TWI288170B - Adhesive composition, adhesive composition for circuit connection, connected circuit structure, and semiconductor devices - Google Patents

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TWI288170B
TWI288170B TW092133727A TW92133727A TWI288170B TW I288170 B TWI288170 B TW I288170B TW 092133727 A TW092133727 A TW 092133727A TW 92133727 A TW92133727 A TW 92133727A TW I288170 B TWI288170 B TW I288170B
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connection
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Shigeki Katogi
Hoko Suto
Masami Yusa
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Hitachi Chemical Co Ltd
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Description

1288170 πί 玖、發明說明 【發明所屬之技術領域】 本發明係有關，黏著劑組成物、電路連接用黏著劑組 成物、連接體及半導體裝置者。 【先前技術】 在半導體元件及液晶顯示元件中，使用以連接元件的 種種構件爲目的之各種黏著劑；此類黏著劑，必須具備以 黏著性爲首，及耐熱性、高溫高濕狀態下之信賴性等多方 面的廣泛特性；又，黏著時使用之被黏物，係使用以印刷 配線板和聚醯亞胺等有機基材爲首，及銅、鋁等金屬和氧 化銦錫（ITO ) 、SiN、Si〇2等具有各種各樣之表面狀態的 基材之故，各被黏物之混合分子設計，是屬必要者。 已往，使用以顯現高黏著性且具高信賴性之環氧樹脂 的熱硬化性樹脂，做爲半導體元件和液晶顯示元件用之黏 著劑（例如特開平1 一 1 1 3 4 8 0號公號）；一般使用環氧樹 脂、與環氧樹脂具有反應性之酚樹脂等的硬化劑、促進環 氧樹脂與硬化劑反應之熱潛在性催化劑，做爲樹脂之構成 成份；熱潛在性催化劑爲決定硬化溫度及硬化速度之重要 因素，由室溫（25 °C )下之貯存安定性及加熱時之硬化速 度的觀點而言，各種化合物均可使用，於實際步驟中，在 170〜25 0 °C之溫度下硬化1〜3小時，可獲得所期望之黏著 ;不過，隨著最近半導體元件之高集成化、液晶元件之高 精細化，元件間及配線間之間距也跟著狹窄化，加熱硬化 •5- 1288170 * (2； 時，恐會對週邊構件產生不良影響；而且由於低成本化之 故，提高生產能力更有其必要性；低溫（100〜17CTC )、 短時間（1小時以內），換句話說，要求低溫速硬化之黏 著；爲達成此低溫速硬化，必須使用低活性能量之熱潛在 性能催化劑；如此之熱潛在性催化劑，很難兼備在室溫附 近之貯存安定性。 最近，倂用（甲基）丙烯酸酯衍生物、與游離基引發 劑之過氧化物的游離基硬化型黏著劑，非常受到注目；游 離基硬化，係由於反應活性種核之游離基，具有非常旺盛 的反應性，可在短時間內硬化，而且，於游離基引發劑之 分解溫度以下，能安定的貯存；爲可使低溫速硬化與在室 溫附近之貯存安定性並存的硬化系（例如特開20002 -203427號公號）。 【發明內容】 不過，游離基硬化系之黏著劑，於硬化時之硬化收縮 甚大，與使用環氧樹脂之情況相比較，黏著強度較差，尤 其是對無機材質和金屬材質之基材的黏著強度降低；因而 ，使用爲半導體元件和液晶顯示元件之黏著劑時，不能獲 得充分之性能（黏著強度等）。 本發明以提供一種爲游離基硬化系，同時對以金屬及 無機材質構成之基材顯現高黏著強度，於室溫（25 t )下 之貯存安定性優異，而且信賴性試驗後亦具有充分性能的 黏著劑組成物、電路連接用黏著劑組成物、連接體物及半 -6- (3)· 1288170 導體裝置爲目的。 爲達成上述目的，本發明提供含有（a)〜（d)成分 之黏著劑組成物。 (a )熱塑性樹脂。 (b) 含有二個以上（甲基）丙烯醯基之游離基聚合 性化合物。 (c) 藉由150〜750 nm之光照射及/或80〜200°C之 加熱，能產生游離基之硬化劑（以150〜75 0 nm之光照射 、或80〜20 (TC之加熱，或光照射與加熱倂用，產生游離 基之硬化劑）。 (d) 單獨於25 °C下之黏度爲10〜1000 Pa· S的液狀 橡膠。 此黏著劑組成物中，對含有含（甲基）丙烯醯基之游 離基聚合性化合物的游離基硬化系黏著劑組成物，添加以 授與薄膜形成性爲主要目的之熱塑性樹脂，更與上述具有 特定黏度之液狀橡膠組合，可以達到對以金屬和無機材質 等構成之基材，具有高黏著強度的目的；還有，（甲基） 丙烯醯基係指，丙烯醯基或（甲基）丙烯醯基之意（以下 均相同）。 此處，（d)液狀橡膠之主骨架，爲以選自聚異戊二 烯、聚丁二烯、苯乙烯一 丁二烯共聚物、丙烯腈一 丁二稀 共聚物、聚（羥基丙烯）、聚（羥基四甲烯）二醇、聚烯 烴二醇及聚- ε -己內酯所成群者，較爲適合；即是說， (d)成份爲，以選自聚異戊二烯、聚丁二烯、苯乙烯〜 -7- 1288170 (4)· 丁二烯共聚物、丙烯腈-丁二烯共聚物、 、聚（羥基四甲烯）二醇、聚烯烴二醇及 及其改性物所成群者，單獨於2 5 0 °C之黏月 • S的液狀橡膠較佳。 使用此等液狀橡膠，可以提高對黏著 性、黏著強度。 黏著劑組成物爲，以含有對（a )成f b)成份50〜250重量份、（c)成份0·5〜 d )成份1〜50重量份，較爲適合；以此配 著強度、薄膜形成性、耐熱性、硬化速度 更爲優異。 上述黏著劑組成物中，可以含有對黏 積之0.1〜30體積％的導電粒子；即是說 物總計1〇〇體積部，可得含有0.1〜30體積 黏著劑組成物。 黏著劑組成物中配合導電粒子時，黏 做爲各向異性之導電性黏著劑使用；各向 著劑，例如以在電路基板之主面上，將有 構件間相互連接，做爲電路連接用黏著劑 可以維持同一電路基板上之電路電極間的 可以經由導電粒子使對向之電路基板的電 連接；即是說，本發明提供將由上述黏著 在電路基板之主面上具備電路電極的電路 邊之電路構件的電路電極與另一邊之電路 聚（羥基丙烯） 聚一 ε —己內酯 I 爲 10 〜1 000 Pa 基材表面之濕潤 & 1 0 0重量份、（ 3 0重量份、及（ 合比率，可使黏 、放置安定性等 著劑組成物總體 ，對黏著劑組成 %之導電粒子的 著劑組成物可以 異性之導電性黏 電路電極的電路 組成物使用時， 絕緣性，同時， 路電極間成電的 劑組成物所成， 構件相互間，一 構件的電路電極 -8- 1288170 (5r ，以電的連接成對向而黏著之電路連接用黏著劑組成物。 此電路連接用黏著劑組成物係，以使用上述之黏著劑 組成物’在具有對向電極之基板間，經由電路連接用黏著 劑組成物，於對向基板間加壓，在加壓方向之電極間以電 的連接，使電路連接的方法，做爲電路連接用黏著劑組成 物，爲其特徵之電路連接用黏著劑組成物者。 本發明提供使用此電路連接用黏著劑組成物之下述連 接體及半導體裝置。 連接體係，具備在第一電路基板之主面上具有第一電 路電極的第一電路構件、與在第二電路基板之主面上具有 第二電路電極的第二電路構件、和第一及第二電路電極呈 對向狀態下，設置於第一及第二電路構件之間，第一及第 二電路電極間以電的連接，而成的電路連接構件者；上述 電路連接構件，爲由上述黏著劑組成物，或此硬化物所成 之連接體者。 半導體裝置係，具備具有連接電極之半導體元件、與 在電路基板之主面上具有電路電極之電路構件、和連接電 極及電路電極呈對向狀態下，設置於半導體元件及電路構 件間之連接電極及電路電極間以電連接的電路連接構件者 ;上述電路連接構件，爲由上述黏著劑組成物、或此硬化 物所成之半導體裝置者。 本發明提供，尤其是使用含有導電粒子之電路連接用 黏著劑組成物的下述連接體及半導體裝置。 連接體係，具備在第一電路基板之主面上具有第一電 -9 - 1288170 (6)" 路電極的第一電路構件、與在第二電路基板之主面上具有 第二電路電極的第二電路構件、和第一及第二電路電極呈 對向狀態下，設置於第一及第二電路構件間之第一及第二 電路電極間以電連接的電路連接構件者；上述電路連接構 件者；上述電路連接構件，爲由含有對黏著劑組成物全體 積之0 · 1〜3 0體積％的導電極子之黏著劑組成物、或此硬 化物所成；藉由該黏著劑組成物或此硬化物中之導電粒子 ，使第一及第二電路電極間以電的連接，而成之連接體者 〇 半導體裝置係，具備具有連接電極之半導體元件、與 在電路基板之主面上具有電路電極之電路構件、和連接電 極及電路電極呈對向狀態下，設置於半導體元件及電路構 件之間，連接電極及電路電極間以電的連接，而成之電路 連接構件者；上述電路連接構件，爲由含有對黏著劑組成 物全體積之0.1〜30體積％的導電粒子之黏著劑組成物、 或此硬化物所成；藉由該黏著劑組成物或此硬化物中之導 電粒子，使連接電極及電路電極間以電的連接，而成之半 導體裝置。 〔用以實施發明之最佳形態〕 本發明中使用之（a )成份的熱塑性樹脂，可以使用 沒有特別限制之眾所周知者；此聚合物’可以使用聚醯亞 胺、聚醯胺、苯氧基樹脂類 '聚（甲基）丙燒酸酯類 '聚 醯亞胺類、聚胺基甲酸酯類、聚酯類、聚乙燒醇縮丁醒類 -10· 1288170 外 等等；此等可單獨或兩種以上混合使用；而且，此等樹脂 屮，也可以含有矽氧烷鍵或氟取代基；此等爲混合樹脂之 相互間完全相溶者、或者發生微相分離而呈白濁狀態者， 均適合使用；上述樹脂之分子量大者，容易獲得薄膜形成 性；又，影響黏著劑之流動性的熔融黏度，可以廣範圍的 設定；分子量沒有特別的限制，一般重量平均分子量以 5,000〜1 50,000較爲適合，以1 0,000〜80,000尤其理想； 此値低於5,000時，薄膜形成性有劣化之傾向；又，超過 1 5 0,0 00時，與其他成份之相溶性有惡化之趨勢。 本發明中使用之（b )成份的含有二個以上（甲基） 丙烯醯基之游離基聚合性化合物，沒有特別的限制，可以 使用眾所周知者。 具體的有，環氧（甲基）丙烯酸酯低聚物、胺基甲酸 酯（甲基）丙烯酸酯低聚物、聚醚（甲基）丙烯酸酯低聚 物、聚酯（甲基）丙烯酸酯低聚物等之低聚物、三羥甲基 丙烷三（甲基）丙烯酸酯、聚乙二醇二（甲基）丙烯酸酯 、聚（烷）烯二醇（甲基）丙烯酸酯、二環戊烯基（甲基 )丙烯酸酯、二環戊烯氧基乙基（甲基）丙烯酸酯、季戊 二醇二（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸 酯、三聚異氰酸改性二官能（甲基）丙烯酸酯、三聚異氰 酸改性三官能（甲基）丙烯酸酯、2，2 / —二（甲基）丙 烯醯氧基二乙基磷酸酯、2-（甲基）丙烯醯氧基乙基酸 性磷酸酯等之多官能（甲基）丙烯酸酯等等；此等化合物 ，因應需求可以單獨或混合使用。 -11 - 1288170 • (8)_ (b)成份之添加量，對（a)成份100重量 〜25 0重量份較爲適合，以60〜50重量份更佳； 於5 0重量份時，硬化後之耐熱性恐會降低；又 重量份時，於做爲薄膜使用之情況，其薄膜形成 本發明中使用之（c)成份的藉由150〜750 射及/或80〜200 °C之加熱，而產生游離基的硬 α -乙醯胺基苯酮衍生物和過氧化物、偶氮化合 有特別的限制，可以使用眾所周知者；此等化合 是由硬化溫度之設計容易的觀點而言，以過氧化 合；能使用之過氧化物，可以簡便的參考顯示過 分解基準的一分鐘半衰期溫度，一分鐘半衰期溫 °C以上20 (TC以下較爲適合，其中以一分鐘半衰 在60 °C以上170 °C以下最爲理想；一分鐘之半衰 低於40 °C時，會損及保存安定性，超過200 °C時 要很長的時間。 如此之硬化劑有，二醯基過氧化物衍生物、 酸酯衍生物、過氧酯衍生物、過氧酮縮醇衍生物 過氧化物衍生物、氫過氧化物衍生物等等。 二醯基過氧化物衍生物有，2，4一二氯苯醯 、3，5，5—三甲基己醯過氧化物、辛醯過氧化 醯過氧化物、十八醯過氧化物、丁二醯過氧化物 氧甲苯、苯醯過氧化物等等。 過氧二碳酸酯衍生物有，二-正丙基過氧二 份，以50 添加量低 ，超過250 恐會下降 n m之光照 化劑，如 物等，沒 物，尤其 物較爲適 氧化物之 度，以40 期溫度， 期溫度， ，硬化需 過氧二碳 、二烷基 過氧化物 物、十二 、苯醯過 碳酸酯、 -12- 0)* 1288170 二異丙基過氧二碳酸酯、雙（4 一第三級丁基環己基）過 氧二碳酸酯、二一 2 —乙氧基甲氧基過氧二碳酸酯、二（2 -乙基己基過氧）二碳酸酯、二甲氧基丁基過氧二碳酸酯 、二（3 —甲基一 3—甲氧基丁基過氧）二碳酸酯等等。 過氧酯衍生物有，1，1，3，3-四甲基丁基過氧新癸 酸酯、1 -環己基一 1—甲基乙基過氧十九酸酯、第三級己 基過氧新癸酸酯、第三級丁基過氧三甲基乙酸酯、1，1， 3，3—四甲基丁基過氧一2 —乙基己酸酯、2，5 —二甲基 —2，5 —雙（2 —乙基己醯基過氧）己烷、2，5 —二甲基 一 2，5 —雙（2—苯醯基過氧）己烷、1—環己基—1 一甲 基乙基過氧一2 —乙基己酸酯、第三級己基過氧一 2-乙基 己酸酯、第三級丁基過氧異丁酸酯、1，1 一雙（第三級丁 基過氧）環己烷、第三級己基過氧異丙基單碳酸酯、第三 級丁基過氧一 3，5，5 —三甲基己酸酯、第三級丁基過氧 十二酸酯、2，5 —二甲基一 2，5 —二（間一甲苯醯基過氧 )己烷、第三級丁基過氧異丙基單碳酸酯、第三級丁基過 氧一 2—乙基己基單碳酸酯、第三級己基過氧苯甲酸酯、 第三級丁基過氧乙酸酯等等。 過氧酮縮醇衍生物有，1，1一雙（第二級己基過氧） —3，3，5 —三甲基環己烷、1，1 一雙（第三級己基過氧 )一 3，3，5—三甲基環己烷、1，1 一雙（第三級丁基過 氧）環十二院、2，2-雙（4，4 —二第二級丁基過氧環己 基）丙烷、2，2-雙（第三級丁基過氧）癸烷等等。 二烷基過氧化物衍生物有，^^ / 一雙（第三級丁 -13- 1288170 (10) 基過氧）二異丙基苯、二異丙苯基過氧化物、2，5—二甲 基一 2，5-二（第三級丁基氧）己烷、第三級丁基異丙苯 基過氧化物等等。 氫過氧化物類有，二異丙基苯氫過氧化物、異丙苯氫 過氧化物等等。 此等化合物，除單獨使用以外，亦可將兩種以上之化 合物混合使用。 (c )成份之添加量，對（a )成份1 〇 〇重量份，以0 · 5 〜3 0重量份較爲適合，以1〜20重量份更佳；添加量低於 〇 . 5重量份時，恐硬化不足；又，超過3 0重量份時，放置 安定性恐會下降。 本發明中使用之（d )成份的液狀橡膠，可以使用不 含溶劑等之液狀橡膠，單獨於25 °C下之黏度爲〜1〇〇〇
Pa· S (以50〜800 Pa· S較適宜，以100〜500 Pa· S更佳 ，以1 5 0〜2 5 0 P a · S最理想）的化合物；還有，、此黏度係 使用轉速控制式之旋轉黏度計（E型黏度計等）’以錐與 板型之幾何運行，轉速爲0 · 5〜5 0 r P m，於2 5 C下測定之 値；此黏度低於1 〇 P a · S時’以黏著劑組成物做爲薄膜使 用之際，硬化後之彈性模數，恐有顯著下降之情形；超過 1 000 Pa · S時，造成薄膜之低流動化’恐會使黏著性降低 〇 如此之液狀橡膠，以聚戊二烯、聚丁二燒、苯乙嫌一 丁二烯共聚物、丙烯腈- 丁二烯共聚物、聚（經基丙燒） 、聚（羥基四甲烯）二醇、聚烯烴二醇、聚一 6 一己內醋 -14- 1288170 (1^) 及其改性物，特別適合；所謂改性物，係藉由含交聯性官 能性之單體的聚合等，將與主結構不同之結構導入支鏈和 末ii而者之δ胃。 上述之具體例有，液狀聚異戊二烯、液狀聚丁二烯、 羧基末端液狀聚丁二烯、羥基末端液狀聚丁二烯、液狀1 ，2-聚丁二烯、羧基末端液狀1，2-聚丁二烯、羥基末 端液狀1，2-聚丁二烯、液狀苯乙烯一丁二烯橡膠、羥基 末端液狀苯乙烯-丁二烯橡膠、液狀丙烯腈-丁二烯橡膠 、聚合物末端含有羧基、羥基、（甲基）丙烯醯基、或嗎 啉基之液狀丙烯腈-丁二烯橡膠、液狀羧基化之丁二烯-丙烯腈橡膠、羥基末端液狀聚（羥基丙烯）、烷氧基甲矽 烷基末端液狀聚（羥基丙烯）、液狀聚（羥基四甲烯）二 醇液狀聚（羥基丙烯）、液狀聚（羥基四甲烯）二醇、液 狀聚烯烴二醇、液狀聚一 ε —己內酯等等。 其中以極性較高之液狀丙烯腈一 丁二烯橡膠、聚合物 末端含有羧基、羥基、（甲基）丙烯醯基、或嗎啉基之液 狀丙烯腈-丁二烯橡膠、液狀羧基化丁二烯-丙烯腈橡膠 較爲適合，極性基之丙烯腈含有量以10〜6 0重量％爲宜； 使用如此極性高之液狀橡膠，可以提高黏著強度。 此等化合物除單獨使用以外，也可以兩種以上混合使 用。 (d)成份之添加量，對（a)成份1〇〇重量％，爲1〜 5〇重量％，以10〜30重量％更爲適合；添加量低於1重量 %時’很難獲得高黏著強度；又，超過50重量％時，硬化 -15- 1288170 (12) 後黏著劑之物性，會顯著的下降，信賴性恐會降低。 本發明所使用之導電粒子有，Au、Ag、Ni、Cu、焊 錫等之金屬粒子，和碳等等；又，也可以以非導電性之玻 璃、陶瓷、塑料等做爲核心，將上述之金屬、金屬粒子、 碳等被覆於此核心；尤其是使用以上述金屬、金屬粒子、 碳等被覆於以塑料爲核心者、和熱熔融金屬粒子，做爲導 電粒子，由於具有加熱加壓之變型性，能吸收電極之高度 的離析不勻、連接時可增加與電極之接觸面積，而提升連 接信賴性，極爲適宜；又，此等導電粒子之表面，更以高 分子樹脂等被覆而成之微細粒子，可以抑制因導電粒子之 配合量增加時粒子相互之間的接觸而引起的短路，能提升 電極電路間之絕緣性，此可單獨使用或與導電粒子混合使 用。 此導電粒子之平均粒徑，由分散性、導電性之觀點而 言，以1〜18//m較爲適宜；平均粒徑低於時，電路 電極相互間之電連接不完全，超過18#m時，很難適用於 電極間距離狹窄之高密度的電路構件。 導電粒子之使用量，沒有特別的限制；對黏著劑組成 物總體積，以含有0.1〜30體積％較適合，以0.1〜10體積 %更理想；此値低於0.1體積％時，導電性有劣化之趨勢 ，超過3 0體積％時，將引起電路之短路；還有，體積％係 依23 °C之硬化各成份的體積而決定，各成份之體積，可利 用比重，由重量換算成體積；又，可以在量筒中置入對此 成份不溶解不膨脹而可潤濕之適當溶媒（水、醇等），加 -16- (13) 1288170 入此成份，其所增加之體積，做爲其體積而求得。 本發明之黏著劑組成物中，可以適當添加以烷氧基矽 烷衍生物、和矽氨烷衍生物爲代表之偶合劑及提升密著劑 、平坦劑等之黏著劑。 本發明之黏著劑組成物，爲提高交聯率之目的，除上 述（b )成份以外，可以適當添加，具有由於丙烯基、馬 來酸酐縮亞胺基、乙烯基等活性游離基而聚合之官能基的 化合物；具體的有，N -乙烯基咪唑、N -乙烯基吡啶、N —乙烯基吡咯烷酮、N—乙烯基甲醯胺、N—乙烯基己內 醯胺、4，4/ —亞乙烯基一雙（N，N —二甲基苯胺）、N 一乙烯基乙醯胺、N，N—二甲基丙烯醯胺、N—異丙基丙 烯醯胺、N，N—二乙基丙烯醯胺、丙烯醯胺等等。 本發明之黏著劑組成物，爲提昇流動性之目的，可以 倂用單官能（甲基）丙烯酸酯；具體的有，季戊四醇（甲 基）丙烯酸酯、2-氰基乙基（甲基）丙烯酸酯、環己基 (甲基）丙烯酸酯、二環戊烯基（甲基）丙烯酸酯、二環 戊烯氧基乙基（甲基）丙烯酸酯、2—（2—乙氧基乙氧基 )乙基（甲基）丙烯酸酯、2—乙氧基乙基（甲基）丙烯 酸酯、2—乙基己基（甲基）丙烯酸酯、正己基（甲基） 丙烯酸酯、2—羥基乙基（甲基）丙烯酸酯、羥基丙基（ 甲基）丙烯酸酯、異冰片基（甲基）丙烯酸酯、異癸基（ 甲基）丙烯酸酯、異辛基（甲基）丙烯酸酯、正十二（烷 )基（甲基）丙烯酸酯、2—甲氧基乙基（甲基）丙烯酸 酯、2—苯氧基乙基（甲基）丙烯酸酯、四氫糠基（甲基 -17- 1288170 (14) )丙烯酸酯、2-（甲基）丙烯醯氧基乙基磷酸酯、N，N 一二甲基胺基乙基（甲基）丙烯酸酯、N，N—二甲基胺 基乙基（甲基）丙烯酸酯、N，N—二甲基胺基丙基（甲 基）丙烯酸酯、N，N—二甲基胺基丙基（甲基）丙烯酸 酯、（甲基）丙烯醯基嗎啉等等。 本發明之黏著劑組成物，於常溫下爲糊狀時，可以直 接使用其糊狀物；室溫下爲固體時，除加熱使用外，可以 使用溶劑而糊狀化；可使用之溶劑，必須對黏著劑組成物 及黏著劑不具反應性，而且顯示充分之溶解性，對此沒有 特別的限制，以在常壓下之沸點爲5 0〜1 5 0 °C者爲佳；沸 點在5 0 °C以下時，於室溫下放置，會有揮發之慮，不過使 用於開放系；又，沸點在1 5 0 °C以上時，溶劑難以揮發， 恐對硬化後之信賴性有不良影響。 本發明之黏著劑組成物，適合於形成薄膜狀使用；黏 著劑組成物中，因應需求可加入溶劑等調成溶液，塗佈於 沸樹脂薄膜、聚對苯二甲酸乙二醇酯薄膜、脫模紙等之剝 離性基材上，或在不織布等基材浸漬上述溶液，而附載於 剝離性基材上，去除溶劑等，可做爲薄膜使用；以薄膜之 形狀使用，由處理性等之觀點而言，更爲方便。 本發明之黏著劑組成物，可用光照射及/或加熱，更 同時加壓而黏著；此等之倂用，可使於低溫及短時間內黏 著；光照射，以150〜750 nm之波長範圍的照射光爲宜， 用低壓水銀燈、中壓水銀燈、高壓水銀燈、超高壓水銀燈 、氙氣燈、金屬鹵素燈等，以0.1〜1 0 J / c m 2之照射量硬 -18- 1288170 (15) 化較爲理想；加熱溫度沒有特別的限制，以50〜170 °C爲 宜；壓力，在不損害被黏物之範圍內，沒有特別的限制， 一般以0.1〜10 MPa較爲適合；此等之加熱及加壓，以在 0.5秒〜3小時之範圍進行爲佳。 本發明之黏著劑組成物，可以做爲，例如熱膨脹係數 相異之不同種類被黏物的黏著劑使用；具體的說，可以做 爲各向異性導電黏著劑、銀糊狀物、銀薄膜等代表之電路 連接材料、CSP用彈性體、CSP用塡不滿材料、LOC磁帶 等代表之半導體元件黏著材料使用。 本發明之電路連接用黏著劑組成物，爲由上述黏著劑 組成物所成，例如，如後述所述，可使用於電路構件相互 之間的連接，而得連接體及半導體裝置。 參考所附圖樣，並說明連接體及半導體裝置之實施型 態如下；還有，在圖式說明中，於同一要素之同一符號， 不做重覆說明；又，圖式中之尺寸與實際之尺寸並不相同 〇 圖1爲，使用不含導電粒子之電路連接用黏著劑組成 物，與實施型態相關之連接體的示意剖面圖。 如圖1所示，連接體100具備有，在第一電路基板31之 主面31a上具有第一電路電極32的第一電路構件30、與在 第二電路基板41之主面41a上具有第二電路電極42的第二 電路構件40、和第一電路電極32與第二電路電極42呈對向 狀態下，設置於第一電路構件30與第二電路構件40之間’ 使第一電路電極32與第二電路電極42以電的連接而成之電 -19- 1288170 (16) 路連接構件l〇c ;還有，電路連接構件10c爲，由電路連接 用黏著劑組成物1 0 (上述黏著劑組成物可適用爲此電路連 接用黏著劑組成物）之硬化物所成；又，第一電路電極3 2 與第二電路電極42，爲以相互接在一起，而成電的連接。 圖1所示之連接體1 〇〇，可用例如下述之方法製造而得 〇 首先，如圖2所示，準備第一電路構件30、第二電路 構件40、及成型爲薄膜狀之電路連接用黏著劑組成物1〇 ; 其次，將電路連接用黏著劑組成物1 0裝載於第二電路構件 40之形成第二電路電極42的面上；更於電路連接用黏著劑 組成物10之上，裝載使第一電路電極32與第二電路電極42 成對向配置之第一電路構件3 0 ;接著，將介於第一電路構 件3 0與第二電路構件40之間的電路連接用黏著劑組成物10 ，邊加熱邊硬化，同時在主面31a、41a之垂直方向加壓， 形成第一及第二電路構件30、40之間的電路連接構件10c ，即得圖1之連接體100。 圖3爲，使用含有導電粒子之電路連接用黏著劑組成 物，與實施型態相關之連接體的示意剖面圖。 如圖3所示，連接體200具備有，在第一電路基板31之 主面31a上具有第一電路電極32的第一電路構件30、與在 第二電路基板41之主面41a上具有第二電路電極42的第二 電路構件40、和第一電路電極32與第二電路電極42呈對向 狀態下，設置於第一電路構件30與第二電路構件40之間， 使第一電路電極32與第二電路電極42以電的連接而成之電 -20- 1288170 (17) 路連接構件2 0 c ;還有，電路連接構件2 0 c爲，導電粒子2 2 分散於樹脂組成物2 1中之電路連接用黏著劑組成物20的硬 化物（即是說，導電粒子22分散於樹脂組成物之硬化物 21c中者）者；在成對向配之第一電路電極32與第二電路 電極42之間，藉由導電粒子22之連接兩電路電極，使兩電 路電極經由導電粒子22，而成電的連接。 圖3所示之連接體200，例如，如圖4所示，準備第一 電路構件3 0、第二電路構件40、及形成薄膜狀之電路連接 用黏著劑組成物2 0，依上述圖1獲得連接體1 〇 〇同樣的方法 可以製造而得；還有，電路連接用黏著劑組成物20爲，導 電粒子2 2分散於樹脂組成物2 1中者；上述黏著劑組成物（ 但是，爲不含導電粒子者），可以適用爲樹脂組成物2 1。 構成電路基板之材料有，半導體、玻璃、陶瓷等之無 機材料，聚醯亞胺、聚碳酸酯等之有機材料，玻璃纖維/ 環氧樹脂所成之複合材料等等；此等可以單獨或組合使用 〇 具有電路電極之電路構件的具體例有，液晶顯示元件 、磁帶承載組件（TCP )、雙層構成可撓性電路板（FPC )等等；此等組合，可做爲電路電極相互間成電的連接之 連接體。 圖5爲，與實施形態相關之半導體裝置的透視圖；此 半導體裝置爲，在半導體元件之電極、與其對向之裝載用 基板（電路構件）的電極之間，以電路連接用黏著劑組成 物介入；於半導體元件之電極、與對向之裝載用基板（電 -21 - 1288170 (18) 路構件）的電極加壓，加壓方向之電極間成電的連接，而 連接電路之方法中，使用上述之黏著劑組成物做爲電路連 接用黏著劑組成物，所連接而成之半導體裝置的一例。 圖5所示之半導體裝置300具備有，半導體元件50、與 在電路基板61之主面61a上具有電路電極62的電路構件60 、和半導體元件50之連接電極及電路電極62呈對向狀態下 ，設置於半導體元件50與電路構件60之間的電路連接構件 20c ;此處，電路電極62與半導體元件50之連接電極（如 圖6中之連接電極52所示）爲以電的連接而成者。 圖6爲，沿圖5之VI— VI線的剖面圖。 圖6所示之半導體裝置300具備有，在半導體元件本體 51之主面51a上具有連接電極52之半導體元件50、與在電 路基板61之主面61a上具有電路電極62之電路件60、和連 接電極52與電路電極62呈對向狀態下，設置於半導體元件 5 0與電路構件60之間，連接電極52與電路電極62以電的連 接而成之電路連接構件20c ;此處，電路連接構件20c爲， 導電粒子22分散於樹脂組成物2 1中之電路連接用黏著劑組 成物20之硬化物（即是說，導電粒子22分散於樹脂組成物 之硬化物21c中者），在成對向配置之連接電極52及電路 電極62之間，導電性粒子22連接兩電極，使兩電極相互之 間經由導電粒子22，而成電的連接。 半導體裝置300，準備半導體元件50、電路構件60及 電路連接用黏著劑組成物20，依上述圖1獲得連接體1 〇〇同 樣的方法可以製造而得。 -22- 1288170 (19) 半導體裝置之具體例爲，使做爲半導體元件之集成電 路（1C )晶片、與晶片連接基板連接的裝置等。 【實施方式】 〔實施例〕 以實施例具體的說明本發明如下；本發明對此沒有特 別的限制。 〔實施例1〜2、比較例1〕 將做爲（a )熱塑性樹脂之苯氧樹脂（優尼甕卡拜德 公司製，商品名爲PKHC，平均分子量45,000) 40 g，溶解 於甲乙酮60 g中，調成固形份爲40重量％之溶液；使用做 爲（b )游離基聚合性化合物之三聚異氰酸環氧乙烷改性 的二丙烯酸酯（東亞合成股份有限公司製，商品名爲Μ-215)、及2—（甲基）丙烯醯氧基乙基磷酸酯（共榮社股 份有限公司製，商品名爲來特酯Ρ — 2Μ )，做爲（c )硬 化劑之1，1 一雙（第三級己基過氧）一3，3，5 —三甲基 環己烷（日本油脂股份有限公司製，商品名爲帕里去薩 ΤΜΗ)，做爲液狀橡膠之液狀丁腈橡膠（日本澤甕股份有 限公司製，商品名爲尼泊爾13 121或尼泊爾DN 601 );此 等液狀橡膠，單獨於25 °C下之粘度，使用東京計器股份有 限公司製之E型黏度EHD 25 5 7，以轉子之轉速1 rpm測定 之，結果尼泊爾13 12爲183 Pa · S、尼泊爾DN 601爲262 Pa · S ;又，以聚苯乙烯爲核心之粒子表面設置爲0.2 // m -23· 1288170 (20) 之鎳層；此鎳層之外側，設置厚度爲〇·〇2 // m之金屬；製 作成平均粒徑爲5// m、比重爲2.5之導電粒子。 以如表1所示之固形份重量比調配，更將1 · 5體積％之 導電粒子分散配合，使用塗布裝置塗佈於厚度80 // m之氟 樹脂薄膜上，經70 °C 10分鐘之熱風乾燥，即得黏著劑層 之厚度爲1 5 // m的薄膜狀黏著劑。 表1 配合劑 實施例 1 實施例 2 比較例 1 比較例 2 熱塑性樹 脂 PKHC 50 50 50 50 游離基聚 M-2 1 5 45 45 4 5 45 合性化合 物 來特酯P-2M 5 5 5 5 硬化劑 帕里去薩TMH 3 3 3 3 液狀橡膠 尼泊爾1 3 1 2 5 — — 一 尼泊爾DN601 一 5 一 — 固體橡膠 尼泊爾HF01 一 — 一 5 〔黏著強度、連接電阻之測定〕 使用由上述製法而得之薄膜狀黏著劑，將在厚度爲3 8 // m之聚醯亞胺薄膜上具有線寬50 // m、間距100 // m、 厚度8#111之銅電路50()條的雙層可撓性電路板（？？(：）、 -24- 1288170 (21) 與形成0·2 // m之氧化銦錫（ITO )薄層的玻璃（厚度爲 1.1 nm、表面電阻爲20Ω/Ε])，以熱壓黏合裝置（東麗 工程股份有限公司製，加熱方式爲固定加熱型），在1 60 °C、3 PMa下施行10秒鐘之加熱加壓，爲寬2 mm之連接， 即製得連接體；此連接體之鄰接電路間的電阻値，以多點 測定器測定黏著剛完成、與在85 °C，85%相對濕度之高溫 高濕槽中經120小時後之電阻値，求出鄰接電路間之150處 電阻的平坦（X + 3 σ，σ爲標準誤差），即爲電阻値。 又，此連接體之黏著強度，依JIS— Ζ023 7之標準，以 90度剝離法測定，並評估；此處，黏著強度之測定裝置係 採用東洋波魯多衛因股份有限公司製之田喜隆UTM — 4 ( 剝離速度爲50 mm/min、25°C );如上所述，進行連接 體之黏著強度、連接電阻之測定，其結果如表2所示。 (表2 ) 連接電阻（Ω ) 丨 黏著強度（N/m) 黏著剛完成 120小時後 黏著剛完成 1 2 0小時後 實施例1 2.3 2.5 700 600 實施例2 1.8 2.8 800 750 比較例1 2.8 8.4 200 150 比較例2 1 0 Ω以上 1 0 Ω以上 230 200 〔比較例2〕 除實施例1中之液狀橡膠’以在25 °C下爲固體之丁腈 -25- 1288170 (22) 橡膠（日本澤甕股份有限公司製，商品名爲尼泊爾HF01 )5重量份替代以外，其他都和實施例1同樣的製成薄膜狀 黏著劑；進行評估；還有，尼泊爾HF01在25 t下爲固體 之故，不能測定橡膠單獨之黏度。 實施例1〜2所得之黏著劑組成物，在黏著剛完成時及 在85°C、85%相對濕度之高溫高濕槽中經120小時後，均 顯現具有良好之連接電阻及黏著強度，並持有高耐久性； 針對此等，本發明中不使用液狀橡膠時（比較例1 )，雖 然黏著剛完成時顯示良好之數據，但是在8 5 °C、8 5 %相對 濕度之高溫高濕槽中經1 2 0小時後，連接電阻上昇；而且 黏著強度在黏著剛完成及在8 5 t、8 5 %相對濕度之高溫高 濕槽中經120小時後，均呈現極低之値；又，添加在25 °C 下爲固體狀之橡膠的比較例2中，連接電阻高而且黏著強 度低，不能獲得滿意之連接體。 〔實施例3〕 將實施例1所得之薄膜狀黏著劑，施行真空包裝，於 40°C下放置5天後，同樣施行與FPC及ITO之加熱壓著；黏 著剛完成時之連接電阻爲2.1 Ω、黏著強度爲760 N/m ;在8 5 °C、8 5 %相對濕度之高溫高濕槽中經1 2 0小時後， 連接電阻爲2.9 Ω、黏著強度爲700 N/ m ;黏著剛完成 時及信賴性試驗後，均顯現與放置前相同之良好數據’具 有優異之保存安定性。 -26- 1288170 (23) 〔實施例4〕 除使用3重量份之1，1，3，3—四甲基丁基過氧一 2 — 乙基己酸酯（日本油脂股份有限公司製，商品名爲帕我庫 達〇 )，做爲（c )硬化劑以外，其他都和實施例1同樣的 製成薄膜狀黏著劑，進行評估；其結果，黏著強度在黏著 剛完成時爲9 0 0 N / m，在8 5 °C、8 5 %相對濕度之高溫高 濕槽中徑1 2 0小時後爲7 5 0 N / m ;連接電阻在黏著剛完成 時爲1 . 7 Ω，在8 5 °C、8 5 %相對濕度之高溫高濕槽中徑 120小時後爲2.3 Ω ;黏著剛完成及信賴性試驗後，均顯 示良好之黏著強度及連接電阻。 〔產業上利用性〕 使用本發明可以提供，顯示在低溫短時間硬化之高黏 著力，而且保存安定優越的黏著劑組成物、電路連接用黏 著劑組成物、連接體及半導體裝置。 【圖式簡單說明】 ^ 圖1爲，以不含導電粒子之電路連接用黏著劑組成物 連接，與實施形態相關之連接體的剖面圖。 圖2爲，第一電路構件與第二電路構件及薄膜狀電路 連接用黏著劑組成物（不含導電粒子）之示意剖面圖。 圖3爲，以含有導電粒子之電路連接用黏著劑組成物 連接，與實施形態相關之連接體的示意剖面圖者。 圖4爲，第一電路構件、第二電路構件、及薄膜狀之 -27- 1288170 (24) 電路連接用黏著劑組成物（含有導電粒子）的模式示意剖 面圖。 圖5爲，與實施形態相關之半導體裝置的透視圖。 圖6爲，沿著圖5之VI— VI線的剖面圖。 〔主要元件對照表〕 10 電 路 連 接 用 黏 著 劑 組 成 物 10c 電 路 連 接 構 件 20 電 路 連 接 用 黏 著 劑 組 成 物 20c 電 路 連 接 構 件 2 1 樹 脂 組 成 物 2 1c 樹 脂 組 成 物 之 硬 化 物 22 導 電 企丄 子 30 第 — 電 路 構 件 3 1 第 一 電 路 基 板 3 1a 第 —* 電 路 基 板 之 主 面 32 第 一 電 路 電 極 40 第 二 電 路 構 件 41 第 二 電 路 基 板 4 1a 第 二 電 路 電 極 之 主 面 42 第 二 電 路 電 極 50 半 導 體 元 件 5 1 半 導 體 元 件 本 體 5 1a 半 導 體 元 件 本 體 之 主 面
•28- 1288170 (25) 52 連接電極 60 電路構件 6 1 電路基板 6 1a 電路基板之主面 62 電路電極 100 連接體 200 連接體 300 半導體裝置 VI (剖面線） -29-

Claims (1)

1288170 (1) 十、申請專利範圍 第92 1 3 3727號專利申請案 中文申請專利範圍修正本 民國96年6月8 日修正 1 · 一種薄膜狀黏著劑組成物，其特徵爲含有下述（a )〜（d )成份， (a )熱塑性樹脂， (b) 有二個以上（甲基）丙烯醯基的游離基聚合性 化合物， (c) 藉由150〜750 nm光照射及/或80〜200 °C之加 熱，而產生游離基的硬化劑， (d) 單獨於25 °C下黏度爲1〇〜1〇〇〇 Pa· S的液狀橡 膠。 2.如申請專利範圍第1項之薄膜狀黏著劑組成物，其 中（d)成份爲選自聚異戊二烯、聚丁二烯、苯乙烯一丁 二烯共聚物、丙烯腈一 丁二烯共聚物、聚（羥基丙烯）、 聚（羥基四甲烯）二醇、聚烯烴二醇、聚一 ε -己內酯及 其改質物所成群之，單獨於25 °C下黏度爲10〜1000 Pa· S 的液狀橡膠。 3 .如申請專利範圍第1或2項之薄膜狀黏著劑組成物 ，其中相對於（a )成份100重量份，（b )成份含有50〜 250重量份、（c)成份含有0.5〜30重量份、及（d)成份 含有1〜50重量份。 4.如申請專利範圍第1或2項之薄膜狀黏著劑組成物 1288170 (2). ，其中相對於黏著劑組成物總體積，則含有〇. 1〜 %之導電粒子。 5 · —種電路連接用薄膜狀黏著劑組成物，其 由申請專利範圍第1〜4項中任一項之薄膜狀黏著劑 所構成；在電路基板之主面上具備電路電極的電路 互間予以對向而黏著，使其一之電路構件的電路電 另一之電路構件的電路電極，以電的連接。 6. —種連接體，其特徵爲具備：在第一電路 主面上具有第一電路電極之第一電路構件；在第二 板主面上具有第二電路電極之第二電路構件；使上 及第二電路電極呈對向狀態下，設置於上述第一及 路構件之間，使上述第一及第二電路電極間以電的 電路連接構件，的連接體， 上述電路連接構件係由申請專利範圍第1〜4項 項之薄膜狀黏著劑組成物或其硬化物所成。 7. —種連接體，其特徵爲具備：在第一電路 主面上具有第一電路電極之第一電路構件；與在第 基板之主面上具有第二電路電極之第二電路構件； 述第一及第二電路電極呈對向狀態下，設置於上述 第二電路構件之間，使上述第一及第二電路電極間 接之電路連接構件，的連接體， 上述電路連接構件係由申請專利範圍第4項之 黏著劑組成物或其硬化物所成，藉由該薄膜狀黏著 物或其硬化物中導電粒子，以電的連接上述第一及 30體積 特徵係 組成物 構件相 極，與 基板之 電路基 述第一 第二電 連接之 中任一 基板之 二電路 在使上 第一及 以電連 薄膜狀 劑組成 第二電 -2- 1288170 (3) 路電極間。 8· —種半導體裝置，其特徵爲具備：具有連接電極 之半導體兀件；在電路基板之主面上具有電路電極的電路 構件；使上述連接電極及上述電路電極呈對向狀態下，設 置於上述半導體元件及上述電路構件之間，以電的連接上 述連接電極及上述電路電極間之電路連接構件，的半導體 裝置，上述電路連接構件係由申請專利範圍第1〜4項中任 一項之薄膜狀黏著劑組成物或其硬化物所構成。 9· 一種半導體裝置，其特徵爲具備：具有連接電極 之半導體元件；在電路基板之主面上具有電路電極的電路 構件；在使上述連接電極及上述電路電極呈對向狀態下， 設置於上述半導體元件及上述電路構件之間，以電的連接 上述連接電極及上述電路電極間之電路連接構件，的半導 體裝置，上述電路連接構件係由申請專利範圍第4項之薄 膜狀黏著劑組成物或其硬化物所成，藉由該薄膜狀黏著劑 組成物或其硬化物中導電粒子，以電的連接上述連接電極 及上述電路電極間。 -3-
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