KR100780135B1 - 회로접속용 접착제조성물 - Google Patents

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호코 스토
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히다치 가세고교 가부시끼가이샤
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Abstract

(a) 열가소성 수지, (b) 2이상의 (메타)아크릴로일기를 갖는 라디칼중합성 화합물, (c) 150~750nm의 광조사 및/또는 80~200℃의 가열에 의해 라디칼을 발생하는 경화제, 및 (d) 단독으로의 25℃에 있어서의 점도가 10~1000Pa·s인 액상고무를 함유하는 접착제조성물.
접착제조성물, 접속체, 반도체장치

Description

회로접속용 접착제조성물{ADHESIVE COMPOSITION FOR CIRCUIT CONNECTION}
도1은 도전입자를 함유하지 않는 회로접속용 접착제조성물로 접속된 실시형태에 관한 접속체의 단면도이다.
도2는 제1회로부재와 제2회로부재 및 필름상의 회로접속용 접착제조성물(도전입자를 함유하지 않음)을 나타낸 단면도이다.
도3은 도전입자를 함유하는 회로접속용 접착제조성물로 접속된 실시형태에 관한 접속체를 나타내는 단면도이다.
도4는 제1회로부재와 제2회로부재 및 필름상의 회로접속용 접착제조성물(도전입자를 함유함)을 모식적으로 나타낸 단면도이다.
도5는 실시형태에 관한 반도체장치의 사시도이다.
도6은 도5의 VI-VI선을 따른 단면도이다.
본 발명은 접착제조성물, 회로접속용 접착제조성물, 접속체 및 반도체장치에 관한 것이다.
반도체소자 및 액정표시소자에 있어서, 소자 중의 각종 부재를 결합시킬 목 적으로 각종 접착제가 사용되고 있다. 이와 같은 접착제에는 접착성을 비롯하여 내열성, 고온고습상태에 있어서의 신뢰성 등 여러면에 걸친 특성이 요구된다. 또한 접착에 사용되는 피착체로는 프린트 배선판이나 폴리이미드 등의 유기기재를 비롯하여 구리, 알루미늄 등의 금속이나 ITO(Indium tin oxide), SiN, SiO2 등 다종다양한 표면상태를 갖는 기재가 사용되고 있어, 각각의 피착체에 맞춘 분자설계가 필요하다.
종래 반도체소자나 액정표시소자용 접착제로는 고접착성이고 또한 고신뢰성을 나타내는 에폭시수지를 사용한 열경화성 수지가 사용되어 왔다(예를 들어, 일본 특허공개공보 평1-113480호). 수지의 구성성분으로는 에폭시수지, 에폭시수지와 반응성을 갖는 페놀수지 등의 경화제, 에폭시수지와 경화제의 반응을 촉진하는 열잠재성 촉매가 일반적으로 사용되고 있다. 열잠재성 촉매는 경화온도 및 경화속도를 결정하는 중요한 인자로 되어 있고, 실온(25℃)에서의 저장안정성과 가열시의 경화속도의 관점으로부터 각종 화합물이 이용되어 왔다. 실제 공정에서는 170~250℃의 온도에서 1~3시간 경화시킴으로써 소망하는 접착을 얻고 있다. 그러나 최근 반도체소자의 고집적화, 액정소자의 고정밀화에 수반하여 소자간 및 배선간 피치가 협소화하고, 경화시의 가열에 의해 주변부재에 악영향을 미칠 우려가 나타났다. 게다가 저코스트화를 위해서는 처리율을 향상시킬 필요가 있고, 저온(100~170℃), 단시간(1시간 이내), 환언하면 저온에서 속경화로 접착하는 것이 요구되고 있다. 상기 저온속경화를 달성하기 위해서는 활성화에너지가 낮은 열잠재성촉매를 사용할 필요 가 있으나, 이와 같은 열잠재성 촉매는 실온부근에서의 저장안정성을 겸비하는 것이 매우 어렵다고 알려져 있다.
최근 (메타)아크릴레이트유도체와 라디칼개시제인 과산화물을 병용한 라디칼경화형 접착제가 주목받고 있다. 라디칼경화는 반응활성종인 라디칼이 반응성이 매우 풍부하기 때문에 단시간경화가 가능하고, 또한 라디칼개시제의 분해온도 이하에서는 안정하게 존재하는 것으로부터 저온속경화와 실온부근에서의 저장안정성을 모두 갖춘 경화계이다(예를 들어, 일본 특허공개공보 2002-203427호).
그러나, 라디칼경화계 접착제는 경화시의 경화수축이 크기 때문에 에폭시수지를 사용한 경우와 비교하여 접착강도가 떨어지고, 특히 무기재질이나 금속재질의 기재에 대한 접착강도가 저하한다. 이 때문에 반도체소자나 액정표시소자의 접착제에 사용한 경우, 충분한 성능(접착강도 등)을 얻을 수 없다.
그래서 본 발명의 목적은 라디칼경화계이면서 금속 및 무기재질로 구성된 기재에 높은 접착강도를 나타내고, 실온(25℃)에서의 저장안정성이 뛰어나며, 또한 신뢰성시험 후에도 충분한 성능을 갖는 접착제조성물, 회로접속용 접착제조성물, 접속체 및 반도체장치를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은, (a)~(d) 성분을 함유하는 접착제조성물을 제공한다.
(a) 열가소성 수지.
(b) 2이상의 (메타)아크릴로일기를 갖는 라디칼중합성 화합물.
(c) 150~750nm의 광조사 및/또는 80~200℃의 가열에 의해 라디칼을 발생하는 경화제(150~750nm의 광조사, 또는 80~200℃의 가열, 또는 광조사와 가열을 병용함으로써 라디칼을 발생하는 경화제).
(d) 단독으로의 25℃에 있어서의 점도가 10~1000Pa·s인 액상고무.
이 접착제조성물에 있어서는, (메타)아크릴로일기를 갖는 라디칼중합성 화합물을 포함하는 라디칼경화계 접착제조성물에 대해 필름형성성을 부여하는 것을 주목적으로 열가소성 수지를 가하고, 더욱이 상기 특정점도의 액상고무를 조합하였기 때문에 금속이나 무기재질 등으로 구성되는 기재에의 높은 접착강도가 달성된다. 한편, (메타)아크릴로일은 아크릴로일 또는 메타크릴로일을 의미한다(이하 같다).
여기서, (d) 액상고무의 주골격은 폴리이소프렌, 폴리부타디엔, 스티렌-부타디엔 공중합체, 아크릴로니트릴-부타디엔 공중합체, 폴리(옥시프로필렌), 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 폴리올레핀글리콜 및 폴리-ε-카프로락톤으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것이 바람직하다. 즉, (d) 성분은 폴리이소프렌, 폴리부타디엔, 스티렌-부타디엔 공중합체, 아크릴로니트릴-부타디엔 공중합체, 폴리(옥시프로필렌), 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 폴리올레핀글리콜, 폴리-ε-카프로락톤 및 그의 변성물로 이루어진 군으로부터 선택되고, 단독으로의 25℃에 있어서의 점도가 10~1000Pa·s인 액상고무가 좋다.
이들 액상고무를 사용함으로써 접착기재 표면에의 젖음성이 향상되고, 높은 접착강도가 달성될 수 있다.
접착제조성물은 (a) 성분 100중량부에 대해, (b) 성분 50~250중량부, (c) 성 분 0.5~30중량부 및 (d) 성분 1~50중량부를 함유하는 것이 바람직하다. 이와 같은 배합비율로 함으로써 접착강도, 필름형성성, 내열성, 경화속도, 방치안정성 등이 보다 우수하게 된다.
상기 접착제조성물에는 도전입자를 접착제조성물 전체 체적에 대해 0.1~30체적% 함유시킬 수 있다. 즉, 접착제조성물 토탈 100체적부에 대해, 도전입자 0.1~30체적%를 함유시켜 이루어진 접착제조성물이 수득된다.
도전입자를 접착제조성물에 배합함으로써 접착제조성물은 이방도전성 접착제로서 사용될 수 있게 된다. 이방도전성 접착제는, 예를 들어, 회로기판의 주면상에 회로전극을 갖는 회로부재끼리를 접속하는 회로접속용 접착제조성물로서 사용되는 경우, 동일한 회로기판상의 회로전극간 절연성을 유지하면서 대향하는 회로기판상 의 회로전극간을 도전입자를 개재하여 전기적으로 접속할 수 있다.
즉, 상술한 접착제조성물로 이루어지고, 회로기판의 주면상에 회로전극을 갖는 회로부재끼리를 한 쪽의 회로부재 회로전극과 다른 쪽의 회로부재 회로전극이 전기적으로 접속할 수 있도록 대향시켜 접착하는, 회로접속용 접착제조성물이 제공된다.
이 회로접속용 접착제조성물은, 서로 대향하는 전극을 갖는 기판 사이에 회로접속용 접착제조성물을 개재시키고, 서로 대향하는 기판간을 가압하여 가압방향의 전극간을 전기적으로 접속하는 회로접속방법에 있어서, 회로접속용 접착제조성물로서 상술한 접착제조성물을 사용하는 것을 특징으로 하는 회로접속용 접착제조성물이다.
이 회로접속용 접착제조성물을 사용함으로써 이하의 접속체 및 반도체장치가 제공된다.
제1회로기판의 주면(主面)상에 제1회로전극을 갖는 제1회로부재와, 제2회로기판의 주면상에 제2회로전극을 갖는 제2회로부재와, 제1 및 제2회로전극을 대향시킨 상태에서 제1 및 제2회로부재 사이에 설치되어 제1 및 제2회로전극간을 전기적으로 접속하는 회로접속부재를 갖춘 접속체로서, 상기 회로접속부재는 상술한 접착제조성물 또는 그의 경화물로 이루어진 접속체.
접속전극을 갖는 반도체소자와, 회로기판의 주면상에 회로전극을 갖는 회로부재와, 접속전극 및 회로전극을 대향시킨 상태에서 반도체소자 및 회로부재 사이에 설치되어 접속전극 및 회로전극간을 전기적으로 접속하는 회로접속부재를 갖춘 반도체장치로서, 상기 회로접속부재는 상술한 접착제조성물 또는 그의 경화물로 이루어진 반도체장치.
특히, 도전입자를 함유하는 회로접속용 접착제조성물을 사용함으로써 이하의 접속체 및 반도체장치가 제공된다.
제1회로기판의 주면상에 제1회로전극을 갖는 제1회로부재와, 제2회로기판의 주면상에 제2회로전극을 갖는 제2회로부재와, 제1 및 제2회로전극을 대향시킨 상태에서 제1 및 제2회로부재 사이에 설치되어 제1 및 제2회로전극간을 전기적으로 접속하는 회로접속부재를 갖춘 접속체로서, 상기 회로접속부재는 도전입자를 접착제조성물 전체 체적에 대해 0.1~30체적% 함유한 접착제조성물 또는 그의 경화물로 이루어지고, 해당 접착제조성물 또는 그의 경화물 중의 도전입자에 의해 제1 및 제2 회로전극간이 전기적으로 접속되어 있는 접속체.
접속전극을 갖는 반도체소자와, 회로기판의 주면상에 회로전극을 갖는 회로부재와, 접속전극 및 회로전극을 대향시킨 상태에서 반도체소자 및 회로부재 사이에 설치되어 접속전극 및 회로전극간을 전기적으로 접속하는 회로접속부재를 갖춘 반도체장치로서, 상기 회로접속부재는 도전입자를 접착제조성물 전체 체적에 대해 0.1~30체적% 함유한 접착제조성물 또는 그의 경화물로 이루어지고, 해당 접착제조성물 또는 그의 경화물 중의 도전입자에 의해 접속전극 및 회로전극간이 전기적으로 접속되어 있는 반도체장치.
본 발명에 있어서 사용되는 (a) 성분의 열가소성 수지로는 특별히 제한없이 공지의 것을 사용할 수 있다. 이와 같은 폴리머로는 폴리이미드, 폴리아미드, 에폭시수지류, 폴리(메타)아크릴레이트류, 폴리이미드류, 폴리우레탄류, 폴리에스테르류, 폴리비닐부티랄류 등을 사용할 수 있다. 이들은 단독 또는 2 종류 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 게다가 이들 수지 중에는 실록산 결합이나 불소치환기가 포함되어 있어도 좋다. 이들은 혼합하는 수지끼리가 완전히 서로 용해하거나 또는 마이크로 상분리가 생겨 백탁하는 상태라면 바람직하게 사용할 수 있다. 상기 수지의 분자량은 클수록 필름형성성이 쉽게 얻어지고, 또한 접착제로서의 유동성에 영향을 미치는 용융점도를 광범위하게 설정할 수 있다. 분자량은 특별히 제한을 받는 것은 아니나, 일반적인 중량평균분자량으로는 5,000~150,000이 바람직하고, 10,000~80,000이 특히 바람직하다. 이 값이 5,000 미만이면 필름형성성이 떨어지는 경향이 있고, 또한 150,000을 넘으면 타성분과의 상용성이 나빠지는 경향이 있다.
본 발명에서 사용되는 (b) 성분인 2 이상의 (메타)아크릴로일기를 갖는 라디칼중합성 화합물로는 특별히 제한없이 공지의 것을 사용할 수 있다.
구체적으로는 에폭시(메타)아크릴레이트 올리고머, 우레탄(메타)아크릴레이트 올리고머, 폴리에테르(메타)아크릴레이트 올리고머, 폴리에스테르(메타)아크릴레이트 올리고머 등의 올리고머, 트리메티롤프로판트리(메타)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜디(메타)아크릴레이트, 폴리알킬렌글리콜디(메타)아크릴레이트, 디시클로펜테닐(메타)아크릴레이트, 디시클로펜테닐옥시에틸(메타)아크릴레이트, 네오펜틸글리콜디(메타)아크릴레이트, 디펜타에리스리톨헥사(메타)아크릴레이트, 이소시아눌산변성2관능(메타)아크릴레이트, 이소시아눌산변성3관능(메타)아크릴레이트, 2,2'-디(메타)아크릴로일옥시디에틸포스페이트, 2-(메타)아크릴로일옥시에틸애시드포스페이트 등의 다관능(메타)아크릴레이트 화합물을 들 수 있다. 이들 화합물은 필요에 따라 단독으로 또는 혼합하여 사용해도 좋다.
(b) 성분의 첨가량은, (a) 성분 100중량부에 대해 50~250중량부가 바람직하고, 보다 바람직하게는 60~150중량부이다. 첨가량이 50중량부 미만인 경우 경화 후의 내열성 저하가 염려되고, 또한 250중량부를 넘는 경우에는 필름으로 사용하는 경우에 필름형성성이 저하할 우려가 있다.
본 발명에 사용하는 (c) 성분인 150~750nm의 광조사 및/또는 80~200℃의 가열에 의해 라디칼을 발생하는 경화제로는 α-아세트아미노페논 유도체나 과산화물, 아조 화합물 등, 특별히 제한되지 않고 공지의 것을 사용할 수 있다. 이들 화합물 로는, 특히 경화온도의 설계용이성 등의 점으로부터 과산화물이 보다 바람직하다. 사용가능한 과산화물로는 과산화물의 분해척도를 나타내는 1분간 반감기 온도를 참조하는 것이 간편하고, 1분간 반감기 온도가 40℃ 이상이고 200℃ 이하가 바람직하고, 그 중에서도 1분간 반감기 온도가 60℃ 이상이고 170℃ 이하가 보다 바람직하다. 1분간 반감기 온도가 40℃ 미만이면 보존안정성을 해치는 경우가 있고, 200℃ 를 넘으면 경화에 장시간을 요하는 경우가 있다.
이와 같은 경화제로는 디아실퍼옥사이드 유도체, 퍼옥시디카보네이트 유도체, 퍼옥시에스테르 유도체, 퍼옥시케탈 유도체, 디알킬퍼옥사이드 유도체, 하이드로퍼옥사이드 유도체를 들 수 있다.
디아실퍼옥사이드 유도체로는 2,4-디클로로벤조일퍼옥사이드, 3,5,5-트리메틸헥사노일퍼옥사이드, 옥타노일퍼옥사이드, 라우로일퍼옥사이드, 스테아로일퍼옥사이드, 숙시닉퍼옥사이드, 벤조일퍼옥시톨루엔, 벤조일퍼옥사이드 등을 들 수 있다.
퍼옥시디카보네이트 유도체로는 디-n-프로필퍼옥시디카보네이트, 디이소프로필퍼옥시디카보네이트, 비스(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카보네이트, 디-2-에톡시메톡시퍼옥시디카보네이트, 디(2-에틸헥실퍼옥시)디카보네이트, 디메톡시부틸퍼옥시디카보네이트, 디(3-메틸-3-메톡시부틸퍼옥시)디카보네이트 등을 들 수 있다.
퍼옥시에스테르 유도체로는 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 2,5- 디메틸-2,5-비스(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, 2,5-디메틸-2,5-비스(2-벤조일퍼옥시)헥산, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시이소부틸레이트, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)시클로헥산, t-헥실퍼옥시이소프로필모노카보네이트, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시라우레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(m-톨루오일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시이소프로필모노카보네이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, t-부틸퍼옥시아세테이트 등을 들 수 있다.
퍼옥시케탈 유도체로는, 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-(t-부틸퍼옥시)시클로도데칸, 2,2-비스(4,4-디-t-부틸퍼옥시시클로헥실)프로판, 2,2-비스(t-부틸퍼옥시)데칸 등을 들 수 있다.
디알킬퍼옥사이드 유도체로는, α,α'-비스(t-부틸퍼옥시)디이소프로필벤젠, 디쿠밀퍼옥사이드, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸옥시)헥산, t-부틸쿠밀퍼옥사이드 등을 들 수 있다.
하이드로퍼옥사이드류로는, 디이소프로필벤젠하이드로퍼옥사이드, 쿠멘하이드로퍼옥사이드 등을 들 수 있다.
이들 화합물은 단독으로 사용하는 외에도 2종 이상의 화합물을 혼합하여 사용해도 좋다.
(c) 성분의 첨가량은, (a) 성분 100중량부에 대해 0.5~30중량부가 바람직하고, 보다 바람직하게는 1~20중량부이다. 첨가량이 0.5중량부 미만인 경우 경화부 족이 염려되고, 또한 30중량부를 넘는 경우에는 방치안정성이 저하할 우려가 있다.
본 발명에 사용하는 (d) 성분인 액상고무로는, 용제 등을 함유하지 않는 액상고무 단독으로의 25℃에 있어서의 점도가 10~1000Pa·s(바람직하게는 50~800Pa·s, 보다 바람직하게는 100~500Pa·s, 보다 더는 150~250Pa·s)인 화합물을 사용할 수 있다. 또한 이 점도는 회전수제어식 회전점도계(E형 점도계 등)을 사용하여 콘&플레이트형 지오메트리로, 회전수 0.5~50rpm, 25℃에서 측정한 값이다. 이 점도가 10Pa·s 미만이면 접착제조성물을 필름으로하여 사용하는 경우, 경화 후의 탄성율이 현저히 저하할 우려가 있고, 1000Pa·s를 넘으면 필름의 저유동화에 따라 잡착성이 저하할 우려가 있다.
이와 같은 액상고무로는, 폴리이소프렌, 폴리부타디엔, 스티렌-부타디엔 공중합체, 아크릴로니트릴-부타디엔 공중합체, 폴리(옥시프로필렌), 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 폴리올레핀글리콜, 폴리-ε-카프로락톤 및 이들의 변성물인 것이 특히 바람직하다. 여기서 변성물이란 가교성관능기를 갖는 모노머를 공중합시키는 등에 의해 주된 구조와는 다른 구조가 측쇄나 말단 등에 도입된 것을 말한다.
상기의 구체예로는, 액상 폴리이소프렌, 액상 폴리부타디엔, 카르복실기 말단 액상 폴리부타디엔, 수산기말단 액상 폴리부타디엔, 액상 1,2-폴리부타디엔, 카르복실기 말단 액상 1,2-폴리부타디엔, 수산기말단 액상 1,2-폴리부타디엔, 액상 스티렌-부타디엔고무, 수산기말단 액상 스티렌-부타디엔고무, 액상 아크릴로니트릴-부타디엔고무, 카르복실기, 수산기, (메타)아크릴로일기 또는 몰포린기를 폴리머 말단에 함유하는 액상 아크릴로니트릴-부타디엔고무, 액상 카르복실화니트릴고무, 수산기말단 액상 폴리(옥시프로필렌), 알콕시실릴기말단 액상 폴리(옥시프로필렌), 액상 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 액상 폴리올레핀글리콜, 액상 폴리ε-카프로락톤 등을 들 수 있다.
이 중에서도 극성이 비교적 높은 액상 아크릴로니트릴-부타디엔고무, 카르복실기, 수산기, (메타)아크릴로일기 또는 몰포린기를 폴리머 말단에 함유하는 액상 아크릴로니트릴-부타디엔고무, 액상 카르복실화 니트릴고무가 보다 바람직하고, 극성기인 아크릴로니트릴 함유량이 10~60%가 보다 바람직하다. 이와 같은 극성이 높은 고무를 사용함으로써 접착강도를 보다 높일 수 있다.
이들 화합물은 단독으로 사용하는 외에도 2종 이상의 화합물을 혼합하여 사용해도 좋다.
(d) 성분의 첨가량은, (a) 성분 100중량부에 대해 1~50중량부이고, 바람직하게는 10~30중량부이다. 첨가량이 1중량부 미만인 경우 고접착강도를 얻기 힘들고, 또한 50중량부를 넘는 경우에는 경화 후 접착제의 물성저하가 현저하고, 신뢰성이 저하할 우려가 있다.
본 발명에 사용하는 도전입자로는, Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등의 금속입자나 카본 등을 들 수 있다. 또한 비도전성 유리, 세라믹, 플라스틱 등을 핵으로 하고, 이 핵에 상기 금속, 금속입자나 카본을 피복한 것이라도 좋다. 특히 도전입자로서 플라스틱을 핵으로 하고, 이 핵에 상기 금속, 금속입자나 카본을 피복한 것이나 열용융금속입자를 사용하는 것이 가열가압에 의해 변형성을 가지므로 전극 높이의 편차를 흡수하거나 접속시에 전극과의 접촉면적이 증가하고 접속신뢰성이 향상하므로 바람직하다. 또한 이들 도전입자의 표면을 고분자수지 등으로 더 피복한 미립자는 도전입자의 배합량을 증가한 경우 입자끼리의 접촉에 의한 단락(短絡)을 억제하고, 전극회로간의 절연성을 향상시킬 수 있어, 적절히 이것을 단독 또는 도전입자와 혼합하여 사용해도 좋다.
이 도전입자의 평균입경은 분산성, 도전성의 점으로부터 1~18㎛인 것이 바람직하다. 평균입경이 1㎛ 미만이면 회로전극끼리의 전기적 접속이 충분하지 않은 경우가 있고, 18㎛를 넘으면 전극간 거리가 협소한 고밀도 회로부재에의 적용이 곤란하게 된다.
도전입자의 사용량은 특별히 제한은 받지 않으나, 접착제조성물 전체 체적에 대해 0.1 ~30체적% 함유시키는 것이 바람직하고, 0.1~10체적%로 하는 것이 보다 바람직하다. 이 값이 0.1체적% 미만이면 도전성이 나빠지는 경향이 있고, 30체적%를 넘으면 회로의 단락을 일으키는 경우가 있다. 또한 체적%는 23℃의 경화전 각성분의 체적을 기초로 결정되나, 각 성분의 체적은 비중을 이용하여 중량으로부터 체적으로 환산할 수 있다. 또한, 메스실린더 등에 그 성분을 용해하거나 팽윤시키거나 하지 않고, 그 성분을 잘 적시는 적당한 용매(물, 알콜 등)을 넣은 것에 그 성분을 투입하여 증가한 체적을 그 체적으로 하여 구할 수도 있다.
본 발명의 접착제조성물에는 알콕시실란 유도체나 실라잔 유도체로 대표되는 커플링제 및 밀착향상제, 레벨링제 등의 첨가제를 적절히 첨가해도 좋다.
본 발명의 접착제조성물은 가교율 향상을 목적으로 상기 (b) 성분 이외에도 알릴기, 말레이미드기, 비닐기 등의 활성라디칼에 의해 중합하는 관능기를 갖는 화 합물을 적절히 첨가해도 좋다. 구체적으로는 N-비닐이미다졸, N-비닐피리딘, N-비닐피롤리돈, N-비닐포름아미드, N-비닐카프로락탐, 4,4'-비닐리덴비스(N,N-디메틸아닐린), N-비닐아세트아미드, N,N-디메틸아크릴아미드, N-이소프로필아크릴아미드, N,N-디에틸아크릴아미드, 아크릴아미드 등을 들 수 있다.
본 발명의 접착제조성물은 유동성 향상을 목적으로 단관능(메타)아크릴레이트를 병용해도 좋다. 구체적으로는 펜타에리스리톨(메타)아크릴레이트, 2-시아노에틸(메타)아크릴레이트, 시클로헥실(메타)아크릴레이트, 디시클로펜테닐(메타)아크릴레이트, 디시클로펜테닐옥시에틸(메타)아크릴레이트, 2-(2-에톡시에톡시)에틸(메타)아크릴레이트, 2-에톡시에틸(메타)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메타)아크릴레이트, n-헥실(메타)아크릴레이트, 2-히드록시에틸(메타)아크릴레이트, 히드록시프로필(메타)아크릴레이트, 이소보닐(메타)아크릴레이트, 이소데실(메타)아크릴레이트, 이소옥틸(메타)아크릴레이트, n-라우릴(메타)아크릴레이트, 2-메톡시에틸(메타)아크릴레이트, 2-페녹시에틸(메타)아크릴레이트, 테트라히드로퍼푸릴(메타)아크릴레이트, 2-(메타)아크릴로일옥시에틸포스페이트, N,N-디메틸아미노에틸(메타)아크릴레이트, N,N-디메틸아미노프로필(메타)아크릴레이트, (메타)아크릴로일몰포린을 들 수 있다.
본 발명의 접착제조성물은 상온에서 페이스트상인 경우에는 페이스트상 그대로 사용할 수 있다. 실온에서 고체인 경우에는 가열하여 사용하는 외에 용제를 사용하여 페이스트화하여도 좋다. 사용할 수 있는 용제로는 접착제조성물 및 첨가제와 반응성이 없고, 또한 충분한 용해성을 나타내는 것이라면 특별히 제한은 받지 않으나, 상온에서의 비점이 50~150℃인 것이 바람직하다. 비점이 50℃ 이하인 경우 실온에서 방치하면 휘발할 우려가 있어, 개방계에서의 사용이 제한된다. 또한 비점이 150℃ 이상이면 용제를 휘발시키는 것이 어렵고 접착 후의 신뢰성에 악영향을 미칠 우려가 있다.
본 발명의 접착제조성물은 필름상으로 해서 이용하는 것이 바람직하다. 접착제조성물에 필요에 따라 용제 등을 가한 용액을 불소수지필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트필름, 이형지(離形紙) 등의 박리성 기재상에 도포하고, 또는 부직포 등의 기재에 상기 용액을 함침시켜 박리성 기재상에 탑재하고, 용제 등을 제거하여 필름으로 하여 사용할 수 있다. 필름 형상으로 사용하면 취급성 등의 점에서 한층 편리하다.
본 발명의 접착제조성물은 광조사 및/또는 가열에 의하거나, 아울러 동시에 가압하면서 접착시킬 수 있다. 이들을 병용함으로써 보다 저온단시간에서의 접착이 가능하게 된다. 광조사는 150~750nm의 파장역의 조사광이 바람직하고, 저압수은등, 중압수은등, 고압수은등, 초고압수은등, 크세논램프, 메탈할라이드램프를 사용하여 0.1~10J/cm2의 조사량으로 경화하는 것이 바람직하다. 가열온도는 특별히 제한은 받지 않으나, 50~170℃의 온도가 바람직하다. 압력은 피착체에 손상을 주지 않는 범위라면 특별히 제한은 받지 않으나, 일반적으로는 0.1~10Mpa가 바람직하다. 이들 가열 및 가압은 0.5초~3시간의 범위로 행하는 것이 바람직하다.
본 발명의 접착제조성물은, 예를 들어, 열팽창계수가 상이한 다른 종류의 피 착체의 접착제로 사용할 수 있다. 구체적으로는, 이방도전접착제, 은페이스트, 은필름 등으로 대표되는 회로접속재료, CSP용 엘라스토머, CSP용 언더필재, LOC 테입 등으로 대표되는 반도체소자 접착재료로 사용할 수 있다.
본 발명의 회로접속용 접착제조성물은 상기 접착제조성물로 이루어지고, 예를 들어, 후술하는 바와 같이 회로부재끼리 접속된 접속체나 반도체장치를 얻기 위해 사용할 수 있다.
이하에서 첨부한 도면을 참조하면서 접속체 및 반도체장치의 실시형태에 대해 설명한다. 또한 도면의 설명에 있어서, 동일한 요소에는 동일한 부호를 붙이고 중복하는 설명은 생략한다. 또한 도면에 있어서 치수는 실제치수와 반드시 일치하지는 않는다.
도1은 도전입자를 함유하지 않는 회로접속용 접착제조성물을 사용한 실시형태에 관한 접속체를 나타내는 단면도이다.
도1에 나타낸 접속체(100)는 제1회로기판(31)의 주면(31a)상에 제1회로전극(32)을 갖는 제1회로부재(30)와, 제2회로기판(41)의 주면(41a)상에 제2회로전극(42)을 갖는 제2회로부재(40)와, 제1회로전극(32)과 제2회로전극(42)을 대향시킨 상태에서 제1회로부재(30)와 제2회로부재(40) 사이에 설치되고, 제1회로전극(32)과 제2회로전극(42)을 전기적으로 접속하는 회로접속부재(10C)를 구비한다. 또한 회로접속부재(10C)는 회로접속용 접착제조성물(10)(이 회로접속용 접착제조성물로는 상술한 접착제조성물을 적용할 수 있다)의 경화물로 이루어진다. 또한 제1회로전극(32)과 제2회로전극(42)은 서로 접함으로써 전기적으로 접속되어 있다.
도1에 나타낸 접속체(100)는, 예를 들어 하기와 같이 제조할 수 있다.
우선 도2에 나타낸 바와 같이, 제1회로부재(30), 제2회로부재(40) 및 필름상으로 성형한 회로접속용 접착제조성물(10)을 준비한다. 이어서 회로접속용 접착제조성물(10)을 제2회로부재(40)에 있어서 제2회로전극(42)이 형성되어 있는 면에 올려놓고, 또한 회로접속용 접착제조성물(10) 위에 제1회로전극(32)이 제2회로전극(42)과 대향하도록 제1회로부재(30)를 올려놓는다. 계속해서 제1회로부재(30) 및 제2회로부재(40)를 개재하여 회로접속용 접착제조성물(10)을 가열하면서 이것을 경화시키고, 동시에 주면(31a, 41a)에 수직방향으로 가압하고, 제1 및 제2회로부재(30, 40)의 사이에 회로접속부재(10C)를 형성시켜 도1의 접속체(100)를 얻는다.
도3은 도전입자를 함유하는 회로접속용 접착제조성물을 사용한 실시형태에 관한 접속체를 나타내는 단면도이다.
도3에 나타낸 접속체(200)는 제1회로기판(31)의 주면(31a) 위에 제1회로전극(32)을 갖는 제1회로부재(30)와, 제2회로기판(41)의 주면(41a) 위에 제2회로전극(42)을 갖는 제2회로부재(40)와, 제1회로전극(32)과 제2회로전극(42)을 대향시킨 상태에서 제1회로부재(30)와 제2회로부재(40) 사이에 설치되어, 제1회로전극(32)과 제2회로전극(42)을 전기적으로 접속하는 회로접속부재(20C)를 구비한다. 또한 회로접속용부재(20C)는 수지조성물(21) 중에 도전입자(22)가 분산된 회로접속용 접착제조성물(20)의 경화물(즉, 수지조성물의 경화물(21) 중에 도전입자(22)가 분산된 것)이고, 대향하는 제1회로전극(32)과 제2회로전극(42)간에 있어서 도전입자(22)가 양회로전극에 접함으로써 도전입자(22)를 개재하여 양회로전극간이 전기적으로 접 속되어 있다.
도3에 나타낸 접속체(200)는, 예를 들어 도4에 나타낸 바와 같이, 제1회로부재(30), 제2회로부재(40) 및 필름상으로 성형한 회로접속용 접착제조성물(20)을 준비하고, 상기 도1의 접속체(100)를 얻는 방법과 동일한 방법으로 제조할 수 있다. 또한 회로접속용 접착제조성물(20)은 수지조성물(21) 중에 도전입자(22)가 분산된 것으로 수지조성물(21)로서는 상기 접착제조성물(단, 도전입자를 함유하지 않는 것)을 적용할 수 있다.
회로기판을 구성하는 기재로는 반도체, 유리, 세라믹 등의 무기질재료, 폴리이미드, 폴리카보네이트 등의 유기물재료, 유리섬유/에폭시수지로 이루어진 복합재료 등을 단독 또는 조합하여 사용할 수 있다.
회로전극을 갖는 회로부재의 구체적인 예로는, 액정표시소자, 테입 캐리어 패키지(TCP), 2층구성 플렉서블회로판(FPC) 등을 들 수 있고, 이들을 조합하여 회로전극끼리가 전기적으로 접속된 접속체로 할 수 있다.
도5는 실시형태에 관한 반도체장치의 사시도이다. 이 반도체장치는 반도체소자의 전극과 그것에 대향하는 탑재용기판(회로부재)의 전극을 회로접속용 접착제조성물을 개재시켜 반도체소자의 전극과 서로 대향하는 탑재용기판(회로부재)의 전극을 가압하여 가압방향의 전극간을 전기적으로 접속하는 회로의 접속방법에 있어서, 회로접속용 접착제조성물로서 상기 기재의 접착제조성물을 사용하여 접속한 반도체장치의 일예이다.
도5에 나타낸 반도체장치(300)는, 반도체소자(50)와, 회로기판(61)의 주 면(61a)상에 회로전극(62)을 갖는 회로부재(60)와, 반도체소자(50)의 접속전극 및 회로전극(62)을 대향시킨 상태에서 반도체소자(50)와 회로부재(60)의 사이에 설치된 회로접속부재(20C)를 구비한다. 여기서, 회로전극(62)과 반도체소자(50)의 접속전극(도6에 접속전극(52)으로 표시되어 있다)은 전기적으로 접속되어 있다.
도6은 도5의 VI-VI선을 따른 단면도이다.
도6에 나타낸 반도체장치(300)는 반도체소자본체(51)의 주면(51a) 위에 접속전극(52)을 갖는 반도체소자(50)와, 회로기판(61)의 주면(61a) 위에 회로전극(62)을 갖는 회로부재(60)와, 접속전극(52)과 회로전극(62)을 대향시킨 상태에서 반도체소자(50)와 회로부재(60)의 사이에 설치되어 접속전극(52)과 회로전극(62)을 전기적으로 접속하는 회로접속부재(20C)를 구비한다. 여기서 회로접속부재(20C)는 수지조성물(21) 중에 도전입자(22)가 분산된 회로접속용 접착제조성물(20)의 경화물(즉, 수지조성물의 경화물(21C) 중에 도전입자(22)가 분산된 것)이고, 대향하는 접속전극(52) 및 회로전극(62)간에 있어서 도전입자(22)가 양전극에 접함으로써 양전극끼리가 도전입자(22)를 개재하여 전기적으로 접속되어 있다.
반도체장치(300)는 반도체소자(50), 회로부재(60) 및 회로접속용 접착제조성물(20)을 준비하여, 상술한 도1의 접속체(100)를 얻는 방법과 같은 방법으로 제조할 수 있다.
반도체장치의 구체적인 예로는, 반도체소자로서의 IC칩과 칩접속기판을 접속한 장치 등을 들 수 있다.
[실시예]
이하에서는, 본 발명을 실시예에 의거하여 구체적으로 설명하나, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.
(실시예1~2, 비교예1)
(a) 열가소성 수지로서 페녹시수지(PKHC, 유니온카바이드사제 상품명, 평균분자량 45,000) 40g을 메틸에틸케톤 60g에 용해하여 고형분 40중량%의 용액으로 했다. (b) 라디칼중합성 화합물로서 이소시아눌산EO변성디아크릴레이트(M-215, 동아합성주식회사제 상품명) 및 2-(메타)아크릴로일옥시에틸포스페이트(라이트에스테르 P-2M, 공영사주식회사제 상품명), (c) 경화제로서 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산(퍼헥사TMH, 일본유지주식회사제 상품명), 액상고무로서 액상니트릴고무(Nipol 1312 또는 Nipol DN601, 일본제온주식회사제 상품명)를 사용한다. 이들 액상고무 단독의 25℃에 있어서의 점도를 주식회사동경계기제 E형점도계 EHD2557을 사용하여 로터회전수 1rpm에서 측정한 결과, Nipol 1312는 183Pa·s, Nipol DN601은 225Pa·s였다. 또한 폴리스티렌을 핵으로 한 입자의 표면에 두께 0.2㎛의 니켈층을 만들고, 이 니켈층의 외측에 두께 0.02㎛의 금층을 설치하여 평균입경 5㎛, 비중 2.5의 도전입자를 제작했다.
고형중량비로 표1에 나타낸 바와 같이 배합하고, 또한 도전성입자를 1.5체적% 배합분산시키고, 두께 80㎛의 불소수지필름에 도공장치를 사용하여 도포하고, 70℃, 10분간 열풍건조함으로써 접착제층의 두께가 15㎛인 필름상 접착제를 수득했다.
(표 1)
배합제 실시예1 실시예2 비교예1 비교예2
열가소성 수지 PKHC 50 50 50 50
라디칼중합성 화합물 M-215 45 45 45 45
라이트에스테르 P-2M 5 5 5 5
경화제 퍼헥사TMH 3 3 3 3
액상고무 Nipol 1312 5 - - -
Nipol DN601 - 5 - -
고체고무 Nipol HF01 - - - 5
[접착강도, 접속저항의 측정]
상기의 제법에 의해 수득한 필름상 접착제를 사용하여 38㎛ 두께의 폴리이미드 필름상에 라인폭 50㎛, 피치 100㎛, 두께 8㎛인 구리회로를 500개 갖는 2층구성플렉서블회로판(FPC)과, 0.2㎛의 ITO 박층을 형성한 유리(두께 1.1mm, 표면저항 20Ω/□)를 열압착장치(가열방식: 컨스턴트 히트형, 토레엔지니어링주식회사 제품)를 사용하여 160℃, 3MPa에서 10초간 가열가압하여 폭 2mm에 걸쳐 접속시켜 접속체를 제작했다. 이 접속체의 인접회로간의 저항치를 접착직후와 85℃, 85%RH의 고온고습조 중에서 120시간 유지한 후에 멀티미터로 측정했다. 저항치는 인접회로간의 저항 150점의 평균(x+3б; б: 표준편차)으로 나타냈다.
또한 이 접속체의 접착강도를 JIS-Z0237에 준하여 90도 박리법으로 측정하여 평가했다. 여기서 접착강도의 측정장치는 동양볼드윈주식회사제 텐시론UTM-4(박리속도 50mm/min, 25℃)를 사용했다. 이상과 같이 행한 접속체의 접착강도, 접속저항의 측정결과를 표2에 나타냈다.
(비교예2)
실시예1의 액상고무 대신에 25℃에서 고체인 니트릴고무(Nipol HF01, 일본제온주식회사제 상품명)를 5중량부 사용한 이외에는, 실시예1과 같은 방법으로 필름 상 접착제를 제작하고 평가했다. 또한 Nipol HF01은 25℃에서 고체이므로 고무 단독으로의 점도측정은 불가능했다.
(표 2)
항목 접속저항(Ω) 접착강도(N/m)
접착직후 120h 후 접착직후 120h 후
실시예1 2.3 2.5 700 600
실시예2 1.8 2.8 800 750
비교예1 2.8 8.4 200 150
비교예2 10Ω이상 10Ω이상 230 200
실시예1~2에서 수득한 접착제조성물은 접착직후 및 85℃, 85%RH의 고온고습조 중에서 120시간 유지한 후에 양호한 접속저항 및 접착강도를 나타내고, 높은 내구성을 아울러 갖고 있다. 이에 대해 본 발명에 따른 액상고무를 사용하지 않은 경우(비교예1)에서는, 접착직후에는 양호한 값을 나타내었으나, 85℃, 85%RH의 고온고습조 중에서 120시간 유지한 후에는 접속저항이 상승하고, 또한 접착강도는 접착직후 및 85℃, 85%RH의 고온고습조 중에서 120시간 유지한 후 모두 낮은 값을 나타냈다. 또한 25℃에 있어서 고체상의 고무를 첨가한 비교예2에서는 접속저항이 높고 또한 접착강도가 낮아 만족스러운 접착체는 얻을 수 없었다.
(실시예3)
실시예1에서 수득한 필름상 접착제를 진공포장하여 40℃에서 5일 방치한 후 FPC와 ITO의 가열압착을 같은 방법으로 행한 결과, 접착직후의 접속저항 2.1Ω, 접착강도 760N/m, 85℃, 85%RH의 고온고습조 중에서 120시간 유지한 후의 접속저항 2.9Ω, 접착강도 700N/m이고, 접착직후, 신뢰성시험 후 모두 방치전과 같이 양호한 값을 나타내고, 보존안정성이 뛰어나다는 것을 알았다.
(실시예4)
(c) 경화제로서 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트(퍼옥타 O, 일본유지주식회사제 상품명)를 3중량부 사용하는 것 이외에는 실시예1과 같은 방법으로 필름상 접착제를 제작하고 평가했다. 그 결과, 접착강도는 접착직후에서 900N/m, 85℃, 85%RH의 고온고습조 중에서 120시간 유지한 후에는 750N/m이고, 접속저항은 접착직후에는 1.7Ω, 85℃, 85%RH의 고온고습조 중에서 120시간 유지한 후에는 2.3Ω을 나타내고, 접착직후 및 신뢰성시험 후 모두 양호한 접착강도와 접속저항을 나타냈다.
본 발명에 따르면, 저온단시간의 경화에서 고접착력을 나타내고, 또한 보존안정성이 뛰어난 접착제조성물, 회로접속용 접착제조성물, 접속체 및 반도체장치를 제공할 수 있다.

Claims (4)

  1. 회로기판의 주면상에 회로전극을 갖는 회로부재끼리를 한 쪽의 회로부재 회로전극과 다른 쪽의 회로부재 회로전극이 전기적으로 접속할 수 있도록 대향시켜 접착하기 위한 회로접속용 필름상 접착제조성물로서,
    열가소성 수지, 열경화성 성분, 평균입경이 1~18㎛인 도전입자, 아크릴로니트릴함유 공중합체로 이루어진 고무를 함유하고, 상기 회로접속용 필름상 접착제조성물 전체 체적에 대해 상기 도전입자를 0.1~30체적% 함유하는 회로접속용 필름상 접착제조성물.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 고무의 아크릴로니트릴 함유량이 10~60%인 회로접속용 필름상 접착제조성물.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 고무가 액상고무인 회로접속용 필름상 접착제조성물.
  4. 제 1항 내지 제 3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 열경화성 성분이 2이상의 (메타)아크릴로일기를 갖는 라디칼 중합성 화합물, 라디칼을 발생하는 경화제를 함유하는 회로접속용 필름상 접착제조성물.
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