JP2008535799A5 - - Google Patents
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Description
（式中、＊は、この部分が式（Ｉ）の化合物のインデニル部分に結合している点を表し；
Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、及びＲ１０は、互いに同一か又は異なり、水素原子、又は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよいＣ１〜Ｃ４０炭化水素基であり；好ましくは、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、及びＲ１０は、水素原子、又は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよい線状又は分岐鎖で、環式又は非環式の、Ｃ１〜Ｃ４０アルキル、Ｃ２〜Ｃ４０アルケニル、Ｃ２〜Ｃ４０アルキニル、Ｃ６〜Ｃ４０アリール、Ｃ７〜Ｃ４０アルキルアリール、又はＣ７〜Ｃ４０アリールアルキル基であり；
Ｚ１は、窒素原子又はＣＲ１０基であり；Ｚ２は、窒素原子又はＣＲ６基であり；Ｚ３は、窒素原子又はＣＲ７基であり；Ｚ４は、窒素原子又はＣＲ８基であり；Ｚ５は、窒素原子又はＣＲ９基であり；但し、Ｚ１、Ｚ２、Ｚ３、Ｚ４、及びＺ５の中の二つ以下の基が窒素原子であり；好ましくは、Ｚ１、Ｚ２、Ｚ３、Ｚ４、及びＺ５の中の一つ以下の基が窒素原子であり；
Ｚ６は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１３基、又はＣＲ１３基であり；Ｚ７は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１４基、又はＣＲ１４基であり；Ｚ８は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１５基、又はＣＲ１５基であり；Ｚ９は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１６基、又はＣＲ１６基であり；
Ｚ１０は、式（Ｉ）の構造のインデニル部分に結合する窒素原子又は炭素原子であり；但し、Ｚ６、Ｚ７、Ｚ８、Ｚ９、又はＺ１０の中の一つ以下の基が、イオウ原子、酸素原子、ＮＲ１３、ＮＲ１４、ＮＲ１５、ＮＲ１６ から選択される窒素含有基、又は窒素原子であり；
Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５、及びＲ１６は、互いに同一か又は異なり、水素原子、又は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよいＣ１〜Ｃ４０炭化水素基であり；好ましくは、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、及びＲ１０は、水素原子、又は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよい線状又は分岐鎖で、環式又は非環式の、Ｃ１〜Ｃ４０アルキル、Ｃ２〜Ｃ４０アルケニル、Ｃ２〜Ｃ４０アルキニル、Ｃ６〜Ｃ４０アリール、Ｃ７〜Ｃ４０アルキルアリール、又はＣ７〜Ｃ４０アリールアルキル基であり；より好ましくは、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、及びＲ１０は、水素原子、Ｃ１〜Ｃ４０アルキル、又はＣ６〜Ｃ４０アリール基である）
の部分を含む群から選択される。
Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、及びＲ１０は、互いに同一か又は異なり、水素原子、又は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよいＣ１〜Ｃ４０炭化水素基であり；好ましくは、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、及びＲ１０は、水素原子、又は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよい線状又は分岐鎖で、環式又は非環式の、Ｃ１〜Ｃ４０アルキル、Ｃ２〜Ｃ４０アルケニル、Ｃ２〜Ｃ４０アルキニル、Ｃ６〜Ｃ４０アリール、Ｃ７〜Ｃ４０アルキルアリール、又はＣ７〜Ｃ４０アリールアルキル基であり；
Ｚ１は、窒素原子又はＣＲ１０基であり；Ｚ２は、窒素原子又はＣＲ６基であり；Ｚ３は、窒素原子又はＣＲ７基であり；Ｚ４は、窒素原子又はＣＲ８基であり；Ｚ５は、窒素原子又はＣＲ９基であり；但し、Ｚ１、Ｚ２、Ｚ３、Ｚ４、及びＺ５の中の二つ以下の基が窒素原子であり；好ましくは、Ｚ１、Ｚ２、Ｚ３、Ｚ４、及びＺ５の中の一つ以下の基が窒素原子であり；
Ｚ６は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１３基、又はＣＲ１３基であり；Ｚ７は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１４基、又はＣＲ１４基であり；Ｚ８は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１５基、又はＣＲ１５基であり；Ｚ９は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１６基、又はＣＲ１６基であり；
Ｚ１０は、式（Ｉ）の構造のインデニル部分に結合する窒素原子又は炭素原子であり；但し、Ｚ６、Ｚ７、Ｚ８、Ｚ９、又はＺ１０の中の一つ以下の基が、イオウ原子、酸素原子、ＮＲ１３、ＮＲ１４、ＮＲ１５、ＮＲ１６ から選択される窒素含有基、又は窒素原子であり；
Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５、及びＲ１６は、互いに同一か又は異なり、水素原子、又は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよいＣ１〜Ｃ４０炭化水素基であり；好ましくは、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、及びＲ１０は、水素原子、又は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよい線状又は分岐鎖で、環式又は非環式の、Ｃ１〜Ｃ４０アルキル、Ｃ２〜Ｃ４０アルケニル、Ｃ２〜Ｃ４０アルキニル、Ｃ６〜Ｃ４０アリール、Ｃ７〜Ｃ４０アルキルアリール、又はＣ７〜Ｃ４０アリールアルキル基であり；より好ましくは、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、及びＲ１０は、水素原子、Ｃ１〜Ｃ４０アルキル、又はＣ６〜Ｃ４０アリール基である）
の部分を含む群から選択される。
上記に記載のように、式（Ｉ）のメタロセン化合物はプロピレンの共重合に特に好適であり、したがって、本発明の更なる対象は、重合条件下、上記に記載の触媒系の存在下で、プロピレンを、エチレン、又は式：ＣＨ２＝ＣＨＡ１（式中、Ａ１は水素又はＣ２〜Ｃ２０アルキル基である）の１以上のα−オレフィンと接触させる工程を含む、プロピレンコポリマーの製造方法である。
（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、及びＷは、上記に記載した意味を有する）
のシクロペンタジエニル部分から出発して、以下の工程：
（ａ）式（ＩＶ）の化合物及び／又はその二重結合異性体を、ＴｊＢ、ＴＭｇＴ１、ナトリウム及びカリウムヒドリド、金属ナトリウム及びカリウム（ここで、Ｔ、ｊ、Ｂ、及びＴ１は上記に定義した通りである）から選択される塩基と、該塩基と式（ＩＶ）の化合物との間のモル比を少なくとも１：１として（過剰量の該塩基を用いることができる）接触させ；
（ｂ）工程（ａ）で得られたアニオン性化合物を、式：ＬＹ ２ （式中、Ｌは上記に定義した通りであり、Ｙは、塩素、臭素、及びヨウ素であり、好ましくはＹは塩素又は臭素である）の化合物と接触させて、次式（ＩＶａ）：
のシクロペンタジエニル部分から出発して、以下の工程：
（ａ）式（ＩＶ）の化合物及び／又はその二重結合異性体を、ＴｊＢ、ＴＭｇＴ１、ナトリウム及びカリウムヒドリド、金属ナトリウム及びカリウム（ここで、Ｔ、ｊ、Ｂ、及びＴ１は上記に定義した通りである）から選択される塩基と、該塩基と式（ＩＶ）の化合物との間のモル比を少なくとも１：１として（過剰量の該塩基を用いることができる）接触させ；
（ｂ）工程（ａ）で得られたアニオン性化合物を、式：ＬＹ ２ （式中、Ｌは上記に定義した通りであり、Ｙは、塩素、臭素、及びヨウ素であり、好ましくはＹは塩素又は臭素である）の化合物と接触させて、次式（ＩＶａ）：
Claims (7)
- 式（Ｉ）：
Ｍは、元素周期律表の第３族、４族、又はランタニド族若しくはアクチニド族に属するものから選択される遷移金属の元素であり；
Ｘは、互いに同一か又は異なり、水素原子、ハロゲン原子、Ｒ、ＯＲ、ＯＲ’Ｏ、ＯＳＯ２ＣＦ３、ＯＣＯＲ、ＳＲ、ＮＲ２、又はＰＲ２基（ここで、Ｒは、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよい線状又は分岐鎖で、環式又は非環式の、Ｃ１〜Ｃ４０アルキル、Ｃ２〜Ｃ４０アルケニル、Ｃ２〜Ｃ４０アルキニル、Ｃ６〜Ｃ４０アリール、Ｃ７〜Ｃ４０アルキルアリール、又はＣ７〜Ｃ４０アリールアルキル基であり；Ｒ’は、Ｃ１〜Ｃ２０アルキリデン、Ｃ６〜Ｃ２０アリーリデン、Ｃ７〜Ｃ２０アルキルアリーリデン、又はＣ７〜Ｃ２０アリールアルキリデン基である）であり；
Ｌは、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよいＣ１〜Ｃ２０アルキリデン、Ｃ３〜Ｃ２０シクロアルキリデン、Ｃ６〜Ｃ２０アリーリデン、Ｃ７〜Ｃ２０アルキルアリーリデン、又はＣ７〜Ｃ２０アリールアルキリデンから選択される二価の橋架基であるか、或いは５個以下のケイ素原子を有するシリリデン基であり；
Ｒ１は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよいメチル又はエチル基のような線状Ｃ１〜Ｃ４０炭化水素基、或いはＯ、Ｎ、Ｓ、Ｐ、及びＳｅ原子を有していてもよい２〜２０個の炭素原子を有するα分岐アリール又はアリールアルキル基であり；
Ｒ２及びＲ３は、インデニル部分のベンゼン環に縮合している４〜７員環の一部であり；該環は、元素周期律表の第１５〜１６族に属するヘテロ原子を有していてもよく；該環を形成するそれぞれの原子の価数は、Ｒ１８基（Ｒ１８は、互いに同一か又は異なり、水素原子又はＣ１〜Ｃ４０炭化水素基である）によって占められており；
Ｒ４は、水素原子、又は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよいＣ１〜Ｃ４０炭化水素基であり；
Ｗは、元素周期律表の第１５〜１６族に属するヘテロ原子を有していてもよい芳香族の５又は６員環であり；該環のそれぞれの原子の価数は、水素原子によって置換されているか、或いはＲ５基（Ｒ５は、互いに同一か又は異なり、元素周期律表第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよいＣ１〜Ｃ４０炭化水素基である）によって置換されていてもよい）
の橋架メタロセン化合物。 - Ｒ２及びＲ３が、インデニル部分のベンゼン環に縮合している５〜６員環の一部であり；該環は、Ｒ１８基（Ｒ１８は、水素原子、又は線状若しくは分岐鎖のＣ１〜Ｃ２０アルキル基である）によって置換されており；Ｒ４が、水素原子、Ｃ１〜Ｃ１０アルキル基、又はＣ６〜Ｃ４０アリール基である、請求項１に記載のメタロセン化合物。
- Ｗが、式（Ｗａ）、（Ｗｂ）、及び（Ｗｃ）：
Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、及びＲ１０は、互いに同一か又は異なり、水素原子、又は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよいＣ１〜Ｃ４０炭化水素基であり；
Ｚ１は、窒素原子又はＣＲ１０基であり；Ｚ２は、窒素原子又はＣＲ６基であり；Ｚ３は、窒素原子又はＣＲ７基であり；Ｚ４は、窒素原子又はＣＲ８基であり；Ｚ５は、窒素原子又はＣＲ９基であり；但し、Ｚ１、Ｚ２、Ｚ３、Ｚ４、及びＺ５の中の二つ以下の基が窒素原子であり；
Ｚ６は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１３基、又はＣＲ１３基であり；Ｚ７は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１４基、又はＣＲ１４基であり；Ｚ８は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１５基、又はＣＲ１５基であり；Ｚ９は、酸素原子、イオウ原子、ＮＲ１６基、又はＣＲ１６基であり；
Ｚ１０は、式（Ｉ）の構造のインデニル部分に結合する窒素原子又は炭素原子であり；但し、Ｚ６、Ｚ７、Ｚ８、Ｚ９、又はＺ１０の中の一つ以下の基がイオウ原子、酸素原子、ＮＲ１３、ＮＲ１４、ＮＲ１５、ＮＲ１６ から選択される窒素含有基、又は窒素原子であり；
Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５、及びＲ１６は、互いに同一か又は異なり、水素原子、又は、元素周期律表の第１３〜１７族に属するヘテロ原子を有していてもよいＣ１〜Ｃ４０炭化水素基である）
の部分を含む群から選択される、請求項１又は２に記載のメタロセン化合物。 - 式（ＩＩ）又は（ＩＩａ）：
を有する請求項１〜３のいずれかに記載のメタロセン化合物。 - （ａ）請求項１〜４に記載の式（Ｉ）のメタロセン化合物；
（ｂ）少なくとも一つのアルモキサン又はアルキルメタロセンカチオンを形成することのできる化合物；及び
（ｃ）所望により、有機アルミニウム化合物；
を接触させることによって得られるオレフィン重合のための触媒系。 - 重合条件下、請求項５に記載の触媒系の存在下で、式：ＣＨ２＝ＣＨＡ（式中、Ａは水素又はＣ１〜Ｃ２０アルキル基である）の１以上のα−オレフィンを接触させることを含む、α−オレフィンポリマーの製造方法。
- 以下の工程：
（ａ）請求項５に記載の触媒系の存在下で、プロピレンを、場合により式：ＣＨ２＝ＣＨＡ１（式中、Ａ１は水素又はＣ２〜Ｃ２０アルキル基である）のα−オレフィンから選択される１以上のモノマーと共に重合し；
（ｂ）重合条件下、工程（ａ）で得られたポリマーの存在下で、且つ所望により更なる有機アルミニウム化合物の存在下において、プロピレンと、エチレン又は式：ＣＨ２＝ＣＨＡ１の１以上のα−オレフィン、及び場合により非共役ジエンとを接触させる；
工程を含み；
但し、工程（ａ）で製造されるポリマーは、コモノマー誘導単位の量又はコモノマー誘導単位の構造に関して、工程（ｂ）で製造されるコポリマーとは異なり；工程（ａ）で得られるポリマーの量は、全プロセスで得られるポリマーの２〜９８重量％の範囲であり、工程（ｂ）で得られるポリマーの量は、全プロセスで得られるポリマーの９８〜２重量％の範囲である；
多段階重合法。
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