TWI454451B - 光阻圖案改良材料、形成光阻圖案之方法及製造半導體裝置之方法 - Google Patents

光阻圖案改良材料、形成光阻圖案之方法及製造半導體裝置之方法 Download PDF

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Description

光阻圖案改良材料、形成光阻圖案之方法及製造半導體裝置之方法 領域
此處探討之實施例係有關於一種光阻圖案改材料，一種用以形成光阻圖案之方法，及一種用以製造半導體裝置之方法。
 背景
為進一步改良諸如大型積體電路(LSI)之半導體之積體化程度，所欲地係於製造半導體期間製成更細微之圖案，且現今，最小圖案尺寸係100 nm或更短。
於半導體裝置形成此等細微圖案已藉由縮短來自曝光裝置之光源之光的波長及改良光阻材料而實現。現今，細微圖案之形成已藉由液體浸漬微影術實施，其中，曝光係經由水以發射具有193 nm波長之氟化氬(ArF)激元雷射光之光源實施，且作為用於此微影術之光阻材料，使用丙烯酸系樹脂作為基材之各種ArF光阻材料已被發展出。再者，作為下一代之微影技術，使用具有13.5 nm波長之軟X-射線作為光源之極紫外線(EUV)微影術已被研究，因此，明顯地圖案尺寸於未來會持續降低，例如，30 nm或更短。
隨著上述之圖案尺寸降低，光阻圖案之光阻圖案線寬之不均勻性，即，線寬粗糙性(LWR)，變得更明顯，且此會不利地影響形成裝置之性能。
為解決所述問題，企圖讓使用之曝光裝置及光阻材料達最佳化。但是，令人滿意之結果尚未獲得。再者，花費大量之成本及時間改良曝光裝置及光阻材料。
因此，各種對策已以處理條件研究及提供。
例如，揭露改良LWR之方法，且於此方法，一光阻圖案係於一在顯影方法後實施之沖洗方法以含有離子性表面活性劑之水溶液處理，以於降低於顯影方法造成之缺陷(例如，包含殘質及圖案變形之缺陷)之同時解決光阻圖案之粗糙性(日本專利申請案早期公開(JP-A)第2007-213013號案)。
再者，另一方法係揭示於JP-A No. 2010-49247，且於此方法中，含有羧基基團之低分子性酸性化合物之有機塗覆材料塗敷於已顯影之一光阻圖案，然後，塗覆材料被移除，藉此改良LWR及使光阻圖案細粒化(見JP-A No. 2010-49247)。
但是，任何此等方法具有於LWR之改良藉由加工移除光阻圖案之表面而實現時所欲光阻圖案尺寸不能被獲得之問題。再者，此等方法具有LWR可能惡化之問題。
本案發明人已揭示光阻圖案變厚之材料，其能藉由使光阻圖案膨脹(變厚)而精確加工(日本專利(JP-B)第3633595號案及JP-A No. 2006-259692)。
但是，於一光阻圖案接受使用此光阻圖案變厚之材料之變厚方法之情況，光阻圖案之尺寸被大量改變。因此，不適於用以改良LWR之材料，其所欲地係改良光阻圖案之LWR，而不會改變多於所需之光阻圖案尺寸。
因此，現今所欲地係提供能改良光阻圖案之LWR且不會改變其多於需要之尺寸之一種光阻圖案改良材料，一種用以形成光阻圖案之方法，及一種製造半導體裝置之方法。
 概要
本發明之目的係提供能改良光阻圖案之LWR且不會改變其多於需要之尺寸之一種光阻圖案改良材料，一種用以形成光阻圖案之方法，及一種製造半導體裝置之方法。
揭露之光阻圖案改良材料含有：以下列通式(1)表示之化合物；或以下列通式(2)表示之化合物，或其等二者；及水。
其中，R1及R2每一者獨立地係一氫原子，或一C1-C3烷基基團；m係1至3之整數；且n係3至30之整數，
其中，p係8至20之整數；q係3至30之整數；且r係1至8之整數。
揭露之用於形成光阻圖案之方法含有：於形成一光阻圖案後，塗敷所揭露之光阻圖案改良材料以覆蓋光阻圖案之一表面。
所揭露之用以製造半導體裝置之方法含有：於在一加工表面上形成一光阻圖案後，塗敷所揭露之光阻圖案改良材料以覆蓋光阻圖案之一表面，藉此改良光阻圖案；以及使用此改良之光阻圖案作為一遮罩蝕刻加工表面，以使加工表面形成圖案。
圖式簡單說明
第1A圖係用以解釋使用本發明之光阻圖案改良材料改良(降低)一光阻圖案之LWR之機構之圖，及例示說明光阻圖案改良材料塗敷至光阻圖案之一表面之狀態。
第1B圖係解釋使用本發明之光阻圖案改良材料改良(降低)一光阻圖案之之機構之圖，及例示說明光阻圖案改良材料滲入光阻圖案之表面內之狀態。
第1C圖係解釋使用本發明之光阻圖案改良材料改良(降低)一光阻圖案之LWR之機構之圖，且例示說明光阻圖案之表面以光阻圖案改良材料改良之狀態。
第2A圖係解釋本發明之用以製造半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一層間絕緣膜於一矽基材上形成之狀態。
第2B圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一鈦膜於第2A圖之層間絕緣膜上形成之狀態。
第2C圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一光阻膜於鈦膜上形成且一孔狀圖案於鈦膜內形成之狀態。
第2D圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一孔狀圖案亦於層間絕緣膜內形成之狀態。
第2E圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一Cu膜於其間已形成孔狀圖案之層間絕緣膜上形成之狀態。
第2F圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明沉積於其中孔狀圖案尚未被提供之層間絕緣膜之區域上之Cu被移除之狀態。
第2G圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一層間絕緣膜形成於已形成於孔狀圖案內之一Cu栓上，及於層間絕緣膜上之狀態。
第2H圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一孔狀圖案形成於作為一表面層之層間絕緣膜內且一Cu栓形成之狀態。
第2I圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一具三層結構之佈線形成之狀態。
 實施例說明 (光阻圖案改良材料)
光阻圖案改良材料含有至少以通式(1)表示之化合物，及/或以通式(2)表示之化合物，及水，且若需要，可進一步含有其它物質，諸如，水溶性樹脂，及含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物。
<以通式(1)表示之化合物及以通式(2)表示之化合物>
光阻圖案改良材料含有以下列通式(1)表示之化合物，或以下列通式(2)表示之化合物，或其等二者。
於通式(1)，R1及R2每一者獨立地係一氫原子，或一C1-C3烷基基團；m係1至3之整數；且n係3至30之整數。
於通式(2)，p係8至20之整數；q係3至30之整數；且r係1至8之整數。
此等可獨立地或組合地使用。
注意於以通式(2)表示之化合物之分子內，單元-(CH2 CH2 O)-及-(CH2 CH(CH3 )O)可被配置形成一無規共聚物，或一嵌段共聚物。
於通式(1)，R1及R2係於無任何限制依所欲目的適當選擇，但基於形成之光阻圖案改良材料之水溶性，其等較佳係每一者獨立地係一氫原子，或一甲基基團。
於通式(2)，以Cp H2p+1 表示之烷基基團係於無任何限制依所欲目的適當選擇，但基於與廣範圍之光阻材料之可獲得之反應性，其較佳係一分支之烷基基團。
以通式(1)表示之化合物及/或以通式(2)表示之化合物之量係於無任何限制依所欲目的適當選擇。相對於100質量份之水，其量較佳係0.0005質量份至1質量份，更佳係0.0008質量份至0.5質量份，且更佳係0.001質量份至0.1質量份。當其量小於0.0005質量份，形成之光阻圖案改良材料不會具有一足夠效果之改良LWR。當其量大於1質量份，形成之光阻圖案改良材料會具有差的塗覆能力。當其量於上述之更佳範圍內，LWR係更被改良且因此係有利。
<水>
水係於無任何限制依所欲目的適當選擇，但其較佳係純水(去離子水)。
水之量係無任何限制依所欲目的適當調整，但為了獲得所欲塗覆能力，相對於100質量份之光阻圖案改良材料，較佳係之90質量份或更多。
<水溶性樹脂>
因為光阻圖案改良材料含有水溶性樹脂，光阻圖案改良材料可改良光阻圖案之LWR及使光阻圖案變厚。
水溶性樹脂係於無任何限制依所欲目的適當選擇。其例子包括聚乙烯醇、聚乙烯縮醛、聚乙酸乙烯酯、聚丙烯酸、聚乙烯基吡咯烷酮、聚乙烯亞胺、聚環氧乙烷、苯乙烯-馬來酸共聚物、聚乙烯胺、聚丙烯丙胺、含噁唑烷基團之水溶性樹脂、水溶性三聚氰胺樹脂、水溶性尿素樹脂、醇酸樹脂‧碸醯胺樹脂、纖維素、丹寧、聚麩胺酸，及含有至少其部份之任何先前樹脂之樹脂。其可獨立地或組合地使用。
其間，基於其可溶性，聚乙烯醇、聚乙烯縮醛、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯基吡咯烷酮，及含有至少其部份之任何先前樹脂之樹脂係較佳。
水溶性樹脂之水溶性係依所欲目的適當調整。例如，此水溶性較佳係0.1克或更多之水溶性樹脂溶於100克之25℃的水。
水溶性樹脂之量係於無任何限制依所欲目的適當調整，但相對於100質量份之水，較佳係0.001質量份至10質量份，更佳係0.05質量份至4質量份。當水溶性樹脂之量少於0.001質量份，形成之光阻圖案改良材料一點也不會具有使光阻圖案變厚之效果。當其量多於10質量份，雖然形成之光阻圖案改良材料改良LWR，光阻圖案變厚之效果係過大，因此，具所欲尺寸之光阻圖案不能被獲得。當水溶性樹脂之量係於上述之更佳範圍內，形成之光阻圖案改良材料可降低光阻圖案側邊之粗糙性，且使光阻圖案於所欲範圍內變厚，而無過量改變光阻圖案之尺寸，藉此改良光阻圖案寬度之均勻性(即，改良LWR)。
<含有芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物>
藉由將含有芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物添加至光阻圖案改良材料，無論光阻圖案之尺寸，形成之光阻圖案改良材料可改良光阻圖案之LWR，且使光阻圖案均一地變厚。
含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物係於無任何限制依所欲目的適當選擇。其例子包括杏仁酸、苯丙胺酸、苯甘胺酸、乳酸苯酯、2-羥基苯甲醇、3-羥基苯甲醇，及4-羥基苯甲醇。此可獨立地或組合地使用。
其間，基於水溶性，2-羥基苯甲醇、3-羥基苯甲醇、4-羥基苯甲醇，及乳酸苯酯係較佳。
含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物之水溶性係於無任何限制依所欲目的適當選擇。其水溶性較佳係使得0.1克或更多之含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物溶於100克之25℃的水中。
含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物之量係於無任何限制依所欲目的適當調整。相對於100質量份之水，其量較佳係0.001質量份至5質量份，更佳係0.005質量份至1質量份。當其量小於0.001質量份，形成之光阻圖案改良材料一點也不會具有使光阻圖案變厚之效果。當其量大於5質量份，雖然形成之光阻圖案改良材料改良LWR，使光阻圖案變厚之效果過大，因此，具所欲尺寸之光阻圖案不能被獲得。當其量係於上述之更佳範圍內，形成之光阻圖案改良材料可降低光阻圖案側邊之粗糙性，且使光阻圖案於所欲範圍內變厚，而無過度改變光阻圖案之尺寸，藉此改良光阻圖案寬度之均勻性(即，改良LWR)。
<其它物質>
其它物質可於無任何限制依所欲目的適當選擇，其例子包括有機溶劑，及此項技藝已知之各種添加劑(例如，淬火劑，諸如，胺淬火劑、醯胺淬火劑，及氯化銨)。
其它物質之每一量不受特別限制，且係依以通式(1)表示之化合物、以通式(2)表示之化合物、水溶性樹脂，及含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物之型式或量而適當調整。
-有機溶劑-
藉由將有機溶劑添加至光阻圖案改良材料，以通式(1)表示之化合物、以通式(2)表示之化合物、水溶性樹脂，及其它物質之水溶性改良。
有機溶劑係於無任何限制依所欲目的適當選擇，且其例子包括醇有機溶劑、鏈酯有機溶劑、環狀酯有機溶劑、酮有機溶劑、鏈醚有機溶劑，環狀醚有機溶劑。
醇有機溶劑係於無任何限制依所欲目的適當選擇，且其例子包括甲醇、乙醇、丙醇、異丙醇，及丁醇。
鏈酯有機溶劑係於無任何限制依所欲目的適當選擇，且其例子包括乳酸乙酯，及丙二醇甲基醚乙酸酯(PGMEA)。
環狀酯有機溶劑係於無任何限制依所欲目的適當選擇，且其例子包括內酯有機溶劑，諸如，γ-丁內酯。
酮有機溶劑係於無任何限制依所欲目的適當選擇，且其例子包括酮有機溶劑，諸如，丙酮、環己酮，及庚酮。
鏈醚有機溶劑係於無任何限制依所欲目的適當選擇，且其例子包括乙二醇二甲基醚。
環狀醚有機溶劑係於無任何限制依所欲目的適當選擇，且其例子包括四氫呋喃，及二噁烷。
此等有機溶劑可獨立地或組合地使用。
其中，具有80℃至200℃之沸點之有機溶劑係較佳，因為其促成有效降低光阻圖案之粗糙性。
光阻圖案改良材料之形式係於無任何限制依所欲目的適當選擇，且其例子包括水溶液、膠體溶液，及乳化液。其中，基於塗覆能力，水溶液係較佳。
<用途等>
光阻圖案改良材料可藉由將光阻圖案改良材料塗敷至一光阻圖案而使用。
光阻圖案改良材料塗敷至光阻圖案上，以使光阻圖案改良材料與光阻圖案交互作用(混合)，且因此，藉由光阻圖案改良材料與光阻圖案間之交互作用而形成之一層(一混合層)係形成於光阻圖案之表面。混合層之形成降低光阻圖案側邊之粗糙性，使得形成LWR已被改良之一光阻圖案。
因為以光阻圖案改良材料降低光阻圖案側邊之粗糙度，與粗糙度降低前相比，光阻圖案之線寬之均勻性被改良，即，光阻圖案之線寬不均勻性(線寬粗糙性(LWR))被改良。因改良之LWR，一高度精確之光阻圖案係藉由擴大用於光阻圖案之圖案化之一曝光裝置的光源之曝光極限(溶解極限)而形成(小於可藉由光源之光線的波長而圖案化之開口及/或圖案間距之尺寸)。
再者，於光阻圖案改良材料進一步含有水溶性樹脂及/或含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物，與以通式(1)表示之化合物及/或以通式(2)表示之化合物之情況，此光阻圖案改良材料使光阻圖案變厚，同時降低光阻圖案側邊之粗糙性。藉由使光阻圖案變厚，光阻圖案之側邊之粗糙性被降低更多。
光阻圖案側邊粗糙性之降低率、光阻圖案寬度之均一性，及光阻圖案之變厚量可藉由適當調整用於光阻圖案改良材料之以通式(1)表示之化合物、以通式(2)表示之化合物、水溶性樹脂，及含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物之量，與光阻圖案改良材料之黏度、塗敷厚度、烘烤溫度，及烘烤時間等而控制於所欲範圍內。
-光阻圖案之材料-
光阻圖案(即，塗敷光阻圖案改良材料之光阻圖案)之材料係於無任何限制依據所欲目的自此項技藝已知之光阻材料適當選擇，且其可為負型或正型之任何者。其例子包括可藉由g-線、i-線、KrF激元雷射線、ArF激元雷射線、F2 激元雷射線、電子束等圖案化之光阻物，諸如，g-線光阻物、i-線光阻物、KrF光阻物、ArF光阻物、F2 光阻物、電子束光阻物等。此等可為經化學放大，或未經化學放大。其間，KrF光阻物、ArF光阻物、含有一丙烯酸系樹脂之光阻物係較佳。基於較細微圖案之形成及總處理量之改良，溶解極限已合意急迫地擴大之ArF光阻物，及/或含有丙烯酸系樹脂之光阻物係更佳地作為光阻圖案之材料。
用於光阻圖案之材料的特別例子包括以酚醛樹脂為主之光阻物、以PHS為主之光阻物、以丙烯基為主之光阻物、以環烯烴-馬來酸酐(COMA)為主之光阻物、以環烯烴為主之光阻物，及混雜(脂環狀丙烯基-COMA共聚物)光阻物。此等可經氟改質，或以其它方式改質。
光阻圖案之形成方法、尺寸、厚度等可於無任何限制依據所欲目的適當選擇。特別地，光阻圖案之厚度係依據加工表面(其係此方法之標的)、蝕刻條件等適當調整，但其一般係約100 nm至約500 nm。
其後，使用光阻圖案改良材料降低光阻圖案側邊之粗糙性之方式將參考圖示作解釋。
如第1A圖所例示，於(一基材)之一加工表面5上形成一光阻圖案3後，一光阻圖案改良材料1塗敷(塗覆)至光阻圖案3之一表面形成一塗覆膜。其後，若需要，可實施烘烤(加熱及乾燥)。因此，光阻圖案改良材料1係於光阻圖案3與光阻圖案改良材料1之界面處與光阻圖案3混合(光阻圖案3係以光阻圖案改良材料1滲入)，藉此，如第1B圖所例示，藉由使一內光阻圖案10b(光阻圖案3)與光阻圖案改良材料1之界面處之混合(滲入)部份反應形成一表面層(一混合層)10a。因此，無論內光阻圖案10b(光阻圖案3)之尺寸，內光阻圖案10b(光阻圖案3)之側邊之粗糙性係穩定且均一地降低。
其後，如第1C圖所例示，塗敷光阻圖案改良材料1之其間光阻圖案改良材料1未與光阻圖案3交互作用(混合)之部份，及/或塗敷光阻圖案改良材料1之其間光阻圖案改良材料1與光阻圖案3之交互作用(混合)弱之部份(即，高度水溶性之部份)係藉由沖洗而溶解及移除，藉此形成(顯影)一平滑光阻圖案10，其中，其側邊之粗糙性已被降低。
注意沖洗可以純水，或諸如一般之鹼性顯影劑之鹼性溶液實施。再者，若需要，添加表面活性劑之純水或鹼性溶液(例如，鹼性顯影劑)可用於沖洗。注意沖洗可於需要時實施，且可未被實施。
粗糙性已被降低之光阻圖案10含有於內光阻圖案10b(光阻圖案3)之表面上之表面層(混合層)10a，其係藉由與光阻圖案改良材料1反應而形成。與光阻圖案3相比，粗糙性已被降低之光阻圖案10具有藉由表面層(混合層)10a部份而降低之粗糙性。因此，其線寬粗糙性(LWR)值，其代表藉由降低粗糙性之光阻圖案10形成之光阻圖案之線寬之變化(不均勻性)，係小於粗糙性降低前藉由光阻圖案3形成之光阻圖案之線寬之變化。因此，一精確之光阻圖案可藉由擴大用於形成光阻圖案3之曝光裝置之光源之曝光極限(溶解極限)而高度準確地形成。
於光阻圖案改良材料1含有水溶性樹脂及/或含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物之情況，以光阻圖案改良材料形成之一表面層(混合層)10a係大於以未含有水溶性樹脂及/或含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物之光阻圖案改良材料形成者。因為與光阻圖案3相比，降低粗糙性之光阻圖案10具有藉由表面層(混合層)10a部份降低之粗糙性，且亦以光阻圖案改良材料而變厚，其線寬粗糙性(LWR)值，其代表藉由降低粗糙性之光阻圖案10形成之光阻圖案之線寬之變化(不均勻性)，係遠小於降低粗糙性前之光阻圖案3之線寬變化。
揭露之光阻圖案改良材料係藉由降低光阻圖案側邊之粗糙性而改良LWR，且係適用於藉由擴大曝光極限而使光阻圖案精確。再者，所揭露之光阻圖案改良材料係特別適用於將於其後說明之用以製造半導體裝置之方法等。
(用以形成光阻圖案之方法)
用以形成光阻圖案之方法含有至少塗敷光阻圖案改良材料(塗覆步驟)，較佳地進一步含有沖洗步驟，且若需要，進一步含有其它步驟，諸如，曝光步驟及烘烤步驟。
<塗覆步驟>
塗覆步驟係於無任何限制依據所欲目的適當選擇，只要塗覆步驟係於形成一光阻圖案後塗敷一光阻圖案改良材料以覆蓋光阻圖案之一表面。
光阻圖案可依據此項技藝所知之任何方法形成。
光阻圖案可於(一基材)之一加工表面上形成。(基材之)加工表面係於無任何限制依據所欲目的適當選擇。於光阻圖案係於製造半導體裝置期間形成之情況，(基材之)加工表面之例子包括一半導體基材之一表面。作為半導體基材，諸如矽晶圓及各種氧化膜之基材係較佳。
塗敷光阻圖案改良材料之方法係於無任何限制依據所欲目的自此項技藝已知之塗覆方法適當選擇。例如，塗轉塗覆係較佳。
於旋轉塗覆之情況，其旋轉速度係於無任何限制依據所欲目的適當調整，但其較佳係100 rpm至10,000 rpm，更佳係500 rpm至5,000 rpm。塗覆時間較佳係1秒至10分鐘，更佳係1秒至90秒。
於塗敷時，光阻圖案改良材料之塗敷厚度一般係約5 nm至約1,000 nm，較佳係約10 nm至約100 nm。
再者，光阻圖案一般係於以鹼性顯影劑顯影後藉由以純水沖洗而形成，但光阻圖案之形成可藉由其中光阻圖案改良材料係於以鹼性顯影劑顯影後作為沖洗流體而塗敷之使用光阻圖案改良材料之方法實施。
<沖洗步驟>
沖洗步驟係於無任何限制依據所欲目的適當選擇，只要其係以一沖洗流體沖洗表面已以光阻圖案改良材料塗覆之光阻圖案。
藉由於塗敷光阻圖案改良材料後實施沖洗，光阻圖案改良材料已與光阻圖案交互作用(混合)之部份，或光阻圖案改良材料與光阻圖案之材料間之交互作用弱之部份被溶解及移除(沖洗處理)，使得側邊之粗糙性被降低之光阻圖案可被顯影(獲得)。
沖洗流體係於無任何限制依據所欲目的適當選擇，且其可含有純化，或鹼性顯影劑。再者，沖洗流體可進一步含有表面活性劑，但基於處理輕易性，沖洗流體較佳係純化。
於使用含有表面活性劑之純水或含有表面活性劑之鹼性溶液(鹼性顯影劑)之情況，光阻圖案改良材料與光阻圖案間之界面之變厚作用之均一性係於整個加工表面內改良，且殘餘物質或缺陷之產生可被降低。
表面活性劑係於無任何限制依據所欲目的適當選擇，但其較佳係非離子性表面活性劑，因為非離子性表面活性劑不含有諸如鈉鹽及鉀鹽之金屬離子。
非離子性表面活性劑係於無任何限制依據所欲目的適當選擇。非離子性表面活性劑之例子包括聚氧乙烯-聚氧丙烯縮合化合物、聚氧烯烷基醚化合物、聚氧乙烯烷基醚化合物、聚氧乙烯衍生物化合物、聚矽氧化合物、山梨醇酐脂肪酸酯化合物、甘油脂肪酸酯化合物、醇乙氧化物化合物，及酚乙氧化物化合物。此等可獨立地或組合地使用。注意離子性表面活性劑亦可使用，只要其係非金屬鹽離子性表面活性劑。
純水或鹼性溶液(例如，鹼性顯影劑)內之表面活性劑之量係於無任何限制依據所欲目的適當選擇，但其較佳係0.001質量%至1質量%，更佳係0.05質量%至0.5質量%。
當其量少於0.001質量%，自表面活性劑獲得之效果不足。當其量多於1質量%，顯影劑之溶解力變得過度，因此顯影劑會溶解光阻圖案，此增加光阻圖案側邊之粗糙性，且產生殘餘物質或由於形成氣泡之缺陷。
鹼性顯影劑係於無任何限制自傳統上用於製造半導體裝置之鹼性顯影劑適當選擇。其較佳例子包括四級銨氫氧化物水溶液，及膽鹼水溶液。此等可獨立地或組合地使用。其間，四甲基銨氫氧化物水溶液係較佳，因為其不昂貴且易獲得。
再者，表面活性劑可選擇性添加至鹼性顯影劑。於此情況，鹼性顯影劑內之表面活性劑之量係於無任何限制依據所欲目的適當調整，但其較佳係0.001質量%至1質量%，更佳係0.05質量%至0.5質量%。
<其它步驟>
其它步驟之例子包括曝光步驟，及烘烤步驟。
-曝光步驟-
曝光步驟係於塗敷光阻圖案改良材料前將紫外線或離子化輻射施加至光阻圖案之一整個表面。
具體地，當具有包括光阻圖案被間隔開之區域(光阻圖案具有長間距之區域)及光阻圖案密集之區域(光阻圖案具有短間距之區域)之各種間距之光阻圖案，或具有各種尺寸之凸部之光阻圖案被加工時，用於曝光之光強度分佈每一圖案係不同。以不會藉由光阻圖案顯影而見到之程度之表面條件之些微差異(霧化曝光值差異)會因光阻圖案改良材料至光阻圖案之滲透率差異而影響。因此，以形成輕易性而言，影響藉由光阻圖案與光阻圖案改良材料間之交互作用而形成之混合層之形成。當光阻圖案之整個表面於塗敷光阻圖案改良材料前曝露於紫外線或離子化輻射，光阻圖案之表面狀況被統一，因此光阻圖案改良材料至光阻圖案之滲透率可被統一，而不會依光阻圖案之密度或尺寸而定，此助於有效降低光阻圖案側邊之粗糙性及改良光阻圖案寬度之均一性。
紫外線及離子化輻射係於無任何限制依光阻圖案材料之敏感波長範圍適當選擇。其特別例子包括自高壓燈或低壓汞燈發射之寬譜帶紫外線、g-線(436nm之波長)、i-線(365nm之波長)、KrF激元雷射光(248nm之波長)、ArF激元雷射光(193nm之波長)、F2 激元雷射光(157nm之波長)、EUV-雷射(5nm至15nm之波長之軟X-射線區域)、電子束，及X-射線。注意其中，以製造裝置之結構而言，與用於用以形成光阻圖案之曝光之紫外線或離子化輻射相同者係較佳。
對光阻圖案之紫外線或離子化輻射之照射度(曝光劑量)係於無任何限制依紫外線或離子化輻射之型式適當選擇。例如，相對於用以形成光阻圖案之照射度(曝光劑量)，較佳係0.1%至20%。
當照射度少於0.1%，光阻圖案之表面狀況不能未被充份統一。當照射度多於20%，光反應於光阻圖案內被過度誘發，因此，以其形狀而言，光阻圖案之上部份會退化，或圖案會部份喪失。
曝光方法不被特別限制，只要紫外線或離子化輻射以稍早所述之範圍內之固定照射度施加。其可以使強化之曝光於短時間完成，弱光之曝光於長時間完成，對高敏感性之光阻材料之曝光於低曝光劑量(照射度)完成，或對具有低敏感性之光阻材料之曝光於高曝光劑量(照射度)完成之方式適當調整及完成。
-烘烤步驟-
烘烤步驟係於塗敷光阻圖案改良材料期間或之後烘烤(加熱及乾燥)塗敷之光阻圖案改良材料。
烘烤有效率地誘發於光阻圖案與光阻圖案改良材料間之界面處之光阻圖案改良材料混合(滲入)至光阻圖案。注意藉由以旋轉塗覆塗敷光阻圖案改良材料，溶劑被移除，然後，形成光阻圖案改良材料之塗覆膜。因此，於此情況，烘烤可未被實施。
注意烘烤(加熱及乾燥)之條件、方法等係於無任何限制依所欲目的適當選擇，只要光阻圖案未因烘考而軟化。欲被實施之烘烤次數可為一次，或二次，或更多次。於烘烤實施二次或更多次之情況，烘烤溫度每一次可為固定或不同。於溫度係固定之情況，溫度較佳係約40℃至約150℃，更佳係60℃至120℃，且時間較佳係約10秒至約5分鐘，更佳係30秒至100秒。
用以形成光阻圖案之方法係適於形成(對光阻圖案係負型之)各種圖案，諸如，線間距圖案、孔洞圖案(例如，接觸孔)，及溝(槽)圖案，且藉由用以形成光阻圖案之方法形成之光阻圖案可作為遮罩圖案及標線圖案。再者，用以形成光阻圖案之方法可適用於製造金屬栓、各種佈線、磁頭、液晶顯示器(LCD)、電漿顯示面板(PDP)、諸如表面聲波(SAW)過濾器之功能性零件、用於連接光學佈線之光學零件、諸如微驅動器之精密零件，及半導體裝置。用以形成光阻圖案之方法係特別適用於將於後解釋之用以製造半導體裝置之方法。
(用以製造半導體裝置之方法)
用以製造半導體裝置之方法至少包括一光阻圖案形成步驟，及一圖案化步驟，且若需要，可進一步包括其它步驟。
<光阻圖案形成步驟>
光阻圖案形成步驟係於一加工表面上形成一光阻圖案後，塗敷光阻圖案改良材料以覆蓋光阻圖案之一表面，藉以改良光阻圖案。因為光阻圖案形成步驟，光阻圖案側邊之粗糙性降低且光阻圖案寬度之均一性被改良之光阻圖案可於加工表面上形成。
光阻圖案形成步驟之細節係與用以形成光阻圖案之方法者相同。
加工表面之例子包括半導體裝置之各種元件之表面層，但其間，一基材或一基材(例如，矽晶圓)之一表面，及各種氧化膜係較佳。加工表面較佳係具有2.7或更低之介電常數之一層間絕緣材料。
光阻圖案係如稍早所述。
塗覆方法係如稍早所述。再者，較佳係烘烤於塗覆後實施。
<圖案化步驟>
圖案化步驟係使用於光阻圖案形成步驟形成之光阻圖案作為遮罩(作為遮罩圖案)蝕刻加工表面以使加工表面圖案化。
蝕刻方法係於無任何限制依所欲目的自此項技藝已知之方法適當選擇，但較佳係乾式蝕刻。蝕刻條件係於無任何限制依所欲目的適當選擇。
依據此實施例之用以製造半導體裝置之方法，各種半導體裝置，諸如，快閃記憶體、DRAM，及FRAM，可有效率地製造。
揭露之光阻圖案改良材料可改良光阻圖案之LWR，且不會使光阻圖案尺寸改變多於所需。
所揭露之用於形成光阻圖案之方法可達成LWR被改良且光阻圖案尺寸不會改變多於所需之光阻圖案。
所揭露之用於製造半導體裝置之方法可製造高度精密之半導體裝置。
範例
本發明將參考範例更具體地解釋，但此等範例不應被以任何方式作為限制申請專利範圍之範圍而闡釋。
(合成例1) <化合物X之合成>
參考法國專利第1484640號案，下列單體係以如下解釋之方式合成。裝設一攪拌器及一熱控制單元之一燒瓶係注以18.8克(0.2莫耳)之酚，及1.5克(0.012莫耳)之草酸脫水物，且混合物加熱至130℃。對此，添加41.6克(0.4莫耳)之苯乙烯，且使形成之混合物反應2小時，藉此，產生(α-苯基乙基)酚[單體]。獲得之單體係具有不同數量之取代之單體的混合物，且混合物內每一單體之比率係：30莫耳%之2-單(α-苯基乙基)酚，65莫耳%之2,6-雙(α-苯基乙基)酚，及5莫耳%之2,4,6-三(α-苯基乙基)酚。
其次，參考JP-A No. 2008-45119，裝設一攪拌器及一熱控制單元之不銹鋼高壓釜被注以25.5克之單體，及0.29克(0.08莫耳%)之25質量%之四甲基銨氫氧化物溶液，且混合物於100℃於4 kPa或更低之減壓下脫水30分鐘。對此，57.2克(1.3莫耳)之環氧乙烷(EO)於180分鐘期間以滴液方式添加，且反應溫度維持於100℃，然後，使形成之混合物反應180分鐘。其後，反應混合物於150℃且於2.5 kPa或更低之減壓下維持2小時；以分解及移除剩餘之四甲基銨氫氧化物，藉此，產生以下列化學式表示之化合物X。
化合物X之以MALDI-MS之結構分析的結果，發現m=1,2,3(只要m之豐度比係(m=2)>(m=1)>(m=3))，且n=5至25(n之豐度比係正常分佈，且最大峰值係於n=12時觀察到)。
藉由GPC測量分子量結果，發現化合物X具有1,190之重量平均分子量Mw，及1.1之多分散性Mw/Mn。
(合成例2) <化合物Y之合成>
十三醇(異構物之混合物)(22.0克)(0.11莫耳)作為起始材料，其係與1.0克(0.26莫耳%)之25質量%之四甲基銨氫氧化物溶液一起添加至裝設一攪拌器及一熱控制單元之一不銹鋼高壓釜。形成之混合物於100℃於4 kPa或更低之減壓下脫水30分鐘。對此，46.2克(1.05莫耳)之環氧乙烷(EO)及19.7克(0.35莫耳)之環氧丙烷(PO)之混合物於3小時期間以滴液方式添加，且反應溫度維持於100℃，其後攪拌4小時使混合物反應。其後，反應混合物於150℃於2.5 kPa或更低之減壓下維持3小時，以分解及移除剩餘之四甲基銨氫氧化物，藉此，產生以下列化學式表示之化合物Y。
化合物Y之以MALDI-MS之結構分析的結果，發現十三烷基團含有具分支結構之異構物。再者，發現q=5至25(q之豐度比係正常分佈，且最大峰值係於q=10時觀察到)，且r=1至4(r之豐度比係正常分佈，且最大峰值係於r=3時觀察到)。
藉由GPC測量分子量結果，發現化合物Y具有1,480之重量平均分子量Mw，及1.1之多分散性Mw/Mn。
(範例1) -光阻圖案改良材料之製備-
每一者具有第1表中所述之配製之光阻圖案改良材料a至p及比較材料A至C係使用合成例1獲得之化合物X及合成例2獲得之化合物Y製備。
於第1表，第1表所述之括弧內之數值表示配製量(質量份)。
於第1表，“PVA”表示聚乙烯醇(PVA-205C，由Kuraray Co.,Ltd.製造)，且“PVPd”表示聚乙烯基吡咯烷酮(由Kanto Chemical Co.,Inc.製造)。於“化合物”之欄位，X及Y個別表示合成例1獲得之化合物X，及合成例2獲得之化合物Y。“2HBA”表示2-羥基苯甲醇(由Sigma-Aldrich Corporation製造)，“PLA”表示乳酸苯酯(由Sigma-Aldrich Corporation製造)，且“TN-80”表示非離子性表面活性劑(一級醇乙氧基化物表面活性劑，由ADEKA CORPORATION製造)。
再者，作為水，係使用純水(去離子水)，水之量於每一配製係調整為100質量份。
-光阻圖案之形成-
以前述方式製備之材料(光阻圖案改良材料及比較材料)每一者係藉由旋轉塗覆，起始係於850 rpm持續5秒，然後，於2,000 rpm持續40秒，塗敷至一線間距圖案，其係由一脂環狀ArF光阻物(由TOKYO OHKA KOGYO CO.,LTD.製造)形成且具有96 nm之寬度(間距：180 nm)及6.6 nm之LWR(相對應於第2表之“未經加工”)。其後，烘烤係於110℃實施60秒，其後以純水沖洗此材料60秒以移除其中未發生交互作用(混合)之未反應部份。以此方式，一光阻線圖案係使用光阻圖案改良材料a至p及比較材料A至C之每一者形成。
獲得之光阻線圖案之線寬尺寸(於第2表中之“加工後之尺寸”)、線寬尺寸改變量(第2表中之“改變量”)、圖案寬變化(第2表中之“LWR”)及LWR之改良率(%)係於第2表中呈現。於第2表，“a”至“p”及“A”至“C”個別係相對應於光阻圖案改良材料a至p及比較材料A至C。
注意線寬係藉由CD SEM觀察之區域內之6點處之線寬測量值之平均值。再者，LWR係藉由將約720 nm長度區域內之線寬之變化之標準偏差(σ)三倍化而獲得。再者，相對於未經加工之圖案之LWR值，加工後之LWR值之改良量之比率係自下列方程式獲得，且此比率被定為“LWR改良率(%)”。
LWR改良率(%)=[(未經加工之圖案之LWR-加工後之LWR)/(未經加工之圖案之LWR)]×100
由第2表可確認使用光阻圖案改良材料a至p改良LWR，即，光阻圖案寬之均一性被改良。
比較材料A改良LWR值，但光阻圖案之改變量過量，且光阻圖案過度變厚。
(範例2) -半導體裝置之製備-
如第2A圖所例示，一層間絕緣膜12係於一矽基材11上形成，且如第2B圖所例示，一鈦膜13係藉由噴濺而於層間絕緣膜12上形成。其次，如第2C圖所例示，一光阻圖案14係藉由雙重圖案化而形成，且鈦膜13係使用光阻圖案作為遮罩，藉由反應性離子蝕刻形成一開口15a而圖案化。依序地，如第2D圖所例示，一開口15b係使用鈦膜13作為遮罩於層間絕緣膜12內形成，且藉由反應性離子蝕刻移除光阻圖案14。
其次，如第2E圖所例示，鈦膜13係藉由濕式處理移除，且一TiN膜係藉由噴濺於層間絕緣膜12上形成，其後藉由電鍍於TiN膜16上形成一Cu膜17。其後，如第2F圖所例示，表面係藉由化學機械平面化(CMP)而平坦化，使障壁金屬及Cu膜(第一金屬膜)留於相對應於開口15b之凹槽內(第2D圖)，藉此形成第一層佈線17a。
然後，如第2G圖所例示，於第一層佈線17a上形成一層間絕緣膜18後，如第2H圖所例示，用於使第一層佈線17a與一於後述及之一上層佈線連接之一Cu栓(一第二金屬膜)19，及一TiN膜16a係以於第2A至2F圖例示之相同方式形成。
如第2I圖所例示，藉由重複每一步驟，於矽基材11上具有包括第一層佈線17a、第二層佈線20a，及第三層佈線21a之一多層佈線結構之一半導體裝置被製造。注意，於第2I圖，形成於每一層佈線下之障壁金屬層未被例示出。
於範例2，光阻圖案14係藉由使用範例1之光阻圖案改良材料形成之一光阻圖案。
再者，層間絕緣膜12係具有2.7或更低之介電常數之一低介電膜。此層之例子包括微孔性矽石膜(CERAMATE NCS，由JCG Catalysts and Chemicals Ltd.，介電常數：2.25)，及藉由RFCVD以C4 F8 及C2 H2 之混合氣體或C4 F8 氣體作為來源而沉積及形成之一氟碳化物膜(介電常數：2.4)(功率：400W)。
(範例3) -半導體裝置之製備2-
如第2A圖所例示，一層間絕緣膜12於一矽基材11上形成，且如第2B圖所例示，一鈦膜13係藉由噴濺於層間絕緣膜12上形成。其次，如第2C圖所例示，一光阻圖案14係藉由ArF液體浸漬技術且使用光阻圖案14作為遮罩而形成，鈦膜13係藉由反應性離子蝕刻形成開口15a而圖案化。依序地，如第2D圖所例示，藉由反應性離子蝕刻移除光阻圖案14，一開口15b係使用鈦膜13作為遮罩而於層間絕緣膜12內形成。
其次，如第2E圖所例示，鈦膜13係藉由濕式處理移除，且一TiN膜係藉由噴濺於層間絕緣膜12上形成，其後藉由電鍍於TiN膜16上形成一Cu膜17。其後，如第2F圖所例示，表面係藉由化學機械平面化(CMP)而平坦化，使障壁金屬及Cu膜(第一金屬膜)留於相對應於開口15b之凹槽內(第2D圖)，藉此形成第一層佈線17a。
然後，如第2G圖所例示，於第一層佈線17a上形成一層間絕緣膜18後，如第2H圖所例示，用於使第一層佈線17a與一於後述及之一上層佈線連接之一Cu栓(一第二金屬膜)19，及一TiN膜16a係以於第2A至2F圖例示之相同方式形成。
如第2I圖所例示，藉由重複每一步驟，於矽基材11上具有包括第一層佈線17a、第二層佈線20a，及第三層佈線21a之一多層佈線結構之一半導體裝置被製造。注意，於第2I圖，形成於每一層佈線下之障壁金屬層未被例示出。
於範例3,光阻圖案14係藉由使用範例1之光阻圖案改良材料形成之一光阻圖案。
具體地，其係藉由將光阻圖案改良材料塗敷至已藉由ArF液體浸漬技術形成之光阻圖案，其後藉由烘烤及以純水沖洗而形成，以降低LWR值，藉此，形成光阻圖案14。
再者，層間絕緣膜12係具有2.7或更低之介電常數之一低介電膜。此層之例子包括微孔性矽石膜(CERAMATE NCS，由JCG Catalysts and Chemicals Ltd.，介電常數：2.25)，及藉由RFCVD以C4 F8 及C2 H2 之混合氣體或C4 F8 氣體作為來源而沉積及形成之一氟碳化物膜(介電常數：2.4)(功率：400W)。
所揭露之光阻圖案改良材料能藉由降低由ArF光阻物，一種用於液體浸漬技術之光阻物，等而形成之阻圖案之側邊的粗糙性而改良光阻圖案寬度之均一性；係適於藉由超過使用光線之曝光極限而形成精確圖案；及係適於各種圖案化方法、半導體裝置製造方法等。所揭露之光阻圖案改良材料係特別適用於所揭露之用於形成光阻圖案之方法，及所揭露之用於製造半導體裝置之方法。
所揭露之用於製造半導體裝置之方法係適用於製造各種半導體裝置，諸如，快閃記憶體、DRAM、FRAM等。
1．．．光阻圖案改良材料
3．．．光阻圖案
5．．．加工表面
10．．．光阻圖案
10a．．．表面層
10b．．．內光阻圖案
11．．．矽基材
12．．．層間絕緣膜
13．．．鈦膜
14．．．光阻圖案
15a．．．開口
15b．．．開口
16．．．TiN膜
16a．．．TiN膜
17．．．Cu膜
17a．．．第一層佈線
18．．．．層間絕緣膜
19．．．Cu栓
20a．．．第二層佈線
21a．．．三層佈線
第1A圖係用以解釋使用本發明之光阻圖案改良材料改良(降低)一光阻圖案之LWR之機構之圖，及例示說明光阻圖案改良材料塗敷至光阻圖案之一表面之狀態。
第1B圖係解釋使用本發明之光阻圖案改良材料改良(降低)一光阻圖案之之機構之圖，及例示說明光阻圖案改良材料滲入光阻圖案之表面內之狀態。
第1C圖係解釋使用本發明之光阻圖案改良材料改良(降低)一光阻圖案之LWR之機構之圖，且例示說明光阻圖案之表面以光阻圖案改良材料改良之狀態。
第2A圖係解釋本發明之用以製造半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一層間絕緣膜於一矽基材上形成之狀態。
第2B圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一鈦膜於第2A圖之層間絕緣膜上形成之狀態。
第2C圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一光阻膜於鈦膜上形成且一孔狀圖案於鈦膜內形成之狀態。
第2D圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一孔狀圖案亦於層間絕緣膜內形成之狀態。
第2E圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一Cu膜於其間已形成孔狀圖案之層間絕緣膜上形成之狀態。
第2F圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明沉積於其中孔狀圖案尚未被提供之層間絕緣膜之區域上之Cu被移除之狀態。
第2G圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一層間絕緣膜形成於已形成於孔狀圖案內之一Cu栓上，及於層間絕緣膜上之狀態。
第2H圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一孔狀圖案形成於作為一表面層之層間絕緣膜內且一Cu栓形成之狀態。
第2I圖係解釋本發明之用以製造一半導體裝置之方法之一範例之示意圖，且例示說明一具三層結構之佈線形成之狀態。

Claims (10)

  1. 一種光阻圖案改良材料，包含：一以下列通式(1)表示之化合物，或一以下列通式(2)表示之化合物，或其等二者；以及水： 其中，R1及R2每一者獨立地係一氫原子，或一C1-C3烷基基團；m係1至3之整數；且n係3至30之整數， 其中，p係8至20之整數；q係3至30之整數；且r係1至8之整數。
  2. 如申請專利範圍第1項之光阻圖案改良材料，其中，於該通式(2)中以Cp H2p+1 表示之該烷基基團係一分支烷基基團。
  3. 如申請專利範圍第1項之光阻圖案改良材料，進一步包含一水溶性樹脂。
  4. 如申請專利範圍第3項之光阻圖案改良材料，其中，該水溶性樹脂係選自由聚乙烯醇、聚乙烯縮醛、聚乙酸乙 烯酯、聚乙烯基吡咯烷酮，及含有至少其部份之該等先前樹脂之任何者之一樹脂所構成族群之至少一者。
  5. 如申請專利範圍第1項之光阻圖案改良材料，進一步包含一含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之水溶性化合物。
  6. 如申請專利範圍第5項之光阻圖案改良材料，其中，含有一芳香族基團且具有200或更小之分子量之該水溶性化合物係選自由杏仁酸、苯丙胺酸、苯甘胺酸、乳酸苯酯、2-羥基苯甲醇、3-羥基苯甲醇，及4-羥基苯甲醇所構成族群之至少一者。
  7. 一種用於形成光阻圖案之方法，包含：於形成一光阻圖案後，塗敷一光阻圖案改良材料以覆蓋該光阻圖案之一表面，其中，該光阻圖案改良材料含有：一以下列通式(1)表示之化合物，或一以下列通式(2)表示之化合物，或其等二者；以及水： 其中，R1及R2每一者獨立地係一氫原子，或一C1-C3烷基基團；m係1至3之整數；且n係3至30之整數， 其中，p係8至20之整數；q係3至30之整數；且r係1至8之整數。
  8. 如申請專利範圍第7項之用於形成光阻圖案之方法，進一步包含以含有純水之一沖洗流體沖洗表面已以該光阻圖案改良材料覆蓋之該光阻圖案。
  9. 一種用以製造半導體裝置之方法，包含：於一加工表面上形成一光阻圖案後，塗敷一光阻圖案改良材料以覆蓋該光阻圖案之一表面，藉此，改良該光阻圖案；以及使用該經改良之光阻圖案作為一遮罩蝕刻該加工表面以使該加工表面圖案化，其中，該光阻圖案改良材料含有：一以下列通式(1)表示之化合物，或一以下列通式(2)表示之化合物，或其等二者；以及水： 其中，R1及R2每一者獨立地係一氫原子，或一 C1-C3烷基基團；m係1至3之整數；且n係3至30之整數， 其中，p係8至20之整數；q係3至30之整數；且r係1至8之整數。
  10. 如申請專利範圍第9項之用以製造半導體裝置之方法，其中，該加工表面係具有2.7或更低之介電常數之一層間絕緣材料之一表面。
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