WO2010125965A1 - 回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及び回路部材の接続方法 - Google Patents

回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及び回路部材の接続方法 Download PDF

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connection
circuit member
particles
conductive particles
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有福　征宏
小林　宏治
藤縄　貢
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日立化成工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a circuit connecting material, a film-like circuit connecting material using the same, a circuit member connecting structure, and a circuit member connecting method.
  • anisotropic conductive adhesives in which nickel particles in an organic insulating adhesive or metal plating resin particles plated with nickel or gold on the surface of plastic particles are dispersed as conductive particles have been used as circuit connection materials. It was. However, when a high-density circuit is connected using such a circuit connecting material, there is a problem in that conductive particles are connected between adjacent circuits and a short circuit occurs.
  • the present invention has been made in view of the above-described problems of the prior art, and can ensure both insulation between adjacent circuits in a high-definition circuit and conductivity between opposing circuits.
  • An object of the present invention is to provide a simple circuit connection material, a film-like circuit connection material using the same, a circuit member connection structure, and a circuit member connection method.
  • the present inventors have conducted conduction between circuit electrodes of a circuit connecting material containing conductive particles by a plurality of conductive particles existing between opposing circuits. Focusing on the conductive particles, this is achieved by making one conductive particle flat and in contact with both opposing electrodes, whereas between adjacent circuits where electrical insulation is required, 2 Focusing on the fact that short-circuiting occurs when two or more conductive particles are connected almost without being flattened, it has been found that the above problem can be solved by changing the resistance value before and after the flattening of the conductive particles.
  • the present invention is a circuit connecting material that is interposed between circuit electrodes facing each other, pressurizes opposite circuit electrodes, and electrically connects the electrodes in the pressurizing direction.
  • a circuit connection material containing anisotropic conductive particles in which fine particles are dispersed.
  • the anisotropic conductive particles contained in the circuit connection material are obtained by dispersing conductive fine particles in an organic insulating material. Therefore, the anisotropic conductive particles are insulative in a state before being deformed into a flat shape by pressurization during circuit connection. In the state after deformation, the conductive fine particles in the organic insulating material are connected to provide conductivity in the pressurizing direction.
  • the anisotropic conductive particles are less likely to drop off the organic insulating material due to friction between adjacent anisotropic conductive particles at the time of circuit connection, can ensure insulation between adjacent circuits, and sufficiently prevent occurrence of short circuits. Can be suppressed.
  • the anisotropic conductive particles can be deformed by the pressure at the time of circuit connection, thereby obtaining electrical continuity between opposing circuits via the conductive fine particles. Therefore, according to the circuit connection material containing the anisotropic conductive particles, it is possible to ensure both insulation between adjacent circuits in the high-definition circuit and conductivity between opposing circuits.
  • the present invention is also a circuit connecting material that is interposed between circuit electrodes facing each other, pressurizes the circuit electrodes facing each other, and electrically connects the electrodes in the pressurizing direction.
  • a circuit connecting material containing anisotropic conductive particles whose resistance when flattened by 1% is 1/100 or less of the resistance before applying the pressure. According to such a circuit connecting material, by containing anisotropic conductive particles satisfying the above conditions, both insulation between adjacent circuits in a high-definition circuit and conductivity between opposing circuits can be ensured. Can be made.
  • the anisotropic conductive particles are preferably those in which conductive fine particles are dispersed in an organic insulating material.
  • the anisotropic conductive particles contained in the circuit connection material are obtained by dispersing conductive fine particles in an organic insulating material, so that the anisotropic conductive particles are adjacent between adjacent anisotropic conductive particles at the time of circuit connection. It is difficult for the organic insulating material to fall off due to friction, and insulation between adjacent circuits can be ensured, and the occurrence of a short circuit can be sufficiently suppressed.
  • the anisotropic conductive particles can be deformed by the pressure at the time of circuit connection, thereby obtaining electrical continuity between opposing circuits via the conductive fine particles. Therefore, according to the circuit connection material containing the anisotropic conductive particles, it is possible to ensure both insulation between adjacent circuits in the high-definition circuit and conductivity between opposing circuits.
  • the anisotropic conductive particles are obtained by dispersing 20 to 300 parts by volume of the conductive fine particles in 100 parts by volume of the organic insulating material.
  • the circuit connection material containing anisotropic conductive particles having the above-described configuration can more sufficiently achieve both ensuring insulation between adjacent circuits and ensuring conductivity between opposing circuits.
  • the average particle diameter of the conductive fine particles is preferably 0.0002 to 0.6 times the average particle diameter of the anisotropic conductive particles.
  • the circuit connection material containing anisotropic conductive particles having the above-described configuration can more sufficiently achieve both ensuring insulation between adjacent circuits and ensuring conductivity between opposing circuits.
  • the maximum particle size of the conductive fine particles is preferably 0.9 times or less the average particle size of the anisotropic conductive particles.
  • the circuit connecting material containing the anisotropic conductive particles having the above configuration can more sufficiently ensure the insulation between adjacent circuits.
  • the conductive fine particles are preferably particles made of a carbon material.
  • the carbon material is preferably graphite or carbon nanotube.
  • the circuit connection material containing anisotropic conductive particles having the above-described configuration can more sufficiently achieve both ensuring insulation between adjacent circuits and ensuring conductivity between opposing circuits.
  • the conductive fine particles are preferably particles made of a metal material.
  • the metal material is preferably silver or gold.
  • the particles made of the metal material have a small specific resistance, and a sufficiently low connection resistance can be obtained with a small amount.
  • the conductive fine particles have a flake shape or a needle shape. Since the conductive fine particles having a flake-like or needle-like shape have a larger surface area with the same volume than spherical particles, elliptical particles, and massive particles, a sufficiently low connection resistance can be obtained with a small amount of use.
  • the conductive fine particles have a hydrophobic surface.
  • the adhesion strength between the organic insulating material and the conductive fine particles in the anisotropic conductive particles can be improved.
  • the anisotropic conductive particles preferably have an average particle size of 0.5 to 30 ⁇ m.
  • the circuit connection material containing anisotropic conductive particles having the above-described configuration can more sufficiently achieve both ensuring insulation between adjacent circuits and ensuring conductivity between opposing circuits.
  • the circuit connecting material further includes (1) an epoxy resin and (2) an epoxy resin curing agent, or (3) a radical polymerizable substance and (4) generating free radicals by heating or light. It is preferable to further contain a curing agent. When the circuit connecting material contains these components, the adhesive strength between the circuit members to be connected can be improved.
  • the present invention also provides a film-like circuit connecting material formed by forming the circuit connecting material of the present invention into a film. Since such a film-like circuit connecting material is made of the circuit connecting material of the present invention, it is possible to ensure both insulation between adjacent circuits in a high-definition circuit and conductivity between opposing circuits. be able to. In addition, the film-like circuit connecting material is easy to handle because it is formed into a film.
  • the first circuit member having the first connection terminal and the second circuit member having the second connection terminal are opposed to the first connection terminal and the second connection terminal.
  • the circuit connection member made of a cured product of the circuit connection material of the present invention is interposed between the first connection terminal and the second connection terminal that are arranged to face each other,
  • a circuit member connection structure in which the first connection terminal and the second connection terminal arranged to face each other are electrically connected.
  • the circuit connection member is made of a cured product of the circuit connection material of the present invention, the insulation between adjacent circuits (connection terminals) and between the opposing circuits (connection terminals) are provided. Both of the conductivity are sufficiently secured, and excellent connection reliability is obtained.
  • At least one of the first circuit member and the second circuit member is at least one selected from the group consisting of gold, silver, tin, and platinum group metals. It is preferable to include a connection terminal having a surface constituted by: Thereby, the connection resistance between the opposing circuits can be further reduced while ensuring the insulation between the adjacent circuits.
  • At least one of the first circuit member and the second circuit member has a connection terminal having a surface made of a transparent electrode made of indium-tin oxide. It is preferable to provide. Thereby, the connection resistance between the opposing circuits can be further reduced while ensuring the insulation between the adjacent circuits.
  • the substrate supporting the connection terminal is made of polyester terephthalate, polyethersulfone, epoxy resin, acrylic resin, polyimide resin, and glass. It is preferably composed of at least one selected from the group consisting of: Thereby, the adhesive strength of a circuit member provided with the board
  • the surface in contact with the circuit connection member is at least one selected from the group consisting of a silicone compound, a polyimide resin, and an acrylic resin. Preferably it is coated.
  • a surface in contact with the circuit connection member is selected from the group consisting of a silicone compound, a polyimide resin, and an acrylic resin. At least one kind is preferably attached. Thereby, the adhesive strength between the circuit-coated member and the surface coated with the material or attached with the material can be further improved.
  • the present invention further includes a first circuit member having a first connection terminal and a second circuit member having a second connection terminal, wherein the first connection terminal and the second connection terminal are opposed to each other.
  • the circuit connection material of the present invention is interposed between the first connection terminal and the second connection terminal that are arranged so as to face each other, and the first connection terminal is arranged so as to face by heating and pressing.
  • a circuit member connection method for electrically connecting a connection terminal and the second connection terminal According to the method for connecting circuit members, by using the circuit connection material of the present invention, insulation between adjacent circuits (connection terminals) and conductivity between opposing circuits (connection terminals) can be achieved. It is possible to form a circuit member connection structure having excellent connection reliability in which both are sufficiently secured.
  • At least one of the first circuit member and the second circuit member is at least one selected from the group consisting of gold, silver, tin, and platinum group metals. It is preferable to include a connection terminal having a surface constituted by: Thereby, the connection resistance between the opposing circuits can be further reduced while ensuring the insulation between the adjacent circuits.
  • At least one of the first circuit member and the second circuit member has a connection terminal having a surface made of a transparent electrode made of indium-tin oxide. It is preferable to provide. Thereby, the connection resistance between the opposing circuits can be further reduced while ensuring the insulation between the adjacent circuits.
  • the substrate supporting the connection terminal is made of polyester terephthalate, polyethersulfone, epoxy resin, acrylic resin, polyimide resin, and glass. It is preferably composed of at least one selected from the group consisting of: Thereby, the adhesive strength between the circuit members to connect can be improved more.
  • the surface in contact with the circuit connecting material is at least one selected from the group consisting of a silicone compound, a polyimide resin, and an acrylic resin. Preferably it is coated.
  • a surface in contact with the circuit connection material is selected from the group consisting of a silicone compound, a polyimide resin, and an acrylic resin. At least one kind is preferably attached. Thereby, the adhesive strength between the circuit members to connect can be improved more.
  • the circuit connection material which can make compatible ensuring of the insulation between the adjacent circuits in a high-definition circuit, and ensuring of the electrical conductivity between the circuits which oppose, and a film-form circuit using the same A connecting material can be provided. Further, according to the present invention, by using the circuit connection material of the present invention, it is possible to ensure both insulation between adjacent circuits in a high-definition circuit and conductivity between opposing circuits, and it is excellent.
  • a circuit member connection structure having high connection reliability and a circuit member connection method capable of forming the circuit member connection structure can be provided.
  • the anisotropic conductive particles used in the circuit connection material of the present invention have two independent characteristics.
  • the first feature is that conductive fine particles are dispersed in an organic insulating material.
  • the second feature is that the resistance when the anisotropic conductive particles are flattened by 50% from the particle diameter is 1/100 or less of the resistance of the anisotropic conductive particles before the pressure is applied. .
  • the material, material, configuration, manufacturing method, etc. are not particularly limited. This value is appropriately selected depending on the definition of the circuit to be connected when it is used as a circuit connection material. However, the continuity between opposing circuits and the insulation between adjacent circuits in a high-definition circuit are more adequate. From the viewpoint of achieving both, it is more preferably 1/1000 or less, particularly preferably 1/10000 or less, and extremely preferably 1/10000 or less.
  • “resistance when flattened by 50% from the particle diameter” means that the anisotropic conductive particles are pressed so that the thickness in the pressing direction is 50% of the thickness before pressing. It means the resistance in the above pressing direction. Further, when the anisotropic conductive particles have a shape other than a spherical shape as will be described later, the pressing direction is a direction in which the thickness is minimum.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing a preferred embodiment of anisotropic conductive particles used in the circuit connection material of the present invention.
  • the anisotropic conductive particles 7 according to the present embodiment are composed of the organic insulating material 3 and the conductive fine particles 2 dispersed in the organic insulating material 3.
  • the anisotropic conductive particles 7 can be obtained by using the organic insulating material 3 as a binder and dispersing a predetermined amount of the conductive fine particles 2 therein.
  • the organic insulating material 3 include styrene resin, acrylic resin, silicone resin, polyimide, polyurethane, polyamideimide, and polyester.
  • the organic insulating material 3 may be an organic-inorganic composite insulating material.
  • the anisotropic conductive particles 7 are composed of aromatic liquid crystal compounds, aromatic polycyclic compounds, phthalocyanines, naphthalocyanines, high molecular weight derivatives of these compounds, etc. It can also be provided by particles mainly composed of a compound having an electron orbit.
  • the anisotropic conductive particles 7 are obtained by, for example, applying a predetermined amount of conductive fine particles 2 to the polymerization system in suspension polymerization or pearl polymerization performed by dispersing the raw material monomer of the organic insulating material 3 and a curing agent in water. It can be obtained by dispersing together.
  • particles having a desired diameter can be obtained by curing a material obtained by dispersing the conductive fine particles 2 in the raw material monomer of the organic insulating material 3 by heating or ultraviolet rays, and pulverizing and classifying the particles.
  • the conductive fine particles 2 are dispersed in the raw material monomer of the organic insulating material 3 and formed into a film by a coating machine or the like, and the film reacted with the monomer by heating or ultraviolet rays is pulverized and classified into particles having a desired diameter. Can be obtained.
  • the organic insulating material 3 is melted or dissolved in a solvent, and a predetermined amount of conductive fine particles 2 are dispersed therein, formed into a film with a coating machine or the like, and a film obtained by reacting the monomer with heating or ultraviolet rays is pulverized.
  • the particles having a desired diameter can be obtained by classification.
  • the conductive fine particles 2 to be used are magnetic
  • the conductive fine particles 2 can be arranged in the vertical direction by applying a magnetic field with a magnet or the like in the vertical direction when the film is formed.
  • the average particle diameter of the anisotropic conductive particles 7 is preferably 0.5 to 30 ⁇ m. This average particle diameter is appropriately selected depending on the definition of the circuit to be connected when used as a circuit connection material, but from the viewpoint of conductivity between opposing circuits and insulation between adjacent circuits in a high-definition circuit. Is more preferably 1 to 20 ⁇ m. When confirming the connection state between the opposing circuits in the flat state of the anisotropic conductive particles 7, the average particle size is 2 to 10 ⁇ m from the viewpoint of visibility because the observation is performed with a microscope. Particularly preferred.
  • the average particle diameter of the anisotropic conductive particles 7 can be obtained by measuring the particle diameter of individual particles with a microscope and obtaining the average (number of measurements: 100).
  • the organic insulating material 3 is preferably a material having an insulation resistance of 1 ⁇ 10 8 ⁇ / cm or more measured at 25 ° C. and 70% RH.
  • the insulation resistance can be measured by, for example, a general insulation resistance meter.
  • organic insulating material 3 examples include organic insulating materials such as styrene resin, acrylic resin, silicone resin, polyimide, polyurethane, polyamideimide, and polyester, organic-inorganic composite insulating materials, and copolymers thereof. Can be mentioned. These have also been used as raw materials for conventional circuit connection materials and can be suitably used. These may be used alone or in combination of two or more.
  • a general conductor can be used as the material of the conductive fine particles 2.
  • the material of the conductive fine particles 2 include carbon materials such as graphite, carbon nanotube, mesophase carbon, amorphous carbon, carbon black, carbon fiber, fullerene, and carbon nanohorn, and metal materials such as platinum, silver, copper, and nickel. Etc.
  • graphites such as graphite and carbon nanotubes are preferable from the viewpoint that they can be manufactured at low cost.
  • noble metals such as gold, platinum, silver and copper are preferable from the viewpoint of low specific resistance and low connection resistance obtained in a small amount.
  • These conductive fine particles 2 are also preferable because they are easily available from the market.
  • the conductive fine particles 2 made of silver are available, for example, as product names 3000 series and SP series manufactured by Mitsui Mining & Smelting Co., Ltd.
  • the conductive fine particles 2 made of copper are available, for example, as product names 1000Y series, 1000N series, MA-C series, 1000YP series, T series, MF-SH series and the like manufactured by Mitsui Mining & Smelting Co., Ltd.
  • the conductive fine particles 2 made of platinum are available, for example, as product name AY-1000 series manufactured by Tanaka Kikinzoku Kogyo Co., Ltd.
  • the conductive fine particles 2 made of graphite are available as, for example, the product name AT series manufactured by Oriental Sangyo Co., Ltd.
  • the conductive fine particles 2 made of the carbon nanotubes are available as, for example, a product name Calvert manufactured by GSI Creos Co., Ltd., a product name VGCF series manufactured by Showa Denko KK, and the like.
  • the conductive fine particles 2 made of carbon black are available, for example, as product name # 3000 series manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation.
  • many other carbon materials can be obtained from Mitsubishi Chemical Corporation, Nippon Carbon Co., Ltd., Hitachi Chemical Co., Ltd., and the like. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the conductive fine particles 2 may be coated with a different metal or the like on the surface layer, or those obtained by coating the surface of the resin fine particles with a metal or the like.
  • the conductive fine particles 2 used for the anisotropic conductive particles 7 can easily exhibit a function by dispersing 20 to 300 parts by volume of the organic insulating material 3 with respect to 100 parts by volume.
  • the amount of the conductive fine particles 2 is more preferably 30 to 250 parts by volume, and particularly preferably 50 to 150 parts by volume.
  • the resistance of the anisotropic conductive particles 7 after flattening tends to be high.
  • the volume exceeds 300 parts by volume the resistance of the anisotropic conductive particles 7 before applying pressure is likely to be lowered, so that insulation between adjacent circuits at the time of circuit connection may be lowered.
  • the shape of the conductive fine particles 2 is not particularly limited.
  • the shape of the conductive fine particles 2 is indefinite (a shape that cannot be defined or a mixture of particles of various shapes), a spherical shape, an elliptical shape, a lump shape, a flake shape, Scale-like, plate-like, needle-like, fiber-like, bead-like, etc. are mentioned. Since the conductive fine particles 2 having a shape such as a flake shape or a needle shape have the same surface area and the same volume as those of spherical particles, elliptical particles, and massive particles, the same effect can be obtained with a small amount of use. ,preferable. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the average particle diameter of the conductive fine particles 2 is preferably 0.0002 to 0.6 times, more preferably 0.001 to 0.5 times the average particle diameter of the anisotropic conductive particles 7. It is particularly preferably 0.01 to 0.5 times. If the average particle size of the conductive fine particles 2 is less than 0.0002 times the average particle size of the anisotropic conductive particles 7 to be obtained, the resistance of the anisotropic conductive particles 7 during pressurization may not easily decrease. .
  • the maximum particle size of the conductive fine particles 2 is preferably 0.9 times or less, more preferably 0.8 times or less the average particle size of the anisotropic conductive particles 7.
  • the maximum particle size of the conductive fine particles 2 exceeds 0.9 times the average particle size of the anisotropic conductive particles 7 to be obtained, the conductive fine particles 2 easily jump out from the surface of the anisotropic conductive particles 7 and pressure is applied. The resistance of the previous anisotropic conductive particles 7 tends to decrease, and the insulation between adjacent circuits at the time of circuit connection may decrease.
  • the particle diameter of the conductive fine particles 2 is the diameter of the smallest sphere circumscribing the conductive fine particles 2 when the shape of the conductive fine particles 2 is not spherical. To do.
  • the average particle size and the maximum particle size of the conductive fine particles 2 can be obtained by measuring the particle size of individual particles with a microscope and obtaining the average (measurement number: 100).
  • conductive fine particles 2 having a hydrophobic surface can be used.
  • the adhesion strength between the organic insulating material 3 and the conductive fine particles 2 in the anisotropic conductive particles 7 can be improved.
  • the anisotropic conductive particles 7 are produced by a method of producing particles from oil droplets in an aqueous layer such as suspension polymerization or emulsion polymerization, the conductive fine particles 2 are selectively contained in the oil droplets. Production yield is improved.
  • hydrophobizing treatment examples include a coupling agent treatment, a treatment of the surface of the conductive fine particles 2 with a sulfur atom-containing organic compound or a nitrogen atom-containing organic compound, and the like.
  • the coupling agent treatment can be performed, for example, by impregnating the conductive fine particles 2 in a solution obtained by dissolving a predetermined amount of a coupling agent in a solvent in which the coupling agent is soluble.
  • the content of the coupling agent in the solution is preferably 0.01% by mass to 5% by mass, and preferably 0.1% by mass to 1.0% by mass with respect to the entire solution. More preferred.
  • the coupling agent to be used examples include a silane coupling agent, an aluminum coupling agent, a titanium coupling agent, and a zirconium coupling agent, and among them, a silane coupling agent can be preferably used.
  • the silane coupling agent preferably has a functional group such as an epoxy group, amino group, mercapto group, imidazole group, vinyl group or methacryl group in the molecule. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the solvent used for preparing these silane coupling agent solutions for example, water, alcohol, ketones, and the like can be used.
  • a small amount of acid such as acetic acid or hydrochloric acid can be added.
  • the conductive fine particles 2 treated with the silane coupling agent can be dried by, for example, natural drying, heat drying, vacuum drying, or the like. Further, depending on the type of coupling agent used, it is possible to perform water washing or ultrasonic washing before drying.
  • Examples of the sulfur atom-containing organic compound or nitrogen atom-containing organic compound include compounds containing a sulfur atom such as a mercapto group, sulfide group, disulfide group, etc., and —N ⁇ , —N ⁇ N— or —NH 2 in the molecule. And compounds containing one or more nitrogen atom-containing organic compounds and the like. These can be used in addition to an acidic solution, an alkaline solution or a coupling agent solution. These may be used alone or in combination of two or more.
  • sulfur atom-containing organic compound examples include the following general formula (I); HS- (CH 2 ) n -R (I) (In the formula, n is an integer of 1 to 23, and R represents a monovalent organic group, a hydrogen atom or a halogen atom.)
  • An aliphatic thiol or a thiazole derivative thiazole, 2-aminothiazole, 2-aminothiazole-4-carboxylic acid, aminothiophene, benzothiazole, 2-mercaptobenzothiazole, 2-aminobenzothiazole, 2 -Amino-4-methylbenzothiazole, 2-benzothiazolol, 2,3-dihydroimidazo [2,1-b] benzothiazol-6-amine, 2- (2-aminothiazol-4-yl) -2 -Ethyl hydroxyiminoacetate, 2-methylbenzothiazole, 2-phenylbenzothiazole, 2-amino-4-methyl
  • R is preferably a monovalent organic group such as an amino group, an amide group, a carboxyl group, a carbonyl group, or a hydroxyl group, but is not limited thereto.
  • R is preferably a monovalent organic group such as an amino group, an amide group, a carboxyl group, a carbonyl group, or a hydroxyl group, but is not limited thereto.
  • the amino group, amide group, carboxyl group, and hydroxyl group in the monovalent organic group may be one, preferably one or more, and more preferably two or more.
  • the above-described monovalent organic group may have a substituent such as an alkyl group.
  • n is an integer of 1 to 23, more preferably an integer of 4 to 15, and particularly preferably an integer of 6 to 12.
  • nitrogen atom-containing organic compound examples include triazole derivatives (1H-1,2,3-triazole, 2H-1,2,3-triazole, 1H-1,2,4-triazole, 4H-1,2, 4-triazole, benzotriazole, 1-aminobenzotriazole, 3-amino-5-mercapto-1,2,4-triazole, 3-amino-1H-1,2,4-triazole, 3,5-diamino-1 , 2,4-triazole, 3-oxy-1,2,4-triazole, aminourazole, etc.), tetrazole derivatives (tetrazolyl, tetrazolylhydrazine, 1H-1,2,3,4-tetrazole, 2H-1 , 2,3,4-tetrazole, 5-amino-1H-tetrazole, 1-ethyl-1,4-dihydroxy-5H-tetrazol-5-o , 5-mercapto-1-methyltetrazole, tetrazol
  • anisotropically conductive particles 7 can be used alone or in combination of two or more, within the scope of the present invention, depending on the application, and anisotropically conductive particles and conductive materials outside the scope of the present invention. It can also be used in combination with active particles.
  • the circuit connecting material of the present invention is preferably one in which the anisotropic conductive particles 7 described above are dispersed in an adhesive composition from the viewpoint of ease of manufacture.
  • an adhesive composition a thermosetting adhesive composition, a photocurable adhesive composition, etc. are mentioned, for example.
  • it contains (1) an epoxy resin (hereinafter sometimes referred to as “component (1)”) and (2) a curing agent for the epoxy resin (hereinafter sometimes referred to as “component (2)”).
  • Adhesive composition (3) radical polymerizable substance (hereinafter sometimes referred to as “component (3)”) and (4) a curing agent that generates free radicals upon heating or light (hereinafter sometimes referred to as “component (4)”) Used), an adhesive composition containing the component (1) and the component (2) and an adhesive composition containing the component (3) and the component (4), etc. it can.
  • component (3) radical polymerizable substance
  • component (4) a curing agent that generates free radicals upon heating or light
  • Examples of the epoxy resin of component (1) described above include, for example, bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, phenol novolac type epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin, bisphenol A novolac type epoxy resin.
  • Bisphenol F novolac type epoxy resin alicyclic epoxy resin, glycidyl ester type epoxy resin, glycidyl amine type epoxy resin, hydantoin type epoxy resin, isocyanurate type epoxy resin, aliphatic chain epoxy resin and the like.
  • These epoxy resins may be halogenated or hydrogenated.
  • an acryloyl group or a methacryloyl group may be added to the side chain of the epoxy resin. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the epoxy resin curing agent of component (2) described above is not particularly limited as long as it can cure the epoxy resin.
  • anionic polymerizable catalyst type curing agent, cationic polymerizable catalyst type curing agent And polyaddition type curing agents are preferred because they are excellent in rapid curability and do not require chemical equivalent considerations.
  • anionic or cationic polymerizable catalyst-type curing agent examples include tertiary amines, imidazole-based curing agents, hydrazide-based curing agents, boron trifluoride-amine complexes, sulfonium salts, amine imides, diaminomaleonitrile, and melamine. And derivatives thereof, polyamine salts, dicyandiamide and the like, and modified products thereof can also be used.
  • polyaddition type curing agent examples include polyamines, polymercaptans, polyphenols, and acid anhydrides.
  • the epoxy resin is cured by heating at a medium temperature of about 160 ° C. to 200 ° C. for several tens of seconds to several hours. For this reason, the pot life is relatively long, which is preferable.
  • photosensitive onium salts that cure the epoxy resin by energy ray irradiation can also be suitably used as the cationic polymerizable catalytic curing agent.
  • examples of the cationic polymerizable catalyst-type curing agent that is activated by heating to cure the epoxy resin include aliphatic sulfonium salts. This type of curing agent is preferable because it has a feature of fast curing.
  • Latent curing agents that are microencapsulated by coating these epoxy resin curing agents with polyurethane, polyester or other polymer materials, nickel, copper or other metal thin films, inorganic materials such as calcium silicate, etc. are acceptable. It is preferable because the working time can be extended.
  • the compounding amount of the curing agent for the epoxy resin is based on 100 parts by mass in total of the epoxy resin and the film forming material blended as necessary in order to obtain a sufficient reaction rate.
  • the amount is preferably 1 to 50 parts by mass, and more preferably 2 to 20 parts by mass.
  • the blending amount of the curing agent is preferably 0.05 to 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass in total of the epoxy resin and the film forming material blended as necessary. The amount is more preferably 0.1 to 2 parts by mass.
  • epoxy resin curing agents are used alone or in combination of two or more.
  • any substance having a functional group that is polymerized by radicals can be used without particular limitation.
  • the radical polymerizable substance include, for example, an acrylate (including the corresponding methacrylate, the same shall apply hereinafter) compound, an acryloxy (including the corresponding methacryloxy, the same shall apply hereinafter) compound, a maleimide compound, a citraconimide resin, and a nadiimide resin.
  • Etc these radically polymerizable substances may be used in the state of a monomer or an oligomer, and a monomer and an oligomer can be used in combination.
  • Examples of the acrylate compound and the acryloxy compound include methyl acrylate, ethyl acrylate, isopropyl acrylate, isobutyl acrylate, ethylene glycol diacrylate, diethylene glycol diacrylate, trimethylol propane triacrylate, tetramethylol methane tetraacrylate, 2-hydroxy-1 , 3-Diacryloxypropane, 2,2-bis [4- (acryloxymethoxy) phenyl] propane, 2,2-bis [4- (acryloxypolyethoxy) phenyl] propane, dicyclopentenyl acrylate, tricyclo Examples include decanyl acrylate, tris (acryloyloxyethyl) isocyanurate, and urethane acrylate.
  • a polymerization inhibitor such as hydroquinone or methyl ether hydroquinone may be appropriately used.
  • the radical polymerizable substance such as an acrylate compound has at least one substituent such as a dicyclopentenyl group, a tricyclodecanyl group, or a triazine ring.
  • the maleimide compound contains, for example, at least two maleimide groups in the molecule.
  • maleimide compounds include 1-methyl-2,4-bismaleimidebenzene, N, N′-m-phenylenebismaleimide, N, N′-p-phenylenebismaleimide, and N, N′-m.
  • the above-mentioned citraconic imide resin is obtained by polymerizing a citraconic imide compound having at least one citraconic imide group in the molecule, for example.
  • citraconimide compounds include phenyl citraconimide, 1-methyl-2,4-biscitraconimide benzene, N, N′-m-phenylene biscitraconimide, N, N′-p-phenylene biscitracon.
  • nadiimide resin is obtained, for example, by polymerizing a nadiimide compound having at least one nadiimide group in the molecule.
  • a nadiimide compound include phenyl nadiimide, 1-methyl-2,4-bisnadiimidebenzene, N, N′-m-phenylenebisnadiimide, N, N′-p-phenylenebisnadiimide, N, N′-4,4-biphenylenebisnadiimide, N, N′-4,4- (3,3-dimethylbiphenylene) bisnadiimide, N, N′-4,4- (3,3-dimethyldiphenylmethane) bisnadiimide, N , N′-4,4- (3,3-dimethyldiphenylmethane) bisnadiimide, N , N′-4,4- (3,3-diethyldip
  • the (3) radical polymerizable substance it is preferable to use a radical polymerizable substance having a phosphate ester structure represented by the following general formula (II) and another radical polymerizable substance in combination.
  • a radical polymerizable substance having a phosphate ester structure represented by the following general formula (II) and another radical polymerizable substance in combination.
  • the adhesive strength to the surface of an inorganic material such as metal is improved, it is suitable for bonding circuit electrodes.
  • the radical polymerizable substance having the phosphate ester structure can be obtained, for example, by reacting phosphoric anhydride with 2-hydroxyethyl (meth) acrylate.
  • Specific examples include mono (2-methacryloyloxyethyl) acid phosphate and di (2-methacryloyloxyethyl) acid phosphate.
  • the blending amount of the radical polymerizable substance having the phosphate ester structure represented by the general formula (II) is 0 with respect to 100 parts by mass in total of the other radical polymerizable substance and the film forming material blended as necessary.
  • the amount is preferably 0.01 to 50 parts by mass, and more preferably 0.5 to 5 parts by mass.
  • the radical polymerizable substance can be used in combination with allyl acrylate.
  • the compounding amount of allyl acrylate is preferably 0.1 to 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass in total of the radical polymerizable substance and the film forming material to be compounded as necessary. More preferably, it is ⁇ 5 parts by mass.
  • radical polymerizable substances are used alone or in combination of two or more.
  • the curing agent that generates free radicals by heating or light of the above component (4) can be used without particular limitation as long as it is a curing agent that decomposes by heating or irradiation with electromagnetic waves such as ultraviolet rays to generate free radicals. it can. Specific examples include peroxide compounds and azo compounds. Such a curing agent is appropriately selected depending on the intended connection temperature, connection time, pot life, and the like. From the viewpoint of high reactivity and improvement in pot life, organic peroxides having a half-life of 10 hours at a temperature of 40 ° C. or more and a half-life of 1 minute at a temperature of 180 ° C. or less are preferred. An organic peroxide having a temperature of 60 ° C. or higher and a half-life of 1 minute is 170 ° C. or lower is more preferable.
  • examples of the curing agent that generates free radicals upon heating include diacyl peroxide, peroxydicarbonate, peroxyester, peroxyketal, dialkyl peroxide, hydroperoxide, silyl peroxide, and the like.
  • peroxyesters, dialkyl peroxides, hydroperoxides, silyl peroxides, and the like are preferable, and peroxyesters that provide high reactivity are more preferable.
  • peroxyester examples include cumyl peroxyneodecanoate, 1,1,3,3-tetramethylbutylperoxyneodecanoate, 1-cyclohexyl-1-methylethylperoxyneodecanoate, t-hexylperoxyneodecanoate, t-butylperoxypivalate, 1,1,3,3-tetramethylbutylperoxy-2-ethylhexanoate, 2,5-dimethyl-2,5-di (2-ethylhexanoylperoxy) hexane, 1-cyclohexyl-1-methylethylperoxy-2-ethylhexanoate, t-hexylperoxy-2-ethylhexanoate, t-butylperoxy-2- Ethyl hexanoate, t-butyl peroxyisobutyrate, 1,1-bis (t-butyl peroxy) Rhohe
  • dialkyl peroxide examples include ⁇ , ⁇ ′bis (t-butylperoxy) diisopropylbenzene, dicumyl peroxide, 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexane, t -Butylcumyl peroxide and the like.
  • hydroperoxide examples include diisopropylbenzene hydroperoxide and cumene hydroperoxide.
  • silyl peroxide examples include t-butyltrimethylsilyl peroxide, bis (t-butyl) dimethylsilyl peroxide, t-butyltrivinylsilyl peroxide, bis (t-butyl) divinylsilyl peroxide, tris (t -Butyl) vinylsilyl peroxide, t-butyltriallylsilyl peroxide, bis (t-butyl) diallylsilyl peroxide, tris (t-butyl) allylsilyl peroxide, and the like.
  • diacyl peroxide examples include isobutyl peroxide, 2,4-dichlorobenzoyl peroxide, 3,5,5-trimethylhexanoyl peroxide, octanoyl peroxide, lauroyl peroxide, stearoyl peroxide, and succinic peroxide.
  • diacyl peroxide examples include oxide, benzoyl peroxytoluene, and benzoyl peroxide.
  • peroxydicarbonate examples include di-n-propyl peroxydicarbonate, diisopropyl peroxydicarbonate, bis (4-t-butylcyclohexyl) peroxydicarbonate, and di-2-ethoxymethoxyperoxydicarbonate.
  • peroxyketal examples include 1,1-bis (t-hexylperoxy) -3,3,5-trimethylcyclohexane, 1,1-bis (t-hexylperoxy) cyclohexane, 1,1-bis. (T-butylperoxy) -3,3,5-trimethylcyclohexane, 1,1- (t-butylperoxy) cyclododecane, 2,2-bis (t-butylperoxy) decane and the like.
  • the curing agent preferably has a concentration of chlorine ions or organic acid contained in the curing agent of 5000 ppm or less. Moreover, the thing with little organic acid generated after thermal decomposition is more preferable.
  • curing agents that generate free radicals by heating or light may be used by mixing, for example, a decomposition accelerator or an inhibitor.
  • these curing agents may be coated with a polyurethane-based or polyester-based polymer substance to form a microcapsule, thereby imparting latency.
  • a microencapsulated curing agent is preferred because the pot life is extended.
  • the amount of the curing agent that generates free radicals by heating or light is, when the connection time is 25 seconds or less, a radical polymerizable substance and a film forming material that is blended as necessary in order to obtain a sufficient reaction rate.
  • the amount is preferably 2 to 10 parts by mass and more preferably 4 to 8 parts by mass with respect to 100 parts by mass in total.
  • the compounding amount of the curing agent is 0.05 to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass in total of the radical polymerizable substance and the film forming material to be blended as necessary.
  • the amount is preferably 0.1 to 10 parts by mass.
  • curing agents that generate free radicals by heating or light are used alone or in combination of two or more.
  • a film forming material may be added to the circuit connection material of the present embodiment, if necessary.
  • Film forming material means, for example, a machine that does not easily tear, break, or stick when the liquid is solidified and the composition of the circuit connection material is made into a film shape. It is intended to impart a desired characteristic, etc., and to enable handling as a film in a normal state (under normal temperature and pressure).
  • these film forming materials include phenoxy resin, polyvinyl formal resin, polystyrene resin, polyvinyl butyral resin, polyester resin, polyamide resin, xylene resin, polyurethane resin and the like.
  • a phenoxy resin is preferable because of excellent adhesion, compatibility, heat resistance, mechanical strength, and the like.
  • the above phenoxy resin is, for example, a resin obtained by reacting a bifunctional phenol and epihalohydrin until they are polymerized, or by polyaddition of a bifunctional epoxy resin and a bifunctional phenol.
  • a bifunctional phenol and epihalohydrin are present in a non-reactive solvent at a temperature of 40 to 120 ° C. in the presence of a catalyst such as an alkali metal hydroxide. It can be obtained by reacting.
  • bifunctional epoxy resin examples include bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol AD type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, biphenyl diglycidyl ether, and methyl-substituted biphenyl diglycidyl ether.
  • the bifunctional phenols have two phenolic hydroxyl groups, such as hydroquinones, bisphenol A, bisphenol F, bisphenol AD, bisphenol S, bisphenol fluorene, methyl substituted bisphenol fluorene, dihydroxybiphenyl, methyl substituted dihydroxy. And bisphenols such as biphenyl.
  • phenoxy resins may be modified (for example, epoxy-modified) with radically polymerizable functional groups or other reactive compounds.
  • the blending amount of the film-forming material is (1) epoxy resin and (2) epoxy resin and film formation from the viewpoint of resin fluidity at the time of circuit connection when blended with an adhesive composition containing a curing agent for epoxy resin. It is preferably 5 to 80 parts by mass, more preferably 20 to 70 parts by mass with respect to 100 parts by mass in total with the material.
  • the amount of the film-forming material blended is (3) a radical polymerizable substance and (3) a resin at the time of circuit connection when blended in an adhesive composition containing a curing agent that generates free radicals by heating or light.
  • the amount is preferably 5 to 80 parts by mass, and more preferably 20 to 70 parts by mass with respect to 100 parts by mass in total of the radical polymerizable substance and the film forming material.
  • film forming materials may be used alone or in combination of two or more.
  • the circuit connection material of this embodiment may further contain a polymer or copolymer having at least one of acrylic acid, acrylic ester, methacrylic ester and acrylonitrile as a monomer component.
  • a copolymer acrylic rubber containing glycidyl acrylate or glycidyl methacrylate containing a glycidyl ether group as a monomer component is preferable.
  • the weight average molecular weight of these acrylic rubbers is preferably 200,000 or more from the viewpoint of increasing the cohesive strength of the adhesive.
  • the amount of anisotropic conductive particles in the circuit connecting material of the present embodiment is blended in an adhesive composition containing (1) an epoxy resin and (2) a curing agent for the epoxy resin, the epoxy resin and the film-forming material
  • the total volume is 100 to 100 parts by volume, preferably 0.1 to 100 parts by volume, and 0.5 to 40 parts by volume from the viewpoint of conductivity between opposing circuits when connecting circuits and insulation between adjacent circuits. More preferred is 1 to 20 parts by volume.
  • the amount of anisotropic conductive particles in the circuit connection material of the present embodiment is blended in an adhesive composition containing (3) a radical polymerizable substance and (4) a curing agent that generates free radicals by heating or light.
  • it is preferably 0.5 to 100 parts by volume with respect to a total of 100 parts by volume of the radical polymerizable substance and the film forming material. From the viewpoint of insulation, it is more preferably 1 to 40 parts by volume, and particularly preferably 1 to 20 parts by volume.
  • the circuit connection material of this embodiment further includes rubber fine particles, fillers, softeners, accelerators, anti-aging agents, colorants, flame retardants, thixotropic agents, coupling agents, phenol resins, melamine resins, Isocyanates and the like can be contained as necessary.
  • the rubber fine particles have an average particle size of not more than twice the average particle size of the anisotropic conductive particles to be blended, and an anisotropic conductive particle and adhesive composition having a storage elastic modulus at room temperature (25 ° C.). It is preferable that it is 1/2 or less of the storage elastic modulus at room temperature.
  • Suitable examples of the material for the rubber fine particles include silicone, acrylic emulsion, SBR, NBR, polybutadiene rubber, and the like. These three-dimensionally crosslinked rubber fine particles have excellent solvent resistance and excellent dispersibility in the adhesive composition.
  • the maximum diameter of the filler is preferably 1 ⁇ 2 or less of the average particle diameter of the anisotropic conductive particles. Moreover, when using together the particle
  • a compound containing a vinyl group, an acrylic group, an epoxy group or an isocyanate group is preferably mentioned from the viewpoint of improving the adhesiveness.
  • the conductive particles contained in the circuit connection material of the present invention as needed are not particularly limited as long as they have conductivity capable of obtaining electrical connection.
  • the conductive particles include metal particles such as Au, Ag, Ni, Cu, and solder, and carbon.
  • the conductive particles may be one in which the core particles are covered with one layer or two or more layers, and the outermost layer has conductivity.
  • the conductive particles may be those in which insulating particles such as plastic are used as nuclei and the surface of the nuclei is covered with a layer containing the metal or carbon as a main component.
  • the circuit connection material of the present invention can be used in the form of a paste when it is liquid at room temperature. When it is solid at room temperature, it may be pasted by heating, or may be pasted using a solvent.
  • the solvent that can be used is not particularly limited as long as it does not react with the circuit connecting material and exhibits sufficient solubility, but preferably has a boiling point of 50 to 150 ° C. at normal pressure. Organic solvents such as toluene and acetone are listed. When the boiling point of the solvent to be used is less than 50 ° C., the solvent easily evaporates at room temperature, and the workability when producing a film described later tends to deteriorate. On the other hand, if the boiling point exceeds 150 ° C., it is difficult to volatilize the solvent, and sufficient adhesive strength tends to be difficult to obtain after bonding.
  • a solvent is used individually by 1 type or in combination of 2 or more types.
  • the circuit connecting material of the present invention can be used after being formed into a film.
  • This film-like circuit connecting material is placed on a supporting substrate by applying a mixed solution obtained by adding a solvent or the like to the circuit connecting material on a supporting substrate, or impregnating the mixed solution into a substrate such as a nonwoven fabric. It can be obtained by removing the solvent and the like.
  • a mixed solution obtained by adding a solvent or the like to the circuit connecting material on a supporting substrate, or impregnating the mixed solution into a substrate such as a nonwoven fabric. It can be obtained by removing the solvent and the like.
  • the support substrate used a sheet or film is preferable. Further, the support substrate may have a shape in which two or more layers are laminated. Examples of the supporting substrate include a polyethylene terephthalate (PET) film, an oriented polypropylene (OPP) film, a polyethylene (PE) film, and a polyimide film. Among these, PET film is preferable from the viewpoint of improvement in dimensional accuracy and cost reduction.
  • PET polyethylene terephthalate
  • OPP oriented polypropylene
  • PE polyethylene
  • polyimide film a polyimide film.
  • PET film is preferable from the viewpoint of improvement in dimensional accuracy and cost reduction.
  • circuit connection material described above can also be used as a circuit connection material for different types of adherends having different thermal expansion coefficients.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of a circuit member connection structure according to the present invention.
  • the circuit member connection structure 1 shown in FIG. 2 includes a first circuit member 20 and a second circuit member 30 that face each other, and is provided between the first circuit member 20 and the second circuit member 30. Is provided with a circuit connecting member 10 for connecting them.
  • the first circuit member 20 includes a first circuit board 21 and first connection terminals 22 formed on the main surface 21 a of the first circuit board 21.
  • the second circuit member 30 includes a second circuit board 31 and a second connection terminal 32 formed on the main surface 31 a of the second circuit board 31.
  • An insulating layer (not shown) may be formed on the main surface 21a of the first circuit board 21 and / or the main surface 31a of the second circuit board 31 depending on circumstances. That is, the insulating layer formed as necessary is formed between at least one of the first circuit member 20 and the second circuit member 30 and the circuit connection member 10.
  • Examples of the first and second circuit boards 21 and 31 include semiconductors, glass, ceramics and other inorganic materials, polyimide resins typified by TCP, FPC and COF, polycarbonates, polyester terephthalates such as polyethylene terephthalate, polyethersulfone, and epoxy.
  • Examples include substrates made of organic materials such as resins and acrylic resins, and materials obtained by combining these inorganic materials and organic materials. From the viewpoint of further increasing the adhesive strength with the circuit connecting member 10, at least one of the first and second circuit boards is made of polyester terephthalate, polyethersulfone, epoxy resin, acrylic resin, polyimide resin, and glass. It is preferable that the substrate is made of a material containing at least one kind of resin selected.
  • the insulating layer is at least one resin selected from the group consisting of silicone resin, acrylic resin, and polyimide resin. It is preferable that it is a layer containing. Thereby, compared with what the said insulating layer is not formed, the adhesive strength of the 1st circuit board 21 and / or the 2nd circuit board 31, and the circuit connection member 10 improves further.
  • At least one of the first connection terminal 22 and the second connection terminal 32 is made of a material whose surface includes at least one selected from the group consisting of gold, silver, tin, platinum group metals, and indium-tin oxide. It is preferable to become. Thereby, the resistance value between the opposing connection terminals 22 and 32 can be further reduced while maintaining insulation between the connection terminals 22 or 32 adjacent on the same circuit member 20 or 30.
  • first and second circuit members 20 and 30 include a glass substrate or a plastic substrate used for a liquid crystal display and having a connection terminal formed of ITO (indium-tin oxide) or the like, a printed wiring A board, a ceramic wiring board, a flexible wiring board, a semiconductor silicon chip, etc. are mentioned. These are used in combination as necessary.
  • ITO indium-tin oxide
  • the circuit connecting member 10 is formed from a cured product of the circuit connecting material of the present invention containing the anisotropic conductive particles 7.
  • the circuit connection member 10 includes an insulating substance 11 and anisotropic conductive particles 7 dispersed in the insulating substance 11.
  • the anisotropic conductive particles 7 in the circuit connection member 10 are disposed not only between the first connection terminal 22 and the second connection terminal 32 facing each other, but also between the main surfaces 21a and 31a.
  • the anisotropic conductive particles 7 are in direct contact with both the first and second connection terminals 22 and 32 and are flat between the first and second connection terminals 22 and 32. It is compressed into a shape.
  • first and second connection terminals 22 and 32 are electrically connected via the anisotropic conductive particles 7. For this reason, the connection resistance between the first connection terminal 22 and the second connection terminal 32 is sufficiently reduced. Therefore, the flow of current between the first and second connection terminals 22 and 32 can be made smooth, and the functions of the circuit can be fully exhibited.
  • the circuit connecting member 10 is made of a cured product of the circuit connecting material as will be described later, the adhesive force of the circuit connecting member 10 to the first circuit member 20 and the second circuit member 30 is sufficiently high. .
  • Connection method of circuit member connection structure 3 (a) to 3 (c) are process charts showing an embodiment of a circuit member connecting method according to the present invention in schematic cross-sectional views.
  • first, the first circuit member 20 and the film-like circuit connecting material 40 described above are prepared.
  • the thickness of the circuit connecting material 40 is preferably 5 to 50 ⁇ m. If the thickness of the circuit connection material 40 is less than 5 ⁇ m, the filling of the circuit connection material 40 between the first and second connection terminals 22 and 32 tends to be insufficient. On the other hand, if it exceeds 50 ⁇ m, it tends to be difficult to ensure conduction between the first and second connection terminals 22 and 32.
  • the film-like circuit connection material 40 is placed on the surface on which the connection terminals 22 of the first circuit member 20 are formed. And the film-form circuit connection material 40 is pressurized to the arrow A and B direction of Fig.3 (a), and the film-form circuit connection material 40 is temporarily connected to the 1st circuit member 20 (FIG.3 (b)).
  • the pressure at this time is not particularly limited as long as it does not damage the circuit member, but it is generally preferably 0.1 to 30 MPa. Moreover, you may pressurize, heating, and let heating temperature be the temperature which the circuit connection material 40 does not harden
  • the second circuit member 30 is placed on the film-like circuit connection material 40 so that the second connection terminal 32 faces the first circuit member 20 side.
  • the film-like circuit connection material 40 is provided in close contact with a support base (not shown)
  • the second circuit member 30 is removed from the support base after the second base member 30 is peeled off. 40. And the whole is pressurized in the arrow A and B directions of FIG.3 (c), heating the circuit connection material 40.
  • the heating temperature is 90 to 200 ° C., for example, and the connection time is 1 second to 10 minutes, for example. These conditions are appropriately selected depending on the intended use, circuit connection material, and circuit member, and may be post-cured as necessary.
  • the heating temperature when the circuit connecting material contains a radical polymerizable compound is a temperature at which the radical polymerization initiator can generate radicals. As a result, radicals are generated in the radical polymerization initiator, and polymerization of the radical polymerizable compound is started.
  • the film-like circuit connection material 40 By heating the film-like circuit connection material 40, the film-like circuit connection material 40 is cured in a state where the distance between the first connection terminal 22 and the second connection terminal 32 is sufficiently small, and the first circuit. The member 20 and the second circuit member 30 are firmly connected via the circuit connection member 10.
  • the circuit connection member 10 is formed by curing the film-like circuit connection material 40, and a circuit member connection structure 1 as shown in FIG. 2 is obtained.
  • the connection conditions are appropriately selected depending on the intended use, circuit connection material, and circuit member.
  • the anisotropic conductive particles 7 can be brought into contact with both the first and second connection terminals 22 and 32 facing each other.
  • the connection resistance between the two connection terminals 22 and 32 can be sufficiently reduced, and the insulation between the adjacent first or second connection terminals 22 and 32 can be sufficiently ensured.
  • the circuit connection member 10 is comprised by the hardened
  • ⁇ Production Example 1 Production of anisotropic conductive particles 1> [Preparation of conductive fine particles] A flake silver powder 1 having a particle size distribution of 0.005 to 10 ⁇ m was obtained by a chemical reduction method. The obtained silver powder 1 was classified to obtain a flaky silver powder 2 having an average particle size of 0.25 ⁇ m and a maximum particle size of 0.4 ⁇ m.
  • the mixture is thoroughly stirred, and then this polymerizable monomer is mixed with a homogenizer.
  • the body droplets were suspended in the form of fine particles having a particle size of about 0.4 to 33 ⁇ m to obtain a suspension.
  • the obtained suspension was transferred to a 2 liter separable flask equipped with a thermometer, a stirrer and a reflux condenser, heated to 85 ° C. with stirring in a nitrogen atmosphere, and subjected to a polymerization reaction for 7 hours. Further, the temperature was raised to 90 ° C. and maintained for 3 hours to complete the polymerization reaction.
  • anisotropic conductive particles having a particle size of 0.4 to 33 ⁇ m.
  • the obtained anisotropic conductive particles were classified to obtain anisotropic conductive particles 1 containing silver fine particles having an average particle size of 5.55 ⁇ m.
  • ⁇ Production Example 2 Production of anisotropic conductive particles 2> Silver powder 2 produced in Production Example 1 was immersed in a solution in which 3 parts by mass of N- (2-aminoethyl) -3-aminopropyltrimethoxysilane was dissolved in 100 parts by mass of methyl ethyl ketone, and stirred for one day to produce silver. The powder surface was hydrophobized. Anisotropic conductive particles 2 were obtained in the same manner as in Production Example 1 except that the silver powder having the hydrophobic surface was used.
  • ⁇ Production Example 3 Production of anisotropic conductive particles 3> The anisotropic conductive particles produced in Production Example 1 were classified to obtain anisotropic conductive particles 3 having an average particle size of 0.5 ⁇ m.
  • ⁇ Production Example 4 Production of anisotropic conductive particles 4> The anisotropic conductive particles produced in Production Example 1 were classified to obtain anisotropic conductive particles 4 having an average particle size of 30 ⁇ m.
  • ⁇ Production Example 5 Production of anisotropic conductive particles 5> Anisotropic conductive particles 5 were obtained in the same manner as in Production Example 1 except that the amount of silver powder 2 used in Production Example 1 was 20 parts by volume.
  • ⁇ Production Example 7 Production of anisotropic conductive particles 7> The silver powder 1 used in Production Example 1 was classified to obtain a flaky silver powder 3 having an average particle size of 0.01 ⁇ m and a maximum particle size of 0.03 ⁇ m. Anisotropic conductive particles 7 were obtained in the same manner as in Production Example 1 except that this silver powder 3 was used.
  • ⁇ Production Example 8 Production of anisotropic conductive particles 8> Silver powder 1 used in Production Example 1 was classified to obtain flaky silver powder 4 having an average particle size of 3.3 ⁇ m and a maximum particle size of 4.95 ⁇ m. Anisotropic conductive particles 8 were obtained in the same manner as in Production Example 1 except that this silver powder 4 was used.
  • ⁇ Production Example 9 Production of anisotropic conductive particles 9> Anisotropic conductive particles 9 were obtained in the same manner as in Production Example 1 except that amorphous graphite having an average particle size of 3 ⁇ m and a maximum particle size of 4 ⁇ m was used as the conductive fine particles.
  • ⁇ Production Example 10 Production of anisotropic conductive particles 10> Anisotropic conductive particles 10 were obtained in the same manner as in Production Example 1 except that needle-shaped graphite having an average particle size of 3 ⁇ m and a maximum particle size of 4 ⁇ m was used as the conductive fine particles.
  • ⁇ Production Example 11 Production of anisotropic conductive particles 11> Anisotropic conductive particles 11 were obtained in the same manner as in Production Example 1 except that spherical gold having an average particle size of 1 ⁇ m and a maximum particle size of 2 ⁇ m was used as the conductive fine particles.
  • ⁇ Production Example 12 Production of anisotropic conductive particles 12> 120 parts by volume of silver powder 2 was added to 100 parts by volume of silicone resin (KR-242A: manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.), and the silver powder was dispersed for 48 hours using a bead mill. Further, 1 part by mass of a polymerization catalyst CAT-AC (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) with respect to 100 parts by mass of silicone resin was added and stirred for 10 minutes. The obtained conductive fine particle-dispersed silicone resin was applied to a PET film using a coating apparatus and dried with hot air at 120 ° C.
  • silicone resin KR-242A: manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.
  • a film-like conductive fine particle-dispersed silicone resin having a thickness of 50 ⁇ m.
  • the obtained film-like conductive fine particle-dispersed silicone resin was pulverized and then classified to obtain anisotropic conductive particles 12 having an average particle size of 5 ⁇ m.
  • ⁇ Production Example 13 Production of anisotropic conductive particles 13> Anisotropic conductive particles 13 were obtained in the same manner as in Production Example 1 except that the amount of silver powder 2 used in Production Example 1 was changed to 10 parts by volume.
  • ⁇ Production Example 14 Production of anisotropic conductive particles 14> Anisotropic conductive particles 14 were obtained in the same manner as in Production Example 1 except that the amount of silver powder 2 used in Production Example 1 was changed to 400 parts by volume.
  • ⁇ Production Example 15 Production of anisotropic conductive particles 15> The silver powder 1 used in Production Example 1 was classified to obtain a flaky silver powder 5 having an average particle size of 3.9 ⁇ m and a maximum particle size of 5.5 ⁇ m. Anisotropic conductive particles 15 were obtained in the same manner as in Production Example 1 except that this silver powder 5 was used.
  • the core particles made of a tetramethylol methane tetraacrylate / divinylbenzene copolymer having an average particle size of 5 ⁇ m are degreased, sensitized and activated to generate Pd nuclei on the resin surface, thereby forming electroless plating catalyst nuclei.
  • the particles having the catalyst nuclei were immersed in an electroless Ni plating bath that had been constructed and heated according to a predetermined method to form a Ni plating layer.
  • electroless displacement gold plating was performed on the surface of the nickel layer to obtain metal surface particles.
  • the obtained metal surface particles had a Ni plating thickness of 90 nm and a gold plating thickness of 30 nm.
  • insulating particles coated conductive particles were dispersed in distilled water under ultrasonic irradiation to obtain a 10 mass% aqueous dispersion of insulating particles.
  • 10 g of the metal surface particles were dispersed in 500 mL of distilled water, 4 g of an aqueous dispersion of insulating particles was added thereto, and the mixture was stirred at room temperature (25 ° C.) for 6 hours. After filtration through a 3 ⁇ m mesh filter, the particles were further washed with methanol and dried to obtain conductive particles coated with insulating particles.
  • ⁇ Production Example 18 Production of insulating resin-coated conductive particles>
  • the metal surface particles obtained in Comparative Example 2 were added to a 1% by mass dimethylformamide (DMF) solution of Paraprene P-25M (thermoplastic polyurethane resin, softening point 130 ° C., trade name, manufactured by Nippon Elastolan Co., Ltd.). And stirred. Thereafter, the obtained dispersion was spray-dried at 100 ° C. for 10 minutes using a spray dryer (manufactured by Yamato Kagaku Co., Ltd., GA-32 type) to obtain insulating resin-coated conductive particles.
  • the average thickness of the coating layer made of the insulating resin at this time was about 1 ⁇ m as a result of cross-sectional observation with an electron microscope (SEM).
  • Example 1 50 g of bisphenol A type epoxy resin, 20 g of bisphenol F type epoxy resin, 30 g of microcapsule type curing agent having an average particle diameter of 5 ⁇ m, which is formed by coating the surface with polyurethane as a latent curing agent for epoxy resin, with imidazole modified as the core.
  • the circuit connecting material 1 was obtained by mixing and dispersing the anisotropic conductive particles 1 in such a manner that the amount was 5 parts by volume with respect to 100 parts by volume of the epoxy resin component.
  • Microcapsule-type curing agent having an average particle size of 5 ⁇ m, having a solid mass ratio of 20 g of the phenoxy resin, 30 g of bisphenol A-type epoxy resin, an imidazole-modified core as a latent curing agent for epoxy resin, and covering the surface with polyurethane.
  • Example 3 A film-like circuit connecting material 3 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 2 were used.
  • Example 4 A film-like circuit connecting material 4 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 3 were used.
  • Example 5 A film-like circuit connecting material 5 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 4 were used.
  • Example 6 A film-like circuit connecting material 6 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 5 were used.
  • Example 7 A film-like circuit connecting material 7 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 6 were used.
  • Example 8 A film-like circuit connecting material 8 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 7 were used.
  • Example 9 A film-like circuit connecting material 9 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 8 were used.
  • Example 10 A film-like circuit connecting material 10 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 9 were used.
  • Example 11 A film-like circuit connecting material 11 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 10 were used.
  • Example 12 A film-like circuit connecting material 12 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 11 were used.
  • Example 13 A film-like circuit connecting material 13 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 12 were used.
  • Example 14 A film-like circuit connection material 14 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the amount of the anisotropic conductive particles 1 used was 0.1 volume part.
  • Example 15 A film-like circuit connection material 15 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the amount of the anisotropic conductive particles 1 used was 100 parts by volume.
  • Example 16 While stirring 400 parts by weight of polycaprolactone diol having a weight average molecular weight of 800, 131 parts by weight of 2-hydroxypropyl acrylate, 0.5 parts by weight of dibutyltin dilaurate as a catalyst, and 1.0 parts by weight of hydroquinone monomethyl ether as a polymerization inhibitor, the temperature is 50 ° C. Heated to mix. Next, 222 parts by mass of isophorone diisocyanate was added dropwise, and the mixture was further heated to 80 ° C. with stirring to conduct a urethanization reaction. After confirming that the isocyanate group reaction rate was 99% or more, the temperature was lowered to obtain urethane acrylate.
  • Phenoxy resin made by Union Carbide Co., Ltd., trade name: PKHC, average molecular weight 45000 50 g in solid mass ratio, 49 g of urethane acrylate obtained above, 1 g of phosphate ester acrylate, and a curing agent that generates free radicals upon heating 5 g of t-hexylperoxy-2-ethylhexanoate is added, and the anisotropic conductive particles 1 are added to the total volume of 100 parts by volume of the radical polymerizable substance component and the film forming material component. The mixture was dispersed to obtain a paste-like circuit connecting material.
  • PKHC average molecular weight 45000
  • This paste-like circuit connection material is applied to a PET (polyethylene terephthalate) film having a thickness of 80 ⁇ m, one side of which is surface-treated using a coating apparatus, and is dried with hot air at 70 ° C. for 10 minutes, and is made of a circuit connection material A film-like circuit connecting material 16 having a thickness of 20 ⁇ m was obtained.
  • Example 17 A film-like circuit connecting material 17 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 13 were used.
  • Example 18 A film-like circuit connecting material 18 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 14 were used.
  • Example 19 A film-like circuit connecting material 19 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the anisotropic conductive particles 15 were used.
  • Example 20 A film-like circuit connecting material 20 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the amount of the anisotropic conductive particles 1 used was 0.05 parts by volume.
  • Example 21 A film-like circuit connection material 21 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the amount of anisotropic conductive particles used was 150 parts by volume.
  • a film-like circuit connection material 22 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the conductive particles prepared in Production Example 16 were used in place of the anisotropic conductive particles 1.
  • Example 2 A film-like circuit connection material 23 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the insulating particle-coated conductive particles produced in Production Example 17 were used in place of the anisotropic conductive particles 1.
  • All of the anisotropic conductive particles 1 to 12 had a resistance when flattened by 50% from the particle diameter by applying pressure, and became 1/100 or less of the resistance of the anisotropic conductive particles before the pressure was applied.
  • the anisotropic conductive particles 13 have a small amount of conductive fine particles contained therein, the resistance at 50% flattening did not become 1/100 or less as compared with the undeformed shape even when 50% flattened. As compared with conductive particles coated with insulating particles, it was possible to reduce the amount.
  • the amount of conductive fine particles was too large, and the resistance at the time of non-deformation was low, but the resistance at the time of 50% flattening was 1/100 lower than that at the time of no deformation.
  • the anisotropic conductive particles 13 to 15 have a resistance change of less than 1/100 when flattened 50% with respect to the undeformed state, but the resistance is larger than that of the conductive particles, insulating particle-coated conductive particles, and insulating resin-coated conductive particles. Since the change can be obtained, it can be put to practical use according to the application.
  • connection structure of circuit member for connection resistance measurement A three-layer structure consisting of polyimide, an adhesive for bonding polyimide and copper foil, and a copper foil having a thickness of 18 ⁇ m, a flexible circuit board (FPC) having a line width of 30 ⁇ m and a pitch of 100 ⁇ m, and indium on a glass having a thickness of 1.1 mm.
  • An ITO substrate (with a surface resistance of less than 20 ⁇ / ⁇ ) formed by vapor deposition of a transparent electrode made of tin oxide (ITO) is heated and pressed at 180 ° C. and 3 MPa for 10 seconds using the circuit connection materials 1 to 24, and the width is 1 mm.
  • the connection structure of the circuit member was obtained.
  • the film-like circuit connection materials 2 to 24 are used, after pasting the adhesive surface of the circuit connection material on the ITO substrate in advance, the film is temporarily connected by heating and pressing at 70 ° C. and 0.5 MPa for 5 seconds. Thereafter, the PET film was peeled off and connected to the other FPC. Moreover, when using the circuit connection material 1, it apply
  • connection resistance After the circuit connection, the resistance value between the opposing circuit of the ITO substrate and the FPC was measured with a multimeter after being initially held in a high-temperature and high-humidity bath at 85 ° C. and 85% RH for 1000 hours. The resistance value is shown as an average value of 150 resistances between the opposing circuits. The results are shown in Table 2.
  • connection structure of circuit member for measuring insulation resistance between adjacent circuits a PET fiber having a diameter of 10 ⁇ m and a length of 10 mm is attached on a flexible circuit board using tweezers so as to bridge between adjacent circuits, and the circuit described above is connected to the flexible circuit board and soda glass.
  • connection materials 1 to 24 heating and pressurizing at 180 ° C. and 3 MPa for 10 seconds to connect over a width of 2 mm, a circuit member connection structure was obtained. Thereby, anisotropic conductive particles or conductive particles are connected and aggregated between adjacent circuits along the PET fiber.
  • Examples 1 to 16 showed good characteristics in both connection resistance and insulation resistance after the initial high temperature and high humidity test treatment.
  • Example 17 since the amount of the conductive fine particles contained in the anisotropic conductive particles is small, the initial connection resistance is particularly high, but a good insulation resistance can be obtained.
  • Example 18 since the amount of the conductive fine particles contained in the anisotropic conductive particles was too large, a short circuit occurred in the particle connection between the adjacent electrodes, but a good connection resistance could be obtained.
  • Example 19 a part of the conductive fine particles jumped out from the anisotropic conductive particles, so that a short circuit occurred in the particle connection between the adjacent electrodes, but a good connection resistance could be obtained.
  • Example 20 since the amount of anisotropic conductive particles was small, the connection resistance after the high-temperature and high-humidity test treatment was particularly high, but a good insulation resistance could be obtained.
  • Example 21 since the amount of anisotropic conductive particles was too large and the particles were clogged between adjacent electrodes, the particles were flattened between the adjacent electrodes, and a short circuit occurred, but good connection resistance could be obtained. It was.
  • Comparative Example 3 the insulating resin-coated conductive particles used had a high connection resistance because the plating layer was uniformly coated with an insulating material.
  • connection resistance was higher than in Examples 1 to 16 under the conditions of this experiment, but a lower connection resistance was obtained compared to the insulating resin-coated conductive particles. Can be used.
  • a circuit connection material capable of ensuring both insulation between adjacent circuits in a high-definition circuit and ensuring conductivity between opposing circuits, and the same A film-like circuit connecting material using can be provided. Further, according to the present invention, by using the circuit connection material of the present invention, it is possible to ensure both insulation between adjacent circuits in a high-definition circuit and conductivity between opposing circuits, and it is excellent.
  • a circuit member connection structure having high connection reliability and a circuit member connection method capable of forming the circuit member connection structure can be provided.
  • SYMBOLS 1 ... Circuit member connection structure, 2 ... Electroconductive fine particle, 3 ... Organic insulating material, 5 ... Adhesive component, 7 ... Anisotropic conductive particle, 10 ... Circuit connection member, 11 ... Insulating material, 20 ... 1st Circuit member, 21 ... first circuit board, 21a ... first circuit board main surface, 22 ... first connection terminal, 30 ... second circuit member, 31 ... second circuit board, 31a ... second Circuit board main surface, 32 ... second connection terminal, 40 ... film-like circuit connection material, A, B ... pressure direction.

Abstract

　本発明の回路接続材料は、相対峙する回路電極間に介在され、相対向する回路電極を加圧し加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続材料であって、有機絶縁物質中に導電性微粒子を分散させた異方導電粒子を含有するものである。

Description

回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及び回路部材の接続方法
　本発明は、回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及び回路部材の接続方法に関する。
　従来、液晶ディスプレイとＴＣＰ（Ｔａｐｅ　Ｃａｒｒｉｅｒ　Ｐａｃｋａｇｅ）との接続、ＦＰＣ（Ｆｌｅｘｉｂｌｅ　Ｐｒｉｎｔｅｄ　Ｃｉｒｃｕｉｔ）とＴＣＰとの接続、ＦＰＣとプリント配線板との接続には、接着剤中に導電性粒子を分散させた異方導電性接着剤が回路接続材料として使用されている。また、最近では、半導体シリコンチップを基板に実装する場合でも、従来のワイヤーボンドではなく、半導体シリコンチップをフェイスダウンで基板に直接実装するいわゆるフリップチップ実装が行われており、ここでも異方導電性接着剤の適用が開始されている（特許文献１～４参照）。
　ところで、近年のエレクトロニクス製品の小型化、薄型化に伴い、回路電極の高密度化が進んでおり、回路間隔や回路幅が非常に狭くなっている。
　従来、回路接続材料には、有機絶縁性接着剤中にニッケル粒子や、プラスチック粒子表面にニッケルや金をめっきした金属めっき樹脂粒子等を導電粒子として分散した異方導電性接着剤が用いられてきた。しかし、このような回路接続材料を用いて高密度回路の接続を行った際には、隣接回路間に導電粒子が連結してショートが発生する問題があった。
　この問題を解決するため、導電粒子表面に絶縁性樹脂をコートしたり（特許文献５参照）、導電粒子表面に絶縁性微粒子を固定化する対策（特許文献６参照）が提案されている。
特開昭５９－１２０４３６号公報 特開昭６０－１９１２２８号公報 特開平１－２５１７８７号公報 特開平７－９０２３７号公報 特許第２５４６２６２号公報 特開２００７－２５８１４１号公報
　しかしながら、上記特許文献５及び６に記載された導電粒子であっても、回路接続時における隣り合う導電粒子間の摩擦により、導電粒子表面の絶縁性樹脂コートや導電粒子に固定化された絶縁性微粒子が脱落し、金属が粒子表面に露出してショートが発生する場合がある。
　本発明は、上記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、高精細回路における隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とを両立させることが可能な回路接続材料、これを用いたフィルム状回路接続材料、回路部材の接続構造及び回路部材の接続方法を提供することを目的とする。
　本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、導電粒子を含有した回路接続材料の回路電極間の導通は相対峙する回路間に複数存在する導電粒子によって担われるが、個々の導電粒子に着目すると、１個の導電粒子が扁平し、且つ、相対峙する電極の両方に接触することで達成されるのに対して、電気的絶縁が要求される隣接回路間においては、２個以上の導電粒子がほとんど扁平せずに連結することでショートが発生することに着目し、導電粒子の扁平前後での抵抗値を変化させることにより上記課題を解決できることを見出した。
　すなわち、本発明は、相対峙する回路電極間に介在され、相対向する回路電極を加圧し加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続材料であって、有機絶縁物質中に導電性微粒子を分散させた異方導電粒子を含有する、回路接続材料を提供する。上記回路接続材料に含有される上記異方導電粒子は、有機絶縁物質中に導電性微粒子を分散させたものであるため、回路接続時の加圧により扁平状に変形する前の状態では絶縁性が保たれ、変形後の状態では有機絶縁物質中の導電性微粒子が連結することで加圧方向に導電性が得られることとなる。また、上記異方導電粒子は、回路接続時における隣り合う異方導電粒子間の摩擦による有機絶縁物質の脱落が生じ難く、隣接回路間の絶縁性を確保することができ、ショートの発生を十分に抑制することができる。また、上記異方導電粒子は、回路接続時の圧力によって変形することで、導電性微粒子を介して対向する回路間の導通性を得ることができる。よって、上記異方導電粒子を含有する上記回路接続材料によれば、高精細回路における隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とを両立させることができる。
　本発明はまた、相対峙する回路電極間に介在され、相対向する回路電極を加圧し加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続材料であって、圧力を加えて粒子直径から５０％扁平させたときの抵抗が、上記圧力を加える前の抵抗の１／１００以下である異方導電粒子を含有する、回路接続材料を提供する。かかる回路接続材料によれば、上記の条件を満たす異方導電粒子を含有することにより、高精細回路における隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とを両立させることができる。
　ここで、上記異方導電粒子は、有機絶縁物質中に導電性微粒子を分散させたものであることが好ましい。上記回路接続材料に含有される上記異方導電粒子が、有機絶縁物質中に導電性微粒子を分散させたものであることにより、異方導電粒子は、回路接続時における隣り合う異方導電粒子間の摩擦による有機絶縁物質の脱落が生じ難く、隣接回路間の絶縁性を確保することができ、ショートの発生を十分に抑制することができる。また、上記異方導電粒子は、回路接続時の圧力によって変形することで、導電性微粒子を介して対向する回路間の導通性を得ることができる。よって、上記異方導電粒子を含有する上記回路接続材料によれば、高精細回路における隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とを両立させることができる。
　上記異方導電粒子は、上記有機絶縁物質１００体積部に上記導電性微粒子を２０～３００体積部分散させたものであることが好ましい。上記構成を有する異方導電粒子を含有する回路接続材料は、隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とをより十分に両立させることができる。
　上記異方導電粒子において、上記導電性微粒子の平均粒径は、異方導電粒子の平均粒径の０．０００２～０．６倍であることが好ましい。上記構成を有する異方導電粒子を含有する回路接続材料は、隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とをより十分に両立させることができる。
　上記異方導電粒子において、上記導電性微粒子の最大粒径は、異方導電粒子の平均粒径の０．９倍以下であることが好ましい。上記構成を有する異方導電粒子を含有する回路接続材料は、隣接する回路間の絶縁性をより十分に確保することができる。
　上記異方導電粒子において、上記導電性微粒子は、炭素材料からなる粒子であることが好ましい。また、上記炭素材料は、黒鉛又はカーボンナノチューブであることが好ましい。上記構成を有する異方導電粒子を含有する回路接続材料は、隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とをより十分に両立させることができる。
　上記異方導電粒子において、上記導電性微粒子は、金属材料からなる粒子であることも好ましい。また、上記金属材料は、銀又は金であることが好ましい。上記金属材料からなる粒子は、比抵抗が小さく、少量で十分に低い接続抵抗が得られる。
　上記異方導電粒子において、上記導電性微粒子の形状は、燐片状又は針状であることが好ましい。燐片状又は針状の形状を有する導電性微粒子は、球状粒子や楕円形状粒子や塊状粒子に比べて同じ体積で表面積が大きくなることから、少ない使用量で十分に低い接続抵抗が得られる。
　上記異方導電粒子において、上記導電性微粒子は、表面が疎水化処理されたものであることが好ましい。導電性微粒子の表面を疎水化することで、異方導電粒子における有機絶縁物質と導電性微粒子との密着強度を向上できる。
　上記異方導電粒子は、平均粒径が０．５～３０μｍであることが好ましい。上記構成を有する異方導電粒子を含有する回路接続材料は、隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とをより十分に両立させることができる。
　上記回路接続材料は、（１）エポキシ樹脂、及び、（２）エポキシ樹脂硬化剤をさらに含有する、或いは、（３）ラジカル重合性物質、及び、（４）加熱又は光によって遊離ラジカルを発生する硬化剤をさらに含有することが好ましい。回路接続材料がこれらの成分を含有することにより、接続する回路部材間の接着強度を良好なものとすることができる。
　本発明はまた、上記本発明の回路接続材料をフィルム状に形成してなる、フィルム状回路接続材料を提供する。かかるフィルム状回路接続材料は、上記本発明の回路接続材料からなるものであるため、高精細回路における隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とを両立させることができる。また、フィルム状回路接続材料は、フィルム状に形成されているため取り扱いが容易である。
　本発明はまた、第一の接続端子を有する第一の回路部材と、第二の接続端子を有する第二の回路部材とが、上記第一の接続端子と上記第二の接続端子とが対向するように配置されており、対向配置された上記第一の接続端子と上記第二の接続端子との間に上記本発明の回路接続材料の硬化物からなる回路接続部材が介在されており、対向配置された上記第一の接続端子と上記第二の接続端子とが電気的に接続されている、回路部材の接続構造を提供する。かかる回路部材の接続構造は、回路接続部材が上記本発明の回路接続材料の硬化物からなることから、隣接する回路（接続端子）間の絶縁性、及び、対向する回路（接続端子）間の導通性の両方が十分に確保されたものとなり、優れた接続信頼性が得られる。
　上記回路部材の接続構造において、上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材は、金、銀、錫及び白金族の金属からなる群より選択される少なくとも一種で構成される表面を有する接続端子を備えるものであることが好ましい。これにより、隣接する回路間の絶縁性を確保しつつ、対向する回路間の接続抵抗をより低減することができる。
　上記回路部材の接続構造において、上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材は、インジュウム－錫酸化物からなる透明電極で構成される表面を有する接続端子を備えるものであることが好ましい。これにより、隣接する回路間の絶縁性を確保しつつ、対向する回路間の接続抵抗をより低減することができる。
　上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、接続端子を支持する基板は、ポリエステルテレフタレート、ポリエーテルサルフォン、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂及びガラスからなる群より選択される少なくとも一種で構成されるものであることが好ましい。これにより、上記構成の基板を備える回路部材と回路接続部材との接着強度をより向上させることができる。
　上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、上記回路接続部材と接する面は、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂及びアクリル樹脂からなる群より選択される少なくとも一種でコーティングされていることが好ましい。或いは、上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、上記回路接続部材と接する面には、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂及びアクリル樹脂からなる群より選択される少なくとも一種が付着していることが好ましい。これにより、上記材料によりコーティングされた又は上記材料が付着した面と、回路接続部材との接着強度をより向上させることができる。
　本発明は更に、第一の接続端子を有する第一の回路部材と、第二の接続端子を有する第二の回路部材とを、上記第一の接続端子と上記第二の接続端子とが対向するように配置し、対向配置した上記第一の接続端子と上記第二の接続端子との間に上記本発明の回路接続材料を介在させ、加熱加圧することで、対向配置した上記第一の接続端子と上記第二の接続端子とを電気的に接続させる、回路部材の接続方法を提供する。かかる回路部材の接続方法によれば、上記本発明の回路接続材料を用いていることにより、隣接する回路（接続端子）間の絶縁性、及び、対向する回路（接続端子）間の導通性の両方が十分に確保された、優れた接続信頼性を有する回路部材の接続構造を形成することができる。
　上記回路部材の接続方法において、上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材は、金、銀、錫及び白金族の金属からなる群より選択される少なくとも一種で構成される表面を有する接続端子を備えるものであることが好ましい。これにより、隣接する回路間の絶縁性を確保しつつ、対向する回路間の接続抵抗をより低減することができる。
　上記回路部材の接続方法において、上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材は、インジュウム－錫酸化物からなる透明電極で構成される表面を有する接続端子を備えるものであることが好ましい。これにより、隣接する回路間の絶縁性を確保しつつ、対向する回路間の接続抵抗をより低減することができる。
　上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、接続端子を支持する基板は、ポリエステルテレフタレート、ポリエーテルサルフォン、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂及びガラスからなる群より選択される少なくとも一種で構成されるものであることが好ましい。これにより、接続する回路部材間の接着強度をより向上させることができる。
　上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、上記回路接続材料と接する面は、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂及びアクリル樹脂からなる群より選択される少なくとも一種でコーティングされていることが好ましい。或いは、上記第一の回路部材及び上記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、上記回路接続材料と接する面には、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂及びアクリル樹脂からなる群より選択される少なくとも一種が付着していることが好ましい。これにより、接続する回路部材間の接着強度をより向上させることができる。
　本発明によれば、高精細回路における隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とを両立させることが可能な回路接続材料、及びこれを用いたフィルム状回路接続材料を提供することができる。また、本発明によれば、上記本発明の回路接続材料を用いることにより、高精細回路における隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とが両立され、優れた接続信頼性を有する回路部材の接続構造、及びこの回路部材の接続構造を形成可能な回路部材の接続方法を提供することができる。
本発明の回路接続材料に用いられる異方導電粒子の好適な一実施形態を示す模式断面図である。 本発明の回路部材の接続構造の一実施形態を示す概略断面図である。 本発明の回路部材の接続方法の一実施形態を概略断面図により示す工程図である。
　以下、場合により図面を参照しつつ本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。また、図面中、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。更に、図面の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。
（異方導電粒子）
　本発明の回路接続材料に使用される異方導電粒子は、各々独立した二つの特徴がある。第一の特徴は、有機絶縁物質中に導電性微粒子を分散させることである。第二の特徴は、異方導電粒子に圧力を加え、粒子直径から５０％扁平させたときの抵抗が、上記圧力を加える前の異方導電粒子の抵抗の１／１００以下であることである。
　上記第二の特徴において、異方導電粒子に圧力を加え、粒子直径から５０％扁平させたときの抵抗が、上記圧力を加える前の異方導電粒子の抵抗の１／１００以下であれば、その材料、材質、構成、製法等は特に限定しない。この値は、回路接続材料として使用する場合に、接続する回路の精細度により適宜選択されるが、高精細回路での対向する回路間の導通性と隣接回路間の絶縁性とをより十分に両立させる観点からは、１／１０００以下であることがより好ましく、１／１００００以下であることが特に好ましく、１／１０００００以下であることが極めて好ましい。
　なお、「粒子直径から５０％扁平させたときの抵抗」とは、異方導電粒子に圧力を加え、加圧方向の厚みが加圧前の厚みに対して５０％となるように変形させたときの上記加圧方向の抵抗を意味する。また、異方導電粒子が後述するように球状以外の形状である場合、上記加圧方向は、厚みが最小である方向とする。
　図１は、本発明の回路接続材料に用いられる異方導電粒子の好適な一実施形態を示す模式断面図である。本実施形態に係る異方導電粒子７は、有機絶縁物質３と、該有機絶縁物質３中に分散された導電性微粒子２と、からなるものである。
　異方導電粒子７は、有機絶縁物質３をバインダにし、そこに導電性微粒子２を所定量分散させることにより得ることができる。ここで、有機絶縁物質３としては、例えば、スチレン樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂、ポリイミド、ポリウレタン、ポリアミドイミド、ポリエステル等が挙げられる。
　また、有機絶縁物質３は、有機－無機複合絶縁物質であってもよい。
　また、異方導電粒子７は、芳香族液晶化合物、芳香族多環化合物、フタロシアニン類、ナフタロシアニン類、及びこれらの化合物の高分子量誘導体等、分子構造が平面で、かつ、それに垂直に共役π電子軌道を有する化合物を主成分とする粒子などによっても供することができる。
　異方導電粒子７は、例えば、上記有機絶縁物質３の原料モノマーと硬化剤とを水中に分散させて行う懸濁重合やパール重合の際に、その重合系に所定量の導電性微粒子２を一緒に分散することで得ることができる。
　また、上記有機絶縁物質３の原料モノマーに導電性微粒子２を分散したものを加熱又は紫外線等により硬化させ、これを粉砕、分級することにより所望の径の粒子を得ることもできる。
　また、上記有機絶縁物質３の原料モノマーに導電性微粒子２を分散し、塗工機等でフィルム化し、加熱又は紫外線等にてモノマーを反応させたフィルムを粉砕し、分級により所望の径の粒子を得ることができる。
　また、上記有機絶縁物質３を溶融若しくは溶剤に溶解し、そこに導電性微粒子２を所定量分散し、塗工機等でフィルム化し、加熱又は紫外線等にてモノマーを反応させたフィルムを粉砕し、分級により所望の径の粒子を得ることができる。
　使用する導電性微粒子２が磁性体の場合、上記フィルム化の際に、上下方向に磁石等により磁場を印加することで、上下方向に導電性微粒子２を配列させることができる。
　異方導電粒子７の平均粒径は、０．５～３０μｍであることが好ましい。この平均粒径は、回路接続材料として使用する場合に、接続する回路の精細度により適宜選択されるが、高精細回路での対向する回路間の導通性と隣接回路間の絶縁性の観点からは、１～２０μｍであることがより好ましい。対向する回路間の接続状態の確認を異方導電粒子７の扁平状態で確認する場合、顕微鏡での観察を行うため、その視認性の観点からは、平均粒径は２～１０μｍであることが特に好ましい。
　上記異方導電粒子７の平均粒径は、顕微鏡により個々の粒子の粒径を測定し、その平均を求めることで得られる（測定数１００個）。
　有機絶縁物質３は、２５℃、７０％ＲＨの条件で測定される絶縁抵抗が、１×１０８Ω／ｃｍ以上となる物質であることが好ましい。上記絶縁抵抗は、例えば、一般的な絶縁抵抗計により測定することができる。
　このような有機絶縁物質３としては、例えば、スチレン樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂、ポリイミド、ポリウレタン、ポリアミドイミド、ポリエステル等の有機絶縁物質、有機－無機複合絶縁物質、及び、それらの共重合体が挙げられる。これらは、従来の回路接続材料の原材料として実績もあり、好適に使用することができる。これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　導電性微粒子２の材質には一般的な導電体を用いることができる。導電性微粒子２の材質としては、例えば、黒鉛、カーボンナノチューブ、メソフェーズカーボン、非晶質炭素、カーボンブラック、カーボンファイバー、フラーレン、カーボンナノホーン等の炭素材料、白金、銀、銅、ニッケル等の金属材料などが挙げられる。これらの中でも、黒鉛やカーボンナノチューブ等のグラファイト類は、安価に製造できる観点から好ましい。一方、金、白金、銀、銅等の貴金属類は、比抵抗が小さく、少量で低い接続抵抗が得られる観点から好ましい。また、これらの導電性微粒子２は、市場からの入手が容易なことからも好ましい。上記銀からなる導電性微粒子２は、例えば、三井金属鉱業株式会社製の製品名３０００シリーズ、ＳＰシリーズ等として入手可能である。上記銅からなる導電性微粒子２は、例えば、三井金属鉱業株式会社製の製品名１０００Ｙシリーズ、１０００Ｎシリーズ、ＭＡ－Ｃシリーズ、１０００ＹＰシリーズ、Ｔシリーズ、ＭＦ－ＳＨシリーズ等として入手可能である。上記白金からなる導電性微粒子２は、例えば、田中貴金属工業株式会社製の製品名ＡＹ－１０００シリーズ等として入手可能である。上記黒鉛からなる導電性微粒子２は、例えば、オリエンタル産業株式会社製の製品名ＡＴシリーズ等として入手可能である。上記カーボンナノチューブからなる導電性微粒子２は、例えば、株式会社ＧＳＩクレオス製の製品名カルベール、昭和電工株式会社製の製品名ＶＧＣＦシリーズ等として入手可能である。上記カーボンブラックからなる導電性微粒子２は、例えば、三菱化学株式会社製の製品名＃３０００シリーズ等として入手可能である。また、その他、炭素材料の多くについても、三菱化学株式会社、日本カーボン株式会社、日立化成工業株式会社等から入手可能である。これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　また、これらの導電性微粒子２は、表層を異なる金属等でコーティングしてもよく、また、樹脂微粒子の表面を金属等でコーティングしたものでも使用できる。
　異方導電粒子７に用いる導電性微粒子２は、有機絶縁物質３を１００体積部に対して、２０～３００体積部分散させることで機能を発現しやすくすることができる。また、この導電性微粒子２の量は３０～２５０体積部であることがより好ましく、５０～１５０体積部であることが特に好ましい。この導電性微粒子２の量が２０体積部未満では、扁平後の異方導電粒子７の抵抗が高くなりやすい。また、３００体積部を超えると圧力を加える前の異方導電粒子７の抵抗が低下しやすいため、回路接続時の隣接回路間の絶縁性が低下する可能性がある。
　導電性微粒子２の形状は、特に制限はないが、例えば、不定形（形状を定義できないものや、様々な形状の粒子が混在しているもの）、球状、楕円球状、塊状、燐片状、鱗状、板状、針状、繊維状、数珠状、等が挙げられる。燐片状、針状等の形状を有する導電性微粒子２は、球状粒子や楕円形状粒子や塊状粒子に比べて同じ体積で表面積が大きくなることから、少ない使用量で同様の効果が得られるため、好ましい。これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　導電性微粒子２の平均粒径は、上記異方導電粒子７の平均粒径の０．０００２～０．６倍であることが好ましく、０．００１～０．５倍であることがより好ましく、０．０１～０．５倍であることが特に好ましい。この導電性微粒子２の平均粒径が、得られる異方導電粒子７の平均粒径の０．０００２倍未満となると、加圧時の異方導電粒子７の抵抗が低下しにくい可能性がある。また、０．６倍を超えると導電性微粒子２が異方導電粒子７表面から飛び出しやすくなり、圧力を加える前の異方導電粒子７の抵抗が低下しやすくなり、回路接続時の隣接回路間の絶縁性が低下する可能性がある。
　上記導電性微粒子２の最大粒径は、上記異方導電粒子７の平均粒径の０．９倍以下であることが好ましく、０．８倍以下であることがより好ましい。この導電性微粒子２の最大粒径が、得られる異方導電粒子７の平均粒径の０．９倍を超えると、導電性微粒子２が異方導電粒子７表面から飛び出しやすくなり、圧力を加える前の異方導電粒子７の抵抗が低下しやすくなり、回路接続時の隣接回路間の絶縁性が低下する可能性がある。
　なお、上記導電性微粒子２の粒径は、上記導電性微粒子２の形状が球形以外の場合には、該導電性微粒子２に外接する最小の球の直径を該導電性微粒子２の粒径とする。
　上記導電性微粒子２の平均粒径及び最大粒径は、顕微鏡により個々の粒子の粒径を測定し、その平均を求めることで得られる（測定数１００個）。
　また、本発明では表面を疎水化した導電性微粒子２を使用することができる。導電性微粒子２の表面を疎水化することで、異方導電粒子７における有機絶縁物質３と導電性微粒子２との密着強度が向上できる。また、異方導電粒子７を懸濁重合や乳化重合等の、水層中の油滴から粒子を製造する方法にて作製する場合には、油滴に選択的に導電性微粒子２を含有させることができるため、生産歩留まりが向上する。
　上記疎水化処理としては、例えば、カップリング剤処理、硫黄原子含有有機化合物又は窒素原子含有有機化合物による導電性微粒子２表面の処理等が挙げられる。
　上記カップリング剤処理は、例えば、カップリング剤が可溶な溶剤にカップリング剤を所定量溶解させた溶液に、導電性微粒子２を含侵することで行うことができる。このとき、溶液中のカップリング剤の含有量は、溶液全体に対して、０．０１質量％～５質量％であることが好ましく、０．１質量％～１．０質量％であることがより好ましい。
　使用するカップリング剤としては、例えば、シラン系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤、チタン系カップリング剤、ジルコニウム系カップリング剤が挙げられ、中でもシラン系カップリング剤が好ましく使用できる。シラン系カップリング剤は、エポキシ基、アミノ基、メルカプト基、イミダゾール基、ビニル基、メタクリル基等の官能基を分子中に有するものであることが好ましい。これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　これらシラン系カップリング剤溶液の調製に使用される溶媒は、例えば、水、アルコール、ケトン類等を用いることが可能である。また、カップリング剤の加水分解を促進するために、例えば、少量の酢酸、塩酸等の酸を添加することもできる。
　上記シラン系カップリング剤で処理した導電性微粒子２は、例えば、自然乾燥、加熱乾燥、真空乾燥等により乾燥を行うことができる。また、使用するカップリング剤の種類によって、乾燥前に水洗又は超音波洗浄を行うことも可能である。
　上記硫黄原子含有有機化合物又は窒素原子含有有機化合物としては、例えば、メルカプト基、スルフィド基、ジスルフィド基等の硫黄原子を含有する化合物、分子内に－Ｎ＝、－Ｎ＝Ｎ－または－ＮＨ２等の基を含む窒素原子含有有機化合物などを１種以上含む化合物が挙げられる。これらは、酸性溶液、アルカリ性溶液又はカップリング剤溶液に加えて用いることも可能である。これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　上記硫黄原子含有有機化合物としては、例えば、下記一般式（Ｉ）；
　ＨＳ－（ＣＨ２）ｎ－Ｒ　　・・・（Ｉ）
（式中、ｎは１～２３の整数であり、Ｒは一価の有機基、水素原子又はハロゲン原子を示す。）
で表される構造を有する脂肪族チオール、チアゾール誘導体（チアゾール、２－アミノチアゾール、２－アミノチアゾール－４－カルボン酸、アミノチオフェン、ベンゾチアゾール、２－メルカプトベンゾチアゾール、２－アミノベンゾチアゾール、２－アミノ－４－メチルベンゾチアゾール、２－ベンゾチアゾロール、２，３－ジヒドロイミダゾ〔２，１－ｂ〕ベンゾチアゾール－６－アミン、２－（２－アミノチアゾール－４－イル）－２－ヒドロキシイミノ酢酸エチル、２－メチルベンゾチアゾール、２－フェニルベンゾチアゾール、２－アミノ－４－メチルチアゾール等）、チアジアゾール誘導体（１，２，３－チアジアゾール、１，２，４－チアジアゾール、１，２，５－チアジアゾール、１，３，４－チアジアゾール、２－アミノ－５－エチル－１，３，４－チアジアゾール、５－アミノ－１，３，４－チアジアゾール－２－チオール、２，５－メルカプト－１，３，４－チアジアゾール、３－メチルメルカプト－５－メルカプト－１，２，４－チアジアゾール、２－アミノ－１，３，４－チアジアゾール、２－（エチルアミノ）－１，３，４－チアジアゾール、２－アミノ－５－エチルチオ－１，３，４－チアジアゾール等）、メルカプト安息香酸、メルカプトナフトール、メルカプトフェノール、４－メルカプトビフェニル、メルカプト酢酸、メルカプトコハク酸、３－メルカプトプロピオン酸、チオウラシル、３－チオウラゾール、２－チオウラミル、４－チオウラミル、２－メルカプトキノリン、チオギ酸、１－チオクマリン、チオクモチアゾン、チオクレゾール、チオサリチル酸、チオチアヌル酸、チオナフトール、チオトレン、チオナフテン、チオナフテンカルボン酸、チオナフテンキノン、チオバルビツール酸、チオヒドロキノン、チオフェノール、チオフェン、チオフタリド、チオフテン、チオールチオン炭酸、チオルチドン、チオールヒスチジン、３－カルボキシプロピルジスルフィド、２－ヒドロキシエチルジスルフィド、２－アミノプロピオン酸、ジチオジグリコール酸、Ｄ－システイン、ジ－ｔ－ブチルジスルフィド、チオシアン、チオシアン酸などが挙げられる。これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　上記脂肪族チオールを表す上記一般式（Ｉ）において、Ｒとしては、例えば、アミノ基、アミド基、カルボキシル基、カルボニル基、ヒドロキシル基等の一価の有機基が好ましく挙げられるが、これらに限定するものではなく、例えば、炭素数１～１８のアルキル基、炭素数１～８のアルコキシ基、アシルオキシ基、ハロアルキル基、ハロゲン原子、水素原子、チオアルキル基、チオール基、置換されていても良いフェニル基、ビフェニル基、ナフチル基、複素環等も挙げられる。また、一価の有機基中のアミノ基、アミド基、カルボキシル基、ヒドロキシル基は、１個あればよく、１個以上であることが好ましく、２個以上であることがより好ましい。他に上述した上記一価の有機基は、アルキル基等の置換基を有していてもよい。
　また、上記脂肪族チオールを表す上記一般式（Ｉ）において、ｎは１～２３の整数であり、４～１５の整数であることがより好ましく、６～１２の整数であることが特に好ましい。
　上記窒素原子含有有機化合物としては、例えば、トリアゾール誘導体（１Ｈ－１，２，３－トリアゾール、２Ｈ－１，２，３－トリアゾール、１Ｈ－１，２，４－トリアゾール、４Ｈ－１，２，４－トリアゾール、ベンゾトリアゾール、１－アミノベンゾトリアゾール、３－アミノ－５－メルカプト－１，２，４－トリアゾール、３－アミノ－１Ｈ－１，２，４－トリアゾール、３，５－ジアミノ－１，２，４－トリアゾール、３－オキシ－１，２，４－トリアゾール、アミノウラゾール等）、テトラゾール誘導体（テトラゾリル、テトラゾリルヒドラジン、１Ｈ－１，２，３，４－テトラゾール、２Ｈ－１，２，３，４－テトラゾール、５－アミノ－１Ｈ－テトラゾール、１－エチル－１，４－ジヒドロキシ５Ｈ－テトラゾール－５－オン、５－メルカプト－１－メチルテトラゾール、テトラゾールメルカプタン等）、オキサゾール誘導体（オキサゾール、オキサゾリル、オキサゾリン、ベンゾオキサゾール、３－アミノ－５－メチルイソオキサゾール、２－メルカプトベンゾオキサゾール、２－アミノオキサゾリン、２－アミノベンゾオキサゾール等）、オキサジアゾール誘導体（１，２，３－オキサジアゾール、１，２，４－オキサジアゾール、１，２，５－オキサジアゾール、１，３，４－オキサジアゾール、１，２，４－オキサジアゾロン－５、１，３，４－オキサジアゾロン－５等）、オキサトリアゾール誘導体（１，２，３，４－オキサトリアゾール、１，２，３，５－オキサトリアゾール等）、プリン誘導体（プリン、２－アミノ－６－ヒドロキシ－８－メルカプトプリン、２－アミノ－６－メチルメルカプトプリン、２－メルカプトアデニン、メルカプトヒポキサンチン、メルカプトプリン、尿酸、グアニン、アデニン、キサンチン、テオフィリン、テオブロミン、カフェイン等）、イミダゾール誘導体（イミダゾール、ベンゾイミダゾール、２－メルカプトベンゾイミダゾール、４－アミノ－５－イミダゾールカルボン酸アミド、ヒスチジン等）、インダゾール誘導体（インダゾール、３－インダゾロン、インダゾロール等）、ピリジン誘導体（２－メルカプトピリジン、アミノピリジン等）、ピリミジン誘導体（２－メルカプトピリミジン、２－アミノピリミジン、４－アミノピリミジン、２－アミノ－４，６－ジヒドロキシピリミジン、４－アミノ－６－ヒドロキシ－２－メルカプトピリミジン、２－アミノー４－ヒドロキシ－６－メチルピリミジン、４－アミノ－６－ヒドロキシ－２－メチルピリミジン、４－アミノ－６－ヒドロキシピラゾロ［３，４－ｄ］ピリミジン、４－アミノ－６－メルカプトピラゾロ［３，４－ｄ］ピリミジン、２－ヒドロキシピリミジン、４－メルカプト－１Ｈ－ピラゾロ［３，４－ｄ］ピリミジン、４－アミノ－２，６－ジヒドロキシピリミジン、２，４－ジアミノ－６－ヒドロキシピリミジン、２，４，６－トリアミノピリミジン等）、チオ尿素誘導体（チオ尿素、エチレンチオ尿素、２－チオバルビツール酸等）、アミノ酸（グリシン、アラニン、トリプトファン、プロリン、オキシプロリン等）、１，３，４－チオオキサジアゾロン－５、チオクマゾン、２－チオクマリン、チオサッカリン、チオヒダントイン、チオピリン、γ－チオピリン、グアナジン、グアナゾール、グアナミン、オキサジン、オキサジアジン、メラミン、２，４，６－トリアミノフェノール、トリアミノベンゼン、アミノインドール、アミノキノリン、アミノチオフェノール、アミノピラゾールなどが挙げられる。これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　これらの異方導電粒子７は、用途に応じて、本発明の範囲内のものを単独で又は２種類以上を組み合わせて使用することもできるし、本発明の範囲外の異方導電粒子や導電性粒子とともに組み合わせて使用することもできる。
（回路接続材料）
　本発明の回路接続材料は、上述した異方導電粒子７を接着剤組成物に分散させたものであることが製造容易性の観点から好ましい。上記接着剤組成物としては、例えば、熱硬化性の接着剤組成物、光硬化性の接着剤組成物等が挙げられる。具体的には、例えば、（１）エポキシ樹脂（以下、場合により「成分（１）」という）及び（２）エポキシ樹脂の硬化剤（以下、場合により「成分（２）」という）を含有する接着剤組成物、（３）ラジカル重合性物質（以下、場合により「成分（３）」という）及び（４）加熱又は光によって遊離ラジカルを発生する硬化剤（以下、場合により「成分（４）」という）を含有する接着剤組成物、成分（１）及び成分（２）を含む接着剤組成物と成分（３）及び成分（４）を含む接着剤組成物との混合組成物等が使用できる。
　上述した成分（１）のエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、イソシアヌレート型エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、ハロゲン化されていてもよく、水素添加されていてもよい。また、アクリロイル基又はメタクリロイル基をエポキシ樹脂の側鎖に付加させてもよい。これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　上述した成分（２）のエポキシ樹脂硬化剤としては、エポキシ樹脂を硬化させることができるものであれば特に制限はなく、例えば、アニオン重合性の触媒型硬化剤、カチオン重合性の触媒型硬化剤、重付加型の硬化剤等が挙げられる。これらのうち、速硬化性において優れ、化学当量的な考慮が不要である点からは、アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤が好ましい。
　上記アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤としては、例えば、第３級アミン類、イミダゾール系硬化剤、ヒドラジド系硬化剤、三フッ化ホウ素－アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ジアミノマレオニトリル、メラミン及びその誘導体、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等が挙げられ、これらの変成物なども使用することができる。
　上記重付加型の硬化剤としては、例えば、ポリアミン類、ポリメルカプタン、ポリフェノール、酸無水物等が挙げられる。
　アニオン重合性の触媒型硬化剤として、例えば、第３級アミン類やイミダゾール類を配合した場合、エポキシ樹脂は１６０℃～２００℃程度の中温で数十秒～数時間程度の加熱により硬化する。このため、可使時間（ポットライフ）が比較的長くなるので好ましい。
　また、エネルギー線照射によりエポキシ樹脂を硬化させる感光性オニウム塩（芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩等が主として用いられる）もカチオン重合性の触媒型硬化剤として好適に使用することができる。また、エネルギー線照射以外に加熱によって活性化しエポキシ樹脂を硬化させるカチオン重合性の触媒型硬化剤として、例えば、脂肪族スルホニウム塩等が挙げられる。この種の硬化剤は、速硬化性という特徴を有することから好ましい。
　これらのエポキシ樹脂の硬化剤を、ポリウレタン系、ポリエステル系等の高分子物質、ニッケル、銅等の金属薄膜、ケイ酸カルシウム等の無機物などで被覆してマイクロカプセル化した潜在性硬化剤は、可使時間が延長できるため好ましい。
　上記エポキシ樹脂の硬化剤の配合量は、接続時間を２５秒以下とする場合、充分な反応率を得るために、エポキシ樹脂と必要により配合されるフィルム形成材との合計１００質量部に対して、１～５０質量部であることが好ましく、２～２０質量部であることがより好ましい。なお、接続時間を限定しない場合の硬化剤の配合量は、エポキシ樹脂と必要により配合されるフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．０５～１０質量部であることが好ましく、０．１～２質量部であることがより好ましい。
　これらの（２）エポキシ樹脂硬化剤は、単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　上述した成分（３）のラジカル重合性物質としては、例えば、ラジカルにより重合する官能基を有する物質であれば特に制限なく使用することができる。（３）ラジカル重合性物質として具体的には、例えば、アクリレート（対応するメタクリレートも含み、以下同じ）化合物、アクリロキシ（対応するメタアクリロキシも含み、以下同じ）化合物、マレイミド化合物、シトラコンイミド樹脂、ナジイミド樹脂等が挙げられる。これらラジカル重合性物質は、モノマー又はオリゴマーの状態で用いてもよく、モノマーとオリゴマーとを併用することも可能である。
　上記アクリレート化合物及び上記アクリロキシ化合物としては、例えば、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、イソブチルアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、２－ヒドロキシ－１，３－ジアクリロキシプロパン、２，２－ビス［４－（アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、ジシクロペンテニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、トリス（アクリロイロキシエチル）イソシアヌレート、ウレタンアクリレート等が挙げられる。また、必要によりハイドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン類などの重合禁止剤を適宜用いてもよい。また、耐熱性の向上の観点から、アクリレート化合物等のラジカル重合性物質がジシクロペンテニル基、トリシクロデカニル基、トリアジン環等の置換基を少なくとも１種有することが好ましい。
　上記マレイミド化合物は、例えば、分子中にマレイミド基を少なくとも２個以上含有するものである。このようなマレイミド化合物としては、例えば、１－メチル－２，４－ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’－ｍ－フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ｐ－フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ｍ－トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジメチルビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３’－ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－３，３’－ジフェニルスルホンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルエーテルビスマレイミド、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２－ビス（３－ｓ－ブチル－４，８－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’－シクロヘキシリデン－ビス（１－（４－マレイミドフェノキシ）－２－シクロヘキシルベンゼン、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられる。
　上記シトラコンイミド樹脂は、例えば、分子中にシトラコンイミド基を少なくとも１個有するシトラコンイミド化合物を重合させてなるものである。このようなシトラコンイミド化合物としては、例えば、フェニルシトラコンイミド、１－メチル－２，４－ビスシトラコンイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’－ｍ－フェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’－ｐ－フェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ビフェニレンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３－ジメチルビフェニレン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３－ジメチルジフェニルメタン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３－ジエチルジフェニルメタン）ビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルメタンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルプロパンビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルエーテルビスシトラコンイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルスルホンビスシトラコンイミド、２，２－ビス（４－（４－シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２－ビス（３－ｓ－ブチル－３，４－（４－シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１－ビス（４－（４－シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’－シクロヘキシリデン－ビス（１－（４－シトラコンイミドフェノキシ）フェノキシ）－２－シクロヘキシルベンゼン、２，２－ビス（４－（４－シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられる。
　上記ナジイミド樹脂は、例えば、分子中にナジイミド基を少なくとも１個有しているナジイミド化合物を重合してなるものである。このようなナジイミド化合物としては、例えば、フェニルナジイミド、１－メチル－２，４－ビスナジイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’－ｍ－フェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’－ｐ－フェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ビフェニレンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３－ジメチルビフェニレン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３－ジメチルジフェニルメタン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－（３，３－ジエチルジフェニルメタン）ビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルメタンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルプロパンビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルエーテルビスナジイミド、Ｎ，Ｎ’－４，４－ジフェニルスルホンビスナジイミド、２，２－ビス（４－（４－ナジイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２－ビス（３－ｓ－ブチル－３，４－（４－ナジイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１－ビス（４－（４－ナジイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’－シクロヘキシリデン－ビス（１－（４－ナジイミドフェノキシ）フェノキシ）－２－シクロヘキシルベンゼン、２，２－ビス（４－（４－ナジイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられる。
　また、上記（３）ラジカル重合性物質としては、下記一般式（ＩＩ）で示されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質と、他のラジカル重合性物質とを併用することが好ましい。この場合、金属等の無機物表面に対する接着強度が向上するため、回路電極同士の接着に好適である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 （式中、ｍは１～３の整数である）
　このリン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質は、例えば、無水リン酸と２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートとを反応させることにより得ることができる。具体的には、例えば、モノ（２－メタクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート、ジ（２－メタクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート等が挙げられる。
　上記一般式（ＩＩ）で示されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質の配合量は、これ以外のラジカル重合性物質と必要により配合するフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．０１～５０質量部であることが好ましく、０．５～５質量部であることがより好ましい。
　また、上記ラジカル重合性物質は、アリルアクリレートと併用することもができる。この場合、アリルアクリレートの配合量は、ラジカル重合性物質と、必要により配合されるフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．１～１０質量部であることが好ましく、０．５～５質量部であることがより好ましい。
　これらのラジカル重合性物質は単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　上記した成分（４）の加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤としては、加熱又は紫外線等の電磁波の照射により分解して遊離ラジカルを発生する硬化剤であれば特に制限なく使用することができる。具体的には、例えば、過酸化化合物、アゾ系化合物等が挙げられる。このような硬化剤は、目的とする接続温度、接続時間、ポットライフ等により適宜選定される。高反応性とポットライフの向上の観点から、半減期１０時間の温度が４０℃以上、かつ、半減期１分の温度が１８０℃以下の有機過酸化物が好ましく、半減期１０時間の温度が６０℃以上、かつ、半減期１分の温度が１７０℃以下の有機過酸化物がより好ましい。
　加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤として、より具体的には、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイド等が挙げられる。これらの中でも、パーオキシエステル、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイド等が好ましく、高反応性が得られるパーオキシエステルがより好ましい。
　上記パーオキシエステルとしては、例えば、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１－シクロヘキシル－１－メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３－テトラメチルブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（２－エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、１－シクロヘキシル－１－メチルエチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ヘキシルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシイソブチレート、１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ－ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ－ブチルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、ｔ－ブチルパーオキシラウレート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｍ－トルオイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ－ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ－ブチルパーオキシアセテート等が挙げられる。
　上記ジアルキルパーオキサイドとしては、例えば、α，α’ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ－ブチルクミルパーオキサイド等が挙げられる。
　上記ハイドロパーオキサイドとしては、例えば、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。
　上記シリルパーオキサイドとしては、例えば、ｔ－ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ－ブチル）ジメチルシリルパーオキサイド、ｔ－ブチルトリビニルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ－ブチル）ジビニルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ－ブチル）ビニルシリルパーオキサイド、ｔ－ブチルトリアリルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ－ブチル）ジアリルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ－ブチル）アリルシリルパーオキサイド等が挙げられる。
　上記ジアシルパーオキサイドとしては、例えば、イソブチルパーオキサイド、２，４－ジクロロベンゾイルパーオキサイド、３，５，５－トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。
　上記パーオキシジカーボネートとしては、例えば、ジ－ｎ－プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４－ｔ－ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ－２－エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２－エチルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３－メチル－３－メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙げられる。
　上記パーオキシケタールとしては、例えば、１，１－ビス（ｔ－ヘキシルパーオキシ）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、１，１－ビス（ｔ－ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、１，１－（ｔ－ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）デカン等が挙げられる。
　また、回路電極の腐食を抑えるという観点から、硬化剤は、硬化剤中に含有される塩素イオンや有機酸の濃度が５０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。また、加熱分解後に発生する有機酸が少ないものがより好ましい。
　これらの加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤は、例えば、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。また、これらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化して潜在性を付与してもよい。マイクロカプセル化した硬化剤は、可使時間が延長されるために好ましい。
　上記加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤の配合量は、接続時間を２５秒以下とする場合、充分な反応率を得るためにラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との合計１００質量部に対して、２～１０質量部であることが好ましく、４～８質量部であることがより好ましい。なお、接続時間を限定しない場合の硬化剤の配合量は、ラジカル重合性物質と必要により配合されるフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．０５～２０質量部であることが好ましく、０．１～１０質量部であることがより好ましい。
　これらの加熱又は光により遊離ラジカルを発生する硬化剤は単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　本実施形態の回路接続材料には、必要に応じて、フィルム形成材を添加してもよい。フィルム形成材とは、例えば、液状物を固形化し、回路接続材料を構成する組成物をフィルム形状とした場合に、そのフィルムの取扱いを容易とし、容易に裂けたり、割れたり、べたついたりしない機械的特性等を付与するものであり、通常の状態（常温常圧下）でフィルムとしての取扱いができるようにするものである。これらフィルム形成材としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。これらの中でも、接着性、相溶性、耐熱性、機械的強度等が優れることからフェノキシ樹脂であることが好ましい。
　上記フェノキシ樹脂は、例えば、２官能フェノール類とエピハロヒドリンとを高分子化するまで反応させるたり、２官能エポキシ樹脂と２官能フェノール類とを重付加させたりすることにより得られる樹脂である。具体的には、例えば、２官能フェノール類１モルとエピハロヒドリン０．９８５～１．０１５モルとをアルカリ金属水酸化物等の触媒の存在下、非反応性溶媒中で４０～１２０℃の温度で反応させることにより得ることができる。また、フェノキシ樹脂としては、樹脂の機械的特性や熱的特性の観点からは、特に２官能エポキシ樹脂と２官能フェノール類との配合当量比をエポキシ基／フェノール性水酸基＝１／０．９～１／１．１とし、アルカリ金属化合物、有機リン系化合物、環状アミン系化合物等の触媒の存在下、沸点が１２０℃以上のアミド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系等の有機溶剤中で、反応固形分が５０質量％以下の条件で５０～２００℃に加熱して重付加反応させて得たものが好ましい。
　上記２官能エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェニルジグリシジルエーテル、メチル置換ビフェニルジグリシジルエーテル等が挙げられる。
　上記２官能フェノール類は、２個のフェノール性水酸基を有するものであり、例えば、ハイドロキノン類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールフルオレン、メチル置換ビスフェノールフルオレン、ジヒドロキシビフェニル、メチル置換ジヒドロキシビフェニル等のビスフェノール類等が挙げられる。これらフェノキシ樹脂は、ラジカル重合性の官能基や、その他の反応性化合物により変性（例えば、エポキシ変性）されていてもよい。
　上記フィルム形成材の配合量は、（１）エポキシ樹脂及び（２）エポキシ樹脂の硬化剤を含有する接着剤組成物に配合させる場合、回路接続時の樹脂流動性の観点からエポキシ樹脂とフィルム形成材との合計１００質量部に対して、５～８０質量部であることが好ましく、２０～７０質量部であることがより好ましい。
　また、上記フィルム形成材の配合量は、（３）ラジカル重合性物質及び（３）加熱又は光によって遊離ラジカルを発生する硬化剤を含有する接着剤組成物に配合させる場合、回路接続時の樹脂流動性の観点からラジカル重合性物質とフィルム形成材との合計１００質量部に対して、５～８０質量部であることが好ましく、２０～７０質量部であることがより好ましい。
　これらのフィルム形成材は単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　本実施形態の回路接続材料は、更に、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル及びアクリロニトリルのうちの少なくとも一つをモノマー成分とした重合体又は共重合体を含んでいてもよい。これらの中でも、応力緩和の観点からは、グリシジルエーテル基を含有するグリシジルアクリレート又はグリシジルメタクリレートをモノマー成分として含む共重合体系アクリルゴムが好ましい。これらのアクリルゴムの重量平均分子量は、接着剤の凝集力を高める点から２０万以上が好ましい。
　本実施形態の回路接続材料における異方導電粒子の配合量は、（１）エポキシ樹脂及び（２）エポキシ樹脂の硬化剤を含有する接着剤組成物に配合する場合、エポキシ樹脂とフィルム形成材との合計１００体積部に対して、０．１～１００体積部であることが好ましく、回路接続時の対向する回路間の導通性及び隣接回路間の絶縁性の観点から０．５～４０体積部であることがより好ましく、１～２０体積部であることが特に好ましい。
　また、本実施形態の回路接続材料における異方導電粒子の配合量は、（３）ラジカル重合性物質及び（４）加熱又は光によって遊離ラジカルを発生する硬化剤を含有する接着剤組成物に配合する場合、ラジカル重合性物質とフィルム形成材との合計１００体積部に対して、０．５～１００体積部であることが好ましく、回路接続時の対向する回路間の導通性及び隣接回路間の絶縁性の観点から１～４０体積部であることがより好ましく、１～２０体積部であることが特に好ましい。
　本実施形態の回路接続材料には、更に、ゴム微粒子、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を必要に応じて含有させることもできる。
　上記ゴム微粒子は、粒子の平均粒径が、配合する異方導電粒子の平均粒径の２倍以下であり、且つ室温（２５℃）での貯蔵弾性率が異方導電粒子及び接着剤組成物の室温での貯蔵弾性率の１／２以下であるものであることが好ましい。これらゴム微粒子の材質としては、例えば、シリコーン、アクリルエマルジョン、ＳＢＲ、ＮＢＲ、ポリブタジエンゴム等が好適に挙げられる。これら３次元架橋したゴム微粒子は、耐溶剤性が優れており、接着剤組成物への分散性が優れる。
　回路接続材料に上記充填剤を含有させる場合、接続信頼性等が向上するので好ましい。充填剤は、その最大径が異方導電粒子の平均粒径の１／２以下であることが好ましい。また、導電性を持たない粒子を併用する場合には、その最大径が異方導電粒子の平均粒径以下であれば好ましく使用できる。
　上記カップリング剤としては、例えば、ビニル基、アクリル基、エポキシ基又はイソシアネート基を含有する化合物等が、接着性向上の観点から好ましく挙げられる。
　また、本発明の回路接続材料に必要に応じて含有される導電性粒子は、電気的接続を得ることができる導電性を有するものであれば特に制限されない。上記導電性粒子としては、例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ及びはんだ等の金属粒子やカーボン等が挙げられる。また、導電性粒子は、核となる粒子を１層又は２層以上の層で被覆し、その最外層が導電性を有するものであってもよい。また、上記導電性粒子は、プラスチック等の絶縁性粒子を核とし、この核の表面に上記金属又はカーボンを主成分とする層で被覆したものであってもよい。
　これらの必要に応じて配合される成分は単独で又は２種類以上を組み合わせて使用される。
　本発明の回路接続材料は、常温で液状である場合にはペースト状で使用することができる。常温で固体の場合には、加熱してペースト化する他、溶剤を使用してペースト化してもよい。使用できる溶剤としては、回路接続材料と反応せず、かつ十分な溶解性を示すものであれば、特に制限はないが、常圧での沸点が５０～１５０℃であるものが好ましく、例えば、トルエン、アセトン等の有機溶剤が挙げられる。使用する溶剤の沸点が５０℃未満であると、室温で容易に溶剤が揮発してしまい後述するフィルムを作製するときの作業性が悪化する傾向にある。また、沸点が１５０℃を超えると、溶剤を揮発させることが難しく、接着後において十分な接着強度が得られにくい傾向にある。溶剤は１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いられる。
　また、本発明の回路接続材料は、フィルム状に形成してから用いることも可能である。このフィルム状回路接続材料は、回路接続材料に溶剤等を加えた混合液を、支持基材上に塗布し、又は不織布等の基材に上記混合液を含浸させて支持基材上に載置し、溶剤等を除去することによって得ることができる。このように回路接続材料をフィルム状とすると、取扱性に優れ一層便利である。
　用いられる支持基材としては、シート状又はフィルム状のものが好ましい。また、支持基材は２以上の層を積層した形状のものでもよい。支持基材としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、配向ポリプロピレン（ＯＰＰ）フィルム、ポリエチレン（ＰＥ）フィルム及びポリイミドフィルムが挙げられる。それらの中でも、寸法精度の向上とコスト低減の点からＰＥＴフィルムが好ましい。
　上述の回路接続材料は、熱膨張係数の異なる異種の被着体の回路接続材料としても使用することができる。
（回路部材の接続構造）
　図２は、本発明に係る回路部材の接続構造の一実施形態を示す概略断面図である。図２に示す回路部材の接続構造１は、相互に対向する第一の回路部材２０及び第二の回路部材３０を備えており、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０との間には、これらを接続する回路接続部材１０が設けられている。
　第一の回路部材２０は、第一の回路基板２１と、第一の回路基板２１の主面２１ａ上に形成された第一の接続端子２２とを有する。第二の回路部材３０は、第二の回路基板３１と、第二の回路基板３１の主面３１ａ上に形成された第二の接続端子３２とを有する。第一の回路基板２１の主面２１ａ上、及び／又は第二の回路基板３１の主面３１ａ上には、場合により絶縁層（図示せず）が形成されていてもよい。つまり、必要に応じて形成される絶縁層は、第一の回路部材２０及び第二の回路部材３０のうち少なくとも一方と回路接続部材１０との間に形成される。
　第一及び第二の回路基板２１，３１としては、半導体、ガラス、セラミック等の無機物、ＴＣＰ、ＦＰＣ、ＣＯＦに代表されるポリイミド樹脂、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステルテレフタレート、ポリエーテルサルフォン、エポキシ樹脂、アクリル樹脂等の有機物、これらの無機物や有機物を複合化した材料からなる基板が挙げられる。回路接続部材１０との接着強度を更に高める観点から、第一及び第二の回路基板のうちの少なくとも一方は、ポリエステルテレフタレート、ポリエーテルサルフォン、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂及びガラスからなる群より選ばれる少なくとも一種の樹脂を含む材料からなる基板であることが好ましい。
　また、回路部材の、回路接続部材１０と接する面に絶縁層がコーティングされている場合又は付着している場合、絶縁層はシリコーン樹脂、アクリル樹脂及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種の樹脂を含む層であることが好ましい。これにより、上記絶縁層が形成されていないものに比べて、第一の回路基板２１及び／又は第二の回路基板３１と回路接続部材１０との接着強度がより一層向上する。
　第一の接続端子２２及び第二の接続端子３２のうち少なくとも一方は、その表面が金、銀、錫、白金族の金属及びインジウム－錫酸化物からなる群より選ばれる少なくとも一種を含む材料からなることが好ましい。これにより、同一回路部材２０又は３０上で隣り合う接続端子２２又は３２同士の間で絶縁性を維持しつつ、対向する接続端子２２及び３２間の抵抗値をより一層低減させることができる。
　第一及び第二の回路部材２０，３０の具体例としては、液晶ディスプレイに用いられている、ＩＴＯ（インジュウム－錫酸化物）等で接続端子が形成されたガラス基板又はプラスチック基板や、プリント配線板、セラミック配線板、フレキシブル配線板、半導体シリコンチップ等が挙げられる。これらは必要に応じて組み合わせて使用される。
　回路接続部材１０は、異方導電粒子７を含有する上記本発明の回路接続材料の硬化物から形成されている。回路接続部材１０は、絶縁性物質１１と、該絶縁性物質１１内に分散している異方導電粒子７とから構成される。回路接続部材１０中の異方導電粒子７は、対向する第一の接続端子２２と第二の接続端子３２との間のみならず、主面２１ａ，３１ａ同士間にも配置されている。回路部材の接続構造１においては、異方導電粒子７が第一及び第二の接続端子２２，３２の双方に直接接触しているとともに、第一及び第二の接続端子２２，３２間で扁平状に圧縮されている。これにより、第一及び第二の接続端子２２，３２が、異方導電粒子７を介して電気的に接続されている。このため、第一の接続端子２２及び第二の接続端子３２間の接続抵抗が十分に低減される。したがって、第一及び第二の接続端子２２，３２の間の電流の流れを円滑にすることができ、回路の持つ機能を十分に発揮することができる。
　回路接続部材１０は、後述するように上記回路接続材料の硬化物により構成されていることから、第一の回路部材２０及び第二の回路部材３０に対する回路接続部材１０の接着力が十分に高い。
（回路部材の接続構造の接続方法）
　図３（ａ）～（ｃ）は、本発明に係る回路部材の接続方法の一実施形態を概略断面図により示す工程図である。
　本実施形態では、まず、上述した第一の回路部材２０と、フィルム状回路接続材料４０とを用意する。
　回路接続材料４０の厚さは、５～５０μｍであることが好ましい。回路接続材料４０の厚さが５μｍ未満では、第一及び第二の接続端子２２，３２間への回路接続材料４０の充填が不十分となる傾向がある。他方、５０μｍを超えると、第一及び第二の接続端子２２，３２間の導通の確保が困難となる傾向がある。
　次に、フィルム状回路接続材料４０を第一の回路部材２０の接続端子２２が形成されている面上に載せる。そして、フィルム状回路接続材料４０を、図３（ａ）の矢印Ａ及びＢ方向に加圧し、フィルム状回路接続材料４０を第一の回路部材２０に仮接続する（図３（ｂ））。
　このときの圧力は、回路部材に損傷を与えない範囲であれば特に制限されないが、一般的には０．１～３０ＭＰａとすることが好ましい。また、加熱しながら加圧してもよく、加熱温度は回路接続材料４０が実質的に硬化しない温度とする。加熱温度は、一般的には５０～１９０℃にするのが好ましい。これらの加熱及び加圧は０．５～１２０秒間の範囲で行うことが好ましい。
　次いで、図３（ｃ）に示すように、第二の回路部材３０を、第二の接続端子３２を第一の回路部材２０の側に向けるようにしてフィルム状回路接続材料４０上に載せる。なお、フィルム状回路接続材料４０が支持基材（図示せず）上に密着して設けられている場合には、支持基材を剥離してから第二の回路部材３０をフィルム状回路接続材料４０上に載せる。そして、回路接続材料４０を加熱しながら、図３（ｃ）の矢印Ａ及びＢ方向に全体を加圧する。
　加熱温度は、例えば、９０～２００℃とし、接続時間は例えば１秒～１０分とする。これらの条件は、使用する用途、回路接続材料、回路部材によって適宜選択され、必要に応じて、後硬化を行ってもよい。例えば、回路接続材料がラジカル重合性化合物を含有する場合の加熱温度は、ラジカル重合開始剤がラジカルを発生可能な温度とする。これにより、ラジカル重合開始剤においてラジカルが発生し、ラジカル重合性化合物の重合が開始される。
　フィルム状回路接続材料４０の加熱により、第一の接続端子２２と第二の接続端子３２との間の距離を十分に小さくした状態でフィルム状回路接続材料４０が硬化して、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０とが回路接続部材１０を介して強固に接続される。
　フィルム状回路接続材料４０の硬化により回路接続部材１０が形成されて、図２に示すような回路部材の接続構造１が得られる。なお、接続の条件は、使用する用途、回路接続材料、回路部材によって適宜選択される。
　本実施形態によれば、得られる回路部材の接続構造１において、異方導電粒子７を対向する第一及び第二の接続端子２２，３２の双方に接触させることが可能となり、第一及び第二の接続端子２２，３２間の接続抵抗を十分に低減することができるとともに、隣接する第一又は第二の接続端子２２，３２間の絶縁性を十分に確保することができる。また、回路接続部材１０が上記回路接続材料の硬化物により構成されていることから、第一及び第二の回路部材２０又は３０に対する回路接続部材１０の接着力が十分に高いものとなる。
　以下、本発明の好適な実施例について説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
＜製造例１：異方導電粒子１の作製＞
［導電性微粒子の作製］
　化学還元法にて、粒径分布０．００５～１０μｍの燐片状銀粉末１を得た。得られた銀粉末１を分級し、平均粒径０．２５μｍ、最大粒径０．４μｍの燐片状銀粉末２を得た。
［異方導電粒子の作製］
　テトラメチロールメタントリアクリレート６０質量部、ジビニルベンゼン２０質量部及びアクリロニトリル２０質量部を混合し、有機絶縁物質の原料モノマーとした。更に、この有機絶縁物質の原料モノマー１００体積部に対して、銀粉末２を１２０体積部添加し、ビーズミルを用いて４８時間かけて銀粉末を分散させた。この銀粉末が分散された組成物に、過酸化ベンゾイル２質量部を混合し、これを３質量％濃度のポリビニルアルコール水溶液８５０質量部に投入し、よく攪拌した後、ホモジナイザーでこの重合性単量体の液滴が粒径約０．４～３３μｍの微粒子状となるように懸濁させ、懸濁液を得た。得られた懸濁液を、温度計と攪拌機と還流冷却器とを備えた２リットルのセパラブルフラスコに移し、窒素雰囲気中で攪拌しながら８５℃に加熱昇温し、７時間重合反応を行い、更に９０℃に昇温して３時間保ち、重合反応を完結させた。その後、重合反応液を冷却し、生成した粒子を濾過し、充分に水洗し乾燥させて、粒径が０．４～３３μｍの異方導電粒子を得た。得られた異方導電粒子を分級して、平均粒径５．５５μｍの、銀微粒子を含有した異方導電粒子１を得た。
＜製造例２：異方導電粒子２の作製＞
　製造例１で作製した銀粉末２を、メチルエチルケトン１００質量部にＮ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシランを３質量部溶解させた溶液に浸し、１昼夜攪拌することで銀粉末表面を疎水化した。この表面を疎水化した銀粉末を用いたこと以外は上記製造例１と同様にして異方導電粒子２を得た。
＜製造例３：異方導電粒子３の作製＞
　製造例１で作製した異方導電粒子を分級して、平均粒径０．５μｍの異方導電粒子３を得た。
＜製造例４：異方導電粒子４の作製＞
　製造例１で作製した異方導電粒子を分級して、平均粒径３０μｍの異方導電粒子４を得た。
＜製造例５：異方導電粒子５の作製＞
　製造例１にて使用した銀粉末２の配合量を２０体積部にした以外は製造例１と同様にして異方導電粒子５を得た。
＜製造例６：異方導電粒子６の作製＞
　製造例１にて使用した銀粉末２の配合量を３００体積部にした以外は製造例１と同様にして異方導電粒子６を得た。
＜製造例７：異方導電粒子７の作製＞
　製造例１にて使用した銀粉末１を分級し、平均粒径０．０１μｍ、最大粒径０．０３μｍの燐片状銀粉末３を得た。この銀粉末３を使用した以外は製造例１と同様にして異方導電粒子７を得た。
＜製造例８：異方導電粒子８の作製＞
　製造例１にて使用した銀粉末１を分級し、平均粒径３．３μｍ、最大粒径４．９５μｍの燐片状銀粉末４を得た。この銀粉末４を使用した以外は製造例１と同様にして異方導電粒子８を得た。
＜製造例９：異方導電粒子９の作製＞
　導電性微粒子に平均粒径３μｍ、最大粒径４μｍで不定形の黒鉛を使用した以外は製造例１と同様にして異方導電粒子９を得た。
＜製造例１０：異方導電粒子１０の作製＞
　導電性微粒子に平均粒径３μｍ、最大粒径４μｍで針状の黒鉛を使用した以外は製造例１と同様にして異方導電粒子１０を得た。
＜製造例１１：異方導電粒子１１の作製＞
　導電性微粒子に平均粒径１μｍ、最大粒径２μｍで球状の金を使用した以外は製造例１と同様にして異方導電粒子１１を得た。
＜製造例１２：異方導電粒子１２の作製＞
　シリコーンレジン（ＫＲ－２４２Ａ：信越化学工業株式会社製）１００体積部に対し、銀粉末２を１２０体積部添加し、ビーズミルを用いて４８時間かけて銀粉末を分散させた。そこにさらに重合触媒ＣＡＴ－ＡＣ（信越化学工業株式会社製）をシリコーンレジン１００質量部に対して１質量部加えて１０分間攪拌した。得られた導電性微粒子分散シリコーンレジンを、ＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布し、１２０℃で１時間熱風乾燥することにより、厚み５０μｍのフィルム状導電性微粒子分散シリコーンレジンを得た。得られたフィルム状導電性微粒子分散シリコーンレジンを粉砕、次いで分級することで平均粒径５μｍの異方導電粒子１２を得た。
＜製造例１３：異方導電粒子１３の作製＞
　製造例１にて使用した銀粉末２の配合量を１０体積部にした以外は製造例１と同様にして異方導電粒子１３を得た。
＜製造例１４：異方導電粒子１４の作製＞
　製造例１にて使用した銀粉末２の配合量を４００体積部にした以外は製造例１と同様にして異方導電粒子１４を得た。
＜製造例１５：異方導電粒子１５の作製＞
　製造例１にて使用した銀粉末１を分級し、平均粒径３．９μｍ、最大粒径５．５μｍの燐片状銀粉末５を得た。この銀粉末５を使用した以外は製造例１と同様にして異方導電粒子１５を得た。
＜製造例１６：導電性粒子の準備＞
　樹脂粒子にニッケル及び金をコーティングした導電性粒子（積水化学株式会社、製品名：ミクロパールＡＵ）を準備した。
＜製造例１７：絶縁粒子被覆導電性粒子の作製＞
［絶縁粒子の作製］
　４ツ口セパラブルカバー、攪拌翼、三方コック、冷却管及び温度プローブを取り付けた１０００ｍＬ容セパラブルフラスコ中で、メタクリル酸メチル１００ｍｍｏｌ、Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリメチル－Ｎ－２－メタクリロイルオキシエチルアンモニウムクロライド１ｍｍｏｌ、２，２’－アゾビス（２－アミジノプロパン）二塩酸塩１ｍｍｏｌからなるモノマー組成物を固形分率が５質量％となるように蒸留水に加え、２００ｒｐｍで攪拌し、窒素雰囲気下、７０℃で２４時間重合を行った。反応終了後、凍結乾燥して、表面にアンモニウム基を有する平均粒径２２０ｎｍの絶縁粒子を得た。
［金属表面粒子の作製］
　平均粒径５μｍのテトラメチロールメタンテトラアクリレート／ジビニルベンゼン共重合体からなるコア粒子に、脱脂、センシタイジング、アクチベイチングを行い樹脂表面にＰｄ核を生成させ、無電解メッキの触媒核とした。次に、この触媒核を有する粒子を、所定の方法に従って建浴、加温した無電解Ｎｉメッキ浴に浸漬し、Ｎｉメッキ層を形成した。次に、ニッケル層の表面に無電解置換金メッキを行い、金属表面粒子を得た。得られた金属表面粒子のＮｉメッキの厚みは９０ｎｍであり、金メッキの厚みは３０ｎｍであった。
［絶縁粒子被覆導電性粒子の作製］
　上記絶縁粒子を超音波照射下で蒸留水に分散させ、絶縁粒子の１０質量％水分散液を得た。上記金属表面粒子１０ｇを蒸留水５００ｍＬに分散させ、そこに絶縁粒子の水分散液４ｇを添加し、室温（２５℃）で６時間攪拌した。３μｍのメッシュフィルターで濾過後、更にメタノールで洗浄、乾燥し、絶縁粒子被覆導電性粒子を得た。
＜製造例１８：絶縁樹脂被覆導電性粒子の作製＞
　パラプレンＰ－２５Ｍ（熱可塑性ポリウレタン樹脂、軟化点１３０℃、日本エラストラン株式会社製、商品名）の１質量％ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）溶液に、比較例２で得られた金属表面粒子を添加して撹拌した。その後、得られた分散液をスプレードライヤ（ヤマト科学株式会社製、ＧＡ－３２型）により１００℃で１０分間噴霧乾燥を行ない、絶縁樹脂被覆導電性粒子を得た。この時の絶縁樹脂からなる被覆層の平均厚みは、電子顕微鏡（ＳＥＭ）による断面観察の結果、約１μｍであった。
（実施例１）
　ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂５０ｇ、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂２０ｇ、エポキシ樹脂の潜在性硬化剤としてイミダゾール変性体を核とし、その表面をポリウレタンで被覆してなる平均粒径５μｍのマイクロカプセル型硬化剤３０ｇを配合し、そこへ異方導電粒子１をエポキシ樹脂成分１００体積部に対して５体積部となるように配合分散させ回路接続材料１を得た。
（実施例２）
　フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド株式会社製、商品名：ＰＫＨＣ、平均分子量４５０００）５０ｇを、質量比でトルエン／酢酸エチル＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％の溶液とした。固形質量比で上記フェノキシ樹脂２０ｇ、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂３０ｇ、エポキシ樹脂の潜在性硬化剤としてイミダゾール変性体を核とし、その表面をポリウレタンで被覆してなる平均粒径５μｍのマイクロカプセル型硬化剤３０ｇを配合し、そこへ異方導電粒子１をエポキシ樹脂成分及びフィルム形成材成分の合計１００体積部に対して５体積部となるように配合分散させ、ペースト状の回路接続材料を得た。このペースト状の回路接続材料を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃、１０分間の熱風乾燥を行い、回路接続材料からなる層の厚みが２０μｍのフィルム状回路接続材料２を得た。
（実施例３）
　異方導電粒子２を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料３を得た。
（実施例４）
　異方導電粒子３を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料４を得た。
（実施例５）
　異方導電粒子４を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料５を得た。
（実施例６）
　異方導電粒子５を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料６を得た。
（実施例７）
　異方導電粒子６を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料７を得た。
（実施例８）
　異方導電粒子７を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料８を得た。
（実施例９）
　異方導電粒子８を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料９を得た。
（実施例１０）
　異方導電粒子９を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料１０を得た。
（実施例１１）
　異方導電粒子１０を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料１１を得た。
（実施例１２）
　異方導電粒子１１を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料１２を得た。
（実施例１３）
　異方導電粒子１２を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料１３を得た。
（実施例１４）
　異方導電粒子１の使用量を０．１体積部とした以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料１４を得た。
（実施例１５）
　異方導電粒子１の使用量を１００体積部とした以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料１５を得た。
（実施例１６）
　重量平均分子量８００のポリカプロラクトンジオール４００質量部、２－ヒドロキシプロピルアクリレート１３１質量部、触媒としてジブチル錫ジラウレート０．５質量部、重合禁止剤としてハイドロキノンモノメチルエーテル１．０質量部を攪拌しながら５０℃に加熱して混合した。次いで、イソホロンジイソシアネート２２２質量部を滴下し、更に攪拌しながら８０℃に昇温してウレタン化反応を行った。イソシアネート基の反応率が９９％以上になったことを確認後、温度を下げてウレタンアクリレートを得た。
　固形質量比でフェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド株式会社製、商品名：ＰＫＨＣ、平均分子量４５０００）５０ｇ、上記で得られたウレタンアクリレート４９ｇ、リン酸エステル型アクリレート１ｇ、加熱により遊離ラジカルを発生する硬化剤としてｔ－ヘキシルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート５ｇを配合し、そこへ異方導電粒子１をラジカル重合性物質成分及びフィルム形成材成分の合計１００体積部に対して５体積部となるように配合分散させ、ペースト状の回路接続材料を得た。このペースト状の回路接続材料を、片面を表面処理した厚み８０μｍのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃、１０分間の熱風乾燥を行い、回路接続材料からなる層の厚みが２０μｍのフィルム状回路接続材料１６を得た。
（実施例１７）
　異方導電粒子１３を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料１７を得た。
（実施例１８）
　異方導電粒子１４を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料１８を得た。
（実施例１９）
　異方導電粒子１５を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料１９を得た。
（実施例２０）
　異方導電粒子１の使用量を０．０５体積部とした以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料２０を得た。
（実施例２１）
　異方導電粒子の使用量を１５０体積部とした以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料２１を得た。
（比較例１）
　異方導電粒子１に代えて、製造例１６で準備した導電性粒子を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料２２を得た。
（比較例２）
　異方導電粒子１に代えて、製造例１７で作製した絶縁粒子被覆導電性粒子を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料２３を得た。
（比較例３）
　異方導電粒子１に代えて、製造例１８で作製した絶縁樹脂被覆導電性粒子を使用した以外は実施例２と同様にして、フィルム状回路接続材料２４を得た。
＜異方導電粒子及び導電性粒子の抵抗の測定＞
　微小圧縮試験機（ＰＣＴ－２００型、島津製作所社製）を用いて、微小圧縮試験機の圧子とステンレステーブルに金線を接合して圧子とステンレステーブル間の抵抗を測定できるようにして、異方導電粒子１～１５、製造例１６で準備した導電性粒子、製造例１７で作製した絶縁粒子被覆導電性粒子、及び、製造例１８で作製した絶縁樹脂被覆導電性粒子の圧力を加える前の抵抗と５０％扁平させた時の抵抗を測定（測定数１００個）し、結果を表１に示した。表１に示した結果は、１００個の測定サンプルについてそれぞれ測定した抵抗値の平均値である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　異方導電粒子１～１２は全て、圧力を加え、粒子直径から５０％扁平させたときの抵抗が、上記圧力を加える前の異方導電粒子の抵抗の１／１００以下となった。
　異方導電粒子１３では粒子が含有する導電性微粒子の量が少ないため、５０％扁平させても５０％扁平時抵抗が無変形時に比べて１／１００以下にはならなかったが、導電性粒子や絶縁粒子被覆導電性粒子と比べ低下させることができた。
　異方導電粒子１４では導電性微粒子の量が多すぎ、無変形時抵抗が低くなってしまったが、５０％扁平時抵抗が無変形時に比べて１／１００を下回った。
　異方導電粒子１５では導電性微粒子の一部が異方導電粒子から飛び出してしまって無変形時抵抗が低くなってしまったが、５０％扁平時抵抗が１／１００を下回った。
　製造例１６で準備した導電性粒子は、表面に金属めっきされているため、無変形時抵抗と５０％扁平時抵抗に差がほとんどなく、低い抵抗値となった。５０％扁平時抵抗が無変形時抵抗に比べて１０％程度低下しているのは、扁平により微小圧縮試験機の圧子及びステンレステーブルとの接触面積が広くなったためであると考えられる。
　製造例１７で作製した絶縁粒子被覆導電性粒子は、Ｎｉめっき粒子の表面に付着している絶縁粒子間の隙間に微小圧縮試験機の圧子が入り込み、直接めっき層と接触してしまい無変形時抵抗と５０％扁平時抵抗に差がほとんどなく、低い抵抗値となった。５０％扁平時抵抗が無変形時抵抗に比べて２０％程度低下しているのは、扁平により微小圧縮試験機の圧子及びステンレステーブルとの接触面積が広くなったためであると考えられる。
　製造例１８で作製した絶縁樹脂被覆導電性粒子は、めっき層を均一に絶縁物質が被覆しているため、粒子を５０％扁平させても抵抗変化が発生しなかった。
　異方導電粒子１３～１５は無変形時に対する５０％扁平時の抵抗変化が１／１００を下回ったが、導電性粒子、絶縁粒子被覆導電性粒子及び絶縁樹脂被覆導電性粒子と比較すると大きな抵抗変化が得られるため、用途に応じ実用に供し得る。
＜接続抵抗測定用回路部材の接続構造の作製＞
　ポリイミド、ポリイミドと銅箔を接着する接着剤、及び厚み１８μｍの銅箔からなる３層構成で、ライン幅３０μｍ、ピッチ１００μｍのフレキシブル回路板（ＦＰＣ）と、厚み１．１ｍｍのガラス上にインジュウム－錫酸化物（ＩＴＯ）からなる透明電極を蒸着により形成したＩＴＯ基板（表面抵抗２０Ω／□未満）を上述した回路接続材料１～２４を用い、１８０℃、３ＭＰａで１０秒間加熱加圧して幅１ｍｍにわたり接続して、回路部材の接続構造を得た。このとき、フィルム状回路接続材料２～２４を用いる場合は、あらかじめＩＴＯ基板上に、回路接続材料の接着面を貼り付けた後、７０℃、０．５ＭＰａで５秒間加熱加圧して仮接続し、その後、ＰＥＴフィルムを剥離してもう一方のＦＰＣと接続した。また、回路接続材料１を用いる場合は、ＩＴＯ基板上にディスペンサを用いて塗布した後、７０℃で１０分間乾燥させ、その後、もう一方のＦＰＣと接続した。
＜接続抵抗の測定＞
　回路の接続後、ＩＴＯ基板及びＦＰＣの対向する回路間の抵抗値を、初期と、８５℃、８５％ＲＨの高温高湿槽中に１０００時間保持した後にマルチメータで測定した。抵抗値は対向する回路間の抵抗１５０点の平均値で示した。結果を表２に示した。
＜隣接回路間絶縁抵抗測定用回路部材の接続構造の作製＞
　回路の接続の際に、フレキシブル回路板上に直径１０μｍ、長さ１０ｍｍのＰＥＴ繊維を、隣接回路間を橋渡しするようにピンセットを用いて付着させ、該フレキシブル回路板とソーダガラスとを上述した回路接続材料１～２４を用い、１８０℃、３ＭＰａで１０秒間加熱加圧して幅２ｍｍにわたり接続して、回路部材の接続構造を得た。これにより、ＰＥＴ繊維に沿って異方導電粒子又は導電性粒子が隣接回路間に連結・凝集することとなる。このとき、フィルム状回路接続材料２～２４を用いる場合は、あらかじめソーダガラス上に、回路接続材料の接着面を貼り付けた後、７０℃、０．５ＭＰａで５秒間加熱加圧して仮接続し、その後、ＰＥＴフィルムを剥離してもう一方のＦＰＣと接続した。また、回路接続材料１を用いる場合は、ソーダガラス上にディスペンサを用いて塗布した後、７０℃で１０分間乾燥させ、その後、もう一方のＦＰＣと接続した。
＜隣接回路間の絶縁性の評価＞
　回路の接続後、上記接続部を含むＦＰＣの隣接回路間の抵抗値を、初期と、８５℃、８５％ＲＨの高温高湿槽中に１０００時間保持した後にマルチメータで測定した。測定した抵抗が１×１０８以下となった測定点をショートとして、測定した隣接回路間の抵抗１５０点のうち、ショートとなった測定点の数を示した。結果を表２に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　実施例１～１６は接続抵抗、絶縁抵抗共に、初期、高温高湿試験処理後に良好な特性を示した。
　実施例１７では異方導電粒子が含有する導電性微粒子の量が少ないため、特に初期接続抵抗が高くなったが、良好な絶縁抵抗を得ることができた。
　実施例１８では異方導電粒子が含有する導電性微粒子の量が多すぎるため、隣接電極間での粒子連結でのショートが発生したが、良好な接続抵抗を得ることができた。
　実施例１９では導電性微粒子の一部が異方導電粒子から飛び出してしまったため隣接電極間での粒子連結でショートが発生したが、良好な接続抵抗を得ることができた。
　実施例２０では、異方導電粒子の量が少ないため、特に高温高湿試験処理後の接続抵抗が高くなったが、良好な絶縁抵抗を得ることができた。
　実施例２１では異方導電粒子の量が多すぎて、隣接電極間に粒子が詰まったため、隣接電極間でも粒子の扁平化が生じ、ショートが発生したが、良好な接続抵抗を得ることができた。
　比較例１では導電性粒子に絶縁性を向上する処理を行っていないため、多くのショートが発生した。
　比較例２では回路接続時に絶縁粒子被覆導電性粒子同士が衝突・こすれ合い、Ｎｉめっき粒子の表面に付着している絶縁粒子が脱落したため、ショートが発生した。
　比較例３では使用している絶縁樹脂被覆導電性粒子はめっき層を均一に絶縁物質が被覆しているため、接続抵抗が高くなった。
　実施例１８、１９、２１は本実験の条件下ではショートが発生したが、導電性粒子、絶縁粒子被覆導電性粒子と比較するとショート発生数が１／３以下になっているため、用途に応じ実用に供し得る。
　実施例１７、２０は本実験の条件下では実施例１～１６に比べ接続抵抗が高くなってしまったが、絶縁樹脂被覆導電性粒子と比較すると低い接続抵抗が得られるため、用途に応じ実用に供し得る。
　以上説明したように、本発明によれば、高精細回路における隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とを両立させることが可能な回路接続材料、及びこれを用いたフィルム状回路接続材料を提供することができる。また、本発明によれば、上記本発明の回路接続材料を用いることにより、高精細回路における隣接する回路間の絶縁性の確保と、対向する回路間の導通性の確保とが両立され、優れた接続信頼性を有する回路部材の接続構造、及びこの回路部材の接続構造を形成可能な回路部材の接続方法を提供することができる。
　１…回路部材の接続構造、２…導電性微粒子、３…有機絶縁物質、５…接着剤成分、７…異方導電粒子、１０…回路接続部材、１１…絶縁性物質、２０…第一の回路部材、２１…第一の回路基板、２１ａ…第一の回路基板主面、２２…第一の接続端子、３０…第二の回路部材、３１…第二の回路基板、３１ａ…第二の回路基板主面、３２…第二の接続端子、４０…フィルム状回路接続材料、Ａ，Ｂ…加圧方向。

Claims (31)

  1. 　相対峙する回路電極間に介在され、相対向する回路電極を加圧し加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続材料であって、
    　有機絶縁物質中に導電性微粒子を分散させた異方導電粒子を含有する、回路接続材料。
  2. 　相対峙する回路電極間に介在され、相対向する回路電極を加圧し加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続材料であって、
    　圧力を加えて粒子直径から５０％扁平させたときの抵抗が、前記圧力を加える前の抵抗の１／１００以下である異方導電粒子を含有する、回路接続材料。
  3. 　前記異方導電粒子が、有機絶縁物質中に導電性微粒子を分散させたものである、請求項２記載の回路接続材料。
  4. 　前記異方導電粒子が、前記有機絶縁物質１００体積部に前記導電性微粒子を２０～３００体積部分散させたものである、請求項１又は３記載の回路接続材料。
  5. 　前記導電性微粒子の平均粒径が、前記異方導電粒子の平均粒径の０．０００２～０．６倍である、請求項１、３及び４のいずれか一項に記載の回路接続材料。
  6. 　前記導電性微粒子の最大粒径が、前記異方導電粒子の平均粒径の０．９倍以下である、請求項１及び３～５のいずれか一項に記載の回路接続材料。
  7. 　前記導電性微粒子が、炭素材料からなる粒子である、請求項１及び３～６のいずれか一項に記載の回路接続材料。
  8. 　前記炭素材料が、黒鉛である、請求項７記載の回路接続材料。
  9. 　前記炭素材料が、カーボンナノチューブである、請求項７記載の回路接続材料。
  10. 　前記導電性微粒子が、金属材料からなる粒子である、請求項１及び３～６のいずれか一項に記載の回路接続材料。
  11. 　前記金属材料が、銀である、請求項１０記載の回路接続材料。
  12. 　前記金属材料が、金である、請求項１０記載の回路接続材料。
  13. 　前記導電性微粒子の形状が、燐片状である、請求項１、３～７及び１０のいずれか一項に記載の回路接続材料。
  14. 　前記導電性微粒子の形状が、針状である、請求項１、３～７及び１０のいずれか一項に記載の回路接続材料。
  15. 　前記導電性微粒子は、表面が疎水化処理されたものである、請求項１及び３～１４のいずれか一項に記載の回路接続材料。
  16. 　前記異方導電粒子の平均粒径が０．５～３０μｍである、請求項１～１５のいずれか一項に記載の回路接続材料。
  17. 　（１）エポキシ樹脂、及び、（２）エポキシ樹脂硬化剤をさらに含有する、請求項１～１６のいずれか一項に記載の回路接続材料。
  18. 　（３）ラジカル重合性物質、及び、（４）加熱又は光によって遊離ラジカルを発生する硬化剤をさらに含有する、請求項１～１６のいずれか一項に記載の回路接続材料。
  19. 　請求項１～１８のいずれか一項に記載の回路接続材料をフィルム状に形成してなる、フィルム状回路接続材料。
  20. 　第一の接続端子を有する第一の回路部材と、第二の接続端子を有する第二の回路部材とが、前記第一の接続端子と前記第二の接続端子とが対向するように配置されており、対向配置された前記第一の接続端子と前記第二の接続端子との間に請求項１～１８のいずれか一項に記載の回路接続材料の硬化物からなる回路接続部材が介在されており、対向配置された前記第一の接続端子と前記第二の接続端子とが電気的に接続されている、回路部材の接続構造。
  21. 　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材が、金、銀、錫及び白金族の金属からなる群より選択される少なくとも一種で構成される表面を有する接続端子を備える、請求項２０記載の回路部材の接続構造。
  22. 　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材が、インジュウム－錫酸化物からなる透明電極で構成される表面を有する接続端子を備える、請求項２０又は２１記載の回路部材の接続構造。
  23. 　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、接続端子を支持する基板が、ポリエステルテレフタレート、ポリエーテルサルフォン、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂及びガラスからなる群より選択される少なくとも一種で構成される、請求項２０～２２のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
  24. 　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、前記回路接続部材と接する面が、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂及びアクリル樹脂からなる群より選択される少なくとも一種でコーティングされている、請求項２０～２３のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
  25. 　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、前記回路接続部材と接する面に、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂及びアクリル樹脂からなる群より選択される少なくとも一種が付着している、請求項２０～２３のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
  26. 　第一の接続端子を有する第一の回路部材と、第二の接続端子を有する第二の回路部材とを、前記第一の接続端子と前記第二の接続端子とが対向するように配置し、対向配置した前記第一の接続端子と前記第二の接続端子との間に請求項１～１８のいずれか一項に記載の回路接続材料を介在させ、加熱加圧することで、対向配置した前記第一の接続端子と前記第二の接続端子とを電気的に接続させる、回路部材の接続方法。
  27. 　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材が、金、銀、錫及び白金族の金属からなる群より選択される少なくとも一種で構成される表面を有する接続端子を備える、請求項２６記載の回路部材の接続方法。
  28. 　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材が、インジュウム－錫酸化物からなる透明電極で構成される表面を有する接続端子を備える、請求項２６又は２７記載の回路部材の接続方法。
  29. 　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、接続端子を支持する基板が、ポリエステルテレフタレート、ポリエーテルサルフォン、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂及びガラスからなる群より選択される少なくとも一種で構成される、請求項２６～２８のいずれか一項に記載の回路部材の接続方法。
  30. 　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、前記回路接続材料と接する面が、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂及びアクリル樹脂からなる群より選択される少なくとも一種でコーティングされている、請求項２６～２９のいずれか一項に記載の回路部材の接続方法。
  31. 　前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材のうちの少なくとも一方の回路部材において、前記回路接続材料と接する面に、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂及びアクリル樹脂からなる群より選択される少なくとも一種が付着している、請求項２６～２９のいずれか一項に記載の回路部材の接続方法。
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