CN1246928C - 电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种电池，其能够提高容量和循环特性。该电池包括电极缠绕体，其中在电池壳内，将正极、负极以及在它们之间的隔离物层叠、缠绕。将电解液浸入到隔离物中。电解液包含碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、低粘度溶剂、不饱和化合物的碳酸酯和锂盐，低粘度溶剂比如碳酸二甲酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯，不饱和化合物的碳酸酯比如碳酸丁二烯酯、碳酸亚乙烯酯。碳酸丙烯酯的含量从5wt%到20wt%，碳酸酯的含量从0.3wt%到3wt%。
Description
技术领域
本发明涉及一种电池，该电池包括正极、负极和电解质。
背景技术
近些年，出现了许多便携式电子设备，例如移动电话和膝上型电脑。已经使得这些设备的体积不断减小，重量不断减轻。随着这种情况，作为这些电子设备的便携电源，锂离子二次电池引起了人们的关注。人们希望提高锂离子二次电池的特性。
所以，近来已经报道通过使用一种电解质提高了锂离子二次电池的特性，在这种电解质中碳酸乙烯酯或碳酸异丙稀酯被用作主要的溶剂，它们在电化学上是稳定的，并且具有高的介电常数，在这种电解质中，还混入粘度低、离子导电性优异的溶剂，比如碳酸二甲酯(例如，参见日本专利申请特开平2-172162)。
但是，在使用这种电解质的电池中，存在一个问题，其容量在初始充电过程中遭到损失，并且在反复的高负载充放电后也遭到损失。
发明内容
本发明正是考虑到这一问题而实现的，本发明的目的是提供一种能提高容量和循环特性的电池。
本发明的电池包括：正极；负极；以及电解质，其中电解质包含碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、沸点小于或等于150℃的低粘度溶剂、不饱和化合物的碳酸酯以及锂盐；并且碳酸丙烯酯的含量从5wt％到20wt％，所述不饱和化合物的碳酸酯是碳酸丁二烯酯或碳酸亚乙烯酯中的至少一种，且该碳酸酯的含量从0.3wt％到3wt％，所述低粘度溶剂选自碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯或碳酸二乙酯。
在本发明的电池中，电解质包含碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、低粘度溶剂，以及不饱和化合物的碳酸酯，并且碳酸丙烯酯的含量和碳酸酯的含量都在给定范围内。所以，它的容量和循环特性得到提高。
本发明的其他和另外的目的、特征和优点将从下面的说明中得到更充分的体现。
附图说明
图1是示出了根据本发明的实施例的二次电池的构造的横截面图；
图2是示出了图1的电极缠绕体的构造沿直线II-II的横截面图；
图3是示出了图1的电极缠绕体的其他构造沿直线II-II的横截面图；
图4是示出了根据本发明的例子的电极缠绕体的构造的横截面图；
具体实施方式
下面将参考附图，对本发明的实施例进行详细地说明。
图1示出了根据本发明实施例的二次电池的横截面结构。该二次电池就是所谓的圆柱形电池，在电池壳11中包括有电极缠绕体20，该电池壳11的形状近似为中空的圆柱形。电池壳11例如由镀有镍(Ni)的铁(Fe)制成。在电池壳11的一端是封闭的，而另一端是开口的。在电池壳11内，分别布置有一对绝缘板12和13，使得电极缠绕体20被夹在绝缘板12和13中间，并且绝缘板12和13被垂直于缠绕外围侧面放置。
在电池壳11开口的一端，通过压紧垫片17安装有电池盖14、以及设置在电池盖14内的安全阀机构15和正温度系数(PTC)器件16。对电池壳11内进行密封。电池盖14可以由与电池壳11相类似的材料制成。安全阀机构15通过PTC器件16与电池盖14实现电连接。当由于内部短路或外部加热导致电池的内压等于或大于某一程度时，圆片15A弹开切断电池盖14和电极缠绕体20之间的电连接。当温度上升时，PTC器件16通过增加它的电阻值对电流进行限制，以防止由于大电流而产生异常的热量。PTC器件16例如是由钛酸钡半导体陶瓷制成。垫片17例如是由绝缘材料制成，且它的表面涂覆有沥青。
图2是图1所示的电极缠绕体20沿直线II-II的横截面的结构。电极缠绕体20是通过将条形的正极21和条形的负极22以及在它们之间的隔离物23进行层叠缠绕而形成的。中心销24被插入到电极缠绕体20的中心。在图2中，省略了隔离物23。由铝(Al)等制成的正极引线25被连接到电极缠绕体20的正极21上。由镍(Ni)等制成的负极引线26被连接到电极缠绕体20的负极22上。通过焊接到安全阀机构15，将正极引线25电连接到电池盖14。负极引线26被焊接和电连接到电池壳11。
正极21可以包括正极集电体(current collector)21A和被设置在正极集电体21A两侧或一侧的活性材料层21B。正极集电体21A例如是由铝、镍或不锈钢制成。
活性材料层21B可以包括一种或多种能够嵌入(insert)或脱嵌(extract)锂的正极材料作为正极活性材料。此外，活性材料层21B还能够包括比如碳材料的导电介质，在必要时也可包括比如聚偏二氟乙烯的粘结剂。对于能够嵌入或脱嵌锂的正极材料，例如包含锂和过渡金属的锂复合氧化物是优选的。由于锂复合氧化物能够产生高的电压和具有较高的密度，所以就能够获得较高的容量。对于锂复合氧化物，那些包含钴(Co)、镍、锰(Mn)、铁(Fe)、钒(Va)和钛(Ti)中的至少一种作为过渡金属的锂复合氧化物是优选的。锂复合氧化物具体的例子有LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiNi0.5Co0.5O2和LiNi0.5Co0.3Mn0.2O2。此外，也可以使用磷酸盐化合物，比如LiFePO4和LiFe0.5Mn0.5PO4。
像正极21那样，负极22可以包括负极集电体22A和被设置在负极集电体22A两侧或一侧的活性材料层22B。负极集电体22A例如是由铜(Cu)、镍或不锈钢制成。
活性材料层22B例如包括一种或多种能够嵌入或脱嵌锂的负极材料作为负极活性材料。此外，活性材料层22B在必要时也能够包括与正极21中相类似的粘结剂。能够嵌入或脱嵌锂的负极材料的例子包括碳材料、金属氧化物和高分子材料。碳材料的例子包括人造石墨、天然石墨、石墨化碳和非石墨化碳。金属氧化物的例子包括氧化铁、氧化钌、氧化钼和氧化钨。高分子材料的例子包括聚乙炔和聚吡咯。
此外，能够嵌入或脱嵌锂的负极材料的例子包括能与锂形成合金的金属元素或类金属元素的单质、合金和化合物。合金的例子包括由两种或多种金属元素构成的合金，以及由一种或多种金属元素和一种或多种类金属元素构成的合金。材料结构的例子包括固溶体结构、共晶(共熔混合物)结构、金属间化合物结构和由两种或多种前述的结构构成的共生态。
能够与锂形成合金的金属元素或类金属元素的例子包括镁(Mg)、硼(B)、砷(As)、铝(Al)、镓(Ga)、铟(In)、硅(Si)、锗(Ge)、锡(Sn)、铅(Pb)、锑(Sb)、铋(Bi)、镉(Cd)、银(Ag)、锌(Zn)、铪(Hf)、锆(Zr)、钇(Y)、钯(Pd)和铂(Pt)。它们的合金或化合物的例子包括由化学式MasMbtLiu或MapMcqMdr表示的合金或化合物。在这些化学式中，Ma表示至少一种能与锂形成合金的金属元素或类金属元素，Mb表示至少一种除锂和Ma外的金属元素或类金属元素，Mc表示至少一种非金属元素，Md表示至少一种除Ma外的金属元素或类金属元素。s、t、u、p、q、r的值应该分别满足s＞0、t≥0、u≥0、p＞0、q＞0和r≥0。
具体地，在短周期表中第4B族的金属元素或类金属元素的单质、合金或化合物是优选的。硅和锡，或它们的合金和化合物是特别优选的。这些材料可以是结晶的或不定形的。
这样的合金和化合物具体的例子包括LiAl、AlSb、CuMgSb、SiB4、SiB6、Mg2Si、Mg2Sn、Ni2Si、TiSi2、MoSi2、CoSi2、NiSi2、CaSi2、CrSi2、Cu5Si、FeSi2、MnSi2、NbSi2、TaSi2、VSi2、WSi2、ZnSi2、SiC、Si3N4、Si2N2O、SiOv(0＜v≤2)、SnOw(0＜w≤2)、SnSiO3、LiSiO和LiSnO。
在二次电池中，正极21也包括：裸露区域21C，其中未设置活性材料层21B；外部活性材料区域21D，其中仅在正极集电体21A向外一侧提供有活性材料层21B；双侧活性材料区域21E，其中在正极集电体21A的两侧都提供有活性材料层21B。负极也包括：裸露区域22C，其中未设置活性材料层22B；外部活性材料区域22D，其中仅在负极集电体22A向外一侧提供有活性材料层22B；双侧活性材料区域22E，其中在负极集电体22A的两侧都提供有活性材料层21B。对于正极21的裸露区域21C，两个或多个电路被设置在缠绕体的中心侧，并且一个或多个电路被设置在缠绕体的外围侧。对于负极22的裸露区域22C，一个或多个电路被分别设置在缠绕体的中心侧和缠绕体外围侧。这些裸露区域的目的是：当从电池外侧施压时，通过在电池缠绕体的中心侧和外围侧选择性地形成短路，来提高热量释放特性，促进热扩散和提高安全性。特别地，当负极22存在于正极21之内时，正极引线25的焊迹(welding trace)可能刺穿隔离物23而产生短路。所以，对于在缠绕体中心侧的裸露区域21C，与裸露区域22C相比，还额外提供了一个或多个电路。对于外部活性材料区域21D，在缠绕体中心侧差不多提供了一段电路。外部活性材料区域22D被设置在缠绕体中心侧。
如图3所示，对于正极21，如果裸露区域21C的一个或多个电路被设置在缠绕体中心侧，裸露区域21C可以是两个或更少的电路。对于负极22，在缠绕体中心侧设置裸露区域22C的一个或多个电路不是必需的。此外，正极21还可以包括内部活性材料区域21F，在该区域中仅在缠绕体中心侧的集电体21A的内侧设置活性材料层21B，而且内部活性材料区域21F被布置来朝向设置在缠绕体外围侧的负极22的裸露区域22C。在这种情形，也可以充分地提高热量耗散的特性，并保证安全性。在图3中，省略了隔离物23。
隔离物23例如由多孔薄膜构成，该多孔薄膜由比如聚丙烯和聚乙烯的聚烯烃材料制成，或由比如陶瓷非织造布的无机材料制成。隔离物23能够具有这样一种结构，在其中分层放置了两种或多种上述多孔薄膜。
电解液，即液体电解质被浸入到隔离物23中。该电解液可以包含溶剂和溶解到该溶剂中的电解质盐——锂盐。溶剂被用来分散电解质盐。溶剂包含碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯以及在常压下沸点小于或等于150℃的低粘度的溶剂。碳酸丙烯酯和碳酸乙烯酯在电化学上是稳定的，并且具有高的介电常数。此外，当碳酸丙烯酯和碳酸乙烯酯同时存在时，它们能够通过相互间的作用提高它们的特性。具体地说，由于在常压下碳酸丙烯酯的熔点低至约-49℃，所以它能够提高低温特性。但是，在没有碳酸乙烯酯的情形下仅使用碳酸丙烯酯时，低温离子电导降低了。电解液中碳酸丙烯酯的含量从5wt％到20wt％。当碳酸丙烯酯的含量低于5wt％时，低温特性降低了。同时，当碳酸丙烯酯的含量高于20wt％时，由不饱和化合物的碳酸酯形成的涂层就不能抑制在初始充电过程中负极22内所有的碳酸丙烯酯分解，容量因此降低了，后面将对这些不饱和化合物的碳酸酯进行说明。
对于低粘度溶剂，碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯和碳酸二乙酯是优选的。
对于溶剂，仅有碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯以及低粘度的碳酸盐能被包含在其中。但是，也可以包含其他的溶剂来实现不同的目的。
其他溶剂的例子包括1，2-二甲氧基乙烷、1，2-二乙氧基乙烷、γ-丁内酯、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃，1，2-二氧戊环，4-甲基-1，3-二氧戊环、二乙醚、环丁砜(1，1-二氧化四氢噻吩)、甲基环丁砜、乙腈、丙腈、苯甲醚、乙酸酯、丁酸酯和丙酸酯。
锂盐的例子包括LiClO4、LiAsF6、LiPF6、LiBF4、LiB(C6H5)4、LiCH3SO3、LiCF3SO3、LiCl和LiBr。可以单独使用上述一种化合物或两种或多种上述化合物的混合物作为锂盐。
电解液还包含不饱和化合物的碳酸酯作为添加剂。在电解液中碳酸酯的含量从0.3wt％到3wt％。不饱和化合物的碳酸酯在初始充电期间在负极22的表面形成良好的涂层，并抑制电解液的分解反应。当碳酸酯的含量少时，该功能不能完全发挥作用。而当碳酸酯的含量大时，涂层变厚而使电池的特性变差。不饱和化合物的碳酸酯还具有这样的一个功能，即通过形成上述涂层抑制集电体22A被溶解到电解液。在该实施例中，如上所述，设置了裸露区域21C和22C以提高安全性。但是，即使在进行高负荷放电时，也能够抑制集电体22A被溶解到电解液。
对于不饱和化合物的碳酸酯，碳酸丁二烯酯或碳酸亚乙烯酯是优选的。可以使用上述化合物中的一种或上述化合物的混合物作为添加剂。
不饱和化合物的碳酸酯也可以起到溶剂的功能。但是，在本说明书中，主要关注上述将碳酸酯作为添加剂的功能。但不用说，人们也足以了解，至少一部分所添加的碳酸酯对前述反应有贡献。所添加的碳酸酯中对反应没有贡献的部分能够起到溶剂的功能。
例如，二次电池能够如下进行制造。
首先，例如，能够嵌入和脱嵌锂的正极活性材料、导电介质和粘结剂被混合来制备正极混合物。正极混合物被分散到比如N-甲基-2-吡咯烷酮的溶剂中以获得正极混合物浆料。接下来，该正极混合物浆料被涂覆于正极集电体21A上，干燥、压制成型来形成活性材料层21B。从而，就制成了正极21。
此外，能够嵌入和脱嵌锂的负极活性材料和粘结剂被混合来制备负极混合物。负极混合物被分散到比如N-甲基-2-吡咯烷酮的溶剂中以获得负极混合物浆料。接下来，该负极混合物浆料被涂覆于负极集电体22A上，干燥、压制成型以形成活性材料层22B。从而，就制成了负极22。
随后，通过焊接等方式将正极引线25连接到正极集电体21A上，将负极引线26连接到负极集电体22A上。之后，正极21、负极22和在它们之间的隔离物23被层叠、缠绕。正极引线25的一端被焊接到安全阀机构15，负极引线26的一端被焊接到电池壳11。经过缠绕的正极21和负极22被夹在一对绝缘板12和13之间，由此将正极21和负极22装到了电池壳11内。在将正极21和负极22装到电池壳11内之后，将电解液注入到电池壳11内，并且浸入到隔离物23中。之后，通过压紧垫片17将电池盖14、安全阀机构15和PTC器件16安装在电池壳11开口的一端。由此，就完成了图1所示的二次电池。
在该二次电池中，在进行充电时，锂离子从正极21被脱嵌，通过电解液被嵌入到负极22中。在进行放电时，锂离子从负极22被脱嵌，通过电解液被嵌入到正极21中。在这种情况下，电解液包含碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、低粘度溶剂和不饱和化合物的碳酸酯，碳酸丙烯酯和不饱和化合物的碳酸酯的含量都在各自给定的范围内。所以，化学稳定性得以提高。因此，能够获得优异的容量、循环特性和低温特性。
如上所述，根据该实施例，电解质包含碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、低粘度溶剂和不饱和化合物的碳酸酯。此外，碳酸丙烯酯的含量从5wt％到20wt％，碳酸酯的含量从0.3wt％到3wt％。所以，容量、循环特性和低温特性能够得到提高。
进一步，不饱和化合物的碳酸酯还在负极22上形成涂层。所以，即使在设置了一个或多个裸露区域21C和22C的电路的情况下，也能够获得优异的高负载特性。
[举例说明]
下面，将详细地给出本发明的具体实例的说明。
(例1-1到1-4)
对于例1-1到1-4和比较例1-1到1-4，制成了本实施例所说明的二次电池。在这种情况下，在图3中示出了电极缠绕体20的一种结构。对于电解液，使用了碳酸丙烯酯(PC)、碳酸乙烯酯(EC)、低粘度溶剂——碳酸二甲脂(DMC)的混合物、电解质盐LiPF6、不饱和化合物的碳酸酯——碳酸丁二烯酯(VEC)。该电解液中的碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、碳酸二甲脂、LiPF6和碳酸丁二烯酯的含量按照表1所示出的例1-1到1-4和比较例1-1到1-4而变化。
对于按照例1-1到1-4和比较例1-1到1-4所制作的二次电池，对初始容量、循环特性和低温特性进行了测试。
通过进行充、放电，得到了初始容量和循环特性。初始容量是在第一次充、放电中获得的放电容量。对于循环特性，容量维持率是在第200次循环时的放电容量与初始容量的比率。充、放电是这样进行的，首先在23℃、电池电压设定为4.2V、电流恒定为1C，进行充电2小时，然后再以恒定电流1C进行放电，直到电池电压到达2.5V，1C的含义是指将初始容量在一个小时内完成放电的电流。所得到的结果如表1所示。在表1中，例1-1到1-4和比较例1-1到1-4的初始容量是相对值，其中将比较例1-1的初始容量视为100。
按如下所述，将得到低温放电特性。首先，在23℃进行充、放电得到23℃的容量。接着，在23℃再次进行充电以后，在0℃进行放电获得0℃的容量。之后，所得到的低温放电特性是0℃的容量与23℃的容量的比率，即(0℃的容量/23℃的容量)×100。在与那些获得循环特性相同的条件下，进行充、放电。所得到的结果如表1所示。
表1
| 电解液的组成(wt％) | 初始容量(％) | 容量维持率(％) | 0℃的容量23℃的容量(％) | |||||
| PC | EC | DMC | LiPF6 | VEC | ||||
| 例1-1 | 5 | 15 | 63.7 | 16 | 0.3 | 102 | 92 | 90 |
| 例1-2 | 20 | 15 | 48.7 | 16 | 0.3 | 102 | 93 | 90 |
| 例1-3 | 5 | 15 | 61 | 16 | 3 | 102 | 94 | 89 |
| 例1-4 | 20 | 15 | 46 | 16 | 3 | 102 | 93 | 88 |
| 比较例1-1 | 0 | 15 | 69 | 16 | 0 | 100 | 65 | 80 |
| 比较例1-2 | 5 | 15 | 64 | 16 | 0 | 100 | 70 | 91 |
| 比较例1-3 | 20 | 15 | 49 | 16 | 0 | 105 | 71 | 91 |
| 比较例1-4 | 30 | 15 | 39 | 16 | 0 | 90 | 71 | 92 |
| 比较例1-5 | 0 | 15 | 68.7 | 16 | 0.3 | 102 | 85 | 79 |
| 比较例1-6 | 30 | 15 | 38.7 | 16 | 0.3 | 95 | 90 | 91 |
| 比较例1-7 | 0 | 15 | 66 | 16 | 3 | 102 | 83 | 78 |
| 比较例1-8 | 30 | 15 | 34 | 16 | 3 | 95 | 92 | 89 |
| 比较例1-9 | 0 | 15 | 64 | 16 | 5 | 102 | 74 | 60 |
| 比较例1-10 | 5 | 15 | 59 | 16 | 5 | 102 | 80 | 68 |
| 比较例1-11 | 20 | 15 | 44 | 16 | 5 | 102 | 81 | 71 |
| 比较例1-12 | 30 | 15 | 34 | 16 | 5 | 95 | 78 | 70 |
| 比较例1-13 | 20 | 0 | 61 | 16 | 3 | 95 | 68 | 91 |
| 比较例1-14 | 20 | 16 | 0 | 16 | 3 | 50 | 45 | 85 |
如表1所示的那样，在比较例1-1到1-4中碳酸丁二烯酯的含量为0wt％，在比较例1-9到1-12中碳酸丁二烯酯的含量为5wt％，容量维持率小于等于80％。特别地，在比较例1-9到1-12中，(0℃的容量/23℃的容量)小于等于71％。同时，在例1-1到1-4中碳酸丁二烯酯的含量从0.3wt％到3wt％，容量维持率和(0℃的容量/23℃的容量)都分别大于等于92％和大于等于88％。对它们的原因是如下考虑的。即，在碳酸丁二烯酯的含量从0.3wt％到3wt％时，在初始充电中在负极22上形成良好涂层。同时，当碳酸丁二烯酯的含量大于3wt％时，涂层变厚，熔点较低的碳酸丁二烯酯就不能形成涂层，并保留在电解液中。
此外，在比较例1-4、1-6、1-8和1-12中碳酸丙烯酯的含量是30wt％，初始容量小于等于95％。其原因是如下考虑的。即，在存在碳酸丁二烯酯时，在初始充、放电期间由于前述原因，负极22中碳酸丙烯酯的分解被抑制。但是，当碳酸丁二烯酯的含量约为5wt％时，如果碳酸丙烯酯的含量超过20wt％，那么不是负极22中所有的碳酸丙烯酯的分解都被抑制。
同时，在比较例1-1、1-5、1-7和1-9中不含有碳酸丙烯酯，容量维持率和(0℃的容量/23℃的容量)都分别小于等于85％和小于等于80％。对(0℃的容量/23℃的容量)降低的原因是如下考虑的。即，由于没有低熔点的碳酸丙烯酯，那么溶剂不能有效地发挥作用。
此外，在比较例1-13中不含有碳酸乙烯酯，初始容量和容量维持率都分别低至95％和68％。对容量维持率较低的原因是如下考虑的。即，考虑到比较例1-1、1-5、1-7和1-9中都不含有碳酸丙烯酯，并且其容量维持率也较低，从这一观点看，通过共存的碳酸乙烯酯和碳酸丙烯酯之间的相互作用能够获得良好的维持率。
此外，在比较例1-14中不含有碳酸二甲酯，初始容量和容量维持率都分别低至50％和45％。对其原因是如下考虑的。即，由于没有使用碳酸二甲酯，电解液的粘度变高了，离子在电解液中的移动速率变低了。
即，发现在电解液包含碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、碳酸二甲脂和碳酸丁二烯酯，并且碳酸丙烯酯和碳酸丁二烯酯的含量分别为5wt％-20wt％和0.3wt％-3wt％时，容量、循环特性和低温特性都得到提高。
(例2-1和2-2)
制作二次电池，其方法除使用碳酸甲乙酯(EMC)或碳酸二乙酯(DEC)代替碳酸二甲酯外，与例1-4中的方法相类似。对于例2-1和2-2中的二次电池，其容量、循环特性和低温特性以与例1-4中相类似的方式进行检测。在表2中示出了检测结果，同时示出了例1-4和比较例1-14的结果。
表2
| 电解液的组成(wt％) | 初始容量(％) | 容量维持率(％) | 0℃的容量23℃的容量(％) | |||||||
| PC | EC | DMC | EMC | DEC | LiPF6 | VEC | ||||
| 例1-4 | 20 | 15 | 46 | 0 | 0 | 16 | 3 | 102 | 93 | 88 |
| 例2-1 | 20 | 15 | 0 | 46 | 0 | 16 | 3 | 101 | 90 | 87 |
| 例2-2 | 20 | 15 | 0 | 0 | 46 | 16 | 3 | 100 | 89 | 87 |
| 比较例1-14 | 20 | 61 | 0 | 0 | 0 | 16 | 3 | 50 | 45 | 85 |
如表2所示的那样，对于初始容量和容量维持率，其中使用了碳酸甲乙酯或碳酸二乙酯的例2-1和2-2，与比较例1-14相比，获得了更高的值，这一结果与其中使用了碳酸二甲酯的例1-4相类似。即，我们发现在使用其他低粘度溶剂时可以得到相类似的结果。
(例3-1和3-2)
按照例3-1和3-2以及比较例3-1，制作二次电池，其方法除使用碳酸亚乙烯酯(VC)代替碳酸丁二烯酯外，与例1-2和例1-4中的方法相类似，并且碳酸亚乙烯酯的含量的变化如表3所示。对于例3-1和3-2以及比较例3-1中的二次电池，初始容量和循环特性以及低温特性以与例1-2和1-4中相类似的方式进行检测。在表3中示出了结果，同时示出了例1-2和1-4和比较例1-11的结果。
表3
| 电解液的组成(wt％) | 初始容量(％) | 容量维持率(％) | 0℃的容量23℃的容量(％) | ||||||
| PC | EC | DMC | LiPF6 | VEC | VC | ||||
| 例1-2 | 20 | 15 | 48.7 | 16 | 0.3 | 0 | 102 | 93 | 90 |
| 例1-4 | 20 | 15 | 46 | 16 | 3 | 0 | 102 | 93 | 88 |
| 例3-1 | 20 | 15 | 48.7 | 16 | 0 | 0.3 | 102 | 93 | 90 |
| 例3-2 | 20 | 15 | 46 | 16 | 0 | 3 | 102 | 93 | 88 |
| 比较例1-11 | 20 | 15 | 44 | 16 | 5 | 0 | 102 | 81 | 71 |
| 比较例3-1 | 20 | 15 | 44 | 16 | 0 | 5 | 102 | 81 | 71 |
如表3所示的那样，在其中使用碳酸亚乙烯酯的例3-1和3-2以及比较例3-1的初始容量、容量维持率和(0℃的容量/23℃的容量)分别与在其中使用碳酸丁二烯酯的例1-2和1-4以及比较例1-11的值相类似。即，我们发现在使用其他不饱和化合物的碳酸酯时，可以获得类似的结果。
(例4-1和4-2)
对于例4-1和4-2与比较例4-1和4-2，制作二次电池，其制作方法除使用了其他结构作为电极缠绕体20的结构外，与例1-4和对比例1-3的方法相似。例4-1和比较例4-1中的电极缠绕体20的结构如图2的实施例所示。例4-2和比较例4-2中的电极缠绕体20的结构如图4所示。图4所示的电极缠绕体20具有与图2所示相似的结构，不同之处在于没有在中心侧和外围侧设置集电体21A和22A的裸露区域21C和22C的一个或多个电路。在图4中，对于与图2和图3中同样的部件，使用同样的符号。
对于例1-3、4-1和4-2以及比较例1-3、4-1和4-2的二次电池，进行过充电针刺测试以检测由于下面的内部短路而产生的热量。首先，在电流值为1C、23℃下进行充电，直到电池电压到达4.2V、4.3V、4.4V和4.5V以产生过充电状态。接下来，将直径为3mm的针穿过处于过充状态的电池的侧面的中心部位，使得针垂直于缠绕的外围侧面。之后，搁置电池直到其温度到达正常温度，然后检测持续时间。在这方面，当持续时间小于或等于5分钟时，将该电池判定为高安全性的，当持续时间超过5分钟时，将该电池判定为低安全性的。在表4中示出了结果。在表4中，○指高安全性，×指低安全性。针刺测试是在基于内部严重短路的假设下进行的。但是，电池的构造使得电压高达4.3V时仍能确保其安全性，因为过充电通常被保护电路等阻止。
此外，对于例1-3、4-1和4-2以及比较例1-3、4-1和4-2的二次电池，进行如下的过放电测试。首先，进行充电直到电池电压到达4.2V。之后，在该状态下使用2Ω的电阻搁置电池两天。接下来，在1C的恒定电流下进行放电，直到电池电压到达2.5V以获得过放电后的放电容量。然后，回复率是过放电后的放电容量与在获得循环特性同样的条件下通过进行充、放电获得的初始容量的比率。结果如表4所示。
表4
| 电解液的组成(wt％) | 电极缠绕体结构 | 针刺测试 | 回复率(％) | ||||||||
| PC | EC | DMC | LiPF6 | VEC | 4.2V | 4.3V | 4.4V | 4.5V | |||
| 例1-4 | 20 | 15 | 46 | 16 | 3 | 图3 | ○ | ○ | ○ | × | 97 |
| 例4-1 | 20 | 15 | 46 | 16 | 3 | 图2 | ○ | ○ | ○ | ○ | 98 |
| 例4-2 | 20 | 15 | 46 | 16 | 3 | 图4 | ○ | ○ | × | × | 99 |
| 比较例1-3 | 20 | 15 | 49 | 16 | 0 | 图3 | ○ | ○ | ○ | × | 78 |
| 比较例4-1 | 20 | 15 | 49 | 16 | 0 | 图2 | ○ | ○ | ○ | ○ | 80 |
| 比较例4-2 | 20 | 15 | 49 | 16 | 0 | 图4 | ○ | ○ | × | × | 95 |
如表4所示的那样，在例1-4和4-1以及比较例1-3和4-1中，与例4-2以及比较例4-2相比，对于针刺测试的安全性可以得到提高。特别地，例4-1以及比较例4-1中的效率更高。其原因可能是热量产生特性得到了提高，并且在推动针时在缠绕体20的中心侧和外围侧的集电体21A和集电体22A之间通过选择性的短路促进了热量散发。
如表4所示的那样，在比较例1-3和4-1中，回复率变差。这种回复率变差可能是，当负极22的电势在过放电期间升高时，负极集电体被溶解到电解液中而造成的。同时，在例4-2以及比较例4-2中，回复率没有变差。其原因如下。即，在例4-2以及比较例4-2中，所设置的裸露区域22C较少，且集电体22A被活性材料层22B覆盖。所以，集电体22A溶解到电解液的速率降低。同时，在例1-4和4-1中，尽管与比较例1-3及4-1相同，集电体22A的裸露区域22C设置在中心侧和外围侧，但是回复率仍较高。其原因可能是不饱和化合物的碳酸酯在初始充电中在负极22上形成涂层，该涂层阻止了集电体22A的溶解。
即，在电解液包含碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、低粘度溶剂和不饱和化合物的碳酸酯，且碳酸丙烯酯和碳酸酯的含量分别为5wt％-20wt％和0.3wt％-3wt％时，即使裸露区域21C和22C被设置在缠绕体的中心侧和外围侧，由于过放电得到抑制，安全性也得到了提高。
尽管已经参照实施例和具体例子对本发明进行了说明，但是本发明并不限于前述实施例和具体例子，而可以进行各种修改。例如，虽然在前述实施例和具体例子中，说明了一种使用电解液，即液体电解质的情况。但是，也可以使用其他的电解质代替电解液。其他电解质的例子包括凝胶状电解质，在其中电解质被保持在高分子化合物中；具有离子电导的固体电解质和电解液的混合物；以及固态电解质和凝胶状电解质的混合物。
对于凝胶状电解质，各种能够吸收电解液并凝胶化的高分子化合物都可以使用。这样的高分子化合物的例子包括：氟高分子化合物，比如聚偏二氟乙烯以及二氟乙烯和六氟丙稀的共聚物；醚高分子化合物，比如聚环氧乙烷和包括聚环氧乙烷的交联复合物；以及聚丙烯腈。特别地，考虑到氧化还原稳定性，氟高分子化合物是合适的。
对于固体电解质，可以使用具有离子电导的有机固体电解质，其中电解质盐被分散到高分子化合物中；或者包括导电玻璃或离子晶体的无机固体电解质。在这方面，对于高分子化合物，可以使用比如聚环氧乙烷和包括聚环氧乙烷的交联复合物的醚高分子化合物，比如聚甲基丙烯酸酯的酯高分子化合物以及丙稀酸高分子化合物；它们可以单独使用，或混合使用，或共聚后使用。对于无机固体电解质，能够使用氮化锂、碘化锂等。
在前述实施例和具体例子中，已经通过使用具体的例子对电极缠绕体20的结构进行了解说。但是，本发明能被应用于使用其他结构的情形。此外，本发明能够被应用于形状为椭圆或多边形的缠绕结构的二次电池，也可以应用于其中正极和负极是折叠或层叠结构的二次电池。此外，本发明能够被应用于形状为硬币、纽扣或卡状的二次电池。此外，本发明能被应用于一次电池，而非二次电池。
如上所述，根据本发明的电池，电解质包含碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、沸点小于或等于150℃的低粘度溶剂，以及不饱和化合物的碳酸酯。此外，碳酸丙烯酯的含量从5wt％到20wt％，碳酸酯的含量从0.3wt％到3wt％。所以，容量、循环特性和低温特性都得到提高。
显然根据上述教导，可以对本发明进行许多修改和变化。所以，应该理解在权利要求的范围内，除本说明书所特别说明的以外，还能够以其它方式实践本发明。
Claims (2)
1.一种电池，包括：
正极；
负极；以及
电解质，
其中，电解质包含碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、沸点小于或等于150℃的低粘度溶剂、不饱和化合物的碳酸酯以及锂盐；并且所述碳酸丙烯酯的含量从5wt％到20wt％；所述低粘度溶剂选自碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯或碳酸二乙酯；所述不饱和化合物的碳酸酯是碳酸丁二烯酯或碳酸亚乙烯酯中的至少一种，且该碳酸酯的含量从0.3wt％到3wt％。
2.如权利要求1所述的电池，其中，所述正极和负极包括具有一对相对的面的集电体，和设置在所述集电体上的活性材料层；所述正极和负极以及在它们之间的电解质被层叠和缠绕；并且至少正极或负极之一包括裸露区域的一个或多个电路，在所述裸露区域处没有活性材料被至少设置在缠绕体的中心侧或缠绕体的外围侧之一。
Applications Claiming Priority (2)
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