CN105916955A - 粘着粘结剂组合物和粘着粘结性胶带 - Google Patents

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Abstract

本申请发明的目的在于提供初粘性、粘着力、保持力和涂布性优异的粘着粘结剂组合物。本申请发明的粘着粘结剂组合物的特征在于，其包含具有以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的嵌段共聚物(a)、赋粘剂(b)和油(c)，上述嵌段共聚物(a)包含部分氢化嵌段共聚物(a‑1)，上述部分氢化嵌段共聚物(a‑1)具有乙烯基芳香族单体单元和共轭二烯单体单元，相对于上述部分氢化嵌段共聚物(a‑1)100质量％，该乙烯基芳香族单体单元的含量为10质量％以上19质量％以下，上述部分氢化嵌段共聚物(a‑1)中的上述共轭二烯单体单元所含有的双键的氢化率相对于氢化前的全部双键量为15mol％以上且小于80mol％。

Description

粘着粘结剂组合物和粘着粘结性胶带
技术领域
本发明涉及粘着粘结剂组合物和粘着粘结性胶带。
背景技术
近年来，热熔性型的粘结剂从低环境污染和改善劳动环境等方面考虑得到广泛使用。作为热熔性型粘结剂用的聚合物，广泛使用苯乙烯系嵌段共聚物。
在专利文献1和2中提出了一种粘着粘结剂组合物，其在苯乙烯系嵌段共聚物中使用了三嵌段共聚物和二嵌段共聚物。
另外，在专利文献3中提出了一种粘着粘结剂组合物，在该粘着粘结剂组合物中使用了各种氢化率的苯乙烯系嵌段共聚物，在其实施例和比较例中记载了含有乙烯基芳香族单体含量为0质量％或20质量％以上的氢化苯乙烯系嵌段共聚物、赋粘剂和油的各种混配比例的粘着粘结剂组合物。
对于在粘着胶带中使用的粘着粘结剂组合物，要求高滚球初粘力、高粘着力、高保持力、高涂布性、耐变色性、层积时起始于端部的高耐渗出性的平衡。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开昭64-81877号公报
专利文献2：日本特开昭61-278578号公报
专利文献3：WO2001/85818号公报
发明内容
发明所要解决的课题
但是，在上述专利文献1～3中公开的粘着粘结剂组合物中，粘着粘结剂组合物所要求的各种特性不充分，另外，迫切希望进一步改善高滚球初粘力、高粘着力、高保持力、高涂布性、耐变色性、层积时起始于端部的高耐渗出性的平衡性能。
本发明是鉴于上述问题而进行的，其目的在于提供滚球初粘力、粘着力、保持力、涂布性、耐变色性、层积时起始于端部的耐渗出性优异的粘着粘结剂组合物以及具有该粘着粘结剂组合物的粘着粘结性胶带和标签。
解决课题的手段
本发明人为了解决上述现有技术的问题反复进行了深入研究，结果发现，若制成以特定比例具有特定的部分氢化嵌段共聚物、油和赋粘树脂的粘着粘结剂组合物，则能够解决上述现有技术的课题，从而完成了本发明。
即，本发明如下。
[1]
一种粘着粘结剂组合物，其包含嵌段的嵌段共聚物(a)、赋粘剂(b)和油(c)，该嵌段共聚物(a)具有以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段，
上述嵌段共聚物(a)包含部分氢化嵌段共聚物(a-1)，
上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)具有乙烯基芳香族单体单元和共轭二烯单体单元，
相对于上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)100质量％，该乙烯基芳香族单体单元的含量为10质量％以上19质量％以下，
上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的上述共轭二烯单体单元所含有的双键的氢化率相对于氢化前的全部双键量为15mol％以上且小于80mol％，
上述嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于上述油(c)的含量(O)之比(P/O)为0.7以上且小于1.8时，上述赋粘剂(b)的含量(T)相对于上述油(c)的含量(O)之比(T/O)为1.0以上4.0以下，
上述嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于上述油(c)的含量(O)之比(P/O)为1.8以上6.0以下时，上述赋粘剂(b)的含量(T)相对于上述油(c)的含量(O)之比(T/O)为2.1以上8.2以下，
相对于上述嵌段共聚物(a)100质量份，上述赋粘剂(b)的含量为60质量份以上240质量份以下，
相对于上述嵌段共聚物(a)100质量份，上述油(c)的含量为10质量份以上140质量份以下。
[2]
如上述[1]中所述的粘着粘结剂组合物，其中，
上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)包含上述以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段，
相对于上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)100质量％，该以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量为10质量％以上19质量％以下。
[3]
如上述[1]或[2]中所述的粘着粘结剂组合物，其中，上述嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于上述油(c)的含量(O)之比(P/O)为1.8以上6.0以下。
[4]
如上述[1]～[3]中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，上述油(c)的含量为10质量份以上55质量份以下。
[5]
如上述[1]或[2]中所述的粘着粘结剂组合物，其中，上述嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于上述油(c)的含量(O)之比(P/O)为0.7以上且小于1.8。
[6]
如上述[1]、[2]和[5]中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，上述油(c)的含量为62质量份以上140质量份以下。
[7]
如上述[1]～[6]中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的上述共轭二烯单体单元所含有的双键的氢化率相对于氢化前的全部双键量为31mol％以上70mol％以下。
[8]
如上述[1]～[7]中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，
上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)包含部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)和部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)，
该部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)由以上述乙烯基芳香族单体单元为主体的2个以上的嵌段和以上述共轭二烯单体单元为主体的1个以上的嵌段构成，
该部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)由以上述乙烯基芳香族单体单元为主体的1个嵌段和以上述共轭二烯单体单元为主体的1个嵌段构成，
上述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的重均分子量小于上述部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)的重均分子量。
[9]
如上述[8]中所述的粘着粘结剂组合物，其中，上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)中，上述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量相对于上述以述乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量之比((上述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量)/(以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量))为1.8～7.0。
[10]
如上述[8]或[9]中所述的粘着粘结剂组合物，其中，上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的上述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量为10质量％～80质量％。
[11]
如上述[8]～[10]中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)中，上述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量相对于上述乙烯基芳香族单体单元的含量之比(上述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/上述乙烯基芳香族单体单元的含量)为1.8～6.0。
[12]
如上述[1]～[11]中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，上述赋粘剂(b)包含脂肪族系粘着粘结赋予树脂。
[13]
如上述[1]～[12]中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，上述赋粘剂(b)包含软化点为87℃以上的粘着粘结赋予树脂。
[14]
如上述[1]～[13]中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，该组合物在180℃的熔融粘度为1000mPa·s以上100000mPa·s以下。
[15]
如上述[1]～[14]中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，该组合物在0℃的贮存刚性模量G’(G’(0℃))(测定条件：1Hz)为2×106Pa以下。
[16]
如上述[1]～[15]中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，该组合物在0℃的贮存刚性模量G’(G’(0℃))(测定条件：1Hz)相对于在30℃的贮存刚性模量G’(G’(30℃))(测定条件：1Hz)之比((G’(0℃)/(G’(30℃))小于100。
[17]
如上述[1]～[16]中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，上述嵌段共聚物(a)具有选自由羟基、酸酐基、环氧基、氨基、酰胺基、硅烷醇基以及烷氧基硅烷基组成的组中的至少一种官能团。
[18]
一种粘着粘结性胶带，其具有上述[1]～[17]中任一项所述的粘着粘结剂组合物。
发明的效果
根据本发明，能够提供滚球初粘力、粘着力、保持力、涂布性、耐变色性、层积时起始于端部的耐渗出性优异的粘着粘结剂组合物以及具有该粘着粘结剂组合物的粘着粘结性胶带和标签。
具体实施方式
下面对本发明的实施方式(下文中称为“本实施方式”)进行详细说明。本发明并不限于以下的实施方式，可以在其要点的范围内进行各种变形来实施。
[粘着粘结剂组合物]
本实施方式的粘着粘结剂组合物包含嵌段共聚物(a)、赋粘剂(b)和油(c)，该嵌段共聚物(a)具有以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段，
上述嵌段共聚物(a)包含部分氢化嵌段共聚物(a-1)，
上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)具有乙烯基芳香族单体单元和共轭二烯单体单元，
相对于上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)100质量％，该乙烯基芳香族单体单元的含量为10质量％以上19质量％以下，
上述部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的上述共轭二烯单体单元所含有的双键的氢化率相对于氢化前的全部双键量为15mol％以上且小于80mol％，
上述嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于上述油(c)的含量(O)之比(P/O)为0.7以上且小于1.8时，上述赋粘剂(b)的含量(T)相对于上述油(c)的含量(O)之比(T/O)为1.0以上4.0以下，
上述嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于上述油(c)的含量(O)之比(P/O)为1.8以上6.0以下时，上述赋粘剂(b)的含量(T)相对于上述油(c)的含量(O)之比(T/O)为2.1以上8.2以下，
相对于上述嵌段共聚物(a)100质量份，上述赋粘剂(b)的含量为60质量份以上240质量份以下，
相对于上述嵌段共聚物(a)100质量份，上述油(c)的含量为10质量份以上140质量份以下。
[嵌段共聚物(a)]
本实施方式中使用的嵌段共聚物(a)包含部分氢化嵌段共聚物(a-1)。部分氢化嵌段共聚物(a-1)具有乙烯基芳香族单体单元和共轭二烯单体单元，并且包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段。此处，将构成聚合物的结构单元称为“～单体单元”，在作为聚合物的材料记载的情况下省略“单元”，仅记载为“～单体”。
另外，在本说明书中，“为主体”是指在嵌段中规定的单体单元的含量为优选为60质量％以上、更优选为80质量％以上、进一步优选为90质量％以上、更进一步优选为95质量％以上。
(部分氢化嵌段共聚物(a-1))
本实施方式中使用的部分氢化嵌段共聚物(a-1)包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段。作为部分氢化嵌段共聚物(a-1)的氢化前的结构没有特别限定，例如可以举出由下述式(i)～(vi)表示的结构。
(A-B)n···(i)
B-(A-B)n···(ii)
A-(B-A)n···(iii)
A-(B-A)n-X···(iv)
[(A-B)k]m-X···(v)
[(A-B)k-A]m-X···(vi)
(上述式(i)～(vi)中，A表示以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段，B表示以共轭二烯单体单元为主体的嵌段，X表示偶联剂的残基或多官能有机锂等聚合引发剂的残基，m、n和k表示1以上的整数、优选为1～5的整数。)
在氢化前的嵌段共聚物中存在多个嵌段A和B的情况下，各自分子量和组成等结构可以相同、也可以不同。
上述式(i)～(vi)中，X表示偶联剂的残基或多官能有机锂等聚合引发剂的残基。作为偶联剂或多官能有机锂等聚合引发剂没有特别限定，例如可以举出四氯化硅、四氯化锡、环氧化大豆油、聚卤代烃化合物、羧酸酯化合物、聚乙烯基化合物、双酚型环氧化合物、烷氧基硅烷化合物、卤化硅烷化合物、酯系化合物等。部分氢化嵌段共聚物(a-1)可以是X为偶联剂残基的偶联体与不具有X或X为聚合引发剂残基的非偶联体的混合物。
需要说明的是，各嵌段的边界或最端部不一定需要清晰地区分开。例如，可以存在乙烯基芳香族单体单元与共轭二烯单体单元的共聚物嵌段。
对于以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段中或以共轭二烯单体单元为主体的嵌段中的乙烯基芳香族单体单元的分布没有特别限定，可以均匀分布，也可以呈递变状、阶梯状、凸状或凹状分布。另外，在聚合物嵌段中可以存在结晶部。在以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段中可以共存2个以上的乙烯基芳香族单体单元的含量不同的链段。
相对于部分氢化嵌段共聚物(a-1)100质量％，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的乙烯基芳香族单体单元的含量为10质量％以上19质量％以下、优选为11质量％以上18质量％以下、更优选为11质量％以上17质量％以下、进一步优选为12质量％以上16质量％以下、更进一步优选为13质量％以上15质量％以下。通过使乙烯基芳香族单体单元的含量为10质量％以上，粘着力、保持力或者胶带层积时起始于端部的高耐渗出性进一步提高。另外，通过使乙烯基芳香族单体单元的含量为19质量％以下，初粘性、涂布性或者耐变色性进一步提高。需要说明的是，乙烯基芳香族单体单元的含量可以利用后述实施例中记载的方法测定。
相对于部分氢化嵌段共聚物(a-1)100质量％，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量优选为10质量％以上19质量％以下、更优选为11质量％以上18质量％以下、进一步优选为11质量％以上17质量％以下、更进一步优选为12质量％以上16质量％以下、进而更优选为13质量％以上15质量％以下。通过使以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量为10质量％以上，粘着力、保持力或者胶带层积时起始于端部的高耐渗出性进一步提高。另外，通过使以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量为19质量％以下，初粘性、涂布性或耐变色性进一步提高。需要说明的是，以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量可以利用后述实施例中记载的方法测定。
部分氢化嵌段共聚物(a-1)优选包含部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)和部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)，该部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)由以乙烯基芳香族单体单元为主体的2个以上的嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的1个以上的嵌段构成，该部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)由以乙烯基芳香族单体单元为主体的1个嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的1个嵌段构成。此处，优选部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的重均分子量小于部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)的重均分子量。通过使用这样的部分氢化嵌段共聚物(a-1)，初粘性、涂布性、耐热老化性和胶带层积时起始于端部的高耐渗出性倾向于进一步提高。
部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)优选具有由A-B-A、(A-B)2或(A-B)2-X表示的带有两个A的结构。另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)优选具有由A-B或(A-B)-X表示的带有一个A的结构。通过具有这样的部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)和部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)，初粘性、涂布性和耐热老化性倾向于进一步提高。
部分氢化嵌段共聚物(a-1)为上述部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)和部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的混合物的情况下，相对于部分氢化嵌段共聚物(a-1)100质量％，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)的含量优选为20质量％以上90质量％以下、更优选为30质量％以上80质量％以下、进一步优选为40质量％以上70质量％以下。另外，相对于部分氢化嵌段共聚物(a-1)100质量％，部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量优选为10质量％以上80质量％以下、更优选为20质量％以上70质量％以下、进一步优选为30质量％以上60质量％以下。通过使部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)和部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量为上述范围内，初粘性、粘着力、保持力和涂布性倾向于进一步提高。
需要说明的是，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)和部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量可以利用后述实施例记载的方法测定。
部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量相对于以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量之比((部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量)/(以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量))优选为1.8～7.0、更优选为2.0～6.5、进一步优选为2.5～6.0、更进一步优选为3.0～5.5。通过使比值((部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量)/(以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量))为1.8以上，滚球初粘力、粘着力、保持力以及涂布性倾向于进一步提高。另外，通过使比值((部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量)/(以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量))为7.0以下，保持力、层积时起始于端部的耐渗出性倾向于进一步提高。
另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量相对于乙烯基芳香族单体单元的含量之比((部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量)/(乙烯基芳香族单体单元的含量))优选为1.8～6.0、更优选为2.0～6.0、进一步优选为2.5～5.0、更进一步优选为3.5～4.0。通过使比值((部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量)/(乙烯基芳香族单体单元的含量))为1.8以上，滚球初粘力、粘着力以及保持力倾向于进一步提高。另外，通过使比值((部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量)/(乙烯基芳香族单体单元的含量))为6.0以下，涂布性、耐变色性以及胶带层积时起始于端部的耐渗出性倾向于进一步提高。
需要说明的是，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量、以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量和乙烯基芳香族单体单元的含量可利用后述实施例中记载的方法测定。
本实施方式中使用的部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的共轭二烯单体单元所含有的双键的氢化率相对于氢化前的全部双键量为15mol％以上且小于80mol％、优选为20mol％以上74mol％以下、更优选为31mol％以上70mol％以下、进一步优选为33mol％以上63mol％以下、更进一步优选为35mol％以上59mol％以下。通过使双键的氢化率为上述范围内，初粘性、粘着力、保持力、涂布性、耐变色性和胶带层积时起始于端部的高耐渗出性进一步提高。双键的氢化率可通过控制后述氢化工序中的氢化量、氢化反应时间来调整。另外，氢化率可利用后述实施例中记载的方法求出。
本实施方式中使用的部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的氢化前的共轭二烯单体单元中的乙烯基含量优选为15mol％以上75mol％以下、更优选为25mol％以上55mol％以下、进一步优选为35mol％以上45mol％以下。通过使氢化前的共轭二烯单体单元中的乙烯基含量为15mol％以上，初粘性、粘着力以及保持力倾向于进一步提高。另外，通过使氢化前的共轭二烯单体单元中的乙烯基含量为75mol％以下，初粘性和耐热老化性倾向于进一步提高。此处，“乙烯基含量”是指，相对于氢化前的共轭二烯以1,2-键合、3,4-键合以及1,4-键合的键合方式进行嵌入的共轭二烯单体单元的总mol量，以1,2-键合和3,4-键合进行嵌入的共轭二烯单体单元的比例。需要说明的是，乙烯基含量可通过NMR进行测定，具体地说，可通过后述实施例中记载的方法进行测定。对于以共轭二烯单体单元为主体的嵌段中的乙烯基含量的分布并无限定。
部分氢化嵌段共聚物(a-1)的熔体流动速率(MFR、200℃、5kgf)优选为0.1g/10分钟以上30g/10分钟以下、更优选为0.2g/10分钟以上15g/10分钟以下、进一步优选为0.3g/10分钟以上8g/10分钟以下、更进一步优选为0.4g/10分钟以上5g/10分钟以下。通过使部分氢化嵌段共聚物(a-1)的MFR为0.1g/10分钟以上，初粘性、粘着力、保持力和胶带层积时起始于端部的高耐渗出性倾向于进一步提高。另外，通过使部分氢化嵌段共聚物(a-1)的MFR为30g/10分钟以下，涂布性和耐变色性倾向于进一步提高。
嵌段共聚物(a)除了包含部分氢化嵌段共聚物(a-1)以外还可以包含其他的具有以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的嵌段共聚物。作为其他的嵌段共聚物没有特别限定，例如可以举出苯乙烯-丁二烯系嵌段共聚物、苯乙烯-异戊二烯系嵌段共聚物、氢化苯乙烯-丁二烯系嵌段共聚物、氢化苯乙烯-异戊二烯系嵌段共聚物。
在嵌段共聚物(a)除了包含部分氢化嵌段共聚物(a-1)以外还包含其他的具有以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的嵌段共聚物的情况下，嵌段共聚物(a)中的部分氢化嵌段共聚物(a-1)的含量相对于嵌段共聚物(a)的总量优选为50质量％以上、更优选为70质量％以上、进一步优选为80质量％以上、更进一步优选为90质量％以上。对于部分氢化嵌段共聚物(a-1)的含量的上限没有特别限定，为100质量％。通过使部分氢化嵌段共聚物(a-1)的含量为上述范围内，初粘性、粘着力、保持力和涂布性倾向于进一步提高。
对于其他的具有以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的嵌段共聚物在嵌段共聚物(a)中的含量，相对于嵌段共聚物(a)的总量，优选为50质量％以下、更优选为30质量％以下、进一步优选为20质量％以下、更进一步优选为10质量％以下。
嵌段共聚物(a)、特别是部分氢化嵌段共聚物(a-1)优选具有选自由羟基、酸酐基、环氧基、氨基、酰胺基、硅烷醇基、烷氧基硅烷基组成的组中的至少一种官能团。其中更优选氨基、酰胺基，进一步优选氨基。通过使嵌段共聚物(a)具有这样的官能团，粘着粘结组合物的初粘性、粘着力以及保持力倾向于进一步提高。进而，部分氢化嵌段共聚物(a-1)优选相对于1mol分子含有2mol以上的N基。
[部分氢化嵌段共聚物(a-1)的制造方法]
本实施方式中使用的部分氢化嵌段共聚物(a-1)可以依次进行下述工序来制造：在烃溶剂中，将锂化合物作为聚合引发剂，使至少共轭二烯单体和乙烯基芳香族单体聚合得到聚合物的聚合工序；对所得到的聚合物的共轭二烯单体单元中的双键进行氢化的氢化工序；对包含聚合物的溶液中的溶剂进行脱溶剂的脱溶剂工序。
(聚合工序)
在聚合工序中，在烃溶剂中，将锂化合物作为聚合引发剂，使至少包含共轭二烯单体和乙烯基芳香族单体的单体聚合来得到聚合物。
(烃溶剂)
作为聚合工序中使用的烃溶剂没有特别限定，例如可以举出丁烷、戊烷、己烷、异戊烷、庚烷、辛烷等脂肪族烃；环戊烷、甲基环戊烷、环己烷、甲基环己烷、乙基环己烷等脂环式烃；苯、甲苯、乙苯、二甲苯等芳香族烃等。它们可以仅单独使用1种，也可以将2种以上混合使用。
(聚合引发剂)
关于在聚合工序中作为聚合引发剂使用的锂化合物没有特别限定，例如可以举出有机单锂化合物、有机二锂化合物、有机多锂化合物等在分子中键接一个以上锂原子而成的化合物。作为这样的有机锂化合物没有特别限定，例如可以举出乙基锂、正丙基锂、异丙基锂、正丁基锂、仲丁基锂、叔丁基锂、六亚甲基二锂、丁二烯基二锂、异戊二烯基二锂等。它们可以仅单独使用1种，也可以合用两种以上。
(聚合中使用的单体)
作为共轭二烯单体没有特别限定，例如可以举出1,3-丁二烯、2-甲基-1,3-丁二烯(异戊二烯)、2,3-二甲基-1,3-丁二烯、1,3-戊二烯、2-甲基-1,3-戊二烯、1,3-己二烯等具有1对共轭双键的二烯烃。其中优选举出1,3-丁二烯、异戊二烯。另外，从机械强度的观点出发更优选1,3-丁二烯。这些单体可以单独使用1种，也可以合用两种以上。
作为乙烯基芳香族单体没有特别限定，例如可以举出苯乙烯、α-甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯、二乙烯基苯、1,1-二苯基乙烯、N,N-二甲基对氨基乙基苯乙烯、N,N-二乙基对氨基乙基苯乙烯等乙烯基芳香族化合物。其中，从经济性的方面出发，优选苯乙烯。它们可以单独使用1种，也可以合用两种以上。
除了上述共轭二烯单体和乙烯基芳香族单体以外，还可使用能够与共轭二烯单体和乙烯基芳香族单体共聚的其他单体。
在聚合工序中，出于调整聚合速度、调整聚合的共轭二烯单体单元的微观结构(顺式、反式以及乙烯基的比例)、调整共轭二烯单体和乙烯基芳香族单体的反应比例等目的，可以使用特定的极性化合物和无规化剂。
作为极性化合物和无规化剂没有特别限定，例如可以举出四氢呋喃、二乙二醇二甲醚、二乙二醇醇二丁醚等醚类；三乙胺、四甲基乙二胺等胺类；硫醚类、膦类、磷酰胺类、烷基苯磺酸盐、钾或钠的醇盐等。
在部分氢化嵌段共聚物(a-1)的制造方法中，作为利用聚合工序实施的聚合方法没有特别限定，可以应用公知的方法。作为公知的方法，例如可以举出日本特公昭36-19286号公报、日本特公昭43-17979号公报、日本特公昭46-32415号公报、日本特公昭49-36957号公报、日本特公昭48-2423号公报、日本特公昭48-4106号公报、日本特公昭56-28925号公报、日本特开昭59-166518号公报、日本特开昭60-186577号公报等中记载的方法。
在部分氢化嵌段共聚物(a-1)为部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)和部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的混合物的情况下，可以将各自的聚合物混合，也可以通过偶联一次制造。
作为偶联剂没有特别限定，可以使用2官能以上的任意偶联剂。作为2官能的偶联剂没有特别限定，例如可以举出二氯硅烷、单甲基二氯硅烷、二甲基二氯硅烷等2官能性卤化硅烷；二苯基二甲氧基硅烷、二苯基二乙氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷等2官能性烷氧基硅烷；二氯乙烷、二溴乙烷、二氯甲烷、二溴甲烷等2官能性卤化烷烃；二氯化锡、单甲基二氯化锡、二甲基二氯化锡、单乙基二氯化锡、二乙基二氯化锡、单丁基二氯化锡、二丁基二氯化锡等2官能性卤化锡；二溴苯、苯甲酸、CO、2-氯丙烯等。
作为3官能的偶联剂没有特别限定，例如可以举出三氯乙烷、三氯丙烷等3官能性卤化烷烃；甲基三氯硅烷、乙基三氯硅烷等3官能性卤化硅烷；甲基三甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷等3官能性烷氧基硅烷；等等。
作为4官能的偶联剂没有特别限定，例如可以举出四氯化碳、四溴化碳、四氯乙烷等4官能性卤化烷烃；四氯硅烷、四溴硅烷等4官能性卤化硅烷；四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷等4官能性烷氧基硅烷；四氯化锡、四溴锡等4官能性卤化锡；等等。
作为5官能以上的偶联剂没有特别限定，例如可以举出1,1,1,2,2-五氯乙烷、全氯乙烷、五氯苯、全氯苯、八溴联苯醚、十溴二苯醚等。此外还可以使用环氧化大豆油、含有2～6官能的环氧基化合物、羧酸酯、二乙烯基苯等多乙烯基化合物。偶联剂可以单独使用1种，也可以将两种以上组合使用。
此处，优选部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的重均分子量小于部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)的重均分子量。通过使用这样的部分氢化嵌段共聚物(a-1)，初粘性、涂布性、耐热老化性和胶带层积时起始于端部的高耐渗出性倾向于进一步提高。
[失活工序]
优选利用失活工序使聚合物的活性末端失活。对于使聚合物的活性末端失活的方法，可以通过使活性末端与具有活性氢的化合物发生反应来达成。对于具有活性氢的化合物没有特别限定，从经济性的方面考虑，优选醇和水。
(氢化工序)
氢化工序为对聚合工序中得到的聚合物的共轭二烯单体单元中的双键的一部分进行氢化反应的工序。作为氢化反应中使用的催化剂没有特别限定，例如可以举出：将Ni、Pt、Pd、Ru等金属负载至碳、二氧化硅、氧化铝、硅藻土等载体而成的负载型非均相催化剂；使用Ni、Co、Fe、Cr等的有机盐或乙酰丙酮盐和有机Al等还原剂的所谓齐格勒型催化剂；Ru、Rh等的有机金属化合物等所谓有机络合催化剂、或者在环戊二烯钛化合物中使用有机Li、有机Al、有机Mg等作为还原剂的均相催化剂。其中，从经济性、聚合物的着色性或粘结力的观点考虑，优选在环戊二烯钛化合物中使用有机Li、有机Al、有机Mg等作为还原剂的均相催化剂体系。
作为氢化方法没有特别限定，例如可以举出日本特公昭42-8704号公报、日本特公昭43-6636号公报所记载的方法或优选的日本特公昭63-4841号公报和日本特公昭63-5401号公报所记载的方法。具体地说，可以在惰性溶剂中在氢化催化剂的存在下进行氢化，得到氢化嵌段共聚物溶液。
对于氢化反应没有特别限定，从高氢化活性的观点考虑，优选在上述的使聚合物的活性末端失活的工序后进行。
在氢化工序中，乙烯基芳香族单体单元的共轭键可以被氢化。全部乙烯基芳香族单体单元中的共轭键的氢化率优选为30mol％以下、更优选为10mol％以下、进一步优选为3mol％以下。另外，对于全部乙烯基芳香族单体中的共轭键的氢化率的下限没有特别限定，为0mol％。通过使全部乙烯基芳香族单体中的共轭键的氢化率为上述范围内，保持力、粘结性倾向于进一步提高。
(赋予官能团的工序)
优选在引发剂、单体、偶联剂或者终止剂中使用具有官能团的化合物，在聚合物上加成官能团。
作为包含官能团的引发剂，优选含有含氮基团的引发剂，可以举出二辛基氨基锂、二-2-乙基己基氨基锂、乙基苄基氨基锂、(3-(二丁基氨基)-丙基)锂、哌啶基锂等。
作为包含官能团的单体，可以举出在上述聚合所用的单体中包含羟基、酸酐基、环氧基、氨基、酰胺基、硅烷醇基、烷氧基硅烷基的化合物。其中优选含有含氮基团的单体，可以举出N,N-二甲基乙烯基苄基胺、N,N-二乙基乙烯基苄基胺、N,N-二丙基乙烯基苄基胺、N,N-二丁基乙烯基苄基胺、N,N-二苯基乙烯基苄基胺、2-二甲氨基乙基苯乙烯、2-二乙基氨基乙基苯乙烯、2-双(三甲基甲硅烷基)氨基乙基苯乙烯、1-(4-N,N-二甲氨基苯基)-1-苯基乙烯、N,N-二甲基-2-(4-乙烯基苄氧基)乙胺、4-(2-吡咯烷基乙基)苯乙烯、4-(2-哌啶基乙基)苯乙烯、4-(2-六亚甲基亚氨基乙基)苯乙烯、4-(2-吗啉代乙基)苯乙烯、4-(2-噻嗪基乙基)苯乙烯、4-(2-N-甲基哌嗪基乙基)苯乙烯、1-((4-乙烯基苯氧基)甲基)吡咯烷、1-(4-乙烯基苄氧基甲基)吡咯烷等。
作为包含官能团的偶联剂和终止剂，可以举出上述偶联剂中的包含羟基、酸酐基、环氧基、氨基、酰胺基、硅烷醇基、烷氧基硅烷基的化合物。
其中优选含有含氮基团或含氧基的偶联剂，可以举出四缩水甘油基间苯二甲胺、四缩水甘油基-1,3-双氨基甲基环己烷、四缩水甘油基对苯二胺、四缩水甘油基二氨基二苯基甲烷、二缩水甘油基苯胺、γ-己内酯、γ-环氧丙氧基乙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三苯氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基二乙基乙氧基硅烷、1,3-二甲基-2-咪唑啉酮、1,3-二乙基-2-咪唑啉酮、N,N’-二甲基丙烯脲、N-甲基吡咯烷酮等。
(脱溶剂工序)
脱溶剂工序是对于包含聚合物的溶液的溶剂进行脱溶剂的工序。作为脱溶剂方法没有特别限定，可以举出汽提法或直接脱溶剂法。
通过脱溶剂工序得到的部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的残存溶剂量优选为2质量％以下、更优选为0.5质量％以下、进一步优选为0.2质量％以下、更进一步优选为0.05质量％以下、进而更优选为0.01质量％以下。另外，对于聚合物中的残存溶剂量的下限没有特别限定，优选残存溶剂量少，更优选为0质量％，从脱溶剂时的经济性的方面考虑，通常为0.01质量％以上0.1质量％以下的范围。
从部分氢化嵌段共聚物(a-1)的耐热老化性、抑制凝胶化的观点考虑，优选添加抗氧化剂。作为抗氧化剂没有特别限定，例如可以举出自由基捕捉剂等的酚系抗氧化剂、过氧化物分解剂等的磷系抗氧化剂或硫系抗氧化剂。另外，也可以使用兼具两种性能的抗氧化剂。它们可以单独使用、也可以合用两种以上。其中，从部分氢化嵌段共聚物(a-1)的耐热老化性、抑制凝胶化的观点考虑，优选添加酚系抗氧化剂。
此外，从防止部分氢化嵌段共聚物(a-1)的着色、提高机械强度的观点出发，在脱溶剂工序之前可以进行除去聚合物中的金属的脱灰工序、调整聚合物的pH的中和工序(例如添加酸或添加二氧化碳)。
[赋粘剂(b)]
作为本实施方式中使用的赋粘剂(b)没有特别限定，例如可以举出松香衍生物(包括桐油树脂)、妥尔油、妥尔油衍生物、松香酯树脂、天然和合成萜烯树脂、脂肪族烃树脂、芳香族烃树脂、混合脂肪族-芳香族烃树脂、香豆素-茚树脂、酚树脂、对叔丁基苯酚-乙炔树脂、苯酚-甲醛树脂、二甲苯-甲醛树脂、单烯烃的低聚物、二烯烃的低聚物、芳香族烃树脂、环式脂肪族烃树脂、氢化烃树脂、烃树脂、氢化桐油树脂、氢化油树脂、氢化油树脂与单官能醇或多官能醇的酯等。它们可以使用一种，也可以合用两种以上。
从高初粘性、高粘着力、高保持力、高涂布性和经济性的观点考虑，更优选含有脂肪族系粘着粘结赋予树脂。脂肪族系粘着粘结赋予树脂可以含有的非氢化芳香族成分的含量优选为20质量％以下、更优选为12质量％以下、进一步优选为8质量％以下。
“脂肪族系赋粘树脂”是指脂肪族烃基的含量为优选的50质量％以上、更优选的70质量％以上、进一步优选的80质量％以上、更进一步优选的88质量％以上、进而更优选的95质量％以上的赋粘树脂。通过使脂肪族烃的含量为上述范围内，初粘性、粘着力、保持力、涂布性和经济性倾向于进一步提高。
作为脂肪族系赋粘树脂的市售品没有特别限定，例如可以举出Escoretz 1202、1304、1401(TONEX制)、Wingtack95(Goodyear制)、QUINTON A100、B170、M100、R100(Japan Zeon制)、PiccoTac 95、PiccoPel 100(理化Hercules制)、Hi-rez T100X、G100X(三井石油化学制)等。
脂肪族系赋粘树脂可以由具有脂肪族基团和能够聚合的不饱和基团的单体制造。作为可使用的单体没有特别限定，例如可以举出包含C5或C6环戊基或环己基的天然和合成的萜烯。
另外，可以使用芳香族系赋粘树脂。“芳香族系赋粘树脂”是指芳香族系烃基的含量为优选的50质量％以上、更优选的70质量％以上、进一步优选的80质量％以上、更进一步优选的88质量％以上、进而更优选的95质量％以上的赋粘树脂。从得到高滚球初粘力、高粘着力、高保持力、高涂布性和胶带层积时起始于端部的高耐渗出性的观点考虑，可以将芳香族系赋粘树脂与脂肪族系赋粘树脂合用。
芳香族系赋粘树脂可以由分别具有芳香族基团和能够聚合的不饱和基团的单体制造。作为可使用的单体没有特别限定，例如可以举出苯乙烯、α-甲基苯乙烯、乙烯基甲苯、甲氧基苯乙烯、叔丁基苯乙烯、氯苯乙烯、茚单体(包括甲基茚)。
作为其他可使用的单体没有特别限定，例如可以举出1,3-丁二烯、顺式-1,3-戊二烯、反式-1,3-戊二烯、2-甲基-1,3-丁二烯、2-甲基-2-丁烯、环戊二烯、双环戊二烯、萜烯、萜烯-酚树脂等。
从粘结力、保持力和胶带层积时起始于端部的高耐渗出性的方面考虑，本实施方式中使用的赋粘剂(b)优选含有软化点为87℃以上的赋粘树脂。赋粘树脂的软化点更优选为91℃以上、进一步优选为95℃以上、更进一步优选为100℃以上。另外，对于赋粘树脂的软化点的上限没有特别限定，优选为145℃以下。软化点为依据JIS K2207环球式测定得到的值。
在特别需要高粘结性、粘结强度的经时变化或蠕变性能等的情况下，在粘着粘结剂组合物中，更优选含有与可以在本实施方式的粘着粘结剂组合物中使用的嵌段共聚物(a)的非玻璃相嵌段(通常为中间嵌段)具有亲和性的赋粘剂(b)20质量％～75质量％、且含有与嵌段聚合物的玻璃相嵌段(通常为外侧嵌段)具有亲和性的赋粘剂(b)3质量％～30质量％。
作为与嵌段共聚物的玻璃相嵌段具有亲和性的赋粘剂(b)没有特别限定，例如优选末端嵌段的赋粘树脂。作为这样的赋粘剂(b)没有特别限定，例如可以举出含有乙烯基甲苯、苯乙烯、α-甲基苯乙烯、苯并呋喃或茚的均聚物或共聚物等主要具有芳香族基团的树脂。它们之中，优选具有α-甲基苯乙烯的Kristalex或Plastolyn(EastmanChemical公司制造，商品名)。与嵌段共聚物的玻璃相嵌段具有亲和性的赋粘剂(b)的含量相对于粘着粘结剂组合物的总量优选为3质量％～30质量％、更优选为5质量％～20质量％、进一步优选为6质量％～12质量％。
另外，在特别需要高初期粘结力、高润湿性、粘着组合物的低熔融粘度或高涂布性等的情况下，优选使用芳香基含量为3质量％～12质量％的石油树脂作为赋粘剂(b)，更优选使用芳香基含量为3质量％～12质量％且进行了氢化的石油树脂作为赋粘剂(b)。这种情况下的赋粘剂(b)的芳香基含量优选为3质量％～12质量％、更优选为4质量％～10质量％。
本实施方式的粘着粘结剂组合物中的赋粘剂(b)的含量相对于嵌段共聚物(a)100质量份为60质量份以上240质量份以下、优选为110质量份以上230质量份以下、更优选为135质量份以上200质量份以下、进一步优选为140质量份以上185质量份以下、更进一步优选为155质量份以上180质量份以下。通过使赋粘剂(b)的含量为上述范围内，初粘性、粘着力、保持力、涂布性、耐变色性和胶带层积时起始于端部的高耐渗出性倾向于进一步提高。
需要说明的是，在后述的添加本实施方式中使用的嵌段共聚物(a)以外的聚合物的情况下，相对于本实施方式中使用的嵌段共聚物(a)以外的聚合物和嵌段共聚物(a)的含量合计100质量份，所含有的赋粘剂(b)的含量为60质量份以上240质量份以下。
[油(c)]
作为本实施方式中使用的油(c)没有特别限定，例如可以举出以石蜡系烃为主成分的石蜡系油、以环烷烃系烃为主成分的环烷烃系油、以芳香族系烃为主成分的芳香族系油。其中优选无色且实质上无味的油。
油(c)可以使用一种，也可以合用两种以上。
作为石蜡系油没有特别限定，例如可以举出Diana Process Oil PW-32、PW-90、PW-150、PS-430(出光兴产制)、Syntac PA-95、PA-100、PA-140(神户油化学制)、JOMOProcess P200、P300、P500、750(Japan Energy制)、Sunpar-110、115、120、130、150、2100、2280(Japan Sun Oil制)、Fukkol Process P-100、P-200、P-300、P-400、P-500(富士兴产制)等。
另外，作为环烷烃系油没有特别限定，例如可以举出Diana Process Oil NP-24、NR-26、NR-68、NS-90S、NS-100、NM-280(出光兴产制)、Syntac N-40、N-60、N-70、N-75、N-80(神户油化学制)、Shellflex 371JY(Shell Japan制)、JOMO Process R25、R50、R200、R1000(Japan Energy制)、SUNTHENE Oil 310、410、415、420、430、450、380、480、3125、4130、4240(Japan Sun Oil制)、Fukkol Neoflex 1060W、1060E、1150W、1150E、1400W、1400E、2040E、2050N(富士兴产制)、Petrex Process PN-3、PN-3M、PN-3N-H(山文油化制)等。
进而，作为芳香族系油没有特别限定，例如可以举出Diana Process Oil AC-12、AC-640、AH-16、AH-24、AH-58(出光兴产制)、Syntac HA-10、HA-15、HA-30、HA-35(神户油化学制)、Cosmo Process 40、40A、40C、200A、100、1000(Cosmo Oil Lubricants制)、JOMO Process X50、X100E、X140(Japan Energy制)、JSO Aroma 790、Nitopren720L(Japan Sun Oil制)、Fukkol Aromax 1、3、5、EXP1(富士兴产制)、Petrex ProcessLPO-R、LPO-V、PF-2(山文油化制)等。
从高保持力、粘着力、耐残胶性、粘着胶带层积时起始于端部的高耐渗出性的平衡的观点出发，本实施方式中使用的油(c)的含量相对于嵌段共聚物(a)100质量份为10质量份以上140质量份以下、优选为10质量份以上55质量份以下。
另外，从高滚球初粘力、涂布性、组合物制作时的混合时间短的观点出发，本实施方式中使用的油(c)的含量相对于嵌段共聚物(a)100质量份优选为62质量份以上140质量份以下、更优选为70质量份以上130质量份以下、进一步优选为80质量份以上120质量份以下。
需要说明的是，在后述的添加本实施方式中使用的嵌段共聚物(a)以外的聚合物的情况下，相对于本实施方式中使用的嵌段共聚物(a)以外的聚合物和嵌段共聚物(a)的含量合计100质量份，所含有的油(c)的含量为10质量份以上140质量份以下。
[粘着粘结剂组合物]
作为本实施方式的一个方式，粘着粘结剂组合物中的嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于油(c)的含量(O)之比(P/O)为0.7以上且小于1.8时，赋粘剂(b)的含量(T)相对于油(c)的含量(O)之比(T/O)为1.0以上4.0以下、优选为1.5以上3.5以下、更优选为1.7以上3.0以下、进一步优选为1.9以上2.5以下。另外，在该方式中，比值(P/O)优选为0.8以上1.7以下、更优选为0.9以上1.6以下、进一步优选为1.0以上1.5以下、更进一步优选为1.1以上1.5以下。在该方式中，通过使比值(P/O)和比值(T/O)满足上述关系，初粘性、粘着力、保持力、耐着色性和胶带层积时起始于端部的高耐渗出性的平衡优异。特别是通过使比值(T/O)为1.5以上3.5以下，初粘性倾向于进一步提高。另外，在该方式中，通过使比值(P/O)为0.8以上1.7以下，初粘性倾向于进一步提高。
另外，比值(P/O)为0.7以上且小于1.8时，从初粘性、粘着力或保持力的方面考虑，油(c)的含量相对于嵌段共聚物(a)100质量份优选为62质量份以上140质量份以下、更优选为65质量份以上125质量份以下、进一步优选为80质量份以上110质量份以下。另外，在该方式中，优选油(c)中的50质量％以上为石蜡系油。
作为本实施方式的其他方式，在粘着粘结剂组合物中的嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于油(c)的含量(O)之比(P/O)为1.8以上6.0以下时，赋粘剂(b)的含量(T)相对于油(c)的含量(O)之比(T/O)为2.1以上8.2以下、优选为2.5以上7.5以下、更优选为2.8以上6.0以下、进一步优选为3.2以上5.5以下、更进一步优选为3.5以上5.2以下。另外，在该方式中，比值(P/O)优选为1.8以上4.8以下、更优选为1.8以上3.5以下、进一步优选为1.8以上3.2以下、更进一步优选为1.9以上3.0以下。在该方式中，通过使比值(P/O)和比值(T/O)满足上述关系，初粘性、粘着力、保持力、耐着色性和胶带层积时起始于端部的高耐渗出性的平衡优异。特别是通过使比值(T/O)为2.5以上7.5以下，保持力、粘着力倾向于进一步提高。另外，在该方式中，通过使比值(P/O)为1.8以上4.8以下，保持力、粘着力倾向于进一步提高。
另外，在比值(P/O)为1.8以上6.0以下时，从初粘性、粘着力或保持力的观点考虑，油(c)的含量相对于嵌段共聚物(a)100质量份优选为10质量份以上55质量份以下、更优选为15质量份以上50质量份以下、进一步优选为21质量份以上45质量份以下、更进一步优选为25质量份以上40质量份以下。另外，在该方式中，优选油(c)中的50质量％以上为环烷烃系油。
本实施方式的粘着粘结组合物在180℃的熔融粘度优选为1000mPa·s以上100000mPa·s以下。
特别是作为本实施方式的一个方式的粘着粘结剂组合物中的嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于油(c)的含量(O)之比(P/O)为0.7以上且小于1.8时，粘着粘结组合物在180℃的熔融粘度优选为1000mPa·s以上、更优选为1200mPa·s以上、优选为1,500mPa·s以上。在该方式中，通过使粘着粘结组合物在180℃的熔融粘度为1000mPa·s以上，滚球初粘力、保持力、在160℃的涂布性倾向于进一步提高。另外，作为本实施方式的一个方式的粘着粘结剂组合物中的嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于油(c)的含量(O)之比(P/O)为0.7以上且小于1.8时，粘着粘结组合物在180℃的熔融粘度优选为100,000mPa·s以下、更优选为10,000mPa·s以下、进一步优选为8,000mPa·s以下。在该方式中，通过使粘着粘结组合物在180℃的熔融粘度为100,000mPa·s以下，滚球初粘力、在150℃的涂布性倾向于进一步提高。
另外，作为本实施方式的其他方式的粘着粘结剂组合物中的嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于油(c)的含量(O)之比(P/O)为1.8以上6.0以下时，粘着粘结组合物在180℃的熔融粘度优选为1,000mPa·s以上、更优选为4,000mPa·s以上、进一步优选为8,000mPa·s以上、更进一步优选为10000mPa·s以上、进而更优选为15000mPa·s以上。在该方式中，通过使粘着粘结组合物在180℃的熔融粘度为1,000mPa·s以上，粘着力和保持力倾向于进一步提高。另外，粘着粘结剂组合物中的嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于油(c)的含量(O)之比(P/O)为1.8以上6.0以下时，粘着粘结组合物在180℃的熔融粘度优选为100,000mPa·s以下、更优选为90,000mPa·s以下、进一步优选为50,000mPa·s以下、更进一步优选为40,000mPa·s以下。在该方式中，通过使粘着粘结组合物在180℃的熔融粘度为100,000mPa·s以下，滚球初粘力、粘着力、涂布性、耐变色性、胶带层积时起始于端部的耐渗出性倾向于进一步提高。
需要说明的是，180℃的熔融粘度可利用后述实施例中记载的方法测定。
本实施方式的粘着粘结组合物在0℃的贮存刚性模量G’(G’(0℃))(测定条件：1Hz)优选为2×106Pa以下、更优选为1.0×106Pa以下、进一步优选为0.7×106Pa以下、最优选为0.25×106Pa以下。通过使贮存刚性模量G’为2×106Pa以下，滚球初粘力、粘着力、低温性能倾向于进一步提高。需要说明的是，对于粘着粘结组合物的贮存刚性模量G’(测定条件：1Hz)的下限没有特别限定，优选为1×104Pa以上。
在本申请所规定的P/O和T/O的范围中，若P/O值增大则贮存刚性模量G’倾向于增加，若T/O值增大则贮存刚性模量G’倾向于降低。另外，若赋粘剂(b)的软化点高则贮存刚性模量G’倾向于增加，若嵌段共聚物的以乙烯基芳香族为主体的嵌段含量增加，则贮存刚性模量G’倾向于增加，若部分氢化嵌段共聚物的氢化率增高则贮存刚性模量G’倾向于增加。
本实施方式的粘着粘结组合物在0℃的贮存刚性模量G’(G’(0℃))(测定条件：1Hz)相对于在30℃的贮存刚性模量G’(G’(30℃))(测定条件：1Hz)之比((G’(0℃)/(G’(30℃))优选小于100、更优选为20以下、进一步优选为10以下、更进一步优选为5以下。通过使比值((G’(0℃)/(G’(30℃))小于100，滚球初粘力、保持力、涂布性倾向于进一步提高。需要说明的是，对于比值((G’(0℃)/(G’(30℃))的下限没有特别限定，优选为1以上。
((G’(0℃)/(G’(30℃))根据部分氢化嵌段共聚物的结构或增粘剂种类的不同而不同，但是在本申请所规定的P/O和T/O的范围中，若P/O值增大则((G’(0℃)/(G’(30℃))倾向于降低，若T/O值增大则((G’(0℃)/(G’(30℃))倾向于增加。另外，若赋粘剂(b)的含量增加则((G’(0℃)/(G’(30℃))倾向于增加，若油(c)的含量增加则((G’(0℃)/(G’(30℃))倾向于降低，若部分氢化嵌段共聚物的氢化前的共轭二烯单体单元中的乙烯基含量增高则((G’(0℃)/(G’(30℃))倾向于增加。
需要说明的是，贮存刚性模量G’可利用后述实施例中记载的方法测定。
[其他的添加剂]
在本实施方式的粘着粘结剂组合物中，除了嵌段共聚物(a)、赋粘剂(b)以及油(c)以外，还可以根据需要包含抗氧化剂、紫外线吸收剂、氧化稳定剂、填充剂、蜡类、本实施方式中使用的嵌段共聚物(a)以外的聚合物等各种添加剂。
作为抗氧化剂没有特别限定，例如可以举出酚系抗氧化剂、硫系抗氧化剂和磷系抗氧化剂等。
作为紫外线吸收剂没有特别限定，例如可以举出苯并三唑系紫外线吸收剂、二苯甲酮系紫外线吸收剂等。
作为填充剂没有特别限定，例如可以举出云母、碳酸钙、高岭土、滑石、硅藻土、脲系树脂、苯乙烯珠、烧制粘土、淀粉等。它们的形状优选为球状。
作为蜡类没有特别限定，例如可以举出固体石蜡、微晶蜡、低分子量聚乙烯蜡等。
作为本实施方式中使用的嵌段共聚物以外的聚合物没有特别限定，例如可以举出天然橡胶、聚异戊二烯橡胶、聚丁橡胶、丁苯橡胶、乙烯丙烯共聚物等烯烃系弹性体；氯丁二烯橡胶、丙烯酸类橡胶、乙烯乙酸乙烯酯共聚物等。它们在室温下可以为液态或固态。
在需要较高的低温涂布性(粘度低)、蠕变性能(以数值小为好)、高强度或者高伸长率等的情况下，可以在5质量％以下的范围使用离聚物。
另外，在高温储藏稳定性、高伸长率或者降低组合物中的赋粘树脂量(优选为粘着粘结剂组合物中的55质量％以下、更优选为45质量％以下)等的情况下，优选含有使用了α-烯烃的共聚物或丙烯均聚物。这些聚合物的熔点(条件：DSC测定、5℃/分钟)优选为110℃以下、更优选为100℃以下、进一步优选为60℃～90℃。这些聚合物可以为树脂，也可以为弹性体。
此外，在需要伸长率等的情况下，优选合用烯烃系弹性体。作为烯烃系弹性体没有特别限定，例如优选至少在-10℃以下具有Tg。另外，从蠕变性能的观点考虑，更优选具有嵌段的烯烃系弹性体。
在特别需要粘着粘结剂组合物的表面平滑性等的情况下，可以在相对于粘着粘结剂组合物的总量为20质量％以下的范围内使用蜡成分。
在需要130℃以下温度下的低熔融粘度的情况下，优选含有2质量％～10质量％的具有50℃～110℃的熔点且选自固体石蜡、微晶质蜡以及费托蜡中的至少一种蜡。这些蜡的含量相对于粘着粘结剂组合物的总量优选为5质量％～10质量％。另外，这些蜡的熔点优选为65℃以上、更优选为70℃以上、进一步优选为75℃以上。另外，此时合用的赋粘剂(b)的软化点优选为70℃以上、更优选为80℃以上。此时优选所得到的粘着粘结剂组合物的G’(测定条件：25℃、10rad/s)为1Mpa以下，进而优选7℃以下的结晶温度。
在减少粘着粘结剂组合物的残胶的情况下，粘着组合物的G’(测定条件：25℃、10rad/s)优选为20,000以下、更优选为15,000以下。
[粘着粘结剂组合物的制造方法]
作为本实施方式的粘着粘结剂组合物的制造方法没有特别限制，可以举出利用下述方法进行制造的方法：利用公知的混合机、捏合机等，在加热下，将各成分按规定的混配比进行均匀混合。
[用途]
本实施方式的粘着粘结剂组合物能够适宜地用于各种粘着胶带/标签类、压敏性薄板、压敏性片、表面保护片/膜、各种轻量塑料成型品固定用背胶、地毯固定用背胶、瓷砖固定用背胶、粘结剂、密封剂等中。特别优选粘着粘结性胶带。
作为本实施方式的粘着粘结剂组合物在基材上的涂布法没有特别限定，例如可以举出T模涂布法、辊涂布法、多珠涂布法、喷雾涂布法等。
实施例
下面举出具体的实施例和比较例进行具体说明，但本发明并不限于这些。
[嵌段共聚物(a)]
[部分氢化嵌段共聚物(a-1)的制造方法]
(氢化催化剂)
在氮气置换后的反应容器中投入干燥、提纯的环己烷1L，添加双(环戊二烯)二氯化钛100mmol，在充分进行搅拌的同时添加包含三甲基铝200mmol的正己烷溶液，在室温反应约3天，得到氢化催化剂。
(部分氢化嵌段共聚物P1)
使用带夹套的槽型反应器，将规定量的环己烷装入到反应器中，将反应器内调整为温度60℃。其后从反应器的底部按照相对于100质量份的全部单体(投入到反应器中的丁二烯单体和苯乙烯单体的总量)为0.10质量份的量添加正丁基锂。此外按照相对于1mol正丁基锂为0.4mol的量添加N,N,N’,N’-四甲基乙二胺的环己烷溶液。其后，作为单体，作为第1步骤的聚合反应以约10分钟供给含有15质量份苯乙烯的环己烷溶液(单体浓度15质量％)，将反应器内温度调整为60℃。供给停止后，在将反应器内温度调整为70℃的情况下反应15分钟。
接着，作为第2步骤的聚合反应，利用50分钟的时间以一定速度向反应器中连续地供给含有85质量份丁二烯的环己烷溶液(单体浓度15质量％)，其间将反应器内温度调整为50℃，供给停止后，在将反应器内温度调整为50℃的情况下反应10分钟，得到聚苯乙烯-聚丁二烯嵌段共聚物。
向所得到的嵌段共聚物中添加下述混合物作为偶联剂，进行聚合物的偶联，所述混合物是2,2-双(4-羟基苯基)丙烷基于环氧氯丙烷的二缩水甘油醚化改性物、和苯酚-甲醛缩聚物基于环氧氯丙烷的二缩水甘油醚化改性物的重量比为1/1的混合物。
由此得到以质量比＝70质量％/30质量％包含聚苯乙烯-嵌段-聚丁二烯-嵌段-聚苯乙烯(a-1-1结构)和聚苯乙烯-嵌段-聚丁二烯(a-1-2结构)的聚合物溶液。所得到的嵌段共聚物的乙烯基芳香族单体单元(聚苯乙烯单元)的含量和以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段(聚苯乙烯嵌段)的含量均为15质量％，共轭二烯单体单元的双键量(丁二烯中的乙烯基含量)为40mol％。另外，a-1-2结构的共聚物的重均分子量(以下称为“Mw”)为110000，经偶联的a-1-1结构的共聚物的Mw为220000。
其后，使用上述氢化催化剂，将所得到的偶联聚合物在80℃氢化，得到部分氢化嵌段共聚物。反应终止后，添加相对于100质量份的部分氢化嵌段共聚物为0.25质量份的稳定剂(3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸十八烷基酯)，得到部分氢化嵌段共聚物P1。部分氢化嵌段共聚物P1的氢化率为58mol％，MFR(200℃、5kgf)为2.5g/10分钟。
另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/乙烯基芳香族单体单元的含量)为2.0，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量)为2.0。
(部分氢化嵌段共聚物P2)
变更苯乙烯和丁二烯的比例，除此以外，与部分氢化嵌段共聚物P1的制造方法同样地得到以质量比＝70质量％/30质量％包含聚苯乙烯-嵌段-聚丁二烯-嵌段-聚苯乙烯(a-1-1结构)和聚苯乙烯-嵌段-聚丁二烯(a-1-2结构)的聚合物溶液。所得到的嵌段共聚物的乙烯基芳香族单体单元(聚苯乙烯单元)的含量和以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段(聚苯乙烯嵌段)的含量均为20质量％，共轭二烯单体单元的双键量(丁二烯中的乙烯基含量)为40mol％。另外，a-1-2结构的共聚物的Mw为110000，经偶联的a-1-1结构的共聚物的Mw为220000。
其后，利用与部分氢化嵌段共聚物P1的制造方法相同的方法进行氢化、添加稳定剂，制造部分氢化嵌段共聚物P2。部分氢化嵌段共聚物P2的氢化率为58mol％，MFR(200℃、5kgf)为1.5g/10分钟。
另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/乙烯基芳香族单体单元的含量)为1.5，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量)为1.5。
(部分氢化嵌段共聚物P3)
变更丁二烯单体与苯乙烯单体的比，添加作为偶联剂的2,2-双(4-羟基苯基)丙烷基于环氧氯丙烷的二缩水甘油醚化改性物和苯酚-甲醛缩聚物基于环氧氯丙烷的二缩水甘油醚化改性物的重量比1/1的混合物，变更P1的偶联率，除此以外，利用与部分氢化嵌段共聚物P1的制造方法相同的方法得到聚合物。
由此得到以质量比＝50质量％/50质量％包含聚苯乙烯-嵌段-聚丁二烯-嵌段-聚苯乙烯(a-1-1结构)和聚苯乙烯-嵌段-聚丁二烯(a-1-2结构)的聚合物溶液。所得到的嵌段共聚物的乙烯基芳香族单体单元(聚苯乙烯单元)的含量和以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段(聚苯乙烯嵌段)的含量均为17质量％，共轭二烯单体单元的双键量(丁二烯中的乙烯基含量)为40mol％。另外，a-1-2结构的共聚物的Mw为120000，经偶联的a-1-1结构的共聚物的Mw为240000。
其后，使用上述氢化催化剂于80℃对得到的偶联聚合物进行氢化，得到部分氢化嵌段共聚物。在反应终止后添加相对于100质量份的部分氢化嵌段共聚物为0.25质量份的稳定剂(3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸十八烷基酯)，得到部分氢化嵌段共聚物P3。部分氢化嵌段共聚物P3的氢化率为58mol％，MFR(200℃、5kgf)为3.0g/10分钟。
另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/乙烯基芳香族单体单元的含量)为3.9，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量)为2.9。
(部分氢化嵌段共聚物P4)
变更苯乙烯与丁二烯的比例，除此以外，与部分氢化嵌段共聚物P3的制造方法同样地得到以质量比＝50质量％/50质量％包含聚苯乙烯-嵌段-聚丁二烯-嵌段-聚苯乙烯(a-1-1结构)和聚苯乙烯-嵌段-聚丁二烯(a-1-2结构)的聚合物溶液。所得到的嵌段共聚物的乙烯基芳香族单体单元(聚苯乙烯单元)的含量和以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段(聚苯乙烯嵌段)的含量均为20质量％，共轭二烯单体单元的双键量(丁二烯中的乙烯基含量)为40mol％。另外，a-1-2结构的共聚物的Mw为120000，经偶联的a-1-1结构的共聚物的Mw为240000。
其后，利用与部分氢化嵌段共聚物P1的制造方法相同的方法进行氢化、添加稳定剂，制造部分氢化嵌段共聚物P4。部分氢化嵌段共聚物P4的氢化率为58mol％，MFR(200℃、5kgf)为2.0g/10分钟。
另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/乙烯基芳香族单体单元的含量)为2.5，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量)为2.5。
(部分氢化嵌段共聚物组合物P5)
使用带夹套的槽型反应器，将规定量的环己烷装入到反应器中，将反应器内调整为温度60℃。其后从反应器的底部按照相对于100质量份的全部单体(投入到反应器中的丁二烯单体和苯乙烯单体的总量)为0.11质量份的量添加正丁基锂。此外按照对于1mol正丁基锂为0.35mol的量添加N,N,N’,N’-四甲基乙二胺的环己烷溶液。其后，作为单体，作为第1步骤的聚合反应以约10分钟供给含有15质量份苯乙烯的环己烷溶液(单体浓度15质量％)，将反应器内温度调整为60℃。供给停止后，在将反应器内温度调整为70℃的情况下反应15分钟。
接着，作为第2步骤的聚合反应，利用50分钟的时间以一定速度向反应器中连续地供给含有85质量份丁二烯的环己烷溶液(单体浓度15质量％)，其间将反应器内温度调整为70℃，供给停止后，在将反应器内温度调整为70℃的情况下反应10分钟，得到聚苯乙烯-聚丁二烯嵌段共聚物。所得到的聚苯乙烯-聚丁二烯嵌段共聚物中，乙烯基芳香族单体单元(聚苯乙烯单元)的含量和以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段(聚苯乙烯嵌段)的含量均为15质量％，共轭二烯单体单元的双键量(丁二烯中的乙烯基含量)为35mol％，Mw为95000。
抽出一部分聚苯乙烯-聚丁二烯嵌段共聚物，作为偶联剂，按照相对于正丁基锂的总摩尔数的摩尔比为0.5的量添加作为偶联剂的四乙氧基硅烷，进行20分钟偶联反应。其后将使偶联反应失活后的溶液和未进行偶联反应的溶液混合，得到组合物。组合物的组成如下。
(组合物组成)
a-1-2结构共聚物
(S-B)：60质量％、Mw95000
a-1-1结构共聚物
(S-B)2-X：32质量％、Mw190000
(S-B)3-X：4质量％、Mw285000
(S-B)4-X：4质量％、Mw380000
(式中，S表示苯乙烯嵌段，B表示丁二烯嵌段，X表示偶联剂的残基。以下相同。)
其后，使用上述氢化催化剂，将在80℃得到的偶联聚合物氢化，得到部分氢化嵌段共聚物。反应终止后，添加相对于100质量份部分氢化嵌段共聚物为0.25质量份的稳定剂(3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸十八烷基酯)，得到部分氢化嵌段共聚物P5。部分氢化嵌段共聚物P5氢化率为45mol％，MFR(200℃、5kgf)为4.5g/10分钟。
另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/乙烯基芳香族单体单元的含量)为4.0，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量)为4.0。
(部分氢化嵌段共聚物组合物P6)
除了按照相对于正丁基锂的总摩尔数的摩尔比为0.25的量添加作为偶联剂的四氯化硅以外，与部分氢化嵌段共聚物组合物P5同样地实施聚合反应和偶联反应，得到下述组成的组合物。
(组合物组成)
a-1-2结构共聚物
(S-B)：60质量％、Mw95000
a-1-1结构共聚物
(S-B)2-X：3质量％、Mw190000
(S-B)3-X：0质量％、Mw285000
(S-B)4-X：37质量％、Mw380000
乙烯基芳香族单体单元(聚苯乙烯单元)的含量：15质量％和以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段(聚苯乙烯嵌段)的含量：均为15质量％
共轭二烯单体单元的双键量(丁二烯中的乙烯基含量)：35mol％
另外，与部分氢化嵌段共聚物组合物P5同样地实施氢化反应，得到部分氢化嵌段共聚物P6。部分氢化嵌段共聚物P6氢化率为45mol％，MFR(200℃、5kgf)为2.5g/10分钟。
另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/乙烯基芳香族单体单元的含量)为4.0，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量)为4.0。
(部分氢化嵌段共聚物组合物P7)
除了变更聚苯乙烯-聚丁二烯嵌段共聚物的抽出量以外，与部分氢化嵌段共聚物组合物P5同样地实施聚合反应和偶联反应，得到下述组成的组合物。
(组合物组成)
a-1-2结构共聚物
(S-B)：40质量％、Mw95000
a-1-1结构共聚物
(S-B)2-X：48质量％、Mw190000
(S-B)3-X：6质量％、Mw285000
(S-B)4-X：6质量％、Mw380000
乙烯基芳香族单体单元(聚苯乙烯单元)的含量：15质量％和以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段(聚苯乙烯嵌段)的含量：均为15质量％
共轭二烯单体单元的双键量(丁二烯中的乙烯基含量)：35mol％
另外，与部分氢化嵌段共聚物组合物P5同样地实施氢化反应，得到部分氢化嵌段共聚物P7。部分氢化嵌段共聚物P7氢化率为43mol％，MFR(200℃、5kgf)为3.5g/10分钟。
另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/乙烯基芳香族单体单元的含量)为2.7，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量)为2.7。
(部分氢化嵌段共聚物组合物P8)
除了变更聚苯乙烯-聚丁二烯嵌段共聚物的抽出量以外，与部分氢化嵌段共聚物组合物P6同样地实施聚合反应和偶联反应，得到下述组成的组合物。
(组合物组成)
a-1-2结构共聚物
(S-B)：40质量％、Mw95000
a-1-1结构共聚物
(S-B)2-X：5质量％、Mw190000
(S-B)3-X：0质量％、Mw285000
(S-B)4-X：65质量％、Mw380000
乙烯基芳香族单体单元(聚苯乙烯单元)的含量：15质量％和以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段(聚苯乙烯嵌段)的含量：均为15质量％
共轭二烯单体单元的双键量(丁二烯中的乙烯基含量)：35mol％
另外，与部分氢化嵌段共聚物组合物P6同样地实施氢化反应，得到部分氢化嵌段共聚物P8。部分氢化嵌段共聚物P8的氢化率为40mol％，MFR(200℃、5kgf)为1.5g/10分钟。
另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/乙烯基芳香族单体单元的含量)为2.7，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量)为2.7。
(部分氢化嵌段共聚物组合物P9)
除了按照相对于正丁基锂的总摩尔数的摩尔比为0.33的量添加作为偶联剂的甲基三氯硅烷以外，与部分氢化嵌段共聚物组合物P5同样地实施聚合反应和偶联反应，得到下述组成的组合物。
(组合物组成)
a-1-2结构共聚物
(S-B)：40质量％、Mw95000
a-1-1结构共聚物
(S-B)2-X：3质量％、Mw190000
(S-B)3-X：57质量％、Mw285000
(S-B)4-X：0质量％、Mw380000
乙烯基芳香族单体单元(聚苯乙烯单元)的含量：15质量％和以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段(聚苯乙烯嵌段)的含量：均为15质量％
共轭二烯单体单元的双键量(丁二烯中的乙烯基含量)：35mol％
另外，与部分氢化嵌段共聚物组合物P5同样地实施氢化反应，得到部分氢化嵌段共聚物P9。部分氢化嵌段共聚物P9的氢化率为45mol％，MFR(200℃、5kgf)为3.5g/10分钟。
另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/乙烯基芳香族单体单元的含量)为2.7，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量)为2.7。
(部分氢化嵌段共聚物组合物P10)
除了使用四缩水甘油基-1,3-双氨基甲基环己烷作为偶联剂以外，与部分氢化嵌段共聚物组合物P5同样地实施聚合反应和偶联反应，得到下述组成的组合物。
(组合物组成)
a-1-2结构共聚物
(S-B)：60质量％、Mw95000
a-1-1结构共聚物
(S-B)2-X：32质量％、Mw190000
(S-B)3-X：4质量％、Mw285000
(S-B)4-X：4质量％、Mw380000
乙烯基芳香族单体单元(聚苯乙烯单元)的含量：15质量％和以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段(聚苯乙烯嵌段)的含量：均为15质量％
共轭二烯单体单元的双键量(丁二烯中的乙烯基含量)：35mol％
另外，与部分氢化嵌段共聚物组合物P5同样地实施氢化反应，得到部分氢化嵌段共聚物P10。部分氢化嵌段共聚物P10氢化率为47mol％，MFR(200℃、5kgf)为4.5g/10分钟。
另外，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/乙烯基芳香族单体单元的含量为4.0，部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的比值(部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量)为4.0。
在下述实施例中，除了使用上述部分氢化嵌段共聚物组合物P1～10以外，还使用下述聚合物。
(SIS)D1161(Kraton公司制造，商品名，聚苯乙烯嵌段的含量15质量％、二嵌段含量19质量％)
(SBS)D1102(Kraton公司制造，商品名，聚苯乙烯嵌段的含量29质量％、二嵌段含量17质量％)
(SEBS)D1161(旭化成公司制造，商品名，聚苯乙烯嵌段的含量18质量％、二嵌段含量0质量％)
(粘着粘结剂组合物)
将嵌段共聚物(a)、赋粘剂(b)、油(c)、以及相对于100质量份的嵌段共聚物(a)为1质量份的抗氧化剂按照表1所示的组成利用捏合机在加热至150℃的同时进行混合，得到各粘着粘结剂组合物。
[赋粘剂(b)]
(b-1)(脂肪族系赋粘剂)：Quintone R100(日本Zeon株式会社制造，商品名，C4～C5烃馏分的聚合物99％以上、软化点96℃)
(b-2)(苯乙烯低聚物系赋粘剂)：Piccolastic A75(Eastman Chemical公司制造，商品名，软化点75℃)
(b-3)(α-甲基苯乙烯与苯乙烯的共聚物系赋粘剂)：Plastolyn 290(Eastman Chemical公司制造，商品名，软化点140℃)
[油(c)]
油(c-1)(环烷烃系油)：Diana Process Oil NS-90S(出光兴产株式会社制造，商品名)
油(c-2)(石蜡系油)：Diana Process Oil PW-90(出光兴产株式会社制造，商品名)
[抗氧化剂]
抗氧化剂：Irganox 1010(Ciba Specialty Chemicals公司制造，商品名)
(粘着粘结胶带的制作方法)
将熔融的粘着粘结剂组合物冷却到室温，将其溶解在甲苯中，利用涂布器涂布在厚度50μm的聚酯膜上。其后，在室温放置30分钟、在70℃的烘箱中放置7分钟使甲苯完全蒸发，制作厚度50μm的粘着胶带。
[评价方法]
后述实施例1～34和比较例1～10中得到的聚合物的结构确定方法以及评价方法如下所示。
(乙烯基含量和氢化率)
利用核磁共振光谱分析(NMR)在下述条件下测定部分氢化嵌段共聚物中的乙烯基含量和共轭二烯中的不饱和基团的氢化率。
在氢化反应前的反应液中添加大量的甲醇从而使嵌段共聚物沉淀并进行回收。接下来，将该嵌段共聚物利用丙酮提取，将嵌段共聚物真空干燥。将其用作1H-NMR测定的样品，测定乙烯基含量。
向氢化反应后的反应液中添加大量的甲醇从而使部分氢化嵌段共聚物沉淀并进行回收。接下来，将部分氢化嵌段共聚物利用丙酮提取，将部分氢化嵌段共聚物真空干燥。将其用作1H-NMR测定的样品，测定氢化率。
1H-NMR测定的条件如下所述。
(测定条件)
测定设备：JNM-LA400(JEOL制)
溶剂：氘代氯仿
测定样品：将聚合物氢化之前和之后的抽出品
样品浓度：50mg/mL
观测频率：400MHz
化学位移基准：TMS(四甲基硅烷)
脉冲延迟：2.904秒
扫描次数：64次
脉冲宽度：45°
测定温度：26℃
(乙烯基芳香族单体单元(苯乙烯)的含量)
将一定量的嵌段共聚物组合物溶解在氯仿中，使用紫外分光光度计(岛津制作所制造，UV-2450)对起因于溶解液中的乙烯基芳香族化合物成分(苯乙烯)的在吸收波长(262nm)的峰强度进行测定。使用校正曲线由所得到的峰强度计算出乙烯基芳香族单体单元(苯乙烯)的含量。
(以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段的含量)
使用下述聚合物分解用溶液，利用I.M.Kolthoff,et al.,J.Polym.Sci.,1946,Vol.1,p.429中记载的四氧化锇酸法对以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段的含量进行测定。
(测定条件)
测定样品：将聚合物氢化前的抽出品
聚合物分解用溶液：将锇酸0.1g溶解在叔丁醇125mL中得到的溶液
<部分氢化嵌段共聚物的重均分子量(Mw)>
使用通过市售标准聚苯乙烯的测定而求出的校正曲线(使用标准聚苯乙烯的峰分子量制作)，基于色谱图的峰分子量来求出部分氢化嵌段共聚物的重均分子量。作为测定软件使用HLC-8320EcoSEC收集，作为分析软件使用HLC-8320分析。
(测定条件)
GPC：HLC-8320GPC(东曹株式会社制造)
检测器：RI
检出灵敏度：3mV/分钟
采样间距：600msec
柱：TSKgel superHZM-N(6mmI.D×15cm)4根(东曹株式会社制造)
溶剂：THF
流量：0.6mm/分钟
浓度：0.5mg/mL
柱温度：40℃
注入量：20μL
<部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)和部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含有质量>
将上述测定的溶出曲线中的分子量最低的峰面积相对于总峰面积的比例作为部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量。另外，将上述测定的溶出曲线中的分子量高于部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的峰面积相对于总峰面积的比例作为部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)的含量。需要说明的是，关于面积比，在分析软件中使用HLC-8320分析通过各峰间曲线的拐点处的垂直分割来求出。
(粘着特性：滚球初粘力、粘着力、保持力)
(滚球初粘力)
按照J.Dow[Proc.Inst.Rub.Ind.,1.105(1954)]，将长度10cm的粘着胶带按照粘着层面朝上的方式粘贴在倾斜30度的玻璃板上的斜面上。将直径从1/32英寸到1英寸的32种尺寸的不锈钢制球以初速度为0由距离粘着胶带上端向上10cm的斜面位置滚动，测定在胶带上停止的最大径的球的尺寸。基于球的尺寸通过下述评价基准评价滚球初粘力。评价从良好起依次为5、4、3、2、1。在为3以上时，能够作为粘着粘结剂组合物在实用上没有问题地使用。
23/32英寸<球尺寸：5
19/32英寸<球尺寸≦23/32英寸：4
7/32英寸<球尺寸≦19/32英寸：3
4/32英寸<球尺寸≦7/32英寸：2
球尺寸≦4/32英寸：1
(粘着力)
按照JIS Z0237的剥离粘着力测定方法1：对于试验板的180°剥离粘着力测定方法，将15mm宽的试样粘贴在不锈钢板上，以剥离速度300mm/min测定180°剥离力。基于所得到的剥离力通过下述基准评价粘着粘结剂组合物的粘着力。评价从良好起依次为6、5、4、3、2、1。在为3以上时，能够作为粘着粘结剂组合物在实用上没有问题地使用。
10.0<剥离力(N/10mm)：6
8.0<剥离力(N/10mm)≦10.0：5
6.5<剥离力(N/10mm)≦8.0：4
4.0<剥离力(N/10mm)≦6.5：3
2.5<剥离力(N/10mm)≦4.0：2
剥离力(N/10mm)≦2.5：1
(保持力)
关于保持力，将粘着胶带样品按照以25mm×25mm的面积接触的方式粘贴在不锈钢板上，在60℃施加1kg的负荷，测定直至粘着胶带变形脱落为止的时间。基于所得到的时间，通过下述基准评价粘着粘结剂组合物的保持力。评价从良好起依次为6、5、4、3、2、1。在为3以上时，能够作为粘着粘结剂组合物在实用上没有问题地使用。
400<保持力(分钟)：6
200<保持力(分钟)≦400：5
100<保持力(分钟)≦200：4
75<保持力(分钟)≦100：3
50<保持力(分钟)≦75：2
保持力(分钟)≦50：1
若滚球初粘力为3以上、粘着力为5以上、保持力为6以上，则能够作为胶带用途优选地使用；若滚球初粘力为5以上、粘着力为3以上、保持力为3以上，则能够作为标签用途优选地使用。
(涂布性(160℃))
在加热至160℃的加热板上粘贴厚度50μm的PET膜，将熔融的粘着粘结剂组合物滴到该PET膜上，利用加热至160℃的涂布器，调整加热板和涂布器的间隙使粘着粘结剂组合物的厚度为50μm，以约100毫米/秒的速度进行涂布，目视观察涂布后的粘着粘结剂涂布面的不均状况。基于相对于涂布面积的不均的面积，按照下述基准评价粘着粘结剂组合物的涂布性。评价从良好起依次为4、3、2、1。
4：不均小于3面积％的状态
3：不均为3面积％以上且小于10面积％的状态
2：不均为10面积％以上且小于40面积％的状态
1：不均为40面积％以上的状态
(涂布性(150℃))
在加热至150℃的加热板上粘贴厚度50μm的PET膜，将熔融的粘着粘结剂组合物滴到该PET膜上，利用加热至150℃的涂布器，调整加热板和涂布器的间隙使粘着粘结剂组合物的厚度为50μm，以约100毫米/秒的速度进行涂布，目视观察涂布后的粘着粘结剂涂布面的不均状况。基于相对于涂布面积的不均的面积，通过下述基准评价粘着粘结剂组合物的涂布性。评价中进行目视观察，从良好起依次为3、2、1。
评价基准
3：不均小于10面积％的状态
2：不均为10面积％以上且小于40面积％的状态
1：不均为40面积％以上的状态
(加工时的耐着色性)
将所得到的粘着粘结剂组合物成型为片状，利用齿轮加热器于150℃进行300分钟加热。其后，使用色差计(日本电色工业株式会社制造ZE-2000)对所得到的片的b值进行测定，通过下述基准进行评价。评价从良好起依次为3、2、1。
b值≦3：3
3<b值≦6：2
6<b值：1
(起始于端部的高耐渗出性)
对粘着粘结胶带进行10层层积，在25℃以30g/cm2施加负荷，目视观察3天后起始于端部的渗出。评价从良好起依次为3、2、1。
3：无渗出
2：端部的小于30％有渗出
1：端部的30％以上有渗出
(粘着粘结组合物的180℃熔融粘度)
粘着粘结剂组合物的熔融粘度在温度180℃利用Brookfield型粘度计(Brookfield公司制造DV-III)进行测定。
(粘着粘结组合物的贮存刚性模量(G’))
通过下述方法测定动态粘弹谱，得到贮存刚性模量。利用装置ARES(TAINSTRUMENTS株式会社制造，商品名)的扭转型布局(8mm平行板)通过下述条件进行测定：间隙为2mm～1.5mm、变形(初期变形)从0.05％到自动张紧为最大10％、频率1Hz、测定范围从-100℃到100℃、升温速度为3℃/分钟。
[实施例1～34]、[比较例1～10]
在表1～4中分别列出了实施例1～34和比较例1～11的粘着粘结剂组合物的评价结果。由下表1～4可知，利用本发明的粘着粘结剂组合物，具有高滚球初粘力、高粘着力、高保持力、高涂布性、耐变色性、胶带层积时起始于端部的高耐渗出性的平衡。
本申请基于2014年1月23日向日本专利局提交的日本专利申请(日本特愿2014-010804)以及2014年1月23日向日本专利局提交的日本专利申请(日本特愿2014-010805)，以参考的形式将其内容引入本说明书。
工业实用性
本发明的粘着粘结剂组合物作为各种粘着胶带/标签类、压敏性薄板、压敏性片、表面保护片/膜、各种轻量塑料成型品固定用背胶、地毯固定用背胶、瓷砖固定用背胶、粘结剂、密封剂具有工业实用性。

Claims (18)

1.一种粘着粘结剂组合物，其包含嵌段共聚物(a)、赋粘剂(b)和油(c)，该嵌段共聚物(a)具有以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段，
所述嵌段共聚物(a)包含部分氢化嵌段共聚物(a-1)，
所述部分氢化嵌段共聚物(a-1)具有乙烯基芳香族单体单元和共轭二烯单体单元，
相对于所述部分氢化嵌段共聚物(a-1)100质量％，该乙烯基芳香族单体单元的含量为10质量％以上19质量％以下，
所述部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的所述共轭二烯单体单元所含有的双键的氢化率相对于氢化前的全部双键量为15mol％以上且小于80mol％，
所述嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于所述油(c)的含量(O)之比(P/O)为0.7以上且小于1.8时，所述赋粘剂(b)的含量(T)相对于所述油(c)的含量(O)之比(T/O)为1.0以上4.0以下，
所述嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于所述油(c)的含量(O)之比(P/O)为1.8以上6.0以下时，所述赋粘剂(b)的含量(T)相对于所述油(c)的含量(O)之比(T/O)为2.1以上8.2以下，
相对于所述嵌段共聚物(a)100质量份，所述赋粘剂(b)的含量为60质量份以上240质量份以下，
相对于所述嵌段共聚物(a)100质量份，所述油(c)的含量为10质量份以上140质量份以下。
2.如权利要求1所述的粘着粘结剂组合物，其中，
所述部分氢化嵌段共聚物(a-1)包含所述以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段，
相对于所述部分氢化嵌段共聚物(a-1)100质量％，该以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量为10质量％以上19质量％以下。
3.如权利要求1或2所述的粘着粘结剂组合物，其中，所述嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于所述油(c)的含量(O)之比(P/O)为1.8以上6.0以下。
4.如权利要求1～3中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，所述油(c)的含量为10质量份以上55质量份以下。
5.如权利要求1或2所述的粘着粘结剂组合物，其中，所述嵌段共聚物(a)的含量(P)相对于所述油(c)的含量(O)之比(P/O)为0.7以上且小于1.8。
6.如权利要求1、2和5中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，所述油(c)的含量为62质量份以上140质量份以下。
7.如权利要求1～6中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，所述部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的所述共轭二烯单体单元所含有的双键的氢化率相对于氢化前的全部双键量为31mol％以上70mol％以下。
8.如权利要求1～7中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，
所述部分氢化嵌段共聚物(a-1)包含部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)和部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)，
所述部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)由以所述乙烯基芳香族单体单元为主体的2个以上的嵌段和以所述共轭二烯单体单元为主体的1个以上的嵌段构成，
所述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)由以所述乙烯基芳香族单体单元为主体的1个嵌段和以所述共轭二烯单体单元为主体的1个嵌段构成，
所述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的重均分子量小于所述部分氢化嵌段共聚物(a-1-1)的重均分子量。
9.如权利要求8所述的粘着粘结剂组合物，其中，
所述部分氢化嵌段共聚物(a-1)中，所述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量相对于所述以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量之比、也即(所述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量)/(以乙烯基芳香族单体单元为主体的嵌段的含量)为1.8～7.0。
10.如权利要求8或9所述的粘着粘结剂组合物，其中，所述部分氢化嵌段共聚物(a-1)中的所述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量为10质量％～80质量％。
11.如权利要求8～10中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，所述部分氢化嵌段共聚物(a-1)中，所述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量相对于所述乙烯基芳香族单体单元的含量之比、也即所述部分氢化嵌段共聚物(a-1-2)的含量/所述乙烯基芳香族单体单元的含量为1.8～6.0。
12.如权利要求1～11中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，所述赋粘剂(b)包含脂肪族系粘着粘结赋予树脂。
13.如权利要求1～12中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，所述赋粘剂(b)包含软化点为87℃以上的粘着粘结赋予树脂。
14.如权利要求1～13中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，该粘着粘结剂组合物在180℃的熔融粘度为1000mPa·s以上100000mPa·s以下。
15.如权利要求1～14中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，该粘着粘结剂组合物在0℃的贮存刚性模量G’即G’(0℃)为2×106Pa以下，该G’(0℃)的测定条件为1Hz。
16.如权利要求1～15中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，该粘着粘结剂组合物在0℃的贮存刚性模量G’即G’(0℃)相对于在30℃的贮存刚性模量G’即G’(30℃)之比、也即G’(0℃)/G’(30℃)小于100，该G’(0℃)和G’(30℃)的测定条件为1Hz。
17.如权利要求1～16中任一项所述的粘着粘结剂组合物，其中，所述嵌段共聚物(a)具有选自由羟基、酸酐基、环氧基、氨基、酰胺基、硅烷醇基以及烷氧基硅烷基组成的组中的至少一种官能团。
18.一种粘着粘结性胶带，其具有权利要求1～17中任一项所述的粘着粘结剂组合物。
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