WO2010026730A1 - 抗ウイルス剤 - Google Patents

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WO2010026730A1
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antiviral
iodide
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良枝 藤森
中山鶴雄
佐藤徹弥
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Nbc株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an antiviral agent capable of inactivating various viruses.
  • viruses can be classified into viruses that are encapsulated in a membrane called a lipid-containing envelope and viruses that do not have an envelope. Since the envelope consists mostly of lipids, it can be easily destroyed when treated with disinfectants such as ethanol, organic solvents, and soap. For this reason, viruses with envelopes are generally easy to inactivate (decrease or inactivate viruses) with these disinfectants. In contrast, viruses without an envelope are said to be highly resistant to the above-mentioned disinfectants. In the present specification, virus inactivation and antiviral properties refer to the same action.
  • inorganic antiviral agents that are more effective than organic ones have been developed.
  • a cloth containing an antibacterial pigment and a divalent copper ion has been reported as having an effect of inactivating influenza virus (Patent Document 1).
  • the antiviral fiber which contained the copper compound in the fiber containing a carboxyl group has been reported (patent document 2).
  • a copper microfiber prepared by cold processing has been reported as having an effect in inactivating avian influenza virus (Patent Document 3).
  • inactivation by a photocatalyst such as titanium oxide has been reported (Patent Documents 4 and 5).
  • JP 2006-188499 A International Publication No. 05/083171 Pamphlet JP 2008-138323 A JP 2005-160494 A JP 2009-072430 A
  • the present invention provides an antiviral agent capable of inactivating viruses and a product including the antiviral agent in order to solve the above-described problems.
  • the first invention is characterized in that it contains iodine and at least one kind of iodide particles composed of elements from groups 4 to 6 and groups 8 to 15 of the periodic table as active ingredients.
  • Antiviral agent iodine and at least one kind of iodide particles composed of elements from groups 4 to 6 and groups 8 to 15 of the periodic table as active ingredients.
  • the second invention is the above first invention, wherein the elements of the fourth to sixth periods and the eighth to fifteenth groups of the periodic table are Cu, Ag, Sb, Ir, Ge, Sn, Tl, An antiviral agent characterized by being Pt, Pd, Bi, Au, Fe, Co, Ni, Zn, In, or Hg.
  • a third aspect of the invention related to the second invention the iodide, CuI, AgI, SbI 3, IrI 4, GeI 4, GeI 2, SnI 2, SnI 4, TlI, PtI 2, PtI 4,
  • the antiviral agent is characterized by being selected from the group consisting of PdI 2 , BiI 3 , AuI, AuI 3 , FeI 2 , CoI 2 , NiI 2 , ZnI 2 , HgI, and InI 3 .
  • the fourth invention is an antiviral agent characterized by containing at least one monovalent copper compound particle as an active ingredient.
  • a fifth invention is the above-described fourth invention, wherein the monovalent copper compound is chloride, acetate, sulfide, iodide, bromide, peroxide, oxide, or thiocyanide. It is an antiviral agent characterized by.
  • the monovalent copper compound is selected from the group consisting of CuCl, CuOOCCH 3 , CuBr, CuI, CuSCN, Cu 2 S and Cu 2 O. It is an antiviral agent characterized by this.
  • a seventh invention is a fiber structure characterized in that the antiviral agent of the first to sixth inventions is contained or fixed to the outer surface.
  • the eighth invention is a molded article characterized by containing the antiviral agent of the first to sixth inventions or being fixed to the outer surface.
  • a ninth invention is a film or sheet characterized by containing the antiviral agent of the first to sixth inventions or being fixed to the outer surface.
  • an antiviral agent capable of inactivating a virus and a product including the antiviral agent.
  • the antiviral agent of the present embodiment is composed of at least one kind of iodide particles composed of iodine and elements of the fourth to sixth periods and the group 8 to 15 of the periodic table, or at least one kind of monovalent It contains copper compound particles as an active ingredient.
  • the mechanism for inactivating the virus of the antiviral agent of the present embodiment is not necessarily clear at present, but when the iodide or monovalent copper compound according to the present embodiment comes into contact with the virus, the DNA of the virus It may be inactivated by acting on or RNA, or the cytoplasm may be destroyed.
  • monovalent copper compounds the movement of electrons when the monovalent copper ions generated by moisture in the air release electrons and become more stable divalent copper ions. It can also be considered to inactivate the electrical charge.
  • the antiviral agent of this embodiment exhibits antiviral properties even when an iodide, which is an active ingredient, or a monovalent copper compound is not mixed with a stabilizer or the like. That is, the antiviral agent of the present embodiment can be designed with more free components as compared with conventional antiviral agents.
  • the mixing of the stabilizer and the like can be omitted, it can be produced without pretreatment with antiviral components, and the production process can be simplified.
  • the antiviral agent of the present embodiment is stable in a dispersion liquid such as air or water, it is not necessary to perform special washing or the like. Therefore, virus inactivation can be easily expressed and maintained.
  • iodides and monovalent copper compounds are already commercially available substances. Therefore, a chemically stable compound can be applied to a wide range of fields by a relatively simple method such as kneading into a resin or mixing with a paint.
  • the at least one iodide having antiviral properties in the present embodiment is composed of iodine and elements from the 4th to 6th and 8th to 15th groups of the periodic table.
  • Elements from the 4th to 6th and 8th to 15th groups of the periodic table are Cu, Ag, Sb, Ir, Ge, Sn, Tl, Pt, Pd, Bi, Au, Fe, Co, Ni, Zn , In or Hg is preferred.
  • the particles of iodide contained in the antiviral agent of the present embodiment CuI, AgI, SbI 3, IrI 4, GeI 4, GeI 2, SnI 2, SnI 4, TlI, PtI 2, PtI 4, PdI More preferably, the particles are selected from at least one selected from the group consisting of 2 , BiI 3 , AuI, AuI 3 , FeI 2 , CoI 2 , NiI 2 , ZnI 2 , HgI, and InI 3 .
  • the monovalent copper compound having antiviral properties in this embodiment is preferably chloride, acetate, sulfide, iodide, bromide, peroxide, oxide, or thiocyanide.
  • at least one selected from the group consisting of CuCl, CuOOCCH 3 , CuBr, CuI, CuSCN, Cu 2 S and Cu 2 O is selected as the monovalent copper compound particles contained in the antiviral agent of the present embodiment. It is more preferable to use particles.
  • the antiviral agent of this embodiment is composed of CuI, AgI, SnI 4 , CuCl, CuBr, and CuSCN because of its excellent storage stability in air among the particles of iodide or monovalent copper compound. More preferably, the particles are at least one selected from the group.
  • the size of the iodide or monovalent copper compound particles is not particularly limited and can be appropriately set by a trader, but is preferably fine particles having an average particle diameter of 500 ⁇ m or less. Further, when spinning by kneading into a resin, it is preferably 1 ⁇ m or less in consideration of a decrease in fiber strength. Further, in the present embodiment, it is not particularly limited and can be appropriately set by those skilled in the art, but the size of the particles is preferably 1 nm or more from the viewpoint of production, handling and chemical stability of the particles. . In addition, in this specification, an average particle diameter means a volume average particle diameter.
  • the virus that can be inactivated in the antiviral agent of the present embodiment is not particularly limited, and various viruses can be inactivated regardless of the type of genome or the presence or absence of an envelope.
  • the antiviral agent of this embodiment can be used in various ways.
  • the antiviral agent of this embodiment is most preferably used in terms of handling, but is not limited thereto.
  • the antiviral agent may be used in a state dispersed in a dispersion medium such as water.
  • a dispersion medium such as water.
  • iodide or a monovalent copper compound as an active ingredient is contained in an amount of 0.2% by mass or more in the dispersion. It is preferable for obtaining antiviral properties.
  • it is not particularly limited in the present embodiment, and can be appropriately set by those skilled in the art.
  • the effect can be further improved by using in combination with known antiviral agents such as ethanol and hypochlorous acid. Further, it may be deposited inside and on the surface of the substrate to be contained or fixed such as fibers. Furthermore, it may be used by being mixed with other antiviral agents, antibacterial agents, antifungal agents, antiallergen agents, catalysts, antireflection materials, materials having heat shielding properties, and the like.
  • the antiviral agent of the present embodiment can be configured to be contained in a fiber structure or fixed to the outer surface of the fiber structure.
  • the antiviral agent of the present embodiment may be added to the polymer material, and then kneaded and spun to be contained in the fiber structure.
  • fiber structures such as a textile fabric and a nonwoven fabric, using a binder.
  • the inorganic material to which the antiviral agent is fixed can be fixed to a fiber structure to constitute an antiviral fiber structure.
  • containing an antiviral agent is a concept including the case where the said antiviral agent is exposed to the outer surface.
  • the fiber structure include masks, air conditioner filters, air purifier filters, clothes, insect repellent nets, and poultry house nets.
  • polyester polyethylene, polypropylene, polyvinyl chloride, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polytetramethylene terephthalate, nylon, acrylic, polytetrafluoroethylene, polyvinyl alcohol, Kevlar
  • Examples include polyacrylic acid, polymethyl methacrylate, rayon, cupra, tencel, polynosic, acetate, triacetate, cotton, hemp, wool, silk, bamboo, and the like.
  • the antiviral agent of the present embodiment can be contained in the molded body or can be fixed to the outer surface of the molded body.
  • the specific treatment for containing the antiviral agent or fixing the antiviral agent to the outer surface is not particularly limited and can be appropriately selected by those skilled in the art.
  • the molded body is made of an organic substance such as a resin
  • the molded body may be molded after being kneaded with the resin before molding.
  • a molded object consists of inorganic substances, such as a metal, it can fix to an outer surface using a binder.
  • the virus which contacted the molded object can be inactivated by providing the antiviral agent of this embodiment.
  • the antiviral agent of the present embodiment is contained in a telephone handset or the like, or is fixed on the outer surface, so that a normal person who uses the handset after being used by a virus-infected person is infected with the virus. It is possible to prevent such a situation.
  • the antiviral agent of the present invention is configured to be contained in a film or sheet or fixed to the outer surface by kneading or a fixing method using a binder, like the above-described fiber structure or molded body. Can do.
  • a binder like the above-described fiber structure or molded body.
  • Specific examples of the film or sheet include wallpaper, a packaging bag, and a packaging film. Viruses attached to these surfaces are inactivated by the action of antiviral agents. Therefore, hospital infection in the hospital and virus contamination of the medical device can be suppressed by pasting the wallpaper on the wall of the hospital or packaging the medical device with the packaging bag or the packaging film.
  • copper iodide (I) which is one of iodide particles or monovalent copper compound particles constituting the antiviral agent of the present embodiment, is contained as an example, or The production method of the antiviral fiber fixed to the outer surface will be described in various ways as shown below.
  • copper iodide (I) can be contained in a wide range of polymer materials or fixed on the outer surface, and further, a wide range of immobilization from a low concentration to a high concentration is possible.
  • iodide as an active ingredient is contained or fixed in an amount of 0.2% by mass or more with respect to the antiviral fiber. It is preferable for obtaining antiviral properties.
  • the upper limit of the iodide content (fixed amount) is not particularly limited and can be appropriately set by those skilled in the art. For example, 80 mass% or less is preferable from the viewpoint of physical properties such as fiber strength. .
  • the iodide content in the antiviral fiber can be measured by thermogravimetry, titration, atomic absorption measurement, and ICP measurement.
  • copper chloride (I) is used as an example of a monovalent copper compound, and the antiviral agent according to the present embodiment contains the antiviral agent or is fixed to the outer surface.
  • a method is mentioned.
  • copper (I) chloride powder is fixed to the fiber surface using a method of forming fibers after the copper (I) chloride powder is introduced into the melted polymer and dispersed by kneading or mechanical milling.
  • a method of fixing on the fiber surface with a coating agent a method of dispersing copper chloride (I) in a polymer dissolved in a solvent, and then applying and fixing to other materials, a copper chloride ( I) is dissolved, and a hydrophilic polymer material such as nylon 6 or polyacrylic acid is immersed in the aqueous solution to immobilize monovalent copper ions in the polymer material, and then further immersed in an aqueous hydrochloric acid solution.
  • a capsule in which copper (I) chloride is wrapped with poly-N-isopropylacrylamide having temperature responsiveness, and the capsule may be contained in a fiber or fixed on the outer surface may be used.
  • the antiviral agent of the present embodiment is preferably contained or fixed in an amount of 0.2% by mass to 80% by mass with respect to the fiber structure.
  • Examples 1 to 27 The powders of commercially available iodine compounds and monovalent copper compounds shown in Table 1 were adjusted to a suspension concentration of 5 and 0.5% by mass in 100 ⁇ l of MEM (Minimum Essential Medium Eagle, manufactured by MP Biomedical), respectively. Antiviral properties were evaluated.
  • the suspension concentration means that the mass of all components such as iodide, monovalent copper compound and solvent constituting the suspension is 100%, and a specific component (for example, iodide) Or a monovalent copper compound).
  • a 2-fold dilution series of a virus solution in phosphate buffered saline (PBS) was prepared in a plastic 96-well plate.
  • 50 ⁇ L of 0.5% chicken blood cell suspension was added to each of them, and the HA titer was measured after standing at 4 ° C. for 60 minutes.
  • the HA value of the virus solution at this time was 256.
  • samples were prepared by diluting the substances in each Example shown in Table 1 with PBS to a suspension concentration of 10% by mass and 1% by mass, respectively.
  • 450 ⁇ L of the above-mentioned virus solution having an HA value of 256 was added to 450 ⁇ L of each sample having two concentrations, and the mixture was reacted at room temperature for 10 minutes while stirring using a microtube rotator.
  • 450 ⁇ L of the above-mentioned virus solution having an HA value of 256 was added to 450 ⁇ L of PBS, and the mixture was stirred for 10 minutes using a microtube rotator in the same manner as each sample.
  • viruses can be classified into viruses encased in a membrane called a lipid-containing envelope and viruses without an envelope. Therefore, the inactivation effect due to the presence or absence of the envelope was evaluated.
  • Influenza influenza A / Kitakyushu / 159/93 (H3N2)
  • feline calicivirus (F9 strain) generally used as a substitute virus for norovirus was used as a virus having no envelope.
  • Example 28 to 31 Commercially available copper (I) iodide powder (Wako Pure Chemical Industries, Ltd., Wako first grade) was suspended in 100 ⁇ l of MEM diluent to a suspension concentration of 5, 1, 0.2, 0.1% by mass. The liquid was made into Example 28, 29, 30, 31 and the antiviral property with respect to feline calicivirus and influenza virus was evaluated.
  • Examples 32 to 35 Commercially available copper (I) chloride powder (special grade reagent manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd.) is suspended in 100 ⁇ l of MEM diluent to a suspension concentration of 2, 1, 0.5, 0.25% by mass. Were used as Examples 32, 33, 34, and 35, and antiviral properties against feline calicivirus and influenza virus were evaluated.
  • Antiviral evaluation method The antiviral properties of Examples 28 to 35 were evaluated by measuring the infectious titer by the plaque method capable of detecting the virus with high accuracy. Specifically, 100 ⁇ l of each virus solution was added to 100 ⁇ l of each test sample and the MEM diluted solution as a blank, and reacted by shaking in an incubator at 25 ° C. and 200 rpm. After shaking for a predetermined time, 1800 ⁇ l of 20 mg / ml broth protein was added to stop the reaction between the virus and the compound in each sample.
  • the copper (I) iodide powder is sufficient to inactivate viruses in a short time of 1 minute against both influenza viruses with envelopes and feline caliciviruses, which are strong viruses without envelopes. Showed the effect.
  • copper (I) chloride powder has a sufficient virus inactivating effect in a short time of 1 minute against both influenza virus with envelope and feline calicivirus, which is a strong virus without envelope. showed that.
  • Example 28 and 29, which are iodides composed of elements from Group 4 to Group 6 and Group 8 to Group 15 of the Periodic Table, and Example 32 that is a monovalent copper compound.
  • ⁇ 34 the contact time with the virus was as short as 1 minute, and the influenza virus decreased to less than 1 / 1,000,000 and feline calicivirus decreased to approximately 1 / 300,000 or less. That is, it was confirmed that the inactivation rate is very high antiviral performance of 99.9999% or more for influenza virus and 99.999% or more for feline calicivirus.
  • the inactivation rate here means a value defined by the following formula.
  • the antiviral agent of the present invention is an antiviral agent having a very high effect and immediate effect regardless of the type of virus, and by introducing and immobilizing them on various substrates. Many application forms were conceivable, and it was confirmed that they could be put to practical use.

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Abstract

　 【課題】様々なウイルスを不活化することができる抗ウイルス剤、および当該抗ウイルス剤を備える製品を提供する。 【解決手段】本発明は、抗ウイルス剤であって、ヨウ素と、周期律表の第４周期から第６周期かつ８族から１５族の元素とからなる少なくとも１種のヨウ化物の粒子、または少なくとも１種の一価の銅化合物を有効成分として含むことを特徴とする。本発明の抗ウイルス剤は、構成成分の設計の自由度が従来よりも大きい。また、前処理や特殊な洗浄等を必要とすることがないため、抗ウイルス性の発現および維持が容易である。

Description

抗ウイルス剤
　本発明は、様々なウイルスを不活化することができる抗ウイルス剤に関する。
　近年、ＳＡＲＳ（重症急性呼吸器症候群）やノロウイルス、鳥インフルエンザなどウイルス感染による死者が報告されている。さらに現在、交通の発達やウイルスの突然変異によって、世界中にウイルス感染が広がる「パンデミック（感染爆発）」の危機に直面している。さらに新型インフルエンザが現れ、緊急の対策が急務である。このような事態に対応するために、ワクチンによる抗ウイルス剤の開発も急がれているが、ワクチンの場合、その特異性により感染を防ぐことができるのは特定のウイルスに限定される。さらに作成に時間がかかることから、必要量確保することが困難となっている。したがって、様々なウイルスに抗ウイルス効果を発揮することができる抗ウイルス剤の開発が強く望まれている。
　ここでウイルスは、脂質を含むエンベローブと呼ばれている膜で包まれているウイルスと、エンベロープを持たないウイルスに分類できる。エンベロープはその大部分が脂質からなるため、エタノール、有機溶媒、石けんなど消毒剤で処理すると容易に破壊することができる。このため一般にエンベロープを持つウイルスはこれら消毒剤での不活化（ウイルスの感染力低下ないし失活）が容易である。これに対し、エンベロープをもたないウイルスは上記の消毒剤への抵抗性が強いと言われている。なお、本明細書において、ウイルス不活化性と抗ウイルス性とは、同一の作用を称している。
　これらの問題を解決するものとして、有機系よりも広く効果がある無機系の抗ウイルス剤が開発されている。例えばインフルエンザウイルスに不活化する効果があるものとして、抗菌性色素剤と二価の銅イオンを含有した布が報告されている（特許文献１）。また、カルボキシル基を含有する繊維に銅化合物を含有した抗ウイルス性繊維について報告されている（特許文献２）。さらに、鳥インフルエンザウイルスを不活化するのに効果があるものとして、冷間加工で作成した銅の極細繊維が報告されている（特許文献３）。さらにその他の元素として、酸化チタンなどの光触媒による不活化が報告されている（特許文献４、５）。
特開２００６－１８８４９９号公報 国際公開第０５／０８３１７１号パンフレット 特開２００８－１３８３２３号公報 特開２００５－１６０４９４号公報 特開２００９－０７２４３０号公報
　しかしながら、二価の銅イオンを用いる方法では、当該銅イオンを他の物質と混合することによって安定化させることが必要であり、その組成物に含まれる銅イオンの割合が制限されてしまう。言い換えれば、二価の銅イオンの安定剤を含むことが必須となる。そのため、組成物の設計の自由度が小さい。またカルボキシル基を含有した繊維に銅化合物を含有する場合、カルボキシル基の他に塩が必須となるため、銅化合物の担持量が限定されてしまい、充分な抗ウイルス性能を発揮できない。また、金属銅を用いる場合では、表面に汚れが付着すると効果がなくなってしまうため、抗ウイルス性を維持するために常に特殊な洗浄をする必要があり、煩雑で実用的とはいえない。さらに、酸化チタンなどの光触媒による方法では、強い紫外線がないと効果が発現しないことに加え、紫外線が少ないと不活化するのに長時間かかる、などの難点があった。
　そこで本発明は、上記課題を解決するために、ウイルスを不活化することができる抗ウイルス剤、および当該抗ウイルス剤を備える製品を提供するものである。
　すなわち、第１の発明は、ヨウ素と、周期律表の第４周期から第６周期かつ８族から１５族の元素とからなる少なくとも１種のヨウ化物の粒子を有効成分として含むことを特徴とする抗ウイルス剤である。
　また、第２の発明は、上記第１の発明において、周期律表の第４周期から第６周期かつ８族から１５族の元素が、Cu、Ag、Sb、Ir、Ge、Sn、Tl、Pt、Pd、Bi、Au、Fe、Co、Ni、Zn、In、またはHgであることを特徴とする抗ウイルス剤である。
　さらに、第３の発明は、上記第２の発明において、前記ヨウ化物が、CuI、AgI、SbI3、IrI4、GeI4、GeI2、SnI2、SnI4、TlI、PtI2、PtI4、PdI2、BiI3、AuI、AuI3、FeI2、CoI2、NiI2、ZnI2、HgI、およびInI3からなる群から少なくとも1つ選択されることを特徴とする抗ウイルス剤である。
　また、第４の発明は、少なくとも１種の一価の銅化合物の粒子を有効成分として含むことを特徴とする抗ウイルス剤である。　
　さらに、第５の発明は、上記第４の発明において、前記一価の銅化合物が、塩化物、酢酸物、硫化物、ヨウ化物、臭化物、過酸化物、酸化物、またはチオシアン化物であることを特徴とする抗ウイルス剤である。
　さらに、第６の発明は、上記第５の発明において、前記一価の銅化合物がCuCl、CuOOCCH3、CuBr、CuI、CuSCN、Cu2SおよびCu2Oからなる群から少なくとも1つ選択されることを特徴とする抗ウイルス剤である。
　また、第７の発明は、上記第１から第６の発明の抗ウイルス剤が含有されている、または外面に固定されていることを特徴とする繊維構造体である。
　また、第８の発明は、上記第１から第６の発明の抗ウイルス剤が含有されている、または外面に固定されていることを特徴とする成型体である。
　また、第９の発明は、上記第１から第６の発明の抗ウイルス剤が含有されている、または外面に固定されていることを特徴とするフィルムまたはシートである。
　本発明によれば、ウイルスを不活化することができる抗ウイルス剤、および当該抗ウイルス剤を備える製品を提供することができる。
　本実施形態の抗ウイルス剤は、ヨウ素と周期律表の第４周期から第６周期かつ８族から１５族の元素とからなる少なくとも１種のヨウ化物の粒子、または少なくとも１種の一価の銅化合物の粒子を有効成分として含んでいる。
　本実施形態の抗ウイルス剤のウイルスを不活化する機構については現在のところ必ずしも明確ではないが、本実施形態に係るヨウ化物や一価の銅化合物とウイルスとが接触することにより、ウイルスのDNAやRNAに作用して不活化したり、細胞質が破壊されることなどが考えられる。また、一価の銅化合物については、空気中の水分などにより生じた一価の銅イオンが、電子を放出して、より安定な二価の銅イオンになる時の電子の移動がウイルス表面の電気的チャージに影響を与えて不活化させる、とも考えられる。
　本実施形態の抗ウイルス剤は、有効成分であるヨウ化物、または一価の銅化合物が、安定剤等を混合しなくとも抗ウイルス性を示す。すなわち、本実施形態の抗ウイルス剤は、従来の抗ウイルス剤と比較して、構成成分のより自由な設計が可能となる。
　また、安定剤等の混合を省略できるため、抗ウイルス成分の前処理を経ることなく製造でき、製造過程を簡略化することができる。加えて、本実施形態の抗ウイルス剤は空気中および水などの分散液中で安定であるため、特殊な洗浄等を行う必要がない。そのため、ウイルスの不活化を容易に発現および維持することができる。
　また、本実施形態に係るヨウ化物や一価の銅化合物の場合、その多くが既に広く市販されている物質である。よって、化学的に安定である化合物については、樹脂へ混練したり、塗料へ混合したりと、比較的簡便な手法により広い分野に応用展開することができる。
　本実施形態における抗ウイルス性を有する少なくとも１種のヨウ化物は、ヨウ素と周期律表の第４周期から第６周期かつ８族から１５族の元素とからなる。周期律表の第４周期から第６周期かつ８族から１５族の元素は、Cu、Ag、Sb、Ir、Ge、Sn、Tl、Pt、Pd、Bi、Au、Fe、Co、Ni、Zn、In、またはHgとするのが好適である。さらに、本実施形態の抗ウイルス剤に含有されるヨウ化物の粒子として、CuI、AgI、SbI3、IrI4、GeI4、GeI2、SnI2、SnI4、TlI、PtI2、PtI4、PdI2、BiI3、AuI、AuI3、FeI2、CoI2、NiI2、ZnI2、HgI、およびInI3からなる群から少なくとも1つ選択される粒子とすることが一層好適である。
　一方、本実施形態における抗ウイルス性を有する一価の銅化合物としては、塩化物、酢酸物、硫化物、ヨウ化物、臭化物、過酸化物、酸化物、またはチオシアン化物とすることが好適である。さらに、本実施形態の抗ウイルス剤に含有される一価の銅化合物の粒子として、CuCl、CuOOCCH3、CuBr、CuI、CuSCN、Cu2SおよびCu2Oからなる群から少なくとも1つ選択される粒子とすることが一層好適である。
　特に、本実施形態の抗ウイルス剤においては、ヨウ化物または一価の銅化合物の粒子のうち、空気中における保存安定性に優れることから、CuＩ、AgＩ、SnI4、CuCl、CuBr、CuSCNからなる群から少なくとも１種選択される粒子とすることが一層好適である。
　本実施形態において、ヨウ化物や一価の銅化合物の粒子の大きさは特に限定されず、等業者が適宜設定することができるが、平均粒子径が５００μｍ以下の微粒子とすることが好ましい。さらに樹脂に混練して紡糸する場合には、繊維強度の低下を考慮すると１μm以下であることが好ましい。また、本実施形態においては特に限定されず、当業者が適宜設定可能であるが、粒子の大きさは１ｎｍ以上とすることが、粒子の製造上、取扱上および化学的安定性の観点より好ましい。なお、本明細書において、平均粒子径とは、体積平均粒子径のことをいう。
　本実施形態の抗ウイルス剤において不活性化できるウイルスについては特に限定されず、ゲノムの種類や、エンベロープの有無等に係ることなく、様々なウイルスを不活化することができる。例えば、ライノウイルス・ポリオウイルス・ロタウイルス・ノロウイルス・エンテロウイルス・ヘパトウイルス・アストロウイルス・サポウイルス・E型肝炎ウイルス・A型、B型,C型インフルエンザウイルス、パラインフルエンザウイルス、ムンプスウイルス（おたふくかぜ）・麻疹ウイルス・ヒトメタニューモウイルス・RSウイルス・ニパウイルス・ヘンドラウイルス・黄熱ウイルス・デングウイルス・日本脳炎ウイルス・ウエストナイルウイルス・Ｂ型、C型肝炎ウイルス・東部および西部馬脳炎ウイルス・オニョンニョンウイルス・風疹ウイルス・ラッサウイルス・フニンウイルス・マチュポウイルウス・グアナリトウイルス・サビアウイルス・クリミアコンゴ出血熱ウイルス・スナバエ熱・ハンタウイルス・シンノンブレウイルス・狂犬病ウイルス・エボラウイルス・マーブルグウイルス・コウモリ・リッサウイルス・ヒトＴ細胞白血病ウイルス・ヒト免疫不全ウイルス・ヒトコロナウイルス・ＳＡＲＳコロナウイルス・ヒトポルボウイルス・ポリオーマウイルス、ヒトパピローマウイルス・アデノウイルス・ヘルペスウイルス・水痘・帯状発疹ウイルス・ＥＢウイルス・サイトメガロウイルス・天然痘ウイルス・サル痘ウイルス・牛痘ウイルス・モラシポックスウイルス・パラポックスウイルスなどを挙げることができる。
　本実施形態の抗ウイルス剤は、様々な態様で用いることができる。例えば、本実施形態の抗ウイルス剤は、取り扱いの点から考えると粉体が最も好適に用いられるが、これに限られるものではない。例えば、当該抗ウイルス剤を水などの分散媒に分散させた状態で用いてもよい。ここで、本実施形態の抗ウイルス剤を分散媒に分散させた場合、有効成分であるヨウ化物や一価の銅化合物が、分散液中において０．２質量％以上含有されることがより十分な抗ウイルス性を得る上で好ましい。なお、本実施形態では特に限定されず、当業者が適宜設定できるが、例えば３０質量％以下とすることが、分散液の安定性や取扱性の点から好ましい。また、エタノールや次亜塩素酸など、公知の抗ウイルス剤と併用することでより効果を上げることも考えられる。また、繊維などの含有させたい、または固定したい基体内部および表面で析出させてもよい。さらに、他の抗ウイルス剤、抗菌剤、防黴剤、抗アレルゲン剤、触媒、反射防止材料、遮熱特性を持つ材料などと混合されて使用されるようにしてもよい。
　さらにまた、本実施形態の抗ウイルス剤は、繊維構造体に含有される、または当該繊維構造体の外面に固定される構成とすることができる。
　含有、または固定させるときの具体的な処理については当業者が適宜選択することができ、特に限定されない。例えば高分子材料に本実施形態の抗ウイルス剤を添加後、混練、紡糸することで、繊維構造体に含有されるようにしてもよい。また、織物や不織布などの繊維構造物へバインダーなどを用いて固定してもよい。さらに、ゼオライトなどの無機材料へ抗ウイルス剤を固定した後、抗ウイルス剤が固定された該無機材料を繊維構造物に固定して、抗ウイルス性繊維構造物を構成することもできる。なお、本明細書において、抗ウイルス剤の含有とは、当該抗ウイルス剤が外面に露出している場合も含む概念である。
　繊維構造物は、具体的には、マスク、エアコンフィルター、空気清浄機用フィルター、衣服、防虫網、鶏舎用ネットなどが挙げられる。また、繊維構造物を構成する高分子材料としては、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリテトラメチレンテレフタレート、ナイロン、アクリル、ポリテトラフロロエチレン、ポリビニルアルコール、ケブラー、ポリアクリル酸、ポリメタクリル酸メチル、レーヨン、キュプラ、テンセル、ポリノジック、アセテート、トリアセテート、綿、麻、羊毛、絹、竹、等が挙げられる。
　さらにまた、本実施形態の抗ウイルス剤は、成型体に含有される、または該成型体の外面に固定される構成とすることもできる。繊維構造体の場合と同様に、本実施形態においては、抗ウイルス剤を含有、または外面に固定させるときの具体的な処理については特に限定されず、当業者が適宜選択できる。例えば、成型体が樹脂などの有機物から成るものについては、成型前に樹脂に混練してから当該成型体を成型してもよい。また、成型体が金属などの無機物から成るものについては、バインダーを用いて外面に固定することができる。このように、本実施形態の抗ウイルス剤を備えることで、成型体に接触したウイルスを不活化することができる。例えば、電話の受話機などにて本実施形態の抗ウイルス剤を含有されている、または外面に固定されていることにより、ウイルス感染者が使用した後に該受話器を使用した健常者がウイルスに感染する、といった状況を防ぐことができる。
　さらにまた、本発明の抗ウイルス剤は、前述の繊維構造体や成型体と同じく、混練やバインダーを用いた固定方法により、フィルムやシートに含有される、または外面に固定される構成とすることができる。フィルムまたはシートとして、具体的には、壁紙、包装袋、または包装用フィルムなどが挙げられる。これらの表面に付着したウイルスは、抗ウイルス剤の作用により不活化される。したがって、当該壁紙を病院の壁に貼り付けたり、当該包装袋または包装用フィルムにより医療用具を包装することで、病院における院内感染や、医療用具のウイルス汚染を抑制することができる。
　ここで、本実施形態の抗ウイルス剤を構成するヨウ化物の粒子または一価の銅化合物の粒子の１つであるヨウ化銅（I）を例として、該抗ウイルス剤が含有される、または外面に固定される抗ウイルス繊維の製法を説明すると、以下に示すような種々の方法が挙げられる。具体的には、繊維にヨウ素を吸着させ、ついで得られたヨウ素吸着繊維を第一銅化合物水溶液で処理して該形成体中にヨウ化銅（I）を含有させる方法、ヨウ化銅（I）粉末を溶融樹脂中に分散し紡糸する方法、ヨウ化銅（I）粉末を高分子溶液中に分散し紡糸する方法、メカニカルミリング法により、繊維表面にヨウ化銅（I）粉末を固定化する方法、繊維表面にコーティング剤で固定化する方法などを選択することができる。これらの方法では、幅広い高分子材料にヨウ化銅（I）を含有または外面に固定させることができ、さらに、低濃度から高濃度までの幅広い固定化が可能である。
　上記実施形態の抗ウイルス剤を含有する抗ウイルス性繊維においては、有効成分であるヨウ化物が抗ウイルス性繊維に対し、０．２質量％以上含有される、または固定されることがより十分な抗ウイルス性を得る上で好ましい。なお、ヨウ化物の含有量（固定量）の上限については特に限定されず、当業者が適宜設定できるが、例えば、８０質量％以下とすることが繊維の強度等の物理的特性の点から好ましい。また、抗ウイルス性繊維におけるヨウ化物の含有割合は、熱重量測定、滴定、原子吸光測定、ＩＣＰ測定により測定することができる。
　また、塩化銅（Ｉ）を一価の銅化合物の例として、本実施形態の抗ウイルス剤が含有される、または外面に固定される抗ウイルス繊維の製法としては、以下に示すような種々な方法が挙げられる。すなわち、溶融させた高分子に塩化銅（Ｉ）粉末を投入し、混練することによって分散させたのちに繊維を構成する方法や、メカニカルミリング法により、繊維表面に塩化銅（Ｉ）粉末を固定化する方法、繊維表面にコーティング剤で固定化する方法、溶媒に溶かした高分子に塩化銅（Ｉ）を分散させた後、他の材料に塗布し固定化する方法、塩酸水溶液に塩化銅（Ｉ）を溶解させ、その水溶液中にナイロン６やポリアクリル酸などの親水性の高分子材料を浸漬することにより、高分子材料に１価の銅イオンを固定化した後、塩酸水溶液でさらに浸漬することによって析出させる方法などがある。また、温度応答性を持つポリ－N－イソプロピルアクリルアミドで塩化銅（Ｉ）を包み込んだカプセルを構成し、該カプセルを繊維に含有または外面に固定化する方法などを用いてもよい。
　なお、以上ではヨウ化銅を用いたときに抗ウイルス繊維に対し０．２質量％から８０質量％含有または固定されることが好ましいと説明したが、同様の理由から、本実施形態に係る他のヨウ化物や１価の銅化合物についても抗ウイルス繊維に対し０．２質量％から８０質量％含有または固定されることが好ましい。また、当然ではあるが、繊維構造体とした場合も、本実施形態の抗ウイルス剤が、繊維構造体に対し、０．２質量％から８０質量％含有または固定されることが好ましい。
　次に、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明する。ただし、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。
（抗HA効果による抗ウイルス性評価）
（実施例１～２７）
　表１に示す市販のヨウ素化合物および一価の銅化合物の粉末を、それぞれMEM（Minimum Essential Medium Eagle、MPバイオメディカル社製）100μlに懸濁液濃度5、0.5質量％となるように調整し、抗ウイルス性を評価した。なお、本明細書において、懸濁液濃度とは、懸濁液を構成するヨウ化物や一価の銅化合物と溶媒等の全成分の質量を１００％とし、その中の特定成分（例えばヨウ化物や一価の銅化合物）の質量％を意味する。
（評価方法）
　実施例１から２７について、赤血球凝集（HA）の力価（HA価）を定法により、目視にて完全凝集を判定した。対象ウイルスとして、MDCK細胞を用いて培養したインフルエンザウイルス（influenza A/北九州/159/93（H3N2））を用いた。
　具体的には、まずプラスチック製96穴プレートにウイルス液のリン酸緩衝生理食塩水（ＰＢＳ）での2倍希釈系列を各々50μL準備した。次に、その各々に対して0.5%ニワトリ血球浮遊液50μLづつを加え、4℃の環境下で60分静置後にHA価を測定した。この時のウイルス液のHA価は２５６であった。
　次に、表1に示す各実施例における物質を、各々ＰＢＳにて懸濁液濃度を10質量％および1質量％に希釈した試料を準備した。2種類の濃度の試料各450μLに、前記のHA価２５６のウイルス液450μLをそれぞれ加え、マイクロチューブローテーターを用いて攪拌しながら、室温で10分間反応させた。コントロールは、ＰＢＳ450μＬに前記のHA価２５６のウイルス液450μLを加え、各試料と同様に、マイクロチューブローテーターを用いて１０分間攪拌したものとした。
　その後、超小型遠心機により固形分を沈殿させ、上清を回収しサンプル液とした。このサンプル液のPBSでの2倍希釈系列を各々50μL準備し、その各々に0.5％ニワトリ血球浮遊液を50μL混合し、4℃の環境下で60分静置後にHA価を測定した。測定結果を表２に示した。なお、各実施例における物質は、試料に等量のウイルス液を加えて反応していることから、反応液中における物質濃度は各々5質量％および0.5質量％となっている。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２の結果より、実施例１～２７の全ての物質においてウイルスの不活化効果が認められており、濃度５％であればHA価は32以下、すなわち75％以上のウイルスが不活化していることが確認された。特にGeI4、GeI2、SnI2、SnI4、PtI2、FeI2、CoI2、NiI2、ZnI2、InI3、CuCl、CuBr、CuOOCCH3の各物質においては、本試験でのHA価測定の下限界である99%以上のウイルスの不活化という、高い効果が確認された。
（インフルエンザウイルスおよびネコカリシウイルスに対する不活化効果による抗ウイルス性評価）
　ウイルスは、前述したように、脂質を含むエンベローブと呼ばれている膜で包まれているウイルスと、エンベロープを持たないウイルスに分類できる。そこで、エンペロープの有無による不活化効果を評価した。エンペロープを持つウイルスとしてインフルエンザ（influenza A/北九州/159/93（H3N2））を、エンペロープを持たないウイルスとしてノロウイルスの代替ウイルスとして一般的に用いられるネコカリシウイルス（F9株）を使用した。
（実施例２８～３１）
　市販のヨウ化銅(Ｉ)粉末（和光純薬工業株式会社製　和光一級）をMEM希釈液100μlに懸濁液濃度5、１、0.2、0.1質量％になるように懸濁し、それぞれの懸濁液を実施例２８、２９、３０、３１とし、ネコカリシウイルスとインフルエンザウイルスに対する抗ウイルス性を評価した。
　（実施例３２～３５）
　市販の塩化銅(Ｉ)粉末（和光純薬工業株式会社製　試薬特級）をMEM希釈液100μlに懸濁液濃度2、１、0.5、0.25質量％になるように懸濁し、それぞれの懸濁液を実施例３２、３３、３４、３５とし、ネコカリシウイルスとインフルエンザウイルスに対する抗ウイルス性を評価した。
　（抗ウイルス性評価方法）
　実施例２８～３５についての抗ウイルス性の評価は、ウイルスを高精度で検出可能なプラーク法での感染価測定で行った。具体的には、各試験サンプル100μl及びブランクとしてのMEM希釈液とに、それぞれウイルス液を100μlづつ加え、インキュベータにて25℃、200rpmにて振蘯して反応させた。所定時間振蘯後、ウイルスと各サンプル中の化合物との反応を停止させるために20mg／mlのブイヨン蛋白を1800μl加えた。さらに、各反応サンプルが10-2～10-5になるまでMEM希釈液にて希釈を行い（１０段階希釈）、ネコカリシウイルス反応サンプルはコンフルエントCrFK細胞に、インフルエンザウイルス反応サンプルはMDCK細胞に100μl、反応後のサンプル液を接種した。90分間のウイルス吸着後、0.7％寒天培地を重層し、ネコカリシウイルスは48時間、インフルエンザウイルスは64時間、34℃、5％CO2インキュベータにて培養後、ホルマリン固定、メチレンブルー染色を行い形成されたプラーク数をカウントして、ウイルスの感染価（PFU/0.1ml,Log10）；（ＰＦＵ：plaque-forming units）を算出することで、抗ウイルス性を評価し、表３及び表４に結果を示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３の結果より、ヨウ化銅(Ｉ)粉末はエンベロープをもつインフルエンザウイルスに対しても、エンベローブを持たない強いウイルスであるネコカリシウイルスに対しても１分という短時間で十分なウイルス不活化効果を示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　表４の結果より、塩化銅(Ｉ)粉末はエンベロープをもつインフルエンザウイルスに対しても、エンベローブを持たない強いウイルスであるネコカリシウイルスに対しても１分という短時間で十分なウイルス不活化効果を示した。
　表３，４の結果より、周期律表の第４周期から第６周期かつ８族から１５族の元素とからなるヨウ化物である実施例２８、２９と１価の銅化合物である実施例３２～３４において、ウイルスとの接触時間１分という短時間でインフルエンザウイルスでは100万分の１以下に減少し、ネコカリシウイルスでは約30万分の１以下に減少した。すなわち、不活性化率がインフルエンザウイルスに対しては99.9999％以上、ネコカリシウイルスに対しては99.999％以上という非常に高い抗ウイルス性能があることが認められた。なお、ここでいう不活性化率とは下記の式で定義された値を言う。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　以上のことから、本発明の抗ウイルス剤は、ウイルスの種類に関係なく、非常に効果が高く、即効性のある抗ウイルス剤であり、これらを様々な基材に導入・固定化することによりその応用形態も数多く考えられ、実用化が可能である事が確認できた。

Claims (9)

  1. 　ヨウ素と周期律表の第４周期から第６周期かつ８族から１５族の元素とからなる少なくとも１種のヨウ化物の粒子を有効成分として含むことを特徴とする抗ウイルス剤。
  2. 　前記周期律表の第４周期から第６周期かつ８族から１５族の元素が、Cu、Ag、Sb、Ir、Ge、Sn、Tl、Pt、Pd、Bi、Au、Fe、Co、Ni、Zn、In、またはHgであることを特徴とする請求項１に記載の抗ウイルス剤。
  3. 　前記ヨウ化物が、CuI、AgI、SbI3、IrI4、GeI4、GeI2、SnI2、SnI4、TlI、PtI2、PtI4、PdI2、BiI3、AuI、AuI3、FeI2、CoI2、NiI2、ZnI2、HgIおよびInI3からなる群から少なくとも1つ選択されることを特徴とする請求項２に記載の抗ウイルス剤。
  4. 　少なくとも１種の一価の銅化合物の粒子を有効成分として含むことを特徴とする抗ウイルス剤。
  5. 　前記一価の銅化合物が、塩化物、酢酸物、硫化物、ヨウ化物、臭化物、過酸化物、酸化物、またはチオシアン化物であることを特徴とする請求項４に記載の抗ウイルス剤。
  6. 　前記一価の銅化合物がCuCl、CuOOCCH3、CuBr、CuI、CuSCN、Cu2SおよびCu2Oからなる群から少なくとも1つ選択されることを特徴とする請求項５に記載の抗ウイルス剤。
  7. 　請求項１から６のいずれか１つに記載の抗ウイルス剤が含有されている、または外面に固定されていることを特徴とする繊維構造体。
  8. 　請求項１から６のいずれか１つに記載の抗ウイルス剤が含有されている、または外面に固定されていることを特徴とする成型体。
  9. 　請求項１から６のいずれか１つに記載の抗ウイルス剤が含有されている、または外面に固定されていることを特徴とするフィルムまたはシート。
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