TW201734181A - 蝕刻用組合物以及利用該組合物的半導體元件的製造方法 - Google Patents
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Abstract
本發明關於蝕刻用組合物以及包括利用該蝕刻用組合物的蝕刻製程的半導體元件的製造方法，所述蝕刻用組合物包含：第一無機酸；第一添加劑，其為選自亞磷酸（phosphorous acid）、有機亞磷酸酯（organic phosphite）、次磷酸鹽（hypophosphite）及其所構成的群組中的任意一種；以及溶劑。所述蝕刻用組合物能夠最大限度地降低氧化膜的蝕刻率，並且能夠選擇性地去除氮化膜，不會產生對元件特性造成惡劣影響的顆粒，具有高選擇比。
Description
本發明相關一種蝕刻用組合物，尤其是相關一種能夠最大限度地降低氧化膜的蝕刻率，並且選擇性地去除氮化膜的高選擇比的蝕刻用組合物以及包括利用該蝕刻用組合物的蝕刻製程的半導體元件的製造方法。
在半導體製造製程中，矽氧化膜（SiO2
）等的氧化膜以及矽氮化膜（SiNx
）等氮化膜作為代表性的絕緣膜，分別單獨使用，或以交替堆疊一層以上的膜的形式使用。另外，這種氧化膜以及氮化膜還用作用於形成金屬配線等的導電性圖案的硬遮罩。
在用於去除所述氮化膜的濕式蝕刻製程中，一般採用磷酸（phosphoric acid）和去離子水（deionized water）的混合物。添加所述去離子水是為了降低蝕刻率並防止相對於氧化膜的蝕刻選擇性的變化，但是去離子水的供應量的細微變化，也會使氮化膜蝕刻去除製程產生不良。另外，磷酸作為強酸，具有腐蝕性，因此難以操作。
為了解決上述問題，習知的現有技術利用在磷酸（H3
PO4
）中包含氫氟酸（HF）或硝酸（HNO3
）等的蝕刻用組合物來去除氮化膜，但是反而導致了降低氮化膜與氧化膜的蝕刻選擇比的結果。另外，習知的還有利用包含磷酸和矽酸鹽或矽酸的蝕刻用組合物的技術，但是矽酸或矽酸鹽造成會對基板造成影響的顆粒的產生，反而不適合半導體製造製程。
圖1以及圖2是示出現有技術相關的快閃記憶體元件的元件分離製程的製程截面圖。
首先，如圖1所示，在基板10上依次形成隧道氧化膜11、多晶矽膜12、緩衝氧化膜13以及襯墊氮化膜14後，選擇性地蝕刻多晶矽膜12、襯墊氧化膜13以及襯墊氮化膜14，從而形成溝槽。接下來，將SOD氧化膜15形成至填滿溝槽後，將襯墊氮化膜14作為拋光停止膜，對SOD氧化膜15實施化學機械拋光（CMP）製程。
然後，如圖2所示，通過利用磷酸溶液的濕式蝕刻去除襯墊氮化膜14後，通過清除製程去除緩衝氧化膜13。由此，在場區域形成元件分離膜15A。但是，在這樣的用於去除氮化膜的濕式蝕刻製程中採用磷酸時，因氮化膜與氧化膜的蝕刻選擇比的降低，不僅是氮化膜，就連SOD氧化膜也被蝕刻，因此難以調節有效場氧化物高度（EFH：Effective Field Oxide Height）。因此，無法確保用於去除氮化膜的足夠的濕式蝕刻時間，或需要附加的製程，並引起變化，從而對元件特性造成惡劣影響。
因此，迫切需要一種高選擇比的蝕刻用組合物，其在半導體製造製程中，相對於氧化膜選擇性地蝕刻氮化膜，並且不會產生顆粒。
所要解決的技術問題
本發明的目的在於，提供一種能夠最大限度地降低氧化膜的蝕刻率，並且選擇性地去除氮化膜，不會產生對元件特性產生惡劣影響的顆粒的高選擇比的蝕刻用組合物，以及利用該蝕刻用組合物的半導體元件的製造方法。
解決技術問題的方案
本發明的一實施例相關的蝕刻用組合物包含：第一無機酸；第一添加劑，其為選自亞磷酸（phosphorous acid）、有機亞磷酸酯（organic phosphite）、次磷酸鹽（hypophosphite）及其所構成的群組中的任意一種；以及溶劑。
所述第一無機酸可以是選自硫酸、硝酸、磷酸、矽酸、氫氟酸、硼酸、鹽酸、過氯酸及其混合物中的任意一種。
所述有機亞磷酸酯可以是選自亞磷酸二甲酯（dimethyl phosphite）、亞磷酸二乙酯（diethyl phosphite）、亞磷酸二丙酯（dipropyl phosphite）、亞磷酸二異丙酯（diisopropyl phosphite）、亞磷酸二丁酯（dibutyl phosphite）、亞磷酸三甲酯（trimethyl phosphite）、亞磷酸三乙酯（triethyl phosphite）、亞磷酸三丙酯（tripropyl phosphite）、亞磷酸三異丙酯（triisopropyl phosphite）、亞磷酸三丁酯（tributyl phosphite）、亞磷酸二苯酯（diphenyl phosphite）、亞磷酸二苄酯（dibenzyl phosphite）以及其所構成的群組中的任意一種亞磷酸烴基酯。
所述次磷酸鹽可以是選自次磷酸銨（ammonium hypophosphite）、次磷酸鈉（sodium hypophosphite）、次磷酸鉀（potassium hypophosphite）以及其所構成的群組中的任意一種。
所述蝕刻用組合物可以包含：重量百分濃度0.01%至15%的所述第一添加劑、重量百分濃度70%至99%的所述第一無機酸以及剩餘重量百分濃度的溶劑。
所述蝕刻用組合物可以進一步包含第二添加劑，所述第二添加劑包含由第二無機酸和矽烷化合物反應製備的矽烷基無機酸酯（silane inorganic acid salts）。
所述矽烷基無機酸酯可以是由選自硫酸、發煙硫酸、硝酸、磷酸、磷酸酐以及其所構成之群組中的任意一種第二無機酸和用化學式10表示的矽烷化合物反應製備的矽烷基無機酸酯， 化學式10在所述化學式10中， 所述R1
至R4
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R1
至R4
中的至少任意一個為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基。
所述矽烷基無機酸酯可以是由包含聚磷酸的第二無機酸和用化學式10表示的矽烷化合物反應製備的矽氧烷基無機酸酯（siloxane inorganic acid salts）， 化學式10在所述化學式10中，所述R1
至R4
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R1
至R4
中的至少任意一個為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基。
所述矽烷基無機酸酯可以包含用化學式100表示的化合物， 化學式100在所述化學式100中，所述R1
為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述n1
為1至4的整數，所述m1
為1至10的整數，所述R2
至R4
分別為氫。
在用所述化學式100表示的矽烷基無機酸酯中，選自所述R2
至R4
中的任意一個氫可以被用化學式120表示的取代基取代， 化學式120在所述化學式120中，所述多個R5
中的任意一個為與所述化學式100的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數 1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R2
至R4
分別為氫或被第二個用化學式120表示的取代基取代，所述n2
為0至3的整數，所述m2
為1至10的整數。
所述矽烷基無機酸酯可以是由選自磷酸、磷酸酐、焦磷酸、聚磷酸以及其所構成的群組中的任意一種第二無機酸和用化學式20表示的矽氧烷化合物反應製備的矽氧烷基無機酸酯， 化學式20在所述化學式20中，所述R5
至R10
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R5
至R10
中的至少任意一種為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基，所述n為1至10的整數。
所述矽氧烷基無機酸酯可以包含用化學式200表示的化合物， 化學式200在所述化學式200中，所述R1
至R2
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述n1
為0至3的整數，所述n2
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，並滿足n1
+n2
+m1
≥1，所述l1為1至10的整數，所述O1
至O3
分別為0至10的整數，所述R3
至R11
分別為氫。
在用所述化學式200表示的矽氧烷基無機酸酯中，選自所述R3
至R11
中的任意一個氫可以被用化學式220表示的取代基取代， 化學式220在所述化學式220中，所述多個R12
以及所述多個R13
中的任意一個為與所述化學式200的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R3
至R11
分別為氫或被第二個用化學式220表示的取代基取代，所述n3
為0至3的整數，所述n4
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，所述l1
為1至10的整數，所述O1
至O3
分別為0至10的整數。
所述矽烷基無機酸酯可以是由選自硫酸、發煙硫酸以及其所構成的群組中的任意一種第二無機酸和用化學式20表示的矽氧烷化合物反應製備的矽氧烷基無機酸酯， 化學式20在所述化學式20中，所述R5
至R10
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R5
至R10
中的至少任意一種為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基，所述n為1至10的整數。
所述矽氧烷基無機酸酯可以包含用化學式230表示的化合物， 化學式230在所述化學式230中，所述R21
至R22
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述n1
為0至3的整數，所述n2
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，並滿足n1
+n2
+m1
≥1，所述l1為1至10的整數，所述R23
至R25
分別為氫。
在用所述化學式230表示的矽氧烷基無機酸酯中，選自所述R23
至R25
中的任意一個氫可以被用化學式250表示的取代基取代， 化學式250在所述化學式250中，所述多個R26
以及所述多個R27
中的任意一個為與所述化學式230的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R23
至R25
分別為氫或被第二個用化學式250表示的取代基取代，所述n3
為0至3的整數，所述n4
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，所述l1為1至10的整數。
所述矽烷基無機酸酯可以是由包含硝酸的第二無機酸和用化學式20表示的矽氧烷化合物反應製備的矽氧烷基無機酸酯， 化學式20在所述化學式20中，所述R5
至R10
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R5
至R10
中的至少任意一種為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基，所述n為1至10的整數。
所述矽氧烷基無機酸酯可以包含用化學式260表示的化合物， 化學式260在所述化學式260中，所述R31
至R32
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述n1
為0至3的整數，所述n2
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，並滿足n1
+n2
+m1
≥1，所述l1為1至10的整數，所述R33
至R35
分別為氫。
在用所述化學式260表示的矽氧烷基無機酸酯中，選自所述R33
至R35
中的任意一個氫可以被用化學式280表示的取代基取代， 化學式280在所述化學式280中，所述多個R36
以及所述多個R37
中的任意一個為與所述化學式260的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R33
至R35
分別為氫或被第二個用化學式280表示的取代基取代，所述n3
為0至3的整數，所述n4
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，所述l1為1至10的整數。
所述蝕刻用組合物可以進一步包含第二添加劑，所述第二添加劑包含用化學式300表示的烷氧基矽烷化合物， 化學式300在所述化學式300中，所述R1
至R4
分別為氫原子、鹵原子、羥基、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基、碳原子數1至10的氨烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R1
至R4
中的至少任意一個是碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基或碳原子數1至10的氨烷氧基。
所述蝕刻用組合物可以進一步包含第二添加劑，所述第二添加劑包含用化學式350表示的矽氧烷化合物， 化學式350在所述化學式350中，所述R2至R5分別為氫原子、鹵原子、羥基、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基、碳原子數1至10的氨烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R2
至R5
中的至少任意一種是碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基或碳原子數1至10的氨烷氧基，所述n為1至4的整數。
所述蝕刻用組合物進一步包含第二添加劑，所述第二添加劑包含用化學式400表示的肟化合物， 化學式400在所述化學式400中，所述R1
以及R2
分別為氫原子、鹵原子、碳原子數1至20的烷基、碳原子數1至20的烷氧基、碳原子數2至20的烯基、碳原子數3至20的環烷基、碳原子數1至20的氨烷基、碳原子數6至20的芳基、碳原子數1至20的烷羰基、碳原子數1至20的烷羰氧基以及碳原子數1至10的氰烷基中的任意一種。
所述肟化合物可以是選自丙酮肟（acetone oxime）、2-丁酮肟（2-butanone oxime）、乙醛肟（acetaldehyde oxime）、環己酮肟（cyclohexanon oxime）、苯乙酮肟（acetophenone oxime）、環癸酮肟（cyclodecanone oxime）以及其所構成的群組中的任意一種。
所述蝕刻用組合物可以進一步包含第二添加劑，所述第二添加劑包含用化學式500表示的肟矽烷化合物， 化學式500在所述化學式500中，所述R1
至R3
分別為氫原子、鹵原子、碳原子數1至20的烷基、碳原子數2至20的烯基、碳原子數3至20的環烷基、碳原子數6至20的芳基、碳原子數7至20的芳烷基以及碳原子數1至20的烷羰基中的任意一種，所述R4
以及R5
分別為碳原子數1至20的烷基、碳原子數3至20的環烷基、碳原子數6至20的芳基、碳原子數7至20的芳烷基以及碳原子數1至20的烷羰基中的任意一種，或所述R4
以及R5
為碳原子數3至12的亞烷基，能夠相互連接而形成脂環，所述x、y以及z分別為0至3的整數，x+y+z為0至3的整數。
所述肟矽烷化合物可以是選自二（乙基酮肟）矽烷（di(ethyl ketoxime)silane）、單（乙基酮肟）矽烷（mono(ethyl ketoxime)silane）、三（乙基酮肟）矽烷（tris(ethyl ketoxime)silane）、四（乙基酮肟）矽烷（tetra(ethyl ketoxime)silane）、甲基三（甲基乙基酮肟）矽烷（methyl tris(methyl ethyl ketoxime)silane）、甲基三（丙酮肟）矽烷（methyl tris(acetoxime)silane）、甲基三（甲基異丙基酮肟）矽烷（methyl tris(methyl isobutyl ketoxime)silane）、二甲基二（甲基乙基酮肟）矽烷（dimethyldi(methyl ethyl ketoxime)silane）、三甲基（甲基乙基酮肟）矽烷（trimethyl(methyl ethyl ketoxime)silane）、四（甲基乙基酮肟）矽烷（tetra(methyl ethyl ketoxime)silane、四（甲基異丁基酮肟）矽烷（tetra(methyl isobutyl ketoxime)silane）、乙烯基三（甲基乙基酮肟）矽烷（vinyl tris(methyl ethyl ketoxime)silane）、甲基乙烯基二（甲基乙基酮肟）矽烷（methyl vinyl di(methyl ethyl ketoxime)silane）、乙烯基三（甲基異丁基酮肟）矽烷（vinyltris(methyl isobutyl ketoxime)silane）以及苯基三（甲基乙基酮肟）矽烷（phenyl tris(methyl ethyl ketoxime)silane）中的任意一種。
所述蝕刻用組合物可以包含相對於全部所述蝕刻用組合物的重量百分濃度為0.01%至20%的所述第二添加劑。
所述蝕刻用組合物可以進一步包含相對於全部所述蝕刻用組合物的重量百分濃度為0.01%至20%的銨類化合物。
所述銨類化合物可以是選自氨水、氯化銨、乙酸銨、磷酸銨、過二硫酸銨、硫酸銨、氫氟酸銨以及其所構成的群組中的任意一種。
所述蝕刻用組合物可以進一步包含相對於全部所述蝕刻用組合物的重量百分濃度為0.01%至1%的氟類化合物。
所述氟類化合物可以是選自氟化氫、氟化銨、氟化氫銨以及其所構成的群組中的任意一種。
本發明的另一實施例相關的半導體元件的製造方法包括：利用所述蝕刻用組合物進行的蝕刻製程。
所述蝕刻製程相對於氧化膜選擇性地蝕刻氮化膜，所述氮化膜蝕刻製程可以在50至300℃的溫度下進行。
有益效果
本發明相關的蝕刻用組合物具有氮化膜相對於氧化膜的蝕刻選擇比高的特徵，因此，通過調節氧化膜的蝕刻速度，能夠易於調節EFH。
另外，使用本發明的蝕刻用組合物，則在去除氮化膜時防止因氧化膜的膜質損傷或氧化膜的蝕刻導致的電性特性降低，並且防止顆粒的產生，從而能夠提高元件特性。
因此，本發明廣泛應用於要求相對於氧化膜選擇性地去除氮化膜的半導體製造製程中，例如快閃記憶體元件的元件分離製程、3D快閃記憶體元件的管溝道（pipe channel）形成製程、相變記憶體的二極體形成製程等多種製程中，能夠提高製程效率。
以上之關於本揭露內容之說明及以下之實施方式之說明係用以示範與解釋本發明之精神與原理，並且提供本發明之專利申請範圍更進一步之解釋。
本發明可以施加各種變更，可以具有各種實施例，將要示出特定實施例，並在詳細說明進行詳細描述。但是應理解為，這些並非旨在將本發明限定於特定的實施方式，而是包含本發明的思想以及技術範圍內的所有變更、均等物和替代物。
在本說明書中所使用的術語只是用來說明特定的實施例，並非旨在限定本發明。除非文章中明確指出其它情況，否則單數的表述包括複數的表述。應理解為，在本說明書中“包括”或者“具有”等術語表示存在說明書中所記載的特徵、數位、步驟、動作、構成要素、構件或者其組合，並不排除存在或增加一個以上的其它特徵、數位、步驟、動作、構成要素、構件或者其組合的可能性。
本說明書中，碳原子數1至10的烷基表示具有1至10個碳原子的直鏈或支鏈雙環飽和烴，碳原子數1至10的烷氧基表示具有一個以上醚基以及1至10個碳原子的直鏈或支鏈雙環烴。
本發明的一實施例相關的蝕刻用組合物包含：第一無機酸；第一添加劑，其為選自亞磷酸（phosphorous acid）、有機亞磷酸酯（organic phosphite）、次磷酸鹽（hypophosphite）及其所構成的群組中的任意一種；以及溶劑。
優選地，所述選自亞磷酸（phosphorous acid）、有機亞磷酸酯（organic phosphite）、次磷酸鹽（hypophosphite）及其所構成的群組中的任意一種第一添加劑在所述第一有機酸中具有優秀的溶解度，在高溫下能夠確保所述第一無機酸的穩定性。另外，通過使用所述第一添加劑，能夠延長所述蝕刻用組合物的製程使用時間。
具體而言，所述有機亞磷酸酯可以是亞磷酸烴基酯，所述亞磷酸烴基酯可以是選自亞磷酸二甲酯（dimethyl phosphite）、亞磷酸二乙酯（diethyl phosphite）、亞磷酸二丙酯（dipropyl phosphite）、亞磷酸二異丙酯（diisopropyl phosphite）、亞磷酸二丁酯（dibutyl phosphite）、亞磷酸三甲酯（trimethyl phosphite）、亞磷酸三乙酯（triethyl phosphite）、亞磷酸三丙酯（tripropyl phosphite）、亞磷酸三異丙酯（triisopropyl phosphite）、亞磷酸三丁酯（tributyl phosphite）、亞磷酸二苄酯（dibenzyl phosphite）以及其所構成的群組中的任意一種，其中，在能夠確保對所述第一無機酸的高溶解度和製程穩定性方面，優選使用亞磷酸二甲酯。
所述次磷酸鹽可以是選自次磷酸銨（ammonium hypophosphite）、次磷酸鈉（sodium hypophosphite）、次磷酸鉀（potassium hypophosphite）以及其所構成的群組中的任意一種，可以優選為次磷酸銨。作為雙金屬添加劑的所述次磷酸銨能夠確保半導體製造製程的穩定性。
相對於所述蝕刻用組合物的整體重量，所述第一添加劑的含量可以為重量百分濃度0.01%至15%，優選為重量百分濃度0.5%至15%，更優選為重量百分濃度1%至15%，更加優選為重量百分濃度3%至7%。當所述第一添加劑的含量小於重量百分濃度0.01%時，無法獲得對於氮化膜的高蝕刻選擇比，當重量百分濃度超過15%時，難以通過增加含量來進一步提升效果，反而會降低添加劑的熱分解效果。
一方面，所述蝕刻用組合物不僅包含所述第一添加劑，還可以進一步包含如下所述的第二添加劑。
所述第二添加劑可以包含由第二無機酸和矽烷反應製備的矽烷基無機酸酯。所述矽烷基無機酸酯能夠通過調節氧化膜的蝕刻速度，易於調節有效場氧化物高度（EFH：Effective Field Oxide Height）。
在一個實施例中，所述矽烷基無機酸酯可以由所述第二無機酸和所述矽烷化合物反應製備。由於由所述第二無機酸和所述矽烷化合物反應製備，因此所述矽烷基無機酸酯可以由並非單一的化學式結構而是多種化學式結構的矽烷基無機酸酯混合而成。即，所述第二添加劑可以包含化學式結構彼此不同的至少兩種以上的矽烷基無機酸酯的混合物。但是，本發明並非限定於此，所述第二添加劑還可以僅包含一種矽烷基無機酸酯。
所述第二無機酸可以是選自硫酸、發煙硫酸、硝酸、磷酸、磷酸酐、焦磷酸、聚磷酸以及其所構成的群組中的任意一種，優選可以是硫酸、硝酸、磷酸。
所述矽烷化合物可以是選自用化學式10表示的化合物、用化學式20表示的化合物以及其所構成的群組中的任意一種。
化學式10在所述化學式10中，所述R1
至R4
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R1
至R4
中的至少任意一個為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基。
所述鹵原子可以為氟基、氯基、溴基或碘基，可以優選為氟基或氯基。
具體而言，用所述化學式10表示的化合物可以是鹵代矽烷化合物或烷氧基矽烷化合物。
所述鹵代矽烷化合物可以是選自三甲基氯矽烷（trimethyl chlorosilane）、三乙基氯矽烷（triethyl chlorosilane）、三丙基氯矽烷（tripropyl chlorosilane）、三甲基氟矽烷（trimethyl fluorosilane）、三乙基氟矽烷（triethyl fluorosilane）、三丙基氟矽烷（tripropyl fluorosilane）、二甲基二氯矽烷（dimethyl dichlorosilane）、二乙基二氯矽烷（diethyl dichlorosilane）、二丙基二氯矽烷（dipropyl dichlorosilane）、二甲基二氟矽烷（dimethyl difluorosilane）、二乙基二氟矽烷（diethyl difluorosilane）、二丙基二氟矽烷（dipropyl difluorosilane）、乙基三氯矽烷（ethyl trichlorosilane）、丙基三氯矽烷（propyl trichlorosilane）、甲基三氟矽烷（methyl trifluorosilane）、乙基三氟矽烷（ethyl trifluorosilane）、丙基三氟矽烷（propyl trifluorosilane）以及其所構成的群組中的任意一種。
所述烷氧基矽烷化合物可以是選自四甲氧基矽烷（TMOS： tetramethoxysilane）、四丙氧基矽烷（tetrapropoxysilane）、甲基三甲氧基矽烷（MTMOS：methyl trimethoxysilane）、甲基三乙氧基矽烷（MTEOS：methyl triethoxysilane）、甲基三丙氧基矽烷（methyl tripropoxysilane）、乙基三甲氧基矽烷（ethyl trimethoxysilane）、乙基三乙氧基矽烷（ethyl triethoxysilane）、乙基三丙氧基矽烷（ethyl tripropoxysilane）、丙基三甲氧基矽烷（PrTMOS：propyl trimethoxysilane）、丙基三乙氧基矽烷（PrTEOS：propyl triethoxysilane）、丙基三丙氧基矽烷（propyl tripropoxysilane）、二甲基二甲氧基矽烷（dimethyl dimethoxysilane）、二甲基二乙氧基矽烷（dimethyl diethoxysilane）、二甲基二丙氧基矽烷（dimethyl dipropoxysilane）、二乙基二甲氧基矽烷（diethyl dimethoxysilane）、二乙基二乙氧基矽烷（diethyl diethoxysilane）、二乙基二丙氧基矽烷（diethyl dipropoxysilane）、二丙基二甲氧基矽烷（dipropyl dimethoxysilane）、二丙基二乙氧基矽烷（dipropyl diethoxysilane）、二丙基二丙氧基矽烷（dipropyl dipropoxysilane）、三甲基甲氧基矽烷（trimethyl methoxysilane）、三甲基乙氧基矽烷（trimethyl ethoxysilane）、三甲基丙氧基矽烷（trimethyl propoxysilane）、三乙基甲氧基矽烷（triethyl methoxysilane）、三乙基乙氧基矽烷（triethyl ethoxysilane）、三乙基丙氧基矽烷（triethyl propoxysilane）、三丙基甲氧基矽烷（tripropyl methoxysilane）、三丙基乙氧基矽烷（tripropyl ethoxysilane）、三丙基丙氧基矽烷（tripropyl propoxysilane）、3-氯丙基三甲氧基矽烷（3-chloropropyl trimethoxysilane）、3-氨丙基三甲氧基矽烷（3-aminopropyl trimethoxysilane）、3-氨丙基三乙氧基矽烷（3-aminopropyl triethoxysilane）、[3-(2-氨乙基)氨丙基]三甲氧基矽烷（[3-(2-aminoethyl)aminopropyl]trimethoxysilane）、3-巰丙基三甲氧基矽烷（3- mercaptopropyl trimethoxysilane）、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷（3- methacryloxypropyl trimethoxysilane）、3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷（3- acryloxypropyl trimethoxysilane）以及其所構成的群組中的任意一種。
化學式20在所述化學式20中，所述R5
至R10
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R5
至R10
中的至少任意一個為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基，所述n為1至10的整數。
所述鹵原子可以為氟基、氯基、溴基或碘基，可以優選為氟基或氯基。
具體而言，用所述化學式20表示的化合物可以是氯二甲基矽氧基-氯二甲基矽烷（chlorodimethylsiloxy-chlorodimethylsilane）、氯二乙基矽氧基-氯二甲基矽烷（chlorodiethylsiloxy-chlorodimethylsilane）、二氯甲基矽氧基-氯二甲基矽烷（dichloromethylsiloxy-chlorodimethylsilane）、二氯乙基矽氧基-氯二甲基矽烷（dichloroethylsiloxy-chlorodimethylsilane）、三氯矽氧基-氯二甲基矽烷（trichlorosiloxy-chlorodimethylsilane）、氟二甲基矽氧基-氯二甲基矽烷（fluorodimethylsiloxy-chlorodimethylsilane）、二氟甲基矽氧基-氯二甲基矽烷（difluoromethylsiloxy-chlorodimethylsilane）、三氟矽氧基-氯二甲基矽烷（trifluorosiloxy-chlorodimethylsilane）、甲氧基二甲基矽氧基-氯二甲基矽烷（methoxydimethylsiloxy-chlorodimethylsilane）、二甲氧基甲基矽氧基-氯二甲基矽烷（dimethoxymethylsiloxy-chlorodimethylsilane）、三甲氧基矽氧基-氯二甲基矽烷（trimethoxysiloxy-chlorodimethylsilane）、乙氧基二甲基矽氧基-氯二甲基矽烷（ethoxydimethylsiloxy-chlorodimethylsilane）、二乙氧基甲基矽氧基-氯二甲基矽烷（diethoxymethylsiloxy-chlorodimethylsilane）、三乙氧基矽氧基-氯二甲基矽烷（triethoxysiloxy-chlorodimethylsilane）、二乙氧基甲基矽氧基-氯二甲基矽烷（diethoxymethylsiloxy-chlorodimethylsilane）、三乙氧基矽氧基-氯二甲基矽烷（triethoxysiloxy-chlorodimethylsilane）、氯二甲基矽氧基-二氯甲基矽烷（chlorodimethylsiloxy-dichloromethylsilane）、三氯矽氧基-二氯甲基矽烷（trichlorosiloxy-dichloromethylsilane）、氯二甲基矽氧基-三氯矽烷（chlorodimethylsiloxy-trichlorosilane）、二氯甲基矽氧基-三氯矽烷（dichloromethylsiloxy-trichlorosilane）或三氯矽氧基-三氯矽烷（trichlorosiloxy-trichlorosilane）等。
可以在所述第二無機酸中添加所述矽烷化合物後，在20至300℃，優選50至200℃的溫度下使其反應，從而製備所述矽烷基無機酸酯。此時，可以一邊去除空氣以及水分，一邊實施所述反應。當所述反應溫度小於20℃時，所述矽烷化合物形成結晶或因反應速度低導致所述矽烷化合物氣化，當超過300℃時，所述第二無機酸有可能蒸發。
相對於所述第二無機酸100重量份，可以使0.001至50重量份，優選0.01至30重量份的所述矽烷化合物參與反應。當所述矽烷化合物的反應量小於0.01重量份時，因所述矽烷化合物的含量比過低，難以實現選擇比，當超過50重量份時，所述矽烷化合物有可能析出，或生成非晶形結構。
可以通過減壓下的蒸餾去除在所述反應時產生的揮發性副產物。可以對所述反應的生成物進行純化，分離所述矽烷基無機酸酯後，將其添加到所述蝕刻用組合物中，所述反應生成物也可以不經過純化，添加到所述蝕刻用組合物中。
所述反應可以存在或不存在非質子溶劑的條件下實施，當使用非質子溶劑時，可以優選使用在10013毫巴(mbar)下具有最高120℃的沸點或沸騰範圍溶劑或溶劑混合物。所述溶劑可以是二噁烷（dioxane）、四氫呋喃（tetrahydrofuran）、二乙醚（diethyl ether）、二異丙基醚（diisopropyl ether）、二乙二醇二甲醚（diethylene glycol dimethyl ether）；諸如二氯甲烷（dichloro methane）、三氯甲烷（trichloro methane）、四氯甲烷（tetrachloro methane）、1,2-二氯乙烷（1,2-dichloro ethane）、三氯乙烯（trichloro ethylene）的氯代烴、諸如戊烷（pentane）、正己烷（n-hexane）、己烷異構體混合物、庚烷（heptane）、辛烷（octane）、汽油（benzine）、石油醚、苯（benzene）、甲苯（toluene）、二甲苯（xylene）的烴、諸如丙酮（acetone）、甲基乙基酮（methyl ethyl ketone）、二異丙基酮（diisopropyl ketone）、甲基異丁基酮（MIBK：methyl isobutyl ketone）的酮（ketone）、諸如乙酸乙酯（ethyl acetate）、乙酸丁酯（butyl acetate）、丙酸丙酯（propyl propionate）、丁酸乙酯（ethyl butyrate）、異丁酸乙酯（ethyl isobutyrate）的酯（ester）、二硫化碳以及硝基苯（nitrobenzene）或這些溶劑的混合物。
如上所述，由於由所述第二無機酸和所述矽烷化合物反應製備，因此所述矽烷基無機酸酯可以由並非單一的化學式結構而是多種化學式結構的矽烷基無機酸酯混合而成。即，所述矽烷基無機酸酯可以由所述第二無機酸與所述矽烷化合物交替反應而得，也可以是根據所述矽烷化合物的鹵原子個數以及位置反應為直鏈狀或支鏈狀的多種化學式結構的矽烷基無機酸酯的混合物。
按照下面的化學式具體例示所述多種化學式結構的矽烷基無機酸酯。但是，本發明的矽烷基無機酸酯並非僅限定於下面的化學式結構。
化學式51
化學式52
化學式53
化學式54
化學式55
化學式56
化學式57
化學式61
化學式62
化學式63
化學式64
化學式65
化學式66
化學式67
化學式71
化學式72
化學式73
化學式74
化學式75
化學式76
化學式77
在所述化學式51至57、61至67以及71至77中，所述R1-1
至R1-8
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述鹵原子可以為氟基、氯基、溴基或碘基，可以優選為氟基或氯基。
相對於所述蝕刻用組合物整體重量，所述矽烷基無機酸酯的含量可以為重量百分濃度0.01%至15%，優選為重量百分濃度0.5%至15%，更優選為重量百分濃度1%至15%，更加優選為重量百分濃度3%至7%。當所述矽烷基無機酸酯的含量小於重量百分濃度0.01%時，無法獲得對於氮化膜的高蝕刻選擇比，當超過重量百分濃度15%時，難以通過增加含量來進一步提升效果，反而會產生顆粒。
此時，當所述矽烷基無機酸酯的含量大於等於重量百分濃度0.7%時，所述蝕刻用組合物的氮化物蝕刻速度（Å/min）與氧化物蝕刻速度（Å/min）的選擇比可以是例如200:1、200:5、200:10等的200:1以上（氮化物蝕刻速度:氧化物蝕刻速度），當所述矽烷基無機酸酯的含量大於等於重量百分濃度1.4%時，所述蝕刻用組合物的氮化物蝕刻速度（Å/min）與氧化物蝕刻速度（Å/min）的選擇比可以是200：無窮大（氮化物蝕刻速度：氧化物蝕刻速度）。如上所述，由於所述蝕刻用組合物具有氮化膜相對於氧化膜的蝕刻選擇比高的特點，因此可以通過調節氧化膜的蝕刻速度，易於調節EFH。
在一個實施例中，可以由聚磷酸和用所述化學式10表示的矽烷化合物反應製備所述矽烷基無機酸酯。此時，所述矽烷基無機酸酯可以用化學式100表示。
化學式100在所述化學式100中，所述R1
為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述鹵原子可以為氟基、氯基、溴基或碘基，可以優選為氟基或氯基。 所述n1
為1至4的整數，所述m1
為1至10的整數。 所述R2
至R4
分別為氫原子。但是，選自所述R2
至R4
中的任意一個氫可以被用化學式120表示的取代基取代。
化學式120在所述化學式120中，所述多個R5
中的任意一個為與所述化學式100的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種。即，當R5
為四個時，其中一個是與所述化學式100的連接基團，其餘三個可以分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種。另外，當所述R5
的數量為一個時，所述R5
是與所述化學式100的連接基團。 所述n2
為0至3的整數，所述m2
為1至10的整數。 在所述化學式120中，所述R2
至R4
可以分別為氫或可以被第二個用化學式120表示的取代基取代。即，所述R2
至R4
位置可以被第二個用化學式120表示的取代基取代，另外第二個用化學式120表示的取代基的所述R2
至R4
位置可以被第三個用化學式120表示的取代基取代。
這是因為，所述矽烷基無機酸酯由所述聚磷酸和所述矽烷化合物反應製備。即，所述聚磷酸和所述矽烷化合物反應，生成用所述化學式100表示的化合物，源自用所述化學式100表示的化合物的所述聚磷酸部分的所述R2
至R4
位置的羥基可以和作為反應起始物質的所述矽烷化合物再次反應，繼而與用所述化學式100表示的化合物反應的所述矽烷化合物可以和作為反應起始物質的所述聚磷酸再次反應，這樣的反應可以持續進行。
將根據所述反應持續進行的結果而生成的所述矽烷基無機酸酯的產物例示如下。
在所述化學式100中，將所述n1
為1、所述m1
為1、所述R2
至R4
均為氫的情形例示，則如化學式101所示。此時，R1-1
至R1-3
的定義與所述R1的定義相同。
化學式101
除m1
為2以外，用化學式102表示的化合物與用所述化學式101表示的化合物情形相同。
化學式102
在所述化學式100中，將所述n1
為2、所述m1
為1、所述R2
至R4
均為氫的情形例示，則如化學式103所示。此時，R1-1
至R1-2
的定義與所述R1
的定義相同。
化學式103
在所述化學式100中，將所述n1
為1、所述m1
為1,、所述R2
以及R3
為氫、所述R4
被用所述化學式120表示的取代基取代的情形例示，則如化學式104所示。在所述化學式120中，所述n2
為0，所述多個R5
中的任意一個為與所述化學式100的連接基團。此時，R1-1
至R1-6
的定義與所述R1
的定義相同。用化學式104表示的化合物是，源自用所述化學式100表示的化合物的具有所述R4
的取代基的所述聚磷酸的部分和作為反應起始物質的所述矽烷化合物再次反應後生成的產物。
化學式104
在所述化學式100中，將所述n1
為1、所述m1
為1、所述R3
以及R4
為氫、R2
被用所述化學式120表示的取代基取代的情形例示，則如化學式105所示。在所述化學式120中，所述n2
為1，所述m2
為1，所述多個R5
中的任意一個為與所述化學式100的連接基團，R2
至R4
均為氫原子。此時，R1-1
至R1-5
的定義與所述R1
的定義相同。用化學式105表示的化合物是，源自用所述化學式100表示的化合物的所述聚磷酸的部分的所述R4
位置的羥基和作為反應起始物質的所述矽烷化合物再次反應，繼而與用所述化學式100表示的化合物反應的所述矽烷化合物和作為反應起始物質的所述聚磷酸再次反應而生成的產物。
化學式105
除用所述化學式120表示的取代基的取代位置由所述化學式100的R2
分別變更為R3
以及R4
以外，用化學式106以及化學式107表示的化合物與用所述化學式105表示的化合物情形相同。
化學式106
化學式107
在所述化學式100中，將所述n1
為1、所述m1
為1,、所述R2
以及R3
為氫、R4
被用所述化學式120表示的取代基取代、用所述化學式120表示的取代基的R4
位置被第二個用化學式120表示的取代基取代的情形例示，則如化學式108所示。在所述化學式120中，所述n2
為1，所述m2
為1，所述多個R5
中的任意一個為與所述化學式100的連接基團，R2
至R3
為氫原子。此時，R1-1
至R1-7
的定義與所述R1的定義相同。用化學式108表示的化合物是，源自用所述化學式107表示的化合物的右側末端的所述聚磷酸的部分的羥基和作為反應起始物質的所述矽烷化合物再次反應，繼而與用所述化學式107表示的化合物反應的所述矽烷化合物和作為反應起始物質的所述聚磷酸再次反應生成的產物。
化學式108
本發明並非限定於所述化學式101至108中所例示的化合物，參照所述化合物，可以進行多種變形。
一方面，能夠與所述聚磷酸反應製備用所述化學式100表示的矽烷基無機酸酯的所述矽烷化合物可以是用所述化學式10表示的化合物。對於用所述化學式10表示的化合物，如上所述。
所述聚磷酸可以是包含兩個磷酸原子的焦磷酸或包含三個以上磷酸原子的聚磷酸。
除用所述聚磷酸代替所述第二無機酸以外，使所述聚磷酸和所述矽烷化合物反應製備所述矽烷基無機酸酯的方法與使所述第二無機酸和所述矽烷化合物反應製備所述矽烷基無機酸酯的方法相同。
在一個實施例中，所述矽烷基無機酸酯可以是由選自磷酸、磷酸酐、焦磷酸、聚磷酸以及其所構成的群組中的任意一種第二無機酸和由用所述化學式20表示的矽氧烷化合物反應製備的矽氧烷基無機酸酯。
此時，所述矽氧烷基無機酸酯可以用化學式200表示。
化學式200在所述化學式200中，所述R1
至R2
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述鹵原子可以為氟基、氯基、溴基或碘基，可以優選為氟基或氯基。 所述n1
為0至3的整數，所述n2
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，並滿足n1
+n2
+m1
≥1。即，所述化學式200包含至少一個源自所述磷酸等第二無機酸的原子團。 所述l1
為1至10的整數，所述O1
至O3
分別為0至10的整數。 所述R3
至R11
分別為氫。只是，選擇性地選自所述R3
至R11
中的任意一個氫可以被用化學式220表示的取代基取代。
化學式220在所述化學式220中，所述多個R12
以及所述多個R13
中的任意一個為與所述化學式200的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種。即，當所述R12
的數量為兩個，所述R13
的數量為一個時，其中的一個為與所述化學式200的連接基團，其餘兩個分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種。 另外，當所述R12的數量為一個，所述R13
的數量為零時，是與所述化學式200的連接基團。 所述n3
為0至3的整數，所述n4
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，所述l1
為1至10的整數，所述O1
至O3
分別為0至10的整數。 所述R3
至R11
分別為氫或可以被第二個用化學式220表示的取代基取代。即，所述R3
至R11
位置可以被所述第二個用化學式220表示的取代基取代，所述第二個用化學式220表示的取代基的所述R3
至R11
位置可以被第三個用化學式220表示的取代基取代。
這是因為，所述矽氧烷基無機酸酯由所述第二無機酸和所述矽氧烷化合物反應製備。即，所述第二無機酸和所述矽氧烷化合物反應，生成用所述化學式200表示的化合物，源自用所述化學式200表示的化合物的所述第二無機酸部分的所述R3
至R11
位置的羥基可以和作為反應起始物質的所述矽氧烷化合物再次反應，繼而與用所述化學式200表示的化合物反應的所述矽氧烷化合物可以和作為反應起始物質的所述第二無機酸再次反應，這樣的反應可以持續進行。
將根據所述反應持續進行的結果而生成的所述矽氧烷基無機酸酯的產物例示如下。
在所述化學式200中，將所述n1
為1、所述n2
為0、所述m1
為0、所述l1
為1、所述O1
至O3
為0、所述R3
至R11
均為氫的情形例示，則如化學式201所示。此時，R1-1
至R1-2
的定義與所述R1
的定義相同，R2-1
至R2-2
的定義與所述R2
的定義相同。
化學式201
除所述n2
為1的情形以外，用化學式202表示的化合物與所述化學式化學式201表示的化合物情形相同。
化學式202
除所述O2
以及O3
為1的情形以外，用化學式203表示的化合物與所述化學式201表示的化合物情形相同。
化學式203
除所述l1
為2的情形以外，用化學式204表示的化合物與用所述化學式202表示的化合物相同。
化學式204
在所述化學式200中，將所述n1
以及n2
為2、所述m1
為0、所述l1
為1、所述O1
至O3
為0、所述R3
至R11
均為氫的情形例示，則如化學式205所示。
化學式205
在所述化學式200中，將所述n1
為1、所述n2
為1、所述m1
為0、所述l1
為1、所述O1
至O3
為0、所述R6
、R9
以及R11
為氫、所述R8
被用所述化學式220表示的取代基取代的情形例示，則如化學式206所示。在所述化學式220中，所述n3
以及n4
為0，所述m1
為0，所述l1
為1，所述多個R12
中的任意一個為與所述化學式200的連接基團。此時，R1-1
至R1-7
的定義與所述R1
的定義相同，所述R2-1
的定義與所述R2
的定義相同。用化學式206表示的化合物是，源自用所述化學式200表示的化合物的所述第二無機酸的部分的所述R8
位置的羥基和作為反應起始物質的所述矽氧烷化合物再次反應後生成的產物。
化學式206
在所述化學式200中，將所述n1
為1、所述n2
為1、所述m1
為0、所述l1
為1、所述O1
至O3
為0、所述R6
、R9
以及R11
為氫、所述R8
被用所述化學式220表示的取代基取代的情形例示，則如化學式207所示。在所述化學式220中，所述n3
以及n4
為1，所述m1
為0，所述O2
以及O3
為0，所述多個R12
中的任意一個為與所述化學式200的連接基團，所述R6
、R8
、R9
以及R11
為氫。此時，R1-1
至R1-3
、R2-1
、R2-2
、R3-1
以及R3-2
的定義分別與所述R1
、R2
以及R3
的定義相同。用化學式207表示的化合物是，源自用所述化學式200表示的化合物的所述第二無機酸的部分的所述R8
位置的羥基和作為反應起始物質的所述矽氧烷化合物再次反應，繼而與用所述化學式200表示的化合物反應的所述矽氧烷化合物和作為反應起始物質的所述第二無機酸再次反應而生成的產物。
化學式207
除用所述化學式220表示的取代基在所述化學式207的所述R1-3
位置上與所述化學式200連接的情形以外，用化學式208表示的化合物與用所述化學式207表示的化合物情形相同。
化學式208
在所述化學式200中，將所述n1
為1、所述n2
為1、所述m1
為0、所述l1
為1、所述O1
至O3
為0、所述R3
、R6
、R9
以及R11
為氫、所述R8
被第一個用所述化學式220表示的取代基取代，第一個用所述化學式220表示的取代基的R8
位置被第二個用化學式220表示的取代基取代的情形例示，則如化學式209所示。在所述第一個化學式220中，所述n3
以及n4
為1，所述m1
為0，所述l1
為1，所述O2
以及O3
為0，所述多個R12
中的任意一個為與所述化學式200的連接基團，所述R6
、R9
以及R11
為氫，所述R8
為用所述第二個化學式220表示的取代基。在所述第二個化學式220中，所述n3
以及n4
為1，所述m1
為0，所述l1
為1，所述O2
以及O3
為0，所述多個R12
中的任意一個為與所述第一個用化學式220的連接基團，所述R6
、R8
、R9
以及R11
為氫。此時，R1-1
至R1-4
、R2-1
至R2-3
以及R3-1
至R3-3
的定義分別與所述R1
、R2
以及R3
的定義相同。
用化學式209表示的化合物是，源自用所述化學式207表示的化合物的右側末端的所述第二無機酸的部分和作為反應起始物質的所述矽氧烷化合物再次反應，繼而與用所述化學式207表示的化合物反應的所述矽氧烷化合物與作為反應起始物質的所述第二無機酸再次反應生成的產物。
化學式209
除所述第二個用化學式220表示的取代基在所述化學式209的所述R1-4
位置上與所述化學式200連接的情形以外，用化學式210表示的化合物與用所述化學式209表示的化合物情形相同。
化學式210
本發明並非限定於所述化學式201至210所示的化合物，參照所述化合物，可進行多種變形。
在一個實施例中，所述矽烷基無機酸酯可以是由選自硫酸、發煙硫酸以及其所構成的群組中的任意一種第二無機酸和用所述化學式20表示的矽氧烷化合物進行反應製備的矽氧烷基無機酸酯。
此時，所述矽氧烷基無機酸酯可以用化學式230表示。
化學式230在所述化學式230中，所述R21
至R22
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述鹵原子可以為氟基、氯基、溴基或碘基，可以優選為氟基或氯基。 所述n1
為0至3的整數，所述n2
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，並滿足n1
+n2
+m1
≥1。即，所述化學式230包含至少一個源自所述硫酸等第二無機酸的原子團。 所述l1
為1至10的整數。 所述R23
至R25
分別為氫。只是，選自所述R23
至R25
中的任意一個氫可以被用化學式250表示的取代基取代。
化學式250在所述化學式250中，所述多個R26
以及所述多個R27
中的任意一個為與所述化學式230的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種。即，當所述R26
的數量為兩個，所述R27
的數量為一個時，其中一個為與所述化學式230的連接基團，其餘兩個分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種。另外，當所述R26
的數量為一個，所述R27
的數量為零時，所述R26
是與所述化學式230的連接基團。 所述n3
為0至3的整數，所述n4
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，所述l1
為1至10的整數。 所述R23
至R25
分別為氫或可以被第二個用化學式250表示的取代基取代。即，所述R23
至R25
位置可以被所述第二個用化學式250表示的取代基取代，所述第二個用化學式250表示的取代基的所述R23
至R25
位置還可以被第三個用化學式250表示的取代基取代。
將根據所述持續反應結果生成的所述矽氧烷無機酸酯的產物與所述化學式201至化學式210的情形類似地例示矽氧烷基無機酸酯，則如化學式231至化學式239所示。此時，在化學式231至化學式239中，R11-1
至R11-7
、R12-1
至R12-3
以及R13-1
至R13-3
的定義分別與所述R11
、R12
以及R13
的定義相同。
化學式231
化學式232
化學式233
化學式234
化學式235
化學式236
化學式237
化學式238
化學式239
本發明並非限定於所述化學式231至239例示的化合物，參照所述化合物，可以進行多種變形。
在一個實施例中，所述矽烷基無機酸酯可以是包含由硝酸的第二無機酸和用所述化學式20表示的矽氧烷化合物反應製備的矽氧烷基無機酸酯。
此時，所述矽氧烷基無機酸酯可以用化學式260表示。
化學式260在所述化學式260中，所述R31
至R32
分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述鹵原子可以為氟基、氯基、溴基或碘基，可以優選為氟基或氯基。 所述n1
為0至3的整數，所述n2
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，並滿足n1
+n2
+m1
≥1。即，所述化學式260包含至少一個源自所述硝酸等第二無機酸的原子團。 所述l1
為1至10的整數。 所述R33
至R35
分別為氫。只是，選自所述R33
至R35
中的任意一個氫可以被用化學式280表示的取代基取代。
化學式280在所述化學式280中，所述多個R36
以及所述多個R37
中的任意一個為與所述化學式260的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵素原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種。即，當所述R36
的數量為兩個，所述R37
的數量為一個時，其中一個為與所述化學式260的連接基團，其餘兩個分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種。另外，當所述R36
的數量為一個，所述R37
的數量為零時，所述R36
為與所述化學式260的連接基團。 所述n3
為0至3的整數，所述n4
為0至2的整數，所述m1
為0或1的整數，所述l1
為1至10的整數。 所述R33
至R35
分別為氫或可以被第二個用化學式280表示的取代基取代。即，所述R33
至R35
位置可以被所述第二個用化學式280表示的取代基取代，所述第二個用化學式280表示的取代基的所述R33
至R35
位置還可以被第三個用化學式280表示的取代基取代。
將根據所述反應持續進行結果的所述矽氧烷無機酸酯的產物與所述化學式201至化學式210的情形類似地例示矽氧烷基無機酸酯，則如化學式261至化學式269所示。此時，在化學式261至化學式269中，R21-1
至R21-7
、R22-1
至R22-3
以及R23-1
至R23-3
的定義分別與所述R21
、R22
以及R23
的定義相同。
化學式261
化學式262
化學式263
化學式264
化學式265
化學式266
化學式267
化學式268
化學式269
本發明並非限定於所述化學式261至化學式269所示的化合物，參照所述化合物，可以進行多種變形。
一方面，所述矽氧烷化合物可以是用化學式20表示的化合物，能夠與所述第二無機酸反應製備用所述化學式200表示的矽氧烷基無機酸酯。關於用所述化學式20表示的化合物，如上所述。
除用所述矽氧烷化合物代替所述矽烷化合物以外，使所述第二無機酸與所述矽氧烷化合物反應製備所述矽氧烷基無機酸酯的方法與使所述第二無機酸和所述矽烷化合物反應製備所述矽烷基無機酸酯的方法相同。
另外，所述第二添加劑可以包含用化學式300表示的烷氧基矽烷化合物。
化學式300在所述化學式300中，所述R1
至R4
分別為氫原子、鹵原子、羥基、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基、碳原子數1至10的氨烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R1
至R4
中的至少任意一個是碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基或碳原子數1至10的氨烷氧基。
具體而言，用所述化學式300表示的烷氧基矽烷化合物可以是選自四甲氧基矽烷（TMOS）、四丙氧基矽烷、甲基三甲氧基矽烷（MTMOS）、甲基三乙氧基矽烷（MTEOS）、甲基三丙氧基矽烷、乙基三甲氧基矽烷、乙基三乙氧基矽烷、乙基三丙氧基矽烷、丙基三甲氧基矽烷（PrTMOS）、丙基三乙氧基矽烷（PrTEOS）、丙基三丙氧基矽烷、二甲基二甲氧基矽烷、二甲基二乙氧基矽烷、二甲基二丙氧基矽烷、二乙基二甲氧基矽烷、二乙基二乙氧基矽烷、二乙基二丙氧基矽烷、二丙基二甲氧基矽烷、二丙基二乙氧基矽烷、二丙基二丙氧基矽烷、三甲基甲氧基矽烷、三甲基乙氧基矽烷、三甲基丙氧基矽烷、三乙基甲氧基矽烷、三乙基乙氧基矽烷、三乙基丙氧基矽烷、三丙基甲氧基矽烷、三丙基乙氧基矽烷、三丙基丙氧基矽烷、3-氯丙基三甲氧基矽烷、3-氨丙基三甲氧基矽烷（3-aminopropyl trimethoxysilane）、3-氨丙基三乙氧基矽烷、[3-(2-氨乙基)氨丙基]三甲氧基矽烷、3-巰丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷以及其所構成的群組中的任意一種，另外用所述化學式300表示的烷氧基矽烷化合物可以是選自丁基（甲氧基）二甲基矽烷（butyl(methoxy)dimethylsilane）、3-氰基丙基二甲基甲氧基矽烷（3-cyanopropyl dimethylmethoxysilane）、三甲基乙氧基矽烷（trimethyl ethoxysilane）、三甲基甲氧基矽烷（trimethyl methoxysilane）、己基二甲氧基矽烷（hexyl dimethoxysilane）、甲基二乙氧基矽烷（methyl diethoxysilane）、4-氨丁基二甲基甲氧基矽烷（4-aminobutyl dimethyl methoxysilane）、3-氨丙基二甲基乙氧基矽烷（3-aminopropyl dimethylethoxysilane）、丁基三甲氧基矽烷（butyl trimethoxysilane）、乙基三乙氧基矽烷（ethyl triethoxysilane）、異丁基三乙氧基矽烷（isobutyl triethoxysilane）、甲基三甲氧基矽烷（methyl trimethoxysilane）、四甲氧基矽烷（tetramethoxysilane）、四乙氧基矽烷（tetraethoxysilane）、三乙氧基矽烷（triethoxysilane）、丁基三乙氧基矽烷（butyl triethoxysilane）、三甲基戊基矽烷（trimethyl pentylsilane）、3-(2-氨乙基)氨丙基三甲氧基矽烷（3-(2-aminoethyl)aminopropyl trimethoxysilane）、3-氨丙基三乙氧基矽烷（3-aminopropyl triethoxysilane）、三（二甲基氨基）矽烷（tris(dimethyl amino)silane）以及它們的混合中的任意一種。
另外，所述第二添加劑可以包含用化學式350表示的矽氧烷化合物。
化學式350在所述化學式350中，所述R2
至R5
分別為氫原子、鹵原子、羥基、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基、碳原子數1至10的氨烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，所述R2
至R5
中的至少任意一種是碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基或碳原子數1至10的氨烷氧基，所述n為1至4的整數。
具體而言，用所述化學式350表示的矽氧烷化合物可以是選自三（三甲基矽氧基）矽烷（tris(trimethylsiloxy)silane）、四（三甲基矽氧基）矽烷（tetrakis(trimethylsiloxy)silane）、氨丙基三（三甲基矽氧基）矽烷（(aminopropyl)tris(trimethylsiloxy)silane）、氨丙基三（二乙基氨基矽氧基）矽烷（(aminopropyl)tris(diethylaminosiloxy)silane）、氨丙基三（甲基乙基氨基矽氧基）矽烷（(aminopropyl)tris(methylethylaminosiloxy)silane）、三（三甲基矽氧基）甲基矽烷（tris(trimethylsiloxy)methylsilane）、三（二乙基氨基矽氧基）甲基矽烷（tris(diethylaminosiloxy)methylsilane）、三（甲基乙基氨基矽氧基）甲基矽烷（tris(methylethylaminosiloxy)methylsilane）以及其所構成的群組中的任意一種。
在用所述化學式300表示的烷氧基矽烷化合物或用所述化學式350表示的矽氧烷化合物中，矽原子和氧原子的鍵不穩定，因此該鍵容易斷裂。但是，當用所述化學式300表示的烷氧基矽烷化合物或用所述化學式350表示的矽氧烷化合物含有氨基時，包含所述氨基的原子團可以使矽原子和氧原子的鍵穩定。即，能夠最大限度地減少因不穩定的矽原子和氧原子的鍵斷裂而產生的反應副產物。因此，能夠最大限度地減少蝕刻製程期間所生成的顆粒，並且降低後續製程中因顆粒導致的不良。
另外，用所述化學式300表示的烷氧基矽烷化合物或用所述化學式350表示的矽氧烷化合物所包含的多個氧結合在氧化膜的表面，從而能夠保護氧化膜。作為一例，用所述化學式300表示的烷氧基矽烷化合物或用所述化學式350表示的矽氧烷化合物所包含的多個氧通過氫鍵結合在氧化膜的表面，在蝕刻氮化物期間，能夠最大限度地減少氧化膜被蝕刻。因此，能夠提高氮化物相對於氧化膜的蝕刻選擇性。
另外，所述第二添加劑可以包含用化學式400表示的肟化合物。當所述蝕刻用組合物包含用所述化學式400表示的肟化合物時，能夠最大限度地降低矽氧化膜的蝕刻率，並且能夠確保令人滿意的矽氮化膜的蝕刻率以及蝕刻速度。即，當矽氮化膜以及矽氧化膜共同存在時，幾乎不會對所述矽氧化膜造成蝕刻影響，並且僅蝕刻所述矽氮化膜。另外，當用所述化學式400表示的肟化合物與用所述化學式300表示的烷氧基矽烷化合物或用所述化學式350表示的矽氧烷化合物一同使用時，能夠增加它們的溶解度。
化學式400在所述化學式400中，所述R1
以及R2
分別為氫原子、鹵原子、碳原子數1至20的烷基、碳原子數1至20的烷氧基、碳原子數2至20的烯基、碳原子數3至20的環烷基、碳原子數1至20的氨烷基、碳原子數6至20的芳基、碳原子數1至20的烷羰基、碳原子數1至20的烷羰氧基以及碳原子數1至10的氰烷基中的任意一種。
具體而言，所述肟化合物可以是選自丙酮肟（acetone oxime）、2-丁酮肟（2-butanone oxime）、乙醛肟（acetaldehyde oxime）、環己酮肟（cyclohexanon oxime）、苯乙酮肟（acetophenone oxime）、環癸酮肟（cyclodecanone oxime）以及其所構成的群組中的任意一種。
另外，所述第二添加劑可以包含用化學式500表示的肟矽烷化合物。當所述蝕刻用組合物包含用所述化學式500表示的肟矽烷化合物時，能夠最大限度地降低矽氧化膜的蝕刻率，並且能夠確保令人滿意的矽氮化膜的蝕刻率以及蝕刻速度。即，當矽氮化膜以及矽氧化膜共同存在時，幾乎不會對所述矽氧化膜造成蝕刻影響，並且僅蝕刻所述矽氮化膜。另外，與普通的蝕刻用組合物相比，能夠獲得高蝕刻率以及選擇性，即使長期使用，也不會發生矽氮化膜蝕刻速度降低的問題，因此能夠有效應用於需要選擇性地蝕刻矽氮化膜的半導體元件的製造中。
化學式500在所述化學式500中，所述R1
至R3
分別為氫原子、鹵原子、碳原子數1至20的烷基、碳原子數2至20的烯基、碳原子數3至20的環烷基、碳原子數6至20的芳基、碳原子數7至20的芳烷基以及碳原子數1至20的烷羰基中的任意一種。 更加具體而言，所述R1
至R3
可以分別為氫原子、甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、叔丁基、戊基、己基、乙烯基、乙醯基、苄基或苯基。 在所述化學式500中，所述R4
以及R5
分別為選自碳原子數1至20的烷基、碳原子數3至20的環烷基、碳原子數6至20的芳基、碳原子數7至20的芳烷基以及碳原子數1至20的烷羰基中的任意一種，或者，所述R4
以及R5
為碳原子數3至12的亞烷基，能夠相互連接而形成脂環。 更加具體而言，所述R4
以及R5
分別為甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、叔丁基、戊基、己基、苄基或苯基，或者，所述R4
以及R5
還可以相互稠合形成環己基。 在所述化學式500中，所述x、y以及z分別為0至3的整數，x+y+z為0至3的整數。
具體而言，所述肟矽烷化合物可以是選自二（乙基酮肟）矽烷（di(ethyl ketoxime)silane）、單（乙基酮肟）矽烷（mono(ethyl ketoxime)silane）、三（乙基酮肟）矽烷（tris(ethyl ketoxime)silane）、四（乙基酮肟）矽烷（tetra(ethyl ketoxime)silane）、甲基三（甲基乙基酮肟）矽烷（methyl tris(methyl ethyl ketoxime)silane）、甲基三（丙酮肟）矽烷（methyl tris(acetoxime)silane）、甲基三（甲基異丙基酮肟）矽烷（methyl tris(methyl isobutyl ketoxime)silane）、二甲基二（甲基乙基酮肟）矽烷（dimethyldi(methyl ethyl ketoxime)silane）、三甲基（甲基乙基酮肟）矽烷（trimethyl(methyl ethyl ketoxime)silane）、四（甲基乙基酮肟）矽烷（tetra(methyl ethyl ketoxime)silane、四（甲基異丁基酮肟）矽烷（tetra(methyl isobutyl ketoxime)silane）、乙烯基三（甲基乙基酮肟）矽烷（vinyl tris(methyl ethyl ketoxime)silane）、甲基乙烯基二（甲基乙基酮肟）矽烷（methyl vinyl di(methyl ethyl ketoxime)silane）、乙烯基三（甲基異丁基酮肟）矽烷（vinyltris(methyl isobutyl ketoxime)silane）以及苯基三（甲基乙基酮肟）矽烷（phenyl tris(methyl ethyl ketoxime)silane）中的任意一種。
一方面，作為蝕刻氮化膜的蝕刻劑，添加所述第一無機酸，只要能夠蝕刻所述氮化膜，可以使用任意一種。例如，可以使用選自硫酸、硝酸、磷酸、矽酸、氫氟酸、硼酸、鹽酸、過氯酸以及混合物中的任意一種。
優選地，所述第一無機酸可以使用磷酸，以便獲得相對於所述氧化膜的所述氮化膜的蝕刻選擇比。所述磷酸在所述蝕刻用組合物內提供氫離子，從而可以發揮促進蝕刻的作用。當將所述磷酸用作所述第一無機酸時，所述蝕刻用組合物還可以包含作為添加劑的硫酸。所述硫酸可以提高以所述磷酸為第一無機酸的蝕刻用組合物的沸點，有助於氮化膜的蝕刻。
相對於所述蝕刻用組合物的總重量，所述第一無機酸的含量可以為重量百分濃度70%至99%，優選為重量百分濃度70%至90%，更優選為重量百分濃度75%至85%。當所述第一無機酸小於重量百分濃度70%時，有可能不易去除氮化膜，並且有可能產生顆粒，當超過重量百分濃度99%時，無法獲得對於氮化膜的高選擇比。
所述蝕刻用組合物可以按照除上述成分以外的含量包含溶劑。具體而言，所述溶劑為水或去離子水等。
所述蝕刻用組合物可以進一步包含占全部所述蝕刻用組合物的重量百分濃度0.01%至20%的銨類化合物。當所述蝕刻用組合物進一步包含所述銨類化合物時，即使長時間使用所述蝕刻用組合物，也不會發生蝕刻速度的降低以及選擇性的變化，並且具有保持恒定的蝕刻速度的效果。
當所述銨類化合物的添加量小於重量百分濃度0.01%時，在長期使用時保持選擇性的效果減弱，當添加量超過重量百分濃度20%時，氮化膜和矽氧化膜的蝕刻速度發生變化，因而選擇性有可能發生變化。所述銨類化合物可以使用選自氨水、氯化銨、乙酸銨、磷酸銨、過二硫酸銨、硫酸銨、氫氟酸銨中的任意一種或兩種以上的混合物。另外，所述銨類化合物並非限定於所述化合物，而是包含具有銨離子的所有化合物。例如，所述銨類化合物可以同時使用NH3
和HCl。
所述蝕刻用組合物可以進一步包含占全部所述蝕刻用組合物的重量百分濃度0.01%至1%的氟類化合物。當所述氟類化合物的添加量小於重量百分濃度0.01%時，氮化膜的蝕刻速度減小，因此有可能不易去除氮化膜，當超過重量百分濃度1%時，氮化膜的蝕刻速度會大大提高，但是氧化膜也被蝕刻。
所述氟類化合物可以使用選自氟化氫、氟化銨、氟化氫銨中的任意一種或兩種以上的混合物。更加優選使用氟化氫銨，這是因為在長期使用時保持選擇度。
一方面，為了提高蝕刻性能，所述蝕刻用組合物可以進一步包含本領域通常所使用的任意添加劑。添加劑可以使用表面活性劑、螯合劑、防腐劑等。
由於所述蝕刻用組合物包含所述矽烷基無機酸酯，顯示出氮化膜相對於氧化膜極高的蝕刻選擇比，因此能夠用於氮化膜蝕刻製程。
因此，在蝕刻製程中，通過最大限度地減少氧化膜的蝕刻，能夠易於調節EFH。另外，選擇性蝕刻去除氮化膜時，能夠防止因氧化膜的膜質損傷或蝕刻氧化膜導致的電性特性降低，並且防止產生顆粒，從而能夠提高元件特性。
本發明的另一實施例相關的半導體元件的製造方法包括利用所述蝕刻用組合物進行的蝕刻製程。
在一實施例中，這樣的蝕刻製程特徵在於，蝕刻氮化膜，尤其是，相對於氧化膜選擇性地蝕刻氮化膜。
所述氮化膜可以包括例如SiN膜、SiON膜等的矽氮化膜。
另外，所述氧化膜可以是選自旋塗電介質（SOD：Spin On Dielectric）膜、高密度等離子體（HDP：High Density Plasma）膜、熱氧化（thermal oxide）膜、硼磷矽玻璃（BPSG：Borophosphosilicate Glass）膜、磷矽酸鹽玻璃（PSG：Phosphosilicate Glass）膜、硼矽酸鹽玻璃（BSG：Borosilicate Glass）膜、聚矽氮烷（PSZ：Polysilazane）膜、氟矽酸鹽玻璃（FSG：Fluorinated Silicate Glass）膜、低壓正矽酸乙酯（LP-TEOS：Low Pressure Tetra Ethyl Ortho Silicate）膜、電漿增強正矽酸乙酯（PETEOS：Plasma Enhanced Tetra Ethyl Ortho Silicate）膜、高溫氧化物（HTO：High Temperature Oxide）膜、中溫氧化物（MTO：Medium Temperature Oxide）膜、未摻雜矽酸鹽玻璃（USG：Undoped Silicate Glass）膜、旋塗玻璃（SOG：Spin On Glass）膜、前置平面化層（APL：Advanced Planarization Layer）膜、原子層沉積（ALD：Atomic Layer Deposition）膜、電漿增強氧化膜（Plasma Enhanced oxide）、O3
-正矽酸乙酯（O3
-Tetra Ethyl Ortho Silicate）膜以及其組合中的至少一種以上的氧化膜。
利用所述蝕刻用組合物的蝕刻製程可以通過例如浸漬方法、噴射方法等本領域習知的濕式蝕刻方法來完成。
所述蝕刻製程時的製程溫度範圍可以是50至300℃，優選100至200℃，可以結合其他製程和其他因素根據需要來變更合適的溫度。
根據包括利用所述蝕刻用組合物進行的蝕刻製程的半導體元件的製造方法，當交替堆疊或共同存在氮化膜和氧化膜時，能夠對氮化膜進行選擇性蝕刻。另外，防止現有蝕刻製程中存在的顆粒的產生，從而能夠確保製程的穩定性以及可靠性。
因此，在半導體元件製造製程中，這種方法能夠高效率地應用於需要相對於氧化膜選擇性蝕刻氮化膜的多種工序中。
圖3至圖5是用於說明包括利用本發明的一實施例相關的蝕刻用組合物的蝕刻製程的快閃記憶體元件的元件分離製程的製程截面圖。
參照圖3，在基板20上依次形成隧道氧化膜21、多晶矽膜22、緩衝氧化膜23以及襯墊氮化膜24。
接下來，通過光微影以及蝕刻製程，選擇性地蝕刻襯墊氮化膜24、緩衝氧化膜23、多晶矽膜22以及隧道氧化膜21，從而露出基板20的元件分離區域。
接下來，將襯墊氮化膜24用作掩膜，對露出的基板20選擇性地進行蝕刻，從而形成距離表面具有規定深度的溝槽25。
參照圖4，利用化學氣相沉積法（CVD：Chemical Vapor Deposition）等，在基板20的整個面形成氧化膜26，直到填滿溝槽25。
接下來，將襯墊氮化膜24作為拋光停止膜，對於氧化膜26實施化學機械拋光（CMP：Chemical Mechanical Polishing）製程。
接下來，利用乾式蝕刻來實施清除製程。
參照圖5，通過本發明相關的利用蝕刻用組合物的濕式蝕刻製程，選擇性地去除襯墊氮化膜24後，通過清除製程來去除緩衝氧化膜23。從而，在場區域形成元件分離膜26A。
如圖5所示，在本發明中，使用了相對於氧化膜的氮化膜的蝕刻選擇比高的高選擇比的蝕刻用組合物，從而能夠最大限度地降低填充於淺溝槽隔離（STI）圖案的氧化膜的蝕刻，並且能夠在充足的時間內，完全且選擇性地去除氮化膜。
因此，能夠易於控制有效場氧化物高度（EFH），防止因氧化膜的損傷或蝕刻導致的電性特性降低以及顆粒的產生，從而能夠提高元件特性。
上述實施例對快閃記憶體元件進行了說明，但是本發明相關的高選擇比的蝕刻用組合物當然能夠應用於動態隨機存取記憶體元件的元件分離製程。
圖6至圖11是用於說明包括利用本發明的一實施例相關的蝕刻用組合物的蝕刻製程的快閃記憶體元件的溝道形成製程的製程截面圖。
參照圖6，在基板30上形成埋設用於形成管溝道的氮化膜32的管柵極膜31。構成管柵極膜31的第一導電膜31A以及第二導電膜31B可以包含例如摻雜多晶矽。
具體而言，在基板30上形成第一導電膜31A，在第一導電膜31A上沉積氮化膜，並使該氮化膜圖案化，形成用於形成管溝道的氮化膜32後，在通過氮化膜32露出的第一導電膜31A上形成第二導電膜31B。該第一導電膜31A以及第二導電膜31B構成管柵極膜31。
接下來，在所述製程產物上交替堆疊第一層間絕緣膜33以及第一柵極膜34，以便形成沿著垂直方向堆疊的多個存儲單元。下面，為了便於說明，將第一層間絕緣膜33以及第一柵極膜34交替堆疊的結構物稱作單元柵結構物（CGS）。
其中，第一層間絕緣膜33用於分離多層存儲單元之間，例如可以包括氧化膜，第一柵極膜34例如可以包含摻雜多晶矽。雖然本實施例中示出了六層的第一柵極膜34，但是並非限定於此。
接下來，選擇性地蝕刻單元柵結構物（CGS）形成一對第一孔H1以及第二孔H2，以露出氮化膜32。第一孔H1以及第二孔H2是用於形成存儲單元的溝道的空間。
參照圖7，形成埋設在第一孔H1以及第二孔H2內的氮化膜35。在後述的溝槽形成製程（參照圖8）中，該氮化膜35用於防止第一柵極膜34通過第一孔H1以及第二孔H2露出時可能產生的損傷。
參照圖8，選擇性地蝕刻一對第一孔H1以及第二孔H2之間的單元柵結構物（CGS），形成溝槽S，使得多層的第一柵極膜34按照第一孔H1以及第二孔H2分離。
參照圖9，形成埋設在溝槽S內的犧牲膜36。
參照圖10，在所述製程產物上按順序形成第二層間絕緣膜37、第二柵極膜38以及第二層間絕緣膜37，以便形成選擇電晶體。下面，為了便於說明，將第二層間絕緣膜37、第二柵極膜38以及第二層間絕緣膜37的堆疊結構物稱作選擇柵結構物SGS。
第二層間絕緣膜37可以包括例如氧化膜，第二柵極膜38可以包含例如摻雜多晶矽。
接下來，選擇性地蝕刻選擇柵結構物（SGS），形成使埋設在一對第一孔H1以及第二孔H2內的氮化膜35露出的第三孔H3以及第四孔H4。第三孔H3以及第四孔H4是待形成選擇二極體的通道的區域。
參照圖11，通過利用本發明相關的蝕刻用組合物的濕式蝕刻製程，選擇性地去除通過第三孔H3以及第四孔H4露出的氮化膜35以及其下部的氮化膜32。
本製程結果，形成待形成存儲單元的溝道膜的一對單元溝道孔H5、H6和配置在單元溝道孔H5、H6並使其相互連接的管溝道孔H7。此時，通過本發明相關的高選擇比的蝕刻用組合物，無氧化膜損失地在充足的時間內完全且選擇性地去除氮化膜，能夠準確地形成管溝道且無輪廓損失。另外，能夠防止作為現有缺陷的顆粒的產生，從而能夠確保製程的穩定性以及可靠性。
然後，進行例如浮動閘形成製程以及控制閘形成製程等後續製程，從而形成快閃記憶體元件。
圖12以及圖13是用於說明包括利用本發明的另一實施例相關的蝕刻用組合物的蝕刻製程的相變記憶體中的二極體形成製程的製程截面圖。
參照圖12，提供基板40上具有露出導電區域41的開口部的絕緣結構物。導電區域41可以是例如n+雜質區域。
接下來，以埋設部分開口部的方式形成多晶矽膜42後，離子注入雜質，從而形成二極體。
接下來，在多晶矽膜42上部形成鈦矽化物膜43。形成鈦膜後，通過熱處理，使其與多晶矽膜42反應，從而可以形成鈦矽化物膜43。
接下來，在鈦矽化物膜43上部按順序形成鈦氮化膜44以及氮化膜45。
接下來，在通過利用硬遮罩的幹式蝕刻製程形成的二極體之間的孤立空間內形成氧化膜46後，進行CMP製程，從而形成分別分離的下部電極的一次結構。
參照圖13，在所述製程產物上實施利用本發明相關的蝕刻用組合物的濕式蝕刻製程，選擇性地去除上部的氮化膜45。這樣，通過在去除氮化膜時使用本發明相關的高選擇比的蝕刻用組合物，能夠無氧化膜損失地在充足的時間內完全且選擇性地去除氮化膜。另外，防止因氧化膜的膜質損傷或氧化膜的蝕刻導致的電性特性降低以及顆粒的產生，從而能夠提高元件特性。
接下來，在去除氮化膜45的空間沉積鈦，從而形成下部電極。
除上述製程以外，包括利用本發明的蝕刻用組合物進行的蝕刻製程的半導體元件的製造方法能夠有效率地應用於尤其需要選擇性蝕刻氮化膜的製程，例如交替堆疊或共同存在氮化膜和氧化膜時需要選擇性蝕刻氮化膜的製程。
實施方式
下麵，對本發明的實施例進行詳細說明，以使本發明所屬技術領域的普通技術人員容易實施。但是，本發明可以以多種不同的方式實現，並非限定於在此說明的實施例。
製造例：矽烷基無機酸酯的製造
按照表1所示製造矽烷基無機酸酯。
表1
參考例：蝕刻用組合物的製造
如表2所示，不包含第一添加劑，以分別在表2所示的化合物為第二添加劑，以磷酸為第一無機酸，將其按照所示的相對於組合物總重量的各重量比混合，製造了蝕刻用組合物。第一無機酸採用85%的水溶液。
表2
實驗例1：測定經製造的蝕刻用組合物的選擇比
利用在所述參考例製造的蝕刻用組合物，在157℃的製程溫度下，對氮化膜以及氧化膜實施了蝕刻，利用作為膜厚測量儀的橢圓儀（NANO VIEW，SEMG-1000），測定氮化膜以及氧化膜的蝕刻速度以及選擇比，並在表3中示出。蝕刻速度是蝕刻各膜300秒後，蝕刻處理前的各膜厚度與蝕刻處理後的膜厚度之差除以蝕刻時間（分鐘）來算出的數值，選擇比是指氮化膜蝕刻速度與氧化膜蝕刻速度之比。
一方面，在比較例1中，利用磷酸，在157℃的製程溫度下，如上所述測定了蝕刻速度以及選擇比。另外，在比較例2中，利用在磷酸中添加了0.05%的氫氟酸的混合物，在添加有氫氟酸的製程中，在130℃的最低溫製程溫度下，測定了蝕刻速度以及選擇比，在比較例3中，採用與比較例2相同的混合物，在與所述實施例相同的157℃的製程溫度下，測定了蝕刻速度以及選擇比。在比較例1至3中所採用的磷酸為85%的水溶液。比較例1至3的評價結果也在表3中示出。
表3
1）ThO：熱氧化膜（thermal oxide） 2）LP-TEOS：低壓正矽酸乙酯膜（Low Pressure Tetra Ethyl Ortho Silicate）
參照所述表3，能夠確認，與比較例1至3相比，參考例的蝕刻組合物的氮化膜相對於氧化膜的蝕刻選擇比顯著高。因此，當採用所述參考例相關的蝕刻組合物時，通過調節氧化膜的蝕刻速度，易於調節EFH，並且能夠防止氧化膜的膜質損傷。另外，能夠防止作為現有技術問題的顆粒的產生，從而能夠確保製程的穩定性以及可靠性。
一方面，為了模擬實際高溫磷酸製程，進行了先行作業，即在所述製造的蝕刻用組合物中溶解任意的氮化矽膜，從而提高溶液內的矽濃度。在進行所述製程時，氮化矽膜被蝕刻，溶液內的矽濃度提高，因此進一步降低矽氧化膜的蝕刻速度。將所述先行作業進行到所述溶液內的矽濃度達到100ppm後，實施了所述蝕刻，將其結果示於表4中。
表4
參照所述表3以及表4，在模擬實際高溫磷酸製程時，所述參考例的選擇比顯著降低。這是因為，如同實際製程，溶液內的矽濃度提高時，矽氧化膜不會被蝕刻，反而厚度增加。
實施例：蝕刻用組合物的製造
如表5所示，按照相對於組合物總重量所表示的的各重量比，混合第一添加劑、第二添加劑以及第一無機酸，製造了蝕刻用組合物，所述第一添加劑是分別示於表5中的化合物，所述第二添加劑是分別示於表5中的化合物，所述第一無機酸是磷酸。第一無機酸採用了85%的水溶液。
表5
實驗例2：測定經製造的蝕刻用組合物的選擇比
對於所述實施例製造的蝕刻用組合物，類比上述的實際高溫磷酸製程後，在157℃的製程溫度下，對於氮化膜以及氧化膜實施蝕刻，並利用作為膜厚測定儀的橢圓儀（NANO VIEW，SEMG-1000），對氮化膜以及氧化膜測定了蝕刻速度以及選擇比，並在表6中示出。
表6
參照所述表6，能夠確認，由於實施例的蝕刻組合物進一步包含所述第一添加劑，在實際高溫磷酸製程模擬中，氮化膜相對於氧化膜的蝕刻選擇比也顯著較高。
工業利用可能性
本發明關於蝕刻用組合物以及利用該蝕刻用組合物的蝕刻製程的半導體元件的製造方法，所述蝕刻用組合物能夠最大限度地減少氧化膜的蝕刻率，並且選擇性地去除氮化膜，不會產生對元件特性造成惡劣影響的顆粒等，具有高選擇比。
本領域所屬技術領域的普通技術人員應該明白，本發明並非限定於上述的實施例以及附圖，在不超出本發明的技術思想的範圍內，可以進行多種替換、變形以及變更。
10、20、30、40‧‧‧基板 11、21‧‧‧隧道氧化膜 12、22‧‧‧多晶矽膜 13、23‧‧‧緩衝氧化膜 14、24‧‧‧襯墊氮化膜 15‧‧‧SOD氧化膜 15A‧‧‧元件分離膜 25‧‧‧溝槽 26‧‧‧氧化膜 26A‧‧‧元件分離膜 31‧‧‧管柵極膜 32、35‧‧‧氮化膜 36‧‧‧犧牲膜 33‧‧‧第一層間絕緣膜 34‧‧‧第一柵極膜 37‧‧‧第二層間絕緣膜 38‧‧‧第二柵極膜 41‧‧‧導電區域 42‧‧‧多晶矽膜 43‧‧‧鈦矽化物膜 44‧‧‧鈦氮化膜 45‧‧‧氮化膜 46‧‧‧氧化膜
圖1以及圖2是示出現有技術相關的快閃記憶體元件的元件分離製程的製程截面圖。 圖3至圖5是用於說明包括利用本發明的一實施例相關的蝕刻用組合物的蝕刻製程的快閃記憶體元件的元件分離製程的製程截面圖。 圖6至圖11是用於說明包括利用本發明的一實施例相關的蝕刻用組合物的蝕刻製程的快閃記憶體元件的管溝道形成製程的製程截面圖。 圖12以及圖13是用於說明包括利用本發明的另一實施例相關的蝕刻用組合物的蝕刻製程的相變記憶體中的二極體形成製程的製程截面圖。
10‧‧‧基板
11‧‧‧隧道氧化膜
12‧‧‧多晶矽膜
13‧‧‧緩衝氧化膜
14‧‧‧襯墊氮化膜
15‧‧‧SOD氧化膜
Claims (32)
- 一種蝕刻用組合物，其中，包含：一第一無機酸；一第一添加劑，其為選自亞磷酸（phosphorous acid）、有機亞磷酸酯（organic phosphite）、次磷酸鹽（hypophosphite）及其所構成的群組中的任意一種；以及一溶劑。
- 根據請求項1所述的蝕刻用組合物，其中，該第一無機酸是選自硫酸、硝酸、磷酸、矽酸、氫氟酸、硼酸、鹽酸、過氯酸及其所構成的群組中的任意一種。
- 根據請求項1所述的蝕刻用組合物，其中，該有機亞磷酸酯是選自亞磷酸二甲酯（dimethyl phosphite）、亞磷酸二乙酯（diethyl phosphite）、亞磷酸二丙酯（dipropyl phosphite）、亞磷酸二異丙酯（diisopropyl phosphite）、亞磷酸二丁酯（dibutyl phosphite）、亞磷酸三甲酯（trimethyl phosphite）、亞磷酸三乙酯（triethyl phosphite）、亞磷酸三丙酯（tripropyl phosphite）、亞磷酸三異丙酯（triisopropyl phosphite）、亞磷酸三丁酯（tributyl phosphite）、亞磷酸二苯酯（diphenyl phosphite）、亞磷酸二苄酯（dibenzyl phosphite）以及其所構成的群組中的任意一種亞磷酸烴基酯。
- 根據請求項1所述的蝕刻用組合物，其中，該次磷酸鹽是選自次磷酸銨（ammonium hypophosphite）、次磷酸鈉（sodium hypophosphite）、次磷酸鉀（potassium hypophosphite）以及其所構成的群組中的任意一種。
- 根據請求項1所述的蝕刻用組合物，其中，該蝕刻用組合物包含重量百分濃度0.01%至15%的該第一添加劑、重量百分濃度70%至99%的該第一無機酸以及剩餘重量百分濃度的該溶劑。
- 根據請求項1所述的蝕刻用組合物，其中，該蝕刻用組合物進一步包含一第二添加劑，該第二添加劑包含由一第二無機酸和一矽烷化合物反應製備的一矽烷基無機酸酯。
- 根據請求項6所述的蝕刻用組合物，其中，該矽烷基無機酸酯是由選自硫酸、發煙硫酸、硝酸、磷酸、磷酸酐以及其所構成的群組中的任意一種該第二無機酸和用化學式10表示的該矽烷化合物反應製備的該矽烷基無機酸酯，化學式10在化學式10中，R1 至R4 分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，R1 至R4 中的至少任意一個為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基。
- 根據請求項6所述的蝕刻用組合物，其中，該矽烷基無機酸酯是由包含聚磷酸的該第二無機酸和用化學式10表示的該矽烷化合物反應製備的一矽烷基無機酸酯，化學式10在化學式10中，R1 至R4 分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，R1 至R4 中的至少任意一個為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基。
- 根據請求項8所述的蝕刻用組合物，其中，該矽烷基無機酸酯包含用化學式100表示的一化合物，化學式100在化學式100中，R1 為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，n1 為1至4的整數，m1 為1至10的整數，R2 至R4 分別為氫。
- 根據請求項9所述的蝕刻用組合物，其中，在用化學式100表示的該矽烷基無機酸酯中，選自R2 至R4 中的任意一個氫被用化學式120表示的一取代基取代，化學式120在化學式120中，多個R5 中的任意一個為與化學式100的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，R2 至R4 分別為氫或被第二個用化學式120表示的取代基取代，n2 為0至3的整數，m2 為1至10的整數。
- 根據請求項6所述的蝕刻用組合物，其中，該矽烷基無機酸酯是由選自磷酸、磷酸酐、焦磷酸、聚磷酸以及其所構成的群組中的任意一種該第二無機酸和用化學式20表示的一矽氧烷化合物反應製備的一矽氧烷基無機酸酯，化學式20在化學式20中，R5 至R10 分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，R5 至R10 中的至少任意一個為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基，n為1至10的整數。
- 根據請求項11所述的蝕刻用組合物，其中，該矽氧烷基無機酸酯包含用化學式200表示的一化合物，化學式200在化學式200中，R1 至R2 分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，n1 為0至3的整數，n2 為0至2的整數，m1 為0或1的整數，並滿足n1 +n2 +m1 ≥1，l1 為1至10的整數，O1 至O3 分別為0至10的整數，R3 至R11 分別為氫。
- 根據請求項12所述的蝕刻用組合物，其中，在用化學式200表示的該矽氧烷基無機酸酯中，選自R3 至R11 中的任意一個氫被用化學式220表示的一取代基取代，化學式220在化學式220中，多個R12 以及多個R13 中的任意一個為與化學式200的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，R3 至R11 分別為氫或被第二個用化學式220表示的取代基取代，n3 為0至3的整數，n4 為0至2的整數，m1 為0或1的整數，l1 為1至10的整數，O1 至O3 分別為0至10的整數。
- 根據請求項6所述的蝕刻用組合物，其中，該矽烷基無機酸酯是由選自硫酸、發煙硫酸以及其所構成的群組中的任意一種該第二無機酸和用化學式20表示的一矽氧烷化合物反應製備的一矽氧烷基無機酸酯，化學式20在化學式20中，R5 至R10 分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，R5 至R10 中的至少任意一個為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基，n為1至10的整數。
- 根據請求項14所述的蝕刻用組合物，其中，該矽氧烷基無機酸酯包含用化學式230表示的一化合物，化學式230在化學式230中，R21 至R22 分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，n1 為0至3的整數，n2 為0至2的整數，m1 為0或1的整數，並滿足n1 +n2 +m1 ≥1，l1 為1至10的整數，R23 至R25 分別為氫。
- 根據請求項15所述的蝕刻用組合物，其中，在用化學式230表示的該矽氧烷基無機酸酯中，選自R23 至R25 中的任意一個氫被用化學式250表示的一取代基取代，化學式250在化學式250中，多個R26 以及多個R27 中的任意一個為與化學式230的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，R23 至R25 分別為氫或被第二個用化學式250表示的取代基取代，n3 為0至3的整數，n4 為0至2的整數，m1 為0或1的整數，l1 為1至10的整數。
- 根據請求項6所述的蝕刻用組合物，其中，該矽烷基無機酸酯是由包含硝酸的該第二無機酸和用化學式20表示的一矽氧烷化合物反應製備的一矽氧烷基無機酸酯，化學式20在化學式20中，R5 至R10 分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，R5 至R10 中的至少任意一個為鹵原子或碳原子數1至10的烷氧基，n為1至10的整數。
- 根據請求項17所述的蝕刻用組合物，其中，該矽氧烷基無機酸酯包含用化學式260表示的一化合物，化學式260在化學式260中，R31 至R32 分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，n1 為0至3的整數，n2 為0至2的整數，m1 為0或1的整數，並滿足n1 +n2 +m1 ≥1，l1為1至10的整數，R33 至R35 分別為氫。
- 根據請求項18所述的蝕刻用組合物，其中，在用化學式260表示的該矽氧烷基無機酸酯中，選自R33 至R35 中的任意一個氫被用化學式280表示的一取代基取代，化學式280在化學式280中，多個R36 以及多個R37 中的任意一個為與化學式260的連接基團，其餘分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，R33 至R35 分別為氫或被第二個用化學式280表示的取代基取代，n3 為0至3的整數，n4 為0至2的整數，m1 為0或1的整數，l1 為1至10的整數。
- 根據請求項1所述的蝕刻用組合物，其中該蝕刻用組合物進一步包含一第二添加劑，該第二添加劑包含用化學式300表示的一烷氧基矽烷化合物，化學式300在化學式300中，R1 至R4 分別為選自氫原子、鹵原子、羥基、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基、碳原子數1至10的氨烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，R1 至R4 中的至少任意一個是碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基或碳原子數1至10的氨烷氧基。
- 根據請求項1所述的蝕刻用組合物，其中，該蝕刻用組合物進一步包含一第二添加劑，該第二添加劑包含用化學式350表示的一矽氧烷化合物，化學式350在化學式350中，R2 至R5 分別為選自氫原子、鹵原子、羥基、碳原子數1至10的烷基、碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基、碳原子數1至10的氨烷氧基以及碳原子數6至30的芳基中的任意一種，R2 至R5 中的至少任意一個是碳原子數1至10的烷氧基、碳原子數1至10的氨烷基或碳原子數1至10的氨烷氧基，n為1至4的整數。
- 根據請求項1所述的蝕刻用組合物，其中，該蝕刻用組合物進一步包含一第二添加劑，該第二添加劑包含用化學式400表示的一肟化合物，化學式400在化學式400中，R1 以及R2 分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至20的烷基、碳原子數1至20的烷氧基、碳原子數2至20的烯基、碳原子數3至20的環烷基、碳原子數1至20的氨烷基、碳原子數6至20的芳基、碳原子數1至20的烷羰基、碳原子數1至20的烷羰氧基以及碳原子數1至10的氰烷基中的任意一種。
- 根據請求項22所述的蝕刻用組合物，其中，該肟化合物是選自丙酮肟、2-丁酮肟、乙醛肟、環己酮肟、苯乙酮肟、環癸酮肟以及其所構成的群組中的任意一種。
- 根據請求項1所述的蝕刻用組合物，其中，該蝕刻用組合物進一步包含一第二添加劑，該第二添加劑包含用化學式500表示的一肟矽烷化合物，化學式500在化學式500中，R1 至R3 分別為選自氫原子、鹵原子、碳原子數1至20的烷基、碳原子數2至20的烯基、碳原子數3至20的環烷基、碳原子數6至20的芳基、碳原子數7至20的芳烷基以及碳原子數1至20的烷羰基中的任意一種，R4 以及R5 分別為選自碳原子數1至20的烷基、碳原子數3至20的環烷基、碳原子數6至20的芳基、碳原子數7至20的芳烷基以及碳原子數1至20的烷羰基中的任意一種，或者，R4 以及R5 為碳原子數3至12的亞烷基，相互連接後形成脂環，x、y以及z分別為0至3的整數，x+y+z為0至3的整數。
- 根據請求項24所述的蝕刻用組合物，其中，該肟矽烷化合物是選自二（乙基酮肟）矽烷、單（乙基酮肟）矽烷、三（乙基酮肟）矽烷、四（乙基酮肟）矽烷、甲基三（甲基乙基酮肟）矽烷、甲基三（丙酮肟）矽烷、甲基三（甲基異丙基酮肟）矽烷、二甲基二（甲基乙基酮肟）矽烷、三甲基（甲基乙基酮肟）矽烷、四（甲基乙基酮肟）矽烷、四（甲基異丁基酮肟）矽烷、乙烯基三（甲基乙基酮肟）矽烷、甲基乙烯基二（甲基乙基酮肟）矽烷、乙烯基三（甲基異丁基酮肟）矽烷以及苯基三（甲基乙基酮肟）矽烷中的任意一種。
- 根據請求項6至25中的任一項所述的蝕刻用組合物，其中，該蝕刻用組合物包含相對於全部該蝕刻用組合物為重量百分濃度0.01%至20%的該第二添加劑。
- 根據請求項1所述的蝕刻用組合物，其中，該蝕刻用組合物進一步包含相對於全部該蝕刻用組合物為重量百分濃度0.01%至20%的一銨類化合物。
- 根據請求項27所述的蝕刻用組合物，其中，該銨類化合物是選自氨水、氯化銨、乙酸銨、磷酸銨、過二硫酸銨、硫酸銨、氫氟酸銨以及其所構成的群組中的任意一種。
- 根據請求項1所述的蝕刻用組合物，其中，該蝕刻用組合物進一步包含相對於全部該蝕刻用組合物為重量百分濃度0.01%至1%的一氟類化合物。
- 根據請求項29該的蝕刻用組合物，其中，該氟類化合物是選自氟化氫、氟化銨、氟化氫銨以及其所構成的群組中的任意一種。
- 一種半導體元件的製造方法，其中包括利用請求項1所述的該蝕刻用組合物進行的一蝕刻製程。
- 根據請求項31所述的半導體器件導體元件的製造方法，其中，該蝕刻製程相對於一氧化膜選擇性地蝕刻一氮化膜，該氮化膜的蝕刻製程在50至300℃的溫度下進行。
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