KR20100031080A - 실리콘 적층 기판, 그의 제조 방법, 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물 및 ｌｅｄ 장치 - Google Patents

실리콘 적층 기판, 그의 제조 방법, 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물 및 ｌｅｄ 장치 Download PDF

Info

Publication number
KR20100031080A
KR20100031080A KR20090085206A KR20090085206A KR20100031080A KR 20100031080 A KR20100031080 A KR 20100031080A KR 20090085206 A KR20090085206 A KR 20090085206A KR 20090085206 A KR20090085206 A KR 20090085206A KR 20100031080 A KR20100031080 A KR 20100031080A
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
laminated substrate
sio
component
silicon
units
Prior art date
Application number
KR20090085206A
Other languages
English (en)
Other versions
KR101614161B1 (ko
Inventor
츠또무 가시와기
도시오 시오바라
Original Assignee
신에쓰 가가꾸 고교 가부시끼가이샤
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 신에쓰 가가꾸 고교 가부시끼가이샤 filed Critical 신에쓰 가가꾸 고교 가부시끼가이샤
Publication of KR20100031080A publication Critical patent/KR20100031080A/ko
Application granted granted Critical
Publication of KR101614161B1 publication Critical patent/KR101614161B1/ko

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/18—Oxygen-containing compounds, e.g. metal carbonyls
    • C08K3/20—Oxides; Hydroxides
    • C08K3/22—Oxides; Hydroxides of metals
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C03—GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03C—CHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C25/00—Surface treatment of fibres or filaments made from glass, minerals or slags
    • C03C25/10—Coating
    • C03C25/1095—Coating to obtain coated fabrics
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/02—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres in the form of fibres or filaments
    • B32B17/04—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres in the form of fibres or filaments bonded with or embedded in a plastic substance
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L83/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L83/04—Polysiloxanes
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09D—COATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
    • C09D183/00—Coating compositions based on macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon, with or without sulfur, nitrogen, oxygen, or carbon only; Coating compositions based on derivatives of such polymers
    • C09D183/04—Polysiloxanes
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/28—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising synthetic resins not wholly covered by any one of the sub-groups B32B27/30 - B32B27/42
    • B32B27/283—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising synthetic resins not wholly covered by any one of the sub-groups B32B27/30 - B32B27/42 comprising polysiloxanes
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00—Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/04—Polysiloxanes
    • C08G77/12—Polysiloxanes containing silicon bound to hydrogen
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00—Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/04—Polysiloxanes
    • C08G77/14—Polysiloxanes containing silicon bound to oxygen-containing groups
    • C08G77/16—Polysiloxanes containing silicon bound to oxygen-containing groups to hydroxyl groups
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00—Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/04—Polysiloxanes
    • C08G77/20—Polysiloxanes containing silicon bound to unsaturated aliphatic groups
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00—Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/70—Siloxanes defined by use of the MDTQ nomenclature
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L83/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L83/04—Polysiloxanes
    • C08L83/06—Polysiloxanes containing silicon bound to oxygen-containing groups
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/26—Layer connectors, e.g. plate connectors, solder or adhesive layers; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/28—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process
    • H01L2224/29—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process of an individual layer connector
    • H01L2224/29001—Core members of the layer connector
    • H01L2224/29099—Material
    • H01L2224/29198—Material with a principal constituent of the material being a combination of two or more materials in the form of a matrix with a filler, i.e. being a hybrid material, e.g. segmented structures, foams
    • H01L2224/29298—Fillers
    • H01L2224/29299—Base material
    • H01L2224/293—Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof
    • H01L2224/29338—Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
    • H01L2224/29339—Silver [Ag] as principal constituent
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/26—Layer connectors, e.g. plate connectors, solder or adhesive layers; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/31—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors after the connecting process
    • H01L2224/32—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors after the connecting process of an individual layer connector
    • H01L2224/321—Disposition
    • H01L2224/32151—Disposition the layer connector connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive
    • H01L2224/32221—Disposition the layer connector connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked
    • H01L2224/32225—Disposition the layer connector connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked the item being non-metallic, e.g. insulating substrate with or without metallisation
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/42—Wire connectors; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/44—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors prior to the connecting process
    • H01L2224/45—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors prior to the connecting process of an individual wire connector
    • H01L2224/45001—Core members of the connector
    • H01L2224/45099—Material
    • H01L2224/451—Material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron (B), silicon (Si), germanium (Ge), arsenic (As), antimony (Sb), tellurium (Te) and polonium (Po), and alloys thereof
    • H01L2224/45138—Material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron (B), silicon (Si), germanium (Ge), arsenic (As), antimony (Sb), tellurium (Te) and polonium (Po), and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than or equal to 950°C and less than 1550°C
    • H01L2224/45144—Gold (Au) as principal constituent
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/42—Wire connectors; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/47—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors after the connecting process
    • H01L2224/48—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors after the connecting process of an individual wire connector
    • H01L2224/4805—Shape
    • H01L2224/4809—Loop shape
    • H01L2224/48091—Arched
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/42—Wire connectors; Manufacturing methods related thereto
    • H01L2224/47—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors after the connecting process
    • H01L2224/48—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors after the connecting process of an individual wire connector
    • H01L2224/481—Disposition
    • H01L2224/48151—Connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive
    • H01L2224/48221—Connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked
    • H01L2224/48225—Connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked the item being non-metallic, e.g. insulating substrate with or without metallisation
    • H01L2224/48227—Connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked the item being non-metallic, e.g. insulating substrate with or without metallisation connecting the wire to a bond pad of the item
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2224/00—Indexing scheme for arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies and methods related thereto as covered by H01L24/00
    • H01L2224/73—Means for bonding being of different types provided for in two or more of groups H01L2224/10, H01L2224/18, H01L2224/26, H01L2224/34, H01L2224/42, H01L2224/50, H01L2224/63, H01L2224/71
    • H01L2224/732—Location after the connecting process
    • H01L2224/73251—Location after the connecting process on different surfaces
    • H01L2224/73265—Layer and wire connectors
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L24/00—Arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies; Methods or apparatus related thereto
    • H01L24/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L24/26—Layer connectors, e.g. plate connectors, solder or adhesive layers; Manufacturing methods related thereto
    • H01L24/28—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process
    • H01L24/29—Structure, shape, material or disposition of the layer connectors prior to the connecting process of an individual layer connector
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L24/00—Arrangements for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies; Methods or apparatus related thereto
    • H01L24/01—Means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected, e.g. chip-to-package, die-attach, "first-level" interconnects; Manufacturing methods related thereto
    • H01L24/42—Wire connectors; Manufacturing methods related thereto
    • H01L24/44—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors prior to the connecting process
    • H01L24/45—Structure, shape, material or disposition of the wire connectors prior to the connecting process of an individual wire connector
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2924/00—Indexing scheme for arrangements or methods for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies as covered by H01L24/00
    • H01L2924/10—Details of semiconductor or other solid state devices to be connected
    • H01L2924/11—Device type
    • H01L2924/12—Passive devices, e.g. 2 terminal devices
    • H01L2924/1204—Optical Diode
    • H01L2924/12041—LED
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2924/00—Indexing scheme for arrangements or methods for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies as covered by H01L24/00
    • H01L2924/10—Details of semiconductor or other solid state devices to be connected
    • H01L2924/11—Device type
    • H01L2924/12—Passive devices, e.g. 2 terminal devices
    • H01L2924/1204—Optical Diode
    • H01L2924/12042—LASER
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2924/00—Indexing scheme for arrangements or methods for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies as covered by H01L24/00
    • H01L2924/15—Details of package parts other than the semiconductor or other solid state devices to be connected
    • H01L2924/181—Encapsulation
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/249921—Web or sheet containing structurally defined element or component
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/31504—Composite [nonstructural laminate]
    • Y10T428/31551—Of polyamidoester [polyurethane, polyisocyanate, polycarbamate, etc.]
    • Y10T428/31609—Particulate metal or metal compound-containing
    • Y10T428/31612—As silicone, silane or siloxane
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/31504—Composite [nonstructural laminate]
    • Y10T428/31652—Of asbestos
    • Y10T428/31663—As siloxane, silicone or silane

Abstract

본 발명은, 유리 섬유 직물과, 상기 유리 섬유 직물 중에 충전되며 상기 유리 섬유 직물 표면을 피복하는 실리콘 수지 조성물의 경화물을 포함하고, 상기 조성물이 (A) 특정 실록산 단위로 이루어지는 수지 구조의 오르가노폴리실록산, (B) 특정 실록산 단위로 이루어지는 수지 구조의 오르가노하이드로젠폴리실록산, (C) 백금족 금속계 촉매, 및 (D) 충전제를 포함하는 실리콘 적층 기판을 제공한다. 상기 실리콘 적층 기판은 기계적 특성, 가요성, 가공성이 우수하고, 표면의 점착이 적고, 취급이 용이하다. 상기 실리콘 적층 기판은, 상기 조성물을 용제에 용해ㆍ분산된 상태로 유리 섬유 직물에 함침시키고, 상기 유리 섬유 직물로부터 상기 용제를 증발시켜 제거하고, 상기 유리 섬유 직물에 함침된 상기 조성물을 가압 성형하에서 가열 경화시킴으로써 제조된다. LED 장치용인 상기 실리콘 적층 기판으로부터는, 상기 기판과 상기 기판 상에 실장된 LED 칩을 구비하는 LED 장치가 얻어진다.
Figure P1020090085206
실리콘 적층 기판, 실리콘 적층 기판의 제조 방법, 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물, LED 장치

Description

실리콘 적층 기판, 그의 제조 방법, 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물 및 ＬＥＤ 장치{SILICONE LAMINATED SUBSTRATE, METHOD OF PRODUCING SAME, SILICONE RESIN COMPOSITION FOR PRODUCING SILICONE LAMINATED SUBSTRATE, AND LED DEVICE}
본 발명은 실리콘 적층 기판, 그의 제조 방법, 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물 및 LED(발광 다이오드) 장치에 관한 것이다. 실리콘 적층 기판으로서는, 예를 들면 LED 장치용 실리콘 적층 기판, 전기 전자 부품 등의 실장용 실리콘 적층 기판을 들 수 있다.
LED의 실장 기판 또는 전기 전자 부품 등의 실장 기판으로서는, 에폭시 수지를 유리에 함침시킨 것이 많이 사용되고 있지만, 무연 문제나, 부품의 발열이나 광의 영향에 의해 기판이 열화되는 문제가 해결되어야 할 과제로서 남아 있다. 또한, 내열성이 요구되는 LED의 실장 기판에는, 알루미나, 질화알루미늄 등의 세라믹이 사용되어 왔지만, 가격이 높아서 대형 기판을 제조하는 것이 곤란하다. 따라서, 내후성, 내열성 등의 특성이 우수하고, 각종 용도에 사용되고 있는 실리콘 적층 기판을 LED의 실장 기판 또는 전기 전자 부품 등의 실장 기판으로서도 사용하는 것이 검토되고 있다. 그러나, 종래의 실리콘 적층 기판은 축합 바니시나 부가 바니시를 이용하여 제조되어 있기 때문에, 제조 방법이 복잡하면서, 동박 등을 표면에 접착시키기 위해서는 접착력이 약하다고 하는 문제가 있다.
또한, LED의 실장 기판 또는 전기 전자 부품 등의 실장 기판으로서 사용하기 위해서는, 실리콘 적층 기판에는 우수한 균열 내성이나 내충격성이 요구된다. 또한, 실리콘 적층 기판의 제조에 사용되는 실리콘 수지 조성물은, 종래의 성형 장치로 경화할 수 있는 것이 요구되고 있고, 실온에서 고체상 또는 반고체상인 것이 요망되고 있다.
또한, 본 발명에 관련되는 종래 기술로서는, 예를 들면 하기의 특허 문헌에 기재되어 있는 것을 들 수 있다.
[선행 기술 문헌]
[특허 문헌]
[특허 문헌 1] US2007/0013049 A1
[특허 문헌 2] JP2000-265073 A
일반적으로, 부가 경화형 실리콘 바니시 적층 기판 조성물을 이용하는 경우에는, 예비 경화로 상기 조성물을 B 스테이지화한 후, 열 프레스기로써 적층 기판을 제조하는 것이 일반적이지만, 공정이 복잡하면서, 충분한 강도나 가공성이 얻어지지 않는다고 하는 결점이 있다.
본 발명은 기계적 특성, 가요성, 가공성이 우수하여고 표면의 점착이 적고, 취급이 용이한, LED 장치용 실리콘 적층 기판 등의 실리콘 적층 기판, 그의 제조 방법, 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물 및 LED 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명자는 상기 과제를 해결하기 위해 예의 검토를 행한 결과, 하기의 LED 장치용 실리콘 적층 기판을 포함하는 실리콘 적층 기판, 그의 제조 방법, 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물 및 LED 장치에 의해 상기 과제를 해결할 수 있는 것을 발견하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
즉, 본 발명은 첫째로,
유리 섬유 직물(glass cloth)과, 상기 유리 섬유 직물 중에 충전되며 상기 유리 섬유 직물 표면을 피복하는 실리콘 수지 조성물의 경화물을 포함하여 이루어지는 실리콘 적층 기판으로서,
상기 실리콘 수지 조성물이
(A) R1SiO1.5 단위, R2 2SiO 단위 및 R3 aR4 bSiO(4-a-b)/2 단위로 이루어지고(여기서, R1, R2 및 R3은 독립적으로 수산기, 메틸기, 에틸기, 프로필기, 시클로헥실기 또는 페닐기를 나타내고, R4는 독립적으로 비닐기 또는 알릴기를 나타내고, a는 0, 1 또는 2이고, b는 1 또는 2이며, a+b는 2 또는 3임), 상기 R2 2SiO 단위의 적어도 일부가 연속해서 반복하여 이루어지며, 그 반복수가 5 내지 50개인 구조를 포함하는 수지 구조의 오르가노폴리실록산,
(B) R1SiO1.5 단위, R2 2SiO 단위 및 R3 cHdSiO(4-c-d)/2 단위로 이루어지고(여기서, R1, R2 및 R3은 독립적으로 상기한 바와 같고, c는 0, 1 또는 2이고, d는 1 또는 2이며, c+d는 2 또는 3임), 상기 R2 2SiO 단위의 적어도 일부가 연속해서 반복하여 이루어지며, 그 반복수가 5 내지 50개인 구조를 포함하는 수지 구조의 오르가노하이드로젠폴리실록산: (A) 성분 중의 비닐기 및 알릴기의 합계에 대한 (B) 성분 중의 규소 원자에 결합한 수소 원자가 몰비로 0.1 내지 4.0이 되는 양,
(C) 백금족 금속계 촉매: 유효량, 및
(D) 충전제: (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 900 질량부 이하를 포함하는 실리콘 수지 조성물인 실리콘 적층 기판을 제공한다.
본 발명의 일 실시 형태에 있어서, 상기 실리콘 적층 기판은 LED 장치용 실 리콘 적층 기판으로서, (D) 성분의 충전제는 (D1) (D2) 성분 이외의 무기질 충전제: (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 600 질량부 이하를 함유하고, 상기 실리콘 적층 기판이 광을 반사하는 것이 필요한 경우에는 (D2) 백색 안료: (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 1 내지 300 질량부를 함유한다.
본 발명은 둘째로, 상기 (A) 내지 (D) 성분을 포함하는 실리콘 수지 조성물을 용제에 용해ㆍ분산된 상태로 유리 섬유 직물에 함침시키고,
다음에, 상기 유리 섬유 직물로부터 상기 용제를 증발시켜 제거하고,
다음에, 상기 유리 섬유 직물에 함침된 상기 실리콘 수지 조성물을 가압 성형하에서 가열 경화시키는 것을 포함하는, 상기 실리콘 적층 기판의 제조 방법을 제공한다.
본 발명은 셋째로, 상기 (A) 내지 (D) 성분을 포함하는 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물을 제공한다.
본 발명은 넷째로, 상기 LED 장치용 실리콘 적층 기판과, 상기 기판 상에 실장된 LED 칩을 구비하는 LED 장치를 제공한다.
본 발명에 따르면, 종래의 성형 장치로도 용이하게 성형 가능한 부가 경화형 실리콘 수지 조성물을 사용함으로써, 종래의 실리콘 기판에 비해 기계적 특성이 우수하고, 표면의 점착이 적은 실리콘 적층 기판을 용이하게 얻을 수 있고, 일 실시 형태에 있어서는 기계적 특성, 내열성, 내변색성이 우수하고, 표면의 점착이 적은 LED 장치용 실리콘 적층 기판을 용이하게 얻을 수 있다. 본 발명의 LED 장치용 실 리콘 적층 기판을 포함하는 본 발명의 실리콘 적층 기판은, 경질의 실리콘 경화물이 유리 섬유 직물 중에 충전되며 유리 섬유 직물 표면을 피복하고 있음에도 불구하고 가요성이 우수하고, 취급이 용이하다. 특히, 실온에서 고체상인 실리콘 수지 조성물을 이용한 경우, 상기 실리콘 수지 조성물을 용제에 용해ㆍ분산된 상태로 유리 섬유 직물에 함침시키고, 상기 유리 섬유 직물로부터 상기 용제를 증발시켜 제거한 후에는, 상기 조성물이 A 스테이지 상태이며 고형이기 때문에, 상기 조성물을 함침시킨 유리 섬유 직물의 보관이 보다 용이하고, 열 프레스기에서의 성형을 보다 용이하게 행할 수 있고, 또한 실리콘 적층 기판의 형상을 보다 자유롭게 성형할 수 있다고하는 이점이 있다. 본 발명의 실리콘 적층 기판은 가공성이 우수하고, 각종 반도체를 포함하는 전기 전자 부품 등의 실장 기판으로서 바람직하게 사용할 수 있다. 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판은 가공성이 우수하고, LED 장치의 실장 기판으로서 바람직하게 사용할 수 있다. 또한, 이 LED 장치용 실리콘 적층 기판을 이용하여 제조한 본 발명의 LED 장치는, 경시적인 파장(색조)의 변화가 작으며 수명이 길다.
<발명을 실시하기 위한 형태>
이하, 본 발명에 대하여 더욱 상세하게 설명한다. 또한, 본 명세서에 있어서 「실온」이란 15 내지 30 ℃의 온도를 의미한다. 또한, Ph는 페닐기, Me는 메틸기, Et는 에틸기, Vi는 비닐기를 나타낸다.
[실리콘 수지 조성물]
본 발명의 실리콘 수지 조성물은 하기 (A) 내지 (D) 성분을 포함하고, 본 발명의 실리콘 적층 기판을 제조하는 데 바람직하게 사용된다. 하기 (A) 내지 (C), (D1) 및 경우에 따라 (D2) 성분을 포함하는 본 발명의 실리콘 수지 조성물은 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판을 제조하는 데 바람직하게 사용된다. 본 발명의 조성물은 실온에서 고체상인 것이 바람직하고, 실온에서 가소성 고체인 것이 보다 바람직하다. 실온에서 고체상의 조성물은 취급이 용이하고, 종래의 실리콘 수지와 같이 일부 경화시켜 취급할 필요가 없다.
이하, 본 발명의 실리콘 수지 조성물에 포함되는 각 성분에 대하여 설명한다.
-(A) 수지 구조의 오르가노폴리실록산-
본 발명의 조성물의 중요한 구성 성분의 하나인 (A) 성분은 R1SiO1.5 단위, R2 2SiO 단위 및 R3 aR4 bSiO(4-a-b)/2 단위로 이루어지고(여기서, R1, R2 및 R3은 독립적으로 수산기, 메틸기, 에틸기, 프로필기, 시클로헥실기 또는 페닐기를 나타내고, R4는 독립적으로 비닐기 또는 알릴기를 나타내고, a는 0, 1 또는 2이고, b는 1 또는 2이며, a+b는 2 또는 3임),
상기 R2 2SiO 단위의 적어도 일부가 연속해서 반복하여 이루어지고, 그 반복수가 5 내지 50개, 바람직하게는 8 내지 40개, 더욱 바람직하게는 10 내지 35개인 구조를 부분적으로 함유하는 수지 구조(즉, 삼차원 메쉬형 구조)의 오르가노폴리실록산이다.
또한, 상기 R2 2SiO 단위의 적어도 일부가 연속해서 반복하여 이루어지고, 그 반복수가 5 내지 50개인 구조는 하기 화학식 1로 표시되는 직쇄상 디오르가노폴리실록산 연쇄 구조를 의미한다.
<화학식 1>
Figure 112009055662388-PAT00001
(여기서, m은 5 내지 50의 정수)
(A) 성분의 오르가노폴리실록산 중에 존재하는 R2 2SiO 단위 전체의 적어도 일부, 바람직하게는 50 몰％ 이상(50 내지 100 몰％), 특히 80 몰％ 이상(80 내지 100 몰％)이, 분자 중에서 이러한 화학식 1로 표시되는 연쇄 구조를 형성하는 것이 바람직하다.
(A) 성분의 분자 중에 있어서는, R2 2SiO 단위는 중합체 분자를 직쇄상으로 연신되도록 기능하고, R1SiO1.5 단위는 중합체 분자를 분지시키거나 또는 삼차원 메쉬형화시킨다. R3 aR4 bSiO(4-a-b)/2 단위 중의 R4(독립적으로 비닐기 또는 알릴기)는, 후 술하는 (B) 성분이 갖는 R3 cHdSiO(4-c-d)/2 단위의 규소 원자에 결합한 수소 원자(즉, SiH기)와 히드로실릴화 부가 반응함으로써, 본 발명의 조성물을 경화시키는 역할을 한다.
(A) 성분을 구성하는 필수적인 3종의 실록산 단위의 몰비, 즉 R1SiO1.5 단위:R2 2SiO 단위:R3 aR4 bSiO(4-a-b)/2 단위의 몰비는 90 내지 24:75 내지 9:50 내지 1, 특히 70 내지 28:70 내지 20:10 내지 2(단, 합계로 100)인 것이 얻어지는 경화물의 특성상 바람직하다.
또한, 이 (A) 성분의 겔 투과 크로마토그래피(GPC)에 의한 폴리스티렌 환산 중량 평균 분자량은 3,000 내지 1,000,000, 특히 10,000 내지 100,000의 범위이면, 상기 중합체는 고체 또는 반고체상이이서 작업성, 경화성 등으로 인해 바람직하다.
이러한 수지 구조의 오르가노폴리실록산은, 각 단위의 원료가 되는 화합물을, 생성 중합체 중에서 상기 3종의 실록산 단위가 목적하는 몰비가 되도록 조합하고, 예를 들면 산의 존재하에서 공가수분해 축합을 행함으로써 합성할 수 있다.
여기서, R1SiO1.5 단위의 원료로서는, MeSiCl3, EtSiCl3, PhSiCl3, 프로필트리클로로실란, 시클로헥실트리클로로실란 등의 클로로실란류, 이들 각각의 클로로실란류에 대응하는 메톡시실란류 등의 알콕시실란류 등을 예시할 수 있다.
R2 2SiO 단위의 원료로서는,
Figure 112009055662388-PAT00002
(여기서, j=3 내지 48의 정수(평균값), k=0 내지 47의 정수(평균값), L=1 내지 48의 정수(평균값)이며, k+L=3 내지 48의 정수(평균값))
등을 예시할 수 있다.
또한, R3 aR4 bSiO(4-a-b)/2 단위는 R3R4SiO 단위, R3 2R4SiO0.5 단위, R4 2SiO 단위 및 R3R4 2SiO0.5 단위로부터 선택되는 1종의 실록산 단위 또는 2종 이상의 실록산 단위의 조합인 것을 나타낸다. 그의 원료로서는, Me2ViSiCl, MeViSiCl2, Ph2ViSiCl, PhViSiCl2 등의 클로로실란류, 이들 클로로실란류의 각각에 대응하는 메톡시실란류 등의 알콕시실란류 등을 예시할 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, (A) 성분의 오르가노폴리실록산을 상기 원료 화합물의 공가수분해 및 축합에 의해 제조할 때는, R1SiO1.5 단위, R2 2SiO 단위, R3 aR4 bSiO(4-a-b)/2 단위 또는 이들 2종 이상의 조합 중에, 실라놀기를 갖는 실록산 단위가 포함된다. (A) 성분의 오르가노폴리실록산은, 이러한 실라놀기 함유 실록산 단위를 통상 전체 실록산 단위에 대하여 10 몰％ 이하(0 내지 10 몰％) 정도 함유할 수 있다. 상기 실라놀기 함유 실록산 단위로서는, 예를 들면 (HO)SiO1.5 단위, R2'(HO)SiO 단위, (HO)2SiO 단위, R4(HO)SiO 단위, R4 2(HO)SiO0.5 단위, R3'R4(HO)SiO0.5 단위, R4(HO)2SiO0.5 단위(여기서, R2' 및 R3'는 수산기 이외의 상기에서 R2 및 R3에 대하여 정의한 바와 같은 기이고, R4는 상기 정의와 같음)를 들 수 있다. 또한, R1, R2 및 R3에 있어서의 수산기란, 상기 실라놀기 함유 실록산 단위 중의 수산기를 의미한다.
-(B) 수지 구조의 오르가노하이드로젠폴리실록산-
본 발명의 조성물의 중요한 구성 성분의 하나인 (B) 성분은 R1SiO1.5 단위, R2 2SiO 단위 및 R3 cHdSiO(4-c-d)/2 단위로 이루어지고(여기서, R1, R2 및 R3은 독립적으로 상기한 바와 같고, c는 0, 1 또는 2이고, d는 1 또는 2이며, c+d는 2 또는 3임),
상기 R2 2SiO 단위의 적어도 일부가 연속해서 반복하여 이루어지고, 그 반복수가 5 내지 50개, 바람직하게는 8 내지 40개, 더욱 바람직하게는 10 내지 35개인 직쇄상의 실록산 구조를 부분적으로 함유하는 수지 구조(즉, 삼차원 메쉬형 구조)의 오르가노하이드로젠폴리실록산이다.
또한, R2 2SiO 단위의 적어도 일부가 연속해서 반복하여 이루어지고, 그 반복수가 5 내지 50개인 구조란, (A) 성분에 대하여 상술한 대로, (B) 성분 중에 존재하는 R2 2SiO 단위의 적어도 일부, 바람직하게는 50 몰％ 이상(50 내지 100 몰％), 특히는 80 몰％ 이상(80 내지 100 몰％)이 (B) 성분의 분자 중에서 상기 화학식 1로 표시되는 직쇄상 디오르가노폴리실록산 연쇄 구조를 형성하고 있는 것을 의미한다.
(B) 성분의 분자 중에 있어서도, R2 2SiO 단위는 중합체 분자를 직쇄상으로 연신되도록 기능하고, R1SiO1.5 단위는 중합체 분자를 분지시키거나 또는 삼차원 메쉬형화시킨다. R3 cHdSiO(4-c-d)/2 단위 중의 규소에 결합한 수소 원자는, 상술한 (A) 성분이 갖는 알케닐기와 히드로실릴화 부가 반응함으로써 본 발명의 조성물을 경화시키는 역할을 하다.
(B) 성분을 구성하는 필수적인 3종의 실록산 단위의 몰비, 즉 R1SiO1.5 단위:R2 2SiO 단위:R3 cHdSiO(4-c-d)/2 단위의 몰비는 90 내지 24:75 내지 9:50 내지 1, 특히 70 내지 28:70 내지 20:10 내지 2(단, 합계로 100)인 것이 얻어지는 경화물의 특성상 바람직하다.
또한, 이 (B) 성분의 GPC에 의한 폴리스티렌 환산 중량 평균 분자량은 3,000 내지 1,000,000, 특히 10,000 내지 100,000의 범위인 것이 작업성, 경화물의 특성 등의 점에서 바람직하다.
이러한 수지 구조의 오르가노하이드로젠폴리실록산은, 각 단위의 원료가 되는 화합물을, 생성 중합체 중에서 상기 3종의 실록산 단위가 목적하는 몰비가 되도록 조합하고, 예를 들면 산의 존재하에서 공가수분해를 행함으로써 합성할 수 있다.
여기서, R1SiO1.5 단위의 원료로서는, MeSiCl3, EtSiCl3, PhSiCl3, 프로필트리클로로실란, 시클로헥실트리클로로실란 등의 클로로실란류, 이들 각각의 클로로실란류에 대응하는 메톡시실란류 등의 알콕시실란 등을 예시할 수 있다.
R2 2SiO 단위의 원료로서는,
Figure 112009055662388-PAT00003
(여기서, j=3 내지 48의 정수(평균값), k=0 내지 47의 정수(평균값), L=1 내 지 48의 정수(평균값)이며, k+L=3 내지 48의 정수(평균값))
등을 예시할 수 있다.
또한, R3 cHdSiO(4-c-d)/2 단위는 R3HSiO 단위, R3 2HSiO0.5 단위, H2SiO 단위 및 R3H2SiO0.5 단위로부터 선택되는 1종의 실록산 단위 또는 2종 이상의 실록산 단위의 조합인 것을 나타낸다. 그의 원료로서는, Me2HSiCl, MeHSiCl2, Ph2HSiCl, PhHSiCl2 등의 클로로실란류, 이들 클로로실란류의 각각에 대응하는 메톡시실란류 등의 알콕시실란류 등을 예시할 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, (B) 성분의 오르가노하이드로젠폴리실록산을 상기 원료 화합물의 공가수분해 및 축합에 의해 제조할 때는, R1SiO1.5 단위, R2 2SiO 단위, R3 cHdSiO(4-c-d)/2 단위 또는 이들 2종 이상의 조합 중에, 실라놀기를 갖는 실록산 단위가 포함된다. (B) 성분의 오르가노하이드로젠폴리실록산은, 이러한 실라놀기 함유 실록산 단위를 통상적으로 전체 실록산 단위에 대하여 10 몰％ 이하 정도 함유할 수 있다. 상기 실라놀기 함유 실록산 단위로서는, 예를 들면 (HO)SiO1.5 단위, R2'(HO)SiO 단위, (HO)2SiO 단위, H(HO)SiO 단위, H2(HO)SiO0.5 단위, R3'H(HO)SiO0.5 단위, H(HO)2SiO0.5 단위(여기서, R2' 및 R3'는 수산기 이외의 상기에서 R2 및 R3에 대 하여 정의한 바와 같은 기임)를 들 수 있다. 또한, R1, R2 및 R3에 있어서의 수산기란, 상기 실라놀기 함유 실록산 단위 중의 수산기를 의미한다.
(B) 성분의 오르가노하이드로젠폴리실록산의 배합량은, (A) 성분 중의 비닐기 및 알릴기의 합계에 대한 (B) 성분 중의 규소 원자에 결합한 수소 원자(SiH기)가 몰비로 0.1 내지 4.0이 되는 양, 특히 바람직하게는 0.5 내지 3.0이 되는 양, 더욱 바람직하게는 0.8 내지 2.0이 되는 양인 것이 바람직하다. 0.1 미만이면 경화 반응이 진행되지 않아서, 실리콘 경화물을 얻는 것이 곤란하고, 4.0을 초과하면 미반응의 SiH기가 경화물 중에 다량으로 잔존하기 때문에, 경화물의 물성이 경시적으로 변화되는 원인이 된다.
본 발명에서는, 접착성 부여를 위해서 (A) 및 (B) 성분 중 하나 또는 둘다가 실라놀기를 함유하는 것이 바람직하다. 상기 실라놀기를 갖는 실록산 단위의 양은 (A) 성분의 오르가노폴리실록산 또는 (B) 성분의 오르가노하이드로젠폴리실록산에 있어서 전체 실록산 단위에 대하여 10 몰％ 이하(0 내지 10 몰％) 정도이다.
-(C) 백금족 금속계 촉매-
이 촉매 성분은 본 발명의 조성물의 부가 경화 반응을 발생시키기 위해서 배합되는 것이고, 백금계, 팔라듐계, 로듐계의 것이 있다. 상기 촉매로서는 히드로실릴화 반응을 촉진시키는 것으로서 종래 공지된 어떤 것도 사용할 수 있다. 비용 등을 고려하여, 백금, 백금흑, 염화백금산 등의 백금계의 것, 예를 들면 H2PtCl6ㆍpH2O, K2PtCl6, KHPtCl6ㆍpH2O, K2PtCl4, K2PtCl4ㆍpH2O, PtO2ㆍpH2O, PtCl4ㆍpH2O, PtCl2, H2PtCl4ㆍpH2O(여기서, p는 양의 정수) 등이나, 이들과 올레핀 등의 탄화수소, 알코올 또는 비닐기 함유 오르가노폴리실록산과의 착체 등을 예시할 수 있다. 이들 촉매는 1종 단독으로도 2종 이상의 조합으로도 사용할 수 있다.
(C) 성분의 배합량은 경화를 위한 유효량일 수 있고, 통상 상기 (A) 성분 및 (B) 성분의 합계량에 대하여 백금족 금속으로서 질량 환산으로 0.1 내지 500 ppm, 특히 바람직하게는 0.5 내지 100 ppm의 범위이다.
-(D) 충전제-
(D) 성분의 충전제는, 본 발명의 실리콘 적층 기판의 선 팽창률을 저하시키면서 상기 기판의 강도를 향상시키는 것을 목적으로서, 본 발명의 조성물에 첨가된다. (D) 성분으로서는, 공지된 충전제이면 어떤 것이어도 좋고, 예를 들면 침강 실리카, 발연 실리카, 용융 실리카, 용융 구형 실리카, 결정성 실리카 등의 실리카류, 발연 이산화티탄, 탄산칼슘, 규산칼슘, 이산화티탄, 산화 제2철, 카본 블랙, 산화아연, 질화규소, 질화알루미늄, 보론니트라이드, 삼산화안티몬, 알루미나, 산화지르콘, 황화아연, 산화마그네슘, 황산바륨 등을 들 수 있다. 보강성 무기질 충전제로서는, 예를 들면 침강 실리카, 발연 실리카 등의 실리카류, 발연 이산화티탄, 알루미나, 질화알루미늄 등을 들 수 있다. 비보강성 무기질 충전제로서는, 예를 들면 탄산칼슘, 규산칼슘, 이산화티탄, 산화제2철, 카본 블랙, 산화아연 등을 들 수 있다. (D) 성분은 1종 단독으로도 2종 이상을 조합하여도 사용할 수 있다.
(D) 성분의 배합량은, 얻어지는 실리콘 적층 기판의 선 팽창률 및 강도의 관 점에서 (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부당 900 질량부 이하(0 내지 900 질량부)의 범위이고, 600 질량부 이하(0 내지 600 질량부)의 범위인 것이 바람직하고, 10 내지 600 질량부, 특히는 50 내지 500 질량부의 범위인 것이 보다 바람직하다.
본 발명의 실리콘 적층 기판이 LED 장치용 실리콘 적층 기판인 경우에는, 하기의 (D1) 및 경우에 따라 (D2) 성분을 함유하는 충전제가 (D) 성분으로서 바람직하게 이용된다.
ㆍ(D1) 무기질 충전제
(D1) 성분은 (D2) 성분 이외의 무기질 충전제이고, 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판의 선 팽창률을 저하시키면서 상기 기판의 기계적 강도를 향상시키는 것을 목적으로서, 본 발명의 조성물에 첨가된다. (D1) 성분으로서는, 통상 실리콘 수지 조성물에 배합되는 것을 사용할 수 있고, 공지된 무기질 충전제이면 어떤 것이어도 좋으며, 예를 들면 용융 실리카, 용융 구형 실리카, 결정성 실리카 등의 실리카류, 질화규소, 질화알루미늄, 보론니트라이드, 삼산화안티몬 등을 들 수 있고, 특히 용융 실리카, 용융 구형 실리카가 바람직하다. (D1) 성분은 1종 단독으로도 2종 이상을 조합하여도 사용할 수 있다.
(D1) 성분의 평균 입경 및 형상은 특별히 한정되지 않는다. (D1) 성분의 평균 입경은 통상 0.5 내지 50 μm이지만, 얻어지는 실리콘 수지 조성물의 성형성 및 유동성으로부터 볼 때, 바람직하게는 1 내지 10 μm, 더 바랍직하게는 1 내지 5 μm이다. 또한, 평균 입경은 레이저광 회절법에 의한 입도 분포 측정에 있어서의 질 량 평균값 D50(또는 메디안 직경)으로서 구할 수 있다.
(D1) 성분의 무기 충전제는 수지와 무기질 충전제와의 결합 강도를 강하게 하기 위해서, 실란 커플링제, 티타네이트 커플링제 등의 커플링제로 미리 표면 처리한 것일 수도 있다. 이러한 커플링제로서는, 예를 들면 γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, γ-글리시독시프로필메틸디에톡시실란, β-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란 등의 에폭시 관능성 알콕시실란; N-β(아미노에틸)γ-아미노프로필트리메톡시실란, γ-아미노프로필트리에톡시실란, N-페닐-γ-아미노프로필트리메톡시실란 등의 아미노 관능성 알콕시실란; γ-머캅토프로필트리메톡시실란 등의 머캅토 관능성 알콕시실란 등을 이용하는 것이 바람직하다. 또한, 표면 처리에 사용되는 커플링제의 배합량 및 표면 처리 방법에 대해서는 특별히 제한되지 않는다. 또한, (D1) 성분의 무기질 충전제는, 상기 무기질 충전제를 유기 용제에 분산시킨 슬러리 상태여도 본 발명의 조성물에 첨가할 수 있다.
(D1) 성분의 배합량은, 얻어지는 LED 장치용 실리콘 적층 기판의 선 팽창률 및 강도의 관점에서, (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부당 600 질량부 이하(0 내지 600 질량부)의 범위인 것이 바람직하고, 10 내지 600 질량부, 특히는 50 내지 500 질량부의 범위인 것이 보다 바람직하다.
ㆍ(D2) 백색 안료
(D2) 성분은 백색 안료이고, 얻어지는 경화물을 백색으로 하기 위한 백색 착색제로서 이용된다. (D2) 성분은, 얻어지는 LED 장치용 실리콘 적층 기판이 광을 반사하는 것이 필요한 경우에는, 상기 실리콘 적층 기판의 광 반사율을 올리는 것을 목적으로 하여, 본 발명의 조성물에 첨가되지만, 특히 광을 반사하는 것을 필요로 하지 않는 실리콘 적층 기판을 얻는 경우에는 본 발명의 조성물에 첨가되지 않는 경우도 있다. 여기서, "실리콘 적층 기판이 광을 반사하는 것이 필요하다"는 것은, 후술한 바와 같이 상기 실리콘 적층 기판은 광 반사율이 전체 가시광 영역에 걸쳐 바람직하게는 80 % 이상(즉, 80 내지 100 %)인 것을 말한다. (D2) 성분으로서는, 종래부터 일반적으로 사용되고 있는 공지된 백색 안료이면 제한없이 사용할 수 있지만, 바람직하게는 이산화티탄, 알루미나, 산화지르콘, 황화아연, 산화아연, 산화마그네슘, 황산바륨 또는 이들 2종 이상의 조합이 이용된다. 상기 조합으로서는, 이산화티탄과 구체적으로 예시된 다른 백색 안료의 적어도 1종과의 조합을 들 수 있다. 이들 중에서 이산화티탄, 알루미나, 산화마그네슘이 보다 바람직하고, 이산화티탄이 보다 더 바람직하다. 이산화티탄의 결정 형태는 루틸형, 아나타스형, 브루카이트형 중 어떤 것이어도 상관없지만, 루틸형이 바람직하게 사용된다.
백색 안료는 평균 입경이 0.05 내지 10.0 μm인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 0.1 내지 5.0 μm, 보다 더 바랍직하게는 0.1 내지 1.0 μm이다. 또한, (D2) 성분의 백색 안료와 (A) 및 (B) 성분의 수지 성분 및 (D1) 성분의 무기질 충전제와의 혼합성 및 분산성을 높이기 위해서, (D2) 성분의 백색 안료를, Al의 수산화물, Si의 수산화물 등의 수산화물 등으로 미리 표면 처리할 수도 있다. 또한, 평균 입경은, 상술한 바와 같이 레이저광 회절법에 의한 입도 분포 측정에 있어서 의 질량 평균값 D50(또는 메디안 직경)으로서 구할 수 있다. (D2) 성분은 1종 단독으로도 2종 이상을 조합하여서도 사용할 수 있다.
(D2) 성분의 배합량은 (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부당 1 내지 300 질량부인 것이 바람직하고, 3 내지 200 질량부인 것이 보다 바람직하고, 10 내지 150 질량부인 것이 특히 바람직하다. 상기 배합량이 1 질량부 미만이면, 얻어지는 경화물의 백색도가 충분해지지 않는 경우가 있다. 상기 배합량이 300 질량부를 초과하면, 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판의 선 팽창률을 저하시키면서 상기 기판의 기계적 강도를 향상시키는 것을 목적으로서 첨가되는 (D1) 성분의 무기질 충전제의 전체 무기질 충전제에서 차지하는 비율이 너무 낮아지는 경우가 있다. 또한, (D2) 성분의 백색 안료의 양은 실리콘 수지 조성물 전체에 있어서 1 내지 50 질량 ％의 범위인 것이 바람직하고, 5 내지 30 질량 ％의 범위인 것이 보다 바람직하고, 10 내지 30 질량 ％의 범위인 것이 보다 더 바람직하다.
-그 밖의 성분-
본 발명의 조성물에는, 상술한 (A) 내지 (D) 성분 이외에도, 필요에 따라서 그 자체에 공지된 각종 첨가제를 배합할 수 있다.
ㆍ접착 보조제
본 발명의 조성물에는, 접착성을 부여하기 위해서 접착 보조제(접착성 부여제)를 필요에 따라서 첨가할 수 있다. 접착 보조제는 1종 단독으로도 2종 이상을 조합하여도 사용할 수 있다. 접착 보조제로서는, 예를 들면 1 분자 중에 규소 원 자에 결합한 수소 원자(SiH기), 규소 원자에 결합한 알케닐기(예를 들면 Si-CH=CH2기), 알콕시실릴기(예를 들면 트리메톡시실릴기), 에폭시기(예를 들면 글리시독시프로필기, 3,4-에폭시시클로헥실에틸기)로부터 선택되는 관능성기를 적어도 2종, 바람직하게는 2종 또는 3종 함유하는 직쇄상 또는 환상의 규소 원자수 4 내지 50개, 바람직하게는 4 내지 20개 정도의 오르가노실록산 올리고머, 하기 화학식 2로 표시되는 오르가노옥시실릴 변성 이소시아누레이트 화합물, 그의 가수분해 축합물(오르가노실록산 변성 이소시아누레이트 화합물) 및 이들 2종 이상의 조합 등을 들 수 있다.
<화학식 2>
Figure 112009055662388-PAT00004
(식 중, R5는 하기 화학식 3으로 표시되는 유기기, 또는 지방족 불포화 결합을 함유하는 1가 탄화수소기이지만, R5의 적어도 1개는 화학식 3의 유기기이다.)
<화학식 3>
Figure 112009055662388-PAT00005
(여기서, R6은 수소 원자 또는 탄소 원자수 1 내지 6의 1가 탄화수소기이고, v는 1 내지 6, 특히 1 내지 4의 정수이다.)
화학식 2에 있어서의 R5의 지방족 불포화 결합을 함유하는 1가 탄화수소기로서는, 비닐기, 알릴기, 프로페닐기, 이소프로페닐기, 부테닐기, 이소부테닐기, 펜테닐기, 헥세닐기 등의 탄소 원자수 2 내지 8, 특히 2 내지 6의 알케닐기, 시클로헥세닐기 등의 탄소 원자수 6 내지 8의 시클로알케닐기 등을 들 수 있다. 또한, 화학식 3에 있어서의 R6의 1가 탄화수소기로서는, 예를 들면 메틸기, 에틸기, 프로필기, 이소프로필기, 부틸기, 이소부틸기, tert-부틸기, 펜틸기, 헥실기 등의 알킬기, 시클로헥실기 등의 시클로알킬기, 상기 R5에 대하여 예시한 알케닐기 및 시클로알케닐기, 또한 페닐기 등의 아릴기 등의 탄소 원자수 1 내지 8, 특히 1 내지 6의 1가 탄화수소기를 들 수 있고, 바람직하게는 알킬기이다.
또한, 접착 보조제로서는, 1,5-비스(글리시독시프로필)-1,3,5,7-테트라메틸시클로테트라실록산, 1-글리시독시프로필-5-트리메톡시실릴에틸-1,3,5,7-테트라메틸시클로테트라실록산 등, 및 하기 화학식에 나타내어지는 화합물이 예시된다.
Figure 112009055662388-PAT00006
(식 중, g 및 h는 각각 0 내지 50 범위의 정수이며, 또한 g+h가 2 내지 50, 바람직하게는 4 내지 20을 만족시키는 것이다.)
Figure 112009055662388-PAT00007
Figure 112009055662388-PAT00008
상기 유기 규소 화합물 중, 얻어지는 경화물에 특히 양호한 접착성을 부여하는 화합물은, 1 분자 중에 규소 원자 결합 알콕시기와 알케닐기 또는 규소 원자 결합 수소 원자(SiH기)를 갖는 유기 규소 화합물이다.
접착 보조제의 배합량은 (A) 성분 100 질량부에 대하여 통상 10 질량부 이하(즉, 0 내지 10 질량부), 바람직하게는 0.1 내지 8 질량부, 보다 바람직하게는 0.2 내지 5 질량부 정도이다. 상기 배합량이 너무 많으면 경화물의 경도에 악영향을 미치거나 표면 점착성을 높이거나 할 우려가 있다.
ㆍ 경화 억제제
본 발명의 조성물에는 필요에 따라서 적절하게 경화 억제제를 배합할 수 있다. 경화 억제제는 1종 단독으로도 2종 이상을 조합하여도 사용할 수 있다. 경화 억제제로서는, 예를 들면 테트라메틸테트라비닐시클로테트라실록산과 같은 비닐기 고함유 오르가노폴리실록산, 트리알릴이소시아누레이트, 알킬말레에이트, 아세틸렌알코올류 및 그의 실란 변성물 및 실록산 변성물, 하이드로퍼옥시드, 테트라메틸에틸렌디아민, 벤조트리아졸 및 이들의 혼합물로 이루어지는 군에서 선택되는 화합물 등을 들 수 있다. 경화 억제제는 (A) 성분 100 질량부당 통상 0.001 내지 1.0 질량부, 바람직하게는 0.005 내지 0.5 질량부 첨가된다.
-제조-
본 발명의 실리콘 수지 조성물은 소요되는 성분을 균일하게 혼합함으로써 제조된다. 통상적으로는, 경화가 진행되지 않도록 2액으로 나누어 보존되고, 사용시에 2액을 혼합하여 경화를 행한다. 물론, 상술한 아세틸렌알코올 등의 경화 억제제를 소량 첨가하여 1액으로서 사용할 수도 있다. 또한, 본 발명의 실리콘 수지 조성물은 (A) 내지 (C) 성분을 균일하게 혼합하여 베이스 조성물을 얻고, 이 베이스 조성물에 톨루엔, 크실렌, 헵탄 등의 용제를 첨가한 후, 또한 (D) 성분을 첨가함으로써 용액 또는 분산액으로서 제조할 수도 있다. (D) 성분이 (D1) 및 경우에 따라 (D2) 성분을 함유하는 경우에는, 상기 실리콘 수지 조성물은, (A) 내지 (C) 성분을 균일하게 혼합하여 베이스 조성물을 얻고, 이 베이스 조성물에 톨루엔, 크실렌, 헵탄 등의 용제를 첨가한 후, 또한 (D1) 및 경우에 따라 (D2) 성분을 첨가함으로써 분산액으로서 제조할 수도 있다.
[실리콘 적층 기판]
본 발명의 실리콘 적층 기판은 유리 섬유 직물과, 상기 유리 섬유 직물 중에 충전되며 상기 유리 섬유 직물 표면을 피복하는 실리콘 수지 조성물의 경화물을 포함하여 이루어지는 실리콘 적층 기판이다. 상기 실리콘 적층 기판의 두께는 상기 기판의 용도나 상기 기판의 제조에 이용되는 유리 섬유 직물의 두께 등에 따라서 적절하게 선택할 수 있고, 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 20 내지 2,000 μm, 보다 바람직하게는 50 내지 1,000 μm이다.
본 발명의 실리콘 적층 기판은 상기 기판에 대하여 수직인 방향(이하, Z축 방향이라 하는 경우가 있음)의 선 팽창 계수가 -100 내지 200 ℃의 범위에 걸쳐 바람직하게는 50 ppm/℃ 이하(즉, 0 내지 50 ppm/℃), 보다 바람직하게는 5 내지 40 ppm/℃이다. 또한, 본 발명의 실리콘 적층 기판은 상기 기판에 대하여 평행한 방향(이하, XY축 방향이라 하는 경우가 있음)의 선 팽창 계수가 -100 내지 200 ℃의 범위에 걸쳐, 바람직하게는 10 ppm/℃ 이하(즉, 0 내지 10 ppm/℃), 보다 바람직하게는 1 내지 8 ppm/℃이다. 또한, 선 팽창 계수는 JIS K 7197에 따라서 열 기계 분석(TMA) 측정법에 의해 측정한 값이다.
본 발명의 일 실시 형태에 있어서, 상기 실리콘 적층 기판은 LED 장치용 실리콘 적층 기판으로서, (D) 성분의 충전제는 (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 600 질량부 이하의 (D1) 성분과, 경우에 따라 (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 1 내지 300 질량부의 (D2) 성분을 함유한다. 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판은, 광 반사율이 전체 가시광 영역에 걸쳐 바람직하게는 80 ％ 이상(즉, 80 내지 100 ％), 보다 바람직하게는 85 내지 99 ％이다. 본 발명에 있어서 광 반사율은, 예를 들면 광 반사율 측정기 엑스-라이트(X-rite) 8200(적분구 분광 광도계, 엑스-라이트사(US) 제조) 등에 의해 측정된다. 또한, 본 발명에 있어서, 가시광 영역이란 400 내지 700 nm의 영역을 의미한다.
또한, 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판은 온도 260 ℃, 시간 60 초의 IR 리플로우 처리 후의 광 반사율이 전체 가시광 영역에 걸쳐 바람직하게는 80 ％ 이상(즉, 80 내지 100 ％), 보다 바람직하게는 85 내지 98 ％이다. 본 발명에 있어서, IR 리플로우 처리는 IR 리플로우 장치를 이용하여 행한다.
또한, 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판은 파장 365 nm, 강도 30 mW/cm2의 자외선을 120 ℃에서 24 시간 조사한 후의 광 반사율이 전체 가시광 영역에 걸쳐 80 ％ 이상(즉, 80 내지 100 ％), 보다 바람직하게는 85 내지 98 ％이다.
-유리 섬유 직물-
유리 섬유 직물은 특별히 한정되지 않고, 공지된 것을 사용할 수 있다. 유리 섬유 직물은 시트상이며, 그의 두께는 본 발명의 실리콘 적층 기판의 용도 등에 따라서 적절하게 선택할 수 있고, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 10 내지 2,000 μm, 바람직하게는 10 내지 1,000 μm, 보다 바람직하게는 20 내지 300 μm이다. 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판에 있어서는, 유리 섬유 직물의 두께는 상기 LED 장치용 실리콘 적층 기판의 용도 등에 따라서 적절하게 선택할 수 있고, 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 20 내지 2,000 μm, 보다 바람직하게 는 50 내지 1,000 μm이다.
- 실리콘 수지 조성물의 경화물-
상기 유리 섬유 직물 중에 충전되며 상기 유리 섬유 직물 표면을 피복하는 실리콘 수지 조성물의 경화물은, 상술한 (A) 내지 (D) 성분을 포함하는 실리콘 수지 조성물의 경화물이다. 본 발명의 실리콘 적층 기판에 있어서, 상기 경화물은 상기 유리 섬유 직물의 한쪽면만을 피복할 수도 양면을 피복할 수도 있지만, 상기 유리 섬유 직물의 양면을 피복하는 것이 바람직하다. 상기 유리 섬유 직물 표면을 피복하는 경화물의 두께는 본 발명의 실리콘 적층 기판의 용도 등에 따라서 적절하게 선택할 수 있고, 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 20 내지 2,000 μm, 보다 바람직하게는 50 내지 1,000 μm이다. 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판에 있어서는, 상기 유리 섬유 직물 표면을 피복하는 경화물의 두께는, 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판의 용도 등에 따라서 적절하게 선택할 수 있고, 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 50 내지 2,000 μm, 보다 바람직하게는 60 내지 1,000 μm이다.
- 실리콘 적층 기판의 제조 방법-
본 발명의 실리콘 적층 기판은, 상기 (A) 내지 (D) 성분을 포함하는 실리콘 수지 조성물을 용제에 용해ㆍ분산된 상태로 유리 섬유 직물에 함침시키고, 다음에, 상기 유리 섬유 직물로부터 상기 용제를 증발시켜 제거하고, 다음에, 상기 유리 섬유 직물에 함침된 상기 실리콘 수지 조성물을 가압 성형하에서 가열 경화킴으로써 의해 얻을 수 있다. 여기서, (D) 성분으로서, (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부 에 대하여 600 질량부 이하의 (D1) 성분과, 경우에 따라 (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 1 내지 300 질량부의 (D2) 성분을 함유하는 충전제를 이용함으로써, 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판을 얻을 수 있다.
-용제-
용제는 상술한 실리콘 수지 조성물을 용해ㆍ분산시킬 수 있으면서, 상기 조성물이 미경화 또는 반경화의 상태로 유지되는 온도에서 증발시킬 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않고, 예를 들면 비점이 50 내지 200 ℃, 바람직하게는 80 내지 150 ℃인 용제를 들 수 있다. 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판을 제조하는 경우에는, 상술한 실리콘 수지 조성물을 용해ㆍ분산시킬 수 있으면서, 상기 조성물이 미경화 또는 반경화인 상태로 유지되는 온도에서 증발시킬 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않고, 예를 들면 비점이 50 내지 150 ℃, 바람직하게는 60 내지 100 ℃인 용제를 들 수 있다. 용제의 구체적인 예로서는, 톨루엔, 크실렌, 헥산, 헵탄 등의 탄화수소계 비극성 용제; 에테르류 등을 들 수 있다. 용제의 사용량은, 상술한 실리콘 수지 조성물이 용해ㆍ분산되고, 얻어진 용액 또는 분산액을 유리 섬유 직물에 함침시킬 수 있는 양이면, 특별히 제한되지 않고, 상기 실리콘 수지 조성물 100 질량부에 대하여 바람직하게는 10 내지 200 질량부, 보다 바람직하게는 20 내지 100 질량부이다. 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판을 제조하는 경우에는, 상술한 실리콘 수지 조성물이 용해ㆍ분산되고, 얻어진 용액 또는 분산액을 유리 섬유 직물에 함침시킬 수 있는 양이면, 특별히 제한되지 않고, 상기 실리콘 수지 조성물 100 질량부에 대하여 바람직하게는 10 내지 200 질량부, 보다 바람직하 게는 50 내지 100 질량부이다.
상술한 실리콘 수지 조성물의 용액 또는 분산액은, 예를 들면 유리 섬유 직물을 상기 용액 또는 분산액에 침지시킴으로써, 또는 유리 섬유 직물의 한쪽면 또는 양면에 침치 장치 등을 이용하여 도포함으로써 유리 섬유 직물에 함침시킬 수 있다.
용제의 증발은, 예를 들면 상술한 실리콘 수지 조성물을 용제에 용해ㆍ분산된 상태로 함침시킨 유리 섬유 직물을 바람직하게는 50 내지 150 ℃, 보다 바람직하게는 60 내지 100 ℃에서 방치함으로써 행할 수 있다. 적절하게 오븐, 드라이어 등의 가열 장치를 이용할 수도 있다.
가압 성형하에서의 가열 경화는, 예를 들면 열 프레스기, 진공 프레스기 등을 이용하여, 바람직하게는 1 내지 100 MPa, 보다 바람직하게는 5 내지 50 MPa의 압력하에, 바람직하게는 50 내지 200 ℃, 보다 바람직하게는 70 내지 180 ℃의 온도에서 행할 수 있다. 경화 시간은 바람직하게는 1 내지 30 분, 보다 바람직하게는 2 내지 10 분일 수 있다. 또한, 50 내지 200 ℃, 특히 70 내지 180 ℃에서 0.1 내지 10 시간, 특히 1 내지 4 시간의 후경화를 행할 수 있다.
[LED 장치]
본 발명의 LED 장치는 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판과 상기 기판 상에 실장된 LED 칩을 구비한다. 도 1은 본 발명의 LED 장치의 일례를 나타내는 단면도이다. 도 1에 나타내는 LED 장치 (1)에 있어서, 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판 (2) 상에는 양극과 음극으로 이루어지는 전극 패턴 (3)이 제조되고, 전극 패턴의 한쪽 전극에 다이본딩 페이스트 (4)를 통해 LED 칩 (5)가 다이본딩되어 있다. LED 칩 (5)와 전극 패턴 (3)의 다른쪽 전극 사이에는 본딩 와이어 (6)이 접속되어 있다. 전극 패턴 (3)의 일부, LED 칩 (5) 및 본딩 와이어 (6)은 투명 밀봉체 (7)에 의해서 밀봉되어 있다.
전극 패턴 (3)은 공지된 방법으로 제조할 수 있고, 예를 들면 본 발명의 LED 장치용 실리콘 적층 기판과, 상기 기판의 한쪽면 또는 양면에 설치된 동박을 갖는 동장 적층 기판에 대하여 에칭 등을 행함으로써 제조할 수 있다. 다이본딩 페이스트 (4)로서는, 예를 들면 은 페이스트 등을 들 수 있다. 본딩 와이어 (6)으로서는, 예를 들면 금선 등을 들 수 있다. 투명 밀봉체 (7)은, 예를 들면 실리콘 밀봉제, 에폭시 밀봉제 등의 공지된 밀봉제를, 적절하게 원하는 형상으로 성형하여 경화시킴으로써 설치할 수 있다.
<실시예>
이하, 합성예, 실시예 및 비교예를 나타내어 본 발명을 구체적으로 설명하지만, 본 발명이 하기 실시예로 제한되는 것은 아니다. 또한, 하기 예에서 중량 평균 분자량은 겔 투과 크로마토그래피(GPC)에 의해 측정한 폴리스티렌 환산값이다.
[합성예 1]
-비닐기 함유 오르가노폴리실록산 수지(A1)-
PhSiCl3으로 표시되는 오르가노실란: 1142.1 g(87.1 몰％), ClMe2SiO(Me2SiO)33SiMe2Cl: 529 g(3.2 몰％), MeViSiCl2: 84.6 g(9.7 몰％)을 톨루엔 용매에 용해 후, 물 중에 적하하여 공가수분해하고, 또한 수세, 알칼리 세정으로 중화, 탈수 후, 용제를 스트립하여 비닐기 함유 수지(A1)을 합성하였다. 이 수지는 중량 평균 분자량 62,000, 융점 60 ℃의 고체였다. 이것의 비닐기 함유량은 0.05 몰/100 g이었다.
[합성예 2]
-히드로실릴기 함유 오르가노폴리실록산 수지(B1)-
PhSiCl3으로 표시되는 오르가노실란: 1142.1 g(87.1 몰％), ClMe2SiO(Me2SiO)33SiMe2Cl: 529 g(3.2 몰％), MeHSiCl2: 69 g(9.7 몰％)을 톨루엔 용매에 용해 후, 물 중에 적하하여 공가수분해하고, 또한 수세, 알칼리 세정으로 중화, 탈수 후, 용제를 스트립하여 히드로실릴기 함유 수지(B1)을 합성하였다. 이 수지는 중량 평균 분자량 58,000, 융점 58 ℃의 고체였다. 이것의 히드로실릴기 함유량은 0.05 몰/100 g이었다.
[합성예 3]
-비닐기 함유 오르가노폴리실록산 수지(A2)-
PhSiCl3으로 표시되는 오르가노실란: 1142.1 g(87.1 몰％), ClMe2SiO(Me2SiO)33SiMe2Cl: 529 g(3.2 몰％), Me2ViSiCl: 72.3 g(9.7 몰％)을 톨루엔 용매에 용해 후, 물 중에 적하하여 공가수분해하고, 또한 수세, 알칼리 세정으로 중화, 탈수 후, 용제를 스트립하여 비닐기 함유 수지(A2)를 합성하였다. 이 수지는 중량 평균 분자량 63,000, 융점 63 ℃의 고체였다. 이것의 비닐기 함유량은 0.05 몰/100 g이었다.
[합성예 4]
-히드로실릴기 함유 오르가노폴리실록산 수지(B2)-
PhSiCl3으로 표시되는 오르가노실란: 1142.1 g(87.1 몰％), ClMe2SiO(Me2SiO)33SiMe2Cl: 529 g(3.2 몰％), Me2HSiCl: 56.7 g(9.7 몰％)을 톨루엔 용매에 용해 후, 물 중에 적하하고, 공가수분해하고, 또한 수세, 알칼리 세정으로 중화, 탈수 후, 용제를 스트립하여 히드로실릴기 함유 수지(B2)를 합성하였다. 이 수지는 중량 평균 분자량 57,000, 융점 56 ℃의 고체였다. 이것의 히드로실릴기 함유량은 0.05 몰/100 g이었다.
[실시예 1]
합성예 1에서 얻어진 비닐기 함유 수지(A1): 189 g, 합성예 2에서 얻어진 히드로실릴기 함유 수지(B1): 189 g, 반응 억제제로서 아세틸렌알코올계 에티닐시클로헥산올: 0.2 g, 염화백금산의 1 질량 ％ 옥틸알코올 용액: 0.1 g을 첨가하고, 60 ℃로 가온한 플라네터리 믹서로 잘 교반하여 베이스 조성물을 얻었다. 이 베이스 조성물에 용제로서 톨루엔을 400 g 첨가하고, 또한 실리카(상품명: 아도마파인 E5/24C, 평균 입경: 약 3 μm, (주)아드마텍스 제조)를 378 g 첨가하여 실리콘 수지 조성물의 톨루엔 분산액을 제조하였다.
이 톨루엔 분산액에 유리 섬유 직물(니또보 제조, 두께: 100 μm)를 침지시킴으로써, 상기 톨루엔 분산액을 상기 유리 섬유 직물에 함침시켰다. 상기 유리 섬유 직물을 60 ℃에서 2 시간 방치함으로써 톨루엔을 증발시켰다. 톨루엔을 증발시킨 후의 유리 섬유 직물의 양면에는, 실온에서 고체의 피막이 형성되어 있었다. 상기 유리 섬유 직물을 열 프레스기로써 150 ℃에서 10 분간 가압 성형하여 성형품을 얻고, 또한 이것을 150 ℃에서 1 시간 2차 경화시켜 실리콘 적층 기판을 얻었다.
1. 외관
얻어진 실리콘 적층 기판의 표면 균일성, 즉 상기 표면이 평활하거나 요철을 가지며 불균일한지 어떤지를 육안에 의해 확인하였다.
2. 기계적 특성
얻어진 실리콘 적층 기판에 대하여 JIS K 6251 및 JIS K 6253에 준거하여 인장 강도(0.2 mm 두께) 및 경도(타입 D형 스프링 시험기를 이용하여 측정. 6 mm 두께(즉, 0.2 mm 두께×30매))를 측정하였다.
3. 표면 점착성
얻어진 실리콘 적층 기판의 표면 점착성을 지촉(指觸)으로 확인하였다.
4. 선 팽창 계수
얻어진 실리콘 적층 기판(0.2 mm 두께)에 대하여 JIS K 7197에 따라서 열 기계 분석(TMA) 측정법에 의해 -100 내지 200 ℃의 범위에 걸쳐, 상기 기판에 대하여 수직인 방향(Z축 방향) 및 평행한 방향(XY축 방향)의 선 팽창 계수를 측정하였다.
5. IR 리플로우 시험
상기와 동일하게 하여, 상기 톨루엔 분산액을 상기 유리 섬유 직물에 함침시 키고, 톨루엔을 증발시켰다. 톨루엔을 증발시킨 후의 유리 섬유 직물을 동박(후쿠다 긴조꾸 제조, 두께: 38 μm) 2매 사이에 끼우고, 열 프레스기로 150 ℃에서 10 분간 가압 성형하여 성형품을 얻고, 또한 이것을 150 ℃에서 1 시간 2차 경화시켜 동장 적층 기판(0.3 mm 두께)을 얻었다. 이 동장 적층 기판에 대하여 IR 리플로우 장치(상품명: 리플로우 솔더링 장치, (주)다무라 세이사꾸쇼 제조)에 의해 260 ℃, 10 초간의 IR 리플로우 처리를 행하고, 동박이 박리되었는지 어떤지를 확인하였다.
이들 각 측정 결과를 표 1에 나타내었다.
[실시예 2]
실시예 1에 있어서, 합성예 1에서 얻어진 비닐기 함유 수지(A1) 및 합성예 2에서 얻어진 히드로실릴기 함유 수지(B1) 대신에, 각각 합성예 3에서 얻어진 비닐기 함유 수지(A2) 및 합성예 4에서 얻어진 히드로실릴기 함유 수지(B2)를 이용한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여, 실리콘 적층 기판 및 동장 적층 기판을 얻어 평가하였다. 결과를 표 1에 나타내었다. 또한, 톨루엔을 증발시킨 후의 유리 섬유 직물의 양면에는, 실온에서 고체의 피막이 형성되어 있었다.
[실시예 3]
실시예 1에 있어서, 베이스 조성물을 얻었을 때, 하기 화학식으로 표시되는 접착 보조제 6 g을 더 첨가한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 실리콘 적층 기판 및 동장 적층 기판을 얻고, 평가하였다. 결과를 표 1에 나타내었다. 또한, 톨루엔을 증발시킨 후의 유리 섬유 직물의 양면에는, 실온에서 고체의 피막이 형성되어 있었다.
Figure 112009055662388-PAT00009
[비교예 1]
실시예 1에 있어서, 베이스 조성물 대신에, 반복 단위수 5 내지 50개의 직쇄상 디오르가노폴리실록산 연쇄 구조를 함유하지 않는 비닐기 함유 오르가노폴리실록산 수지를 주제로 하는 시판용 부가 반응 경화형 실리콘 바니시인 KJR-632(상품명, 신에쓰 가가꾸 고교(주) 제조) 189 g을 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 실리콘 적층 기판 및 동장 적층 기판을 얻고, 평가하였다. 결과를 표 1에 나타내었다. 상기 실리콘 바니시와 실리카와의 분산이 나쁘기 때문에, 표 1에 나타내는 바와 같이, 표면이 균일한 실리콘 적층 기판은 얻어지지 않았다.
Figure 112009055662388-PAT00010
[실시예 4]
합성예 1에서 얻어진 비닐기 함유 수지(A1): 189 g, 합성예 2에서 얻어진 히드로실릴기 함유 수지(B1): 189 g, 반응 억제제로서 아세틸렌알코올계 에티닐시클로헥산올: 0.2 g, 염화백금산의 1 질량 ％ 옥틸알코올 용액: 0.1 g, 하기 화학식으로 표시되는 접착 보조제: 6 g을 첨가하고, 60 ℃로 가온한 플라네터리 믹서에서 잘 교반하여 베이스 조성물을 얻었다. 이 베이스 조성물에 용제로서 톨루엔을 400 g 첨가하고, 또한 실리카(상품명: 아도마파인 E5/24C, 평균 입경: 약 3 μm, (주)아드마텍스 제조)를 378 g과 산화티탄(상품명 PF-691, 평균 입경: 약 0.2 μm, 이시하라 산교 제조) 38 g을 첨가하여 실리콘 수지 조성물의 톨루엔 분산액을 제조하였다.
Figure 112009055662388-PAT00011
이 톨루엔 분산액에 유리 섬유 직물(니또보 제조, 두께: 100 μm)를 침지시킴으로써, 상기 톨루엔 분산액을 상기 유리 섬유 직물에 함침시켰다. 상기 유리 섬유 직물을 60 ℃에서 2 시간 방치함으로써 톨루엔을 증발시켰다. 톨루엔을 증발시킨 후의 유리 섬유 직물의 양면에는, 실온에서 고체의 피막이 형성되어 있었다. 상기 유리 섬유 직물을 열 프레스기로써 150 ℃에서 10 분간 가압 성형하여 성형품을 얻고, 또한 이것을 150 ℃에서 1 시간 2차 경화시켜 실리콘 적층 기판을 얻었다.
외관의 확인, 기계적 특성의 측정, 표면 점착성의 확인, 선 팽창 계수의 측정 및 IR 리플로우 시험은 실시예 1과 동일하게 행하였다.
6. 광 반사율
얻어진 실리콘 적층 기판에 대하여, 전체 가시광 영역에 걸쳐 광 반사율을 측정하였다. 또한, 얻어진 실리콘 적층 기판에 대하여 상기 IR 리플로우 장치에 의해 260 ℃, 60 초간의 IR 리플로우 처리를 행한 후, 전체 가시광 영역에 걸쳐 광 반사율을 측정하였다. 또한, 얻어진 실리콘 적층 기판에 대하여 파장 365 nm, 강도 30 mW/cm2의 자외선을 120 ℃에서 24 시간 조사한 후, 전체 가시광 영역에 걸쳐 광 반사율을 측정하였다. 또한, 광 반사율은 광 반사율 측정기 엑스-라이트 8200(적분구 분광 광도계, 엑스-라이트사(US) 제조)을 이용하여 측정하였다.
이들 각 측정 결과를 표 2에 나타내었다.
7. 점등 시험
도 1에 나타내는 LED 장치를 제조하여 점등 시험을 행하였다. 도 1에 있어서, 전극 패턴 (3)은 상기한 대로 하여 제조한 동장 적층 기판을 에칭함으로써 제조하였다. 다이본딩 페이스트 (4)로서 KJR-632DA-1(신에쓰 가가꾸(주) 제조)을 이용하여 청색 LED 칩 (5)(파장 450 nm)를 다이본딩하였다. 본딩 와이어 (6)으로서 금선을 이용하였다. 투명 밀봉체 (7)은 전극 패턴 (3)의 일부, LED 칩 (5) 및 본딩 와이어 (6)을 실리콘 수지 코팅제(상품명: KJR-9022, 신에쓰 가가꾸(주) 제조)로 캐스팅 코팅함으로써 제조하였다(경화 조건: 150 ℃, 4 시간). 점등 시험은, 이와 같이 하여 얻은 LED 장치를 투입 전류 150 mA로 연속 점등하여 실리콘 적층 기판의 변색 유무를 관찰함으로써 행하였다. 결과를 표 3에 나타내었다.
[실시예 5]
실시예 4에 있어서, 합성예 1에서 얻어진 비닐기 함유 수지(A1) 및 합성예 2에서 얻어진 히드로실릴기 함유 수지(B1) 대신에, 각각 합성예 3에서 얻어진 비닐기 함유 수지(A2) 및 합성예 4에서 얻어진 히드로실릴기 함유 수지(B2)를 이용한 것 이외에는, 실시예 4와 동일하게 하여 실리콘 적층 기판 및 동장 적층 기판을 얻고, 평가하였다. 결과를 표 2 및 3에 나타내었다. 또한, 톨루엔을 증발시킨 후의 유리 섬유 직물의 양면에는, 실온에서 고체의 피막이 형성되어 있었다.
[비교예 2]
실시예 4에서 제조한 동장 적층 기판 대신에, 양면에 동박을 갖는 시판의 백색 유리 에폭시 기판을 이용한 것 이외에는, 실시예 4와 동일하게 하여 LED 장치를 제조하고, 점등 시험을 행하였다. 결과를 표 3에 나타내었다.
Figure 112009055662388-PAT00012
Figure 112009055662388-PAT00013
도 1은 본 발명의 LED 장치의 일례를 나타내는 단면도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1. LED 장치
2. LED 장치용 실리콘 적층 기판
3. 전극 패턴
4. 다이본딩 페이스트
5. LED 칩
6. 본딩 와이어
7. 투명 밀봉체

Claims (15)

  1. 유리 섬유 직물(glass cloth)과, 상기 유리 섬유 직물 중에 충전되며 상기 유리 섬유 직물 표면을 피복하는 실리콘 수지 조성물의 경화물을 포함하여 이루어지는 실리콘 적층 기판으로서,
    상기 실리콘 수지 조성물이
    (A) R1SiO1.5 단위, R2 2SiO 단위 및 R3 aR4 bSiO(4-a-b)/2 단위로 이루어지고(여기서, R1, R2 및 R3은 독립적으로 수산기, 메틸기, 에틸기, 프로필기, 시클로헥실기 또는 페닐기를 나타내고, R4는 독립적으로 비닐기 또는 알릴기를 나타내고, a는 0, 1 또는 2이고, b는 1 또는 2이며, a+b는 2 또는 3임), 상기 R2 2SiO 단위의 적어도 일부가 연속해서 반복하여 이루어지며, 그 반복수가 5 내지 50개인 구조를 포함하는 수지 구조의 오르가노폴리실록산,
    (B) R1SiO1.5 단위, R2 2SiO 단위 및 R3 cHdSiO(4-c-d)/2 단위로 이루어지고(여기서, R1, R2 및 R3은 독립적으로 상기한 바와 같고, c는 0, 1 또는 2이고, d는 1 또는 2이며, c+d는 2 또는 3임), 상기 R2 2SiO 단위의 적어도 일부가 연속해서 반복하여 이루어지며, 그 반복수가 5 내지 50개인 구조를 포함하는 수지 구조의 오르가노하이 드로젠폴리실록산: (A) 성분 중의 비닐기 및 알릴기의 합계에 대한 (B) 성분 중의 규소 원자에 결합한 수소 원자가 몰비로 0.1 내지 4.0이 되는 양,
    (C) 백금족 금속계 촉매: 유효량, 및
    (D) 충전제: (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 900 질량부 이하를 포함하는 실리콘 수지 조성물인 실리콘 적층 기판.
  2. 제1항에 있어서, 상기 실리콘 수지 조성물이 실온에서 고체상인 실리콘 적층 기판.
  3. 제1항에 있어서, 상기 (A) 및 (B) 성분 중 하나 또는 둘다가 실라놀기를 함유하는 것인 실리콘 적층 기판.
  4. 제1항에 있어서, 상기 실리콘 적층 기판에 대하여 수직인 방향의 선 팽창 계수가 -100 내지 200 ℃의 범위에 걸쳐 50 ppm/℃ 이하인 실리콘 적층 기판.
  5. 제1항에 있어서, 상기 실리콘 적층 기판에 대하여 평행인 방향의 선 팽창 계수가 -100 내지 200 ℃의 범위에 걸쳐 10 ppm/℃ 이하인 실리콘 적층 기판.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 실리콘 적층 기판이 LED(발광 다이오드) 장치용이고,
    (D) 성분의 충전제가 (D1) (D2) 성분 이외의 무기질 충전제: (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 600 질량부 이하를 함유하고, 상기 실리콘 적층 기판이 광을 반사하는 것이 필요한 경우에는 (D2) 백색 안료: (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 1 내지 300 질량부를 함유하는 실리콘 적층 기판.
  7. 제6항에 있어서, 상기 (D2) 성분이 이산화티탄, 산화아연 또는 그의 조합인 실리콘 적층 기판.
  8. 제6항에 있어서, 광 반사율이 전체 가시광 영역에 걸쳐 80 ％ 이상인 실리콘 적층 기판.
  9. 제6항에 있어서, 온도 260 ℃, 시간 60 초의 IR 리플로우 처리 후의 광 반사율이 전체 가시광 영역에 걸쳐 80 ％ 이상인 실리콘 적층 기판.
  10. 제6항에 있어서, 파장 365 nm, 강도 30 mW/cm2의 자외선을 120 ℃에서 24 시간 조사한 후의 광 반사율이 전체 가시광 영역에 걸쳐 80 ％ 이상인 실리콘 적층 기판.
  11. 제1항에 기재된 (A) 내지 (D) 성분을 포함하는 실리콘 수지 조성물을 용제에 용해ㆍ분산된 상태로 유리 섬유 직물에 함침시키고,
    다음에, 상기 유리 섬유 직물로부터 상기 용제를 증발시켜 제거하고,
    다음에, 상기 유리 섬유 직물에 함침된 상기 실리콘 수지 조성물을 가압 성형하에서 가열 경화시키는 것을 포함하는, 제1항에 기재된 실리콘 적층 기판의 제조 방법.
  12. 제11항에 있어서, 상기 실리콘 수지 조성물이 실온에서 고체상인 제조 방법.
  13. 제11항 또는 제12항에 있어서, 상기 실리콘 적층 기판이 LED 장치용이고,
    (D) 성분의 충전제가 (D1) (D2) 성분 이외의 무기질 충전제: (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 600 질량부 이하를 함유하고, 상기 실리콘 적층 기판이 광을 반사하는 것이 필요한 경우에는 (D2) 백색 안료: (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 1 내지 300 질량부를 함유하는 제조 방법.
  14. (A) R1SiO1.5 단위, R2 2SiO 단위 및 R3 aR4 bSiO(4-a-b)/2 단위로 이루어지고(여기서, R1, R2 및 R3은 독립적으로 수산기, 메틸기, 에틸기, 프로필기, 시클로헥실기 또는 페닐기를 나타내고, R4는 독립적으로 비닐기 또는 알릴기를 나타내고, a는 0, 1 또는 2이고, b는 1 또는 2이며, a+b는 2 또는 3임), 상기 R2 2SiO 단위의 적어도 일부 가 연속해서 반복하여 이루어지며, 그 반복수가 5 내지 50개인 구조를 포함하는 수지 구조의 오르가노폴리실록산,
    (B) R1SiO1.5 단위, R2 2SiO 단위 및 R3 cHdSiO(4-c-d)/2 단위로 이루어지고(여기서, R1, R2 및 R3은 독립적으로 상기한 바와 같고, c는 0, 1 또는 2이고, d는 1 또는 2이며, c+d는 2 또는 3임), 상기 R2 2SiO 단위의 적어도 일부가 연속해서 반복하여 이루어지며, 그 반복수가 5 내지 50개인 구조를 포함하는 수지 구조의 오르가노하이드로젠폴리실록산: (A) 성분 중의 비닐기 및 알릴기의 합계에 대한 (B) 성분 중의 규소 원자에 결합한 수소 원자가 몰비로 0.1 내지 4.0이 되는 양,
    (C) 백금족 금속계 촉매: 유효량, 및
    (D) 충전제: (A) 및 (B) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 900 질량부 이하
    를 포함하는 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물.
  15. 제6항에 기재된 실리콘 적층 기판과, 상기 기판 상에 실장된 LED 칩을 구비하는 LED 장치.
KR1020090085206A 2008-09-11 2009-09-10 실리콘 적층 기판, 그의 제조 방법, 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물 및 ｌｅｄ 장치 KR101614161B1 (ko)

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2008233103 2008-09-11
JPJP-P-2008-233103 2008-09-11
JP2008233102 2008-09-11
JPJP-P-2008-233102 2008-09-11

Publications (2)

Publication Number Publication Date
KR20100031080A true KR20100031080A (ko) 2010-03-19
KR101614161B1 KR101614161B1 (ko) 2016-04-20

Family

ID=41278644

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020090085206A KR101614161B1 (ko) 2008-09-11 2009-09-10 실리콘 적층 기판, 그의 제조 방법, 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물 및 ｌｅｄ 장치

Country Status (7)

Country Link
US (1) US8765264B2 (ko)
EP (1) EP2163585B1 (ko)
JP (1) JP5471180B2 (ko)
KR (1) KR101614161B1 (ko)
CN (1) CN101673716B (ko)
AT (1) ATE549377T1 (ko)
TW (1) TWI500511B (ko)

Families Citing this family (41)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP5463586B2 (ja) * 2009-12-21 2014-04-09 利昌工業株式会社 プリプレグ、積層板、及び金属箔張り積層板
JP5844252B2 (ja) * 2010-04-02 2016-01-13 株式会社カネカ 硬化性樹脂組成物、硬化性樹脂組成物タブレット、成形体、半導体のパッケージ、半導体部品及び発光ダイオード
CN101864279A (zh) * 2010-05-17 2010-10-20 盐城市赛瑞特半导体照明有限公司 用于led与散热装置间的饱和式超细填充剂
JP5640476B2 (ja) * 2010-06-08 2014-12-17 信越化学工業株式会社 光半導体素子封止用樹脂組成物及び発光装置
JP2012074416A (ja) * 2010-09-27 2012-04-12 Sekisui Chem Co Ltd 光半導体装置用ダイボンド材及びそれを用いた光半導体装置
JP2012074512A (ja) * 2010-09-28 2012-04-12 Sekisui Chem Co Ltd 光半導体装置用ダイボンド材及びそれを用いた光半導体装置
JP2012102244A (ja) * 2010-11-10 2012-05-31 Kaneka Corp 熱硬化性樹脂組成物およびそれを用いた半導体のパッケージ
CN103328575A (zh) * 2010-12-08 2013-09-25 道康宁公司 适合形成封装物的包含二氧化钛纳米粒子的硅氧烷组合物
WO2012078594A1 (en) * 2010-12-08 2012-06-14 Dow Corning Corporation Siloxane compositions suitable for forming encapsulants
JP5522116B2 (ja) * 2011-04-28 2014-06-18 信越化学工業株式会社 付加硬化型シリコーン組成物及びそれを用いた光半導体装置
CN103635530B (zh) 2011-05-31 2016-05-18 三菱瓦斯化学株式会社 树脂组合物、以及使用其的预浸料和覆金属箔层压板
CN102810617B (zh) * 2011-06-01 2015-02-04 展晶科技(深圳)有限公司 发光二极管封装结构及其制造方法
US20140175505A1 (en) * 2011-07-14 2014-06-26 Ryosuke Yamazaki Sealing agent for optical semiconductor devices, and optical semiconductor device
JP5837385B2 (ja) * 2011-10-04 2015-12-24 株式会社カネカ 熱硬化性樹脂組成物およびそれを用いた発光ダイオード用のパッケージ
JP5653893B2 (ja) * 2011-12-07 2015-01-14 信越化学工業株式会社 積層基板
JP2013133428A (ja) * 2011-12-27 2013-07-08 Kaneka Corp 表面実装型発光装置用樹脂成形体およびそれを用いた発光装置
JP5851875B2 (ja) * 2012-02-14 2016-02-03 信越化学工業株式会社 光学半導体装置用パッケージの製造方法及び光学半導体装置の製造方法
TWI590494B (zh) * 2012-02-14 2017-07-01 信越化學工業股份有限公司 Optical semiconductor device package, its manufacturing method, and optical semiconductor device and its manufacturing method
KR101944577B1 (ko) 2012-03-13 2019-01-31 미츠비시 가스 가가쿠 가부시키가이샤 수지 조성물, 프리프레그 및 금속박 피복 적층판
JP5770674B2 (ja) * 2012-04-04 2015-08-26 信越化学工業株式会社 光学半導体装置用基板及びその製造方法、並びに光学半導体装置
KR101526003B1 (ko) * 2012-07-24 2015-06-04 제일모직주식회사 복합시트, 이의 제조 방법, 이를 포함하는 플렉시블 기판 및 이를 포함하는 디스플레이 장치
JP2014067959A (ja) * 2012-09-27 2014-04-17 Stanley Electric Co Ltd 面実装型光半導体装置
US9203002B2 (en) * 2012-10-19 2015-12-01 Osram Sylvania Inc. Ultraviolet reflective silicone compositions, reflectors, and light sources incorporating the same
US20150253507A1 (en) * 2012-10-24 2015-09-10 Konica Minolta, Inc. Optical member and coupling optical system
JP5851970B2 (ja) 2012-10-29 2016-02-03 信越化学工業株式会社 シリコーン樹脂組成物、並びにこれを用いたシリコーン積層基板とその製造方法、及びｌｅｄ装置
KR101870117B1 (ko) 2012-12-27 2018-06-25 다우 실리콘즈 코포레이션 반사 및 난연 특성이 탁월한 용품의 형성을 위한 조성물 및 이로부터 형성된 용품
JP5941847B2 (ja) * 2013-01-17 2016-06-29 信越化学工業株式会社 シリコーン・有機樹脂複合積層板及びその製造方法、並びにこれを使用した発光半導体装置
TWI616489B (zh) * 2013-02-18 2018-03-01 可應用於發光二極體元件之聚矽氧烷組合物、基座配方及其發光二極體元件
WO2014132646A1 (ja) * 2013-02-27 2014-09-04 株式会社朝日ラバー 白色反射膜用インク、白色反射膜用粉体塗料、白色反射膜の製造方法、白色反射膜、光源マウント及び照明器具シェード
JP6072662B2 (ja) * 2013-10-10 2017-02-01 信越化学工業株式会社 シリコーン樹脂組成物、該組成物を用いた積層板、及び該積層板を有するｌｅｄ装置
US10743412B2 (en) 2014-02-27 2020-08-11 Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. Substrate and semiconductor apparatus
US9671085B2 (en) 2014-04-22 2017-06-06 Dow Corning Corporation Reflector for an LED light source
JP6356618B2 (ja) * 2015-03-03 2018-07-11 富士フイルム株式会社 白色樹脂組成物、転写材料、基材、タッチパネル、及び、情報表示装置
JP6618035B2 (ja) * 2015-03-09 2019-12-11 株式会社リコー 素子、及び発電装置
JP2016014156A (ja) * 2015-10-20 2016-01-28 信越化学工業株式会社 シリコーン樹脂組成物、並びにこれを用いたシリコーン積層基板とその製造方法、及びｌｅｄ装置
JP6010210B2 (ja) * 2015-12-10 2016-10-19 株式会社カネカ 表面実装型発光装置用樹脂成形体およびそれを用いた発光装置
CN105504833A (zh) * 2016-01-22 2016-04-20 蒋柱明 一种单组份功率型led封装用的有机硅绝缘胶及其制备方法
JP6480360B2 (ja) * 2016-02-18 2019-03-06 信越化学工業株式会社 半導体装置
JP2018030953A (ja) * 2016-08-24 2018-03-01 信越化学工業株式会社 シリコーン樹脂透明基板及びその製造方法
JP2018030977A (ja) 2016-08-26 2018-03-01 信越化学工業株式会社 シリコーン樹脂基板、金属層形成シリコーン樹脂基板、シリコーン樹脂硬化基板及び金属層形成シリコーン樹脂硬化基板
JP2022063847A (ja) * 2020-10-12 2022-04-22 旭化成株式会社 低誘電ガラスクロス、プリプレグ、及びプリント配線板

Family Cites Families (22)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5214654A (en) * 1975-07-24 1977-02-03 Shin Etsu Chem Co Ltd An organopolysiloxane composition
JP2698491B2 (ja) * 1991-08-19 1998-01-19 信越化学工業株式会社 ガラス繊維織物の処理剤
JP2728607B2 (ja) * 1992-11-17 1998-03-18 信越化学工業株式会社 熱伝導性複合シートの製造方法
JP2938340B2 (ja) 1994-03-29 1999-08-23 信越化学工業株式会社 熱伝導性複合シート
US6335548B1 (en) * 1999-03-15 2002-01-01 Gentex Corporation Semiconductor radiation emitter package
JP2000265073A (ja) 1999-03-12 2000-09-26 Ibiden Co Ltd 粗化面形成用樹脂組成物およびプリント配線板
JP2001013513A (ja) 1999-06-30 2001-01-19 Optrex Corp 液晶表示素子
TW526242B (en) * 1999-11-17 2003-04-01 Shinetsu Chemical Co Titanium oxide-filled addition reaction-curable silicone rubber composition and its cured material
JP3704286B2 (ja) * 1999-11-17 2005-10-12 信越化学工業株式会社 酸化チタン充填付加反応硬化型シリコーンゴム組成物及びその硬化物
CN100338141C (zh) * 2002-04-26 2007-09-19 株式会社钟化 硬化性组合物、硬化物及其制造方法以及由此硬化物密封的发光二极管
MY151065A (en) * 2003-02-25 2014-03-31 Kaneka Corp Curing composition and method for preparing same, light-shielding paste, light-shielding resin and method for producing same, package for light-emitting diode, and semiconductor device
JP2007502333A (ja) * 2003-08-01 2007-02-08 ダウ・コーニング・コーポレーション 光起電アプリケーション用のシリコーンベース誘電被膜及びフィルム
JP2005063693A (ja) * 2003-08-14 2005-03-10 Shin Etsu Chem Co Ltd ガラス繊維編組電線処理剤組成物
WO2005032227A1 (ja) 2003-09-29 2005-04-07 Ibiden Co., Ltd. プリント配線板用層間絶縁層、プリント配線板およびその製造方法
DE10359705A1 (de) * 2003-12-18 2005-07-14 Wacker-Chemie Gmbh Additionsvernetzende Siliconharzzusammensetzungen
KR20070047676A (ko) * 2005-11-02 2007-05-07 가부시끼가이샤 도리온 발광 다이오드 실장 기판
JP4816951B2 (ja) * 2005-12-06 2011-11-16 信越化学工業株式会社 シリコーン組成物及びその硬化物
TWI398487B (zh) 2005-12-06 2013-06-11 Shinetsu Chemical Co A polysiloxane composition and a hardened product thereof
TWI428396B (zh) 2006-06-14 2014-03-01 Shinetsu Chemical Co 填充磷光體之可固化聚矽氧樹脂組成物及其固化產物
JP4664247B2 (ja) * 2006-07-07 2011-04-06 信越化学工業株式会社 ガラス繊維製品処理剤組成物
WO2008097435A1 (en) * 2007-02-06 2008-08-14 Dow Corning Corporation Silicone resin, silicone composition, coated substrate, and reinforced silicone resin film
JP5972511B2 (ja) * 2008-03-31 2016-08-17 東レ・ダウコーニング株式会社 硬化性オルガノポリシロキサン組成物およびその硬化物

Also Published As

Publication number Publication date
KR101614161B1 (ko) 2016-04-20
JP5471180B2 (ja) 2014-04-16
EP2163585A1 (en) 2010-03-17
US20100065880A1 (en) 2010-03-18
TW201016458A (en) 2010-05-01
ATE549377T1 (de) 2012-03-15
CN101673716A (zh) 2010-03-17
TWI500511B (zh) 2015-09-21
US8765264B2 (en) 2014-07-01
CN101673716B (zh) 2014-03-19
EP2163585B1 (en) 2012-03-14
JP2010089493A (ja) 2010-04-22

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR20100031080A (ko) 실리콘 적층 기판, 그의 제조 방법, 실리콘 적층 기판 제조용 실리콘 수지 조성물 및 ｌｅｄ 장치
KR102082014B1 (ko) 실리콘 수지 조성물, 및 이것을 이용한 실리콘 적층 기판과 그의 제조 방법 및 ｌｅｄ 장치
JP6072662B2 (ja) シリコーン樹脂組成物、該組成物を用いた積層板、及び該積層板を有するｌｅｄ装置
KR101380545B1 (ko) 부가 경화형 실리콘 수지 조성물 및 그것을 사용하는실리콘제 렌즈
JP4586967B2 (ja) 発光半導体被覆保護材及び発光半導体装置
KR100848861B1 (ko) 실리콘 고무 조성물, 발광 반도체 피복/보호재 및 발광반도체 장치
KR101380062B1 (ko) 형광체 함유 접착성 실리콘 조성물, 상기 조성물로 이루어지는 조성물 시트, 및 상기 시트를 사용하는 발광장치의 제조 방법
US8841689B2 (en) Heat-curable silicone resin sheet having phosphor-containing layer and phosphor-free layer, method of producing light emitting device utilizing same and light emitting semiconductor device obtained by the method
JP4636275B2 (ja) シリコーン樹脂組成物で封止された半導体装置及び該半導体装置封止用シリコーン樹脂タブレット
JP5650092B2 (ja) シリコーンプリプレグ、それを用いたシリコーン樹脂板、シリコーン金属張積層板、シリコーン金属ベース基板及びｌｅｄ実装基板
JP4949130B2 (ja) 蛍光体充填硬化性シリコーン樹脂組成物およびその硬化物
KR101508394B1 (ko) 부가 경화형 실리콘 조성물 및 그의 경화물
KR101252301B1 (ko) 에폭시ㆍ실리콘 혼성 수지 조성물, 그의 제조 방법, 및발광 반도체 장치
US20160280918A1 (en) Addition-curable silicone composition
CN108795053B (zh) 加成固化型硅酮组合物、该组合物的制造方法、硅酮固化物、以及光学元件
KR20100031076A (ko) 경화성 실리콘 수지 조성물, 그의 경화물 및 상기 조성물로 이루어지는 차광성 실리콘 접착 시트
KR20150054875A (ko) 경화성 실리콘 조성물 및 이의 경화물
TWI767988B (zh) 固化性有機聚矽氧烷組成物以及半導體裝置
US10743412B2 (en) Substrate and semiconductor apparatus
JP6645911B2 (ja) シリコーン樹脂基板及びその製造方法、並びに光半導体装置
TWI837415B (zh) 加成硬化型聚矽氧組成物及光學元件
JP2016014156A (ja) シリコーン樹脂組成物、並びにこれを用いたシリコーン積層基板とその製造方法、及びｌｅｄ装置

Legal Events

Date Code Title Description
A201 Request for examination
E902 Notification of reason for refusal
E701 Decision to grant or registration of patent right
FPAY Annual fee payment

Payment date: 20190328

Year of fee payment: 4