CN101517673A - 层叠陶瓷电容器 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种层叠陶瓷电容器,其备有也提供作为电阻元件的功能的外部电极,其中,外部电极能够实现对包含Ni或Ni合金的内部电极的强固的接合状态。外部电极(6,7)备有与陶瓷层叠体(3)和内部电极(4,5)相接的电阻电极层(8)。电阻电极层(8)分别含有26~79重量%比例的与包含在内部电极(4,5)中的Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物、20~56重量%比例的玻璃成分和1~18重量%比例的与Ni或Ni合金进行反应的金属。
Description
技术领域
本发明涉及层叠陶瓷电容器,特别是涉及通过备有也提供作为电阻元件的功能的外部电极而成为CR复合电子部件的层叠陶瓷电容器。
背景技术
当在CPU周边在去耦(decoupling)用途中用层叠陶瓷电容器时,存在着因为层叠陶瓷电容器的等效串联电阻(ESR)过低,所以在电路上发生由串联谐振引起的振荡,而使阻抗增大的问题。因此,在面向这些用途的层叠陶瓷电容器中,希望将ESR控制在数10~数1000mΩ内。作为能对应该希望的方案,提出了也将作为电阻元件的功能赋予在层叠陶瓷电容器中备有的外部电极的方案。
例如,在日本特开平11-54368号专利公报(专利文献1)中,记载了作为虽然在外部电极中在导电材料的主成分中含有Cu和/或Ni,但是外部电极的电阻率在6.9×10-8Ω·cm以上的CR复合电子部件的层叠陶瓷电容器。
下面,在日本特开2001-223132号专利公报(专利文献2)中,记载了具有由难氧化性金属构成的第1导电层、在其上形成并且由混合导电性氧化物和绝缘性氧化物的混合物构成的第2导电层、和在其上形成并且由难氧化性金属构成的第3导电层的3层构造而形成外部电极,因此,提高了ESR。
下面,在国际公开第2006/022258号小册子(专利文献3)中,记载了在备有包含Ni或Ni合金的内部电极的层叠陶瓷电容器中,外部电极备有包含与Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物和玻璃成分的导电层。此外,记载了作为上述复合氧化物,优选使用In-Sn复合氧化物。
但是,在上述专利文献1至3分别记载的技术中,存在着如下的需要解决的课题。
在专利文献1记载的技术中,因为外部电极将Cu和/或Ni的导电性金属作为主成分,所以Cu和/或Ni进行烧结,成为以金属传导为主,从而要得到足够的电阻(ESR)是困难的。此外,还记载了通过添加异种金属进行合金化,增大电阻值的方法,但是由这种合金化引起的电阻值增大为从10-6Ω·cm到10-4~10-5Ω·cm左右。例如即便在平面尺寸为2.0mm×1.2mm的层叠陶瓷电容器的端面上形成了膜厚100μm的外部电极,外部电极的电阻成分也为10-6~10-7Ω·cm左右,要得到足够的电阻是困难的。
与此相对,在专利文献2记载的技术中,外部电极中的第2导电层,因为,例如将氧化钌、氧化钌化合物或石墨作为主成分,所以能够得到足够的电阻。但是,在专利文献2记载的技术中,因为作为构成外部电极中的第1和第3导电层的难氧化性金属,使用例如从Pd、Ag、Pt、Au、Rh、Ir和Ru选出的至少1种的贵金属,所以存在着用于第1和第3导电层的材料成本高的问题。此外,在专利文献2中记载的技术中,也存在着因为外部电极不仅是3层构造,而且第1至第3导电层分别由通过烧结形成的厚膜构成,所以作为整个外部电极的厚度增大,阻碍部件小型化的问题。
在上述专利文献1和2分别记载的技术中遇到的问题,能够用在专利文献3中记载的技术来解决。简单地说,如果根据在专利文献3中记载的技术,则能够得到足够的电阻,不需要3层构造,而且不需要用贵金属。
但是,在专利文献3记载的技术中,关于包含在外部电极中备有的例如In-Sn复合氧化物那样的与Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物和玻璃成分的导电层,不能够说其耐候性和与内部电极的接合强度是足够的,对热冲击和挠曲等充分维持良好的接合状态是困难的。此外,在专利文献3中,虽揭示了为了控制外部电极所供给的电阻而添加Ag的方法,但是Ag几乎没有与内部电极中含有的Ni的固熔区域,因此,也存在着伴随着Ag的增加而与内部电极的接合性降低的问题。这种阻碍与这些内部电极良好接合的问题使层叠陶瓷电容器所供给的静电电容降低。
专利文献1:日本特开平11-54368号专利公报。
专利文献2:日本特开2001-223132号专利公报。
专利文献3:国际公开第2006/022258号小册子。
发明内容
因此,本发明的目的是提供备有能够解决上述那种问题的外部电极的层叠陶瓷电容器。
本发明的特征是备有:层叠多个陶瓷层而成的陶瓷层叠体;在陶瓷层叠体的内部,沿陶瓷层间的特定的界面形成的内部电极;和在陶瓷层叠体的外表面上形成并且与内部电极的指定的内部电极电连接的外部电极,内部电极包含Ni或Ni合金,且朝向层叠陶瓷电容器,为了解决上述技术的课题,其特征在于,具有下面的构成。
即,在本发明的第1方案中,外部电极备有与陶瓷层叠体和内部电极的特定的内部电极相接的电阻电极层。电阻电极层含有与Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物、玻璃成分和与Ni或Ni合金进行反应的金属。而且,在该电阻电极层中,含有26~79重量%比例的上述复合氧化物、20~56重量%比例的玻璃成分和1~18重量%比例的上述金属。
优选与上述Ni或Ni合金进行反应的金属是Ni和/或Cu。
优选与上述Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物是In-Sn复合氧化物。
在本发明的第2方案中,外部电极备有:与陶瓷层叠体和内部电极的特定的内部电极相接的导通层;和与导通层的外面相接的电阻电极层。导通层将与Ni或Ni合金进行反应的金属作为主成分,电阻电极层,与上述第1方案的情形同样,分别含有26~79重量%比例的与Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物、20~56重量%比例的玻璃成分和1~18重量%比例的与Ni或Ni合金进行反应的金属。
在该第2方案中,优选成为导通层的主成分的金属是Ni和/或Cu。
此外,与第1方案的情形同样,在第2方案中,也优选与电阻电极层中的Ni或Ni合金进行反应的金属是Ni和/或Cu,优选与Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物是In-Sn复合氧化物。
在本发明中,也能以与电阻电极层的外面相接的方式,通过烧结而形成外侧电极层。这时,优选外侧电极层含有具有比包含在电阻电极层中的玻璃成分的玻璃软化点低30℃温度以上的玻璃软化点的玻璃成分。特别是,优选包含在外侧电极层中的玻璃成分与包含在电阻电极层中的玻璃成分是相同的组成体系。此外,关于玻璃成分,所谓“相同的组成体系”是指主要的玻璃构成材料是相同的。
如果根据本发明,则在第1方案中,因为在与内部电极相接的电阻电极层中包含的、与Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物的一部分,由与Ni或Ni合金进行反应(形成固熔或化合物)的金属所置换,所以在与包含Ni或Ni合金的内部电极之间能够得到足够的接合性,而且,能够提高耐候性。
此外,在第2方案中,因为以与内部电极相接的方式,在形成了将与Ni或Ni合金进行反应的金属作为主成分的导通层的基础上,还以与该导通层的外面相接的方式,形成了含有与Ni或Ni合金进行反应的金属的电阻电极层,所以导通层对内部电极也好,对电阻电极层也好,都能够提供良好的接合性,因此,能够得到更强固的接合状态,并且,能够得到更高的耐候性。此外,因为导通层的存在,所以与内部电极的层叠数或露出程度无关,都能够得到稳定的ESR。
作为与电阻电极层中的Ni或Ni合金进行反应的金属,在第2方案中,当进一步作为成为导通层的主成分的金属使用Ni和/或Cu时,能够得到更强固的接合状态,能够进一步提高耐候性。
在本发明中,当作为与在电阻电极层中包含的Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物使用In-Sn复合氧化物时,能够得到更强固的接合状态。
在本发明中,当以与电阻电极层的外面相接的方式,通过烧结在外部电极上形成外侧电极层时,若该外侧电极层含有具有比包含在电阻电极层中的玻璃成分的玻璃软化点低30℃温度以上的玻璃软化点的玻璃成分,则能够抑制由形成外侧电极层引起的电阻值的变动,能够使层叠陶瓷电容器的电阻值稳定。特别是,当包含在外侧电极层中的玻璃成分与包含在电阻电极层中的玻璃成分是相同的组成体系时,能够使层叠陶瓷电容器的电阻值更稳定。
附图说明
图1是以朝向层叠方向的剖面来图解地表示与本发明的第1实施方式有关的层叠陶瓷电容器1的正面图。
图2是以朝向层叠方向的剖面来图解地表示与本发明的第2实施方式有关的层叠陶瓷电容器11的正面图。
图3是以朝向层叠方向的剖面来图解地表示与本发明的第3实施方式有关的层叠陶瓷电容器21的正面图。
图4是以朝向层叠方向的剖面来图解地表示与本发明的第4实施方式有关的层叠陶瓷电容器31的正面图。
图5是表示能够应用本发明的层叠陶瓷电容器的第1典型例的平面图。
图6是表示能够应用本发明的层叠陶瓷电容器的第2典型例的平面图。
图中:
1、11、21、31、1a、1b-层叠陶瓷电容器;
2-陶瓷层;
3-陶瓷层叠体;
4、5-内部电极;
6、7-外部电极;
8-电阻电极层;
12-外侧电极层;
22-导通层。
具体实施方式
图1表示与本发明的第1实施方式有关的层叠陶瓷电容器1。
层叠陶瓷电容器1备有层叠由电介质陶瓷构成的多个陶瓷层2的长方体状的陶瓷层叠体3。在上述陶瓷层叠体3的内部,沿陶瓷层2间的特定的界面形成内部电极4和5。内部电极4和5包含Ni或Ni合金作为导电成分。内部电极4和内部电极5交替地配置,并且以其间插入陶瓷层2的状态相互对置,因此,形成静电电容。
在陶瓷层叠体3的外表面上,在相对置的端部上形成外部电极6和7。一方的外部电极6与内部电极4电连接,另一方的外部电极7与内部电极5电连接。
在这种层叠陶瓷电容器1中,各个外部电极6和7与陶瓷层叠体3相接,并且备有与内部电极4和5中的任何一个都相接的电阻电极层8和在其上形成的金属镀层9。
电阻电极层8是为了也将作为电阻元件的功能赋予外部电极6和7的电极层,并含有与包含在内部电极4和5中的Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物、玻璃成分和与Ni或Ni合金进行反应的金属。与上述Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物是具有规定的电阻值的导电成分。上述玻璃成分是电绝缘成分。与上述Ni或Ni合金进行反应的金属成为本发明的特征,起着提高与包含Ni或Ni合金的内部电极4和5的接合性的作用。
作为与Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物,优选使用In-Sn复合氧化物。该In-Sn复合氧化物,通常,相对于In2O3使SnO2以1~20重量%左右进行固熔而合成。这里,当SnO2的比例低于上述范围时,In-Sn复合氧化物的导电性降低,另一方面,当超过上述范围时,因为为使SnO2固熔所需的热处理成为高温·长时间,所以促进了颗粒长大,为了作为粉末使用需要进行长时间的粉碎加工。
此外,当作为与Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物而使用In-Sn复合氧化物时,通过将In-Sn复合氧化物粉末、玻璃粉、与Ni或Ni合金进行反应的金属粉末和包含有机粘合剂的有机载剂(vehicle)混合而得到的糊剂涂敷在陶瓷层叠体3的端部上,在例如N2气中烧结形成电阻电极层8。这时,当代替预先合成的In-Sn复合氧化物粉末而使用分别含有In2O3粉末和SnO2粉末的糊剂时,在700℃左右的温度下两者的固熔几乎没有进行,无法得到足够的导电性。因此,作为In-Sn复合氧化物,可以使用预先在高温下进行热处理而充分固熔了的化合物。
在In-Sn复合氧化物的情况下,其中包含的Sn与Ni或Ni合金进行反应。作为这种复合氧化物,除了In-Sn复合氧化物外,例如,也能够使用La-Cu复合氧化物或Sr-Fe复合氧化物。分别地,在La-Cu复合氧化物的情况下是Cu与Ni或Ni合金进行反应,此外,在Sr-Fe复合氧化物的情况下是Fe与Ni或Ni合金进行反应。
作为与电阻电极层8中含有的Ni或Ni合金反应的金属,例如,可以使用Ni、Cu、Fe等,优选使用Ni和/或Cu。这里,与Ni或Ni合金进行反应的金属是指与Ni或Ni合金固熔或形成化合物的金属。
关于电阻电极层8中的各成分的含有率,以26~79重量%的比例,优选55~60重量%的比例含有与Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物,以20~56重量%的比例,优选40~45重量%的比例含有玻璃成分,以1~18重量%的比例含有与Ni或Ni合金进行反应的金属。
关于上述玻璃成分的含有量,当比20重量%少时,复合氧化物粉末间的接合性恶化,产生电阻电极层8的缺欠,当超过56重量%时,在烧结过程中产生玻璃流动,无法维持电阻电极层8的形状。此外,因为玻璃成分作为电绝缘成分起作用,所以通过在上述范围内改变其含有量,能够调整电阻电极层8的电阻值,其结果,能够调整层叠陶瓷电容器1的ESR。
金属镀层9是需要时才形成的,虽没有详细地进行图示,但是优选备有作为基底的Ni镀层和在其上形成的Sn或焊料镀层。
在以上的层叠陶瓷电容器1中,电阻电极层8,因为其中包含的如In-Sn复合氧化物那样的复合氧化物具有足够的耐还原性,所以可以在N2气那样的中性或还原性气体环境中进行烧结。此外,在该烧结工序中,当电阻电极层8包含In-Sn复合氧化物时,在与包含在内部电极4及5中的Ni或Ni合金之间生成Ni-Sn金属间化合物,当包含La-Cu复合氧化物时,生成Ni-Cu金属间化合物,当包含Sr-Fe复合氧化物时,生成Ni-Fe金属间化合物。这些金属间化合物起着确保在电阻电极层8与内部电极4及5之间可靠性高的电连接状态的作用。
电阻电极层8,除了上述的复合氧化物外,还包含与Ni或Ni合金进行反应的金属。该金属使电阻电极层8与内部电极4及5之间具有更强固的接合状态,并且起着提高耐候性的作用。
与上述Ni或Ni合金进行反应的金属,在电阻电极层8中含有1~18重量%。当含有量比1重量%少时,没有发现充分的由包含上述金属产生的上述效果,另一方面,当超过18重量%时,成为以由与Ni或Ni合金进行反应的金属产生的金属传导为主,实质上没有发现上述复合氧化物和上述玻璃成分提供的作为电阻元件的功能。
另外,从以上所述,与电阻电极层8中的Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物的含有量优选为上述玻璃成分和与上述Ni或Ni合金进行反应的金属的含有量的余下部分即26~79重量%的比例。
此外,金属镀层9的存在进一步提高层叠陶瓷电容器1的耐候性,并且,当安装层叠陶瓷电容器1时能够将良好的焊料附着性提供给外部电极6和7。
图2表示与本发明的第2实施方式有关的层叠陶瓷电容器11。图2所示的层叠陶瓷电容器11备有与图1所示的层叠陶瓷电容器1共同的多个要素。所以,在图2中,在与图1所示的要素相当的要素上附加同样的参照标号,并省略对它们的重复说明。
图2所示的层叠陶瓷电容器11的特征是在各个外部电极6和7中,还备有外侧电极层12。外侧电极层12,以与电阻电极层8的外面相接的方式,在电阻电极层8与金属镀层9之间形成。外侧电极层12,例如,能够通过将包含如Cu粉末或Cu合金粉末那样的金属粉末、玻璃粉和有机载剂的糊剂以覆盖电阻电极层8的方式涂敷在电阻电极层8上,并通过进行烧结而形成。
这里,可知在用于形成外侧电极层12的烧结工序中,其中所包含的玻璃成分扩散到电阻电极层8中,并使电阻值发生变动。为了改善该问题,重要的是使包含在外侧电极层12中的玻璃成分的玻璃软化点、与包含在电阻电极层8中的玻璃成分的玻璃软化点相比不过低。因此,更具体地说,包含在用于形成外侧电极层12中的糊剂中的玻璃粉的玻璃成分优选具有比包含在用于形成电阻电极层8的糊剂中的玻璃粉的玻璃成分的玻璃软化点低30℃温度以上的玻璃软化点。因此,能够抑制由形成外侧电极层12引起的电阻值的变动,能够使层叠陶瓷电容器11的电阻值稳定。
此外,可知上述电阻值根据如包含在电阻电极层8中的复合氧化物那样的电阻成分的玻璃中的熔解量进行变动。为了解决该问题,优选使包含在外侧电极层12中的玻璃成分的组成体系与包含在电阻电极层8中的玻璃成分的组成体系相同。因此,使包含在用于形成外侧电极层12的糊剂中的玻璃粉的玻璃成分,与包含在用于形成电阻电极层8的糊剂中的玻璃粉的玻璃成分是相同的组成体系。因此,能够使层叠陶瓷电容器11的电阻值更稳定,能够使层叠陶瓷电容器11的ESR的控制性更好。
如果根据第2实施方式,则通过外侧电极层12的存在,能够进一步提高层叠陶瓷电容器11的耐候性,并且能够将用于形成金属镀层9的电镀工序时的足够的耐镀性提供给层叠陶瓷电容器11。
图3表示与本发明的第3实施方式有关的层叠陶瓷电容器21。关于图3所示的层叠陶瓷电容器21,也备有与图1所示的层叠陶瓷电容器1共同的多个要素。所以,在图3中,在与图1所示的要素相当的要素上附加同样的参照标号,并省略对它们的重复说明。
图3所示的层叠陶瓷电容器21的特征是在各个外部电极6和7中,还备有导通层22。导通层22以与陶瓷层叠体3和内部电极4或5相接的方式形成,电阻电极层8以与导通层22的外面相接的方式形成。导通层22将与包含在内部电极4和5中的Ni或Ni合金进行反应的金属作为主成分。作为这种金属,例如,可以使用Ni、Cu、Fe等,优选使用Ni和/或Cu。
导通层22,例如,通过将包含与上述的Ni或Ni合金进行反应的金属粉末、玻璃粉和有机载剂的糊剂涂敷在陶瓷层叠体3的端部上,并通过进行烧结而形成。
电阻电极层8,如上所述,通过以覆盖导通层22的方式,将包含与Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物粉末、玻璃粉、与Ni或Ni合金进行反应的金属粉末和有机粘合剂的糊剂涂敷在陶瓷层叠体3的端部上,并通过进行烧结而形成。这时,优选包含在用于形成导通层22的糊剂中的玻璃粉与包含在用于形成电阻电极层8的糊剂中的玻璃粉是彼此相同的组成体系。
如果根据第3实施方式,则导通层22,对内部电极4和5也好,对电阻电极层8也好,都能实现强固的接合状态,并且能够提供不受内部电极4和5的层叠数或露出程度影响的稳定的ESR。
图4表示与本发明的第4实施方式有关的层叠陶瓷电容器31。图4所示的层叠陶瓷电容器31备有与图1至图3分别所示的层叠陶瓷电容器1、11或21共同的多个要素。所以,在图4中,在与图1至图3所示的要素相当的要素上附加同样的参照标号,并省略对它们的重复说明。
图4所示的层叠陶瓷电容器31的特征是在各个外部电极6和7中,分别地在陶瓷层叠体3上形成导通层22,在导通层22上形成电阻电极层8,在电阻电极层8上形成外侧电极层12和在外侧电极层12上形成金属镀层9。
如果根据第4实施方式,则能够实现在第1至第3实施方式中得到的效果。
图1至图4分别是以朝向层叠方向的剖面来图解地表示层叠陶瓷电容器1、11、21和31的正面图,但是从图1至图4,当沿平面方向看陶瓷层叠体3时,外部电极6和7在陶瓷层叠体3的短边侧形成还是在长边侧形成是不清楚的。本发明既能够适用于如图5所示的层叠陶瓷电容器1a那样的外部电极6和7是在陶瓷层叠体3的短边侧形成的情形,也能够适用于如图6所示的层叠陶瓷电容器1b那样的是在陶瓷层叠体3的长边侧形成的情形。
下面,我们说明为了确认由本发明产生的效果而实施的实验例。
(实施例1)
在实施例1中,制作了具有如图2所示的构造的层叠陶瓷电容器作为试料。
首先,根据众所周知的方法,准备好用于以内部电极包含Ni、静电电容为1μF的方式设计的层叠陶瓷电容器的陶瓷层叠体。该陶瓷层叠体,陶瓷层数为115层,并且具有约1600μm×约800μm×约450μm的尺寸,并且,以约1300μm×约600μm的平面尺寸、厚度为1μm的方式在各陶瓷层上形成内部电极。此外,在后述的涂敷工序中,如图6所示的层叠陶瓷电容器1b那样,在陶瓷层叠体的长边侧形成了与本实施例有关的层叠陶瓷电容器的外部电极。
另一方面,如下制作了用于形成电阻电极层的糊剂。
作为与Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物,准备好通过以SnO2粉末相对于In2O3粉末和SnO2粉末的合计量具有5重量%的含有率的方式将SnO2粉末混合到In2O3粉末中,在大气中以1400℃的温度假烧5小时,使SnO2充分地固熔后,实施粉碎处理直到平均粒径约为1μm为止而得到的In-Sn复合氧化物粉末。
此外,准备好由B-Si-Zn-Ba-Ca-Al体系玻璃构成、玻璃软化点约为560℃、平均粒径约为1μm的玻璃粉。
而且,准备好由表1的“金属的种类”栏中所示的金属构成的平均粒径约1μm的金属粉末。
下面,通过在上述所准备好的In-Sn复合氧化物粉末、玻璃粉和金属粉末中,加入并混合包含20重量%的丙烯树脂的有机载剂,并通过进行滚桶分散处理,得到电阻电极层用糊剂。在该糊剂中,令(In-Sn复合氧化物粉末和金属粉末的合计)∶(玻璃粉)∶(有机载剂)的体积比例为11.25∶13.75∶75。此外,在除去糊剂中的有机载剂的固形物部分中,一边令(In-Sn复合氧化物粉末和金属粉末的合计)∶(玻璃粉)的重量比例为60∶40,一边将固形物部分中的金属粉末的含有率表示在表1的“金属含有率”一栏中。
下面,用浸渍(dip)法在上述所准备好的陶瓷层叠体的各端部上涂敷上述电阻电极层用糊剂,以150℃的温度干燥10分钟。该干燥后的涂敷层厚约为30μm。
下面,使上述那样地涂敷电阻电极层用糊剂并干燥了的陶瓷层叠体连续通过传送带式加热炉,并在N2气(氧浓度:10ppm以下)中实施以最高温度70℃保持15分钟的热处理,形成了电阻电极层。
下面,使用包含Cu粉末、玻璃粉和有机载剂的糊剂,通过烧结在电阻电极层上形成外侧电极层,进一步通过实施镀Ni和镀Sn,形成金属镀层,得到成为试料的层叠陶瓷电容器。此外,作为包含在外侧电极层用糊剂中的玻璃粉,使用了与包含在电阻电极层用糊剂中的玻璃粉相同的粉末。
对于这样得到的层叠陶瓷电容器,得出静电电容和ESR。此外,对于与各试料有关的层叠陶瓷电容器,在安装于玻璃环氧树脂基板上的状态下实施热冲击试验(-55℃~125℃,1000循环),得出试验后的静电电容和ESR。
在表1中,表示了关于试料数10个的初期和热冲击试验后的各个静电电容和ESR的平均值和离散(3CV)。此外,在表1的“ESR”中成为空栏的地方只是没有测定而已。
[表1]
参照表1,如试料1所示,当在电阻电极层中不含有金属粉末时,在初期阶段与内部电极的接合性是足够的,能够得到足够的静电电容和所要的ESR,但是在热冲击试验后观察到静电电容的降低。
在试料2~7中,在电阻电极层2中含有Ag。当含有Ag时,在其含有率为18重量%以下的试料2~5中,在初期阶段,接合性是足够的,能够得到足够的静电电容。但是如试料6和7那样,在Ag的含有率为19~25重量%的试料中,接合性降低,并造成静电电容降低。此外,在含有Ag的试料2~7中,在热冲击试验后,都观察到静电电容降低。我们认为这是由于伴随着几乎与包含在内部电极中的Ni不固熔的Ag的含有率增加In-Sn复合氧化物的含有量减少而产生的。
在试料8~13中,在电阻电极层中含有Cu,在试料14~19中,在电阻电极层中含有Ni。这样,当含有Cu或Ni时,尽管其含有率增加,但是能够得到足够的静电电容。这是因为Cu和Ni是与包含在内部电极中的Ni进行反应的金属。但是,在Cu或Ni的含有率为19~25重量%的试料12、13、18和19中,ESR降低到数mΩ,实质上无法实现提高ESR的功能。我们认为这是因为成为以由作为导电金属的Cu或Ni产生的金属传导为主,实质上无法发现In-Sn复合氧化物和玻璃提供的作为电阻元件的功能。
从以上结果,我们看到通过在电阻电极层中含有所谓Cu或Ni的与在内部电极中包含的Ni进行反应的金属,能够提高与内部电极的接合性,并在热冲击试验后也能够维持足够的接合。此外,我们看到为了发现由电阻电极层产生的ESR的控制功能,上述Cu或Ni的含有率必须在18重量%以下。
(实施例2)
在实施例2中,制作了具有图4所示的构造的层叠陶瓷电容器作为试料。
首先,根据众所周知的方法,准备好用于以内部电极包含Ni、静电电容为1μF的方式设计的层叠陶瓷电容器的陶瓷层叠体。该陶瓷层叠体,与实施例1的情形相同,陶瓷层数为115层、并且具有约1600μm×约800μm×约450μm的尺寸,此外,以约1300μm×约600μm的平面尺寸、厚度为1μm的方式在各陶瓷层上形成了内部电极。此外,关于与本实施例有关的层叠陶瓷电容器的外部电极,在后述的涂敷工序中,如图6所示的层叠陶瓷电容器1b那样,也形成于陶瓷层叠体的长边侧。
而且,通过使陶瓷层叠体的端面的研磨状态变化,使内部电极的露出程度(内部电极的露出面积/陶瓷层的露出面积),如表2所示,变化成约0.10、约0.20、约0.253种。
另一方面,作为用于形成导通层的糊剂,制作了包含表2的“导通层”一栏中所示的Ni或Cu粉末的糊剂。更详细地,在Ni或Cu粉末中添加微量的玻璃粉(B-Si-Zn-Ba-Ca-Al体系玻璃、玻璃软化点:约560℃、平均粒径:约1μm),并进一步在它们中混合包含20重量%的丙烯树脂的有机载剂,通过滚桶分散处理,得到糊剂。该糊剂的混合比,(金属粉末)∶(玻璃粉)∶(有机载剂)的体积比为22.5∶2.5∶75。
下面,在上述那样准备好的内部电极的露出程度不同的陶瓷层叠体的各端部上,用浸渍法涂敷上述导通层用糊剂,以150℃的温度干燥10分钟。此期间,彼此的涂敷厚度约为15μm。
下面,使涂敷了导通层用糊剂的陶瓷层叠体连续通过传送带式加热炉,在N2气(氧浓度:10ppm以下)中实施以最高温度850℃保持15分钟的热处理,得到形成了导通层的陶瓷层叠体。此外,对于试料21~23,不形成这种导通层。
下面,准备好在实施例1中的试料15中所使用的电阻电极层用糊剂,并用与实施例1的情形同样的方法,形成电阻电极层,进而,通过形成外侧电极层和金属镀层,得到成为试料的层叠陶瓷电容器。
对与这样得到的各试料有关的层叠陶瓷电容器,得出静电电容和ESR。此外,在将与各试料有关的层叠陶瓷电容器安装在玻璃环氧树脂基板上的状态下进行挠曲试验(挠曲量:2mm),并得出挠曲试验后的静电电容和ESR。
在表2中表示了这些结果。此外,表2所示的静电电容和ESR是对于试料数10个的平均值。
[表2]
参照表2,如试料21~23所示,当不形成导通层时,因为ESR受到与内部电极的接合面积的影响,所以伴随内部电极的露出程度的增加,ESR降低。
与此相对,如试料24~29所示,当形成了导通层时,与内部电极的露出程度无关,能够得到稳定的ESR。
此外,在不形成导通层的如试料21~23中,在挠曲试验后,虽发生了静电电容的降低,但是在形成了导通层的试料24~29中,在挠曲试验后不发生静电电容的降低,得到了更令人满意的结果。
从以上的结果,我们看到,通过形成导通层,能够对各个内部电极和电阻电极层实现更强固的接合状态,并且,能够抑制由内部电极的露出程度的变动引起的ESR的变动。
(实施例3)
在实施例3中,一边制作形成图2所示的层叠陶瓷电容器11中的金属镀层9前的阶段产物作为试料,一边作为包含在用于形成外侧电极层12的糊剂中的玻璃粉而使用数个种类,考查了玻璃的组成和玻璃软化点对ESR的影响。
首先,准备好与实施例1的情形同样的陶瓷层叠体。其次,为了形成电阻电极层,使用与实施例1中的表1所示的试料15有关的糊剂,用与实施例1同样的方法形成了电阻电极层。
另一方面,作为用于形成外侧电极层的糊剂,准备好包含Cu粉末、玻璃粉和有机载剂,(Cu粉末)∶(玻璃粉)∶(有机载剂)的体积比例为20∶5∶75的糊剂。这里,作为Cu粉末,使用了将粒径1μm的球形粉末和粒径0.5μm的球形粉末以1∶1的比例混合而得到的粉末。此外,作为玻璃粉,用具有表3所示的“玻璃组成”和“玻璃软化点”的6个种类。而且,将这些Cu粉末和玻璃粉加到包含20重量%的丙烯树脂的有机载剂中进行混合,通过滚桶分散处理进行分散·混合,得到外侧电极层用糊剂。
下面,用浸渍法将与各试料有关的外侧电极层用糊剂涂敷在如上述那样形成的电阻电极层上,以150℃的温度干燥10分钟。该干燥后的涂敷层厚约为80μm。
下面,使上述那样地涂敷了外侧电极层用糊剂的干燥了的陶瓷层叠体连续通过传送带式加热炉,在N2气(氧浓度:10ppm以下,H2O=0.5cc/N2=100L)中实施以最高温度680℃保持15分钟的热处理,形成了外侧电极层。
对于经过这种工序而得到的各试料,测定上述外侧电极层形成前的ESR,并且测定外侧电极层形成后的ESR,而得出ESR变化率。
在表1中,在“ESR”一栏中表示外侧电极层形成前的ESR,在“ESR变化率”一栏中表示外侧电极层形成后的ESR相对于外侧电极层形成前的ESR的变化率。此外,表1所示的“ESR”和“ESR变化率”是对于试料数10个的平均值。
[表3]
试料号码 | 玻璃组成 | 玻璃软化点 | ESR(mΩ) | ESR变化率 |
31 | B-Si-Zn-Ba-Ca系 | 530℃ | 101 | +4.1% |
32 | B-Si-Zn-Ba-Ca系 | 560℃ | 98 | +1.0% |
33 | B-Si-Zn-Ba-Ca系 | 587℃ | 101 | +4.1% |
34 | B-Si-Pb系 | 547℃ | 111 | +14.4% |
35 | B-Si-Na系 | 571℃ | 115 | +18.6% |
36 | B-Si-Zn-Ba-Ca系 | 519℃ | 197 | +103% |
在表3中,与试料32有关的玻璃成分与包含在电阻电极层中的玻璃成分相同。所以,试料32中的电阻电极层和外侧电极层与实施例1中的试料15中的电阻电极层和外侧电极层相同。
如从表3所示,如果使用包含在外侧电极层中的玻璃成分与包含在电阻电极层中的玻璃成分是相同的组成体系、并且包含在外侧电极层中的玻璃成分的玻璃软化点比包含在电阻电极层中的玻璃成分的玻璃软化点低30℃温度以上的试料31~33,则ESR变化率小到+5%以内,能够得到稳定的电阻值。其中,如果使用包含在外侧电极层中的玻璃成分与包含在电阻电极层中的玻璃成分相同的试料32,则能够使ESR变化率最小。
此外,包含在外侧电极层中的玻璃成分的玻璃软化点,比包含在电阻电极层中的玻璃成分的玻璃软化点低30℃温度以上,但是在包含在外侧电极层中的玻璃成分与包含在电阻电极层中的玻璃成分为不同的组成体系的试料34和35中,ESR变化率稍微高到+10~+20%左右,但是当与试料36相比时,为极低的ESR变化率。
与此相对,在虽然为相同组成体系,但是包含在外侧电极层中的玻璃成分的玻璃软化点比包含在电阻电极层中的玻璃成分的玻璃软化点低30℃温度的试料36中,ESR变化率超过+100%。
从这些结果,我们看到,通过使包含在外侧电极层中的玻璃成分的玻璃软化点比包含在电阻电极层中的玻璃成分的玻璃软化点低30℃温度以上,能够得到稳定的电阻值。而且,我们看到,通过使包含在外侧电极层中的玻璃成分的组成体系与包含在电阻电极层中的玻璃成分的组成体系相同,能够得到更稳定的电阻值。
此外,在实施例3中,作为包含在外侧电极层中的金属,虽使用了Cu,但是已经确认,即便是Cu以外的例如Cu合金等,也能够得到同样的结果。
Claims (9)
1.一种层叠陶瓷电容器,备有:
层叠多个陶瓷层而成的陶瓷层叠体;
内部电极,其在上述陶瓷层叠体的内部,沿上述陶瓷层间的特定的界面形成;和
外部电极,其在上述陶瓷层叠体的外表面上形成,并且与上述内部电极的特定的内部电极电连接,
上述内部电极包含Ni或Ni合金,
上述外部电极具有与上述陶瓷层叠体和上述内部电极的特定的内部电极相接的电阻电极层,
上述电阻电极层分别含有26~79重量%比例的与上述Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物、20~56重量%比例的玻璃成分和1~18重量%比例的与上述Ni或Ni合金进行反应的金属。
2.根据权利要求1所述的层叠陶瓷电容器,其特征在于,
与上述Ni或Ni合金进行反应的金属是Ni和/或Cu。
3.根据权利要求1或2所述的层叠陶瓷电容器,其特征在于,
与上述Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物是In-Sn复合氧化物。
4.一种层叠陶瓷电容器,备有:
层叠多个陶瓷层而成的陶瓷层叠体;
内部电极,其在上述陶瓷层叠体的内部,沿上述陶瓷层间的特定的界面形成;和
外部电极,其在上述陶瓷层叠体的外表面上形成,并且与上述内部电极的特定的内部电极电连接,
上述内部电极包含Ni或Ni合金,
上述外部电极具有:与上述陶瓷层叠体和上述内部电极的特定的内部电极相接的导通层;和与上述导通层的外面相接的电阻电极层,
上述导通层将与上述Ni或Ni合金进行反应的金属作为主成分,
上述电阻电极层分别含有26~79重量%比例的与上述Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物、20~56重量%比例的玻璃成分和1~18重量%比例的与上述Ni或Ni合金进行反应的金属。
5.根据权利要求4所述的层叠陶瓷电容器,其特征在于,
成为上述导通层的上述主成分的金属是Ni和/或Cu。
6.根据权利要求4所述的层叠陶瓷电容器,其特征在于,
与上述电阻电极层中的上述Ni或Ni合金进行反应的金属是Ni和/或Cu。
7.根据权利要求4~6中的任一项所述的层叠陶瓷电容器,其特征在于,
与上述Ni或Ni合金进行反应的复合氧化物是In-Sn复合氧化物。
8.根据权利要求1或4所述的层叠陶瓷电容器,其特征在于,
上述外部电极还备有以与上述电阻电极层的外面相接的方式、通过烧结而形成的外侧电极层,上述外侧电极层含有具有比包含在上述电阻电极层中的上述玻璃成分的玻璃软化点低30℃温度以上的玻璃软化点的玻璃成分。
9.根据权利要求8所述的层叠陶瓷电容器,其特征在于,
包含在上述外侧电极层中的上述玻璃成分,与包含在上述电阻电极层中的上述玻璃成分是相同组成体系。
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