KR101187092B1 - 접착제 및 그것을 이용한 접속 구조체 - Google Patents

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KR101187092B1
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에미 미야자와
시게끼 가또기
히로유끼 이자와
도시아끼 시라사까
게이꼬 도미자와
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히다치 가세고교 가부시끼가이샤
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Abstract

본 발명은 (a) 열가소성 수지, (b) 라디칼 중합성 화합물 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하여 이루어지는 접착제이며, (b) 라디칼 중합성 화합물이 30 ℃ 이하에서 고체인 접착제에 관한 것이다.
접착제, 회로 부재의 접속 구조체, 라디칼 중합성 화합물

Description

접착제 및 그것을 이용한 접속 구조체 {ADHESIVE AND CONNECTING STRUCTURE USING THE SAME}
본 발명은 접착제 및 그것을 이용한 회로 부재의 접속 구조체에 관한 것이다.
반도체 소자 및 액정 표시 소자에 있어서, 소자 중의 각종 부재를 결합시킬 목적으로 종래부터 각종 접착제가 사용되고 있다. 이러한 용도에 이용되는 접착제에 대해서는, 접착 강도를 비롯하여 내열성, 고온고습 환경하(예를 들면, 85 ℃/85 ％RH)에서의 접속 신뢰성 등 다방면에 걸친 특성이 요구되고 있다. 또한, 접착에 사용되는 피착체로서는, 인쇄 배선판이나, 폴리이미드 등의 유기 기재를 비롯하여 구리, 알루미늄 등의 금속이나 ITO, Si3N4, SiO2 등의 다종 다양한 표면 상태를 갖는 기재가 이용되고 있다. 따라서, 각 피착체에 따른 접착제의 분자 설계가 필요하다.
종래부터 상기 반도체 소자나 액정 표시 소자용 접착제로서는, 고접착 강도이면서 고접속 신뢰성을 나타내는 에폭시 수지를 이용한 열경화성 수지가 이용되어 왔다(예를 들면, 특허 문헌 1 참조). 열경화성 수지로서는, 에폭시 수지, 에폭시 수지와의 반응성을 갖는 페놀 수지 등의 경화제, 및 에폭시 수지와 경화제와의 반응을 촉진시키는 열잠재성 촉매를 구성 성분으로서 함유하는 것이 일반적으로 이용되고 있다.
열잠재성 촉매는 경화 온도 및 경화 속도를 결정하는 중요한 인자가 되고, 실온에서의 저장 안정성과 가열시의 경화 속도의 관점에서 각종 화합물이 이용되어 왔다. 실제 공정에서는 170 내지 250 ℃, 1 내지 3 시간의 경화 조건에서 경화시킴으로써 원하는 접착 강도를 얻고 있었다.
그러나, 최근의 반도체 소자의 고집적화, 액정 소자의 고정밀화에 따라서 소자간 및 배선간 피치가 협소화되고, 경화시의 가열에 의해 주변 부재에 악영향을 미칠 우려가 있었다. 또한, 저비용화를 위해서는, 작업 처리량을 향상시킬 필요성이 있고, 보다 저온이면서 단시간의 경화, 바꾸어 말하면 저온 속경화의 접착이 요구되고 있다. 이러한 저온 속경화를 달성하기 위해서는, 활성화 에너지가 낮은 열잠재성 촉매를 사용할 필요가 있지만, 낮은 활성화 에너지와 실온 부근에서의 저장 안정성을 겸비하는 것은 매우 어렵다는 것이 알려져 있다.
이에 대하여, 최근 아크릴레이트 유도체나 메타크릴레이트 유도체 등의 라디칼 중합성 화합물과 라디칼 중합 개시제인 과산화물을 병용한 라디칼 경화형 접착제가 주목받고 있다. 라디칼 경화형 접착제는, 반응 활성종인 라디칼이 반응성이 풍부하기 때문에, 단시간에 경화하는 것이 가능하다(예를 들면, 특허 문헌 2 참조). 또한, 에테르 결합에 의해 유연성 및 가요성을 부여한 우레탄아크릴레이트 화합물을 라디칼 중합성 화합물로서 사용하는 라디칼 경화형 접착제도 제안되어 있 다(특허 문헌 3, 4 참조).
[특허 문헌 1] 일본 특허 공개 (평)1-113480호 공보
[특허 문헌 2] 일본 특허 공개 제2002-203427호 공보
[특허 문헌 3] 일본 특허 공개 제2001-262079호 공보
[특허 문헌 4] 일본 특허 공개 제2002-285128호 공보
<발명의 개시>
<발명이 해결하고자 하는 과제>
그러나, 특허 문헌 2 등에 기재되어 있는 종래의 라디칼 경화형 접착제는 경화시의 경화 수축이 크기 때문에, 에폭시 수지를 이용한 경우와 비교하여 접착 강도가 열악하다고 하는 문제가 있다.
또한, 특허 문헌 3, 4 등에 기재되어 있는 우레탄아크릴레이트를 사용한 라디칼 경화형 접착제는 분자 내에 에테르 결합을 가지기 때문에, 경화 후의 탄성률이나 유리 전이 온도 등의 접착제 물성이 저하되고, 또한 흡수율 상승이나 내가수분해성이 저하되는 문제가 있다. 이 때문에, 반도체 소자나 액정 표시 소자의 접착제에 사용한 경우에, 고온고습 환경하(예를 들면, 85 ℃/85 ％RH)에서의 충분한 접속 신뢰성이 얻어지지 않는다고 하는 문제가 있다.
또한, 상술한 우레탄아크릴레이트는 실온에서 저점도의 액상이고, 필름상 접착제의 배합 성분으로서 사용한 경우에는, 표면의 끈적임 정도를 나타내는 표면 점착(tack)력이 증가하여 취급성에 문제가 있는 것이 밝혀졌다.
본 발명은 상기 종래 기술이 갖는 과제를 감안하여 이루어진 것이고, 저온이 면서 단시간(예를 들면, 160 ℃에서 10 초간)에 경화하여, 회로 부재를 접속한 경우에도 우수한 접착 강도를 갖는 회로 부재의 접속 구조체를 얻을 수 있으면서, 얻어지는 접속 구조체의 고온고습 환경하에서의 접속 신뢰성의 저하를 충분히 억제할 수 있고, 또한 취급성도 우수한 접착제, 및 그것을 이용한 회로 부재의 접속 구조체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 명세서 중의 「접속 구조체의 고온고습 환경하에서의 접속 신뢰성의 저하를 충분히 억제할 수 있다」는 것은, 고온고습 환경하에 장시간 방치된 경우에도 회로 부재 사이의 접착 강도의 저하와, 상대되는 접속 단자간의 접속 저항의 상승을 충분히 억제할 수 있는 것을 말한다.
<과제를 해결하기 위한 수단>
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명은 (a) 열가소성 수지, (b) 30 ℃ 이하에서 고체인 라디칼 중합성 화합물(이하, 간단히 "(b) 라디칼 중합성 화합물"이라 함) 및 (c) 라디칼 중합 개시제를 함유하여 이루어지는 접착제를 제공한다.
본 발명의 접착제에 따르면, 저온이면서 단시간에 경화하여, 회로 부재를 접속한 경우에도 우수한 접착 강도를 갖는 회로 부재의 접속 구조체를 얻을 수 있으면서, 얻어지는 접속 구조체의 고온고습 환경하에서의 접속 신뢰성의 저하를 충분히 억제할 수 있고, 또한 취급성도 우수하다. 본 발명의 접착제에 의해 이러한 효과가 얻어지는 이유는 반드시 분명하지는 않지만, (b) 라디칼 중합성 화합물이 취급 온도(예를 들면, 30 ℃ 이하)에서 고체로서 존재하기 때문에, 액상 성분이 상대적으로 감소되는 것이 이유 중 하나로서 생각된다.
본 발명의 접착제는 (d) 분자 내에 적어도 하나 이상의 인산기를 갖는 비닐 화합물을 더 함유하여 이루어지는 것이 바람직하다. 이에 따라, 저온이면서 단시간의 경화 조건에서 보다 우수한 접착 강도를 얻을 수 있다.
(a) 열가소성 수지는 페녹시 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 부티랄 수지, 아크릴 수지, 폴리이미드 수지로부터 선택되는 적어도 1종을 포함하는 것이 바람직하다. 이에 따라, 고온고습 환경하에서 장시간 방치된 경우의 접착 강도의 저하를 보다 고도로 억제할 수 있다.
본 발명의 접착제는 (e) 도전성 입자를 더 함유하여 이루어지는 것이 바람직하다. 이에 따라, 접착제에 도전성 또는 이방 도전성을 부여할 수 있기 때문에, 접착제를, 접속 단자를 갖는 회로 부재끼리의 접속 용도 등에 보다 바람직하게 사용하는 것이 가능해진다. 또한, 상기 접착제를 통해 전기적으로 접속한 접속 단자간의 접속 저항을 충분히 감소시킬 수 있다.
또한 본 발명은, 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를, 제1 접속 단자와 제2 접속 단자를 대향하여 배치하고, 대향 배치한 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 상기 본 발명의 접착제를 개재시켜 가열 가압하여, 제1 접속 단자와 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시켜 이루어지는 회로 부재의 접속 구조체를 제공한다.
이러한 접속 구조체는 상기 본 발명의 접착제를 이용하고 있기 때문에, 회로 부재의 접착 강도를 충분히 높일 수 있으면서, 고온고습 환경하에서의 접속 신뢰성의 저하를 충분히 억제할 수 있다.
<발명의 효과>
본 발명에 따르면, 저온이면서 단시간에 경화하여, 회로 부재를 접속한 경우에도 우수한 접착 강도를 갖는 회로 부재의 접속 구조체를 얻을 수 있으면서, 얻어지는 접속 구조체의 고온고습 환경하에서의 접속 신뢰성의 저하를 충분히 억제할 수 있고, 또한 취급성도 우수한 접착제, 및 그것을 이용한 회로 부재의 접속 구조체를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 회로 부재의 접속 구조체의 일 실시 형태를 나타내는 개략 단면도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
7… 도전성 입자, 10… 회로 접속 부재, 11… 수지, 20, 30… 회로 부재, 21, 31… 회로 기판, 22, 32… 회로 전극.
<발명을 실시하기 위한 최선의 형태>
이하, 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대하여 상세하게 설명한다. 또한, 본 명세서 중의 「융점」이란, 시차 주사 열량 측정에 의해 얻어진 시차 주사 열량 측정 곡선의 발열 피크에서의 온도를 의미한다. 또한, 상기 시차 주사 열량 측정은, 예를 들면 시차 주사 열량계(퍼킨 엘머사 제조, Pyris DSC7)를 이용하여 공기를 유량 10 mL/분으로 유입하고, 25 ℃로 유지한 후, 10 ℃/분으로 120 ℃까지 승온시키는 조건에서 행할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 (a) 열가소성 수지로서는 특별히 제한없이 공지된 것을 사용할 수 있다. 이러한 중합체로서는 폴리이미드, 폴리아미드, 페녹시 수지류, 폴리(메트)아크릴레이트류, 폴리이미드류, 폴리우레탄류, 폴리에스테르류, 폴리에스테르우레탄류, 폴리비닐부티랄류, 에틸렌-비닐아세트산 공중합체 등을 사용할 수 있다. 이들은 필요에 따라서 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다. 또한, 이들 중합체 중에는 실록산 결합이나 불소 치환기가 포함될 수도 있다. 이들은, 혼합하는 수지끼리가 완전히 상용되거나 또는 미세한 상분리가 일어나 백탁되는 상태이면 바람직하게 사용할 수 있다. 상기 중합체의 분자량은 클수록 필름 형성성이 용이하게 얻어지고, 또한 접착제로서의 유동성에 영향을 주는 용융 점도를 광범위하게 설정할 수 있다. 분자량은 특별히 제한을 받는 것은 아니지만, 일반적인 중량 평균 분자량으로서는 5,000 내지 500,000이 바람직하고, 10,000 내지 100,000이 보다 바람직하다. 이 값이, 5,000 미만이면 필름 형성성이 열악한 경향이 있고, 또한 500,000을 초과하면 다른 성분과의 상용성이 나빠지는 경향이 있다.
본 발명에서 사용되는 (b) 라디칼 중합성 화합물로서는, 스티렌 유도체, 말레이미드 유도체나 분자 내에 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기(이후, (메트)아크릴로일기라 함)를 1개 이상 갖는 화합물이면서, 30 ℃ 이하에서 고체인 것이면 특별히 제한없이 공지된 것을 사용할 수 있다.
여기서, 「30 ℃ 이하에서 고체이다」라는 말은, 상기 화합물을 단독으로 30 ℃ 이하에서 정치한 경우에 왁스상, 밀랍상, 결정상, 유리상, 분말상 등의 유동성이 없으며 고체 상태를 나타내는 것, 또는 상기 화합물에 대하여 상술한 시차 주사 열량 측정을 행하여, 그 융점이 30 ℃를 초과하는 것을 의미한다.
(b) 라디칼 중합성 화합물의 구체적인 예로서는, N,N'-메틸렌비스아크릴아미드, 다이아세톤아크릴아미드, N-메틸올아크릴아미드, N-페닐메타크릴아미드, 2-아크릴아미드-2-메틸프로판술폰산, 트리스(2-아크릴로일옥시에틸)이소시아누레이트, N-페닐말레이미드, N-(o-메틸페닐)말레이미드, N-(m-메틸페닐)말레이미드, N-(p-메틸페닐)-말레이미드, N-(o-메톡시페닐)말레이미드, N-(m-메톡시페닐)말레이미드, N-(p-메톡시페닐)-말레이미드, N-메틸말레이미드, N-에틸말레이미드, N-옥틸말레이미드, 4,4'-디페닐메탄비스말레이미드, m-페닐렌비스말레이미드, 3,3'-디메틸-5,5'-디에틸-4,4'-디페닐메탄비스말레이미드, 4-메틸-1,3-페닐렌비스말레이미드, N-메타크릴옥시말레이미드, N-아크릴옥시말레이미드, 1,6-비스말레이미드-(2,2,4-트리메틸)헥산, N-메타크릴로일옥시숙신산이미드, N-아크릴로일옥시숙신산이미드, 2-나프틸메타크릴레이트, 2-나프틸아크릴레이트, 펜타에리트리톨테트라아크릴레이트, 디비닐에틸렌요소, 디비닐프로필렌요소, 비닐카프로락탐, 비닐카르바졸, 2-폴리스티릴에틸메타크릴레이트, N-페닐-N'-(3-메타크릴로일옥시-2-히드록시프로필)-p-페닐렌디아민, N-페닐-N'-(3-아크릴로일옥시-2-히드록시프로필)-p-페닐렌디아민, 비스(4-비닐페닐)술폰, 2-t-부톡시-6-비닐나프탈렌, 테트라메틸피페리딜메타크릴레이트, 테트라메틸피페리딜아크릴레이트, 펜타메틸피페리딜메타크릴레이트, 펜타메틸피페리딜아크릴레이트, 옥타데실아크릴레이트, N-t-부틸아크릴아미드, 디아세톤아크릴아미드, N-(히드록시메틸)아크릴아미드, 하기 화학식(A) 내지 (J)로 표시되는 화합물을 들 수 있다. 이들 화합물 중에서 속경화성의 관점에서는, (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물이 바람직하고, 저온 경화성 및 취급성의 관점에서는, 융점이 50 내지 100 ℃인 화합물이 바람직하다. 이들 화합물은 필요에 따라서 단독으로 또는 혼합하여 사용할 수 있다.
Figure 112009048911017-pct00001
(여기서, l은 1 내지 10의 정수를 나타낸다.)
Figure 112009048911017-pct00002
Figure 112009048911017-pct00003
(여기서, R1은 수소 또는 메틸기, R2는 수소 또는 메틸기, m은 15 내지 30의 정수를 나타낸다.)
Figure 112009048911017-pct00004
(여기서, R3은 수소 또는 메틸기, R4는 수소 또는 메틸기, n은 15 내지 30의 정수를 나타낸다.)
Figure 112009048911017-pct00005
(여기서, R5는 수소 또는 메틸기를 나타낸다.)
Figure 112009048911017-pct00006
(여기서, R6은 수소 또는 메틸기, o는 1 내지 10의 정수를 나타낸다.)
Figure 112009048911017-pct00007
(여기서, R7은 수소 또는 하기 화학식(a), (b)로 나타내는 유기기, p는 1 내지 10의 정수를 나타낸다.)
Figure 112009048911017-pct00008
Figure 112009048911017-pct00009
Figure 112009048911017-pct00010
(여기서, R8은 수소 또는 하기 화학식(c), (d)로 나타내는 유기기, q는 1 내지 10의 정수를 나타낸다.)
Figure 112009048911017-pct00011
Figure 112009048911017-pct00012
Figure 112009048911017-pct00013
(여기서, R9는 수소 또는 메틸기를 나타낸다.)
Figure 112009048911017-pct00014
(여기서, R10은 수소 또는 메틸기를 나타낸다.)
(b) 라디칼 중합성 화합물의 첨가량은 (a) 열가소성 수지 100 질량부에 대하여 바람직하게는 1 내지 200 질량부이고, 보다 바람직하게는 5 내지 100 질량부이다. 첨가량이 1 질량부 미만인 경우, 경화 후의 내열성 저하와 동시에 필름의 표면 점착 증가에 따라서 취급성이 저하될 우려가 있다. 또한, 200 질량부를 초과하는 경우에는, 필름으로서 사용하는 경우에 필름 형성성이 저하됨과 동시에, 경화 후의 막질이 취약해져, 접착력이 저하될 우려가 있다. 본 발명에 있어서 취급성의 지표로서는, 25 내지 30 ℃에서의 표면 점착력을 사용할 수 있고, 접착제의 취급성이나 피착체의 가(假) 고정성의 관점에서, 표면 점착력이 50 gf 이하인 것이 바람직하다.
본 발명에서 사용되는 (c) 라디칼 중합 개시제로서는, 종래부터 알려져 있는 과산화물이나 아조 화합물 등 공지된 화합물을 사용할 수 있지만, 안정성, 반응성, 상용성의 관점에서 1 분간 반감기 온도가 90 내지 175 ℃이면서, 분자량이 180 내지 1,000인 과산화물이 바람직하다. 이러한 (c) 라디칼 중합 개시제의 구체적인 예로서는, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 디(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카르보네이트, 디(2-에틸헥실)퍼옥시디카르보네이트, 쿠밀퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 디라우로일퍼옥시드, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시네오헵타노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디-t-부틸퍼옥시헥사히드로테레프탈레이트, t-아밀퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, 3-히드록시-1,1-디메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-아밀퍼옥시네오데카노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디(3-메틸벤조일)퍼옥시드, 디벤조일퍼옥시드, 디(4-메틸벤조일)퍼옥시드, 2,2'-아조비스-2,4-디메틸발레로니트릴, 1,1'-아조비스(1-아세톡시-1-페닐에탄), 2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 2,2'-아조비스(2-메틸부티로니트릴), 디메틸-2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 4,4'-아조비스(4-시아노발레르산), 1,1'-아조비스(1-시클로헥산카르보니트릴), t-헥실퍼옥시이소프로필모노카르보네이트, t-부틸퍼옥시말레산, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시라우레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(3-메틸벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카르보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시벤조에이트, 디부틸퍼옥시트리메틸아디페이트, t-아밀퍼옥시노르말옥토에이트, t-아밀퍼옥시이소노나노에이트, t-아밀퍼옥시벤조에이트 등을 들 수 있다. 이들 화합물은 단독으로 또는 2종 이상의 화합물을 혼합하여 사용할 수 있다.
또한, 본 발명에서 사용되는 (c) 라디칼 중합 개시제로서는, 150 내지 750 nm의 광 조사에 의해서 라디칼을 발생하는 화합물을 이용할 수도 있다. 이러한 화합물로서는 특별히 제한없이 공지된 화합물을 사용할 수 있지만, 예를 들면 문헌[Photoinitiation, Photopolymerization, and Photocuring, J. -P. Fouassier, Hanser Publishers(1995년), p17～p35]에 기재되어 있는 α-아세토아미노페논 유도체나 포스핀옥시드 유도체가 광 조사에 대한 감도가 높기 때문에 보다 바람직하다. 이들 화합물은 단독으로 이용할 수도 있고, 상기 과산화물이나 아조 화합물과 혼합하여 이용할 수도 있다.
본 발명의 (c) 라디칼 중합 개시제의 첨가량은, (a) 열가소성 수지 100 질량부에 대하여 0.1 내지 30 질량부인 것이 바람직하고, 2 내지 20 질량부인 것이 더욱 바람직하다. 라디칼 중합 개시제가 0.1 질량부 미만인 경우, 경화 부족이 우려되고, 또한 30 질량부를 초과하는 경우에는, 방치 안정성이 저하될 우려가 있다.
본 발명에서 사용되는 (d) 분자 내에 적어도 하나 이상의 인산기를 갖는 비닐 화합물로서는, 특별히 제한없이 공지된 것을 사용할 수 있지만, 비닐기로서 라디칼 중합성이 우수한 (메트)아크릴로일기를 분자 내에 적어도 하나 이상 갖는 인산(메트)아크릴레이트 화합물이 보다 바람직하다. 이러한 화합물로서는, 하기 화학식(K) 내지 (M)으로 표시되는 화합물을 들 수 있다.
Figure 112009048911017-pct00015
(여기서, R11은 아크릴로일옥시기 또는 메타크릴로일옥시기, R12는 수소 또는 메틸기, r, s는 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다.)
Figure 112009048911017-pct00016
(여기서, R13은 아크릴로일옥시기 또는 메타크릴로일옥시기, t, u, v는 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다.)
Figure 112009048911017-pct00017
(여기서, R14는 아크릴로일옥시기 또는 메타크릴로일옥시기, R15는 수소 또는 메틸기, w, x는 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다.)
(d) 분자 내에 적어도 하나 이상의 인산기를 갖는 비닐 화합물의 구체적인 예로서는, 애시드포스포옥시에틸메타크릴레이트, 애시드포스포옥시에틸아크릴레이트, 애시드포스포옥시프로필메타크릴레이트, 애시드포스포옥시폴리옥시에틸렌글리콜 모노메타크릴레이트, 애시드포스포옥시폴리옥시프로필렌글리콜 모노메타크릴레이트, 2-(메트)아크릴로일옥시에틸포스페이트, 2,2'-디(메트)아크릴로일옥시디에틸포스페이트, EO 변성 인산디메타크릴레이트, 인산 변성 에폭시아크릴레이트, 인산비닐 등을 들 수 있다.
(d) 분자 내에 적어도 하나 이상의 인산기를 갖는 비닐 화합물을 첨가하는 경우, 그의 첨가량은 (a) 열가소성 수지 100 질량부에 대하여 바람직하게는 0.05 내지 30 질량부이고, 보다 바람직하게는 0.1 내지 20 질량부이다. 첨가량이 0.05 질량부 미만인 경우, 고접착 강도가 얻어지기 어렵고, 또한 30 질량부를 초과하는 경우에는, 경화 후의 접착제의 물성 저하가 현저하여, 신뢰성이 저하될 우려가 있다.
본 발명에서 사용되는 (e) 도전성 입자로서는, Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등의 금속 입자나 카본 등을 들 수 있다. 또한, 비도전성 유리, 세라믹, 플라스틱 등을 핵으로 하고, 이 핵에 상기 금속, 금속 입자나 카본을 피복한 것이어도 좋다. 도전성 입자가 플라스틱을 핵으로 하고, 이 핵에 상기 금속, 금속 입자나 카본을 피복한 것이나, 열 용융 금속 입자의 경우, 가열 가압에 의해 변형성을 갖기 때문에 접속시에 전극과의 접촉 면적이 증가하여 신뢰성이 향상되기 때문에 바람직하다. 또한, 이들 도전성 입자의 표면을 고분자 수지 등으로 더 피복한 미립자는, 도전성 입자의 배합량을 증가시킨 경우의 입자끼리의 접촉에 의한 단락을 억제하고, 전극 회로간의 절연성을 향상시킬 수 있기 때문에, 적절하게 이것을 단독으로 또는 도전성 입자와 혼합하여 사용할 수 있다.
이 (e) 도전성 입자의 평균 입경은 분산성, 도전성의 관점에서 1 내지 18 μm인 것이 바람직하다.
(e) 도전성 입자의 첨가량은 특별히 제한받지는 않지만, 접착제 조성물의 전체 부피를 기준으로 하여, 0.1 내지 30 부피％로 하는 것이 바람직하고, 0.1 내지 10 부피％로 하는 것이 보다 바람직하다. 이 값이 0.1 부피％ 미만이면 도전성이 열악한 경향이 있고, 30 부피％를 초과하면 회로 단락이 발생하는 경향이 있다. 또한, 부피％는 23 ℃의 경화 전의 각 성분의 부피를 기초로 결정되지만, 각 성분의 부피는 비중을 이용하여 중량으로부터 부피로 환산할 수 있다. 또한, 메스실린더 등에 그 성분을 용해시키거나 팽윤시키거나 하지 않고, 그 성분을 잘 젖게 하는 적당한 용매(물, 알코올 등)를 넣은 것에, 그 성분을 투입하여 증가한 부피를 그 부피로서 구할 수도 있다.
본 발명의 접착제는 가교율의 향상이나 경화물의 인성 확보를 목적으로, 30 ℃ 이하에서 고체인 상기 라디칼 중합성 화합물과 함께 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물을 적절하게 첨가할 수도 있다.
다관능 (메트)아크릴레이트 화합물의 구체적인 예로서는, 에폭시(메트)아크릴레이트 올리고머, 우레탄(메트)아크릴레이트 올리고머, 폴리에테르(메트)아크릴레이트 올리고머, 폴리에스테르(메트)아크릴레이트 올리고머 등의 올리고머, 트리메틸올프로판 트리(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜 디(메트)아크릴레이트, 폴리알킬렌글리콜 디(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐옥시에틸(메트)아크릴레이트, 네오펜틸글리콜 디(메트)아크릴레이트, 디펜타에리트리톨 헥사(메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 2관능 (메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 3관능 (메트)아크릴레이트, 비스페녹시에탄올플루오렌아크릴레이트, 비스페놀플루오렌 디글리시딜에테르의 글리시딜기에 (메트)아크릴산을 부가시킨 에폭시(메트)아크릴레이트, 비스페놀플루오렌 디글리시딜에테르의 글리시딜기에 에틸렌글리콜이나 프로필렌글리콜을 부가시킨 화합물에 (메트)아크릴로일옥시기를 도입한 화합물, 하기 화학식(N), (O)로 표시되는 화합물 등의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물을 들 수 있다. 이들 화합물은 필요에 따라서 단독으로 또는 혼합하여 사용할 수 있다.
Figure 112009048911017-pct00018
(여기서, R16은 수소 또는 메틸기, R17은 수소 또는 메틸기, y는 1 내지 8의 정수, z는 1 내지 8의 정수를 나타낸다.)
Figure 112009048911017-pct00019
(여기서, R18은 수소 또는 메틸기, R19는 수소 또는 메틸기, a는 1 내지 8의 정수, b는 0 내지 8의 정수를 나타낸다.)
본 발명의 접착제에는, 경화 속도의 제어나 저장 안정성을 보다 향상시키기 위해서 적절하게 안정화제를 첨가할 수도 있다. 이러한 안정화제로서는, 특별히 제한없이 공지된 화합물을 사용할 수 있지만, 벤조퀴논이나 히드로퀴논 등의 퀴논 유도체, 4-메톡시페놀이나 4-t-부틸카테콜 등의 페놀 유도체, 2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실이나 4-히드록시-2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실 등의 아미녹실 유도체, 테트라메틸피페리딜메타크릴레이트 등의 힌더드 아민 유도체가 바람직하다.
안정화제를 첨가하는 경우, 그의 첨가량은 (a) 열가소성 수지 100 질량부에 대하여 바람직하게는 0.01 내지 30 질량부이고, 보다 바람직하게는 0.05 내지 10 질량부이다. 첨가량이 0.01 질량부 미만인 경우, 첨가 효과가 현저히 저하되는 것이 우려되고, 또한 30 질량부를 초과하는 경우에는, 다른 성분과의 상용성이 저하될 우려가 있다.
본 발명의 접착제에는, 알콕시실란 유도체나 실라잔 유도체로 대표되는 커플링제 및 밀착 향상제, 레벨링제, 요소 수지, 멜라민 수지 등의 접착 보조제를 적절하게 첨가할 수도 있다. 접착 보조제로서는, 하기 화학식(P)로 표시되는 화합물이 바람직하고, 단독으로 또는 2종 이상의 화합물을 혼합하여 사용할 수 있다.
Figure 112009048911017-pct00020
(여기서, R20, R21, R22는 독립적으로 수소, 탄소수 1 내지 5의 알킬기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시카르보닐기, 아릴기, R23은 (메트)아크릴로일옥시기, 비닐기, 이소시아네이트기, 이미다졸기, 머캅토기, 아미노기, 메틸아미노기, 디메틸아미노기, 벤질아미노기, 페닐아미노기, 시클로헥실아미노기, 모르폴리노기, 피페라지노기, 우레이도기, 글리시딜기, c는 1 내지 10의 정수를 나타낸다.)
본 발명의 접착제에는, 응력 완화 및 접착성 향상을 목적으로 고무 성분을 첨가할 수도 있다. 고무 성분의 구체적인 예로서는, 폴리이소프렌, 폴리부타디엔, 카르복실기 말단 폴리부타디엔, 수산기 말단 폴리부타디엔, 1,2-폴리부타디엔, 카르복실기 말단 1,2-폴리부타디엔, 수산기 말단 1,2-폴리부타디엔, 아크릴 고무, 스티렌-부타디엔 고무, 수산기 말단스티렌-부타디엔 고무, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실화 니트릴 고무, 수산기 말단 폴리(옥시프로필렌), 알콕시실릴기 말단 폴리(옥시프로필렌), 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 폴리올레핀글리콜, 폴리-ε-카프로락톤, 아크릴 고무를 들 수 있다.
상기 고무 성분으로서는, 접착성 향상의 관점에서 고극성기인 시아노기, 카르복실기를 측쇄 또는 말단에 포함하는 고무 성분이 바람직하고, 또한 유동성 향상의 관점에서 액상 고무가 보다 바람직하다.
액상 고무의 구체적인 예로서는, 액상 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 액상 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 액상 카르복실화 니트릴 고무를 들 수 있고, 극성기인 아크릴로니트릴 함유량이 10 내지 60 ％인 것이 바람직하다. 이들 화합물은 단독으로 또는 2종 이상의 화합물을 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명의 접착제는 실온에서 액상인 경우에는 페이스트상으로 사용할 수 있다. 실온에서 고체인 경우에는, 가열하여 사용하는 것 외에, 용제를 사용하여 페이스트화할 수도 있다. 사용할 수 있는 용제로서는, 접착제 조성물 및 첨가제와 반응성이 없으면서, 충분한 용해성을 나타내는 것이면 특별히 제한받지 않지만, 상압에서의 비점이 50 내지 150 ℃인 것이 바람직하다. 비점이 50 ℃ 미만인 경우, 실온에서 방치하면 휘발될 우려가 있어, 개방계에서의 사용이 제한된다. 또한, 비점이 150 ℃를 초과하면, 용제를 휘발시키는 것이 어렵고, 접착 후의 신뢰성에 악영향을 미칠 우려가 있다.
본 발명의 접착제는 필름상으로서 이용할 수도 있다. 접착제 조성물에 필요에 따라서 용제 등을 첨가하거나 한 용액을, 불소 수지 필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 이형지 등의 박리성 기재 상에 도포하거나, 또는 부직포 등의 기재에 상기 용액을 함침시켜 박리성 기재 상에 올려 놓고, 용제 등을 제거하여 필름으로서 사용할 수 있다. 필름 형상으로 사용하면 취급성 등의 관점에서 한층 편리하다.
상술한 접착제는 가열 및 가압을 병용함으로써 피착체를 접착시킬 수 있다. 가열 온도는 특별히 제한받지 않고, 예를 들면 100 내지 250 ℃로 할 수 있지만, 경화시의 가열에 의한 주변 부재에의 악영향을 충분히 억제하기 위해서, 100 내지 180 ℃로 하는 것이 바람직하다. 압력은 피착체에 손상을 주지 않는 범위이면 특별히 제한받지 않지만, 일반적으로는 0.1 내지 10 MPa인 것이 바람직하다. 이들 가열 및 가압의 시간은 0.5 초 내지 120 초간으로 할 수 있지만, 저비용화의 관점에서 0.5 초 내지 10 초로 하는 것이 바람직하다. 예를 들면, 140 내지 200 ℃, 3 MPa, 10 초의 가열에서도 접착시키는 것이 가능하다.
본 발명의 접착제는 열팽창 계수가 다른 이종의 피착체의 접착제로서 사용할 수 있다. 구체적으로는 이방 도전 접착제, 은 페이스트, 은 필름 등으로 대표되는 회로 접속 재료, CSP용 엘라스토머, CSP용 언더필(underfill), 다이본딩 필름, 다이본딩 페이스트 등으로 대표되는 반도체 소자 접착 재료로서 사용할 수 있다.
본 발명의 회로 부재의 접속 구조체는 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를, 제1 접속 단자와 제2 접속 단자를 대향하여 배치하고, 대향 배치한 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 상술한 접착제를 개재시켜 가열 가압하여, 제1 접속 단자와 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시켜 이루어지는 접속 구조체이다.
도 1은 본 발명의 회로 부재의 접속 구조체의 일 실시 형태를 나타내는 개략 단면도이다. 도 1에 나타낸 바와 같이, 본 실시 형태의 접속 구조체는 서로 대향하는 제1 회로 부재 (20) 및 제2 회로 부재 (30)을 구비하고, 제1 회로 부재 (20)과 제2 회로 부재 (30) 사이에는, 이들을 접속시키는 회로 접속 부재 (10)이 설치되어 있다.
제1 회로 부재 (20)은 회로 기판(제1 회로 기판) (21) 및 회로 기판 (21)의 주면 (21a) 상에 형성되는 회로 전극(제1 회로 전극) (22)를 구비하고 있다. 또한, 제1 회로 기판 (21)의 주면 (21a) 상에는, 경우에 따라서 절연층(도시하지 않음)이 형성될 수도 있다.
한편, 제2 회로 부재 (30)은 회로 기판(제2 회로 기판) (31) 및 회로 기판 (31)의 주면 (31a) 상에 형성되는 회로 전극(제2 회로 전극) (32)를 구비하고 있다. 또한, 회로 기판 (31)의 주면 (31a) 상에도, 경우에 따라서 절연층(도시하지 않음)이 형성될 수도 있다.
제1 및 제2 회로 부재 (20), (30)으로서는, 전기적 접속을 필요로 하는 전극이 형성되어 있는 것이면 특별히 제한은 없다. 구체적으로는, 액정 디스플레이에 이용되고 있는 ITO 등으로 전극이 형성되어 있는 유리 또는 플라스틱 기판, 인쇄 배선판, 세라믹 배선판, 연성 배선판, 반도체 실리콘 칩 등을 들 수 있고, 이들은 필요에 따라서 조합하여 사용된다. 본 실시 형태에서는, 인쇄 배선판이나 폴리이미드 등의 유기물로 이루어지는 재질을 비롯하여, 구리, 알루미늄 등의 금속이나 ITO(산화인듐주석; indium tin oxide), 질화규소(SiNx), 이산화규소(SiO2) 등의 무기 재질과 같이 다종 다양한 표면 상태를 갖는 회로 부재를 사용할 수 있다.
회로 접속 부재 (10)은 상술한 접착제의 경화물로 이루어지는 것이다. 이 회로 접속 부재 (10)은 수지 (11) 및 도전성 입자 (7)을 함유하고 있다. 도전성 입자 (7)은 대향하는 회로 전극 (22)와 회로 전극 (32) 사이뿐 아니라 주면 (21a), (31a)들 사이에도 배치되어 있다. 회로 부재의 접속 구조에 있어서는, 회로 전극 (22), (32)가 도전성 입자 (7)을 통해 전기적으로 접속되어 있다. 즉, 도전성 입자 (7)이 회로 전극 (22), (32)의 둘다에 직접 접촉되어 있다.
여기서, 도전성 입자 (7)은 앞서 설명한 (e) 도전성 입자이고, 수지 (11)은 상술한 접착제의 경화물이다.
이 회로 부재의 접속 구조에 있어서는, 상술한 바와 같이, 대향하는 회로 전극 (22)와 회로 전극 (32)가 도전성 입자 (7)을 통해 전기적으로 접속되어 있다. 이 때문에, 회로 전극 (22), (32) 사이의 접속 저항이 충분히 감소된다. 따라서, 회로 전극 (22), (32) 사이의 전류 흐름을 원활하게 할 수 있어, 회로가 갖는 기능을 충분히 발휘할 수 있다. 또한, 회로 접속 부재 (10)이 도전성 입자 (7)을 함유하지 않는 경우에는, 회로 전극 (22)와 회로 전극 (32)가 직접 접촉됨으로써 전기적으로 접속된다.
본 실시 형태의 접속 구조체의 제조 방법, 즉 회로 부재 (20), (30)의 접속 방법은, 예를 들면 이하와 같다. 우선, 회로 부재 (20), (30) 사이에 상술한 접착제를 개재시킨다. 이 때, 회로 전극 (22) 및 (32)가 서로 대향하도록 회로 부재 (20), (30)을 배치한다. 다음에, 회로 부재 (20), (30)을 통해 접착제를 가열하면서 이들의 적층 방향으로 가압하고, 접착제의 경화 처리를 실시하여 회로 접속 부재 (10)을 형성한다. 경화 처리는, 예를 들면 상술한 가열 온도, 가압 압력에서 행하는 것이 가능하고, 그 방법은 접착제에 의해 적절하게 선택된다.
회로 접속 부재 (10)은 상술한 접착제의 경화물에 의해 구성되어 있기 때문에, 회로 부재 (20) 또는 (30)에 대한 회로 접속 부재 (10)의 접착 강도가 충분히 높아지고, 또한 고온고습 환경하에서의 접속 신뢰성의 저하를 충분히 억제할 수 있다.
또한, 상술한 실시 형태에 있어서는, 도전성 입자를 함유하는 경우에 대하여 설명하였지만, 본 발명의 회로 부재의 접속 구조체는 도전성 입자를 함유하지 않아도 좋다. 도전성 입자를 함유하지 않는 경우에는, 서로 대향하는 전극끼리가 직접 접촉됨으로써 전기적으로 접속된다.
이하에, 본 발명을 실시예에 기초하여 구체적으로 설명하지만, 본 발명이 이것으로 한정되는 것은 아니다.
[우레탄 수지의 합성]
중량 평균 분자량 2000의 폴리부틸렌아디페이트디올 450 질량부와, 평균 분자량 2000의 폴리테트라메틸렌글리콜 450 질량부, 1,4-부틸렌글리콜 100 질량부를, 메틸에틸케톤 4000 질량부 중에서 용해시키고, 디페닐메탄디이소시아네이트 390 질량부를 첨가하여 70 ℃에서 60 분간 반응시켜 우레탄 수지를 얻었다. 얻어진 우레탄 수지의 중량 평균 분자량을 겔 투과 크로마토그래피법(GPC)에 의해서 측정한 결과, 10만이었다.
(실시예 1 내지 9, 비교예 1 내지 3)
열가소성 수지로서, 상기 우레탄 수지를 메틸에틸케톤과 톨루엔의 혼합 용매에 용해시켜 고형분 30 중량％로 만든 용액과, 메틸에틸케톤에 고형분 40 중량％로 용해시킨 페녹시 수지(ZX-1356-2, 도토 가세이 가부시끼가이샤 제조 상품명) 또는 메틸에틸케톤과 톨루엔의 혼합 용매에 고형분 40 중량％로 용해시킨 폴리에스테르우레탄 수지(UR-1350, 도요 보세끼 가부시끼가이샤 제조 상품명)를 병용하여 이용하였다.
라디칼 중합성 화합물로서, 30 ℃에서 고체인 에폭시아크릴레이트(VR-60 및 VR-90, 쇼와 고분시 가부시끼가이샤 제조 상품명)를 단독으로, 또는 액상의 라디칼 중합성 화합물인 이소시아누르산 EO 변성 트리아크릴레이트(M-215, 도아 고세이 가부시끼가이샤 제조 상품명), 우레탄아크릴레이트(UA6100, 신나카무라 가가꾸 가부시끼가이샤 제조 상품명)와 병용하여 이용하였다.
산성 화합물로서, 2-(메트)아크릴로일옥시에틸포스페이트(라이트에스테르 P-2M, 교에이샤 가부시끼가이샤 제조 상품명)를 이용하였다.
라디칼 중합 개시제로서, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트(퍼헥실 O, 닛본 유시 가부시끼가이샤 제조 상품명)를 이용하였다.
또한 폴리스티렌을 핵으로 하는 입자의 표면에 두께 0.2 μm의 니켈층을 설치하고, 이 니켈층의 외측에 두께 0.02 μm의 금층을 설치하여, 평균 입경 4 μm, 비중 2.5의 도전성 입자를 제조하였다.
상술한 성분을 하기 표 1에 나타내는 고형 중량비로 배합하고, 또한 상기 도전성 입자를 1.5 부피％ 배합 분산시켰다. 이것을, 두께 80 μm의 불소 수지 필름에 도공 장치를 이용하여 도포하고, 70 ℃, 10 분의 열풍 건조시킴으로써, 접착제층의 두께가 18 μm인 실시예 1 내지 9, 비교예 1 내지 3의 필름상 접착제를 얻었다.
Figure 112009048911017-pct00021
실시예 1 내지 9, 비교예 1 내지 3의 필름상 접착제의 표면 점착력을, 택킹 테스터(tacking tester)(가부시끼가이샤 레스카 제조, LT25A-500)(베이스 온도 30 ℃)를 이용하여, JISZ-0237에 준하여 측정하였다.
[접속 저항, 접착 강도의 측정]
실시예 1 내지 9, 비교예 1 내지 3의 필름상 접착제를, 라인 폭 25 μm, 피치 50 μm, 두께 12 μm의 구리 회로를 500개 갖는 연성 회로판(FPC)과, 0.2 μm의 산화인듐(ITO)의 박층을 형성한 유리(두께 1.1 mm, 표면 저항 20Ω/□) 사이에 개재시켰다. 이것을 열 압착 장치(가열 방식: 콘스탄트 히트형, 도레이 엔지니어링 가부시끼가이샤 제조)를 이용하여 160 ℃, 3 MPa에서 10 초간 가열 가압하여 폭 2 mm에 걸쳐 접속시켜 접속체를 제조하였다.
이 접속체의 인접 회로 사이의 저항값을, 접착 직후와, 85 ℃, 85 ％RH의 고온고습조 중에 168 시간 유지한 후(시험 후)에 멀티미터로 측정하였다. 저항값은 인접 회로 사이의 저항 37점의 평균으로 나타내었다.
또한, 이 접속체의 접착 강도를 JIS-Z0237에 준하여 90도 박리법으로 측정하여 평가하였다. 여기서, 접착 강도의 측정 장치는 도요 볼드윈 가부시끼가이샤 제조 텐실론 UTM-4(박리 속도 50 mm/분, 25 ℃)를 사용하였다. 이상과 같이 하여 행한 필름상 접착제의 표면 점착력, 접속 저항 및 접착 강도의 측정 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
Figure 112009048911017-pct00022
실시예 1 내지 9에서 얻어진 접착제 조성물은, 가열 온도 160 ℃에서 접착 직후 및 85 ℃, 85 ％RH의 고온고습조 중에 168 시간 유지한 후(시험 후), 약 3 Ω 이하의 양호한 접속 저항 및 400 N/m 이상의 양호한 접착 강도를 나타내는 것이 밝혀졌다. 또한, 표면의 끈적임 정도를 나타내는 표면 점착력이 낮아서, 취급성이 우수한 것이 밝혀졌다.
이들에 대하여, 본 발명에서의 30 ℃에서 고체인 라디칼 중합성 화합물을 사용하지 않는 비교예 1에서는, 표면 점착력이 높아서 취급성이 나쁠 뿐 아니라 접착 강도가 낮은 것이 밝혀졌다. 또한, 비교예 2, 3에서는 양호한 접속 저항 및 접착 강도를 나타내지만, 표면 점착력이 크고, 취급성에 문제가 있는 것이 밝혀졌다.

Claims (9)

  1. (a) 열가소성 수지, (b) 30 ℃ 이하에서 고체인 라디칼 중합성 화합물, (c) 라디칼 중합 개시제, 및 (e) 도전성 입자를 함유하여 이루어지는 회로 부재 접속용 접착제이며,
    (b) 30 ℃ 이하에서 고체인 라디칼 중합성 화합물의 함유량은 (a) 열가소성 수지 100 질량부에 대하여 5 내지 100 질량부인 회로 부재 접속용 접착제.
  2. 제1항에 있어서, (d) 분자 내에 적어도 하나 이상의 인산기를 갖는 비닐 화합물을 더 함유하여 이루어지는 회로 부재 접속용 접착제.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, (a) 열가소성 수지가 페녹시 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 부티랄 수지, 아크릴 수지, 폴리이미드 수지로부터 선택되는 적어도 1종을 포함하는 회로 부재 접속용 접착제.
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를, 상기 제1 접속 단자와 상기 제2 접속 단자를 대향하여 배치하고,
    대향 배치한 상기 제1 접속 단자와 상기 제2 접속 단자 사이에, 제1항 또는 제2항에 기재된 회로 부재 접속용 접착제를 개재시켜 가열 가압하여, 상기 제1 접속 단자와 상기 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시켜 이루어지는 회로 부재의 접속 구조체.
  7. 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를, 상기 제1 접속 단자와 상기 제2 접속 단자를 대향하여 배치하고,
    대향 배치한 상기 제1 접속 단자와 상기 제2 접속 단자 사이에, 제3항에 기재된 회로 부재 접속용 접착제를 개재시켜 가열 가압하여, 상기 제1 접속 단자와 상기 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시켜 이루어지는 회로 부재의 접속 구조체.
  8. 삭제
  9. 삭제
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