KR20040002810A - 전극의 접속구조 및 전극의 접속방법 - Google Patents

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후지나와토오루
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히다치 가세고교 가부시끼가이샤
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Abstract

서로 대향하는 전극을 전기적으로 접속하는 접속구조로서, 서로 대향하는 제 1전극과 제 2전극의 사이에,
(a) 에폭시화합물, 비닐에테르화합물 및 환상에테르화합물로부터 선택되는 적어도 1종의 광양이온 중합성 화합물,
(b) 오늄염 등의 광양이온 중합개시제,
(c) 아크릴산에스테르화합물, 메타크릴산에스테르화합물 및 말레이미드화합물로부터 선택되는 적어도 1종의 광라디칼 중합성 화합물,
(d) 유기과산화물 등의 광라디칼 중합개시제를 포함하는 회로접속재료가 개재되어 있는 접속구조.

Description

전극의 접속구조 및 전극의 접속방법{ELECTRODE-CONNECTING STRUCTURE, AND METHOD OF CONNECTING ELECTRODES}
본 발명은 서로 대치하는 전극간에 개재되고, 서로 대향하는 전극을 전기적으로 접속하는 전극의 접속구조 및 전극의 접속방법에 관한 것이다.
일반적으로, 이러한 종류의 회로접속재료에 있어서, 이방도전성(異方導電性) 회로접속재료는 금속입자 등의 도전성 입자를 소정량 함유한 필름상의 회로접속재료이고, 회로의 접속재료로서 사용되고 있는 것이 있다. 이 회로접속재료는 전자부품과 전극이나 회로의 사이에 설치되고, 가압 또는 가열가압을 행하는 것에 의해 양자의 전극끼리를 전기적으로 접속함과 동시에, 인접하는 전극간에는 절연성을 부여하여, 전자부품과 회로를 접착고정하는 것이다. 이방도전성 회로접속재료로서는 스티렌계나 폴리에스테르계 등의 열가소성 물질이나, 에폭시계나 실리콘계 등의 열경화성 물질이 알려져 있다. 이들 물질을 포함하는 회로접속재료를 경화시키는 데에는 경화제가 필요하고, 더욱이 그 경화제에는 이방도전성 회로접속재료의 보존안정성을 높이기 위해서, 상온에서는 불활성이고, 활성온도 이상에서만 반응한다는 잠재성이 수반되어 있지 않으면 안된다. 이 때문에 회로접속재료를 경화시키기 위해서는 수지성분의 유동성의 향상 및 경화반응의 촉진을 위한 가열가압이 필요하게 된다. 즉, 회로접속재료를 용융, 유동시키고, 도전성 입자를 변형시켜 회로와의 접촉면적을 증대하고, 또한 회로부재와의 밀착성을 높이기 위해서 온도나 압력이 필요하게 되고, 이들 필요한 고온이나 압력은 회로접속재료의 종류나 경화성분에 따라 다르다.
이밖에 필름상 이외의 형태를 갖는 이방도전성 회로접속재료로서는 광경화성 수지를 사용한 페이스트상 재료가 알려져 있는데, 이들 이방도전성 회로접속재료는 가압 또는 가열가압에 의해 회로부재를 접속하고, 그 후 광조사에 의해 회로접속재료를 경화시키는 것이다.
이들의 종래기술에서는 회로접속재료가 충분한 접착강도를 얻기 위해서는 170∼200℃의 가열온도를 필요로 하고 있었다.
그러나, 수지경화시의 가열가압에 수반한 회로부재에 대한 열이나 압력의 영향은 그 대소를 불문하고 존재하고, 특히 열적인 영향에 관해서는 회로부재 자체에의 영향만이 아니라, 회로부재 접속시의 영향도 크다.
즉, 전자의 이방도전성 회로접속재료의 경우, 예컨대 액정패널 등의 회로부재를 접속할 때에, 편광판 등 액정패널 자체에 대한 영향이 염려되고, 이것에 의해 종래보다 저온에서의 접속, 또는 종래보다 단시간에서의 접속이 요구되고 있다.
또한, 후자의 이방도전성 회로접속재료의 경우, 가열가압시의 온도가 높은 조건에서 접속을 행하면, 대향하는 2개의 회로부재의 재질이 다르고, 각각의 열팽창계수(α)의 차이가 큰 경우에는, 회로의 위치어긋남이 발생할 가능성이 높다. 이것은 인접회로간의 피치가 좁게 됨에 따라 더욱이 발생확률이 높게 된다.
따라서, 본 발명의 목적은 광조사를 병용하는 것에 의해 종래보다 저온에서의 접속이 가능하고, 회로부재에 대한 열적 영향을 경감하고, 또한 접속후에 있어서 접속부의 신뢰성이 우수하고, 서로 대치하는 전극끼리를 전기적으로 접속하는 것을 가능하게 하는 전극의 접속구조 및 전극의 접속방법을 제공하는 것에 있다.
도 1은 본 발명의 실시의 형태에 따른 회로접속재료를 사용하여 회로기판의 전극을 접속하는 상태를 모식적으로 나타낸 단면도이다.
도 2는 도 1에 나타내는 회로기판의 전극을 접속하는 방법을 모식적으로 나타낸 단면도이다.
도 3은 다른 실시의 형태에 따른 회로접속재료를 사용하여 회로기판의 전극을 접속하는 상태를 모식적으로 나타낸 단면도이다.
도 4는 또 다른 실시의 형태에 따른 회로접속재료를 사용하여 회로기판의 전극을 접속하는 상태를 모식적으로 나타낸 단면도이다.
제 1의 발명은 (a) 광(光)양이온 중합성 화합물, (b) 광양이온 중합개시제, (c) 광라디칼 중합성 화합물, (d) 광라디칼 중합개시제를 포함하는 것을 특징으로 하는 회로접속재료이다.
또한, 제 2의 본 발명은 (a) 광양이온 중합성 화합물 및 (b) 광양이온 중합개시제를 포함하는 제 1층과, (c) 광라디칼 중합성 화합물 및 (d) 광라디칼중합개시제를 포함하는 제 2층을 갖춘 다층구성의 회로접속재료이다.
이들 제 1 및 제 2의 발명에 따른 회로접속재료를 대치하는 전극간에 개재시켜, 대치하는 전극을 가열가압하면서 동시에 광조사를 병용하여, 서로 대치하는 전극끼리를 전기적으로 접속한다. 본 발명에 따른 회로접속재료는 가열가압과 광조사와의 병용에 의해 가열온도를 낮게 할 수 있고, 종래보다 저온에서의 접속이 가능하게 된다. 이것에 의해 회로부재에 대한 열적 영향을 경감하고, 또한 접속후에 있어서 접속부의 신뢰성이 우수하다.
(a) 광양이온 중합성 화합물로서, 에폭시화합물, 비닐에테르화합물 및 환상에테르화합물로부터 선택되는 적어도 1종, (c) 광라디칼 중합성 화합물로서, 아크릴산에스테르화합물, 메타크릴산에스테르화합물 및 말레이미드화합물로부터 선택되는 적어도 1종을 함유하는 것이 경화성이 양호하므로 바람직하다.
(b) 광양이온 중합개시제로서 오늄염이 광양이온 중합성 화합물, 특히 에폭시화합물에 대한 경화성이 높기 때문에 바람직하고, (d) 광라디칼 중합개시제로서 유기과산화물이 광경화에 더하여 열반응에 의해 경화촉진을 도모하기 때문에 바람직하다.
각각의 회로접속재료 성분의 함유량으로서는, (a) 광양이온 중합성 화합물의 함유량이 (a) 광양이온 중합성 화합물과 (c) 광라디칼 중합성 화합물의 합 100중량부에 대해서 5∼95중량부, 바람직하게는 20∼80중량부, 보다 바람직하게는 40∼60중량부, (b) 광양이온 중합개시제의 함유량이 (a) 광양이온 중합성 화합물 100중량부에 대해서 0.05∼10중량부, (c) 광라디칼 중합성 화합물의 함유량이 (a) 광양이온 중합성 화합물과 (c) 광라디칼 중합성 화합물의 합 100중량부에 대해서 5∼95중량부, 바람직하게는 20∼80중량부, 보다 바람직하게는 40∼60중량부, (d) 광라디칼 중합개시제의 함유량이 (c) 광라디칼 중합성 화합물 100중량부에 대해서 0.05∼10중량부의 범위내에서 사용하는 것이 바람직하다.
광양이온 중합개시제와 광라디칼 중합개시제와의 함유량을 각각 0.05∼10중량부로 한 것은 각각 0.05미만이면 개시제의 양이 지나치게 적어서 경화불량을 일으킬 염려가 있고, 10중량부를 넘으면 경화물의 생성의 저하를 일으킬 염려가 있기 때문이다.
회로접속재료중에 더욱이 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지를 함유할 수 있고, 페녹시수지, 카르복실기 함유의 엘라스토머로 변성된 페녹시수지, 에폭시기 함유의 엘라스토머로 변성된 페녹시수지가 바람직하다. 더욱이 회로접속재료중에 아크릴고무를 함유할 수 있다.
이들은 경화시의 응력완화가 우수하여, 피착체와의 접착성을 향상시키고, 접속신뢰성을 향상시킨다. 또한, 유동성을 향상시키거나, 내부응력의 완화에 의해 물성의 향상을 초래한다.
이들 회로접속재료는 박리성 기재상에 도포, 건조하여 필름상으로 사용할 수 있다. 필름상으로 하는 것에 의해, 취급성이 우수함과 동시에 접속두께의 균일화가 도모되기 쉽다.
상기 회로접속재료에는 도전성 입자를 함유할 수 있고, 도전성 입자의 함유량을 회로접속재료의 매트릭스 성분 100용량부에 대해서 0.1∼30용량부로 한 이방도전성 회로접속재료로 할 수 있다. 도전성 입자를 함유하는 것에 의해, 전기적 접속의 신뢰성이 향상한다.
제 2의 발명에 있어서, 제 1층 및 제 2층의 층두께가 5∼50㎛인 것이 바람직하다.
5㎛보다도 작으면, 제 1층과 제 2층으로 나눈 효과를 충분하게 발휘할 수 없고, 50㎛보다도 크면 회로접속재료가 비어져 나오는 양이 많게 되어, 작업성을 저하시킬 염려가 있으며, 전극의 높이의 0.8∼1.5배 정도의 회로접속재료 두께가 필요하기 때문이다.
제 2의 발명에 따른 다층구성의 회로접속재료는 제 1층과 제 2층의 사이에 비중합성 성분으로 이루어지는 제 3층을 갖출 수 있다.
비중합성 성분으로서는 페녹시수지, 폴리비닐알코올, 폴리비닐부티랄, 아크릴고무, 폴리우레탄 등의 양이온 중합성 관능기나 라디칼 중합성 관능기를 갖지 않는 화합물을 들 수 있다.
또한, 제 3의 발명의 전극의 접속구조는, 제 1의 전극을 갖는 제 1의 회로부재와, 제 2의 전극을 갖는 제 2의 회로부재가 제 1의 전극과 제 2의 전극을 대향하여 배치되어 있고, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극의 사이에 제 1 또는 제 2의 발명에 따른 회로접속재료가 개재되어 있어, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극이 전기적으로 접속되어 있는 것이다.
제 3의 발명에 따른 전극의 접속구조에 의하면, 제 1 또는 제 2의 발명에 따른 회로접속재료를 대치하는 전극간에 개재시켜, 대치하는 전극을 가열가압하면서 광조사를 병용하여, 서로 대치하는 전극끼리를 전기적으로 접속한다. 가열가압시에 광조사를 병용하는 것에 의해, 대치하는 제 1의 전극과 제 2의 전극과의 접속에 필요한 온도를 종래보다 낮게 할 수 있는 것이 가능하고, 우수한 접착강도를 얻을 수 있으며, 양호한 전기적 도통을 얻을 수 있고, 우수한 신뢰성을 갖는 전극의 접속구조를 얻을 수 있다.
본 발명의 전극의 접속구조는 제 1의 회로부재와 제 2의 회로부재의 적어도 한쪽이 투광성을 갖는 것이 바람직하다. 외부로부터 회로부재를 통하여 용이하게 회로접속재료에 광조사할 수 있기 때문이다.
본 발명의 전극의 접속구조는 제 1의 전극을 갖는 제 1의 회로부재가 유리기판에 전극을 갖는 배선이 형성된 것이고, 제 2의 전극을 갖는 제 2의 회로부재가 폴리이미드 기판에 전극을 갖는 배선이 형성된 것일 수 있다.
제 4의 발명에 따른 전극의 접속방법은, 제 1의 전극을 갖는 제 1의 회로부재와, 제 2의 전극을 갖는 제 2의 회로부재가 제 1의 전극과 제 2의 전극을 대향하여 배치되어 있고, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극의 사이에 제 1 또는 제 2의 발명에 따른 회로접속재료가 개재되어 있고, 가열가압 및 광조사를 병용하는 것에 의해, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극을 전기적으로 접속하는 것이다.
제 5의 발명에 따른 전극의 접속방법은 제 1의 전극을 갖는 제 1의 회로부재와, 제 2의 전극을 갖는 제 2의 회로부재를 제 2의 발명에 따른 회로접속재료를 개재시켜 대향배치하고, 가열가압 및 광조사를 병용하는 것에 의해, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극을 전기적으로 접속시키는 전극의 접속방법으로서, 회로접속재료에 있어서 제 1층의 피착대상이 제 1 회로부재이고, 제 1 회로부재는 유리기판에 접속단자를 갖는 배선이 형성된 것이고, 제 2층의 피착대상이 제 2 회로부재이고, 제 2 회로부재가 폴리이미드기판에 접속단자를 갖는 배선이 형성된 것인 전극의 접속방법이다.
제 4 및 제 5의 전극의 접속방법에 의하면, 회로접속재료를 대향하여 배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극과의 사이에 개재시켜, 대향하는 전극을 가열가압하면서 광조사를 병용하여, 서로 대치하는 전극끼리를 전기적으로 접속한다. 가열가압할 때에 광조사를 병용하는 것에 의해 종래보다 저온에서의 접속이 가능하고, 회로부재에 대한 열적 영향을 경감하고, 또한 접속후에 있어서 접속부의 신뢰성이 우수하고, 서로 대치하는 전극끼리를 전기적으로 접속하는 것을 가능하게 하는 전극의 접속방법을 얻을 수 있다. 더욱이, 제 5의 전극의 접속방법에서는 제 1 회로부재가 유리기판이므로, 회로부재측으로부터 회로접속재료에 조사할 수 있어, 외측으로부터 용이하게 광조사가 가능하다.
제 4 및 제 5의 전극의 접속방법에 있어서, 일정시간의 가열가압의 개시후, 소정간격 경과후에 일정시간의 광조사를 개시하고, 광조사가 행해지고 있는 사이는 가열가압 상태가 유지되는 방법이 사용된다.
가열가압 시간은 5∼30초가 바람직하다. 5초보다 적으면 회로접속재료의 유동성이 불충분하고, 30초보다 많으면 작업성이 저하하기 때문이다.
가열가압후의 소정간격의 시간은 1∼10초가 바람직하다. 1초보다 적으면 적극간의 도통이 확보되기 전에 회로접속재료의 경화가 시작되어, 도통불량의 원인으로 되고, 10초보다 많으면 광조사에 필요한 시간이 짧아지고, 회로접속재료의 경화불량을 일으키기 때문이다.
광조사시간은 3∼30초가 바람직하다. 3초보다 적으면 회로접속재료의 경화불량의 요인으로 되고, 30초보다 많으면 작업성이 저하하기 때문이다.
발명을 실시하기 위한 최선의 형태
도 1은 본 발명의 실시의 형태에 따른 회로접속재료를 사용하여 회로기판의 전극을 접속하는 구조를 모식적으로 나타낸 것이고, 제 1의 전극(11)을 갖는 제 1의 회로부재(13)와 제 2의 전극(15)을 갖는 제 2의 회로부재(17)와의 사이에, 본 발명에 따른 회로접속재료(20)가 개재되어 있고, 이 회로접속재료(20)에 의해 제 1의 전극(11)과 제 2의 전극(15)을 접착고정하여 전기적으로 접속한다. 제 1의 회로부재(13)는 플렉서블 프린트(flexible print) 배선회로(FPC)의 기판이고, 제 1의 전극(11)은 FPC회로이다. 동일하게 제 2의 회로부재(17)는 유리기판이고, 제 2의 전극(15)은 유리기판상에 형성된 ITO의 전극회로이다.
도 2는 제 1의 전극(11)과 제 2의 전극(15)을 접착고정하는 방법을 나타내고 있고, 가열가압헤드(31)에 의해 제 1의 회로부재(13)를 제 2의 회로부재(17)가 재치되어 있는 투광성의 베이스(33)로 향하도록 압압하고 있고, 동시에 광원(35)으로부터 회로접속재료(20)에 광을 조사하고 있다. 더욱이, 광원(35)으로부터의 광은투광성의 베이스(33) 및 투광성의 제 2의 회로부재(17)를 투과하여 회로접속재료(20)에 조사된다.
도 3은 제 1층(21)과 제 2층(23)과의 2층구조로 한 회로접속재료(22)를 나타낸 것이고, 도 4는 회로접속재료(22)를 제 1층(21)과 제 2층(23)과의 사이에 제 3층(25)을 설치한 3층구조로 된 회로접속재료(24)를 나타낸 것이다.
도 1에 나타낸 단층의 회로접속재료(20)는 광양이온 중합성 화합물, 광양이온 중합개시제, 광라디칼 중합성 화합물, 광라디칼 중합개시제를 포함하고 있다.
도 3 및 도 4의 다층의 회로접속재료(22), (24)는 제 1층(21)에 광양이온 중합성 화합물 및 광양이온 중합개시제를 포함하고 있고, 제 2층(23)에 광라디칼 중합성 화합물 및 광라디칼 중합개시제를 포함하고 있다.
본 발명에 따른 회로접속재료(20), (22), (24)에 사용되는 광양이온 중합성 화합물로서는 양이온종에 의해서 중합하는 관능기를 갖는 화합물이고, 에폭시화합물, 비닐에테르화합물, 환상에테르화합물 등을 들 수 있다. 에폭시화합물로서는 1분자중에 2개 이상의 에폭시기를 갖는 화합물이고, 예컨대 에피클로르히드린과 비스페놀A나 비스페놀F 등으로부터 유도되는 비스페놀형 에폭시수지나, 폴리글리시딜에테르, 폴리글리시딜에스테르, 방향족 에폭시화합물, 지환식(脂環式) 에폭시화합물, 노볼락형 에폭시화합물, 글리시딜아민계 에폭시화합물, 글리시딜에스테르계 에폭시화합물 등을 들 수 있다.
비닐에테르화합물로서는 알킬비닐에테르화합물, 알케닐비닐에테르화합물, 알키닐비닐에테르화합물, 아릴비닐에테르화합물 등을 들 수 있다.
환상에테르화합물로서는 옥세탄화합물, 테트라히드로퓨란화합물, 테트라히드로피란 화합물 등을 들 수 있다.
본 발명에 사용되는 광양이온 중합개시제로서는 방향족 디아조늄염, 술포늄염, 요오드늄염, 포스포늄염, 셀레노늄염 등의 오늄염이나 금속알렌착체, 실라놀/알루미늄착체 등의 착체화합물, 벤조인토실레이트, o-니트로벤질토실레이트 등을 사용할 수 있다. 또한, 염을 형성할 때의 대(對)음이온으로서는 헥사플루오로안티모네이트, 헥사플루오로포스페이트, 테트라플루오로볼레이트, 테트라퀴스(펜타플루오로페닐)볼레이트 등이 사용된다.
본 발명에 사용되는 광라디칼 중합성 화합물로서는 활성라디칼에 의해 중합하는 관능기를 갖는 물질이고, 아크릴산에스테르화합물, 메타크릴산에스테르화합물, 말레이미드화합물 등을 들 수 있다. 광라디칼 중합성 화합물은 모노머, 올리고머의 어느 상태로 사용하는 것이 가능하고, 모노머와 올리고머를 병용하는 것도 가능하다.
아크릴산에스테르화합물, 메타크릴산에스테르화합물로서는 에폭시아크릴레이트 올리고머, 우레탄아크릴레이트 올리고머, 폴리에테르아크릴레이트 올리고머, 폴리에스테르아크릴레이트 올리고머 등의 광중합성 올리고머, 트리메티롤프로판트리아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜디아크릴레이트, 폴리알킬렌글리콜디아크릴레이트, 펜타에리스리톨아크릴레이트, 2-시아노에틸아크릴레이트, 시클로헥실아크릴레이트, 디시클로펜테닐아크릴레이트, 디시클로펜테니록시에틸아크릴레이ㅌ, 2-(2-에톡시에톡시)에틸아크릴레이트, 2-에톡시에틸아크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, n-헥실아크릴레이트, 2-히드록시에틸아크릴레이트, 히드록시프로필아크릴레이트, 이소보르닐아크릴레이트, 이소데실아크릴레이트, 이소옥틸아크릴레이트, n-라우릴아크릴레이트, 2-메톡시에틸아크릴레이트, 2-페녹시에틸아크릴레이트, 테트라히드로플루프릴아크릴레이트, 네오펜틸글리콜디아크릴레이트, 디펜타에리스리톨헥사아크릴레이트 등의 광중합성 단관능 및 다관능아크릴레이트 모노머 등의 아크릴산에스테르 등 및 이들과 유사한 t-부틸아미노에틸메타크릴레이트, 시클로헥실메타크릴레이트, 디시클로펜테니록시에틸메타크릴레이트, 2-히드록시에틸메타크릴레이트, 이소보르닐메타크릴레이트, 이소데실메타크릴레이트, n-라우릴아크릴레이트, 스테아릴메타크릴레이트, 트리데실메타크릴레이트, 글리시딜메타크릴레이트 등의 광중합성 단관능 및 다관능메타크릴레이트 모노머인 메타크릴산에스테르 등으로 대표되는 광중합형의 수지가 있고, 필요에 따라서 이들 수지를 단독 혹은 혼합하여 사용하여도 좋지만, 회로접속재료 경화물의 경화수축을 억제하고, 유연성을 부여하기 위해서는 우레탄아크릴레이트 올리고머를 배합하는 것이 바람직하다. 또한 상술한 광중합성 올리고머는 고점도이므로 점도조정을 위해서 저점도의 광중합성 다관능아크릴레이트 모노머 등의 모노머를 배합하는 것이 바람직하지만, 그 때에는 소망의 회로접속재료 특성을 얻기 위해서 1종 혹은 2종류 이상을 혼합하여 사용하여도 좋다.
말레이미드화합물로서는 분자중에 말레이미드기를 적어도 2개 이상 함유하는 것으로, 예컨대, 1-메틸-2,4-비스말레이미드벤젠, N,N'-m-페닐렌비스말레이미드, N,N'-p-페닐렌비스말레이미드, N,N'-m-톨루일렌비스말레이미드, N,N'-4,4-비페닐렌비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3'-디메틸-비페닐렌)비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3'-디메틸디페닐메탄)비스말레이미드, N,N'-4,4-(3,3'-디에틸디페닐메탄)비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐메탄비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐프로판비스말레이미드, N,N'-4,4-디페닐에테르비스말레이미드, N,N'-3,3'-디페닐술폰비스말레이미드, 2,2-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)프로판, 2,2-비스(3-s-부틸-4-8(4-말레이미드페녹시)페닐)프로판, 1,1-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)데칸, 4,4'-시클로헥실리덴-비스(1-(4-말레이미드페녹시)-2-시클로헥실벤젠, 2,2-비스(4-(4-말레이미드페녹시)페닐)헥사플루오로프로판 등을 들 수 있다. 이들은 단독으로 또는 조합하여 사용할 수 있다.
본 발명에 사용되는 광라디칼 중합개시제로서는 광조사에 의해 활성라디칼을 발생하는 화합물을 사용할 수 있다. 본 발명에 사용되는 광라디칼 중합개시제로서는 벤조일에틸에테르, 이소프로필벤조인에테르 등의 벤조인에테르, 벤질, 히드록시시클로헥실페닐케톤 등의 벤질케탈, 벤조페논, 아세토페논 등의 케톤류 및 그 유도체, 티옥산톤류, 비스이미다졸류 등이 있고, 이들 광개시제에, 필요에 따라서 아민류, 요오드화합물, 인화합물 등의 증감제를 임의의 비로 첨가하여도 좋다. 이때, 사용되는 광원의 파장이나 소망의 경화특성 등에 따라서 최적의 광개시제를 선택할 필요가 있다.
또한, 광조사에 의해 활성라디칼을 발생하는 화합물로서 유기과산화물계 경화제를 사용할 수 있다. 유기과산화물로서는 디아실퍼옥사이드, 디알킬퍼옥사이드, 퍼옥시디카보네이트, 퍼옥시에스테르, 퍼옥시케탈, 하이드로퍼옥사이드, 실릴퍼옥사이드 등으로부터 1종 또는 2종 이상을 선정할 수 있다. 이들은 회로부재의 전극의 부식을 억제하기 위해서, 유기과산화물 경화제중에 함유시키는 염소이온이나 유기산은 5000ppm 이하인 것이 바람직하고, 더욱이 가열분해후에 발생하는 유기산이 적은 것이 보다 바람직하다.
유기과산화물의 종류는 고반응성과 보존안정성의 점으로부터, 반감기가 10시간으로 되는 분해온도가 40℃ 이상, 또한 반감기가 1분으로 되는 분해온도가 180℃ 이하인 것이 바람직하고, 저온경화를 행할 경우의 수지유동의 방해를 억제하기 위해서는 반감기가 10시간으로 되는 분해온도가 70℃ 이상인 것이 보다 바람직하다.
디아실퍼옥사이드류로서는, 이소부틸퍼옥사이드, 2,4-디클로로벤조일퍼옥사이드, 3,5,5-트리메틸헥사노일퍼옥사이드, 옥타노일퍼옥사이드, 라우로일퍼옥사이드, 스테아로일퍼옥사이드, 숙시닐퍼옥사이드, 벤조일퍼옥시톨루엔, 벤조일퍼옥사이드 등이 있다. 디알킬퍼옥사이드류에서는 α,α'비스(t-부틸퍼옥시)디이소프로필벤젠, 디큐밀퍼옥사이드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산, t-부틸큐밀퍼옥사이드 등이 있다.
퍼옥시디카보네이트류로서는 디-n-프로필퍼옥시디카보네이트, 디이소프로필퍼옥시디카보네이트, 비스(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카보네이트, 디-2-에톡시메톡시퍼옥시디카보네이트, 디(2-에틸헥실퍼옥시)디카보네이트, 디메톡시부틸퍼옥시디카보네이트, 디(3-메틸-3-메톡시부틸퍼옥시)디카보네이트 등이 있다.
퍼옥시에스테르류로서는 큐밀퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시이소부틸레이트, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)시클로헥산, t-헥실퍼옥시이소프로필모노카보네이트, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시라울레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(m-톨루오일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시이소프로필모노카보네이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, t-부틸퍼옥시아세테이트 등이 있다.
퍼옥시케탈류에서는 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)시클로헥산, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-(t-부틸퍼옥시)시클로도데칸, 2,2-비스(t-부틸퍼옥시)데칸 등이 있다.
하이드로퍼옥사이드류로서는 디이소프로필벤젠하이드로퍼옥사이드, 큐멘하이드로퍼옥사이드 등이 있다.
실릴퍼옥사이드류로서는 t-부틸트리메틸시릴퍼옥사이드, 비스(t-부틸)디메틸실릴퍼옥사이드, t-부틸트리비닐실릴퍼옥사이드, 비스(t-부틸)디비닐실릴퍼옥사이드, 트리스(t-부틸)비닐실릴퍼옥사이드, t-부틸트리아릴실릴퍼옥사이드, 비스(t-부틸)디아릴실릴퍼옥사이드, 트리스(t-부틸)아릴실릴퍼옥사이드 등이 있다.
이들 유리라디칼 발생제는 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있고, 분해촉진제, 억제제 등을 혼합하여 사용하여도 좋다. 또한, 이들 라디칼 발생제를 폴리우레탄계, 폴리에스테르계의 고분자 물질 등으로 피복하여 마이크로캅셀화한 것은 사용가능시간이 연장되기 때문에 바람직하다.
또한, 유기과산화물 이외에 전술한 벤조인에틸에테르, 이소프로필벤조인에테르 등의 벤조인에테르, 벤질, 히드록시시클로헥실페닐케톤 등의 벤질케탈, 벤조페논, 아세토페논 등의 케톤류 및 그 유도체, 티옥산톤류, 비스이미다졸류 등을 적절하게 혼합하여 사용할 수 있다. 더욱이, 이들의 광개시제에 필요에 따라서 아민류, 요오드화합물, 인화합물 등의 증감제를 임의의 비로 첨가하여도 좋다.
증감제로서는 지방족 아민, 방향족기를 포함하는 아민, 피페리딘과 같이 질소가 환계의 일부를 이루고 있는 것, o-트릴티오요소, 나트륨디에틸디티오포스페이트, 방향족 설핀산의 가용성염, N,N'-디메틸-p-아미노벤조니트릴, N,N'-디에틸-p-아미노벤조니트릴, N,N'-디(β-시아노에틸)-p-아미노벤조니트릴, N,N'-디(β-클로로에틸)-p-아미노벤조니트릴, 트리-n-부틸포스핀 등이 있다.
또한, 프로피오페논, 아세토페논, 키산톤, 4-메틸아세토페논, 벤조페논, 플루오렌, 트리페닐렌, 비페닐, 티옥산톤, 안트라퀴논, 4,4'-비스(디메틸아미노)벤조페논, 4,4'-비스(디에틸아미노)벤조페논, 페난토렌, 나프탈렌, 4-페닐아세토페논, 4-페닐벤조페논, 1-요오드나프탈렌, 2-요오드나프탈렌, 아세나프텐, 2-나프토니트릴, 1-나프토니트릴, 크리센, 벤질, 플루오란텐, 피렌, 1,2-벤조안트라센, 아크리딘, 안트라센, 페릴렌, 테트라센, 2-메톡시나프탈렌 등의 비색소계 증감제, 티오닌, 메티렌블루, 루미플라빈, 리보플라빈, 루미크롬, 쿠말린, 솔라렌, 8-메톡시솔라렌, 6-메틸쿠말린, 5-메톡시솔라렌, 5-히드록시솔라렌, 쿠마릴피론, 아크리딘올렌디, 아크릴플라빈, 프로플라빈, 플루오레세인, 에오신Y, 에오신B, 에리트로신, 로즈벤갈 등의 색소계 증감제를 사용할 수 있다.
본 발명에 사용될 수 있는 수산기 함유 수지로서, 함유된 경우의 취급성이 좋고 경화시간의 응력완화가 우수한 것이 바람직하고, 수산기 등의 관능기를 갖는 경우에는 피착체와의 접착성이 향상하기 때문에 보다 바람직하다. 각 폴리머를 라디칼 중합성의 관능기로 변성한 것이 보다 바람직하다. 이들 폴리머의 분자량은 10000 이상이 바람직하지만, 1000000 이상으로 되면, (a) 광양이온 중합성 화합물과 (c) 광라디칼 중합성 화합물과의 혼합성이 악화된다. 또한, 수산기함유 수지와 폴리스티렌, 폴리에틸렌, 폴리비닐부티랄, 폴리비닐포스말, 폴리이미드, 폴리아미드, 폴리에스테르, 폴리염화비닐, 폴리페닐렌옥사이드, 요소수지, 멜라민수지, 페놀수지, 크실렌수지, 에폭시수지, 폴리이소시아네이트수지를 1종 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 이들 분자량 10000 이상의 수산기 함유 수지는 카르복실기 함유 엘라스토머, 에폭시기 함유 엘라스토머, 라디칼 중합성의 관능기에 의해 변성되어 있어도 좋다. 또한 라디칼 중합성의 관능기로 변성한 것은 내열성이 향상하기 때문에 바람직하다. 페녹시수지는 카르복실기 함유 엘라스토머로 변성된 페녹시수지나 에폭시기 함유 엘라스토머로 변성된 페녹시 수지를 사용할 수 있다.
본 발명에 사용될 수 있는 아크릴고무로서는 아크릴산, 아크릴산에스테르, 메타크릴산에스테르 또는 아크릴로니트릴중의 적어도 하나를 모노머 성분으로 한 중합체 또는 공중합체를 들 수 있고, 그 중에서도 글리시딜에테르기를 함유하는 글리시딜아크릴레이트나 글리시딜메타크릴레이트를 포함하는 공중합체계 아크릴고무가 적당하게 사용된다.
또한, 피착체가 무기계인 경우에는 실란커플링제를 회로접속재료 수지에 혼합하여 피착체와의 접착강도를 높이는 것이 가능하다. 실란커플링제로서는 비닐트리클로실란, 비닐트리에톡시실란, 비닐-트리스-(β-메톡시에톡시)실란, γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, γ-아미노프로필트리에톡시실란, β-(3, 4-에톡시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 이소시안산프로필트리에톡시실란 등이 있지만, (a) 광양이온 중합성 화합물 또는 (c) 광라디칼 중합성 화합물과의 반응성을 높이기 위해서는 γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란을 사용하는 것이 바람직하다.
경화에 사용되는 광은 일반적으로 널리 사용되고 있는 자외선을 사용할 수 있고, 수은램프, 메탈할라이드램프, 무전극램프 등으로 발생시킬 수 있다. 또한, 경화반응으로서 라디칼반응을 사용한 경우, 산소가 반응금지제로서 작용하므로, 광조사의 분위기중의 산소량은 광경화성 수지의 경화에 영향을 미친다. 이것은 광경화성 수지, 광개시제, 증감제 등의 종류나 농도에도 크게 좌우되기 때문에, 개개의 배합계에서 상세하게 검사할 필요가 있다.
본 발명에 있어서, 회로부재로서는 반도체 칩, 저항체 칩, 콘덴서 칩 등의 칩부품, 프린트기판 등의 기판, 폴리이미드나 폴리에스테르를 기판으로 한 플렉서블배선판, 액정패널 등 유리상에 산화인디움-주석(ITO)이나 크롬, 알루미늄 등으로 배선한 투명전극 등이 사용된다.
이들 회로부재에는 단자(전극)가 통상은 다수(경우에 따라서는 단독이어도 좋다) 설치되어 있고, 적어도 한쪽이 투광성을 갖는 상기 회로부재의 적어도 1조를 그들 회로부재에 설치된 단자의 적어도 1부를 대향배치하고, 대향배치한 단자간에회로접속재료를 개재시키고, 가열가압 및 광조사로서 대향배치한 단자끼리를 전기적으로 접속하여 접속체로 한다. 이때, 투광성을 갖는 회로부재의 두께는 1.2mm 이하가 투광성의 면에서 바람직하다.
또한, 형태를 필름상으로 하므로써, 종래의 페이스트상 회로 접속재료에 비하여 취급성이 우수하다는 점이나 접속두께의 균일화가 도모된다는 점 등에서 유리하다. 더욱이, 회로부재와의 밀착성을 높이기 위해서, 경화반응이 거의 진행하지 않는 수지가 유동하는 정도의 가열을 행하는 경우, 접속재료의 가열을 행하여 단자-도전성 입자-단자간의 도통을 확보한 후, 냉각공정을 도입하는 것에 의해 접속재료의 용융점도를 재상승시키는 것이 가능하고, 이것에 의해 가열-냉각만에 의해 도전성 입자의 압접상태를 유지하여 수지의 고정이 도모된다.
본 발명의 회로접속재료는 도전성 입자가 없더라도, 접속시에 서로 대향하는 회로전극의 직접 접촉에 의한 접속이 얻어지지만, 도전입자를 함유한 경우, 보다 안정한 접속이 얻어진다.
도전성 입자로서는 Au, Ag, Ni, Cu, 납 등의 금속입자나 카본 등이 있고, 충분한 보존안정성을 얻기 위해서는, 표층은 Ni, Cu 등의 천이금속류가 아닌 Au, Ag, 백금족의 귀금속류가 바람직하고, Au가 보다 바람직하다. 또한, Ni 등의 천이금속류의 표면을 Au 등의 귀금속류로 피복한 것도 좋다. 또한, 비도전성의 유리, 세라믹, 플라스틱 등에 상기한 도통층을 피복 등에 의해 형성하여, 최외층을 귀금속류로 피복한 것도 좋다. 플라스틱을 핵으로 한 경우나 열용융 금속입자의 경우, 가열가압에 의해 변형성을 갖기 때문에 접속시에 전극과의 접촉면적이 증가하여 신뢰성이 향상하므로 바람직하다. 귀금속류의 피복층의 두께는 양호한 저항을 얻기 위해서는 100옹그스트롬 이상이 바람직하다. 그러나, Ni 등의 천이금속의 위에 귀금속류의 층을 설치한 경우에서는 귀금속류층의 결손이나 도전입자의 혼합분산시에 생기는 귀금속류층의 결손 등에 의해 생기는 천이금속에 의한 산화환원작용으로 유리라디칼이 발생하여 보존성의 저하를 일으키기 때문에, 300옹그스트롬 이상이 바람직하다. 도전성 입자는 회로접속재료 수지성분 100부(체적)에 대해서 0.1∼30부(체적)의 범위에서 용도에 따라 사용이 나누어진다. 과잉의 도전성 입자에 의한 인접회로의 단격 등을 방지하기 위해서는 0.1∼10부(체적)로 하는 것이 보다 바람직하다.
본 발명에는 용도에 따라서 커플링제, 무기충진제, 유기충진제, 백색안료, 중합억제제, 증감제 및 그 조합으로부터 선택되는 첨가물을 함유하여도 좋다. 그 첨가량으로서는 회로접속재료 수지성분 100중량부에 대해서 1∼100중량부가 바람직하지만, 첨가물의 종류나 성질이 얻어지는 회로판의 신뢰성에 악영향을 미칠 가능성이 없거나, 혹은 현저하게 낮아지도록 한 범위내에서 사용할 필요가 있다.
이하에, 본 발명을 실시예를 근거로 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이것에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
페녹시 수지(유니온카바이드사제, 상품명 PKHC, 평균분자량 45,000) 40g을 중량비로서 톨루엔(비점 110.6℃, SP값 8.90)/초산에틸(비점 77.1℃, SP값 9.10)=50/50인 혼합용제 60g에 용해하여 고형분 40%의 용액으로 하였다. 광양이온중합성 화합물은 비스페놀형 액상에폭시수지(비스페놀A형 에폭시수지, 유화쉘에폭시주식회사제, 상품명 에피코드 828, 에폭시당량 184)를 사용하였다. 광라디칼중합성 화합물로서는 에폭시아크릴레이트 올리고머(신중촌화학공업주식회사제, 상품명 NK올리고EA-1020)를 사용하였다. 광양이온 중합개시제로서는 트리아릴설포늄의 헥사플루오로인염혼합물(유니온카바이드사제, 상품명 사이라큐어UVI-6990)을 사용하였다. 광라디칼 중합개시제로서는 디큐밀퍼옥사이드(일본유지주식회사제, 상품명 퍼큐밀D)를 사용하였다. 또한 폴리스티렌을 핵으로 하는 입자의 표면에 두께 0.2㎛의 니켈층을 설치하고, 이 니켈층의 외측에 두께 0.02㎛의 금속을 설치하고, 평균입경 5㎛, 비중 2.5의 도전성 입자를 제조하였다.
고형중량비로서 페녹시수지 50, 광양이온 중합성 화합물 25, 광라디칼 중합성 화합물 25, 광양이온 중합개시제 2.5, 광라디칼 중합개시제 2.5로 되도록 배합하고, 더욱이 도전성 입자를 3체적% 배합분산시키고, 두께 80㎛의 불소수지필름에 도공장치를 사용하여 도포하고, 70℃, 10분의 열풍건조에 의해 회로접속재료층의 두께가 20㎛인 필름상 회로접속재료(20)(도 1 참조)를 얻었다.
상기에 의해 얻어진 필름상 회로접속재료(20)를 사용하여 라인폭 50㎛, 피치 100㎛, 두께 18㎛의 동회로(전극)(11)를 500개 갖는 플렉서블 회로판(FPC, 절연기판 : 폴리이미드필름 두께 : 125㎛)(13)과 0.2㎛의 산화인듐(ITO)의 막층(15)을 형성한 유리(두께 1.1mm, 표면저항 20Ω)(17)을 자외선조사병용형 열압착장치(가열방식 : 콘스탄트히트형, 도레엔지니어링주식회사제)(31)를 사용하여 130℃, 2MPa에서 20초간의 가열가압 및 ITO유리측으로부터의 자외선 조사를 동시에 행하여 폭 2mm에걸쳐 접속하고, 시간경과후 압력개방하여 접속체를 제조하였다. 광원(35)으로부터 회로접속재료(20)에 조사되는 자외선 조사량은 2.0J/㎠로 하였다. 이때, 미리 ITO유리 위에 필름상 회로접속재료(20)의 접착면을 접합시킨 후, 70℃, 0.5MPa에서 5초간 가열가압하여 판접속하고, 그 후 불소수지필름을 박리하여 다른 한쪽의 피착체인 FPC와 접속하였다. 또한 20초간의 접속의 경우, 가열가압만을 개시하여 3초 경과한 후 17초간의 자외선 조사를 개시하고, 가열가압 20초 후에 2공정이 동시에 종료하도록 하였다.
(실시예 2)
실시예 1에서 사용한 필름상 회로접속재료의 광양이온 중합성 화합물을 지환식 액상에폭시수지(3,4-에폭시시클로헥실메틸-3,4-에폭시시클로헥산카르복실레이트, 다이셀화학공업주식회사제, 상품명 세록사이드2021, 에폭시당량 128∼140)로 대신한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 접속체를 제조하였다.
(실시예 3)
*실시예 1에서 사용한 필름상 회로접속재료의 광라디칼 중합성 화합물을 우레탄아크릴레이트 올리고머(신중촌화학공업주식회사제, 상품명 NK올리고UA-512)로 대신한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 접속체를 제조하였다.
(실시예 4)
실시예 1에서 사용한 필름상 회로접속재료의 광라디칼 중합개시제를 벤조페논 유도체(3,3'4,4'-테트라(t-부틸퍼옥시카보닐)벤조페논, 일본유지주식회사제, 상품명 BTTB)로 대신한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 접속체를 제조하였다.
(실시예 5)
실시예 1에서 사용한 필름상 회로접속재료의 도전성 입자를 평균입경 5㎛인 니켈입자(대동특수강주식회사제, 상품명 DSP3101, 비중 8.5)로 대신한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접속체를 제조하였다.
(실시예 6)
페녹시수지(유니온카바이드사제, 상품명 PKHC, 평균분자량 45,000) 40g을 중량비로 톨루엔(비점 110.6℃, SP값 8.90)/초산에틸(비점 77.1℃, SP값 9.10)=50/50인 혼합용제 60g에 용해하여, 고형분 40%의 용액으로 하였다. 광양이온 중합성 화합물은 비스페놀형 액상에폭시수지(비스페놀A형 에폭시수지, 유화쉘에폭시주식회사제, 상품명 에피코트828, 에폭시당량 184)를 사용하였다. 광라디칼 중합개시제로서는 트리아릴설포늄의 헥사플루오로인염혼합물(유니온카바이드사제, 상품명 사이라큐어UVI-6990)을 사용하였다. 또한, 폴리스티렌을 핵으로 하는 입자의 표면에 두께 0.2㎛의 니켈층을 설치하고, 이 니켈층의 외측에 두께 0.02㎛의 금층을 설치하고, 평균입경 5㎛, 비중 2.5의 도전성 입자를 제조하였다.
고형중량비로서 페녹시수지 50, 광양이온 중합성 화합물 50, 광양이온 중합개시제 5로 되도록 배합하고, 더욱이 도전성 입자를 1.5체적% 배합분산시키고, 두께 80㎛의 불소수지필름에 도공장치를 사용하여 도포하고, 70℃, 10분의 열풍건조에 의해 회로접속재료층의 두께가 10㎛인 필름상 회로접속재료(21)(도 3 참조)를 얻었다.
광라디칼 중합성 화합물로서는 에폭시아크릴레이트 올리고머(신중촌화학공업주식회사제, 상품명 NK올리고EA-1020)를 사용하였다. 광라디칼 중합개시제로서는 디아밀퍼옥사이드(일본유지주식회사제, 상품명 퍼큐밀D)를 사용하였다.
고형중량비로 전술한 페녹시수지 50, 광라디칼 중합성 화합물 50, 광라디칼중합개시제 5로 되도록 배합하고, 더욱이 전술한 도전성 입자를 1.5체적% 배합분산시키고, 두께 80㎛의 불소수지필름에 도공장치를 사용하여 도포하고, 70℃, 10분의 열풍건조에 의해 회로접속재료층의 두께가 10㎛인 필름상 회로접속재료(23)(도 3 참조)를 얻었다.
*필름상 회로접속재료(21)와 필름상 회로접속재료(23)를 로울라미네이터를 사용하여 접합시키고, 회로접속재료층의 두께가 20㎛인 도 3에 나타낸 바와 같은 2층 구성의 필름상 회로접속재료를 얻었다.
상기 제법에 의해서 얻어진 필름상 회로접속재료를 사용하여, 라인폭 50㎛, 피치 100㎛, 두께 18㎛인 동회로를 500개 갖는 플렉서블 회로판(FPC)과, 0.2㎛의 산화인듐(ITO)의 막층을 형성한 유리(두께 1.1mm, 표면저항 20Ω)를 자외선 조사병용형 열압착장치(가열방식 : 콘스탄트히트형, 도레엔지니어링 주식회사제)를 사용하여, 130℃, 2MPa에서 20초간의 가열가압 및 ITO유리측으로부터의 자외선 조사를 동시에 행하여 폭 2mm에 걸쳐서 접속하고, 시간경과후 압력개방하여 접속체를 제조하였다. 회로접속재료에 조사되는 자외선 조사량은 2.0J/㎠로 하였다. 이때, 미리 ITO유리 위에 필름상 회로접속재료의 접착면을 접착한 후, 70℃, 0.5MPa에서 5초간가열가압하여 가접속하고, 그 후 불소수지필름을 박리하여 다른 한쪽의 피착체인 FPC와 접속하였다. 또한 20초간의 접속의 경우에, 가열가압만을 개시하고 3초 경과한 후 17초간의 자외선 조사를 개시하여, 가열가압 20초 후에 2공정이 동시에 종료하도록 하였다.
(실시예 7)
실시예 6에서 사용한 필름상 회로접속재료(21)의 광양이온 중합성 화합물을 지환식 액상에폭시수지(3,4-에폭시시클로헥실메틸-3,4-에폭시시클로헥산카르복실레이트, 다이셀화학공업주식회사제, 상품명 세록사이드2021, 에폭시당량 128∼140)로 대신한 것 이외에는 실시예 6과 동일하게 하여 접속체를 제조하였다.
(실시예 8)
실시예 6에서 사용한 필름상 회로접속재료(23)의 광라디칼 중합성 화합물을 우레탄아크릴레이트올리고머(신중촌화학공업주식회사제, 상품명 NK올리고UA-512)로 대신한 것 이외에는 실시예 6과 동일하게 하여 접속체를 제조하였다.
(실시예 9)
실시예 6에서 사용한 필름상 회로접속재료(23)의 광라디칼 중합개시제를 벤조페논유도체(3,3',4,4'-테트라(t-부틸퍼옥시카르보닐)벤조페논, 일본유지주식회사제, 상품명 BTTB)로 대신한 것 이외에는 실시예 6과 동일하게 하여 접속체를 제조하였다.
*(실시예 10)
실시예 6에서 사용한 필름상 회로접속재료의 도전성 입자를 평균입경 5㎛인 니켈입자(대동특수강주식회사제, 상품명 DSP3101, 비중 8.5)로 대신한 것 이외에는 실시예 6과 동일하게 하여 접속체를 제조하였다.
(실시예 11)
실시예 1에서 사용한 필름상 회로접속재료의 페녹시수지를 카르복실기 함유의 엘라스토머로 변성된 페녹시수지로 대신한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접속체를 제조하였다.
카르복실기 함유의 엘라스토머로 변성된 페녹시수지는 이하의 방법에 의해 얻었다.
질소도입관, 온도계, 냉각관 및 기계식 교반기(mechanical stirrer)가 부착된 1리터의 4구 플라스크에 페녹시수지용액 YPB-40AM40(수산기 당량 349g/당량, 동부화성주식회사제, 불소화물)을 메탄올중에 흘려서 재침정제하여 얻은 페녹시수지 242.29g을 N,N'-디메틸아세토아미드 565.33g에 용해한 용액 및 말단 카르복실기 함유 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체(Hycar CTBNX 1009-SP, 우부흥산주식회사제) 50.88g을 넣어 교반혼합하면서 충분하게 질소치환하였다.
다음에 질소분위기하에서 교반혼합하고, 온도를 서서히 올리면서 용제가 환류하는 상태에서, 8.5시간 가열하여, 목적의 카르복실기함유 엘라스토머 변성페녹시수지의 N,N-디메틸아세토아미드용액을 얻었다.
얻어진 용액은 투명이고, 용액점도는 약 1000cP이었다. 반응용액의 일부를 대량의 메탄올중에 흘려서 고형수지를 석출시키고, 메탄올세정, 감압건조하였다.
얻어진 엘라스토머 변성 페녹시수지의 폴리스티렌 환산 중량평균분자량을, 겔퍼미에이션크로마토그라피(조건 : 컬럼 : TSKgel G5000HXL+TSKgel G2000HXL(도우소주식회사 상품명), 용리액 : 테트라히드로퓨란, 시료농도 0.5중량%)에 의해 측정한 바, 40,000이었다. 또, YPB-40AM40의 폴리스티렌 환산 중량평균분자량은 30,000이다.
(실시예 12)
실시예 1에서 사용한 필름상 회로접속재료의 페녹시수지를 에폭시기 함유의 엘라스토머로 변성된 페녹시수지로 대신한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 접속체를 제조하였다.
에폭시기 함유의 엘라스토머로 변성된 페녹시수지는 실시예 11의 말단 카르복실기 함유 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체 대신에, 말단에폭시기함유 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체(Hycar ETBN 1300×40, 우부흥산주식회사제)를 사용한 것 이외에 실시예 11과 동일하게 하였다.
(실시예 13)
실시예 1에서 사용한 필름상 회로접속재료의 페녹시수지(고형중량비 50)를 고형중량비로 페녹시수지 40, 아크릴고무 10의 혼합물로 한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 접속체를 제조하였다.
아크릴고무는 부틸아크릴레이트(40부), 에틸아크릴레이트(30부), 아크릴로니트릴(30부) 및 글리시딜메타크릴레이트(3부)를 통상의 방법에 의해 공중합하여 제조하였다(중량평균분자량 : 850,000). 이 고형분 150g을 초산에틸 850g으로 용해하여 15% 용액을 얻었다.
(비교예 1)
페녹시수지(유니온카바이드사제, 상품명 PKHC, 평균분자량 45,000) 40g을 중량비로 톨루엔(비점 110.6℃, SP값 8.90)/초산에틸(비점 77.1℃, SP값 9.10)=50/50의 혼합용제 60g에 용해하여 고형분 40%의 용액으로 하였다. 광양이온 중합성 화합물은 비스페놀형 액상에폭시수지(비스페놀A형 에폭시수지, 유화쉘에폭시주식회사제, 상품명 에피코트828, 에폭시당량 184)를 사용하였다. 광양이온 중합개시제로서는 트리아릴설포늄의 헥사플루오로인염혼합물(유니온카바이드사제, 상품명 사이라큐어UVI-6990)을 사용하였다. 또한 폴리스티렌을 핵으로 하는 입자의 표면에 두께 0.2㎛의 니켈층을 설치하고, 이 니켈층의 외측에 두께 0.02㎛의 금속을 설치하여, 평균입경 5㎛, 비중 2.5의 도전성 입자를 제조하였다.
고형중량비로 페녹시수지 50, 광양이온 중합성 화합물 50, 광양이온 중합개시제 5로 되도록 배합하고, 더욱이 도전성 입자를 3체적% 배합분산시키고, 두께 80㎛의 불소수지필름에 도공장치를 사용하여 도포하고, 70℃, 10분의 열풍건조에 의해 회로접속재료층의 두께가 20㎛인 필름상 회로접속재료를 얻었다.
상기에 의해 얻어진 필름상 회로접속재료를 사용하여 라인폭 50㎛, 피치 100㎛, 두께 18㎛인 동회로를 500개 갖는 플렉서블 회로판(FPC 절연기판 : 폴리이미드필름 두께 : 125㎛)과 0.2㎛의 산화인디움(ITO)의 막층을 형성한 유리(두께 1.1mm, 표면저항 20Ω)를 자외선조사병용형 열압착장치(가열방식 : 콘스탄트히트형, 도레엔지니어링주식회사)를 사용하여 130℃, 2MPa에서 20초간의 가열가압 및 ITO유리측으로부터의 자외선 조사를 동시에 행하여 폭 2mm에 걸쳐 접속하고, 시간경과후 압력개방하여 접속체를 제조하였다. 회로접속재료에 조사되는 자외선 조사량은 2.0J/㎠로 하였다. 이때, 미리 ITO유리 위에 필름상 회로접속재료의 접착면을 부착시킨 후, 70℃, 0.5MPa에서 5초간 가열가압하여 가접속하고, 그 후, 불소수지필름을 박리하여 다른 한쪽의 피착체인 FPC와 접속하였다. 또한 20초간의 접속의 경우, 가열가압만을 개시하고 3초 경과한 후 17초간의 자외선 조사를 개시하여, 가열가압 20초 후에 2공정이 동시에 종료하도록 하였다.
(비교예 2)
페녹시수지(유니온카바이드사제, 상품명 PKHC, 평균분자량 45,000) 40g을 중량비로 톨루엔(비점 110.6℃, SP값 8.90)/초산에틸(비점 77.1℃, SP값 9.10)=50/50의 혼합용제 60g으로 용해하여, 고형분 40%의 용액으로 하였다. 광라디칼 중합성 화합물로서는 에폭시아크릴레이트 올리고머(신중촌화학공업주식회사제, 상품명 NK올리고EA-1020)를 사용하였다. 광라디칼 중합개시제로서는 디큐밀퍼옥사이드(일본유지주식회사제, 상품명 퍼큐밀D)를 사용하였다. 또한 폴리스티렌을 핵으로 하는 입자의 표면에 두께 0.2㎛의 니켈층을 설치하고, 이 니켈층의 외측에 두께 0.02㎛의 금속을 설치하여, 평균입경 5㎛, 비중 2.5인 도전성 입자를 제조하였다.
고형중량비로 페녹시수지 50, 광라디칼 중합성 화합물 50, 광라디칼 중합개시제 5로 되도록 배합하고, 더욱이 도전성 입자를 3체적% 배합분산시키고, 두께 80㎛의 불소수지필름에 도공장치를 사용하여 도포하고, 70℃, 10분의 열풍건조에 의해 회로접속재료층의 두께가 20㎛인 필름상 회로접속재료를 얻었다.
상기 제법에 의해서 얻어진 필름상 회로접속재료를 사용하여, 라인폭 50㎛, 피치 100㎛, 두께 18㎛의 동회로를 500개 갖는 플렉서블 회로판(EPC)과, 0.2㎛의 산화인디움(ITO)의 막층을 형성한 유리(두께 1.1mm, 표면저항 20Ω)를 자외선조사병용형 열압착장치(가열방식 : 콘스탄트히트형, 도레엔지니어링 주식회사제)를 사용하여 130℃, 2MPa에서 20초간의 가열가압 및 ITO유리측으로부터의 자외선 조사를 동시에 행하여 폭 2mm에 걸쳐서 접속하고, 시간경과후 압력개방하여, 접속체를 제조하였다. 회로접속재료에 조사되는 자외선 조사량은 2.0J/㎠로 하였다. 이때, 미리 ITO유리 위에 필름상 회로접속재료의 접착면을 접합시킨 후, 70℃, 0.5MPa에서 5초간 가열가압하여 가접속하고, 그 후 불소수지필름을 박리하여 다른 한쪽의 피착체인 FPC와 접속하였다. 또한 20초간의 접속의 경우, 가열가압만을 개시하고 3초 경과한 후, 17초간의 자외선 조사를 개시하여, 가열가압 20초 후에 2공정이 동시에 종료하도록 하였다.
실시예 1∼13, 비교예 1∼2에서 얻은 접속체에 관해서 초기저항, 접착성에 관해서 평가하였다. 초기저항에 관해서는 회로부재의 접속후, 상기 접속부를 포함하는 FPC의 인접회로간의 저항치를 멀티미터로 측정하였다. 측정전류는 1mA로 하고, 저항치는 인접회로간의 저항 150점의 평균으로 나타내었다.
FPC 및 ITO유리에 대한 접착성에 관해서는 접착강도를 JIS-Z0237에 준하여 90도 박리법으로 측정하여 평가하였다. 측정장치는 동양볼드윈주식회사제 텐시론UTM-4(박리속도 50mm/min, 25℃)를 사용하였다.
그 결과, 실시예 1∼13, 비교예 1, 2에서 얻어진 접속체에 관해서는 초기저항이 모두 1∼2Ω로 되었다.
실시예 1∼13 및 비교예 1, 2에서는 각 접착시의 가열온도를 130℃로 하여, 종래 접착에 적용되어온 온도 170℃보다 낮은 온도에서 행하였는데, 이와 같이 낮은 온도에서 접착한 각 실시예 1∼10 및 비교예 1, 2에 있어서의 접착강도를 측정하여, 그 결과를 하기 표 1에 나타낸다.
표 1로부터 명확한 바와 같이, 실시예 1∼13에서 얻어진 접속체에 관해서는 어느 피착체에 대해서도 700∼1000N/m로 높은 값이 얻어지고, 양호한 접속상태의 확보가 가능하게 되었다.
이에 대해서, 비교예 1, 2는 모두 530N/m 이하에서 박리가 생기고, 접속강도가 실시예 1∼13보다도 열세하였다.
또한, 실시예 1∼13에서는 피착체에 대한 접착강도의 선택성은 거의 없었지만, 광양이온 중합성 화합물 및 광양이온 중합개시제로 이루어지는 회로접속재료를 사용하고 있는 비교예 1, 그리고 광양이온 중합성 화합물 및 광양이온 중합개시제로 이루어지는 회로접속재료를 사용하고 있는 비교예 2의 경우, 한쪽의 피착체에 대한 접착강도는 높고, 다른 쪽의 피착체에 대해서는 접착강도가 낮게 되어, 피착체에 대한 접착강도의 선택성을 나타내었다.
[표 1]
접착강도 M/n
실시예 1 700 회로접속재료층에서 박리
실시예 2 790 회로접속재료층에서 박리
실시예 3 820 회로접속재료층에서 박리
실시예 4 840 회로접속재료층에서 박리
실시예 5 800 회로접속재료층에서 박리
실시예 6 760 회로접속재료층에서 박리
실시예 7 810 회로접속재료층에서 박리
실시예 8 860 회로접속재료층에서 박리
실시예 9 820 회로접속재료층에서 박리
실시예 10 780 회로접속재료층에서 박리
실시예 11 700 회로접속재료층에서 박리
실시예 12 720 회로접속재료층에서 박리
실시예 13 720 회로접속재료층에서 박리
비교예 1 530 FPC/회로접속재료층 계면에서 박리
비교예 2 310 ITO/접착체층 계면에서 박리
이상과 같이, 본 발명은 회로기판에 있어서 대치하는 전극을 전기적으로 접속하는 데에 적당한 회로접속재료, 이 접속재료를 사용한 전극의 접속구조 및 전극의 접속방법으로서 사용된다.

Claims (14)

  1. 제 1의 전극을 갖는 제 1의 회로부재와, 제 2의 전극을 갖는 제 2의 회로부재가, 제 1의 전극과 제 2의 전극을 대향하여 배치되어 있고, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극의 사이에,
    (a) 비닐에테르기, 환상에테르구조, 2개 이상의 에폭시기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 갖는 광양이온 중합성 화합물,
    (b) 오늄염,
    (c) 아크릴로일기, 메타크릴로일기, 말레이미드기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 기를 갖는 광라디칼 중합성 화합물,
    (d) 유기과산화물
    을 본질적으로 포함하는, 열과 광조사의 병용에 의해 경화하는 회로접속재료가 개재되어 있고, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극이 전기적으로 접속되어 있는 접속구조.
  2. 제 1의 전극을 갖는 제 1의 회로부재와, 제 2의 전극을 갖는 제 2의 회로부재가, 제 1의 전극과 제 2의 전극을 대향하여 배치되어 있고, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극의 사이에,
    (a) 비닐에테르기, 환상에테르구조, 2개 이상의 에폭시기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 갖는 광양이온 중합성 화합물, 및
    (b) 오늄염
    으로 본질적으로 구성되는 제 1층과,
    (c) 아크릴로일기, 메타크릴로일기, 말레이미드기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 기를 갖는 광라디칼 중합성 화합물, 및
    (d) 유기과산화물
    로 본질적으로 구성되는 제 2층을 갖추고, 열과 광조사의 병용에 의해 경화하는 회로접속재료가 개재되어 있고, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극이 전기적으로 접속되어 있는 접속구조.
  3. 제 1항에 있어서, 회로접속재료는 커플링제, 무기충진제, 유기충진제, 백색안료, 중합억제제, 증감제로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 첨가제를 함유하는 것을 특징으로 하는 접속구조.
  4. 제 2항에 있어서, 회로접속재료는 커플링제, 무기충진제, 유기충진제, 백색안료, 중합억제제, 증감제로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 첨가제를 함유하는 것을 특징으로 하는 접속구조.
  5. 제 1항 내지 제 4항 중의 어느 한 항에 있어서, 제 1의 회로부재와 제 2의 회로부재의 적어도 한쪽이 투광성인 것을 특징으로 하는 전극의 접속구조.
  6. 제 5항에 있어서, 제 1의 전극을 갖는 제 1의 회로부재가 유리기판에 전극을 갖는 배선이 형성된 것이고, 제 2의 전극을 갖는 제 2의 회로부재가 폴리이미드기판에 전극을 갖는 배선이 형성된 것임을 특징으로 하는 전극의 접속구조.
  7. 제 1의 전극을 갖는 제 1의 회로부재와, 제 2의 전극을 갖는 제 2의 회로부재를,
    (a) 비닐에테르기, 환상에테르구조, 2개 이상의 에폭시기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 갖는 광양이온 중합성 화합물,
    (b) 오늄염,
    (c) 아크릴로일기, 메타크릴로일기, 말레이미드기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 기를 갖는 광라디칼 중합성 화합물,
    (d) 유기과산화물
    을 본질적으로 포함하는, 열과 광조사의 병용에 의해 경화하는 회로접속재료 를 개재시켜 대향배치하고, 가열가압 및 광조사를 병용하는 것에 의해, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극을 전기적으로 접속시키는 전극의 접속방법.
  8. 제 1의 전극을 갖는 제 1의 회로부재와, 제 2의 전극을 갖는 제 2의 회로부재를,
    (a) 비닐에테르기, 환상에테르구조, 2개 이상의 에폭시기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 갖는 광양이온 중합성 화합물, 및
    (b) 오늄염
    으로 본질적으로 구성되는 제 1층과,
    (c) 아크릴로일기, 메타크릴로일기, 말레이미드기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 기를 갖는 광라디칼 중합성 화합물, 및
    (d) 유기과산화물
    로 본질적으로 구성되는 제 2층을 갖추고, 열과 광조사의 병용에 의해 경화하는 회로접속재료를 개재시켜 대향배치하고, 가열가압 및 광조사를 병용하는 것에 의해, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극을 전기적으로 접속시키는 전극의 접속방법.
  9. 제 1의 전극을 갖는 제 1의 회로부재와, 제 2의 전극을 갖는 제 2의 회로부재를,
    (a) 비닐에테르기, 환상에테르구조, 2개 이상의 에폭시기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 갖는 광양이온 중합성 화합물, 및
    (b) 오늄염
    으로 본질적으로 구성되는 제 1층과,
    (c) 아크릴로일기, 메타크릴로일기, 말레이미드기로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 기를 갖는 광라디칼 중합성 화합물, 및
    (d) 유기과산화물
    로 본질적으로 구성되는 제 2층을 갖추고, 열과 광조사의 병용에 의해 경화하는 회로접속재료를 개재시켜 대향배치하고, 가열가압 및 광조사를 병용하는 것에 의해, 상기 대향배치된 제 1의 전극과 제 2의 전극을 전기적으로 접속시키는 전극의 접속방법으로서, 회로접속재료에 있는 제 1층의 피착대상이 제 1 회로부재이고, 제 1 회로부재는 유리기판에 접속단자를 갖는 배선이 형성된 것이고, 제 2층의 피착대상이 제 2 회로부재이며, 제 2 회로부재가 폴리이미드 기판에 접속단자를 갖는 배선이 형성된 것인 전극의 접속방법.
  10. 제 7항에 있어서, 회로접속재료는 커플링제, 무기충진제, 유기충진제, 백색안료, 중합억제제, 증감제로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 첨가제를 함유하는 것을 특징으로 하는 접속방법.
  11. 제 8항에 있어서, 회로접속재료는 커플링제, 무기충진제, 유기충진제, 백색안료, 중합억제제, 증감제로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 첨가제를 함유하는 것을 특징으로 하는 접속방법.
  12. 제 9항에 있어서, 회로접속재료는 커플링제, 무기충진제, 유기충진제, 백색안료, 중합억제제, 증감제로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 첨가제를 함유하는 것을 특징으로 하는 접속방법.
  13. 제 9항에 있어서, 회로접속재료는 제 1층 및 제 2층의 층두께가 5∼50㎛인것을 특징으로 하는 접속방법.
  14. 제 7항 내지 제 13항 중의 어느 한 항에 있어서, 일정시간의 가열가압의 개시후, 소정간격 경과후에 일정시간의 광조사를 개시하고, 광조사가 행해지고 있는 동안에는 가열가압 상태가 유지되어 있는 것을 특징으로 하는 전극의 접속방법.
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