガノポリシロキサン、
（Ｂ）Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位、及びＲ3 cＨdＳｉＯ(4-c-d)/2単位からなり（ここで、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は独立に上記の通りであり、ｃは０、１又は２で、ｄは１又は２で、かつｃ＋ｄは２又は３である。）、
上記Ｒ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個である構造を含むレジン構造のオルガノハイドロジェンポリシロキサン：（Ａ）成分中のビニル基及びアリル基の合計に対する（Ｂ）成分中のケイ素原子に結合した水素原子がモル比で０．１〜４．０となる量、
（Ｃ）白金族金属系触媒：有効量、及び
（Ｄ）蛍光体
を含有する室温で固体状もしくは半固体状である付加硬化型接着性シリコーン組成物を提供する。
上記の接着性シリコーン組成物においては、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の一方又は両方がシラノール基を含有するものであることが、該組成物の接着性が良好となる点で好ましい。
本発明は、第二に、上記の付加硬化型シリコーン組成物をシート状に成形してなる接着性シリコーン組成物シートを提供する。
該シリコーン組成物シートを硬化して得られるシート状硬化物は硬質樹脂でありながら可撓性に優れ、表面のタックが少なく、しかも従来の成形装置でも容易に成形可能であるという利点がある。
該層状硬化物は透明性が高く、その内部には蛍光体が均一に分散し、しかもその分散性の安定性が高いという長所を有するため、ＬＥＤチップの表面に形成する封止体あるいは被覆として有用である。
そこで、本発明は、第四に、ＬＥＤチップの表面に、上記の接着性シリコーン組成物シートを配置し、該組成物シートを加熱硬化させて蛍光体含有硬化シリコーン樹脂層で前記の表面を被覆することを含む被覆ＬＥＤチップを有する発光装置の製造方法を提供する。
この発明ではＬＥＤチップの表面に組成物シートが配置され、少なくともその表面が硬化シリコーン樹脂層で被覆される。半導体チップの表面ばかりでなく、半導体チップを含むＬＥＤ素子の装置全面に組成物シートが配置され、硬化樹脂層で被覆されてもよい。
そして、本発明は、第五に、上記の製造方法により得られる被覆ＬＥＤチップを有する発光装置を提供する。
本発明の接着性シリコーン組成物及びそれよりなる組成物シートは未硬化状態で室温において固体又は半固体であるので取り扱い易く作業性が良好である。したがって、該組成物シートはＬＥＤチップ表面に容易に配置し接着することができる。また、未硬化状態で固体又は半固体であるので充填された蛍光体が、組成物または組成物シートの保管中に分離も沈降も起こさない。また、該シリコーン組成物シートは通常のダイボンドマウンター等のマウント装置でも容易にＬＥＤチップ表面に配置し、接着させることができる。そして、こうして接着した組成物シートを硬化させることで、蛍光体が均一に分散した硬化樹脂層を均一な層厚で効率よく安定に形成することができる。したがって、該組成物シートを用いる本発明のＬＥＤ発光装置の製造方法は量産性に優れている。また、得られる蛍光体含有シリコーン樹脂層では蛍光体が均一に分散しているので色ずれは起こり難く、演色性が良好である。さらに、このシリコーン樹脂層は、硬質樹脂でありながら可撓性に優れ、表面のタックが少ない。
以下、本発明につき更に詳しく説明する。なお、本明細書において、「室温」とは１５〜３０℃の温度を意味する。
〔付加硬化型接着性シリコーン組成物〕
−（Ａ）レジン構造のオルガノポリシロキサン−
本発明の組成物の重要な（Ａ）成分であるレジン構造（即ち、三次元網状構造）のオルガノポリシロキサンは、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位、及びＲ3 aＲ4 bＳｉＯ(4-a-b)/2単位からなり（ここで、Ｒ1、Ｒ2、及びＲ3は水酸基、メチル基、エチル基、プロピル基、シクロヘキシル基、又はフェニル基を示し、Ｒ4は独立にビニル基又はアリル基を示し、ａは０、１又は２で、ｂは１又は２で、かつａ＋ｂは２又は３である。）、
上記Ｒ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個、好ましくは８〜３０個、更に好ましくは１０〜２０個である構造を部分的に含有するレジン構造のオルガノポリシロキサンである。
本発明の組成物の重要な（Ａ）成分であるレジン構造（即ち、三次元網状構造）のオルガノポリシロキサンは、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位、及びＲ3 aＲ4 bＳｉＯ(4-a-b)/2単位からなり（ここで、Ｒ1、Ｒ2、及びＲ3は水酸基、メチル基、エチル基、プロピル基、シクロヘキシル基、又はフェニル基を示し、Ｒ4は独立にビニル基又はアリル基を示し、ａは０、１又は２で、ｂは１又は２で、かつａ＋ｂは２又は３である。）、
上記Ｒ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個、好ましくは８〜３０個、更に好ましくは１０〜２０個である構造を部分的に含有するレジン構造のオルガノポリシロキサンである。
なお、上記のＲ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個である構造とは、一般式（１）：
（ここで、ｍは５〜５０の整数）
で表される直鎖状ジオルガノポリシロキサン連鎖構造を意味する。
で表される直鎖状ジオルガノポリシロキサン連鎖構造を意味する。
（Ａ）成分のオルガノポリシロキサン中に存在するＲ2 2ＳｉＯ単位全体の少なくとも一部、好ましくは５０モル％以上（５０〜１００モル％）、特には８０モル％以上（８０〜１００モル％）が、分子中でかかる一般式（１）で表される連鎖構造を形成していることが好ましい。
（Ａ）成分の分子中においては、Ｒ2 2ＳｉＯ単位はポリマー分子を直鎖状に延伸するように働き、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位はポリマー分子を分岐させ或いは三次元網状化させる。Ｒ3 aＲ4 bＳｉＯ(4-a-b)/2単位の中のＲ4（独立にビニル基又はアリル基）は、後述する（Ｂ）成分が有するＲ3 cＨdＳｉＯ(4-c-d)/2単位のケイ素原子に結合した水素原子（即ち、ＳｉＨ基）とヒドロシリル化付加反応することにより本発明の組成物を硬化させる役割を果たす。
（Ａ）成分を構成する必須の三種のシロキサン単位のモル比、即ち、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位：Ｒ2 2ＳｉＯ単位：Ｒ3 aＲ4 bＳｉＯ(4-a-b)/2単位のモル比は、９０〜２４：７５〜９：５０〜１、特に７０〜２８：７０〜２０：１０〜２（但し、合計で１００）であることが得られる硬化物の特性上好ましい。
また、この（Ａ）成分のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によるポリスチレン換算重量平均分子量は３，０００〜１，０００，０００、特に１０，０００〜１００，０００の範囲にあると、該ポリマーは固体もしくは半固体状であり作業性、硬化性などから好適である。
このようなレジン構造のオルガノポリシロキサンは、各単位の原料となる化合物を、生成ポリマー中で上記三種のシロキサン単位が所要のモル比となるように組み合わせ、例えば酸の存在下で共加水分解縮合を行うことによって合成することができる。
ここで、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位の原料としては、ＭｅＳｉＣｌ3、ＥｔＳｉＣｌ3、ＰｈＳｉＣｌ3、プロピルトリクロロシラン、シクロヘキシルトリクロロシラン等のクロロシラン類、これらそれぞれのクロロシラン類に対応するメトキシシラン類などのアルコキシシラン類などを例示できる。
Ｒ2 2ＳｉＯ単位の原料としては、
（ここで、ｍ＝５〜５０の整数（平均値）、ｎ＝０〜５０の整数（平均値））
等を例示することができる。
等を例示することができる。
また、Ｒ3 aＲ4 bＳｉＯ(4-a-b)/2単位は、Ｒ3Ｒ4ＳｉＯ単位、Ｒ3 2Ｒ4ＳｉＯ0.5単位、Ｒ4 2ＳｉＯ単位、及びＲ3Ｒ4 2ＳｉＯ0.5単位から選ばれる１種のシロキサン単位又は２種以上のシロキサン単位の組み合わせであることを示す。その原料としては、Ｍｅ2ＶｉＳｉＣｌ、ＭｅＶｉＳｉＣｌ2、Ｐｈ2ＶｉＳｉＣｌ、ＰｈＶｉＳｉＣｌ2等のクロロシラン類、これらのクロロシランのそれぞれに対応するメトキシシラン類等のアルコキシシラン類などを例示することができる。
なお、本発明において、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンを上記の原料化合物の共加水分解及び縮合により製造する際には、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位及び／又はＲ3 aＲ4 bＳｉＯ(4-a-b)/2単位に、シラノール基を有するシロキサン単位が含まれる。（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンは、かかるシラノール基含有シロキサン単位を、通常、全シロキサン単位に対して１０モル％以下（０〜１０モル％）、好ましくは５モル％以下（０〜５モル％）程度含有することが好ましい。上記シラノール基含有シロキサン単位としては、例えば、Ｒ1（ＨＯ）ＳｉＯ単位、Ｒ1（ＨＯ）2ＳｉＯ0.5単位、Ｒ2 2（ＨＯ）ＳｉＯ0.5単位が挙げられる。
−（Ｂ）レジン構造のオルガノハイドロジェンポリシロキサン−
本発明の組成物の重要な（Ｂ）成分であるレジン構造（即ち、三次元網状構造）のオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位、及びＲ3 cＨdＳｉＯ(4-c-d)/2単位からなり（ここで、Ｒ1、Ｒ2、及びＲ3は上記の通りであり、ｃは０，１又は２で、ｄは１又は２で、かつｃ＋ｄは２又は３である）、
上記Ｒ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個、好ましくは８〜３０個、更に好ましくは１０〜２０個である直鎖状のシロキサン構造を部分的に含有するレジン構造のオルガノハイドロジェンポリシロキサンである。
本発明の組成物の重要な（Ｂ）成分であるレジン構造（即ち、三次元網状構造）のオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位、及びＲ3 cＨdＳｉＯ(4-c-d)/2単位からなり（ここで、Ｒ1、Ｒ2、及びＲ3は上記の通りであり、ｃは０，１又は２で、ｄは１又は２で、かつｃ＋ｄは２又は３である）、
上記Ｒ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個、好ましくは８〜３０個、更に好ましくは１０〜２０個である直鎖状のシロキサン構造を部分的に含有するレジン構造のオルガノハイドロジェンポリシロキサンである。
なお、Ｒ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個である構造とは、（Ａ）成分に関して上述した通り、（Ｂ）成分中に存在するＲ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部、好ましくは５０モル％以上（５０〜１００モル％）、特には８０モル％以上（８０〜１００モル％）が、（Ｂ）成分の分子中で前記一般式（１）で表される直鎖状ジオルガノポリシロキサン連鎖構造を形成していることを意味する。
（Ｂ）成分の分子中においても、Ｒ2 2ＳｉＯ単位はポリマー分子を直鎖状に延伸するように働き、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位はポリマー分子を分岐させ或いは三次元網状化させる。Ｒ3 cＨdＳｉＯ(4-c-d)/2単位の中のケイ素に結合した水素原子は、上述した（Ａ）成分が有するアルケニル基とヒドロシリル化付加反応することにより本発明の組成物を硬化させる役割を果たす。
（Ｂ）成分を構成する必須の三種のシロキサン単位のモル比、即ち、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位：Ｒ2 2ＳｉＯ単位：Ｒ3 cＨdＳｉＯ(4-c-d)/2単位のモル比は、９０〜２４：７５〜９：５０〜１、特に７０〜２８：７０〜２０：１０〜２（但し、合計で１００）であることが得られる硬化物の特性上好ましい。
また、この（Ｂ）成分のＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量は３，０００〜１，０００，０００、特に１０，０００〜１００，０００の範囲にあるものが作業性、硬化物の特性などの点から好適である。
このようなレジン構造のオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、各単位の原料となる化合物を、生成ポリマー中で上記三種のシロキサン単位が所要のモル比となるように組み合わせ、共加水分解を行うことによって合成することができる。
ここで、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位の原料としては、ＭｅＳｉＣｌ3、ＥｔＳｉＣｌ3、ＰｈＳｉＣｌ3、プロピルトリクロロシラン、シクロヘキシルトリクロロシランや、それぞれのクロロシランに対応するメトキシシランなどのアルコキシシラン等が例示できる。
Ｒ2 2ＳｉＯ単位の原料としては、
（ここで、ｍ＝５〜５０の整数（平均値）、ｎ＝０〜５０の整数（平均値））
等を例示することができる。
等を例示することができる。
また、Ｒ3 cＨdＳｉＯ(4-c-d)/2単位は、Ｒ3ＨＳｉＯ単位、Ｒ3 2ＨＳｉＯ0.5単位、Ｈ2ＳｉＯ単位、Ｒ3Ｈ2ＳｉＯ0.5単位から選ばれる１種又は２種以上のシロキサン単位の任意の組み合わせであることを示し、その原料としては、Ｍｅ2ＨＳｉＣｌ、ＭｅＨＳｉＣｌ2、Ｐｈ2ＨＳｉＣｌ、ＰｈＨＳｉＣｌ2等のクロロシラン類、これらのクロロシラン類に対応するメトキシシラン類などのアルコキシシラン類などを例示することができる。
なお、本発明において、（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンを上記の原料化合物の共加水分解及び縮合により製造する際には、Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位及び／又はＲ3 ｃＨｄＳｉＯ(4-ｃ-ｄ)/2単位に、シラノール基を有するシロキサン単位が含まれる。（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、かかるシラノール基含有シロキサン単位を、通常、全シロキサン単位に対して１０モル％以下（０〜１０モル％）、好ましくは５モル％以下（０〜５モル％）程度含有することが好ましい。上記シラノール基含有シロキサン単位としては、例えば、Ｒ1（ＨＯ）ＳｉＯ単位、Ｒ1（ＨＯ）2ＳｉＯ0.5単位、Ｒ2 2（ＨＯ）ＳｉＯ0.5単位が挙げられる。
（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンの配合量は、（Ａ）成分中のビニル基及びアリル基の合計量に対する（Ｂ）成分中のケイ素原子に結合した水素原子（ＳｉＨ基）のモル比で０．１〜４．０となる量、特に好ましくは０．５〜３．０、更に好ましくは０．８〜２．０となる量であることが好ましい。０．１未満では硬化反応が進行せず、シリコーン硬化物を得ることが困難であり、４．０を超えると未反応のＳｉＨ基が硬化物中に多量に残存するため、硬化物の物性が経時的に変化する原因となる。
本発明では、接着性付与のために（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の一方又は両方がシラノール基を含有するものであることが好ましい。該シラノール基の量は、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンまたは（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンにおいて、 0.01〜0.3モル/１００ｇ、好ましくは0.05〜0.2モル/１００ｇである。シラノール基の含有量が多すぎると硬化後の硬度変化が激しく好ましくない。また、シラノール基の含有量が少なすぎると接着性が十分に発揮されない。
−（Ｃ）白金族金属系触媒−
この触媒成分は、本発明の組成物の付加硬化反応を促進させるために配合されるものであり、白金系、パラジウム系、ロジウム系のものがある。該触媒としてはヒドロシリル化反応を促進するものとして従来公知であるいずれのものも使用することができる。コスト等を考慮して、白金、白金黒、塩化白金酸などの白金系のもの、例えば、Ｈ2ＰｔＣｌ6・ｍＨ2Ｏ，Ｋ2ＰｔＣｌ6，ＫＨＰｔＣｌ6・ｍＨ2Ｏ，Ｋ2ＰｔＣｌ4，Ｋ2ＰｔＣｌ4・ｍＨ2Ｏ，ＰｔＯ2・ｍＨ2Ｏ，（ここで、ｍは、正の整数）等や、これらと、オレフィン等の炭化水素、アルコール又はビニル基含有オルガノポリシロキサンとの錯体等を例示することができる。これらの触媒は一種単独でも、２種以上の組み合わせでも使用することができる。
この触媒成分は、本発明の組成物の付加硬化反応を促進させるために配合されるものであり、白金系、パラジウム系、ロジウム系のものがある。該触媒としてはヒドロシリル化反応を促進するものとして従来公知であるいずれのものも使用することができる。コスト等を考慮して、白金、白金黒、塩化白金酸などの白金系のもの、例えば、Ｈ2ＰｔＣｌ6・ｍＨ2Ｏ，Ｋ2ＰｔＣｌ6，ＫＨＰｔＣｌ6・ｍＨ2Ｏ，Ｋ2ＰｔＣｌ4，Ｋ2ＰｔＣｌ4・ｍＨ2Ｏ，ＰｔＯ2・ｍＨ2Ｏ，（ここで、ｍは、正の整数）等や、これらと、オレフィン等の炭化水素、アルコール又はビニル基含有オルガノポリシロキサンとの錯体等を例示することができる。これらの触媒は一種単独でも、２種以上の組み合わせでも使用することができる。
（Ｃ）成分の配合量は、硬化のための有効量でよく、通常、前記（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量に対して白金族金属として質量換算で０．１〜５００ｐｐｍ、特に好ましくは０．５〜１００ｐｐｍの範囲で使用される。
−（Ｄ）蛍光体−
（Ｄ）成分の蛍光体は、公知の蛍光体であればいずれのものであってもよく、その配合量は（Ａ）〜（Ｃ）の全成分100質量部に対して、通常0.1〜100質量部の範囲が好ましく、1〜80質量部の範囲がより好ましい。（Ｄ）成分の蛍光体は、例えば、シーラスレーザー測定装置などのレーザー光回折法による粒度分布測定における粒径の範囲として、通常その粒径が10nm以上であればよく、好適には10nm〜10μｍ、より好適には10nm〜1μｍ程度のものが使用される。
（Ｄ）成分の蛍光体は、公知の蛍光体であればいずれのものであってもよく、その配合量は（Ａ）〜（Ｃ）の全成分100質量部に対して、通常0.1〜100質量部の範囲が好ましく、1〜80質量部の範囲がより好ましい。（Ｄ）成分の蛍光体は、例えば、シーラスレーザー測定装置などのレーザー光回折法による粒度分布測定における粒径の範囲として、通常その粒径が10nm以上であればよく、好適には10nm〜10μｍ、より好適には10nm〜1μｍ程度のものが使用される。
蛍光物質は、例えば、窒化物系半導体を発光層とする半導体発光ダイオードからの光を吸収し異なる波長の光に波長変換するものであればよい。例えば、Ｅｕ、Ｃｅ等のランタノイド系元素で主に賦活される窒化物系蛍光体・酸窒化物系蛍光体、Ｅｕ等のランタノイド系、Ｍｎ等の遷移金属系の元素により主に賦活されるアルカリ土類ハロゲンアパタイト蛍光体、アルカリ土類金属ホウ酸ハロゲン蛍光体、アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体、アルカリ土類ケイ酸塩蛍光体、アルカリ土類硫化物蛍光体、アルカリ土類チオガレート蛍光体、アルカリ土類窒化ケイ素蛍光体、ゲルマン酸塩蛍光体、又は、Ｃｅ等のランタノイド系元素で主に賦活される希土類アルミン酸塩蛍光体、希土類ケイ酸塩蛍光体又はＥｕ等のランタノイド系元素で主に賦活される有機及び有機錯体蛍光体、Ｃａ−Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ−Ｎ系オキシ窒化物ガラス蛍光体等から選ばれる少なくともいずれか１以上であることが好ましい。具体例として、下記の蛍光体を使用することができるが、これに限定されない。
Ｅｕ、Ｃｅ等のランタノイド系元素で主に賦活される窒化物系蛍光体は、Ｍ２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕ（Ｍは、Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｚｎから選ばれる少なくとも１種である。）などがある。また、Ｍ２Ｓｉ５Ｎ８：ＥｕのほかＭＳｉ７Ｎ１０：Ｅｕ、Ｍ１．８Ｓｉ５Ｏ０．２Ｎ８：Ｅｕ、Ｍ０．９Ｓｉ７Ｏ０．１Ｎ１０：Ｅｕ（Ｍは、Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｚｎから選ばれる少なくとも１種である。）などもある。
Ｅｕ、Ｃｅ等のランタノイド系元素で主に賦活される酸窒化物系蛍光体は、ＭＳｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕ（Ｍは、Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｚｎから選ばれる少なくとも１種である。）などがある。
Ｅｕ等のランタノイド系、Ｍｎ等の遷移金属系の元素により主に賦活されるアルカリ土類ハロゲンアパタイト蛍光体には、Ｍ５（ＰＯ４）３Ｘ：Ｒ（Ｍは、Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｚｎから選ばれる少なくとも１種である。Ｘは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉから選ばれる少なくとも１種である。Ｒは、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｅｕ及びＭｎの少なくとも１種である。）などがある。
アルカリ土類金属ホウ酸ハロゲン蛍光体には、Ｍ２Ｂ５Ｏ９Ｘ：Ｒ（Ｍは、Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｚｎから選ばれる少なくとも１種である。Ｘは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉから選ばれる少なくとも１種である。Ｒは、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｅｕ及びＭｎの少なくとも１種である。）などがある。
アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体には、ＳｒＡｌ２Ｏ４：Ｒ、Ｓｒ４Ａｌ１４Ｏ２５：Ｒ、ＣａＡｌ２Ｏ４：Ｒ、ＢａＭｇ２Ａｌ１６Ｏ２７：Ｒ、ＢａＭｇ２Ａｌ１６Ｏ１２：Ｒ、ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｒ（Ｒは、Ｅｕ、Ｍｎ、Ｅｕ及びＭｎの少なくとも１種である。）などがある。
アルカリ土類硫化物蛍光体には、Ｌａ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ、Ｙ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ、Ｇｄ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕなどがある。
Ｃｅ等のランタノイド系元素で主に賦活される希土類アルミン酸塩蛍光体には、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙ０．８Ｇｄ０．２）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｙ３（Ａｌ０．８Ｇａ０．２）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２の組成式で表されるＹＡＧ系蛍光体などがある。また、Ｙの一部若しくは全部をＴｂ、Ｌｕ等で置換したＴｂ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅなどもある。
その他の蛍光体には、ＺｎＳ：Ｅｕ、Ｚｎ２ＧｅＯ４：Ｍｎ、ＭＧａ２Ｓ４：Ｅｕ（Ｍは、Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｚｎから選ばれる少なくとも１種である。）などがある。
上述の蛍光体は、所望に応じてＥｕに代えて、又は、Ｅｕに加えてＴｂ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｃｒ、Ｎｄ、Ｄｙ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｔｉから選択される１種以上を含有させることもできる。
Ｃａ−Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ−Ｎ系オキシ窒化物ガラス蛍光体とは、モル％表示で、ＣａＣＯ３ をＣａＯに換算して２０〜５０モル％、Ａｌ２Ｏ３を０〜３０モル％、ＳｉＯを２５〜６０モル％、ＡｌＮを５〜５０モル％、希土類酸化物または遷移金属酸化物を０．１〜２０モル％とし、５成分の合計が１００モル％となるオキシ窒化物ガラスを母体材料とした蛍光体である。尚、オキシ窒化物ガラスを母体材料とした蛍光体では、窒素含有量が１５質量％以下であることが好ましく、希土類酸化物イオンの他に増感剤となる他の希土類元素イオンを希土類酸化物として蛍光ガラス中に０．１〜１０モル％の範囲の含有量で共賦活剤として含むことが好ましい。
また、上記蛍光体以外の蛍光体であって、同様の性能、効果を有する蛍光体も使用することができる。
−その他の配合剤−
本発明の組成物には、上述した（Ａ）〜（Ｄ）成分以外にも、必要に応じて、それ自体公知の各種の添加剤を配合することができる。
本発明の組成物には、上述した（Ａ）〜（Ｄ）成分以外にも、必要に応じて、それ自体公知の各種の添加剤を配合することができる。
・無機充填剤：
例えば、ヒュームドシリカ、ヒュームド二酸化チタン等の補強性無機充填剤、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、二酸化チタン、酸化第二鉄、カーボンブラック、酸化亜鉛等の非補強性無機充填剤等を挙げることができる。これらの無機充填剤は、合計で、（Ａ）及び（Ｂ）成分の合計量１００質量部当り６００質量部以下（０〜６００質量部）の範囲で適宜配合することができる。
例えば、ヒュームドシリカ、ヒュームド二酸化チタン等の補強性無機充填剤、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、二酸化チタン、酸化第二鉄、カーボンブラック、酸化亜鉛等の非補強性無機充填剤等を挙げることができる。これらの無機充填剤は、合計で、（Ａ）及び（Ｂ）成分の合計量１００質量部当り６００質量部以下（０〜６００質量部）の範囲で適宜配合することができる。
・接着助剤：
また、本発明の組成物には、接着性を付与するため、接着助剤を必要に応じて添加できる。接着助剤としては、例えば、一分子中にケイ素原子に結合した水素原子（ＳｉＨ基）、ケイ素原子に結合したアルケニル基（例えばＳｉ−ＣＨ＝ＣＨ2基）、アルコキシシリル基（例えばトリメトキシシリル基）、エポキシ基（例えばグリシドキシプロピル基、３，４−エポキシシクロヘキシルエチル基）から選ばれる官能性基を少なくとも２種、好ましくは２種又は３種含有する直鎖状又は環状のケイ素原子数４〜５０個、好ましくは４〜２０個程度のオルガノシロキサンオリゴマー、下記一般式（２）で示されるオルガノオキシシリル変性イソシアヌレート化合物及び／又はその加水分解縮合物（オルガノシロキサン変性イソシアヌレート化合物）などが挙げられる。
また、本発明の組成物には、接着性を付与するため、接着助剤を必要に応じて添加できる。接着助剤としては、例えば、一分子中にケイ素原子に結合した水素原子（ＳｉＨ基）、ケイ素原子に結合したアルケニル基（例えばＳｉ−ＣＨ＝ＣＨ2基）、アルコキシシリル基（例えばトリメトキシシリル基）、エポキシ基（例えばグリシドキシプロピル基、３，４−エポキシシクロヘキシルエチル基）から選ばれる官能性基を少なくとも２種、好ましくは２種又は３種含有する直鎖状又は環状のケイ素原子数４〜５０個、好ましくは４〜２０個程度のオルガノシロキサンオリゴマー、下記一般式（２）で示されるオルガノオキシシリル変性イソシアヌレート化合物及び／又はその加水分解縮合物（オルガノシロキサン変性イソシアヌレート化合物）などが挙げられる。
〔式中、Ｒ５は、下記式（３）
（ここで、Ｒ６は水素原子又は炭素原子数１〜６の一価炭化水素基であり、ｖは１〜６、特に１〜４の整数である。）
で表される有機基、又は脂肪族不飽和結合を含有する一価炭化水素基であるが、Ｒ５の少なくとも１個は式（３）の有機基である。）
で表される有機基、又は脂肪族不飽和結合を含有する一価炭化水素基であるが、Ｒ５の少なくとも１個は式（３）の有機基である。）
一般式（２）におけるＲ５の脂肪族不飽和結合を含有する一価炭化水素基としては、ビニル基、アリル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基、イソブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基等の炭素原子数２〜８、特に２〜６のアルケニル基、シクロヘキセニル基等の炭素原子数６〜８のシクロアルケニル基などが挙げられる。また、式（３）におけるＲ６の一価炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル基等のアルキル基、上記Ｒ５について例示したアルケニル基及びシクロアルケニル基、さらにフェニル基等のアリール基などの炭素原子数１〜８、特に１〜６の一価炭化水素基が挙げられ、好ましくはアルキル基である。
さらに、接着助剤としては、１−グリシドキシプロピル−１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサン、１，５−グリシドキシプロピル−１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサン、１−グリシドキシプロピル−５−トリメトキシシリルエチル−１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサン等、並びに、下記式に示される化合物が例示される。
（式中、ｇ及びｈは各々０〜５０の範囲の正の整数であって、しかもｇ＋ｈが２〜５０、好ましくは４〜２０を満足するものである。）
上記の有機ケイ素化合物の内、得られる硬化物に特に良好な接着性をもたらす化合物としては、一分子中にケイ素原子結合アルコキシ基と、アルケニル基もしくはケイ素原子結合水素原子（ＳｉＨ基）とを有する有機ケイ素化合物である。
接着助剤の配合量は、（Ａ）成分１００質量部に対して、通常１０質量部以下（即ち、０〜１０質量部）、好ましくは０．１〜８質量部、より好ましくは０．２〜５質量部程度配合することができる。多すぎると硬化物の硬度に悪影響を及ぼしたり表面タック性を高める恐れがある。
さらに必要に応じて本発明のシリコーン組成物シートが室温で固体ないし半固体を維持し液状にならない程度に液状シリコーン成分を添加することができる。このような液状シリコーン成分としては、室温（２５℃）で粘度１〜１００，０００ｍPa.s程度のものが好ましく、例えばビニルシロキサン、ハイドロジェンシロキサン、アルコキシシロキサン、ハイドロキシシロキサン及びこれらの混合物が挙げられ、添加量はシリコーン組成物シートが室温で固体ないし半固体を維持することが条件であり、通常シリコーン組成物シート全体に対して５０質量％以下である。
・硬化抑制剤：
本発明の組成物には必要に応じて適宜硬化抑制剤を配合することができる。硬化抑制剤としては、例えば、テトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサンのようなビニル基高含有オルガノポリシロキサン、トリアリルイソシアヌレート、アルキルマレエート、アセチレンアルコール類及びそのシラン変性物及びシロキサン変性物、ハイドロパーオキサイト、テトラメチルエチレンジアミン、ベンゾトリアゾール及びこれらの混合物からなる群から選ばれる化合物等が挙げられる。硬化抑制剤は（Ａ）成分１００質量部当り通常０．００１〜１．０質量部、好ましくは０．００５〜０．５質量部添加される。
等が挙げられる。
本発明の組成物には必要に応じて適宜硬化抑制剤を配合することができる。硬化抑制剤としては、例えば、テトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサンのようなビニル基高含有オルガノポリシロキサン、トリアリルイソシアヌレート、アルキルマレエート、アセチレンアルコール類及びそのシラン変性物及びシロキサン変性物、ハイドロパーオキサイト、テトラメチルエチレンジアミン、ベンゾトリアゾール及びこれらの混合物からなる群から選ばれる化合物等が挙げられる。硬化抑制剤は（Ａ）成分１００質量部当り通常０．００１〜１．０質量部、好ましくは０．００５〜０．５質量部添加される。
等が挙げられる。
本発明の組成物の一典型例として、実質的に（Ａ）〜（Ｄ）成分からなる組成物が挙げられる。ここで、「実質的に（Ａ）〜（Ｄ）成分からなる」とは該組成物が（Ａ）〜（Ｄ）成分以外に上述した任意成分の少なくとも１種を本発明の目的、効果を損なわない範囲において含みうることを意味する。
−調製−
本発明のシリコーン組成物は、所要の成分を均一に混合することによって調製される。通常は、硬化が進行しないように２液に分けて保存され、使用時に２液を混合して硬化を行う。勿論、前述したアセチレンアルコール等の硬化抑制剤を少量添加して１液として用いることもできる。
本発明のシリコーン組成物は、所要の成分を均一に混合することによって調製される。通常は、硬化が進行しないように２液に分けて保存され、使用時に２液を混合して硬化を行う。勿論、前述したアセチレンアルコール等の硬化抑制剤を少量添加して１液として用いることもできる。
〔接着性シリコーン組成物シート〕
本発明の組成物シートは、上述した付加硬化型接着性シリコーン組成物からなるシートであり、厚さは通常１〜５００μｍ、好ましくは１０〜３００μｍである。この厚さで蛍光体の含有量や製造される発光装置の発光効率等によって適宜調整される。
本発明の組成物シートは、上述した付加硬化型接着性シリコーン組成物からなるシートであり、厚さは通常１〜５００μｍ、好ましくは１０〜３００μｍである。この厚さで蛍光体の含有量や製造される発光装置の発光効率等によって適宜調整される。
本発明の組成物をシート状に加工し、例えば冷凍して保存する。そして、必要時に加熱することにより直ちに硬化させ、高い硬度と表面タックのない可撓性硬化樹脂層を形成することができる。該硬化樹脂層は蛍光体を含有しているため青色または紫色ＬＥＤ素子等のチップ上に形成することで光変換安定な蛍光体層が形成できる。
本発明の組成物をシート状に加工する手段として、例えばフィルムコータ、熱プレス機等をあげることができる。これらの手段を用いて組成物をシート状に加工するには、例えば組成物を、加圧用ベースフィルムと剥離フィルムとの間に挟み、熱プレス機を用いて通常６０〜１２０℃、好ましくは７０〜１００℃の温度で、０．５〜１０ｔ／ｃｍ2、好ましくは１〜７ｔ／ｃｍ2の圧力下で、約１〜約３０分間、好ましくは２〜１０分間圧縮成形を行う。
加圧用ベースフィルムとしてはＰＥＴフィルム、フッ素系樹脂フィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム等があげられ、剥離フィルムとしては、フッ素系樹脂コートしたＰＥＴフィルム、シリコーン樹脂コートしたＰＥＴフィルム、フッ素系樹脂フィルム等があげられる。
こうして作製された組成物シートは、（Ｄ）成分の蛍光体を含まない状態で加熱硬化させた場合に得られる硬化シリコーン樹脂層が４００ｎｍ〜可視光領域において光透過率が好ましくは９０％以上であり、より好ましくは９２％以上である。
〔発光装置の製造方法〕
本発明の発光装置の製造方法によれば、ＬＥＤチップの表面に、上記の組成物シートが配置され、該組成物シートを加熱硬化させて蛍光体含有硬化シリコーン樹脂層で前記ＬＥＤチップ表面が被覆される。半導体チップの表面ばかりでなく、ＬＥＤチップ表面のほか装置全面が硬化シリコーン樹脂層で被覆されてもよい。
本発明の発光装置の製造方法によれば、ＬＥＤチップの表面に、上記の組成物シートが配置され、該組成物シートを加熱硬化させて蛍光体含有硬化シリコーン樹脂層で前記ＬＥＤチップ表面が被覆される。半導体チップの表面ばかりでなく、ＬＥＤチップ表面のほか装置全面が硬化シリコーン樹脂層で被覆されてもよい。
具体的には、組成物シートは被覆するべき範囲、例えば、チップ表面またはチップ表面を含むＬＥＤ素子の装置全面の大きさに応じて小片化した状態で使用する。すなわち、例えば上述したようにして得られた組成物シートをこれに積層している剥離フィルムごとチップサイズに切断して小片化する。得られた組成物シート片の剥離フィルムをはがし被覆すべき表面に接触するようにチップ上に配置し密着させた後に、チップ表面上に残った組成物シート片を加熱成形後硬化して被覆しようとする表面に硬化した蛍光体含有シリコーン樹脂層を形成し、ベースフィルムを剥離するがベースフィルムは先に剥離しても良い。
なお、組成物シート片をＬＥＤチップに圧着する場合または圧着しながら加熱硬化させる場合には、圧着は、フィルムボンダー等の装置を用い通常、室温〜３００℃以下で、１０ＭＰａ以下（通常０．０１〜１０ＭＰａ）の加圧下で行うことができ、好ましくは５ＭＰａ以下（例えば０．１〜５ＭＰａ）、特には０．５〜５ＭＰａの加圧下である。
本発明の組成物シートの硬化は、通常５０〜２００℃、特に７０〜１８０℃の温度で行われ、加熱時間は１〜３０分、特に２〜１０分程度でよい。また、二次硬化（ポストキュア）を行うことができ、そのための温度は通常５０〜２００℃、特に７０〜１８０℃であり、時間は０．１〜１０時間、特に１〜４時間でよい。通常、一次硬化の後二次硬化させる。
以下、合成例及び実施例と比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。なお、下記例で粘度は２５℃の値である。また、重量平均分子量はゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定したポリスチレン換算値である。Ｐｈはフェニル基、Ｍｅはメチル基、Ｖｉはビニル基を示す。
［合成例１］
−ビニル基含有オルガノポリシロキサン樹脂（Ａ１）−
ＰｈＳｉＣｌ3で示されるオルガノシラン：１１４２．１ｇ（８７．１ｍｏｌ％）、ＣｌＭｅ2ＳｉＯ（Ｍｅ2ＳｉＯ）33ＳｉＭｅ2Ｃｌ：５２９ｇ（３．２ｍｏｌ％）、ＭｅＶｉＳｉＣｌ2：８４．６ｇ（９．７ｍｏｌ％）をトルエン溶媒に溶解後、水中に滴下し、共加水分解し、更に水洗、アルカリ洗浄にて中和、脱水後、溶剤をストリップし、ビニル基含有樹脂（Ａ１）を合成した。この樹脂の重量平均分子量は６２，０００、融点は６０℃の固体であった。このもののビニル基含有量は、0.10モル/１００ｇである。
−ビニル基含有オルガノポリシロキサン樹脂（Ａ１）−
ＰｈＳｉＣｌ3で示されるオルガノシラン：１１４２．１ｇ（８７．１ｍｏｌ％）、ＣｌＭｅ2ＳｉＯ（Ｍｅ2ＳｉＯ）33ＳｉＭｅ2Ｃｌ：５２９ｇ（３．２ｍｏｌ％）、ＭｅＶｉＳｉＣｌ2：８４．６ｇ（９．７ｍｏｌ％）をトルエン溶媒に溶解後、水中に滴下し、共加水分解し、更に水洗、アルカリ洗浄にて中和、脱水後、溶剤をストリップし、ビニル基含有樹脂（Ａ１）を合成した。この樹脂の重量平均分子量は６２，０００、融点は６０℃の固体であった。このもののビニル基含有量は、0.10モル/１００ｇである。
［合成例２］
−ヒドロシリル基含有オルガノポリシロキサン樹脂（Ｂ１）−
ＰｈＳｉＣｌ3で示されるオルガノシラン：１１４２．１ｇ（８７．１ｍｏｌ％）、ＣｌＭｅ2ＳｉＯ（Ｍｅ2ＳｉＯ）33ＳｉＭｅ2Ｃｌ：５２９ｇ（３．２ｍｏｌ％）、ＭｅＨＳｉＣｌ2：６９ｇ（９．７ｍｏｌ％）をトルエン溶媒に溶解後、水中に滴下し、共加水分解し、更に水洗、アルカリ洗浄にて中和、脱水後、溶剤をストリップし、ヒドロシリル基含有樹脂（Ｂ１）を合成した。このもののヒドロシリル基含有量は、0.12モル/１００ｇである。この樹脂の重量平均分子量は５８，０００、融点は５８℃の固体であった。
−ヒドロシリル基含有オルガノポリシロキサン樹脂（Ｂ１）−
ＰｈＳｉＣｌ3で示されるオルガノシラン：１１４２．１ｇ（８７．１ｍｏｌ％）、ＣｌＭｅ2ＳｉＯ（Ｍｅ2ＳｉＯ）33ＳｉＭｅ2Ｃｌ：５２９ｇ（３．２ｍｏｌ％）、ＭｅＨＳｉＣｌ2：６９ｇ（９．７ｍｏｌ％）をトルエン溶媒に溶解後、水中に滴下し、共加水分解し、更に水洗、アルカリ洗浄にて中和、脱水後、溶剤をストリップし、ヒドロシリル基含有樹脂（Ｂ１）を合成した。このもののヒドロシリル基含有量は、0.12モル/１００ｇである。この樹脂の重量平均分子量は５８，０００、融点は５８℃の固体であった。
［合成例３］
−ビニル基含有オルガノポリシロキサン樹脂（Ａ２）−
ＰｈＳｉＣｌ3で示されるオルガノシラン：１１４２．１ｇ（８７．１ｍｏｌ％）、ＣｌＭｅ2ＳｉＯ（Ｍｅ2ＳｉＯ）33ＳｉＭｅ2Ｃｌ：５２９ｇ（３．２ｍｏｌ％）、Ｍｅ2ＶｉＳｉＣｌ：７２．３ｇ（９．７ｍｏｌ％）をトルエン溶媒に溶解後、水中に滴下し、共加水分解し、更に水洗、アルカリ洗浄にて中和、脱水後、溶剤をストリップし、ビニル基含有樹脂（Ａ２）を合成した。このもののビニル基含有量は、0.09モル/１００ｇである。この樹脂の重量平均分子量は６３，０００、融点は６３℃の固体であった。
−ビニル基含有オルガノポリシロキサン樹脂（Ａ２）−
ＰｈＳｉＣｌ3で示されるオルガノシラン：１１４２．１ｇ（８７．１ｍｏｌ％）、ＣｌＭｅ2ＳｉＯ（Ｍｅ2ＳｉＯ）33ＳｉＭｅ2Ｃｌ：５２９ｇ（３．２ｍｏｌ％）、Ｍｅ2ＶｉＳｉＣｌ：７２．３ｇ（９．７ｍｏｌ％）をトルエン溶媒に溶解後、水中に滴下し、共加水分解し、更に水洗、アルカリ洗浄にて中和、脱水後、溶剤をストリップし、ビニル基含有樹脂（Ａ２）を合成した。このもののビニル基含有量は、0.09モル/１００ｇである。この樹脂の重量平均分子量は６３，０００、融点は６３℃の固体であった。
［合成例４］
−ヒドロシリル基含有オルガノポリシロキサン樹脂（Ｂ２）−
ＰｈＳｉＣｌ3で示されるオルガノシラン：１１４２．１ｇ（８７．１ｍｏｌ％）、ＣｌＭｅ2ＳｉＯ（Ｍｅ2ＳｉＯ）33ＳｉＭｅ2Ｃｌ：５２９ｇ（３．２ｍｏｌ％）、Ｍｅ2ＨＳｉＣｌ：５６．７ｇ（９．７ｍｏｌ％）をトルエン溶媒に溶解後、水中に滴下し、共加水分解し、更に水洗、アルカリ洗浄にて中和、脱水後、溶剤をストリップし、ヒドロシリル基含有樹脂（Ｂ２）を合成した。このもののヒドロシリル基含有量は、0.11モル/１００ｇである。この樹脂の重量平均分子量は５７，０００、融点は５６℃の固体であった。
−ヒドロシリル基含有オルガノポリシロキサン樹脂（Ｂ２）−
ＰｈＳｉＣｌ3で示されるオルガノシラン：１１４２．１ｇ（８７．１ｍｏｌ％）、ＣｌＭｅ2ＳｉＯ（Ｍｅ2ＳｉＯ）33ＳｉＭｅ2Ｃｌ：５２９ｇ（３．２ｍｏｌ％）、Ｍｅ2ＨＳｉＣｌ：５６．７ｇ（９．７ｍｏｌ％）をトルエン溶媒に溶解後、水中に滴下し、共加水分解し、更に水洗、アルカリ洗浄にて中和、脱水後、溶剤をストリップし、ヒドロシリル基含有樹脂（Ｂ２）を合成した。このもののヒドロシリル基含有量は、0.11モル/１００ｇである。この樹脂の重量平均分子量は５７，０００、融点は５６℃の固体であった。
［実施例１］
合成例１で得られたビニル基含有樹脂（Ａ１）：１８９ｇ、合成例２で得られたヒドロシリル基含有樹脂（Ｂ１）：１８９ｇ、反応抑制剤としてアセチレンアルコール系のエチニルシクロヘキサノール：０．２ｇ、塩化白金酸のオクチルアルコール変性溶液：０．１ｇを加えてベース組成物を調製した。該ベース組成物９０質量部に対して、さらに粒径５μｍ（平均粒径）の蛍光体（YAG）を１０質量部加え６０℃に加温したプラネタリーミキサーでよく撹拌し、蛍光体含有シリコーン樹脂組成物を調製した。この組成物は、２５℃において可塑性の固体であった。
合成例１で得られたビニル基含有樹脂（Ａ１）：１８９ｇ、合成例２で得られたヒドロシリル基含有樹脂（Ｂ１）：１８９ｇ、反応抑制剤としてアセチレンアルコール系のエチニルシクロヘキサノール：０．２ｇ、塩化白金酸のオクチルアルコール変性溶液：０．１ｇを加えてベース組成物を調製した。該ベース組成物９０質量部に対して、さらに粒径５μｍ（平均粒径）の蛍光体（YAG）を１０質量部加え６０℃に加温したプラネタリーミキサーでよく撹拌し、蛍光体含有シリコーン樹脂組成物を調製した。この組成物は、２５℃において可塑性の固体であった。
こうして得られた組成物を下記の測定に供し評価した。
１）色度測定
組成物を、ＰＥＴフィルム（加圧用ベースフィルム）とフッ素樹脂コートしたＰＥＴフィルム（剥離フィルム）との間に挟み、熱プレス機を用いて８０℃で５ｔ／ｃｍ2の圧力下で５分間圧縮成形を行い、厚さ５０μｍのフィルム状に成形した。得られた組成物フィルムを剥離フィルムとの積層体の状態で半導体チップのサイズに切断して小片化した。図１に示すように、得られた積層体フィルム片を組成物層側がＬＥＤのＧａＮ系半導体チップ１の表面に接触するように上に載せた後に剥離フィルム（図示略）を組成物層から除去した。次に、フィルムボンダーで１５０℃／０．５ＭＰａで５分間加熱圧着してＬＥＤチップ１上に硬化した蛍光体含有シリコーン樹脂層２を形成した。更にこれを１５０℃で６０分間加熱して２次硬化させた。この様にして得られた蛍光体含有シリコーン樹脂層２で被覆されたＬＥＤチップ１を用いて、セラミック回路基板３上に図１に示す様なフリップチップ構造の発光半導体（ＬＥＤ）装置を作製した。図中、４はハンダボールである。このようなＬＥＤ装置各３個を発光させて大塚電子製（ＬＰ−３４００）により色度を測定した。
組成物を、ＰＥＴフィルム（加圧用ベースフィルム）とフッ素樹脂コートしたＰＥＴフィルム（剥離フィルム）との間に挟み、熱プレス機を用いて８０℃で５ｔ／ｃｍ2の圧力下で５分間圧縮成形を行い、厚さ５０μｍのフィルム状に成形した。得られた組成物フィルムを剥離フィルムとの積層体の状態で半導体チップのサイズに切断して小片化した。図１に示すように、得られた積層体フィルム片を組成物層側がＬＥＤのＧａＮ系半導体チップ１の表面に接触するように上に載せた後に剥離フィルム（図示略）を組成物層から除去した。次に、フィルムボンダーで１５０℃／０．５ＭＰａで５分間加熱圧着してＬＥＤチップ１上に硬化した蛍光体含有シリコーン樹脂層２を形成した。更にこれを１５０℃で６０分間加熱して２次硬化させた。この様にして得られた蛍光体含有シリコーン樹脂層２で被覆されたＬＥＤチップ１を用いて、セラミック回路基板３上に図１に示す様なフリップチップ構造の発光半導体（ＬＥＤ）装置を作製した。図中、４はハンダボールである。このようなＬＥＤ装置各３個を発光させて大塚電子製（ＬＰ−３４００）により色度を測定した。
２）機械的特性
組成物をコンプレッション成形機にて圧縮成形し、１５０℃，５分で加熱成形して硬化物を得た。更にこれを１５０℃，４時間で２次硬化させたものについて、ＪＩＳ Ｋ ６２５１及びＪＩＳ Ｋ ６２５３に準拠し、引張強度（０．２ｍｍ厚）、硬度（タイプＤ型スプリング試験機を用いて測定）及び伸び率（０．２ｍｍ厚）を測定した。
組成物をコンプレッション成形機にて圧縮成形し、１５０℃，５分で加熱成形して硬化物を得た。更にこれを１５０℃，４時間で２次硬化させたものについて、ＪＩＳ Ｋ ６２５１及びＪＩＳ Ｋ ６２５３に準拠し、引張強度（０．２ｍｍ厚）、硬度（タイプＤ型スプリング試験機を用いて測定）及び伸び率（０．２ｍｍ厚）を測定した。
３）表面のタック性
上記機械特性の評価と同様に２次硬化させた硬化物表面のタック性を指触にて確認した。更に、市販の銀紛（平均粒径５μｍ）中に硬化物を置き、取り出し後、エアーを吹き付けて表面に埃のように付着した銀粉が取れるか試験した。
上記機械特性の評価と同様に２次硬化させた硬化物表面のタック性を指触にて確認した。更に、市販の銀紛（平均粒径５μｍ）中に硬化物を置き、取り出し後、エアーを吹き付けて表面に埃のように付着した銀粉が取れるか試験した。
４）蛍光体の分散安定性
アルミナ基盤上に形成された直径６ｍｍ、中央部深さ2ｍｍの凹部に上記の調製直後の樹脂組成物を入れ、上記機械特性の評価の場合と同様に加熱硬化して厚さ２ｍｍ、直径６ｍｍの円盤状成形物を成形した。この成形物の上部表面層（上側表面から厚さ０．５ｍｍの層）と下部表面層（下側表面から厚さ０．５ｍｍの層）のそれぞれから一部切り取り、各々を８００℃にて加熱して灰化し、得られた灰中の蛍光体の含有量（質量％）を測定し、上部と下部における含有量を比較した。
アルミナ基盤上に形成された直径６ｍｍ、中央部深さ2ｍｍの凹部に上記の調製直後の樹脂組成物を入れ、上記機械特性の評価の場合と同様に加熱硬化して厚さ２ｍｍ、直径６ｍｍの円盤状成形物を成形した。この成形物の上部表面層（上側表面から厚さ０．５ｍｍの層）と下部表面層（下側表面から厚さ０．５ｍｍの層）のそれぞれから一部切り取り、各々を８００℃にて加熱して灰化し、得られた灰中の蛍光体の含有量（質量％）を測定し、上部と下部における含有量を比較した。
さらに、該組成物を−２０℃の冷凍庫内に３月間保管した後に、組成物を上記と同様に成形し、同様にして上部と下部における蛍光体の含有量を比較した。こうして蛍光体の分散安定性を測定した。
これらの各測定結果を表１に示す。
［実施例２］
合成例３で得られたビニル基含有樹脂（Ａ−２）：１８９ｇ、合成例４で得られたヒドロシリル基含有樹脂（Ｂ−２）：１８９ｇ、反応抑制剤としてアセチレンアルコール系のエチニルシクロヘキサノール：０．２ｇ、塩化白金酸のオクチルアルコール変性溶液：０．１ｇを加えてベース組成物を調製した。このベース組成物７０質量部に、さらに粒径５μｍ（平均粒径）の蛍光体（YAG）を３０質量部加えた後、これらを６０℃に加温したプラネタリーミキサーでよく撹拌し、蛍光体含有シリコーン樹脂組成物を調製した。この組成物は、２５℃において可塑性の固体であった。該組成物を実施例１と同様に評価した。結果を表１に示す。
合成例３で得られたビニル基含有樹脂（Ａ−２）：１８９ｇ、合成例４で得られたヒドロシリル基含有樹脂（Ｂ−２）：１８９ｇ、反応抑制剤としてアセチレンアルコール系のエチニルシクロヘキサノール：０．２ｇ、塩化白金酸のオクチルアルコール変性溶液：０．１ｇを加えてベース組成物を調製した。このベース組成物７０質量部に、さらに粒径５μｍ（平均粒径）の蛍光体（YAG）を３０質量部加えた後、これらを６０℃に加温したプラネタリーミキサーでよく撹拌し、蛍光体含有シリコーン樹脂組成物を調製した。この組成物は、２５℃において可塑性の固体であった。該組成物を実施例１と同様に評価した。結果を表１に示す。
［比較例１］
実施例１において、ベース組成物９０質量部に代えて、室温で液体のビニル基含有オルガノポリシロキサン樹脂を主剤とする市販の付加反応硬化型シリコーンワニスであるＫＪＲ−６３２（商品名、信越化学工業（株）製）９０質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして蛍光体含有シリコーン樹脂組成物を調製した。この組成物について実施例１と同様にして各特性を評価した。結果を表１に示す。
実施例１において、ベース組成物９０質量部に代えて、室温で液体のビニル基含有オルガノポリシロキサン樹脂を主剤とする市販の付加反応硬化型シリコーンワニスであるＫＪＲ−６３２（商品名、信越化学工業（株）製）９０質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして蛍光体含有シリコーン樹脂組成物を調製した。この組成物について実施例１と同様にして各特性を評価した。結果を表１に示す。
［比較例２］
実施例１において、ベース組成物に代えて、室温で液体のビニル基含有オルガノポリシロキサン樹脂を主剤とする市販の付加反応硬化型シリコーンワニスであるＫＪＲ−６３２Ｌ−１（商品名、信越化学工業（株）製）を使用した。このＫＪＲ−６３２Ｌ−１７０質量部に対して、実施例１で用いたものと同じ粒径５μｍ（平均粒径）の蛍光体（ＹＡＧ）３０質量部を加えた後、６０℃に加温したプラネタリーミキサーでよく攪拌し、蛍光体含有シリコーン樹脂組成物を調製した。この組成物について、実施例１と同様にして各特性を評価した。結果を表１に示す。
実施例１において、ベース組成物に代えて、室温で液体のビニル基含有オルガノポリシロキサン樹脂を主剤とする市販の付加反応硬化型シリコーンワニスであるＫＪＲ−６３２Ｌ−１（商品名、信越化学工業（株）製）を使用した。このＫＪＲ−６３２Ｌ−１７０質量部に対して、実施例１で用いたものと同じ粒径５μｍ（平均粒径）の蛍光体（ＹＡＧ）３０質量部を加えた後、６０℃に加温したプラネタリーミキサーでよく攪拌し、蛍光体含有シリコーン樹脂組成物を調製した。この組成物について、実施例１と同様にして各特性を評価した。結果を表１に示す。
（注）
＊１：ビニル基含有樹脂中のケイ素原子結合ビニル基に対するヒドロシリル基含有樹脂中のケイ素原子結合水素原子のモル比
＊１：ビニル基含有樹脂中のケイ素原子結合ビニル基に対するヒドロシリル基含有樹脂中のケイ素原子結合水素原子のモル比
１ ＬＥＤチップ（フリップチップ）
２ 蛍光体含有シリコーン樹脂層
３ セラミック回路基板
４ 金バンプ
２ 蛍光体含有シリコーン樹脂層
３ セラミック回路基板
４ 金バンプ
Claims (7)
- （Ａ）Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位、及びＲ3 aＲ4 bＳｉＯ(4-a-b)/2単位からなり（ここで、Ｒ1、Ｒ2、及びＲ3は独立に水酸基、メチル基、エチル基、プロピル基、シクロヘキシル基、又はフェニル基を示し、Ｒ4は独立にビニル基又はアリル基を示し、ａは０、１又は２で、ｂは１又は２で、かつａ＋ｂは２又は３である。）、
上記Ｒ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個である構造を含むレジン構造のオルガノポリシロキサン、
（Ｂ）Ｒ1ＳｉＯ1.5単位、Ｒ2 2ＳｉＯ単位、及びＲ3 cＨdＳｉＯ(4-c-d)/2単位からなり（ここで、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は独立に上記の通りであり、ｃは０、１又は２で、ｄは１又は２で、かつｃ＋ｄは２又は３である。）、
上記Ｒ2 2ＳｉＯ単位の少なくとも一部が連続して繰り返してなり、その繰り返し数が５〜５０個である構造を含むレジン構造のオルガノハイドロジェンポリシロキサン：（Ａ）成分中のビニル基及びアリル基の合計に対する（Ｂ）成分中のケイ素原子に結合した水素原子がモル比で０．１〜４．０となる量、
（Ｃ）白金族金属系触媒：有効量、及び
（Ｄ）蛍光体
を含有する室温で固体状もしくは半固体状である付加硬化型接着性シリコーン組成物。 - （Ａ）成分及び（Ｂ）成分の一方又は両方がシラノール基を含有するものである請求項１に係る接着性シリコーン組成物。
- （Ａ）〜（Ｃ）成分の合計１００質量部に対して（Ｄ）成分の蛍光体を０．１〜１００質量部含有する請求項１または２に係る接着性シリコーン組成物。
- （Ｄ）成分の蛍光体の粒径が10nm以上である請求項１〜３のいずれか一項に係る接着性シリコーン組成物。
- 請求項１〜４のいずれか一項に記載の組成物をシート状に成形してなる接着性シリコーン組成物シート。
- ＬＥＤチップの表面に、請求項５に記載の接着性シリコーン組成物シートを配置し、該組成物シートを加熱硬化させて蛍光体含有硬化シリコーン樹脂層で前記ＬＥＤチップの表面を被覆することを含む被覆ＬＥＤチップを有する発光装置の製造方法。
- 請求項６に記載の方法により得られる被覆ＬＥＤチップを有する発光装置。
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