PL117200B1 - Method of transformatiom of ester of chirallic acid with optically active,secondary alpha-cyano alcohol of /r/ configuration,into ester of chirallic acid with secondary alpha-cyano alcohol of/s/configurationski aktivnym vtorichnym-cianovym spirtom s konfiguraciejj/r/w efir khiralevojj kisloty so vtorichnym-cianovym siirtom s konfiguraciejj/s/ - Google Patents

Method of transformatiom of ester of chirallic acid with optically active,secondary alpha-cyano alcohol of /r/ configuration,into ester of chirallic acid with secondary alpha-cyano alcohol of/s/configurationski aktivnym vtorichnym-cianovym spirtom s konfiguraciejj/r/w efir khiralevojj kisloty so vtorichnym-cianovym siirtom s konfiguraciejj/s/ Download PDF

Info

Publication number
PL117200B1
PL117200B1 PL1977197553A PL19755377A PL117200B1 PL 117200 B1 PL117200 B1 PL 117200B1 PL 1977197553 A PL1977197553 A PL 1977197553A PL 19755377 A PL19755377 A PL 19755377A PL 117200 B1 PL117200 B1 PL 117200B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
ester
configuration
alcohol
acid
cyclopropane
Prior art date
Application number
PL1977197553A
Other languages
English (en)
Other versions
PL197553A1 (pl
Original Assignee
Roussel Uclaf
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Family has litigation
First worldwide family litigation filed litigation Critical https://patents.darts-ip.com/?family=9172256&utm_source=google_patent&utm_medium=platform_link&utm_campaign=public_patent_search&patent=PL117200(B1) "Global patent litigation dataset” by Darts-ip is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 International License.
Application filed by Roussel Uclaf filed Critical Roussel Uclaf
Publication of PL197553A1 publication Critical patent/PL197553A1/pl
Publication of PL117200B1 publication Critical patent/PL117200B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C255/00Carboxylic acid nitriles
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N53/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing cyclopropane carboxylic acids or derivatives thereof
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/13Amines
    • A61K31/135Amines having aromatic rings, e.g. ketamine, nortriptyline
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C255/00Carboxylic acid nitriles
    • C07C255/49Carboxylic acid nitriles having cyano groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings of a carbon skeleton
    • C07C255/53Carboxylic acid nitriles having cyano groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings of a carbon skeleton containing cyano groups and hydroxy groups bound to the carbon skeleton
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/62Oxygen or sulfur atoms
    • C07D213/63One oxygen atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/62Oxygen or sulfur atoms
    • C07D213/63One oxygen atom
    • C07D213/64One oxygen atom attached in position 2 or 6
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/78Carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D213/81Amides; Imides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D239/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings
    • C07D239/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D239/24Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D239/28Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D239/32One oxygen, sulfur or nitrogen atom
    • C07D239/34One oxygen atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D241/00Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings
    • C07D241/02Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D241/10Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D241/14Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D241/18Oxygen or sulfur atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Quinoline Compounds (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest nowy sposób przeksztalca¬ nia estru kwasu chiralowego z optycznie czynnym, drugo¬ rzedowym alkoholem a-cyjanowym o konfiguracji (R) w ester kwasu chiralowego z drugorzedowym alkoholem a-cyjanowym o konfiguracji(S). 5 Dotychczas nie znano metody pozwalajacej na epimery- zacje estru kwasu chiralowego i alkoholu a-cyjano-3-feno- ksybenzylowego o konfiguracji (R) lub (R,S) w odpowiada¬ jacy mu ester kwasu chiralowego z alkoholem a-cyjano-3- -fenoksybenzylowym o konfiguracji(S). io Przedmiotem wynalazku jest w szczególnosci sposób przeksztalcania estru kwasu chiralowego o wzorze 2 z op¬ tycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R) lub alko¬ holem racemicznym o konfiguracji (R,S) o wzorze 1, lub nierównoczasteczkowej mieszaniny estru kwasu chiralo- 15 wego o wzorze 2 z optycznie czynnym alkoholem o kon¬ figuracji R o wzorze 1 i estru kwasu chiralowego o wzorze 2 z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (S) o wzorze 1, która to mieszanine oznacza sie jako „ester (R + S)", w ester kwasu chiralowego o wzorze 2 z optycznie czynnym 20 alkoholem o konfiguracji (S) o wzorze 1, który to sposób charakteryzuje sie tym, ze ester kwasu chiralowego o wzorze 2 z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R) lub alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) o wzorze 1, lub mieszanine estrów zwana „estrem (R + S)" poddaje 85 sie dzialaniu srodka zasadowego, wybranego z grupy zwiazków obejmujacej amoniak, aminy pierwszorzedowe, aminy drugorzedowe, aminy trzeciorzedowe, czwartorzedo¬ we zasady amoniowe, zywiczne wymieniacze jonów o cha¬ rakterze zasadowym, ciekle aminy o wysokim ciezarze so czasteczkowym i mocne zasady, przy czym srodki te stosuje sie w ilosci katalitycznej w srodowisku rozpuszczalnika lub mieszaniny rozpuszczalników, w którym to srodowisku ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (S) jest nierozpuszczalny natomiast ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (R) jest rozpuszczalny, po czym wyodrebnia sie wytracony w ten sposób ze srodowiska reakcji ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (S).Powyzszy proces jest ogólnym ujeciem sposobu wedlug wynalazku.W szczególnosci sposób przeksztalcania estru kwasu chiralowego o wzorze 2 z optycznie czynnym alkoholem . o konfiguracji (R) lub racemicznym alkoholem o kon¬ figuracji (R,S), o wzorze 1, lub nie równoczasteczkowej mieszaniny estru kwasu chiralowego o wzorze 2 z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R) o wzorze 1 i estru kwasu chiralowego o wzorze 2 z optycznie czynnym alko¬ holem o konfiguracji (S) o wzorze 1, która to mieszanine oznacza sie jako „ester (R + S)'\ w ester kwasu chiralo¬ wego o wzorze 2 z optycznie czynnym alkoholem o kon¬ figuracji (S) o wzorze 1, charakteryzuje sie tym, ze ester kwasu chiralowego o wzorze 1 z optycznie czynnym alko¬ holem o konfiguracji (R) lub racemicznym alkoholem o konfiguracji (R,S) lub mieszanine estrów zwana „ester (R + S)" poddaje sie dzialaniu srodka zasadowego wy¬ branego z grupy zwiazków obejmujacej amoniak, aminy drugorzedowe, aminy trzeciorzedowe i mocne zasady, które to srodki stosujecie w ilosci katalitycznej w srodo¬ wisku rozpuszczalnika lub mieszaniny rozpuszczalników, 117 20011*2«0 3 w którym to srodowisku ester kwasu chiralowego z alko¬ holem o konfiguracji (S) jest nierozpuszczalny natomiast" ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (R) jest rozpuszczalny, po czym wyodrebnia sie wytracony w ten sposób ze srodowiska reakcji ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (S).Kwas chiralowy o wzorze 2 moze byc kwasem zawiera¬ jacym asymetryczny atom wegla.Kwas chiralowy o wzorze 2 moze równiez byc kwasem zwierajacym dwa asymetryczne atomy wegla, a w szcze¬ gólnosci kwasetn cyklopropanokarboksylowym, w którego pierscieniu dwa atomy wefela sa asymetryczne.Cyklopropanokarboksylowy kwas chiralowy jest to optycznie czynny kwas cyklopropanokarboksylowy o kon¬ figuracji cis lub trans o wzorze 2, w którym symbol Hal oznacza atom chloru lub bromu.W dalszym ciagu opisu kwasy o konfiguracji (IR, 3R) moga byc zgodnie z ostatnio przyjeta uproszczona nomen¬ klatura oznaczane jako kwasy (IR, cis).Sposród cyklopropanokarboksylowych kwasów chiralo- wych zalecanych zgodnie z wynalazkiem mozna wymienic w szczególnosci: kwas 2,2-dwumetylo-3R-(2,2-dwubromowinylo) - cyklo- propano-lR-karboksylowy czyli kwas.IR, cis-2,2-(dwurne- tylo)-3-(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropanokarboksylo¬ wy, oraz kwas 2, 2-dwumetylo-3R-(2, 2-dwuchlorowinylo)-cyklo- propano-lR-karboksylowy czyli kwas IR, cis-2,2-dwume- tylo-3- (2,2-dwuchlorowinylo) - cyklopropatibkarboksylowy.Srodkiem fasadowym stosowanym w sposobie wedlug wynalazku, w ^tóre^ó obecnosci dokonuje sile przeksztal- cenia estru kwasu chiralowego z optycznieczynnym alko¬ holem o konfiguracji (R) lub racemicznym alkoholem o konfiguracji (R,S) lub nie równowaznikowej mieszaniny *estrti kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (R) i 'esttu kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (S) •w ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (S), jest korzystnie amoniak, 'trójetyloamina, dwuetyloamina, niorfblina, pirolidyna, piperydyna oraz stosowany w ilosci •katalitycznej weglan sodowy, weglan potasowy, alkoholan metalu alkalicznego, amidek metalu alkalicznego lub wo- xk)rek;metalu alkalicznego. Równiez i inne srodki zasadowe o podobnym dzialaniu moga byc stosowane.Sposród zasad mozna stosowac dwuizopropyloamine, efedryne, trójetylenodwuamine, trzeciorzedowy butylan *pota*sowy i izopropylan sodowy, przy czym te dwa ostatnie srodki stosuje sie w ilosci katalitycznej. Sposród tych ¦srodków zasadowych ze szczególna korzyscia stosuje sie amoniak lub trójetylenodwuamine.Jako srodek zasadowy stosowany w sposobie mozna stosowac równiez benzyloamine, n-butyloamine, drugo- rzedowa butyloamine, wodorotlenek czterobutyloamoniowy.Jako srodek zasadowy mozna równiez stosowac zywiczny wymieniacz jonowy o charakterze silnie zasadowym, za¬ wierajacy czwartorzedowe grupy amoniowe lub "grupy aminowe.Przykladowo mozna tu wymienic takie srodki jak Dowex AGIX8 lub Amberlity IRA 400 lub IR 45.Jako srodek zasadowy. mozna równiez stosowac nie¬ rozpuszczalna w wodzie amine pierwszorzedowa o ciezarze czasteczkowym 340—360.Srodkami zasadowymi, które mozna korzystnie stosowac w sposobie wedlug wynalazku, sa takze produkty o nazwie handlowej „Amberlite ciekly'* na przyklad typu LA 1 lub LA 2. 4 Amberlit LA 1 spelnia funkcje,aminy drugorzedowej.Jego ciezar czasteczkowy wynosi 351—393,. gestosc 0,84 g/ /cm3, zas rozpuszczalnosc 15—20 mg/l. Amberlit LA 2 spelnia równiez funkcje aminy drugorzedowej. Jego ciezar 5 czasteczkowy wynosi 363—395, gestosc 0,83 g/cm3 a roz¬ puszczalnosc w wodzie 15—20 mg/l.Rozpuszczalnikami, które mozna stosowac samodzielnie lub w mieszaninie w ogólnym sposobie sa acetonitryl, alka- nole i mieszaniny alkanolu z eterem naftowym, w szcze- ie gófnosci mieszaniny alkanolu i pentanu, heksanu lub hep- tanu, a w szczególnosci acetonitryl, propanol, izopropanol, butanol Mniowy i butanole rozgalezione oraz mieszaniny powyzszych alkoholi z pentanem, heksanem lub heptanem.Szczególnie interesujacym rozpuszczalnikiemstosowanym U do przeksztalcen sposobem wedlugr wynalazku jest izopro- panól.Oczywista, okreslen „nierozpuszczalne" w przypadku estrów z alkoholem o konfiguracji (S) i „rozpuszczalne" w przypadku estrów z alkoholem o konfiguracji (R) uzywa 20 sie w ich potocznym znaczeniu. W rozpuszczalnikach sto¬ sowanych w sposobach wedlug wynalazku estry zalkoholem o konfiguracji (S) wykazuja pewna rozpuszczalnosc, po¬ winna ona jednak byc dostatecznie mala dla uzyskania doorej wydajnosci liczac na objetosc stosowanego roz- 25 puszczalnika. W praktyce rozpuszczalniki te lub mieszaniny rozpuszczalników oraz stosowane ich objetosci pozwalaja uzyskiwac wydajnosc wagowa estru z alkoholem o kon¬ figuracji (S) co najmniej 80%. Mozna stosowac równiez i inne rozpuszczalniki i mieszaniny rozpuszczalników.Ifo 'Estry z alkoholem o konfiguracji (R) sa na ogól bardzo dobrze rozpuszczalne w rozpuszczalnikach stosowanych w sposobach wedlug wynalazku tak, ze ograniczona ilosc rozpuszczalnika wystarcza do ich calkowitego rozpuszcze¬ nia. Temperatura wplywa na szybkosc reakcji. Czas reakcji M zalezy w szczególnosci od temperatury, jak równiez od Charakteru stosowanej zasady.Sposród kwasów chiralowych cyklopropanokarboksylo¬ wych o wzorze 2 najbardziej korzystnym wedlug wynalazku jest kwas 2,2-dwumetylo-3R-(Z, 2-dwubromowinyIó)-cy- 40 klopropano-lR-karboksylowy czyli kwas IR, cis-2,2-dwu- metylo-3- (2, 2-dwubromowinylo)-cyklopropanokarboksylo- wy.Modyfikacja wynalazku jest w szczególnosci sposób prze¬ ksztalcania estru kwasu 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwubromó- 45 winylo)-cyklopropano-lR-karboksylowego z optycznie czyn¬ nym alkoholem a-cyjano-3-fenoksybenzylowym o kon¬ figuracji (R) lub z alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) o wzorze 1, lub nie równoczasteczkówej mieszaniny 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwubromowinylo)v cyklopropano- 30 -IR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu i 2,2- -dwumetylo-3R- (2, 2-dwubromowinylo)-cyklopropano-lR-v -karboksylanu (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu, zwanej „es- trem dwubromo-(R + S)", w 2,2-dwumetylo-3R-(2,2- -dwubromowinylo)-cyklopropano-lR-karboksylan (S) a- 33 -cyjano-3-fenoksybenzylu, który charakteryzuje sie tym, ze ester z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R), ester z alkoholem racemicznym o konfiguracji (RS) lub mieszanine zwana „estrem dwubromo-(R + S)" pod¬ daje sie dzialaniu srodka zasadowego z grupy zwiazków ciorzedowe i mocne zasady, które stosuje sie w ilosci ka- * talitycznej w srodowisku rozpuszczalnika lub mieszaniny rozpuszczalników, w którym to srodowisku 2,2-dwumetyIo- -3R,- (2,2-dwubromowinylo)-cyklopropano-lR-karboksylan 65 (S) a-cyjano^3-fenoksybenzylu jest nierozpuszczalny na-117 200 5 tomiast 2,2-dwumetylo-3R- (2, 2-dwubromowinylo)-cyklo- propano-lR-karboksylan (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu jest rozpuszczalny, po czym wyodrebnia sie w ten sposób wytFacony ze srodowiska reakcji ester z alkoholem o kon¬ figuracji (S).W celu dokonania przeksztalcenia estru z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R), estru z alkoholem racemicznym. o konfiguracji (R,S) lub z'nie równoczastecz- kowa mieszanina estrów z alkoholami optycznie czynnymi w ester z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (S), stosowane sa korzystnie srodki zasadowe, rozpuszczalniki • lub mieszaniny rozpuszczalników.Przeksztalcanie 2, 2-dwumetylo-3R-(2, 2-dwubromo- winylo)-cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3- -fenoksybenzyl u w 2, 2-dwumetylo-3R-(2, 2-dwubromo- winylo)-cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjanor3-fe- noksybenzylu polega na tym, ze ester z alkoholem optycznie czynnym o konfiguracji (R) poddaje sie dzialaniu srodka zasadowego, wybranego z grupy zwiazków obejmujacej .amoniak, aminy drugorzedowe, aminy trzeciorzedowe i mocne zasady, które stosuje sie w ilosci katalitycznej w srodowisku rozpuszczalnika wybranego z grupy zwiaz¬ ków obejmujacej acetoriitryl, alkanole i mieszaniny alka- noli z eterem naftowym, a zwlaszcza mieszaniny alkanoli z pentanem, heksanem lub heptanem.Mozna równiez dokonac przeksztalcenia 2,2-dwumetylo- -3R-(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksy- lanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo- -3R- (2,2-dwubromowinylo)-cyklopropano-lR-karboksylan *(S) a-cyjano-3-fenolcsybenzylu, w ten sposób, ze ester z alkoholem racemicznym poddaje sie dzialaniu srodka zasadowego, wybranego z grupy zwiazków obejmujacych amoniak, aminy drugorzedowe, aminy trzeciorzedowe i mocne zasady, które stosuje sie w ilosci katalitycznej, w srodowisku rozpuszczalnika, wybranego z grupy zwiaz- Jków obejmujacej acetonitryl, alkanole i mieszaniny alkanoli z eterem naftowym a zwlaszcza mieszaniny alkanoli z pen¬ tanem, heksanem lub heptanem.Przeksztalcenie nierównoczasteczkowej mieszaniny 2,2- -dwumetylo-3R-(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano- -lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu i 2,2- -dwumetylo-3R- (2, 2-dwubromowinylo)-cyklopropano-lR- -karboksylanu (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwu- metylo-3R-(2^ 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR- -karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu prowadzi sie w ten sposób, ze mieszanine tych estrów poddaje sie dzia¬ laniu srodka zasadowego wybranego z grupy zwiazków obejmujacej amoniak, aminy drugorzedowe, aminy trzecio¬ rzedowe i mocne zasady, które stosuje sie w ilosci katali¬ tycznej w srodowisku rozpuszczalnika wybranego z grupy zwiazków obejmujacej acetonitryl, alkanole i mieszaniny alkanoli z eterem naftowym a zwlaszcza mieszaniny alka¬ noli z pentanem, heksanem lub heptanem.Mozna takze dokonac przeksztalcenia estru kwasu 2,2- -dwumetylo-3R-(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano- -lR-karboksylowego z optycznie czynnym alkaholem a- -cyjano-3-fenoksybenzylowym o konfiguracji (R) lub 2 alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) o wzorze 1, lub nie równoczasteczkowej mieszaniny 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-Tenoksybenzylu i 2,2-dwunietylo-3R- (2,2- -dwuchlorowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu . (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu, czyli mieszaniny zwanej „es¬ trem dwuchloro-(R + S)" w 2,2-dwumetylo-3R-(2,2-dwu- ihlorowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyja- 6 . no-3-fenoksybenzylu, w ten sposób, ze ester z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R), ester z alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) lub mieszanine zwana „estrem dwuchloro- (R + S)" poddaje sie dzialaniu srodka 5 zasadowego, wybranego z grupy zwiazków obejmujacej amo¬ niak, aminy drugorzedowe, aminy trzeciorzedowe i mocne zasady, które stosuje sie w ilosci katalitycznej, w srodo¬ wisku rozpuszczalnika lub mieszaniny rozpuszczalników, * w którym to srodowisku 2,2-dwumetylo-3R-(2,2-dwu- chlorowinylo)-cyklopropano-lR-katboksylan (S) -a-cyjano- -3-fenoksybenzylu jest nierozpuszczalny, natomiast 2,2- -dwumetylo-3R-(2,2-dwuchlorowinyló) - cyklopropano- "-1R-karboksylan (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu jest roz¬ puszczalny, po czym wyodrebnia sie wytracony w ten sposób ze srodowiska reakcji ester z alkoholem o konfigu¬ racji (S).Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwuchlorowiny- lo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-feno- ksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwuchlorowinylo)cy- klopropano-lR-karboksylan (S)va-cyjano-3-fenoksybenzylu charakteryzuje sie tym, ze ester z optycznie czynnym alko¬ holem o konfiguracji (R) poddaje sie dzialaniu srodka zasadowego wybranego z grupy zwiazków obejmujacej amoniak, aminy drugorzedowe, aminy trzeciorzedowe i mocne zasady, które stosuje sie w ilosci katalitycznej, w srodowisku rozpuszczalnika wybranego z grupy zwiaz¬ ków obejmujacej acetonitryl, alkanole i mieszaniny alkanoli z eterem naftowym, zwlaszcza mieszaniny alkanoli z pen¬ tanem, heksanem lub heptanem.Mozna równiez dokonac przeksztalcenia 2,2-dwumetylo- -3R-(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano-lR-karboksy- . ' lanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo- -3R- (2,2-'dwuchlorowinylo)-cyklopropano-l R-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu, w ten sposób, ze ester z alkoholem racemicznym (R,S) poddaje sie dzia¬ laniu srodka zasadowego, wybranego z grupy zwiazków obejmujacej amoniak, aminy drugorzedowe, aminy trze¬ ciorzedowe i mocne zasady, które stosuje sie w ilosci katali¬ tycznej, w srodowisku rozpuszczalnika organicznego wy¬ branego z grupy zwiazków obejmujacej acetonitryl, alka¬ nole i mieszaniny alkanoli z eterem naftowym a zwlaszcza mieszaniny alkanoli z pentanem, heksanem lub heptanem.Przeksztalcenia nie równoczasteczkowej mieszaniny 2,2- * -dwumetylo-3R- (2, 2-dwuchlorowinylo) - . cyklopropano^ -IR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu i 2,2- -dwumetylo-3R-(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano- -lR-karboksylanu (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2- -dwumetylo-3R-(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano- -1R-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu, to jest mieszaniny zwanej „estrem dwuchloro-(R + S)", dokonuje sie w ten sposób, ze mieszanine tych estrów poddaje sie dzialaniu srodka zasadowego wybranego z grupy zwiazków obejmujacej amoniak, aminy drugorzedowe, aminy trzecio¬ rzedowe i mocne zasady, które stosuje sie w ilosci katali¬ tycznej, w srodowisku rozpuszczalnika organicznego wy¬ branego z grupy zwiazków obejmujacej acetonitryl, alka¬ nole i mieszaniny alkanoli z eterem naftowym a zwlaszcza mieszaniny alkanoli z pentanem, heksanem lub heptanem.Mechanizm procesu prowadzonego sposobem wedlug wynalazku mozna wyjasnic nastepujaco: pod dzialaniem zasady o odpowiedniej mocy, w praktyce wybranej z grupy zwiazków obejmujacej amoniak, aminy pierwszorzedowe, aminy drugorzedowe; aminy trzeciorzedowe, czwartorze¬ dowa zasady amoniowe, zywiczne wymieniacze jonowe o charakterze zasadowym, ciekle aminy o wysokim ciezarze 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60117 200 8 czasteczkowym i mocne zasady, stosowane w ilosci katali¬ tycznej, na ester kwasu chiralowego o wzorze 2 z alkoholem optycznie czynnym o konfiguracji (R), zawartym w ma¬ teriale wyjsciowym, powstaje karbanion a-cyjanowy wedlug schematu 1, co pociaga za soba racemizacje odpowiedniego wegla, Zachodzace nastepnie protonowanie w srodowisku roz¬ puszczalnika lub mieszaniny rozpuszczalników frakcji s rozpuszczalnej prowadzi do wytworzenia sie w stosunku równoczasteczkowym 5wóch diastereoizomerów (ester z alkoholem o konfiguracji (S) i ester z alkoholem o kon¬ figuracji (R))^wedlug schematu 2.W rozpuszczalniku lub w mieszaninie rozpuszczalników, stosowanych w sposobie wedlug wynalazku, ester."kwasu o wzorze 2 z alkoholem o konfiguracji (S) o wzorze 1 jest nierozpuszczalny natomiast ester kwasu o wzorze 2 z alko¬ holem o konfiguracji (R) o wzorze 1 jest rozpuszczalny, wskutek czego równowaga ulega przesunieciu wedlug schematu 2 w kierunku wytworzenia estru z alkoholem o kcnfiguracji (S) o wzorze 1 co w praktyce daje przemiane w ester z alkoholem o konfiguracji (S) o wzorze 1 z wydaj¬ noscia 80—90% w stosunku do estru optycznie czynnego, uzytego jako material wyjsciowy.Przejsciowe wytworzenie sie równoczasteczkowej mie¬ szaniny estru z alkoholem o konfiguracji (S) i estru z alko¬ holem o konfiguracji (R) mozna wykazac odparowujac do sucha frakcje rozpuszczalna. Proces racemizacji zachodzi z wydajnoscia praktycznie ilosciowa, jesli w przeciwienstwie do sposobu wedlug wynalazku uzyje sie rozpuszczalnika lub mieszaniny rozpuszczalników, w których zarówno ester z alkoholem o konfiguracji (R) jak i ester z alkoholem o kon- Figuracji (R) sa rozpuszczalne.Powyzsze wyjasnienie teoretyczne procesu prowadzonego sposobem wedlug wynalazku, podaje wszystkie zaobserwo¬ wane fakty, oczywiscie nie w innym celu jak tylko orienta¬ cyjnym i w niczym nie ogranicza zakresu wynalazku.Sposób wedlug wynalazku ma charakter szczególnib zaskakujacy, gdyz wiadomo, ze nie bylo dotychczas sposobu przeksztalcenia estru z alkoholem optycznie czynnym w ester z alkoholem optycznie czynnym o konfiguracji antypodowej z wydajnoscia niemal ilosciowa.N Sposób wedlug wynalazku jest szczególnie interesujacy jesli stosowanymi kwasami chiralowymi sa optycznie czynne kwasy cyklopropanokarboksylowe o konfiguracji IR, 3R (czyli IR, cis) o wzorze 3, w którym Z oznacza atom bromu lub atom chloru.Od wielu lat zwiazki o dzialaniu owadobójczym, odzna¬ czajace sie wyjatkowo duza aktywnoscia. wytwarzano estry¬ fikujac wyzej wymienione kwasy chiralowe alkoholem a-cyjano.-3-fenoksybenzylowym.Zostalo dowiedzione, ze ogólnie biorac powyzsze estry kwasów chiralowych z optycznie czynnym alkoholem a- -cyjano-3-fenoksybenzylowym o konfiguracji (S) wykazuja -o wiele silniejsze dzialanie owadobójcze niz odpowiednie' estry z alkoholem,racemicznym olconfiguracji (R,S) lub z alkoholem optycznie czynnym o konfiguracji (R).Tak wiec alkohol a-cyjano-3-fenoksybenzylowy otrzymy¬ wano droga syntetyczna w postaci zwiazku racemicznegb.Jednajtze mala trwalosc jego Czasteczki nie pozwalala prze¬ widziec mozliwosci stereoselektywnego wytworzenia enan- cjomerów ani tez rozszczepienie alkoholu raeemicznego.W celu otrzymania estrów alkoholu o konfiguracji (S) z wyzej podanymi kwasami o lancuchu bocznym dwubromo- lub dwuchlorowinylowym stosowano jedyny znany do dzis sposób, który polegal na dokonaniu rozdzielenia estru 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 z alkoholem o konfiguracji (R) i estru z alkoholem o kon¬ figuracji (S) przez selektywne wytracenie tego ostatniego w odpowiednim rozpuszczalniku, co prowadzilo do miernej wydajnosci znacznie nizszej niz 50% w stosunku do "uzy¬ tego estru racemicznego.Ester z alkoholem o konfiguracji (R) lub mieszanina estru z alkoholem o konfiguracji (R) i estru z alkoholem o konfiguracji (S), pochodzace z procesu otrzymywania estru z alkoholem o konfiguracji (S) okazaly sie jako po¬ zostalosc-malo korzystne dla dalszego wytwarzania estrów z alkoholem o konfiguracji (S).Sposób wedlug niniejszego wynalazku pozwala prze- ' ksztalcac bezposrednio z wydajnoscia niemal ilosciowa badz estry kwasu 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwubromowiny- lo) - cyklopropano-lR-karboksylowego lub 2,2-dwumetylo- -3R-(2,2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano-lR-karboksy- lowego z alkoholem racemicznym a-cyjano-3-fenoksyben- % zylowym o konfiguracji (R,S), 6adz estry tych kwasów z alkoholem o konfiguracji (R), badz nierównoczasteczkowej mieszaniny estrów z alkoholem o konfiguracji (R) i z al¬ koholem o konfiguracji (S)v a w szczególnosci mieszanin estrów bogatych w ester z alkoholem o konfiguracji (R)^ w ester z alkoholem o konfiguracji (S) z wydajnoscia niemal ilosciowa. . .Sposób wedlug wynalazku, skladajacy sie z nie wiecej jak jednego etapu, przy zastosowaniu prostych operacji i uzyciu malo kosztownych reagentów pozwala otrzymac z bardzo duza wydajnoscia w warunkach szczególnie ko¬ rzystnych estry wyzej podanych kwasów cyklopropanokar- boksylowych, o lancuchu bocznym dwuchloro- lub dwu- bromowinylowym, z optycznie czynnym alkoholem a-cy- jano-3-fenoksybenzylowym o konfiguracji (S), które to estry odznaczaja sie szczególnie silnym dzialaniem owado¬ bójczym. 2 ,2-dwumetylo-3R-(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopro- pano-lR-karboJcsylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu oraz 2, 2-dwumetylo-3R-(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopro- pano-lR-karboksylan (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu nie_ byly dotad opisane w literaturze.Pierwszy z tych zwiazków, to jest ester z alkoholem o konfiguracji (S) nadaje sie szczególnie dobrze w zasto¬ sowaniu do zwalczania owadów w gospodarce rolnej. Zwia¬ zek ten skutecznie zwalcza mszyce, larwy motyli i chrzaszcze.Mozna go równiez -stosowac jako srodek owadobójczy do zwalczania much i komarów.Próby podane w czesci doswiadczalnej wykazuja dzia¬ lanie owadobójcze tych zwiazków na muchy domowe i na larwy Spodoptera_Xittoralis. 2, 2-dwumetylo-3R- (2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopro- pano-lR-karboksylan (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu od¬ znacza sie slabszym dzialaniem owadobójczym niz odpo¬ wiedni ester z alkoholem o konfiguracji (S). 2, 2-dwumetylo-3R-(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopro- pano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu i 2,2- -dwumetylo-3R-(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano- -lR-karboksylan (R) a-cyjano-3-fenoksy benzylu moga sluzyc do wytwarzania kompozycji owadobójczych, za¬ wierajacych jako skladnik aktywny pierwszy lub tlrugi z wyzej wymienionych produktów.Przyklady objasniaja wynalazek.Przyklad I. Przeksztalcenie 2, 2-dwumetylo-3R- (2,2- -dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylariu (R a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo^3R-(2, 2- -dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. - ir117 20fr 9 Do 2,5 cm3 izoprópanolu wprowadza sie 1 g 2,2-dwume- tylo-3R- (2,2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karbo- * " 20 ksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu, (a)o = —30,5° (c = 1%, benzen) lub (a)™ = —25,5° (c = 1%, chloro¬ form) a nastepnie* dodaje 0,15 cm3 roztworu wodnego amoniaku o gestosci =22° Bc, miesza w ciagu 18 godzin w temperaturze 20°C, oddziela przez odsaczenie wytwo¬ rzony osad, przemywa go, suszy i otrzymuje 0,9 g 2,2-dwu- metylo-3R- (2, 2-dwubromowinylo) - ~cyklopropano-lR- -karboksylan (S) a-cyjaho-3-fenoksybenzylu o tempera¬ turze topnienia 100°C, (a)g = +60,5° (c = 1 %, benzen), (a)™= +25° (c = 1 %, chloroform).Analiza C22H1903NBr2 (502,2): C% H% * N% ..Br% obliczono: 52,3 3,79 2,77 31,63 znaleziono: 52,2 4,0 2,7 31,5 Przyklad II. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R-(2,2- - dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwu¬ bromowinylo)-cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano- -3-fenoksybenzylu.Wychodzac z 1 g estru z alkoholem o konfiguracji (R) i postepujac analogicznie jak w przykladzie I lecz stosujac 0,30 cm3 roztworu wodnego arnoniaku o gestosci 22° Be otrzymuje sie 0,9 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I.Przyklad III. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- - (2,2Hdwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjam3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R-(2,2-, -dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Wychodzac z 1 g estru z alkoholem o konfiguracji (R) i postepujac analogiczniejak w przykladzie I lecz zastepujac amoniak 0,ló g trójetyloaminy otrzymuje sie 0,87 g estru z alkoholem (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przy¬ kladzie I* Przyklad IV. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- - (2,2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R-(2,2- - dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. < Wychodzac z 1 g estru z alkoholem o konfiguracji (R) i postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie I lecz zastepujac amoniak 0,32 g trójetylpaminy Otrzymuje sie 0,9 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I.PrzykladV. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- (2,2- -dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R-(2,2-dwu¬ bromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cy- jaho-3-fenoksybenzylu.Wychodzac zl g estru z alkoholem o konfiguracji (R) i postepujac w spospb analogiczny jak w przykladzie I lecz •zastepujac amoniak 0,11 g pirolidyny otrzymuje sie 0,80 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I.Przyklad VI. Przeksztalcenie 2,2-dwumetjta-3R- - (2,2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) e^cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- (2,2- -dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) ii-cyjano-3-fenoksybenzylu.Wychodzac z 1 g estru z alkoholem o konfiguracji (R) / i postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie I lecz 10 zastepujac amoniak 0,13 g morfoliny i mieszajac 97 godzin w temperaturze 2Ó°C otrzymuje sie 0,9 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przy¬ kladzie I. 5 ' Przyklad VII. ^Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- - (2,2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R-(2,2- -dwubromówinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 10 % Wychodzac z 1 ¦ g estru z alkoholem o konfiguracji (R) r postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie I lecz zastepujac amoniak 0,008 g weglanu sodowego otrzymuje sie 0,85 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I. 15 Przyklad VIII. Przeksztalcenie .2,2-dwumetylo-3R- - (2,2-dwubromowinylo) - cyklopropano-ll^karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- (2,2- - dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 20 Wychodzac z 1 g estru z alkoholem o konfiguracji (R) i postepujac wjiposób analogiczny jak w przykladzie I leoz zastepujac 2,5 cm3 izoprópanolu 2,5 cm3 butanolu otrzy¬ muje sie 0,80 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci-jak otrzymany w przykladzie I. 25 Przykfad IX. Przeksztalcenie 22-dwumetylo-3R^ -(2,2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R-(2,2- - dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 30 Wychodzac z 1 g estru z alkoholem o konfiguracji (R) i postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie I lecz zastepujac 2,5 cm3 izoprópanolu 2,5 cm3 trzeciorzedowego butanolu otrzymuje sie 0,85 g estru z alkoholem o konfi¬ guracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I. 35 Przyklad X. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- - (2,2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- (2,2- - dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 40 W mieszaninie 2 cm3 aeetonitrylu i 0,5 cm3 wody roz¬ puszcza sie 1 g estru z alkoholem p konfiguracji (R), dodaje 0,15 cm3 roztworu wodnego amoniaku o gestosci 22° Bc, miesza w ciagu 18 godzin w temperaturze 20°C, oddziela przez odsaczenie wytworzony osad, przemywa go aceto- 45 nitrylem zawierajacym 25 % wody, suszy i otrzymuje 0,87 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I.Przyklad XI. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- - (2,2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu 50v (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R-(2,2- -dwubromowinylo)-cyklopropano-lR-karl3oksylan (S) a- -cyjano-3-fenoksybenzylu.Wychodzac z 1 g estru z alkoholem o konfiguracji (R) i-postepujac w ten sam sposób jak w przykladzie IX oraz .55 stosujac 2,5 cm3 trzeciorzedowego butanolu lecz zastepujac amoniak 0,16 g trójetyloaminy otrzymuje sie 0,8 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak otrzy¬ many w przykladzieI. ^ Przyklad XII. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- ^ -(2,2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- (2,2- -dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Wychodzac z 1 g estru z alkoholem p konfiguracji (R) 65 i postepujac w ten sam sposób jak w przykladzie VIII oraz117 200 11 stosujac 2,5 cm3 butanolu lecz zastepujac amoniak 0,11 g pirolidyny otrzymuje sie 0,8 g estru z alkoholem o kon¬ figuracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I.Przyklad XIII. Przeksztalcenie 2, 2-dwumetylo-3Rr -(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karbcksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 105 g 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwubromowinylo)-cyklo- propano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzy- 1U, \a)D = 0°do—1° (c = 1%, chloroform) i (a)D = +14° (c = 1 %, benzen) rozpuszcza sie w 262,5 cm3 izopropanolu.Do roztworu tego dodaje sie 15 cm3 roztworu wodnego amoniaku 6 gestosci 22° Be, miesza w ciagu 18 godzin w temperaturze 20 °C, oddziela przez odsaczenie wytracony osad, przemywa go 105 cm3 izopropanolu, suszy i otrzymuje 95,1 g 2,2-dwumetylo-3R-(2,2-dwubromowinylo)-cyklo- * propano-lR-karboksylanu (S) a-cyjanp-3-fenoksybenzylu o temperaturze topnienia 100 °C. (a)g = +60,5° (c = = 1 %, benzen), tej samej jakosci jak otrzymany w przy¬ kladzie I.Przyklad. XIV. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzyl u w 2,2-dwumetylo-3R- - (2,2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu., Do 2,5 cm3 izopropanolu wprowadza sie 1 g estru z al¬ koholem racemicznym o konfiguracji (R,S), dodaje 0,30 cm3 roztworu wodnego amoniaku o gestosci 22° Be, miesza w ciagu 20 godzin w temperaturze 20 °C, oddziela przez odsaczenie wytracony osad, przemywa go 1 Cm3 izopro¬ panolu, suszy i otrzymuje 0,9 g estru z alkoholem o kon¬ figuracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I.Przyklad XV. Przeksztalcenie 2, 2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) .a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Do 2,5 cm3 izopropanolu wprowadza sie 1 g estru z alko¬ holem racemicznym o konfiguracji (R,S), dodaje 0,16 g trójetyloaminy, miesza w ciagu 15 godzin w temperaturze 20°C, oddziela wytracony osad, przemywa go 1 cm3 izo¬ propanolu, suszy i otrzymuje 0,87 g estru z alkoholem o konfiguracji (S), tej samej jakosci jak otrzymany w przy¬ kladzie I.Przyklad XVI'. Przeksztalcenie 2, 2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Do 2,5 cm3 izopropanolu wprowadza sie 1 g estru z al¬ koholem racemicznym o konfiguracji (R,S), dodaje 0,32 g trójetyloaminy, miesza w ciagu 15 godzin w temperaturze 20 °C, oddziela przez odsaczenie Wytracony osad, przemywa go 1 cm3 izopropanolu, suszy i otrzymuje 0,9 g estru z al¬ koholem o konfiguracji (S), tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I.Przyklad XVII. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwubromowinyle) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Do 2,5 cm3 izopropanolu wprowadza sie 1 g estru z al¬ koholem racemicznym o konfiguracji (R,S), dodaje 0,13 g 12 morfoliny, miesza w ciagu 96 godzin w temperaturze 20 °Cy. oddziela przez odsaczenie wytracony osad, przemywa go 1 cm3 izopropanolu, suszy i otrzymuje 0,9 g estru z alko¬ holem o konfiguracji (S), tej samej jakosci jak otrzymany 5 w przykladzie I.Przyklad XVIII. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-2R- -(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan 10 (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Do 2,5 cm3 izopropanolu wprowadza sie 1 g 2,2-dwu- metylo-3R-(2,2 - dwubromowinylo) - cyklopropano-lR- -karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu, dodaje 0,008 g weglanu sodowego, miesza w ciagu 18 godzin w tem- 15 peraturz© 2Ó°C, oddziela przez odsaczenie wytracony osad, przemywa go 1 cm3 izopropanolu, suszy i otrzymuje 0,85 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I.Przyklad XIX. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- 20 - (2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 1 g estru z alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) 25 rozpuszcza sie w mieszaninie 2 cm3 acetonitrylu i 0,5 cm3 wody, dodaje 0,15 cm3 roztworu wodnego amoniaku o ge¬ stosci 22° Bc, miesza w ciagu 17 godzin w temperaturze 20 °C, oddziela przez odsaczenie wytracony osad, przemywa go acetonitrylem zawierajacym 25% wody, suszy i otrzy- 30 muje 0,87 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I.Przyklad XX. Przeksztalcenie mieszaniny 2,2-dwu- metylo-3R- (2,2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-kar- boksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu i 2,2-dwumetylo- 35 -3R-(2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karbo- ksylanu (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu, zawierajacej po¬ wyzej 50 % wagowych estru z alkoholem o konfiguracji (R). a) Wytworzenie mieszaniny estru z alkoholem o konfi¬ guracji (R) i estru z alkoholem o konfiguracji (S). y 40 10 g 2,2-dwumetylo-3R-(2,2-dwubromowinylo)-cyklo- propano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksyben- zylu, (a)2° = 0° do—1° (c = 1%, chloroform) i (a)™= = +14° (c = 1%, benzen) wprowadza sie do 10 cm3 izopropanolu, miesza w ciagu 18 godzin w temperaturze 45 20 °C, oddziela przez odsaczenie wytracony osad, prze¬ mywa go 1.0 cm3 izopropanolu, suszy i otrzymuje 4 g estru z alkoholem o konfiguracji (S). Temperatura topnienia 100°C. (a)2° = +60° (c = 1%, benzen).Przesacz i ciecze z przemycia laczy sie i otrzymuje roz¬ twór L, który zawiera 5 g 2,2-dwumetylo-3R-(2,2-dwu¬ bromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a- -cyjano-3-fenoksybehzylu i 1 g 2,2-dwumetylo-3R- (2,2- -dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. b) Przeksztalcenie mieszaniny estru z alkoholem o kon¬ figuracji (R) i estru z alkoholem o konfiguracji (S) w ester z alkoholem o konfiguracji (S).Do loztworu L dodaje sie 0,8 cm3 roztworu wodnego m amoniaku o gestosci 22° Be, miesza w ciagu 20 godzin w temperaturze 20°C, oddziela przez odsaczenie wytracony osad, przemywa go 5 cm3 izopropanolu, suszy i otrzymuje 4,5 g 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwubromowinylo)-cyklopro- pano-lR-karboksylanu (S) a-cyjano-3-fenoksybenzyl u o 65 temperaturze topnienia 100°C, (a)^0 = +60° (c = 1 %",117 200 13 14 (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu, (a)^° = —31c benzen) lub (a)™ = —21,5° benzen) i tej samej jakosci jak otrzymany w przykladzie I lub XIII.Przyklad XXI. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- (2,2- -dwuchlorowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. a) Wytworzenie estru z alkoholem o konfiguracji (R). 10 g estru z alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S), (a)2° = +16,5° (c = 1 %, benzen) chromatografuje sie na zelu krzemionkowym, wymywajac mieszanina eteru naf¬ towego (frakcja 40° — 70 °C) i eteru izopropylowego (85:15) i otrzymuje 3 g 2,2-dwumetylo-3R-(2,2-dwu- chlorowinylo)s - cyklopropano-lR-karboksylanu (R) a- -cyjano-3-fenoksybenzylu, (a)™ = —31° (c "= 1%, ben¬ zen) lub (a)g = —21?5° (c = 1 % chloroform). b) Przeksztalcenie w ester z alkoholem o konfiguracji (S).Do 60 g otrzymanego, jak wyzej, 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (c-1% (c = 1 %, chloroform) dodaje sie 120 cm3 izopropanolu a nastepnie 9 cm3 roztworu wod¬ nego amoniaku o gestosci 22 ° Be, ochladza do temperatury 0°C, miesza w ciagu 48 godzin w temperaturze,0°C, od¬ dziela przez odsaczenie wytracony osad, przemywa go 30 cm3 izopropanolu o temperaturze —20 °C, suszy i otrzy¬ muje 48,5 g 2,2-dwumetylo-3R-(2,2-dwuchlorowinylo)- -cyklopropano-lR-karboksylanu ' (S) a-cyjano-3-fenoksy^ benzylu o temperaturze topnienia 60 °C, (a)?? = +66° (c = 1%, benzen) lub (a)™ = +34° (c = 1 %, chloro¬ form).Przyklad XXII. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-jcyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- -(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 600 g estru z alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) (a)20 = +16,5° (c = 1%, benzen) zadaje sie 1200 cm3 izopropanolu a nastepnie clodaje do otrzymanego roztworu 90 cm3 roztworu wodnego amoniaku o gestosci 22° Be, ochladza do temperatury 0°C, miesza w ciagu 48 godzin w tej temperaturze, oddziela przez odsaczenie wytracony osad, przemywa go 300 cm3 izopropanolu o tem¬ peraturze —20 °C, suszy i otrzymuje 485 g 2,2-dwumetylo- -3R-(2, 2-dwuchlorowinylo) - cyklopropano-lR-karbo- ksylanu (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu o temperaturze topnienia 60 °C (a)™ = +66° (c = 1%, benzen) lub chloroform).N% 3,36 3,4 ci% 17,03 17,1 (a)g= +34° (c = l% Analiza C22H11O3NCI2 (416,28): • C% H% obliczono: 63,48 4,60 znaleziono: 63,7 4,6 xP r z¦ y k l a d XXIII. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- -(2', 2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- -(2', 2'-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 10 g 2,2-dwumetylo-3R- (2/,2/-dwubromowinylo)-cyklo- propano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksyben- 10 15 20 25 35 40 50 55 60 zylu, (a)20- 0C do — 1 ° (c = 1 %, chloroform) lub (a) - = +14° (c = 1%, benzen), rozpuszcza sie w 25 cm3 $5 ' izopropanolu, dodaje 0,8 g dwuizopropyloaminy, miesza w ciagu 6 godzin w temperaturze 20 °C a nastepnie w ciagu 2 godzin w temperaturze 0ÓC, oddziela przez odsaczenie ' wytracony osad, przekrystalizowuje z 2 objetosci izopropa¬ nolu i otrzymuje 8,04 g 2,2-dwumetylo-3R- (^^'-dwu- bromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (S) a- -cyjano-3-fenoksybenzylu, (a)^0 = +57° (c = 4%, to¬ luen).Przyklad XXIV. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- - (2/,2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwunietylo-3R- - (2/,2/-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Postepujac w sposób analogicznyjak w przykladzie XXIII, lecz mieszajac w ciagu 48 godzin w temperaturze 0°C otrzymuje sie taka sama wydajnosc produktu tej samej jakosci, jak otrzymany w przykladzie XXHI.Przyklad XXV. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- - (2/,2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- - (2,,2,-dwubromowinylc) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie XXIII, lecz zastepujac izopropanol izopropanolem zawierajacym 3,5% wody i,mieszajac w ciagu 8 godzin w temperaturze 20°C, otrzymuje sie 8,16 g 2,2-dwumetylo-3R-(2,,2,-dwu- bromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (S) a- -cyjano-3^fenoksybenzylu, (a)2° = +56,3° (c = 4%, toluen).Przyklad XXVI. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- - (2',2^-dwubromowinylo) - cyklopropanb-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- - (2/,2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 10 g 2,2-dwumetylo-3R-(2/,2,-dwubromowinylo)-cyklo- propano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksyben- zylu, (a)2j = 0° do —1 ° (c = 1 %, chloroform) lub (o)2° = = +14° (c = 1 %, benzen), rozpuszcza sie w 25 cm3 izo¬ propanolu, dodaje 1,39 g piperydyny, miesza w ciagu 18 godzin w temperaturze 20°C, oddziela przez odsaczenie wytracony osad, przemywa go izopropanolem, suszy i o- trzymuje 8,6 g 2,2-dwumetylo-3R- (2/,2/-dwubromowinylo)- -cyklopropano-lR-karboksylanu (S) a-cyjano-3-fenoksy- benzylu identycznego z produktem otrzymanym w przy¬ kladach XXIII-XXV. * Przyklad XXVII.. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo- -3R-(2,,2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksy- lanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo- -3R-(2/,2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karbo¬ ksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Postepujac analogicznie jak w przykladzie XXVI, lecz zastepujac 1,39 g piperydyny 1,66 g dwuizopropyloaminy otrzymuje sie z 10 g estru z alkoholem o konfiguracji (R,S) 8,85 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej ja¬ kosci jak otrzymany w, przykladach XXIII-XXVI.Przyklad XXVIII. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo- -3R-(2/,2/-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karbo- ksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumety- lo-3R- (2/,2/-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karbo- ksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie XXVI, lecz zastepujac 1,39 g piperydyny 2,7 g efedryny i mieszajac w ciagu 24 godzin w temperaturze 20 °C otrzy¬ muje sie z 10 g estru z alkoholem o konfiguracji (R,S)117 200 15 8,7 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci, jak otrzymany w przykladach XXIII-XXVII.Przyklad XXIX. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- - -(2', 2'-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu ' (R,S) a-cyjanb-3-fenoksybenzylu W ^2,2-dwumetylo-3R- 5 -(£', 2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie XXIII, lecz zastepujac 0,8 g dwuizopropyloaminy 4,4 g trójetylenodwuaminy (lub D.A.B.C.O.) otrzymujecie po #10 72 godzinach mieszania w temperaturze 20 ÓC 7,5 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak otrzy¬ many w przykladach XXIII-XXVIII.Przyklad XXX. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- - (£', 2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu 15 (R^,S) a-cyjano-3-fenoksylenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- -(2',2-dwubrom^winylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 10 g estru z alkoholem o konfiguracji (R,S) rozpuszcza sie w 25 cm3 izopropanolu, dodaje 0,23 g trzeciorzedowego 20 tutylanu potasowego, miesza sie _w ciagu 18 godzin wt tem¬ peraturze 20°C i otrzymuje 7,7 g estru z alkoholem o konr figuracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w-przykla¬ dach XXIII-XXIX. — Przyklad XXXI. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- 25 - (2', 2'-dwubromoWinylo) - cyklopropano-lR-karbcksyJanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- ^(2', 2/-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie XXX, lecz zastepujac 0,23 g trzeciorzedowego butylanu potasowego 0,34 g izopropylanu sodowego i mieszajac w ciagu 24 godzin w temperaturze 20°C otrzymuje sie 7,3 g estru z alkoholem o konfiguracji (S), tej samej jakosci jak otrzymany w przykladach XXIII-XXX.Przyklad XXXII. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- v - (2', 2/-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetyloT3R- - (2',v 2'-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. * ' . 10 g 2,2-dwumetylo-3R- (2', 2'-dwubromowinylo)-cyklo- propano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksyl?en- zylu, (a)20 = 0° do —1 ° (c =. 1 % chloroform) lub (a)g = = +14° (c = 1%, benzen), rozpuszcza sie w 25 cm3 izo- 45 propanolu zawierajacego 3,5% wody, dodaje 0,84 g ben- zyloaminy, miesza w ciagu 23 godzin w temperaturze 20 °C, oddziela przez odsaczenie wytracony osad, prze- krystalizowuje go z 2 objetosci izopropanolu i otrzymuje 8,25 g 2,2-dwumetylo-3R- (2,,2,-dwubromowinylo) - cy- 50 klopropano-lR-karboksylanu (S) a-cyjano-3-fenoksyben¬ zylu, (a)20 = +57° (c = 4%, toluen)." Przyklad XXXIII. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-^ -3R- (2'9 2'-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karbo- ksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumety- 55 lo-3R-(2', 2'-dwubromowinylo) - cykiopropano-lR-kar- boksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 10 g estru z alkoholem o konfiguracji (R,S) rozpuszcza sie w 25 cm3 izopropanolu, dodaje 1,20 g n-butyloaminy, miesza w ciagu 24 godzin w temperaturze 20°C, oddziela $o przez odsaczenie wytracony osad, przemywa go, sUszy i otrzymuje 9,0 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak otrzymany w przykladach XXIII-XXXII.Przyklad XXXIV. Przeksztalcenia 2,2-dwumetyIo- -3R-(2', 2'-dwubromowinylo)-- cyklopropano-lR-karbo- 55 35 40 16 ksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwume- tylo-3R-(2A, 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-kar- boksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie XXXII, lecz stosujac 1,20 g drugorzedowej butyloaminy (lub 1-metylopropyloaminy) i mieszajac w ciagu 24 godzin w temperaturze 20 °C otrzymuje sie 9,1 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakoset jak otrzymany w przy¬ kladach XXIII-XXXIII.Przyklad XXXV. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- -(2', 2-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- -(2', 2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karbóksylan (S) arcyjano-3-fenoksybenzylu.Postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie XXX, lecz zastepujac 0,23 g trzeciorzedowego butylanu potasowego 0,64 cm3 40 %-go roztworu wodnego wodoro¬ tlenku czterobutyloamoniowego otrzymuje sie po 24 go¬ dzinach mieszania w temperaturze 0°C 8,4 g estru z al¬ koholem o konfiguracji (S), tej samej jakosci jak otrzymany w przykladach XXIII-XXXIV.Przyklad XXXVI. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo- -3R-(2,,2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksy- lanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo- -3Jl-(2V 2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karbo- ksylan (S) a-cvjano-3-fenoksybenzylu. 10 g estru z alkoholem o konfiguracji (R,S) rozpuszcza sie w 25 cm3 izopropanolu, dodaje 10 g zywicV ,,Amberlite IRA 400" (granulacja 0,12—0,30 mm; jest to kopolimer styrenu i dwuwinylobenzenu o charakterze silnie zasado¬ wym, zawierajacy czwartorzedowe grupy amoniowe) uprzednio przemytej kwasem nadchlorowym rozcienczonym w stosunku 1:3, woda do odczynu obojetnego, 1-normalnym roztworem weglanu sodowego a na koniec woda, miesza * w ciagu 24 godzin w temperaturze 20 °C, oddziela przez odsaczenie osad (mieszanina zywicy i estru z alkoholem o konfiguracji (S)), zadaje go chlorkiem metylenu, miesza, przesacza, zateza przesacz do sucha i otrzymuje 7,fc g estru z alkoholem o konfiguracji (S), tej samej jakosci jak otrzy¬ many w przykladach XXIII-XXXV.Przyklad XXXVII. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo- -3R-(2/, 2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karbo- ksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwume- tylo-3R-(2/, 2,-dwubromowinylu) - cyklopropano-lR-kar- boksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie XXXVI, lecz stosujac 10 g zywicy „Amberlite IR 45" (granulacja 0,12—0,30 mm; jest to kopolimer styrenu z dwuwinylobenzenem, slabo zasadowy, zawierajacy grupy aminowe pierwszorzedowe, drugorzedowe i trzeciorzedowe) otrzymuje sie po 72 godzinach mieszania w temperaturze 20 CC 8,1 g estru z alkoholem o konfiguracji (S), tej samej jakosci jak produkty otrzymane w przykladach XXIII- -XXXVI.Przyklad XXXVIII. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo- . -3R-(2/, 2/-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karbo- ksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwume- tylo-3R-(2\ 2r-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-kar- boksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie XXXVI, lecz stosujac 10 g zywicy Dowex AG1X8 (gra¬ nulacja: 0,12—0,30 mm; jest to wymieniacz anionów o charakterze silnie zasadowym, zawierajacy grupy trój- metylobenzyloamoniowe, o zawartosci 8% dwuwinyloben¬ zenu) otrzymuje sie po 72 godzinach mieszania w tempera-117 200 17 turze 20 °C 7 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) iden¬ tycznej jakosci jak produkty otrzymane w przykladach XXIII-XXXVII. , Przyklad XXXIX. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo- -3R-(2', 2'-dwubromowinylo) - cyklopropanó-lR-karbo- ksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwume- tylo-3R-(2', 2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-kar- boksylan (S) a-cyjano^3-fenoksybenzylu.Postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie XXXVI, lecz stosujac 10 g zywicy „Amberlite — ciekly LA1" (aminy o wysokim ciezarze- czasteczkowym, pro¬ dukcji firmy „Rohm and Haas", lepkosc 72 cp w tempera¬ turze 25 °C) otrzymuje sie po 72 godzinach mieszania 8,9 g estru z alkoholem o konfiguracji (S), tej samej jakosci jak produkty otrzymane w przykladach XXIII-XXXVIII.Przyklad XL. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- - (2', 2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu w 2,2-dwumetylo-3R- - (2',. 2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. ' .. .Postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie XXXVI, lecz stosujac 3,75 g zywicy „Amberlite — ciekly LA2" o lepkosci 18 cp w temperaturze 25 °C, otrzymuje sie po 18 godzinach mieszania w temperaturze 20°C 8,1 g estru z alkoholem o konfiguracji (S) tej samej jakosci jak produkty otrzymane w przykladach XXIII-XXXIX.Przyklad XLI. Przeksztalcenie 2,2-dwumetylo-3R- -(2', 2,-dwubromowinylo) - cyklopropano-lR-karboksylanu (R,S) a-cyjano-3-fenoksybenzyl u w 2,2-dwumetylo-3R- -(2', 2/-dwubromowinylo) - cyklopropanorlR-karboksylan (S) a-cyjano-3-fenoksybenzylu.Postepujac w sposób analogiczny jak w przykladzie XXVI, lecz zastepujac izopropanol izopropanolem zawie¬ rajacym 3,5% wody otrzymuje sie po 24 godzinach mie¬ szania w temperaturze 20 °C 8,95 g estru z alkoholem o kon¬ figuracji (S) tej samej jakosci, jak otrzymany w przykladach XXIII-XL.Zastrzezenia patentowe 1. Sposób przeksztalcania estru kwasu chiralowego o wzorze 2 z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R) lub alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) o wzorze 1, lub nierównoczasteczkowej mieszaniny estru kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o kon¬ figuracji (R) i estru kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (S), która to mieszanine Okresla siejako „ester (R H- S)", w ester kwasu chiralowego o wzo¬ rze £ z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (S) o wzorze 1, znamienny tym, ze ester kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R) lub z alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) lub mie¬ szanine estrów zwana „estrem (R + S)" poddaje sie dzia¬ laniu srodka zasadowego wybranego z grupy zwiazków' obejmujacej aminy pierwszorzedowe, czwartorzedowe za¬ sady amoniowe, zywiczne wymieniacze jonów o charakterze zasadowym, ciekle aminy o wysokim ciezarzeczasteczkowym, zasadowym, ciekle aminy o wysokim ciezarze czasteczko¬ wym, które stosuje sie w ilosci katalitycznej, w srodowisku rozpuszczalnika lub mieszaniny rozpuszczalników, w któ¬ rym to srodowisku ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (S) jest nierozpuszczalny natomiast ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (R) jest rozpuszczalny, po czym wyodrebnia sie wytracony w ten sposób ze srodowiska reakcji ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (S). 18 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako kwas chiralowy p wzorze 2 stosuje sie kwas z grupy, obej¬ mujacej kwasy posiadajace jeden asymetryczny atom wegla i kwasy posiadajace dwa asymetryczne atomy wegla. 5 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako kwas chiralowy o wzorze 2 stosuje sie kwas cyklopropano¬ karboksylowy, w którego pierscieniu dwa atomy wegla sa asymetryczne. 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako 10 kwas chiralowy stosuje sie optycznie czynny kwas cyklo¬ propanokarboksylowy o konfiguracji cis lub trans, o wzorze 2, w którym Hal oznacza atom chloru lub bromu. 5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako kwas chiralowy stosuje sie optycznie czynny kwas cyklo- 15 propanokarboksylowy o konfiguracji cis lub trans, o wzorze 2, w którym Hal oznacza atom chloru lub bromu zas srodek zasadowy jest wybrany z grupy zwiazków obejmujacej aminy pierwszorzedowe, czwartorzedowe zasady amoniowe, zywiczne wymieniacze jonów o charakterze zasadowym 20 oraz ciekle aminy o ciezarze czasteczkowym 340—360. 6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako kwas chiralowy stosuje sie kwas z grupy, obejmujacej kwas 2,2-dwumetylo.-3R- (2,2-dwubromowinylo) - cyklopropanp- -lR-karboksylowy, czyli kwas IR, cis-2,2-dwumetylo-3- 25 - (2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropanokarboksylowy oraz kwas 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwuchlorowinylo) - cyklo- propano-lR-karboksylowy, czyli kwas IR, cis-2,2-dwume- tylo-3- (2,2-dwuchlorowinylo) - cyklopropanokarboksylowy. 7. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny .tym, ze jako 30 rozpuszczalnik lub mieszanine rozpuszczalników stosuje sie zwiazki z grupy rozpuszczalników, obejmujacej aceto- nitryl2 alkanole i mieszaniny alkanoli z eterem naftowym. 8. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jaka ester kwasu chiralowego o wzorze 2 z alkoholem o wzorze 1 35 stosuje sie 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwubromowinylo)-cy- klopropano-lR-karboksylan (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 9. Sposób przeksztalcania estru kwasu chiralowego o wzorze 2 z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R) lub z alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) 40 o wzorze 1, lub nie równoczasteczkówej mieszaniny estru kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o kon¬ figuracji (R) i estru kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji: (S), która to mieszanine okresla sie jako „ester (R + S)", w ester kwasu chiralowego 45 z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (S), zna-" mienny tym, ze ester kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R) lub z alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) lub mieszanine estrów zwana „esjrem (R + S)", poddaje sie dzialaniu srodków 50 zasadowych wybranych z grupy zwiazków obejmujacej aminy drugorzedowe, aminy trzeciorzedowe oraz mocne zasady, które stosuje sie w ilosci katalitycznej, w srodowis¬ ku rozpuszczalnika lub mieszaniny rozpuszczalników, w którym \o srodowisku ester kwasu chiralowego z alko- 55 holem o konfiguracji (S) jest nierozpuszczalny, natomiast ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (R) jest rozpuszczalny, po czym wyodrebnia sie wytracony -w ten sposób ze srodowiska reakcji ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (S). 50 10. Sposób wedlug zastrz. 9, znamiennj tym, ze jako srodek zasadowy stosuje sie zwiazek z grupy, obejmujacej - amoniak, trójetyloamine, dwuetyloamine, morfoline, piro- lidyne, piperydyne oraz stosowane w ilosci katalitycznej zasady, jak weglan sodowy, weglan potasowy, alkoholany v 65 alkaliczne, amidki alkaliczne, wodorki alkaliczne.117 200 19 11. Sposób wedlug zastrz. 8, znamienny tym, ze jako srodek zasadowy stosuje sie zwiazek wybrany z grupy, obejmujacej dwuizopropyloamine, efedryne, trójetyleno- dwuamine, trzeciorzedowy butylan potasowy, izopropylan sodowy, przy czym te dwie ostatnie zasady stosuje sie w ilosci katalitycznej. 12. Sposób wedlug zastrz. 9, znamienny tym, ze jako 20 srodek zasadowy stosuje sie zwiazek wybrany z grupy, obejmujacej benzyloamine, n-butyloamine, drugorzedowa butyloamine, wodorotlenek czterobutyloamoniowy, zy¬ wiczne wymieniacze jonów o charakterze silnie zasadowym, zawierajace czwartorzedowe grupy amoniowe lub grupy aminowe, oraz aminy o wysokim ciezarze czasteczkowym, nierozpuszczalne w wodzie.II Hlr.1 0 H (kwas /C l(R)_ N |(S) chiralowy) \/\W/ \ lub(kwas chiralowyKL\ /C\/TA ! \=/ 0 A \ N C=N \ CENX 0 lzasada (kwas chiralowyKC\ /Cv. T"^ (p[us wegiel asVmetryczny 0 | \Jv w alkoholu) SCHEMAT 1 0 0 U «v «' II !(R) ^+ (kwas _c' c (kwas U T , chiralowy) \c/i\A ^ chiralowy) \Q/| C=N^=\ Ce 0. 0 SCHEMAT 2 ./117 200 H I HO-C CN v yj WZCiR 1 H3C H3C- rial Hal WZÓR 2 COOH Z Z WZÓR 3 PL

Claims (2)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób przeksztalcania estru kwasu chiralowego o wzorze 2 z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R) lub alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) o wzorze 1, lub nierównoczasteczkowej mieszaniny estru kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o kon¬ figuracji (R) i estru kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (S), która to mieszanine Okresla siejako „ester (R H- S)", w ester kwasu chiralowego o wzo¬ rze £ z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (S) o wzorze 1, znamienny tym, ze ester kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R) lub z alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) lub mie¬ szanine estrów zwana „estrem (R + S)" poddaje sie dzia¬ laniu srodka zasadowego wybranego z grupy zwiazków' obejmujacej aminy pierwszorzedowe, czwartorzedowe za¬ sady amoniowe, zywiczne wymieniacze jonów o charakterze zasadowym, ciekle aminy o wysokim ciezarzeczasteczkowym, zasadowym, ciekle aminy o wysokim ciezarze czasteczko¬ wym, które stosuje sie w ilosci katalitycznej, w srodowisku rozpuszczalnika lub mieszaniny rozpuszczalników, w któ¬ rym to srodowisku ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (S) jest nierozpuszczalny natomiast ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (R) jest rozpuszczalny, po czym wyodrebnia sie wytracony w ten sposób ze srodowiska reakcji ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (S). 18 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako kwas chiralowy p wzorze 2 stosuje sie kwas z grupy, obej¬ mujacej kwasy posiadajace jeden asymetryczny atom wegla i kwasy posiadajace dwa asymetryczne atomy wegla. 5 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako kwas chiralowy o wzorze 2 stosuje sie kwas cyklopropano¬ karboksylowy, w którego pierscieniu dwa atomy wegla sa asymetryczne. 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako 10 kwas chiralowy stosuje sie optycznie czynny kwas cyklo¬ propanokarboksylowy o konfiguracji cis lub trans, o wzorze 2, w którym Hal oznacza atom chloru lub bromu. 5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako kwas chiralowy stosuje sie optycznie czynny kwas cyklo- 15 propanokarboksylowy o konfiguracji cis lub trans, o wzorze 2, w którym Hal oznacza atom chloru lub bromu zas srodek zasadowy jest wybrany z grupy zwiazków obejmujacej aminy pierwszorzedowe, czwartorzedowe zasady amoniowe, zywiczne wymieniacze jonów o charakterze zasadowym 20 oraz ciekle aminy o ciezarze czasteczkowym 340—360. 6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako kwas chiralowy stosuje sie kwas z grupy, obejmujacej kwas 2,2-dwumetylo.-3R- (2,2-dwubromowinylo) - cyklopropanp- -lR-karboksylowy, czyli kwas IR, cis-2,2-dwumetylo-3- 25 - (2, 2-dwubromowinylo) - cyklopropanokarboksylowy oraz kwas 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwuchlorowinylo) - cyklo- propano-lR-karboksylowy, czyli kwas IR, cis-2,2-dwume- tylo-3- (2,2-dwuchlorowinylo) - cyklopropanokarboksylowy. 7. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny .tym, ze jako 30 rozpuszczalnik lub mieszanine rozpuszczalników stosuje sie zwiazki z grupy rozpuszczalników, obejmujacej aceto- nitryl2 alkanole i mieszaniny alkanoli z eterem naftowym. 8. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jaka ester kwasu chiralowego o wzorze 2 z alkoholem o wzorze 1 35 stosuje sie 2,2-dwumetylo-3R- (2,2-dwubromowinylo)-cy- klopropano-lR-karboksylan (R) a-cyjano-3-fenoksybenzylu. 9. Sposób przeksztalcania estru kwasu chiralowego o wzorze 2 z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R) lub z alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) 40 o wzorze 1, lub nie równoczasteczkówej mieszaniny estru kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o kon¬ figuracji (R) i estru kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji: (S), która to mieszanine okresla sie jako „ester (R + S)", w ester kwasu chiralowego 45 z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (S), zna-" mienny tym, ze ester kwasu chiralowego z optycznie czynnym alkoholem o konfiguracji (R) lub z alkoholem racemicznym o konfiguracji (R,S) lub mieszanine estrów zwana „esjrem (R + S)", poddaje sie dzialaniu srodków 50 zasadowych wybranych z grupy zwiazków obejmujacej aminy drugorzedowe, aminy trzeciorzedowe oraz mocne zasady, które stosuje sie w ilosci katalitycznej, w srodowis¬ ku rozpuszczalnika lub mieszaniny rozpuszczalników, w którym \o srodowisku ester kwasu chiralowego z alko- 55 holem o konfiguracji (S) jest nierozpuszczalny, natomiast ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (R) jest rozpuszczalny, po czym wyodrebnia sie wytracony -w ten sposób ze srodowiska reakcji ester kwasu chiralowego z alkoholem o konfiguracji (S). 50 10. Sposób wedlug zastrz. 9, znamiennj tym, ze jako srodek zasadowy stosuje sie zwiazek z grupy, obejmujacej - amoniak, trójetyloamine, dwuetyloamine, morfoline, piro- lidyne, piperydyne oraz stosowane w ilosci katalitycznej zasady, jak weglan sodowy, weglan potasowy, alkoholany v 65 alkaliczne, amidki alkaliczne, wodorki alkaliczne.117 200 19 11. Sposób wedlug zastrz. 8, znamienny tym, ze jako srodek zasadowy stosuje sie zwiazek wybrany z grupy, obejmujacej dwuizopropyloamine, efedryne, trójetyleno- dwuamine, trzeciorzedowy butylan potasowy, izopropylan sodowy, przy czym te dwie ostatnie zasady stosuje sie w ilosci katalitycznej. 12. Sposób wedlug zastrz. 9, znamienny tym, ze jako 20 srodek zasadowy stosuje sie zwiazek wybrany z grupy, obejmujacej benzyloamine, n-butyloamine, drugorzedowa butyloamine, wodorotlenek czterobutyloamoniowy, zy¬ wiczne wymieniacze jonów o charakterze silnie zasadowym, zawierajace czwartorzedowe grupy amoniowe lub grupy aminowe, oraz aminy o wysokim ciezarze czasteczkowym, nierozpuszczalne w wodzie. II Hlr.1 0 H (kwas /C l(R)_ N |(S) chiralowy) \/\W/ \ lub(kwas chiralowyKL\ /C\/TA ! \=/ 0 A \ N C=N \ CENX 0 lzasada (kwas chiralowyKC\ /Cv. T"^ (p[us wegiel asVmetryczny 0 | \Jv w alkoholu) SCHEMAT 1 0 0 U «v «' II !(R) ^+ (kwas _c' c (kwas U T , chiralowy) \c/i\A ^ chiralowy) \Q/| C=N^=\ Ce 0. 0 SCHEMAT
2 ./117 200 H I HO-C CN v yj WZCiR 1 H3C H3C- rial Hal WZÓR 2 COOH Z Z WZÓR 3 PL
PL1977197553A 1976-04-23 1977-04-22 Method of transformatiom of ester of chirallic acid with optically active,secondary alpha-cyano alcohol of /r/ configuration,into ester of chirallic acid with secondary alpha-cyano alcohol of/s/configurationski aktivnym vtorichnym-cianovym spirtom s konfiguraciejj/r/w efir khiralevojj kisloty so vtorichnym-cianovym siirtom s konfiguraciejj/s/ PL117200B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR7612094A FR2375161A1 (fr) 1976-04-23 1976-04-23 Procede de transformation d'un ester d'acide chiral d'alcool secondaire a-cyane optiquement actif de structure (r) en ester d'acide chiral d'alcool secondaire a-cyane de structure (s)

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL197553A1 PL197553A1 (pl) 1978-01-02
PL117200B1 true PL117200B1 (en) 1981-07-31

Family

ID=9172256

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1977197553A PL117200B1 (en) 1976-04-23 1977-04-22 Method of transformatiom of ester of chirallic acid with optically active,secondary alpha-cyano alcohol of /r/ configuration,into ester of chirallic acid with secondary alpha-cyano alcohol of/s/configurationski aktivnym vtorichnym-cianovym spirtom s konfiguraciejj/r/w efir khiralevojj kisloty so vtorichnym-cianovym siirtom s konfiguraciejj/s/
PL1977213280A PL113207B1 (en) 1976-04-23 1977-04-22 Insecticide

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1977213280A PL113207B1 (en) 1976-04-23 1977-04-22 Insecticide

Country Status (39)

Country Link
US (2) US4136195A (pl)
JP (2) JPS52131559A (pl)
AR (1) AR228557A1 (pl)
AT (2) AT360970B (pl)
AU (1) AU512155B2 (pl)
BE (1) BE853867A (pl)
BR (1) BR7702576A (pl)
CA (1) CA1130311A (pl)
CH (1) CH620889A5 (pl)
CS (1) CS214851B2 (pl)
DD (1) DD130929A5 (pl)
DE (1) DE2718039C2 (pl)
DK (2) DK171573B1 (pl)
ES (1) ES458112A1 (pl)
FR (1) FR2375161A1 (pl)
GB (2) GB1582596A (pl)
GR (1) GR63104B (pl)
GT (1) GT197957492A (pl)
HK (2) HK51984A (pl)
HR (1) HRP931394B1 (pl)
HU (1) HU181942B (pl)
IE (1) IE45496B1 (pl)
IL (1) IL51958A (pl)
IT (1) IT1073208B (pl)
LU (1) LU77183A1 (pl)
MX (1) MX5299E (pl)
MY (1) MY8500509A (pl)
NL (1) NL180934C (pl)
NO (1) NO149104C (pl)
NZ (1) NZ183938A (pl)
OA (1) OA05636A (pl)
PL (2) PL117200B1 (pl)
PT (1) PT66468B (pl)
SE (2) SE446629B (pl)
SG (2) SG23184G (pl)
SU (1) SU990082A3 (pl)
TR (1) TR19049A (pl)
YU (1) YU40297B (pl)
ZA (1) ZA772474B (pl)

Families Citing this family (41)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2326077C2 (de) * 1972-05-25 1985-12-12 National Research Development Corp., London Ungesättigte Cyclopropancarbonsäuren und deren Derivate, deren Herstellung und diese enthaltende Insektizide
GB1599876A (en) * 1977-06-13 1981-10-07 Shell Int Research Conversion of a stereoisomer into its diastereoisomer
CH635563A5 (fr) * 1977-07-07 1983-04-15 Sumitomo Chemical Co Procede pour la preparation d'un alpha-cyano-3-phenoxybenzyle optiquement actif.
FR2402411A1 (fr) * 1977-09-08 1979-04-06 Roussel Uclaf Application comme pesticide, dans la lutte contre les acariens et contre les nematodes parasites des vegetaux, d'esters d'acides cyclopropane carboxyliques a chaine dihalovinylique et les compositions acaricides et nematicides les renfermant
CA1215717A (en) * 1977-09-26 1986-12-23 Samuel B. Soloway Process for converting a stereoisomeric ester into its diastereoisomer
JPS54103831A (en) * 1978-01-27 1979-08-15 Sumitomo Chem Co Ltd Separation of stereoisomers of higher active cyanoo33 phenoxybenzyl 22*44chlorophenyl**isovalerate
ZA7911B (en) * 1978-01-31 1980-01-30 Roussel Uclaf Optically-active substituted benzyl alcohol and process for preparing it
FR2419939A1 (fr) * 1978-03-17 1979-10-12 Roussel Uclaf Procede de preparation d'un ether d'alcool a-cyane optiquement actif
FR2428029A1 (fr) * 1978-06-06 1980-01-04 Roussel Uclaf Esters d'acides cyclopropane carboxyliques substitues d'alcool a-cyane, leur procede de preparation et les compositions insecticides ou nematicides les renfermant
JPS55104249A (en) * 1979-02-05 1980-08-09 Sumitomo Chem Co Ltd Optically active carboxylic ester its preparation, and insecticide, and acaricide comprising it
FR2447899A2 (fr) * 1979-02-05 1980-08-29 Roussel Uclaf Alcool benzylique substitue optiquement actif et son procede de preparation
JPS55104253A (en) * 1979-02-06 1980-08-09 Sumitomo Chem Co Ltd Stereoisomer of more active carboxylic ester, method of obtaining it, insecticide and acaricide comprising it
US4308279A (en) * 1979-06-06 1981-12-29 Fmc Corporation Crystalline, insecticidal pyrethroid
US4261921A (en) * 1979-06-06 1981-04-14 Fmc Corporation Process for preparation of a crystalline insecticidal pyrethroid enantiomer pair
FR2458542A1 (fr) * 1979-06-12 1981-01-02 Roussel Uclaf Procede de preparation d'alcools a-cyanes optiquement actifs
FR2471187A1 (fr) * 1979-12-10 1981-06-19 Roussel Uclaf Nouvelles compositions destinees a la lutte contre les parasites des animaux a sang chaud
DE2928406A1 (de) * 1979-07-13 1981-01-29 Bayer Ag Neue menthylester, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung zur enantiomerentrennung chiraler carbonsaeuren
JPS5657756A (en) * 1979-10-15 1981-05-20 Sumitomo Chem Co Ltd Preparation of more highly active carboxylic ester
CA1150301A (en) * 1979-11-27 1983-07-19 Michael J. Bull Cyclopropane carboxylic acid ester derivatives
FR2470602A1 (fr) * 1979-12-04 1981-06-12 Roussel Uclaf A titre de produit destine a la lutte contre les acariens parasites des animaux, le 1r, cis 2,2-dimethyl 3-(2,2-dichlorovinyl) cyclopropane-1-carboxylate de (s) a-cyano 3-phenoxy benzyle
JPS56133253A (en) * 1980-03-24 1981-10-19 Sumitomo Chem Co Ltd Optical isomer of cyanohydrin ester, its production and insecticide and acaricide containing the same as effective ingredient
US4260633A (en) * 1980-04-21 1981-04-07 Zoecon Corporation Pesticidal esters of amino acids
CA1162560A (en) * 1980-04-23 1984-02-21 Ronald F. Mason Process for preparing cyclopropane carboxylic acid ester derivatives
CA1150730A (en) * 1980-04-23 1983-07-26 Michael J. Bull Process for preparing cyclopropane carboxylic acid ester derivatives
JPS5793948A (en) * 1980-12-02 1982-06-11 Sumitomo Chem Co Ltd Preparation of stereoisomer mixture of higher active phenylacetic ester derivative
US4455255A (en) * 1982-04-26 1984-06-19 Phillips Petroleum Company Cyanohydrocarbylated alkoxylates and glycerides
USRE32289E (en) * 1982-04-26 1986-11-18 Phillips Petroleum Company Cyanohydrocarbylated alkoxylates and glycerides
EP0107296B1 (en) * 1982-10-18 1987-07-15 Imperial Chemical Industries Plc Insecticidal product and preparation thereof
EP0291626A3 (en) 1982-11-22 1989-05-31 E.I. Du Pont De Nemours And Company Process for the preparation of optically-active cyanomethyl esters
DE3401483A1 (de) * 1984-01-18 1985-07-25 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Verfahren zur herstellung bestimmter enantiomerenpaare von permethrinsaeure-(alpha)-cyano-3-phenoxy-4-fluor-benzyl-ester
GB8418331D0 (en) * 1984-07-18 1984-08-22 Ici Plc Insecticidal ester
GB8422872D0 (en) * 1984-09-11 1984-10-17 Ici Plc Insecticidal product
HU198373B (en) * 1986-01-08 1989-10-30 Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet Artropodicide composition containing trans-cipermetrin isomeres and process for producing the active components
CA1275108A (en) * 1985-01-16 1990-10-09 Laszlo Pap Insecticidal composition comprising more than one active ingredients
DE3522629A1 (de) * 1985-06-25 1987-01-08 Bayer Ag Verfahren zur herstellung bestimmter enantiomerenpaare von permethrinsaeure-(alpha)-cyano-3-phenoxy-4-fluor-benzyl -ester
GB2187385A (en) * 1986-03-07 1987-09-09 Shell Int Research Method of combatting colorado beetles using chemical compounds and compositions containing the chemical compounds
US5164411A (en) * 1991-01-25 1992-11-17 Fmc Corporation Pyrethroid compositions
GB9127355D0 (en) * 1991-12-24 1992-02-19 Ici Plc Isomerisation process
JPH0660372U (ja) * 1993-01-29 1994-08-23 株式会社釣研 うき止め体
JP3139693B2 (ja) * 1993-02-18 2001-03-05 横河電機株式会社 入出力ユニット
GB0229803D0 (en) 2002-12-20 2003-01-29 Syngenta Ltd Chemical process

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3046299A (en) * 1958-07-28 1962-07-24 Rhone Poulenc Sa Process for the preparation of cyclopropane-carboxylic acids of transform
FR2036088A5 (pl) * 1969-03-04 1970-12-24 Roussel Uclaf
JPS515450B1 (pl) * 1971-06-29 1976-02-20
US3906026A (en) * 1972-05-16 1975-09-16 Sumitomo Chemical Co Process for preparing alkyl trans-chrysanthemate
DE2326077C2 (de) * 1972-05-25 1985-12-12 National Research Development Corp., London Ungesättigte Cyclopropancarbonsäuren und deren Derivate, deren Herstellung und diese enthaltende Insektizide
US4024163A (en) * 1972-05-25 1977-05-17 National Research Development Corporation Insecticides
IE41614B1 (en) 1973-08-15 1980-02-13 Nat Res Dev Substituted 2,2-dimethyl cylopropane carboxylic acid estersprocess for their preperation and their use as insecticides
JPS5813522B2 (ja) * 1974-10-24 1983-03-14 住友化学工業株式会社 新しいシクロプロパンカルボン酸エステルを含有する殺虫、殺ダニ剤

Also Published As

Publication number Publication date
CS214851B2 (en) 1982-06-25
SG23284G (en) 1985-01-04
DK177077A (da) 1977-10-24
PL113207B1 (en) 1980-11-29
IE45496B1 (en) 1982-09-08
DK171573B1 (da) 1997-01-20
DE2718039A1 (de) 1977-11-17
DK317589A (da) 1989-06-27
JPS52131559A (en) 1977-11-04
NL180934B (nl) 1986-12-16
HK51884A (en) 1984-06-22
GR63104B (en) 1979-09-05
NO149104B (no) 1983-11-07
GT197957492A (es) 1980-10-11
YU40297B (en) 1985-12-31
PT66468B (fr) 1979-03-09
SG23184G (en) 1985-01-04
CH620889A5 (pl) 1980-12-31
NZ183938A (en) 1979-10-25
SE8204715L (sv) 1982-08-16
TR19049A (tr) 1978-04-12
NL180934C (nl) 1987-05-18
GB1582595A (en) 1981-01-14
NL7704521A (nl) 1977-10-25
SE449359B (sv) 1987-04-27
OA05636A (fr) 1981-04-30
CA1130311A (fr) 1982-08-24
ZA772474B (en) 1978-06-28
BR7702576A (pt) 1977-11-29
US4136195A (en) 1979-01-23
LU77183A1 (pl) 1977-11-22
DE2718039C2 (de) 1985-02-28
SU990082A3 (ru) 1983-01-15
JPS6127385B2 (pl) 1986-06-25
AU512155B2 (en) 1980-09-25
ATA289677A (de) 1980-07-15
HK51984A (en) 1984-06-22
IE45496L (en) 1977-10-23
US4133826A (en) 1979-01-09
FR2375161A1 (fr) 1978-07-21
GB1582596A (en) 1981-01-14
IT1073208B (it) 1985-04-13
PL197553A1 (pl) 1978-01-02
AR228557A1 (es) 1983-03-30
JPS612642B2 (pl) 1986-01-27
SE7704518L (sv) 1977-10-24
DK317589D0 (da) 1989-06-27
NO149104C (no) 1984-02-15
AU2459577A (en) 1978-11-02
SE8204715D0 (sv) 1982-08-16
SE446629B (sv) 1986-09-29
DD130929A5 (de) 1978-05-17
PT66468A (fr) 1977-05-01
AT364675B (de) 1981-11-10
MY8500509A (en) 1985-12-31
BE853867A (fr) 1977-10-24
AT360970B (de) 1981-02-10
IL51958A (en) 1983-02-23
NO771244L (no) 1977-10-25
ATA929178A (de) 1981-04-15
HU181942B (en) 1983-11-28
YU104777A (en) 1983-04-30
ES458112A1 (es) 1978-03-16
DK170732B1 (da) 1995-12-27
MX5299E (es) 1983-06-13
JPS52148040A (en) 1977-12-08
HRP931394B1 (en) 1996-04-30
FR2375161B1 (pl) 1979-04-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL117200B1 (en) Method of transformatiom of ester of chirallic acid with optically active,secondary alpha-cyano alcohol of /r/ configuration,into ester of chirallic acid with secondary alpha-cyano alcohol of/s/configurationski aktivnym vtorichnym-cianovym spirtom s konfiguraciejj/r/w efir khiralevojj kisloty so vtorichnym-cianovym siirtom s konfiguraciejj/s/
DE2542881C3 (de) Razemische oder optisch aktive Benzylalkoholderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und sie enthaltende therapeutische Zubereitung
DE2718038C2 (de) Verfahren zur Razemisierung eines Esters einer optisch aktiven Cyclopropancarbonsäure mit einem optisch aktiven &amp;alpha;-Cyan-3-phenoxybenzylalkohol zu einem Ester einer optisch aktiven Säure mit dem racemischen &amp;alpha;-Cyan-3-phenoxybenzylalkohol
DE60009953T2 (de) Neuartiges verfahren
CH624949A5 (pl)
DE69800805T2 (de) Verfahren zur herstellung chiraler 3,4-epoxybuttersäure und ihrer salze
DE2541184A1 (de) Neues verfahren zur herstellung von n-(2-benzhydryl-aethyl)-n-(1-phenyl-aethyl)- amin, seiner optisch aktiven antipoden und der salze dieser verbindungen
DE2100323B2 (de) Ureido-phenoxy-2-hydroxy-3-alkylaminopropane
EP0065295A1 (de) Substituierte Tryptaminderivate von Thienyloxypropanolaminen, Verfahren zu ihrer Herstellung, pharmazeutische Präparate auf Basis dieser Verbindungen sowie ihre Verwendung
DE69907540T2 (de) Verfahren zur Herstellung von D-Alloisoleucin und Zwischenprudukte zu seiner Herstellung
EP0029175A1 (de) Verfahren zur Gewinnung der enantiomeren Formen von 4-Cyan-1-(N-methyl-N-(2&#39;-((3&#34;,4&#34;-dimethoxyphenyl))-ethyl)-amino)-5-methyl-4-(3&#39;,4&#39;,5&#39;-trimethoxyphenyl)-hexan und dessen Salzen
WO2006072374A1 (de) Verfahren zur herstellung von optisch aktiven cyclischen aminen
DE1493797C3 (de) Verfahren zur Herstellung von neuen substituierten Malonsäuremonohydraziden
DE10219987A1 (de) Optisch aktive β-Aminoketone, optisch aktive 1,3-Aminoalkohole und Verfahren zu deren Herstellung
DE2619617A1 (de) Amine, verfahren zu ihrer herstellung und sie enthaltende pharmazeutische mittel
DE69803528T2 (de) Verfahren zum Herstellen von optisch aktiver 2-Hydroxymethyl-3-phenylpropionsäure
DE2558508A1 (de) Verfahren zur racematspaltung von dl-pantolacton
AT338242B (de) Verfahren zur herstellung neuer racemischer und optisch aktiver 1-hydroxyphenyl-2-(3&#39;,4&#39;-dimethoxyphenathyl)aminoathanole-(1)
DE1493620A1 (de) Diaethylaminderivate
AT366028B (de) Verfahren zur herstellung eines (d)-isopropyl-p -chlorphenylessigsaeureesters mit dem (s)-alpha-cy-ano-3-phenoxybenzylalkohol
DE19536658C2 (de) Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von basischen, cyclischen, optisch aktiven alpha-Aminosäuren
AT238180B (de) Verfahren zur Herstellung neuer Pyrrolidinverbindungen
DE1593260A1 (de) Verfahren und Katalysator zur Darstellung von Cyanhydrinen sowie Verfahren zur Darstellung des Katalysators
DE2309100C2 (de) N-Acylierte Aminophenolätherderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und sie enthaltende pharmazeutische Formulierung zur Behandlung von Leberegelinfektionen bei Säugern
CH638172A5 (de) 1-phenyl-2-amino-1,3-propandiol-n-alkyl-derivate und verfahren zur herstellung derselben.

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20080420