JP2001039765A - 誘電体セラミック組成物、および積層セラミックコンデンサ - Google Patents
誘電体セラミック組成物、および積層セラミックコンデンサInfo
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- H01G4/1218—Ceramic dielectrics characterised by the ceramic dielectric material based on titanium oxides or titanates
- H01G4/1227—Ceramic dielectrics characterised by the ceramic dielectric material based on titanium oxides or titanates based on alkaline earth titanates
Abstract
(57)【要約】
【課題】静電容量の温度特性がＢ特性、Ｘ７Ｒ特性を満
足し、比誘電率が２５００以上、室温における４ｋＶＤ
Ｃ／ｍｍ印加時の絶縁抵抗と静電容量の積が５０００Ω
・Ｆ以上であり、薄層化しても信頼性に優れた、積層セ
ラミックコンデンサ用の誘電体セラミック組成物を提供
する。 【解決手段】チタン酸バリウムを主成分とし、副成分と
してＲ（ただし、ＲはＹ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄ
ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂのうちの少なくとも１種
類）、Ｃａ、ＭｇおよびＳｉの各元素を含有したものか
らなる組成物である。この組成物を次の一般式：１００
ＢａmＴｉＯ3＋ａＲＯ3/2＋ｂＣａＯ＋ｃＭｇＯ＋ｄＳ
ｉＯ2（ただし、係数１００、ａ、ｂ、ｃ、ｄはモル）
で表わしたとき、０．９９０≦ｍ≦１．０３０、０．５
≦ａ≦６．０、０．１０≦ｂ≦５．００、０．０１０≦
ｃ＜１．０００、０．０５≦ｄ＜２．００の関係を満足
する。
足し、比誘電率が２５００以上、室温における４ｋＶＤ
Ｃ／ｍｍ印加時の絶縁抵抗と静電容量の積が５０００Ω
・Ｆ以上であり、薄層化しても信頼性に優れた、積層セ
ラミックコンデンサ用の誘電体セラミック組成物を提供
する。 【解決手段】チタン酸バリウムを主成分とし、副成分と
してＲ（ただし、ＲはＹ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄ
ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂのうちの少なくとも１種
類）、Ｃａ、ＭｇおよびＳｉの各元素を含有したものか
らなる組成物である。この組成物を次の一般式：１００
ＢａmＴｉＯ3＋ａＲＯ3/2＋ｂＣａＯ＋ｃＭｇＯ＋ｄＳ
ｉＯ2（ただし、係数１００、ａ、ｂ、ｃ、ｄはモル）
で表わしたとき、０．９９０≦ｍ≦１．０３０、０．５
≦ａ≦６．０、０．１０≦ｂ≦５．００、０．０１０≦
ｃ＜１．０００、０．０５≦ｄ＜２．００の関係を満足
する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、誘電体セラミック
組成物、およびそれを用いた積層セラミックコンデンサ
に関する。
組成物、およびそれを用いた積層セラミックコンデンサ
に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来より、積層セラミックコンデンサは
以下のようにして製造されるのが一般的である。
以下のようにして製造されるのが一般的である。
【０００３】まず、その表面に内部電極となる電極材料
を塗布したシート状の誘電体材料が準備される。誘電体
材料としては、たとえばＢａＴｉＯ3を主成分とする材
料が用いられる。次に、この電極材料を塗布したシート
状の誘電体材料を積層して熱圧着し、一体化したものを
焼成することで、内部電極を有する誘電体セラミックが
得られる。そして、この誘電体セラミックの端面に、内
部電極と導通する外部電極を焼き付けることによって、
積層セラミックコンデンサが得られる。
を塗布したシート状の誘電体材料が準備される。誘電体
材料としては、たとえばＢａＴｉＯ3を主成分とする材
料が用いられる。次に、この電極材料を塗布したシート
状の誘電体材料を積層して熱圧着し、一体化したものを
焼成することで、内部電極を有する誘電体セラミックが
得られる。そして、この誘電体セラミックの端面に、内
部電極と導通する外部電極を焼き付けることによって、
積層セラミックコンデンサが得られる。
【０００４】そして、内部電極の材料として、誘電体材
料と同時に焼成しても酸化されない白金、金、パラジウ
ム、銀−パラジウム合金などの貴金属が用いられてき
た。しかしながら、これら電極材料は優れた特性を有す
る反面、きわめて高価であるため、積層セラミックコン
デンサの製造コストを上昇させる最大の要因となってい
た。
料と同時に焼成しても酸化されない白金、金、パラジウ
ム、銀−パラジウム合金などの貴金属が用いられてき
た。しかしながら、これら電極材料は優れた特性を有す
る反面、きわめて高価であるため、積層セラミックコン
デンサの製造コストを上昇させる最大の要因となってい
た。
【０００５】そこで、内部電極の材料として比較的安価
なニッケル、銅などの卑金属を使用するようになってき
ているが、これらの卑金属は高温の酸化雰囲気中では容
易に酸化されて電極として機能しなくなるため、内部電
極として使用するためには、誘電体セラミック層ととも
に中性または還元性雰囲気中で焼成する必要がある。と
ころが、このような中性または還元性雰囲気で焼成する
と誘電体セラミック層が還元されて半導体化してしまう
という欠点があった。
なニッケル、銅などの卑金属を使用するようになってき
ているが、これらの卑金属は高温の酸化雰囲気中では容
易に酸化されて電極として機能しなくなるため、内部電
極として使用するためには、誘電体セラミック層ととも
に中性または還元性雰囲気中で焼成する必要がある。と
ころが、このような中性または還元性雰囲気で焼成する
と誘電体セラミック層が還元されて半導体化してしまう
という欠点があった。
【０００６】この欠点を克服するために、たとえば特公
昭５７−４２５８８号公報に示されるように、チタン酸
バリウム固溶体において、バリウムサイト／チタンサイ
トの比を化学量論比より過剰にした誘電体セラミック組
成物や、特開昭６１−１０１４５９号公報のようにチタ
ン酸バリウム固溶体にＬａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｄｙ、Ｙなど
の希土類酸化物を添加した誘電体セラミック組成物が考
えだされた。
昭５７−４２５８８号公報に示されるように、チタン酸
バリウム固溶体において、バリウムサイト／チタンサイ
トの比を化学量論比より過剰にした誘電体セラミック組
成物や、特開昭６１−１０１４５９号公報のようにチタ
ン酸バリウム固溶体にＬａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｄｙ、Ｙなど
の希土類酸化物を添加した誘電体セラミック組成物が考
えだされた。
【０００７】また、誘電率の温度変化を小さくしたもの
として、たとえば特開昭６２−２５６４２２号公報に示
されるＢａＴｉＯ3−ＣａＺｒＯ3−ＭｎＯ−ＭｇＯ系
や、特公昭６１−１４６１１号公報に示されるＢａＴｉ
Ｏ3−（Ｍｇ，Ｚｎ，Ｓｒ，Ｃａ）Ｏ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2
系の誘電体セラミック組成物が提案されてきた。
として、たとえば特開昭６２−２５６４２２号公報に示
されるＢａＴｉＯ3−ＣａＺｒＯ3−ＭｎＯ−ＭｇＯ系
や、特公昭６１−１４６１１号公報に示されるＢａＴｉ
Ｏ3−（Ｍｇ，Ｚｎ，Ｓｒ，Ｃａ）Ｏ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2
系の誘電体セラミック組成物が提案されてきた。
【０００８】このような誘電体セラミック組成物によっ
て、還元性雰囲気で焼成しても半導体化しない誘電体セ
ラミックが得られ、内部電極としてニッケルなどの卑金
属を使用した積層セラミックコンデンサの製造が可能に
なった。
て、還元性雰囲気で焼成しても半導体化しない誘電体セ
ラミックが得られ、内部電極としてニッケルなどの卑金
属を使用した積層セラミックコンデンサの製造が可能に
なった。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】近年のエレクトロニク
スの発展にともない電子部品の小型化が急速に進行し、
積層セラミックコンデンサも小型化、大容量化の傾向が
顕著になってきた。したがって、高誘電率で、誘電率の
温度変化が小さく、薄層にしても絶縁性が高く信頼性に
優れる誘電体セラミック組成物に対する需要が大きくな
っている。
スの発展にともない電子部品の小型化が急速に進行し、
積層セラミックコンデンサも小型化、大容量化の傾向が
顕著になってきた。したがって、高誘電率で、誘電率の
温度変化が小さく、薄層にしても絶縁性が高く信頼性に
優れる誘電体セラミック組成物に対する需要が大きくな
っている。
【００１０】しかしながら、従来の誘電体セラミック組
成物は、低い電界強度下で使用されることを前提として
設計されていたので、薄層すなわち高い電界強度下で使
用すると、絶縁抵抗値、絶縁耐力および信頼性が極端に
低下するという問題点を有していた。このため、従来の
誘電体セラミック組成物では、セラミック誘電体層を薄
層化する際には、その薄層化の程度に応じて定格電圧を
下げる必要があった。
成物は、低い電界強度下で使用されることを前提として
設計されていたので、薄層すなわち高い電界強度下で使
用すると、絶縁抵抗値、絶縁耐力および信頼性が極端に
低下するという問題点を有していた。このため、従来の
誘電体セラミック組成物では、セラミック誘電体層を薄
層化する際には、その薄層化の程度に応じて定格電圧を
下げる必要があった。
【００１１】具体的に、特公昭５７−４２５８８号公報
や、特開昭６１−１０１４５９号公報に示される誘電体
セラミック組成物は、大きな誘電率が得られるものの、
得られたセラミックの結晶粒が大きくなり、積層セラミ
ックコンデンサにおける誘電体セラミック層の厚みが１
０μｍ以下のような薄膜になると、１つの層中に存在す
る結晶粒の数が減少し、信頼性が低下してしまうという
欠点があった。また、誘電率の温度変化も大きいという
問題もあり、市場の要求に十分に対応できているとはい
えない。
や、特開昭６１−１０１４５９号公報に示される誘電体
セラミック組成物は、大きな誘電率が得られるものの、
得られたセラミックの結晶粒が大きくなり、積層セラミ
ックコンデンサにおける誘電体セラミック層の厚みが１
０μｍ以下のような薄膜になると、１つの層中に存在す
る結晶粒の数が減少し、信頼性が低下してしまうという
欠点があった。また、誘電率の温度変化も大きいという
問題もあり、市場の要求に十分に対応できているとはい
えない。
【００１２】また、特開昭６２−２５６４２２号公報に
示される誘電体セラミック組成物では、誘電率が比較的
高く、得られたセラミック積層体の結晶粒も小さく、誘
電率の温度変化も小さいものの、ＣａＺｒＯ3や焼成過
程で生成するＣａＴｉＯ3が、ＭｎＯなどとともに二次
相を生成しやすいため、薄層化したとき、特に高温での
信頼性に問題があった。
示される誘電体セラミック組成物では、誘電率が比較的
高く、得られたセラミック積層体の結晶粒も小さく、誘
電率の温度変化も小さいものの、ＣａＺｒＯ3や焼成過
程で生成するＣａＴｉＯ3が、ＭｎＯなどとともに二次
相を生成しやすいため、薄層化したとき、特に高温での
信頼性に問題があった。
【００１３】また、特公昭６１−１４６１１号公報に示
される誘電体セラミック組成物では、ＥＩＡ規格で規定
されているＸ７Ｒ特性、すなわち温度範囲−５５〜＋１
２５℃の間で静電容量の変化率が±１５％以内を満足し
ないという問題があった。
される誘電体セラミック組成物では、ＥＩＡ規格で規定
されているＸ７Ｒ特性、すなわち温度範囲−５５〜＋１
２５℃の間で静電容量の変化率が±１５％以内を満足し
ないという問題があった。
【００１４】そこで上記問題点を解決すべく、特開平５
−９０６６号、特開平５−９０６７号、特開平５−９０
６８号公報においてＢａＴｉＯ3−Ｒｅ2Ｏ3−Ｃｏ2Ｏ3
系組成物（ただし、Ｒｅは希土類元素）が提案されてい
る。しかし、これら組成物においても、誘電体セラミッ
ク層を薄層化したときの信頼性において、市場の要求を
十分満足し得るものではない。
−９０６６号、特開平５−９０６７号、特開平５−９０
６８号公報においてＢａＴｉＯ3−Ｒｅ2Ｏ3−Ｃｏ2Ｏ3
系組成物（ただし、Ｒｅは希土類元素）が提案されてい
る。しかし、これら組成物においても、誘電体セラミッ
ク層を薄層化したときの信頼性において、市場の要求を
十分満足し得るものではない。
【００１５】そこで、本発明の目的は、静電容量の温度
特性がＪＩＳ規格で規定するＢ特性およびＥＩＡ規格で
規定するＸ７Ｒ特性を満足し、比誘電率（ε）が２５０
０以上で、室温における４ｋＶＤＣ／ｍｍ印加時の絶縁
抵抗（Ｒ）と静電容量（Ｃ）の積（ＣＲ積）が５０００
Ω・Ｆ以上であり、高温高電圧下における絶縁抵抗の加
速寿命が長いため薄層化しても信頼性に優れた、積層セ
ラミックコンデンサの誘電体セラミック層を構成するこ
とができる誘電体セラミック組成物を提供することにあ
る。また、このような誘電体セラミック組成物を誘電体
セラミック層として用いるともに、内部電極が卑金属で
構成された積層セラミックコンデンサを提供することに
ある。
特性がＪＩＳ規格で規定するＢ特性およびＥＩＡ規格で
規定するＸ７Ｒ特性を満足し、比誘電率（ε）が２５０
０以上で、室温における４ｋＶＤＣ／ｍｍ印加時の絶縁
抵抗（Ｒ）と静電容量（Ｃ）の積（ＣＲ積）が５０００
Ω・Ｆ以上であり、高温高電圧下における絶縁抵抗の加
速寿命が長いため薄層化しても信頼性に優れた、積層セ
ラミックコンデンサの誘電体セラミック層を構成するこ
とができる誘電体セラミック組成物を提供することにあ
る。また、このような誘電体セラミック組成物を誘電体
セラミック層として用いるともに、内部電極が卑金属で
構成された積層セラミックコンデンサを提供することに
ある。
【００１６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明の誘電体セラミック組成物は、チタン酸バリ
ウムを主成分とし、副成分としてＲ（ただし、ＲはＹ、
Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍおよ
びＹｂのうちの少なくとも１種類）、Ｃａ、Ｍｇおよび
Ｓｉの各元素を含有したものからなる複合酸化物であっ
て、前記チタン酸バリウムをＢａmＴｉＯ3と表現し、前
記各副成分をＲＯ3/2、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｉＯ2と表現
し、次の一般式 １００ＢａmＴｉＯ3＋ａＲＯ3/2＋ｂＣａＯ＋ｃＭｇＯ
＋ｄＳｉＯ2 （ただし、係数１００、ａ、ｂ、ｃおよびｄはモル）で
表わした場合に、ｍ、ａ、ｂ、ｃおよびｄがそれぞれ、
０．９９０≦ｍ≦１．０３０、０．５≦ａ≦６．０、
０．１０≦ｂ≦５．００、０．０１０≦ｃ＜１．００
０、０．０５≦ｄ＜２．００の関係を満足することを特
徴とする。
め、本発明の誘電体セラミック組成物は、チタン酸バリ
ウムを主成分とし、副成分としてＲ（ただし、ＲはＹ、
Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍおよ
びＹｂのうちの少なくとも１種類）、Ｃａ、Ｍｇおよび
Ｓｉの各元素を含有したものからなる複合酸化物であっ
て、前記チタン酸バリウムをＢａmＴｉＯ3と表現し、前
記各副成分をＲＯ3/2、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｉＯ2と表現
し、次の一般式 １００ＢａmＴｉＯ3＋ａＲＯ3/2＋ｂＣａＯ＋ｃＭｇＯ
＋ｄＳｉＯ2 （ただし、係数１００、ａ、ｂ、ｃおよびｄはモル）で
表わした場合に、ｍ、ａ、ｂ、ｃおよびｄがそれぞれ、
０．９９０≦ｍ≦１．０３０、０．５≦ａ≦６．０、
０．１０≦ｂ≦５．００、０．０１０≦ｃ＜１．００
０、０．０５≦ｄ＜２．００の関係を満足することを特
徴とする。
【００１７】そして、上記組成物に、さらに副成分とし
て、Ｂ元素を含む化合物をＢ2Ｏ3に換算して５．５モル
以下含有していることを特徴とする。
て、Ｂ元素を含む化合物をＢ2Ｏ3に換算して５．５モル
以下含有していることを特徴とする。
【００１８】また、上記組成物に、さらに副成分とし
て、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、ＣｏおよびＣｕ元素のうちの少
なくとも１種類を含む化合物を、ＭＯ（ただし、ＭはＭ
ｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、ＣｏおよびＣｕのうちの少なくとも１
種類）に換算して５．０モル以下含有していることを特
徴とする。
て、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、ＣｏおよびＣｕ元素のうちの少
なくとも１種類を含む化合物を、ＭＯ（ただし、ＭはＭ
ｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、ＣｏおよびＣｕのうちの少なくとも１
種類）に換算して５．０モル以下含有していることを特
徴とする。
【００１９】また、上記組成物に、さらに副成分とし
て、Ｂａ、ＣａおよびＳｒ元素のうちの少なくとも１種
類と、ＺｒおよびＨｆ元素を含む化合物を、Ｘ（Ｚｒ，
Ｈｆ）Ｏ3（ただし、ＸはＢａ、ＣａおよびＳｒのうち
の少なくとも１種類）に換算して７．０モル以下含有し
ていることを特徴とする。
て、Ｂａ、ＣａおよびＳｒ元素のうちの少なくとも１種
類と、ＺｒおよびＨｆ元素を含む化合物を、Ｘ（Ｚｒ，
Ｈｆ）Ｏ3（ただし、ＸはＢａ、ＣａおよびＳｒのうち
の少なくとも１種類）に換算して７．０モル以下含有し
ていることを特徴とする。
【００２０】そして、本発明の積層セラミックコンデン
サは、複数の誘電体セラミック層と、該誘電体セラミッ
ク層間に形成された内部電極と、該内部電極に電気的に
接続された外部電極とを備えた積層セラミックコンデン
サにおいて、前記誘電体セラミック層が上記の誘電体セ
ラミック組成物で構成され、前記内部電極が卑金属を主
成分として構成されていることを特徴とする。
サは、複数の誘電体セラミック層と、該誘電体セラミッ
ク層間に形成された内部電極と、該内部電極に電気的に
接続された外部電極とを備えた積層セラミックコンデン
サにおいて、前記誘電体セラミック層が上記の誘電体セ
ラミック組成物で構成され、前記内部電極が卑金属を主
成分として構成されていることを特徴とする。
【００２１】
【発明の実施の形態】まず、本発明の一実施形態による
積層セラミックコンデンサの構造を図面により説明す
る。図１は、積層セラミックコンデンサの一例を示す断
面図である。
積層セラミックコンデンサの構造を図面により説明す
る。図１は、積層セラミックコンデンサの一例を示す断
面図である。
【００２２】本実施形態による積層セラミックコンデン
サ１は、図１に示すように、内部電極４を介して複数枚
の誘電体セラミック層２ａおよび２ｂを積層して得られ
た、直方体形状のセラミック積層体３を備える。セラミ
ック積層体３の両端面上には、内部電極４の特定のもの
に電気的に接続されるように、外部電極５がそれぞれ形
成され、その上には、ニッケル、銅などの第１のめっき
層６が形成され、さらにその上には、はんだ、錫などの
第２のめっき層７が形成されている。
サ１は、図１に示すように、内部電極４を介して複数枚
の誘電体セラミック層２ａおよび２ｂを積層して得られ
た、直方体形状のセラミック積層体３を備える。セラミ
ック積層体３の両端面上には、内部電極４の特定のもの
に電気的に接続されるように、外部電極５がそれぞれ形
成され、その上には、ニッケル、銅などの第１のめっき
層６が形成され、さらにその上には、はんだ、錫などの
第２のめっき層７が形成されている。
【００２３】そして、前記誘電体セラミック層が、本発
明の、チタン酸バリウムを主成分とし、副成分としてＲ
（ただし、ＲはＹ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈ
ｏ、Ｅｒ、ＴｍおよびＹｂのうちの少なくとも１種
類）、Ｃａ、ＭｇおよびＳｉの各元素を含有したものか
らなる複合酸化物で構成されている。そして、この複合
酸化物は、前記チタン酸バリウムをＢａmＴｉＯ3と表現
し、前記各副成分をＲＯ3/ 2、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｉＯ2
と表現し、一般式１００ＢａmＴｉＯ3＋ａＲＯ3/2＋ｂ
ＣａＯ＋ｃＭｇＯ＋ｄＳｉＯ2（ただし、係数１００、
ａ、ｂ、ｃおよびｄはモル）で表わした場合に、ｍ、
ａ、ｂ、ｃおよびｄがそれぞれ、０．９９０≦ｍ≦１．
０３０、０．５≦ａ≦６．０、０．１０≦ｂ≦５．０
０、０．０１０≦ｃ＜１．０００、０．０５≦ｄ＜２．
００の関係を満足するものである。
明の、チタン酸バリウムを主成分とし、副成分としてＲ
（ただし、ＲはＹ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈ
ｏ、Ｅｒ、ＴｍおよびＹｂのうちの少なくとも１種
類）、Ｃａ、ＭｇおよびＳｉの各元素を含有したものか
らなる複合酸化物で構成されている。そして、この複合
酸化物は、前記チタン酸バリウムをＢａmＴｉＯ3と表現
し、前記各副成分をＲＯ3/ 2、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｉＯ2
と表現し、一般式１００ＢａmＴｉＯ3＋ａＲＯ3/2＋ｂ
ＣａＯ＋ｃＭｇＯ＋ｄＳｉＯ2（ただし、係数１００、
ａ、ｂ、ｃおよびｄはモル）で表わした場合に、ｍ、
ａ、ｂ、ｃおよびｄがそれぞれ、０．９９０≦ｍ≦１．
０３０、０．５≦ａ≦６．０、０．１０≦ｂ≦５．０
０、０．０１０≦ｃ＜１．０００、０．０５≦ｄ＜２．
００の関係を満足するものである。
【００２４】また、上記組成物に、さらに特定量の、
Ｂ元素を含む化合物、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、Ｃｏおよび
Ｃｕ元素のうちの少なくとも１種類を含む化合物、Ｂ
ａ、ＣａおよびＳｒ元素のうちの少なくとも１種類と、
ＺｒおよびＨｆ元素を含む化合物のうちの少なくとも１
種類を副成分として含有しているものが好ましい。
Ｂ元素を含む化合物、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、Ｃｏおよび
Ｃｕ元素のうちの少なくとも１種類を含む化合物、Ｂ
ａ、ＣａおよびＳｒ元素のうちの少なくとも１種類と、
ＺｒおよびＨｆ元素を含む化合物のうちの少なくとも１
種類を副成分として含有しているものが好ましい。
【００２５】このような誘電体セラミック組成物を誘電
体セラミック層として用いることによって、還元性雰囲
気中で焼成してもその特性を劣化させることなく、静電
容量の温度特性がＪＩＳで規定されているＢ特性および
ＥＩＡ規格で規定されているＸ７Ｒ特性を満足し、４ｋ
Ｖ／ｍｍ印加時の室温での絶縁抵抗を静電容量との積
（ＣＲ積）で表したとき５０００Ω・Ｆ以上で、高温高
電圧下における加速寿命が長いため、薄層化しても信頼
性に優れる積層セラミックコンデンサを得ることができ
る。
体セラミック層として用いることによって、還元性雰囲
気中で焼成してもその特性を劣化させることなく、静電
容量の温度特性がＪＩＳで規定されているＢ特性および
ＥＩＡ規格で規定されているＸ７Ｒ特性を満足し、４ｋ
Ｖ／ｍｍ印加時の室温での絶縁抵抗を静電容量との積
（ＣＲ積）で表したとき５０００Ω・Ｆ以上で、高温高
電圧下における加速寿命が長いため、薄層化しても信頼
性に優れる積層セラミックコンデンサを得ることができ
る。
【００２６】また、積層セラミックコンデンサの内部電
極としては、ニッケル、ニッケル合金、銅などの卑金属
を適宜用いることができる。また、これら内部電極材料
に、構造欠陥を防ぐために、セラミック粉末を少量添加
することも可能である。
極としては、ニッケル、ニッケル合金、銅などの卑金属
を適宜用いることができる。また、これら内部電極材料
に、構造欠陥を防ぐために、セラミック粉末を少量添加
することも可能である。
【００２７】また外部電極は、銀、パラジウム、銀−パ
ラジウム、銅などの種々の導電性金属粉末の焼結層、ま
たは上記導電性金属粉末とＢ2Ｏ3−Ｌｉ2Ｏ−ＳｉＯ2−
ＢａＯ系、Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2−ＢａＯ系、Ｌｉ2Ｏ−Ｓｉ
Ｏ2−ＢａＯ系、Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2−ＺｎＯ系などの種々
のガラスフリットとを配合した焼結層によって構成する
ことができる。さらに、これら焼結層からなる外部電極
の上に、ニッケル、銅などのめっき層が形成されるが、
このめっき層は、その用途などによっては省略されるこ
ともある。
ラジウム、銅などの種々の導電性金属粉末の焼結層、ま
たは上記導電性金属粉末とＢ2Ｏ3−Ｌｉ2Ｏ−ＳｉＯ2−
ＢａＯ系、Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2−ＢａＯ系、Ｌｉ2Ｏ−Ｓｉ
Ｏ2−ＢａＯ系、Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2−ＺｎＯ系などの種々
のガラスフリットとを配合した焼結層によって構成する
ことができる。さらに、これら焼結層からなる外部電極
の上に、ニッケル、銅などのめっき層が形成されるが、
このめっき層は、その用途などによっては省略されるこ
ともある。
【００２８】
【実施例】（実施例１）まず、出発原料として、ＴｉＣ
ｌ4とＢａ（ＮＯ3）2を準備して秤量し水溶液とした
後、蓚酸を添加して蓚酸チタニルバリウム｛ＢａＴｉＯ
（Ｃ2Ｏ4）・４Ｈ 2Ｏ｝として沈殿させた。そして、こ
の沈殿物にＢａ／Ｔｉ比であるｍを調整するために、あ
らかじめ用意しておいたＢａ（ＯＨ）2またはＴｉＯ2を
加えて、１０００℃以上の温度で加熱分解させて、主成
分用原料として、表１に示すｍを有する種々のチタン酸
バリウム（ＢａmＴｉＯ3）を合成した。
ｌ4とＢａ（ＮＯ3）2を準備して秤量し水溶液とした
後、蓚酸を添加して蓚酸チタニルバリウム｛ＢａＴｉＯ
（Ｃ2Ｏ4）・４Ｈ 2Ｏ｝として沈殿させた。そして、こ
の沈殿物にＢａ／Ｔｉ比であるｍを調整するために、あ
らかじめ用意しておいたＢａ（ＯＨ）2またはＴｉＯ2を
加えて、１０００℃以上の温度で加熱分解させて、主成
分用原料として、表１に示すｍを有する種々のチタン酸
バリウム（ＢａmＴｉＯ3）を合成した。
【００２９】次に、副成分用の原料としてＹ2Ｏ3、Ｓｍ
2Ｏ3、Ｅｕ2Ｏ3、Ｇｄ2Ｏ3、Ｔｂ2Ｏ3、Ｄｙ2Ｏ3、Ｈｏ
2Ｏ3、Ｅｒ2Ｏ3、Ｔｍ2Ｏ3、Ｙｂ2Ｏ3、ＣａＯ、ＭｇＯ
およびＳｉＯ2を準備した。
2Ｏ3、Ｅｕ2Ｏ3、Ｇｄ2Ｏ3、Ｔｂ2Ｏ3、Ｄｙ2Ｏ3、Ｈｏ
2Ｏ3、Ｅｒ2Ｏ3、Ｔｍ2Ｏ3、Ｙｂ2Ｏ3、ＣａＯ、ＭｇＯ
およびＳｉＯ2を準備した。
【００３０】次に、これらの原料の粉末を表１に示す組
成物（１００ＢａmＴｉＯ3−ａＲＯ 3/2−ｂＣａＯ−ｃ
ＭｇＯ−ｄＳｉＯ2）が得られるように秤量し、ポリビ
ニルブチラール系バインダーおよびエタノールなどの有
機溶媒を加えて、ボールミルにより湿式混合し、セラミ
ックスラリーを作製した。その後、セラミックスラリー
をドクターブレード法によりシート成形し、グリーンシ
ートを得た。
成物（１００ＢａmＴｉＯ3−ａＲＯ 3/2−ｂＣａＯ−ｃ
ＭｇＯ−ｄＳｉＯ2）が得られるように秤量し、ポリビ
ニルブチラール系バインダーおよびエタノールなどの有
機溶媒を加えて、ボールミルにより湿式混合し、セラミ
ックスラリーを作製した。その後、セラミックスラリー
をドクターブレード法によりシート成形し、グリーンシ
ートを得た。
【００３１】
【表１】
【００３２】次に、上記セラミックグリーンシート上
に、ニッケルを主成分とする導電ペーストをスクリーン
印刷し、内部電極を構成するための導電ペースト層を形
成した。その後、導電ペースト層が形成されたセラミッ
クグリーンシートを導電ペースト層の引き出されている
側が互い違いになるように複数枚積層し、積層体を得
た。そして、得られた積層体を、Ｎ2雰囲気中で３５０
℃の温度に加熱し、バインダーを燃焼させた後、酸素分
圧１０-9〜１０-12ＭＰａのＨ2−Ｎ2−Ｈ2Ｏガスからな
る還元性雰囲気中において表２に示す温度で２時間焼成
し、セラミックの焼結体を得た。
に、ニッケルを主成分とする導電ペーストをスクリーン
印刷し、内部電極を構成するための導電ペースト層を形
成した。その後、導電ペースト層が形成されたセラミッ
クグリーンシートを導電ペースト層の引き出されている
側が互い違いになるように複数枚積層し、積層体を得
た。そして、得られた積層体を、Ｎ2雰囲気中で３５０
℃の温度に加熱し、バインダーを燃焼させた後、酸素分
圧１０-9〜１０-12ＭＰａのＨ2−Ｎ2−Ｈ2Ｏガスからな
る還元性雰囲気中において表２に示す温度で２時間焼成
し、セラミックの焼結体を得た。
【００３３】次に、得られた焼結体の両端面にＢ2Ｏ3−
Ｌｉ2Ｏ−ＳｉＯ2−ＢａＯ系ガラスフリットを含有する
銀ペーストを塗布し、Ｎ2雰囲気中で６００℃の温度で
焼き付け、内部電極と電気的に接続された外部電極を形
成した。
Ｌｉ2Ｏ−ＳｉＯ2−ＢａＯ系ガラスフリットを含有する
銀ペーストを塗布し、Ｎ2雰囲気中で６００℃の温度で
焼き付け、内部電極と電気的に接続された外部電極を形
成した。
【００３４】このようにして得られた積層コンデンサの
外形寸法は、幅；１．６ｍｍ、長さ；３．２ｍｍ、厚
さ；１．２ｍｍであり、内部電極間に介在する誘電体セ
ラミック層の厚みは３μｍであった。また、有効誘電体
セラミック層の総数は１００であり、一層当たりの対向
電極面積は２．１ｍｍ2であった。
外形寸法は、幅；１．６ｍｍ、長さ；３．２ｍｍ、厚
さ；１．２ｍｍであり、内部電極間に介在する誘電体セ
ラミック層の厚みは３μｍであった。また、有効誘電体
セラミック層の総数は１００であり、一層当たりの対向
電極面積は２．１ｍｍ2であった。
【００３５】次に、得られた積層セラミックコンデンサ
について電気的特性を測定した。すなわち、静電容量
（Ｃ）および誘電損失（ｔａｎδ）は、周波数１ｋＨ
ｚ、１Ｖｒｍｓ、温度２５℃で測定し、静電容量から比
誘電率（ε）を算出した。次に、４ｋＶ／ｍｍの電界で
の絶縁抵抗を測定するために、１２Ｖの直流電圧を２分
間印加して＋２５℃の絶縁抵抗（Ｒ）を測定し、静電容
量（Ｃ）と絶縁抵抗（Ｒ）との積、すなわちＣＲ積を求
めた。
について電気的特性を測定した。すなわち、静電容量
（Ｃ）および誘電損失（ｔａｎδ）は、周波数１ｋＨ
ｚ、１Ｖｒｍｓ、温度２５℃で測定し、静電容量から比
誘電率（ε）を算出した。次に、４ｋＶ／ｍｍの電界で
の絶縁抵抗を測定するために、１２Ｖの直流電圧を２分
間印加して＋２５℃の絶縁抵抗（Ｒ）を測定し、静電容
量（Ｃ）と絶縁抵抗（Ｒ）との積、すなわちＣＲ積を求
めた。
【００３６】また、温度変化に対する静電容量の変化率
を測定した。静電容量の温度変化率については、２０℃
での静電容量を基準とした−２５℃と８５℃での変化率
（ΔＣ／Ｃ20）と、２５℃での静電容量を基準とした−
５５℃と１２５℃での変化率（ΔＣ／Ｃ25）とを求め
た。
を測定した。静電容量の温度変化率については、２０℃
での静電容量を基準とした−２５℃と８５℃での変化率
（ΔＣ／Ｃ20）と、２５℃での静電容量を基準とした−
５５℃と１２５℃での変化率（ΔＣ／Ｃ25）とを求め
た。
【００３７】また、高温負荷寿命試験として、各試料を
３６個ずつ、温度１７５℃にて、電界強度が１５ｋＶ／
ｍｍになるように直流電圧４５Ｖを印加して、その絶縁
抵抗の経時変化を測定した。そして、各試料について、
絶縁抵抗値（Ｒ）が１０6Ω以下になったときの時間を
寿命時間とし、その平均寿命時間を求めた。
３６個ずつ、温度１７５℃にて、電界強度が１５ｋＶ／
ｍｍになるように直流電圧４５Ｖを印加して、その絶縁
抵抗の経時変化を測定した。そして、各試料について、
絶縁抵抗値（Ｒ）が１０6Ω以下になったときの時間を
寿命時間とし、その平均寿命時間を求めた。
【００３８】以上の結果を表２に示す。なお、表２にお
いて、試料番号に＊印を付したものは本発明の範囲外の
ものであり、その他は本発明の範囲内のものである。
いて、試料番号に＊印を付したものは本発明の範囲外の
ものであり、その他は本発明の範囲内のものである。
【００３９】
【表２】
【００４０】表２から明らかなように、本発明の範囲内
の誘電体セラミック組成物においては、静電容量の温度
特性がＪＩＳ規格で規定するＢ特性およびＥＩＡ規格で
規定するＸ７Ｒ特性を満足し、比誘電率（ε）が２５０
０以上で、室温における４ｋＶＤＣ／ｍｍ印加時の絶縁
抵抗（Ｒ）と静電容量（Ｃ）の積（ＣＲ積）が５０００
Ω・Ｆ以上である、積層セラミックコンデンサが得られ
る。
の誘電体セラミック組成物においては、静電容量の温度
特性がＪＩＳ規格で規定するＢ特性およびＥＩＡ規格で
規定するＸ７Ｒ特性を満足し、比誘電率（ε）が２５０
０以上で、室温における４ｋＶＤＣ／ｍｍ印加時の絶縁
抵抗（Ｒ）と静電容量（Ｃ）の積（ＣＲ積）が５０００
Ω・Ｆ以上である、積層セラミックコンデンサが得られ
る。
【００４１】次に、組成の限定理由を以下に示す。Ｂａ
mＴｉＯ3のＢａ／Ｔｉ比を示すｍを０．９９０≦ｍ≦
１．０３０と限定したのは、試料番号１のように、ｍ＜
０．９９０の場合には半導体化してしまい、また、試料
番号２のようにｘ／ｙ＞１．０３０の場合には高温負荷
寿命が短くなるためである。
mＴｉＯ3のＢａ／Ｔｉ比を示すｍを０．９９０≦ｍ≦
１．０３０と限定したのは、試料番号１のように、ｍ＜
０．９９０の場合には半導体化してしまい、また、試料
番号２のようにｘ／ｙ＞１．０３０の場合には高温負荷
寿命が短くなるためである。
【００４２】ＲＯ3/2量ａを０．５≦ａ≦６．０と限定
したのは、試料番号３のように、ａ＜０．５の場合には
静電容量の温度変化率がＸ７Ｒ特性を外れ、また、試料
番号４のように、ａ＞６．０の場合には比誘電率（ε）
が２５００より小さくなるためである。
したのは、試料番号３のように、ａ＜０．５の場合には
静電容量の温度変化率がＸ７Ｒ特性を外れ、また、試料
番号４のように、ａ＞６．０の場合には比誘電率（ε）
が２５００より小さくなるためである。
【００４３】ＣａＯ量ｂを０．１０≦ｂ≦５．００と限
定したのは、試料番号５のように、ｂ＜０．１０の場合
には高温負荷寿命が短くなり、また、試料番号６のよう
に、ｂ＞５．００の場合には比誘電率（ε）が２５００
より小さくなるためである。
定したのは、試料番号５のように、ｂ＜０．１０の場合
には高温負荷寿命が短くなり、また、試料番号６のよう
に、ｂ＞５．００の場合には比誘電率（ε）が２５００
より小さくなるためである。
【００４４】ＭｇＯ量ｃを０．０１０≦ｃ＜１．０００
と限定したのは、試料番号７のように、ｃ＜０．０１０
の場合には、静電容量の温度変化率がＸ７Ｒを外れ、ま
た、試料番号８のように、ｃ≧１．０００モルの場合に
は焼結性が低下するためである。
と限定したのは、試料番号７のように、ｃ＜０．０１０
の場合には、静電容量の温度変化率がＸ７Ｒを外れ、ま
た、試料番号８のように、ｃ≧１．０００モルの場合に
は焼結性が低下するためである。
【００４５】ＳｉＯ2量ｄを０．０５≦ｄ＜２．００と
限定したのは、試料番号９のように、ｄ＜０．０５の場
合には焼結性が低下し、また、試料番号１０のように、
ｄ≧２．０の場合には静電容量の温度変化率がＸ７Ｒ特
性を外れるためである。
限定したのは、試料番号９のように、ｄ＜０．０５の場
合には焼結性が低下し、また、試料番号１０のように、
ｄ≧２．０の場合には静電容量の温度変化率がＸ７Ｒ特
性を外れるためである。
【００４６】（実施例２）実施例１と同様にして、Ｂａ
1.005ＴｉＯ3を準備した。また、Ｄｙ2Ｏ3、ＣａＯ、Ｍ
ｇＯ、ＳｉＯ2およびＢ2Ｏ3を準備した。そして、式：
１００Ｂａ1.005ＴｉＯ3−３．５ＤｙＯ3/2−４．０Ｃ
ａＯ−０．２ＭｇＯ−１．２ＳｉＯ2−ｅＢ2Ｏ3（ただ
し、係数はそれぞれモルであり、ｅは表３に示す値）で
表わされる組成物が得られるように秤量して、配合物を
得た。なお、これら組成物は、実施例１の試料番号２０
の組成物に、さらに副成分として、Ｂ元素を含む化合物
としてのＢ2Ｏ3を含有するものである。
1.005ＴｉＯ3を準備した。また、Ｄｙ2Ｏ3、ＣａＯ、Ｍ
ｇＯ、ＳｉＯ2およびＢ2Ｏ3を準備した。そして、式：
１００Ｂａ1.005ＴｉＯ3−３．５ＤｙＯ3/2−４．０Ｃ
ａＯ−０．２ＭｇＯ−１．２ＳｉＯ2−ｅＢ2Ｏ3（ただ
し、係数はそれぞれモルであり、ｅは表３に示す値）で
表わされる組成物が得られるように秤量して、配合物を
得た。なお、これら組成物は、実施例１の試料番号２０
の組成物に、さらに副成分として、Ｂ元素を含む化合物
としてのＢ2Ｏ3を含有するものである。
【００４７】
【表３】
【００４８】次に、これら配合物を用いて、実施例１と
同様な手法で同様な構造を有する積層セラミックコンデ
ンサを作製した。そして、実施例１と同様にして、比誘
電率（ε）、誘電損失（ｔａｎδ）、静電容量（Ｃ）と
絶縁抵抗（Ｒ）とのＣＲ積、静電容量の温度変化率、高
温負荷寿命における平均寿命時間を求めた。以上の結果
を表４に示す。
同様な手法で同様な構造を有する積層セラミックコンデ
ンサを作製した。そして、実施例１と同様にして、比誘
電率（ε）、誘電損失（ｔａｎδ）、静電容量（Ｃ）と
絶縁抵抗（Ｒ）とのＣＲ積、静電容量の温度変化率、高
温負荷寿命における平均寿命時間を求めた。以上の結果
を表４に示す。
【００４９】
【表４】
【００５０】表４の試料番号２３〜２５と実施例１の試
料番号２０の比較で明らかなように、さらに副成分とし
てＢ元素を含む化合物をＢ2Ｏ3に換算して５．５モル以
下含有させることにより焼成温度が低下し、焼結性が向
上する。
料番号２０の比較で明らかなように、さらに副成分とし
てＢ元素を含む化合物をＢ2Ｏ3に換算して５．５モル以
下含有させることにより焼成温度が低下し、焼結性が向
上する。
【００５１】（実施例３）実施例１と同様にして、Ｂａ
1.005ＴｉＯ3を準備した。また、Ｄｙ2Ｏ3、Ｅｒ 2Ｏ3、
ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｉＯ2、ＭｎＯ、ＺｎＯ、ＮｉＯ、
ＣｏＯおよびＣｕＯを準備した。そして、式：１００Ｂ
ａ1.005ＴｉＯ3−２．０ＤｙＯ3/2−１．０ＥｒＯ3/2−
２．０ＣａＯ−０．３ＭｇＯ−１．４ＳｉＯ2−ｆＭＯ
（ただし、係数はそれぞれモルであり、ｆは表５に示す
値、Ｍは表５に示す元素）で表わされる組成物が得られ
るように秤量して、配合物を得た。なお、これら組成物
は、実施例１の試料番号２１の組成物に、さらに副成分
として、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、ＣｏおよびＣｕ元素のうち
の少なくとも１種類を含む化合物としてのＭＯを含有す
るものである。
1.005ＴｉＯ3を準備した。また、Ｄｙ2Ｏ3、Ｅｒ 2Ｏ3、
ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｉＯ2、ＭｎＯ、ＺｎＯ、ＮｉＯ、
ＣｏＯおよびＣｕＯを準備した。そして、式：１００Ｂ
ａ1.005ＴｉＯ3−２．０ＤｙＯ3/2−１．０ＥｒＯ3/2−
２．０ＣａＯ−０．３ＭｇＯ−１．４ＳｉＯ2−ｆＭＯ
（ただし、係数はそれぞれモルであり、ｆは表５に示す
値、Ｍは表５に示す元素）で表わされる組成物が得られ
るように秤量して、配合物を得た。なお、これら組成物
は、実施例１の試料番号２１の組成物に、さらに副成分
として、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、ＣｏおよびＣｕ元素のうち
の少なくとも１種類を含む化合物としてのＭＯを含有す
るものである。
【００５２】
【表５】
【００５３】次に、これら配合物を用いて、実施例１と
同様な手法で同様な構造を有する積層セラミックコンデ
ンサを作製した。そして、実施例１と同様にして、比誘
電率（ε）、誘電損失（ｔａｎδ）、静電容量（Ｃ）と
絶縁抵抗（Ｒ）とのＣＲ積、静電容量の温度変化率、高
温負荷寿命における平均寿命時間を求めた。以上の結果
を表６に示す。
同様な手法で同様な構造を有する積層セラミックコンデ
ンサを作製した。そして、実施例１と同様にして、比誘
電率（ε）、誘電損失（ｔａｎδ）、静電容量（Ｃ）と
絶縁抵抗（Ｒ）とのＣＲ積、静電容量の温度変化率、高
温負荷寿命における平均寿命時間を求めた。以上の結果
を表６に示す。
【００５４】
【表６】
【００５５】表６の試料番号２８〜３０と実施例１の試
料番号２１の比較で明らかなように、さらに副成分とし
て、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、ＣｏおよびＣｕ元素のうちの少
なくとも１種類を含む化合物を、ＭＯ（ただし、ＭはＭ
ｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、ＣｏおよびＣｕのうちの少なくとも１
種類）に換算して５．０モル以下含有させることによ
り、ＣＲ積がより大きくなる。
料番号２１の比較で明らかなように、さらに副成分とし
て、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、ＣｏおよびＣｕ元素のうちの少
なくとも１種類を含む化合物を、ＭＯ（ただし、ＭはＭ
ｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、ＣｏおよびＣｕのうちの少なくとも１
種類）に換算して５．０モル以下含有させることによ
り、ＣＲ積がより大きくなる。
【００５６】（実施例４）実施例１と同様にして、Ｂａ
1.010ＴｉＯ3を準備した。また、Ｅｒ2Ｏ3、Ｅｕ 2Ｏ3、
Ｔｂ2Ｏ3、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｉＯ2を準備した。さら
に、Ｂａ、ＣａおよびＳｒ元素のうちの少なくとも１種
類と、ＺｒおよびＨｆ元素を含む化合物をＸ（Ｚｒ，Ｈ
ｆ）Ｏ3（ただし、ＸはＢａ、ＣａおよびＳｒのうちの
少なくとも１種類）と表わしたときの構成成分としてＣ
ａＺｒＯ3、ＳｒＺｒＯ3、ＢａＺｒＯ3、ＣａＨｆＯ3、
ＳｒＨｆＯ3およびＢａＨｆＯ3を準備した。そして、
式：１００Ｂａ1.010ＴｉＯ3−１．０ＥｒＯ3/2−１．
０ＥｕＯ3/2−０．５ＴｂＯ3/2−０．５ＣａＯ−０．７
ＭｇＯ−１．５ＳｉＯ2−ｇＸ（Ｚｒ，Ｈｆ）Ｏ3（ただ
し、係数はそれぞれモルであり、ｇの値およびＸ（Ｚ
ｒ，Ｈｆ）Ｏ3の構成成分は表７に示す）で表わされる
組成物が得られるように秤量して、配合物を得た。な
お、これら組成物は、実施例１の試料番号１９の組成物
に、さらに副成分として、Ｂａ、ＣａおよびＳｒ元素の
うちの少なくとも１種類と、ＺｒおよびＨｆ元素を含む
化合物としてのＸ（Ｚｒ，Ｈｆ）Ｏ3（ただし、ＸはＢ
ａ、ＣａおよびＳｒのうちの少なくとも１種類）を含有
するものである。
1.010ＴｉＯ3を準備した。また、Ｅｒ2Ｏ3、Ｅｕ 2Ｏ3、
Ｔｂ2Ｏ3、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｉＯ2を準備した。さら
に、Ｂａ、ＣａおよびＳｒ元素のうちの少なくとも１種
類と、ＺｒおよびＨｆ元素を含む化合物をＸ（Ｚｒ，Ｈ
ｆ）Ｏ3（ただし、ＸはＢａ、ＣａおよびＳｒのうちの
少なくとも１種類）と表わしたときの構成成分としてＣ
ａＺｒＯ3、ＳｒＺｒＯ3、ＢａＺｒＯ3、ＣａＨｆＯ3、
ＳｒＨｆＯ3およびＢａＨｆＯ3を準備した。そして、
式：１００Ｂａ1.010ＴｉＯ3−１．０ＥｒＯ3/2−１．
０ＥｕＯ3/2−０．５ＴｂＯ3/2−０．５ＣａＯ−０．７
ＭｇＯ−１．５ＳｉＯ2−ｇＸ（Ｚｒ，Ｈｆ）Ｏ3（ただ
し、係数はそれぞれモルであり、ｇの値およびＸ（Ｚ
ｒ，Ｈｆ）Ｏ3の構成成分は表７に示す）で表わされる
組成物が得られるように秤量して、配合物を得た。な
お、これら組成物は、実施例１の試料番号１９の組成物
に、さらに副成分として、Ｂａ、ＣａおよびＳｒ元素の
うちの少なくとも１種類と、ＺｒおよびＨｆ元素を含む
化合物としてのＸ（Ｚｒ，Ｈｆ）Ｏ3（ただし、ＸはＢ
ａ、ＣａおよびＳｒのうちの少なくとも１種類）を含有
するものである。
【００５７】
【表７】
【００５８】次に、これら配合物を用いて、実施例１と
同様な手法で同様な構造を有する積層セラミックコンデ
ンサを作製した。そして、実施例１と同様にして、比誘
電率（ε）、誘電損失（ｔａｎδ）、静電容量（Ｃ）と
絶縁抵抗（Ｒ）とのＣＲ積、静電容量の温度変化率、高
温負荷寿命における平均寿命時間を求めた。以上の結果
を表８に示す。
同様な手法で同様な構造を有する積層セラミックコンデ
ンサを作製した。そして、実施例１と同様にして、比誘
電率（ε）、誘電損失（ｔａｎδ）、静電容量（Ｃ）と
絶縁抵抗（Ｒ）とのＣＲ積、静電容量の温度変化率、高
温負荷寿命における平均寿命時間を求めた。以上の結果
を表８に示す。
【００５９】
【表８】
【００６０】表８の試料番号３３〜３５と実施例１の試
料番号１９の比較で明らかなように、さらに副成分とし
て、Ｂａ、ＣａおよびＳｒ元素のうちの少なくとも１種
類と、ＺｒおよびＨｆ元素を含む化合物を、Ｘ（Ｚｒ，
Ｈｆ）Ｏ3（ただし、ＸはＢａ、ＣａおよびＳｒのうち
の少なくとも１種類）に換算して７．０モル以下含有さ
せることにより、ＣＲ積が大きくなり、平均寿命時間が
長くなり信頼性が向上する。
料番号１９の比較で明らかなように、さらに副成分とし
て、Ｂａ、ＣａおよびＳｒ元素のうちの少なくとも１種
類と、ＺｒおよびＨｆ元素を含む化合物を、Ｘ（Ｚｒ，
Ｈｆ）Ｏ3（ただし、ＸはＢａ、ＣａおよびＳｒのうち
の少なくとも１種類）に換算して７．０モル以下含有さ
せることにより、ＣＲ積が大きくなり、平均寿命時間が
長くなり信頼性が向上する。
【００６１】なお、以上各実施例で得られた本発明の範
囲内の誘電体セラミック組成物の平均結晶粒径は、いず
れも１μｍ以下であった。
囲内の誘電体セラミック組成物の平均結晶粒径は、いず
れも１μｍ以下であった。
【００６２】また、上記実施例においては、主成分用原
料のチタン酸バリウムとして、蓚酸法により合成したチ
タン酸バリウムを用いたが、これに限定するものではな
く、アルコキシド法または水熱合成法などにより作製し
たチタン酸バリウムを用いてもよい。
料のチタン酸バリウムとして、蓚酸法により合成したチ
タン酸バリウムを用いたが、これに限定するものではな
く、アルコキシド法または水熱合成法などにより作製し
たチタン酸バリウムを用いてもよい。
【００６３】また、主成分用原料のチタン酸バリウム中
には、ＳｒＯ、ＣａＯなどのアルカリ土類金属酸化物、
Ｎａ2Ｏ、Ｋ2Ｏなどのアルカリ金属酸化物、Ａｌ2Ｏ3な
どが不純物として存在するが、そのうち特にＮａ2Ｏ、
Ｋ2Ｏなどのアルカリ金属酸化物の含有量が電気的特性
に大きく影響することを確認している。したがって、電
気的特性の低下を防止するためには、アルカリ金属酸化
物の含有量が０．０２重量％未満のチタン酸バリウムを
用いることが好ましい。
には、ＳｒＯ、ＣａＯなどのアルカリ土類金属酸化物、
Ｎａ2Ｏ、Ｋ2Ｏなどのアルカリ金属酸化物、Ａｌ2Ｏ3な
どが不純物として存在するが、そのうち特にＮａ2Ｏ、
Ｋ2Ｏなどのアルカリ金属酸化物の含有量が電気的特性
に大きく影響することを確認している。したがって、電
気的特性の低下を防止するためには、アルカリ金属酸化
物の含有量が０．０２重量％未満のチタン酸バリウムを
用いることが好ましい。
【００６４】また、上記実施例においては、副成分用原
料として、たとえばＹ2Ｏ3、Ｓｍ2Ｏ3、Ｅｕ2Ｏ3、Ｍｇ
Ｏ、ＳｉＯ2などの酸化物を用いたが、これらに限定さ
れるものではなく、炭酸塩、アルコキシド、有機金属な
どを用いることができる。
料として、たとえばＹ2Ｏ3、Ｓｍ2Ｏ3、Ｅｕ2Ｏ3、Ｍｇ
Ｏ、ＳｉＯ2などの酸化物を用いたが、これらに限定さ
れるものではなく、炭酸塩、アルコキシド、有機金属な
どを用いることができる。
【００６５】また、本発明の誘電体セラミック組成物
は、上述の副成分に加えて、さらに、Ｖ、Ｗ、Ｎｂまた
はＴａの元素を副成分として、好ましくは酸化物換算で
チタン酸バリウム１００モルに対して５モル以内の範囲
で、含有させた複合酸化物とすることもできる。
は、上述の副成分に加えて、さらに、Ｖ、Ｗ、Ｎｂまた
はＴａの元素を副成分として、好ましくは酸化物換算で
チタン酸バリウム１００モルに対して５モル以内の範囲
で、含有させた複合酸化物とすることもできる。
【００６６】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明の
誘電体セラミック組成物は、静電容量の温度特性がＪＩ
Ｓ規格で規定するＢ特性およびＥＩＡ規格で規定するＸ
７Ｒ特性を満足し、平坦な温度特性を持つ。したがっ
て、この誘電体セラミック組成物を誘電体層とした積層
セラミックコンデンサは、温度変化の大きい場所で用い
られるあらゆる電子機器に使用することができる。
誘電体セラミック組成物は、静電容量の温度特性がＪＩ
Ｓ規格で規定するＢ特性およびＥＩＡ規格で規定するＸ
７Ｒ特性を満足し、平坦な温度特性を持つ。したがっ
て、この誘電体セラミック組成物を誘電体層とした積層
セラミックコンデンサは、温度変化の大きい場所で用い
られるあらゆる電子機器に使用することができる。
【００６７】また、本発明の誘電体セラミック組成物
は、平均結晶粒径が１μｍ以下と小さく、比誘電率
（ε）が２５００以上と高く、室温における４ｋＶＤＣ
／ｍｍ印加時の絶縁抵抗（Ｒ）と静電容量（Ｃ）の積
（ＣＲ積）が５０００Ω・Ｆ以上であり、高温高電圧下
における絶縁抵抗の加速寿命が長いため薄層化しても信
頼性に優れる。したがって、誘電体セラミックの薄層化
によるコンデンサの小型、大容量化が可能となり、ま
た、薄層化してもコンデンサの定格電圧を下げる必要が
ない。すなわち、誘電体層の厚みをたとえば３μｍ以下
と薄層化した小型、大容量の積層セラミックコンデンサ
を得ることができる。
は、平均結晶粒径が１μｍ以下と小さく、比誘電率
（ε）が２５００以上と高く、室温における４ｋＶＤＣ
／ｍｍ印加時の絶縁抵抗（Ｒ）と静電容量（Ｃ）の積
（ＣＲ積）が５０００Ω・Ｆ以上であり、高温高電圧下
における絶縁抵抗の加速寿命が長いため薄層化しても信
頼性に優れる。したがって、誘電体セラミックの薄層化
によるコンデンサの小型、大容量化が可能となり、ま
た、薄層化してもコンデンサの定格電圧を下げる必要が
ない。すなわち、誘電体層の厚みをたとえば３μｍ以下
と薄層化した小型、大容量の積層セラミックコンデンサ
を得ることができる。
【図１】本発明の一実施形態による積層セラミックコン
デンサを示す断面図である。
デンサを示す断面図である。
１ 積層セラミックコンデンサ ２ａ、２ｂ 誘電体セラミック層 ３ セラミック積層体 ４ 内部電極 ５ 外部電極 ６、７ めっき層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 畠 宏太郎 京都府長岡京市天神二丁目26番10号 株式 会社村田製作所内 (72)発明者 佐野 晴信 京都府長岡京市天神二丁目26番10号 株式 会社村田製作所内 Ｆターム(参考） 4G031 AA03 AA04 AA06 AA07 AA10 AA11 AA12 AA19 AA22 AA23 AA25 AA26 AA28 AA30 BA09 5E001 AB03 AC09 AE02 AE03 AE04 5E082 AA01 AB03 BC39 EE04 EE23 EE26 EE35 FG06 FG26 FG46 FG54 GG10 GG28 PP03 5G303 AA01 AB06 AB11 AB14 AB20 BA12 CA01 CB02 CB03 CB06 CB09 CB11 CB17 CB18 CB23 CB30 CB32 CB35 CB38 CB39 CB40 CB41 CB43
Claims (5)
- 【請求項１】 チタン酸バリウムを主成分とし、副成分
としてＲ（ただし、ＲはＹ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、
Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、ＴｍおよびＹｂのうちの少なくとも
１種類）、Ｃａ、ＭｇおよびＳｉの各元素を含有したも
のからなる複合酸化物であって、 前記チタン酸バリウムをＢａmＴｉＯ3と表現し、前記各
副成分をＲＯ3/2、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｉＯ2と表現し、
次の一般式 １００ＢａmＴｉＯ3＋ａＲＯ3/2＋ｂＣａＯ＋ｃＭｇＯ
＋ｄＳｉＯ2 （ただし、係数１００、ａ、ｂ、ｃおよびｄはモル）で
表わした場合に、ｍ、ａ、ｂ、ｃおよびｄがそれぞれ ０．９９０≦ｍ≦１．０３０ ０．５≦ａ≦６．０ ０．１０≦ｂ≦５．００ ０．０１０≦ｃ＜１．０００ ０．０５≦ｄ＜２．００ の関係を満足することを特徴とする、誘電体セラミック
組成物。 - 【請求項２】 さらに副成分として、Ｂ元素を含む化合
物をＢ2Ｏ3に換算して５．５モル以下含有していること
を特徴とする、請求項１に記載の誘電体セラミック組成
物。 - 【請求項３】 さらに副成分として、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｎ
ｉ、ＣｏおよびＣｕ元素のうちの少なくとも１種類を含
む化合物を、ＭＯ（ただし、ＭはＭｎ、Ｚｎ、Ｎｉ、Ｃ
ｏおよびＣｕのうちの少なくとも１種類）に換算して
５．０モル以下含有していることを特徴とする、請求項
１または２に記載の誘電体セラミック組成物。 - 【請求項４】 さらに副成分として、Ｂａ、Ｃａおよび
Ｓｒ元素のうちの少なくとも１種類と、ＺｒおよびＨｆ
元素を含む化合物を、Ｘ（Ｚｒ，Ｈｆ）Ｏ3（ただし、
ＸはＢａ、ＣａおよびＳｒのうちの少なくとも１種類）
に換算して７．０モル以下含有していることを特徴とす
る、請求項１から３のいずれかに記載の誘電体セラミッ
ク組成物。 - 【請求項５】 複数の誘電体セラミック層と、該誘電体
セラミック層間に形成された内部電極と、該内部電極に
電気的に接続された外部電極とを備えた積層セラミック
コンデンサにおいて、前記誘電体セラミック層が前記請
求項１から４のいずれかに記載の誘電体セラミック組成
物で構成され、前記内部電極が卑金属を主成分として構
成されていることを特徴とする、積層セラミックコンデ
ンサ。
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|---|---|---|---|
| JP21108299A JP3918372B2 (ja) | 1999-07-26 | 1999-07-26 | 誘電体セラミック組成物、および積層セラミックコンデンサ |
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| GB0015493A GB2352446B (en) | 1999-07-26 | 2000-06-23 | Dielectric ceramic composition and monolithic ceramic capacitor |
| CNB001217127A CN1167082C (zh) | 1999-07-26 | 2000-07-19 | 介电陶瓷组合物和单块陶瓷电容器 |
| DE10035612A DE10035612B4 (de) | 1999-07-26 | 2000-07-21 | Dielektrische Keramikzusammensetzung und monolithischer Keramikkondensator |
| US09/626,477 US6380116B1 (en) | 1999-07-26 | 2000-07-26 | Dielectric ceramic composition and monolithic ceramic capacitor |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP21108299A JP3918372B2 (ja) | 1999-07-26 | 1999-07-26 | 誘電体セラミック組成物、および積層セラミックコンデンサ |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001039765A true JP2001039765A (ja) | 2001-02-13 |
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|---|---|---|---|
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| DE (1) | DE10035612B4 (ja) |
| GB (1) | GB2352446B (ja) |
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