JP6051662B2 - 回路接続用接着剤組成物、接着シート、接着剤リール及び回路部材の接続構造体 - Google Patents

Description

本発明は、回路接続用接着剤組成物、接着シート、接着剤リール及び回路部材の接続構造体に関する。

半導体素子及び液晶表示素子において、素子中の種々の部材を結合させる目的で従来から種々の接着剤が使用されている。接着剤に対する要求は、接着性をはじめとして、耐熱性、高温高湿状態における信頼性のように多岐に渡る。上記接着剤は、液晶表示素子とＴＣＰ（ＣＯＦ）との接続、ＦＰＣとＴＣＰ（ＣＯＦ）との接続、ＴＣＰ（ＣＯＦ）とプリント配線板との接続、ＦＰＣとプリント配線板との接続等に使用されている。また、上記接着剤は、半導体素子を基板に実装する場合にも用いられている。

接着に使用される被着体としては、プリント配線板や、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等の有機基材をはじめ、銅、アルミニウム等の金属や、ＩＴＯ（インジウムとスズの複合酸化物）、ＩＺＯ(酸化インジウムと酸化亜鉛の複合酸化物)、ＡＺＯ(亜鉛・アルミニウム酸化物)、ＳｉＮ(窒化ケイ素)、ＳｉＯ_２(二酸化ケイ素)等の多種多様な表面状態を有する基材が用いられている。そのため、各被着体にあわせた接着剤の分子設計が必要である。

最近、半導体素子の高集積化、液晶素子の高精細化に伴い、素子間及び配線間ピッチの狭小化が進んでいる。また、ＰＥＴ、ＰＣ、ＰＥＮ等の耐熱性の低い有機基材を用いた半導体素子、液晶表示素子やタッチパネルが用いられるようになっている。このような半導体素子等に適用する接着剤組成物は、硬化させる時の加熱温度が高く、硬化する速度が遅いと、所望の接続部のみならず周辺部材まで過剰に加熱し、周辺部材の損傷等の要因となる傾向があるため、低温での硬化・接着が要求されている。

従来、上記半導体素子や液晶表示素子用の接着剤としては、高接着性でかつ高信頼性を示すエポキシ樹脂を用いた熱硬化性樹脂組成物が用いられている（例えば、特許文献１参照）。

しかしながら、低コスト化のためには、スループットを向上させる必要性があり、より低温でかつ短時間での硬化、換言すれば低温速硬化での接着が要求されている。

最近、（メタ）アクリレート誘導体等のラジカル重合性化合物とラジカル重合開始剤である過酸化物を併用したラジカル硬化型接着剤が注目されている。ラジカル硬化は、反応活性種であるラジカルが反応性に富むため、短時間硬化が可能である（例えば、特許文献２参照）。このような硬化系において、ラジカル重合性化合物としてジシクロペンタニル（メタ）アクリレートモノマー又はウレタン（メタ）アクリレートオリゴマーを使用することにより、接着剤組成物の溶融粘度を調節することで、電気的な接続信頼性を向上させることが検討されている（例えば、特許文献３参照）。

特開平１−１１３４８０号公報 特開２００２−２０３４２７号公報 特開２０１０−１０６２６１号公報

一方、回路接続用の接着剤組成物は、一般に、フィルムの形態で用いられる。この場合、接着剤組成物からなる接着剤層が基材の一方面上に形成された接着シートを作製する。接着シートは、任意のスリット幅に切断され巻芯に巻き取られて接着剤リールとして保管され、接着剤リールから引き出して接着テープとして使用されている。接着シートを切断する際に、接着剤組成物がシート外に染み出す現象が発生（以下、「ブロッキング」という。）することがある。ブロッキングが発生すると、シート外に染み出した接着剤組成物同士が合体し、接着剤リールから接着テープを引き出すことができなくなったり、基材から接着剤層が剥離してしまったりする。そのため、回路接続用の接着剤組成物には、優れた耐ブロッキング性を有することが求められている。

また、回路接続用の接着剤組成物には、低温短時間での硬化が可能であることに加え、長時間の信頼性試験（高温高湿試験）後においても安定した接着強度及び接続抵抗を維持することが求められる。

そこで、本発明は、長時間の信頼性試験後においても安定した接着強度及び接続抵抗を維持することができると共に、耐ブロッキング性にも優れる回路接続用接着剤組成物を提供することを目的とする。また、本発明は、上記接着剤組成物を用いた接着シート、接着剤リール及び回路部材の接続構造体を提供することを目的とする。

本発明者らは上記課題を解決するべく鋭意検討した結果、ラジカル重合性化合物として酸変性エポキシアクリレートを含有する接着剤組成物を用いることで、長時間の信頼性試験後においても安定した接着強度及び接続抵抗を維持できること、接着シートに成形した際にブロッキングがなく取扱い性に優れることを見出し、本発明の完成に至った。

すなわち、本発明は、熱可塑性樹脂と、ラジカル重合性化合物と、ラジカル重合開始剤とを含み、ラジカル重合性化合物が酸変性エポキシアクリレートを含有する回路接続用接着剤組成物を提供する。

本発明の接着剤組成物は上記構成を備えることにより、長時間の信頼性試験後においても安定した接着強度及び接続抵抗を維持することができる。また、本発明の接着剤組成物から作製される接着シートを任意のスリット幅に切断する際も、ブロッキングがなく取扱い性に優れる。

上記酸変性エポキシアクリレートが、ビスフェノールＦ型酸変性エポキシアクリレート又はビフェニル型エポキシアクリレートであると、接着剤組成物から作製される接着シートを接着テープとしてリール化した際の耐ブロッキング性を更に向上することができる。

また、酸変性エポキシアクリレートの重量平均分子量が３０００〜１５０００であると、接着剤組成物の流動性を調整し易くなる。

接着剤組成物の接着性を更に向上させる観点から、ラジカル重合性化合物は、リン酸基を有するビニル化合物を更に含有することができる。

熱可塑性樹脂は、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、ブチラール樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂及びポリアミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種を含有することができる。この場合、耐熱性及び接着性が更に向上し、長時間の信頼性試験後においても優れた特性を維持することができる。

また、本発明に係る接着剤組成物は、導電性粒子を更に含んでいてもよい。この場合、接着剤組成物に良好な導電性又は異方導電性を付与することができ、上記接着剤組成物を介して電気的に接続して得られた接続構造体の接続抵抗を更に十分に低減することができる。

本発明はまた、基材と、該基材上に設けられた上記本発明の回路接続用接着剤組成物からなる接着剤層と、を備える接着シートを提供する。

本発明はさらに、上記接着シートと、該接着シートが巻かれた巻芯と、を備える接着剤リールを提供する。接着剤リールは、接着シートを任意のスリット幅に切断した後、リール状に巻付加工することによって得ることができる。

また、本発明は、第１の基板及び第１の基板の主面上に配置された第１の接続端子を有する第１の回路部材と、第２の基板及び第２の基板の主面上に配置された第２の接続端子を有する第２の回路部材と、第１の回路部材及び第２の回路部材の間に配置された接続部材と、を備え、接続部材が、上記回路接続用接着剤組成物の硬化物を含有し、第１の接続端子及び第２の接続端子が電気的に接続されている、回路部材の接続構造体を提供する。本発明の接続構造体では、接続部材が上記接着剤組成物の硬化物を含有することにより、接続構造体における接続抵抗及び接着強度を向上させることができる。

上記接続構造体において、第１の基板及び第２の基板の少なくとも一方は、ガラス転移温度が２００℃以下の熱可塑性樹脂を含む基材から構成されていてもよい。この場合、接着剤組成物を用いた接続構造体における接着強度を更に向上させ、長時間の信頼性試験後においても安定した接着強度及び接続抵抗を維持することができる。

上記接続構造体は、第１の基板が、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート及びポリエチレンナフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含む基材から構成されており、第２の基板が、ポリイミド樹脂及びポリエチレンテレフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含む基材から構成されている態様であってもよい。

本発明によれば、長時間の信頼性試験後においても安定した接着強度及び接続抵抗を維持することができると共に、耐ブロッキング性にも優れる回路接続用接着剤組成物を提供することができる。また、本発明の接着剤組成物によって耐ブロッキング性が高く、優れた取扱い性を有する接着シート及び接着剤リールを提供することができる。また、それらを用いた回路部材の接続構造体を提供することができる。

接着シートの実施形態を示す模式断面図である。 接着剤リールの実施形態を示す斜視図である。 接続構造体の実施形態を示す模式断面図である。 図３に示す接続構造体の製造方法を示す模式断面図である。 接続構造体の実施形態を示す模式断面図である。 図５に示す接続構造体の製造方法を示す模式断面図である。 接続構造体の実施形態を示す模式断面図である。

以下、場合により図面を参照して、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、各図面において、同一又は同等の要素には同一の符号を付与し、重複する説明を省略する。また、本明細書において、「（メタ）アクリル」とは、アクリル及びそれに対応するメタクリルを意味し、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート及びそれに対応するメタクリレートを意味し、「（メタ）アクリロイル」とは、アクリロイル及びそれに対応するメタクリロイルを意味する。

また、本明細書において、重量平均分子量（Ｍｗ）とは、下記に示す条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した値をいう。
（測定条件）
装置：東ソー株式会社製 ＧＰＣ−８０２０
検出器：東ソー株式会社製 ＲＩ−８０２０
カラム：日立化成工業株式会社製 Ｇｅｌｐａｃｋ ＧＬ−Ａ−１６０−Ｓ＋ＧＬ−Ａ１５０
試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍＬ
溶媒：テトラヒドロフラン
注入量：６０μＬ
圧力：３０ｋｇｆ／ｃｍ^２
流量：１．００ｍＬ／ｍｉｎ

本実施形態に係る回路接続用接着剤組成物（以下、単に「接着剤組成物」という）は、（ａ）熱可塑性樹脂と、（ｂ）ラジカル重合性化合物と、（ｃ）ラジカル重合開始剤とを含み、（ｂ）ラジカル重合性化合物が酸変性エポキシアクリレートを含有する。

（（ａ）熱可塑性樹脂）
（ａ）熱可塑性樹脂は、加熱により粘度の高い液状状態になって外力により自由に変形し、冷却し外力を取り除くとその形状を保ったままで硬くなり、この過程を繰り返し行える性質を持つ樹脂（高分子）をいう。また、（ａ）熱可塑性樹脂は、上記の性質を有する反応性官能基を有する樹脂（高分子）であってもよい。（ａ）熱可塑性樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、−３０℃以上１９０℃以下が好ましく、−２５℃以上１７０℃以下がより好ましく、−２０℃以上１５０℃以下が更に好ましい。

（ａ）熱可塑性樹脂は、例えば、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、ブチラール樹脂（例えばポリビニルブチラール樹脂）、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂及びポリアミド樹脂、並びに、酢酸ビニルを構造単位として有する共重合体（酢酸ビニル共重合体、例えばエチレン−酢酸ビニル共重合体）からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むことができる。これらは１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。さらに、（ａ）熱可塑性樹脂中にはシロキサン結合やフッ素置換基が含まれていてもよい。これらは、混合する樹脂同士が完全に相溶する状態、又は、ミクロ相分離が生じて白濁する状態であることが好ましい。

接着剤組成物をフィルム状にして接着シートとして利用する場合、（ａ）熱可塑性樹脂のＭｗが大きいほど、良好なフィルム形成性が容易に得られ、また、フィルム状接着剤組成物としての流動性に影響する溶融粘度を広範囲に設定できる。（ａ）熱可塑性樹脂のＭｗは、５０００以上が好ましく、７０００以上がより好ましく、１００００以上が更に好ましい。（ａ）熱可塑性樹脂のＭｗが５０００以上であると、良好なフィルム形成性が得られ易くなる。（ａ）熱可塑性樹脂のＭｗは、１５００００以下が好ましく、１０００００以下がより好ましく、８００００以下が更に好ましい。（ａ）熱可塑性樹脂のＭｗが１５００００以下であると、他の成分との良好な相溶性が得られ易くなる。

接着剤組成物における（ａ）熱可塑性樹脂の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、５質量％以上が好ましく、１５質量％以上がより好ましい。（ａ）熱可塑性樹脂の配合量が５質量％以上であると、接着剤組成物をフィルム状にして接着シートとして利用する場合に、良好なフィルム形成性が得られ易くなる。（ａ）熱可塑性樹脂の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、８０質量％以下が好ましく、７０質量％以下がより好ましい。（ａ）熱可塑性樹脂の配合量が８０質量％以下であると、良好な接着剤組成物の流動性が得られ易くなる。

（（ｂ）ラジカル重合性化合物）
本実施形態に係る接着剤組成物は、（ｂ）ラジカル重合性化合物として酸変性エポキシアクリレートを含有する。ここで、エポキシアクリレートは、エポキシ樹脂末端のエポキシ基に（メタ）アクリル酸が付加して得られる化合物である。また、酸変性エポキシアクリレートは、エポキシアクリレート中に存在する水酸基の一部又は全部に、ブレンステッド酸又は酸無水物が付加して得られる化合物である。

酸変性エポキシアクリレートの構造には特に制限はなく、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ビフェニル型、ノボラック型等の公知の構造を有する酸変性エポキシアクリレートを用いることができる。接着剤組成物から得られる接着シート及び接着テープの耐ブロッキング性を向上する観点から、酸変性エポキシアクリレートは、ビスフェノールＦ型酸変性エポキシアクリレート及びビフェニル型酸変性エポキシアクリレートからなる群より選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。

ブレンステッド酸及び酸無水物としては、公知のものを特に制限なく用いることができ、例えば、酢酸、フタル酸、テレフタル酸、無水酢酸、無水フタル酸等が挙げられる。

高接着力及び低接続抵抗を両立する観点から、酸変性エポキシアクリレートのＭｗは３０００〜１５０００であることが好ましく、３５００〜１３０００であることがより好ましく、４０００〜１２５００であることが更に好ましい。酸変性エポキシアクリレートのＭｗが３０００以上であると接着力が高くなる傾向にあり、１５０００以下であると流動性が向上し接続抵抗が小さくなる傾向がある。

酸変性エポキシアクリレートの配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、１質量％以上が好ましく、１．５質量％以上がより好ましく、２質量％以上が更に好ましい。上記配合量が１質量％以上であれば、硬化後に充分な耐熱性が得られ易くなる。また、上記酸変性エポキシアクリレートの配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、２０質量％以下が好ましく、１５質量％以下がより好ましく、１０質量％以下が更に好ましい。上記配合量が２０質量％以下であれば、接着剤組成物のフィルム形成性が向上し易くなる。

なお、（ｂ）ラジカル重合性化合物は、ラジカル重合開始剤の作用でラジカル重合を生じる化合物をいうが、光や熱等の活性化エネルギーを付与することでそれ自体ラジカルを生じる化合物であってもよい。（ｂ）ラジカル重合性化合物は、酸変性エポキシアクリレート以外のラジカル重合性化合物を含有することができる。酸変性エポキシアクリレート以外のラジカル重合性化合物としては、例えば、ビニル基、（メタ）アクリロイル基、アリル基、マレイミド基等の活性ラジカルによって重合する官能基を有する化合物を好適に使用可能である。

酸変性エポキシアクリレート以外のラジカル重合性化合物として、具体的には、エポキシ（メタ）アクリレートオリゴマー、ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエーテル（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエステル（メタ）アクリレートオリゴマー等のオリゴマー；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、ビスフェノキシエタノールフルオレンアクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基に（メタ）アクリル酸を付加させたエポキシ（メタ）アクリレート、ビスフェノキシエタノールフルオレンアクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基に（メタ）アクリル酸を付加させたエポキシ（メタ）アクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基にエチレングリコールやプロピレングリコールを付加させた化合物に（メタ）アクリロイルオキシ基を導入した化合物、下記一般式（Ａ）又は一般式（Ｂ）で示される化合物等が挙げられる。

［式（Ａ）中、Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に水素原子又はメチル基を示し、ａ及びｂはそれぞれ独立に１〜８の整数を示す。］

［式（Ｂ）中、Ｒ^３及びＲ^４はそれぞれ独立に水素原子又はメチル基を示し、ｃ及びｄはそれぞれ独立に０〜８の整数を示す。］

また、（ｂ）ラジカル重合性化合物としては、単独で３０℃に静置した場合にワックス状、ろう状、結晶状、ガラス状、粉状等の流動性が無く固体状態を示すものであっても、特に制限することなく使用することができる。このような（ｂ）ラジカル重合性化合物としては、具体的には、Ｎ，Ｎ’−メチレンビスアクリルアミド、ダイアセトンアクリルアミド、Ｎ−メチロールアクリルアミド、Ｎ−フェニルメタクリルアミド、２−アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸、トリス（２−アクリロイルオキシエチル）イソシアヌレート、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−（ｏ−メチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（ｍ−メチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（ｐ−メチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（ｏ−メトキシフェニル）マレイミド、Ｎ−（ｍ−メトキシフェニル）マレイミド、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−オクチルマレイミド、４，４’−ジフェニルメタンビスマレイミド、ｍ−フェニレンビスマレイミド、３，３’−ジメチル−５，５’−ジエチル−４，４’−ジフェニルメタンビスマレイミド、４−メチル−１，３−フェニレンビスマレイミド、Ｎ−メタクリロキシマレイミド、Ｎ−アクリロキシマレイミド、１，６−ビスマレイミド−（２，２，４−トリメチル）ヘキサン、Ｎ−メタクリロイルオキシコハク酸イミド、Ｎ−アクリロイルオキシコハク酸イミド、２−ナフチルメタクリレート、２−ナフチルアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジビニルエチレン尿素、ジビニルプロピレン尿素、２−ポリスチリルエチルメタクリレート、Ｎ−フェニル−Ｎ’−（３−メタクリロイルオキシ−２−ヒドロキシプロピル）−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ−フェニル−Ｎ’−（３−アクリロイルオキシ−２−ヒドロキシプロピル）−ｐ−フェニレンジアミン、テトラメチルピペリジルメタクリレート、テトラメチルピペリジルアクリレート、ペンタメチルピペリジルメタクリレート、ペンタメチルピペリジルアクリレート、オクタデシルアクリレート、Ｎ−ｔ−ブチルアクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド、Ｎ−（ヒドロシキメチル）アクリルアミド、下記一般式（Ｃ）〜（Ｌ）で示される化合物等が挙げられる。

［式（Ｃ）中、ｅは１〜１０の整数を示す。］

［式（Ｅ）中、Ｒ^５及びＲ^６はそれぞれ独立に水素原子又はメチル基を示し、ｆは１５〜３０の整数を示す。］

［式（Ｆ）中、Ｒ^７及びＲ^８はそれぞれ独立に水素原子又はメチル基を示し、ｇは１５〜３０の整数を示す。］

［式（Ｇ）中、Ｒ^９は水素原子又はメチル基を示す。］

［式（Ｈ）中、Ｒ^１０は水素原子又はメチル基を示し、ｈは１〜１０の整数を示す。］

［式（Ｉ）中、Ｒ^１１は水素原子、若しくは下記一般式（ｉ）又は（ｉｉ）で表される有機基を示し、ｉは１〜１０の整数を示す。］

［式（Ｊ）中、Ｒ^１２は水素原子、若しくは下記一般式（ｉｉｉ）又は（ｉｖ）で表される有機基を示し、ｊは１〜１０の整数を示す。］

［式（Ｋ）中、Ｒ^１３は水素原子又はメチル基を示す。］

［式（Ｌ）中、Ｒ^１４は水素原子又はメチル基を示す。］

また、（ｂ）ラジカル重合性化合物として、ウレタンアクリレートを用いることができる。ウレタンアクリレートを併用することで、可とう性が向上し、接着強度を更に向上させることができる。

ウレタンアクリレートとしては、特に制限はないが、下記一般式（Ｍ）で表されるウレタンアクリレートが好ましい。ここで、下記一般式（Ｍ）で表されるウレタンアクリレートは、脂肪族系ジイソシアネート又は脂環式系ジイソシアネートと、脂肪族エステル系ジオール及び脂環式エステル系ジオール並びに脂肪族カーボネート系ジオール及び脂環式カーボネート系ジオールからなる群より選ばれる少なくとも１種との縮合反応により得ることができる。

［式（Ｍ）中、Ｒ^１５及びＲ^１６はそれぞれ独立に水素原子又はメチル基を示し、Ｒ^１７はエチレン基又はプロピレン基を示し、Ｒ^１８は飽和脂肪族基又は飽和脂環式基を示し、Ｒ^１９は、エステル基を含有する飽和脂肪族基又は飽和脂環式基、若しくは、カーボネート基を含有する飽和脂肪族基又は飽和脂環式基を示し、ｋは１〜４０の整数を示す。なお、式（Ｍ）中、Ｒ^１７同士、Ｒ^１８同士はそれぞれ同一でも異なってもよい。］

上記ウレタンアクリレートを構成する脂肪族系ジイソシアネートは、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、リジンジイソシアネート、２−メチルペンタン−１，５−ジイソシアネート、３−メチルペンタン−１，５−ジイソシアネート、２，２，４−トリメチルヘキサメチレン−１，６−ジイソシアネート、２，４，４−トリメチルヘキサメチレン−１，６−ジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、シクロヘキシルジイソシアネート、水素添加キシリレンジイソシアネート、水素添加ジフェニルメタンジイソシアネート、水素添加トリメチルキシリレンジイソシアネート等から選択される。

また、上記ウレタンアクリレートを構成する脂肪族エステル系ジオールは、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，２−ペンタンジオール、１，４−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、２−メチル−２，４−ペンタンジオール、２，４−ジメチル−２，４−ペンタンジオール、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，５−ヘキサンジオール、１，６−ヘキサンジオール、２，５−ヘキサンジオール、２−エチル−１，３−ヘキサンジオール、２，５−ジメチル−２，５−ヘキサンジオール、１，２−オクタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，２−デカンジオール、１，１０−デカンジオール、１，１２−デカンジオール、ドデカンジオール、ピナコール、１，４−ブチンジオール、トリエチレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等の飽和の低分子グリコール類；アジピン酸、３−メチルアジピン酸、２，２，５，５−テトラメチルアジピン酸、マレイン酸、フマル酸、コハク酸、２，２−ジメチルコハク酸、２−エチル−２−メチルコハク酸、２，３−ジメチルコハク酸、しゅう酸、マロン酸、メチルマロン酸、エチルマロン酸、ブチルマロン酸、ジメチルマロン酸、グルタル酸、２−メチルグルタル酸、３−メチルグルタル酸、２，２−ジメチルグルタル酸、３，３−ジメチルグルタル酸、２，４−ジメチルグルタル酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸等の二塩基酸又はこれらに対応する酸無水物を脱水縮合させて得られるポリエステルジオール類；ε−カプロラクトン等の環状エステル化合物を開環重合して得られるポリエステルジオール類から選択されてもよい。上記脂肪族エステル系ジオールは、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。

また、上記ウレタンアクリレートを構成するポリカーボネート系ジオールは、少なくとも１種類以上の上記グリコール類とホスゲンとの反応によって得られるポリカーボネートジオール類から選択されてもよい。上記グリコール類とホスゲンとの反応によって得られるポリカーボネート系ジオールは、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。

また、上記ウレタンアクリレートは、接着強度を更に向上させる観点から、５０００以上３００００未満の範囲内で重量平均分子量を自由に調整し、好適に使用することができる。上記ウレタンアクリレートの重量平均分子量が上記範囲内であれば、柔軟性と凝集力の双方を十分に得ることができ、ＰＥＴ、ＰＣ、ＰＥＮ等の有機基材との接着強度が更に向上し、更に優れた接続信頼性を得ることができる。また、このような効果をより充分に得る観点から、上記ウレタンアクリレートの重量平均分子量は、８０００以上２５０００未満がより好ましく、１００００以上２００００未満が更に好ましい。また、かかる効果をより十分に得る観点から、上記ウレタンアクリレートの重量平均分子量は、１００００以上２５０００未満が好ましい。なお、この重量平均分子量が５０００以上であると、十分な可とう性が得られ易く、３００００未満であると、接着剤組成物の流動性が向上する傾向がある。

また、上記ウレタンアクリレートの配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、５質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、１５質量％以上が更に好ましい。上記配合量が５質量％以上であると、硬化後に充分な耐熱性が得られ易い傾向がある。また、上記ウレタンアクリレートの配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、９５質量％以下が好ましく、８０質量％以下がより好ましく、７０質量％以下が更に好ましい。上記配合量が９５質量％以下であると、接着剤組成物をフィルム状接着剤として使用する場合に、良好なフィルム形成性が得られ易い傾向がある。

（ｂ）ラジカル重合性化合物は、リン酸基含有ビニル化合物（リン酸基を有するビニル化合物）を含んでいてもよく、Ｎ−ビニル化合物及びＮ，Ｎ−ジアルキルビニル化合物からなる群より選ばれるＮ−ビニル系化合物を少なくとも１種含んでいてもよい。リン酸基含有ビニル化合物の併用により、接続端子を有する基板に対する接着剤組成物の接着性を更に向上させることができる。また、Ｎ−ビニル系化合物の併用により、接着剤組成物の橋かけ率を向上させることができる。

リン酸基含有ビニル化合物としては、リン酸基及びビニル基を有する化合物であれば特に制限はないが、下記一般式（Ｎ）〜（Ｐ）で表される化合物が好ましい。

［式（Ｎ）中、Ｒ^２０は（メタ）アクリロイルオキシ基を示し、Ｒ^２１は水素原子又はメチル基を示し、ｌ及びｍはそれぞれ独立に１〜８の整数を示す。なお、式（Ｎ）中、Ｒ^２０同士、Ｒ^２１同士、ｌ同士及びｍ同士はそれぞれ同一でも異なってもよい。］

［式（Ｏ）中、Ｒ^２２は（メタ）アクリロイルオキシ基を示し、ｎ、ｏ及びｐはそれぞれ独立に１〜８の整数を示す。なお、式（Ｏ）中、Ｒ^２２同士、ｎ同士、ｏ同士及びｐ同士はそれぞれ同一でも異なってもよい。］

［式（Ｐ）中、Ｒ^２３は（メタ）アクリロイルオキシ基を示し、Ｒ^２４は水素原子又はメチル基を示し、ｑ及びｒはそれぞれ独立に１〜８の整数を示す。］

リン酸基含有ビニル化合物としては、具体的には、アシッドホスホオキシエチルメタクリレート、アシッドホスホオキシエチルアクリレート、アシッドホスホオキシプロピルメタクリレート、アシッドホスホオキシポリオキシエチレングリコールモノメタクリレート、アシッドホスホオキシポリオキシプロピレングリコールモノメタクリレート、２，２’−ジ（メタ）アクリロイルオキシジエチルホスフェート、ＥＯ変性リン酸ジメタクリレート、リン酸変性エポキシアクリレート、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルホスフェート、リン酸ビニル等が挙げられる。

Ｎ−ビニル系化合物としては、具体的には、Ｎ−ビニルイミダゾール、Ｎ−ビニルピリジン、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルホルムアミド、Ｎ−ビニルカプロラクタム、４，４’−ビニリデンビス（Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン）、Ｎ−ビニルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミド等が挙げられる。

上述したリン酸基含有ビニル化合物及びＮ−ビニル系化合物の配合量のそれぞれは、リン酸基含有ビニル化合物及びＮ−ビニル系化合物以外のラジカル重合性化合物の配合量とは独立に、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、０．２質量％以上が好ましく、０．３質量％以上がより好ましく、０．５質量％以上が更に好ましい。上記配合量が０．２質量％以上であると、高い接着強度が得られ易くなる。上述したリン酸基含有ビニル化合物及びＮ−ビニル系化合物の配合量のそれぞれは、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、１５質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましく、５質量％以下が更に好ましい。上記配合量が１５質量％以下であると、接着剤組成物の硬化後の物性が低下し難く、信頼性を確保し易くなる。

（（ｃ）ラジカル重合開始剤）
（ｃ）ラジカル重合開始剤としては、従来から知られている有機過酸化物やアゾ化合物等、外部からのエネルギーの付与によりラジカルを発生する化合物を用いることができる。（ｃ）ラジカル重合開始剤としては、安定性、反応性、相溶性の観点から、１分間半減期温度が９０〜１７５℃であり且つ重量平均分子量が１８０〜１０００の有機過酸化物が好ましい。１分間半減期温度がこの範囲にあることで、貯蔵安定性に更に優れ、ラジカル重合性も充分に高く、短時間で硬化できる。

（ｃ）ラジカル重合開始剤としては、具体的には、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジ（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジラウロイルパーオキサイド、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ−アミルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、３−ヒドロキシ−１，１−ジメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−アミルパーオキシネオデカノエート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ジ（３−メチルベンゾイル）パーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ジ（４−メチルベンゾイル）パーオキサイド、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（３−メチルベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキシトリメチルアジペート、ｔ−アミルパーオキシノルマルオクトエート、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ−アミルパーオキシベンゾエート等の有機過酸化物；２，２’−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、１，１’−アゾビス（１−アセトキシ−１−フェニルエタン）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、ジメチル−２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、４，４’−アゾビス（４−シアノバレリン酸）、１，１’−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）等のアゾ化合物が挙げられる。これらの化合物は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。

また、（ｃ）ラジカル重合開始剤としては、１５０〜７５０ｎｍの光照射によってラジカルを発生する化合物を用いることができる。このような化合物としては、光照射に対する感度が高いため、例えば、Ｐｈｏｔｏｉｎｉｔｉａｔｉｏｎ，Ｐｈｏｔｏｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ，ａｎｄ Ｐｈｏｔｏｃｕｒｉｎｇ，Ｊ．Ｐ．Ｆｏｕａｓｓｉｅｒ，Ｈａｎｓｅｒ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ（１９９５年、ｐ１７〜ｐ３５）に記載されているα−アセトアミノフェノン誘導体及びホスフィンオキサイド誘導体が挙げられる。これらの化合物は、１種を単独で用いる他に、上記有機過酸化物やアゾ化合物と混合して用いてもよい。

（ｃ）ラジカル重合開始剤の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、０．５質量％以上が好ましく、１質量％以上がより好ましく、２質量％以上が更に好ましい。上記配合量が０．５質量％以上であると、接着剤組成物が硬化し易くなる。上記（ｃ）ラジカル重合開始剤の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、４０質量％以下が好ましく、３０質量％以下がより好ましく、２０質量％以下が更に好ましい。上記配合量が４０質量％以下であると、貯蔵安定性が低下し難くなる。

（（ｄ）導電性粒子）
本実施形態の接着剤組成物は、（ｄ）導電性粒子を更に含むことができる。（ｄ）導電性粒子は、その全体又は表面に導電性を有する粒子であればよいが、接続端子を有する部材の接続に使用する場合は、接続端子間の距離よりも平均粒径が小さい粒子が好ましい。

（ｄ）導電性粒子としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｐｄ又ははんだ等の金属から構成される金属粒子やカーボン等から構成される粒子が挙げられる。また、（ｄ）導電性粒子は、非導電性のガラス、セラミック又はプラスチック等を核とし、この核に上記金属、金属粒子又はカーボンを被覆した粒子であってもよい。プラスチックの核に上記金属、金属粒子又はカーボンを被覆したものや熱溶融金属粒子は、加熱加圧により変形性を有することから、接続時に電極（接続端子）との接触面積が増加し信頼性が向上するため好ましい。（ｄ）導電性粒子は、例えば、銅からなる金属粒子に銀を被覆した粒子であってもよい。また、（ｄ）導電性粒子として、特開２００５−１１６２９１号公報に記載されるような、微細な金属粒子が多数、鎖状に繋がった形状を有する金属粉末を用いることもできる。

また、これらの（ｄ）導電性粒子の表面を高分子樹脂等で更に被覆した微粒子や、ハイブリダイゼーション等の方法により（ｄ）導電性粒子の表面に絶縁性物質からなる絶縁層が設けられたものを用いることで、導電性粒子の配合量が増加した場合の粒子同士の接触による短絡が抑制されて、電極回路間の絶縁性が向上することから、適宜これを単独あるいは（ｄ）導電性粒子と混合して用いてもよい。

（ｄ）導電性粒子の平均粒径は、分散性及び導電性の点から、１〜１８μｍが好ましい。このような（ｄ）導電性粒子を含有する場合、接着剤組成物を異方導電性接着剤として好適に用いることができる。

（ｄ）導電性粒子の配合量は、特に制限は受けないが、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全体積を基準として、０．１体積％以上が好ましく、０．２体積％以上がより好ましい。上記配合量が０．１体積％以上であると、導電性が向上し易くなる。（ｄ）導電性粒子の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全体積を基準として、３０体積％以下が好ましく、１０体積％以下がより好ましい。上記配合量が３０体積％以下であると、回路の短絡が生じ難くなる。なお、「体積％」は２３℃の硬化前の各成分の体積をもとに決定されるが、各成分の体積は、比重を利用して重量から体積に換算することができる。また、メスシリンダー等にその成分を溶解したり膨潤させたりせず、その成分をよくぬらす適当な溶媒（水、アルコール等）を入れたものに、その成分を投入し増加した体積をその成分の体積として求めることもできる。

（その他の成分）
本実施形態に係る接着剤組成物には、硬化速度の制御及び貯蔵安定性を更に向上させるために、安定化剤を添加することできる。このような安定化剤としては、特に制限なく公知の化合物を使用することができるが、例えば、ベンゾキノン、ハイドロキノン等のキノン誘導体；４−メトキシフェノール、４−ｔ−ブチルカテコール等のフェノール誘導体；２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル等のアミノキシル誘導体；テトラメチルピペリジルメタクリレート等のヒンダードアミン誘導体が挙げられる。安定化剤は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。

安定化剤の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、０．００５質量％以上が好ましく、０．０１質量％以上がより好ましく、０．０２質量％以上が更に好ましい。上記配合量が０．００５質量％以上であると、硬化速度を制御し易くなると共に貯蔵安定性が向上し易い傾向がある。安定化剤の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、１０質量％以下が好ましく、８質量％以下がより好ましく、５質量％以下が更に好ましい。上記配合量が１０質量％以下であると、他の成分と相溶し易い傾向がある。

また、本実施形態に係る接着剤組成物には、アルコキシシラン誘導体やシラザン誘導体に代表されるカップリング剤、密着向上剤及びレベリング剤等の接着助剤を適宜添加してもよい。カップリング剤としては、具体的には、下記一般式（Ｑ）で表される化合物が好ましい。カップリング剤は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。

［式（Ｑ）中、Ｒ^２５、Ｒ^２６及びＲ^２７はそれぞれ独立に、水素原子、炭素数１〜５のアルキル基、炭素数１〜５のアルコキシ基、炭素数１〜５のアルコキシカルボニル基又はアリール基を示し、Ｒ^２８は（メタ）アクリロイル基、ビニル基、イソシアナート基、イミダゾール基、メルカプト基、アミノ基、メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ベンジルアミノ基、フェニルアミノ基、シクロヘキシルアミノ基、モルホリノ基、ピペラジノ基、ウレイド基又はグリシジル基を示し、ｓは１〜１０の整数を示す。］

本実施形態に係る接着剤組成物は、応力緩和及び接着性向上を目的に、ゴム成分を含有してもよい。ゴム成分とは、そのままの状態でゴム弾性（ＪＩＳ Ｋ６２００）を示す成分又は反応によりゴム弾性を示す成分をいう。ゴム成分は、室温（２５℃）で固形でも液状でもよいが、流動性向上の観点から液状であることが好ましい。ゴム成分としては、ポリブタジエン骨格を有する化合物が好ましい。ゴム成分は、シアノ基、カルボキシル基、水酸基、（メタ）アクリロイル基又はモルホリン基を有していてもよい。また、接着性向上の観点から、高極性基であるシアノ基、カルボキシル基を側鎖あるいは末端に含むゴム成分が好ましい。なお、ポリブタジエン骨格を有していても、熱可塑性を示す場合は（ａ）熱可塑性樹脂に分類し、ラジカル重合性を示す場合は（ｂ）ラジカル重合性化合物に分類する。

ゴム成分としては、具体的には、ポリイソプレン、ポリブタジエン、カルボキシル基末端ポリブタジエン、水酸基末端ポリブタジエン、１，２−ポリブタジエン、カルボキシル基末端１，２−ポリブタジエン、水酸基末端１，２−ポリブタジエン、アクリルゴム、スチレン−ブタジエンゴム、水酸基末端スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル基、水酸基、（メタ）アクリロイル基又はモルホリン基をポリマー末端に含有するアクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム、水酸基末端ポリ（オキシプロピレン）、アルコキシシリル基末端ポリ（オキシプロピレン）、ポリ（オキシテトラメチレン）グリコール、ポリオレフィングリコール等が挙げられる。

また、上記高極性基を有し、室温で液状であるゴム成分としては、具体的には、液状アクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル基、水酸基、（メタ）アクリロイル基又はモルホリン基をポリマー末端に含有する液状アクリロニトリル−ブタジエンゴム、液状カルボキシル化ニトリルゴム等が挙げられる。極性基であるアクリロニトリルの配合量は１０〜６０質量％が好ましい。

これらのゴム成分は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。

また、本実施形態に係る接着剤組成物には、応力緩和及び接着性向上を目的に、有機微粒子を添加してもよい。有機微粒子の平均粒径は０．０５〜１．０μｍが好ましい。なお、有機微粒子が上述のゴム成分からなる場合は、有機微粒子ではなくゴム成分に分類し、有機微粒子が上述の（ａ）熱可塑性樹脂からなる場合は、有機微粒子ではなく（ａ）熱可塑性樹脂に分類する。

有機微粒子としては、具体的には、ポリイソプレン、ポリブタジエン、カルボキシル基末端ポリブタジエン、水酸基末端ポリブタジエン、１，２−ポリブタジエン、カルボキシル基末端１，２−ポリブタジエン、アクリルゴム、スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル基、水酸基、（メタ）アクリロイル基又はモルホリン基をポリマー末端に含有するアクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム、水酸基末端ポリ（オキシプロピレン）、アルコキシシリル基末端ポリ（オキシプロピレン）、ポリ（オキシテトラメチレン）グリコール、ポリオレフィングリコール（メタ）アクリル酸アルキル−ブタジエン−スチレン共重合体、（メタ）アクリル酸アルキル−シリコーン共重合体又はシリコーン−（メタ）アクリル共重合体、若しくは、これらの複合体からなる有機微粒子が挙げられる。

また、後述する基板がポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート及びポリエチレンナフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する基材から構成されている接続構造体に用いられる接着剤組成物では、シリコーン微粒子を含有していてもよい。

基板がポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート及びポリエチレンナフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する基材から構成されている接続構造体に用いられる接着剤組成物がシリコーン微粒子を含有することで、内部応力を十分に緩和することができるため、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート及びポリエチレンナフタレートに対する接着強度が更に向上し、接続端子を有する部材への接着強度を更に向上させることができる。また、長時間の信頼性試験後にも更に安定した性能を維持することができる。

シリコーン微粒子としては、ゴム弾性を有するポリオルガノシルセスキオキサン樹脂の微粒子が知られており、球状又は不定形のシリコーン微粒子が用いられる。また、分散性及び内部応力の緩和の観点から、シリコーン微粒子が１００万以上の重量平均分子量を有することが好ましい。また、シリコーン微粒子は、三次元架橋構造を有することが好ましい。このようなシリコーン微粒子は、樹脂に対する分散性が高く、硬化後の応力緩和性に一層優れる。１００万以上の重量平均分子量を有する及び／又は三次元架橋構造を有するシリコーン微粒子は、いずれも熱可塑性樹脂等のポリマー、モノマー、溶媒への溶解性が低いため、上述の効果を一層顕著に得ることができる。ここで「三次元架橋構造を有する」とは、ポリマー鎖が三次元網目構造を有していることを示す。また、シリコーン微粒子のガラス転移温度は、−１３０℃以上−２０℃以下が好ましく、−１２０℃以上−４０℃以下がより好ましい。このようなシリコーン微粒子は、回路接続材料としての接着剤組成物の内部応力を十分に緩和することができる。

このような構造を有するシリコーン微粒子としては、具体的には、ビニル基を少なくとも２個含有するオルガノポリシロキサンと、ケイ素原子に結合した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジエンポリシロキサンと、白金系触媒との反応によって得られるシリコーン微粒子（例えば、特開昭６２−２５７９３９号公報）；アルケニル基を有するオルガノポリシロキサン、ヒドロシリル基を有するオルガノポリシロキサン及び白金系触媒を用いて得られるシリコーン微粒子（例えば特開昭６３−７７９４２号公報）；ジオルガノシロキサン、モノオルガノシルセスキオキサン、トリオルガノシロキシ及び白金系触媒を用いて得られるシリコーン微粒子（例えば、特開昭６２−２７０６６０号公報）；メチルシラントリオール及び／又はその部分縮合物の水／アルコール溶液をアルカリ水溶液に滴下し重縮合反応を行わせて得られるシリコーン微粒子（例えば、特許第３９７０４５３号公報）等を用いることができる。また、分散性や基材との密着性を向上させるために、エポキシ化合物を添加又は共重合させたシリコーン微粒子（例えば、特開平３−１６７２２８）、アクリル酸エステル化合物を添加又は共重合させたシリコーン微粒子等も用いることもできる。

分散性を更に向上させるためには、コアシェル型の構造を有するシリコーン微粒子を用いることが好ましい。コアシェル型の構造としては、核材（コア層）表面のガラス転移温度より高いガラス転移温度を有する表面層（シェル層）を形成した構造や、核材（コア層）の外部にグラフト層（シェル層）を有する構造があり、コア層とシェル層で組成が異なるシリコーン微粒子を用いることができる。具体的には、シリコーンゴム球状微粒子の水分散液に、アルカリ性物質又はアルカリ性水溶液とオルガノトリアルコキシシランを添加し、加水分解、縮合反応したコアシェル型シリコーン微粒子（例えば、第２８３２１４３号）、国際公開第０９／０５１０６７号に記載されるようなコアシェル型シリコーン微粒子を用いることもできる。また、分子末端若しくは分子内側鎖に水酸基、エポキシ基、ケチミン、カルボキシル基、メルカプト基等の官能基を含有したシリコーン微粒子を用いることができる。このようなシリコーン微粒子は、フィルム形成成分やラジカル重合性物質への分散性が向上するため好ましい。

シリコーン微粒子の平均粒径は、０．０５〜２５μｍが好ましく、０．１〜２０μｍがより好ましい。平均粒径が０．０５μｍ未満であると、表面積の増大によって、接着剤組成物の流動性が低下する場合がある。また、平均粒径が２５μｍを超えると、内部応力の緩和が十分に発揮しにくい場合がある。

シリコーン微粒子の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、３質量％以上が好ましく、５質量％以上がより好ましい。シリコーン微粒子の配合量が３質量％以上であると、内部応力が緩和され易くなる。シリコーン微粒子の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、４０質量％以下が好ましく、３０質量％以下がより好ましい。シリコーン微粒子の配合量が４０質量％以下であると、接着剤組成物の可とう性（弾性率、伸び）が向上し、接着強度が低下し難くなる。

これらのシリコーン微粒子は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。

本実施形態に係る接着剤組成物は、接続信頼性を更に向上させることを目的に、無機フィラーを含むことができる。無機フィラーとしては特に制限は無いが、鱗片状の粒子形状を有することが好ましい。鱗片状とは鱗の様な扁平状もしくは薄片の不定形状をいい、平面方向を有し、且つ該平面方向に直交する方向に厚みを有する形状のものを包含する。また、鱗片状においては、厳密に魚の鱗の形状に限定されるものではなく、狭義の鱗片状のみならず、板状、円形、楕円形、多角形に類する形である粒子を含む。

無機フィラーの平均粒子径は、平面平均幅に関しては、０．５〜２０μｍが好ましく、１〜１５μｍがより好ましく、１〜１０μｍが更に好ましい。また、平均厚みは０．００１〜１μｍが好ましく、０．００２〜０．８μｍがより好ましく、０．００５〜０．５μｍが更に好ましい。平面平均幅が０．５μｍ未満の場合、粒子の表面積が増大し、接続時の流動性が低下し易く、２０μｍを超える場合、配向性が小さくなり、回路接続の妨げになることがある。平均厚みが０．００１μｍ未満である場合、粒子が略粒状となり、鱗片状の効果が得られ難くなり、１μｍを超える場合、回路接続の妨げになることがある。

無機フィラーとして、例えば、シリカ、マグネシア、ベントナイト、スメクタイト、アルミナ又は窒化ホウ素からなるフィラーを用いることができる。また、流動性の観点から、無機フィラーの形状は鱗片状が好ましく、分散性の観点から、窒化ホウ素を用いることが好ましい。無機フィラーが多孔質状の場合、表面積の増加によって、回路接続用接着剤の流動性が低下し、接続信頼性に影響を及ぼすことがある。また、繊維状の無機フィラーの場合、回路接続用接着剤中で無秩序に充填されるため、接続信頼性に影響を及ぼすことがある。

窒化ホウ素の種類としては、無定形化ホウ素（ａ−ＢＮ）、六方晶窒化ホウ素（ｈ−ＢＮ）、立方晶窒化ホウ素（ｃ−ＢＮ）があるが、高い潤滑性、耐熱性の観点から、ｈ−ＢＮを用いることが好ましい。

無機フィラーの配合量は、接着剤組成物全体に対して、０．２〜２０質量％が好ましく、０．５〜１５質量％がより好ましく、１〜１０質量％が更に好ましい。無機フィラーの配合量が、０．２質量％以上の場合、無機フィラー添加による耐熱性向上の効果が期待でき、２０質量％以下の場合、回路接続用接着剤の流動性が向上し易くなる。

無機フィラーを含む接着剤組成物を用いて回路部材を接続する場合、無機フィラーが回路部材に対して平行に配向し、それぞれの無機フィラーが層状を形成していることが好ましい。接着剤組成物に含まれる無機フィラーが、回路部材に対して平行に配向することによって、耐湿信頼性試験中における回路部材の面方向に対する熱膨張による伸縮によって発生する回路部材と回路接続用接着剤間の応力を抑制することができる。

無機フィラーの表面をシランカップリング剤等で処理をすることが好ましい。無機フィラーの表面をシランカップリング剤で処理することで、接着剤組成物との濡れ性、密着性を向上させ、流動性及び接着強度を向上させることができる。また、無機フィラーの表面処理の有無に関しては、エネルギー分散型蛍光Ｘ線分析（ＥＤＸ）を用いて確認することができる。

本実施形態に係る接着剤組成物が常温で液状である場合には、ペースト状で使用することができる。接着剤組成物が室温で固体の場合には、加熱して使用する他、溶媒を使用してペースト化してもよい。使用できる溶媒としては、接着剤組成物及び添加剤と反応性がなく、且つ十分な溶解性を示すものが好ましく、常圧での沸点が５０〜１５０℃であるものが好ましい。沸点が５０℃未満であると、室温で放置した場合に揮発することが多くなり、開放系での使用が困難となる傾向にある。また、沸点が１５０℃を超えると、溶媒を揮発させることが困難となり、接着後の信頼性が低下し易い傾向がある。

また、本実施形態に係る接着剤組成物は、フィルム状に成形して接着シートとして用いることもできる。必要により接着剤組成物に溶媒等を加える等した溶液を、フッ素樹脂フィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、離型紙等の剥離性基材上に塗布した後、又は、不織布等の基材に上記溶液を含浸させて剥離性基材上に載置した後、溶媒等を除去してフィルムとして使用することができる。フィルムの形状で使用すると、取扱性等の点から一層便利である。

（接着シート）
図１は、実施形態に係る接着シートを示す模式断面図である。接着シート５は、基材６とその一方面上に設けられた上記接着剤組成物から形成された接着剤層４とを有する。

基材６としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、フッ素樹脂フィルム等の樹脂フィルム及び離型紙を使用することができる。

また、上記接着シート５は、任意のスリット幅に切断し、図２に示すようにリール状に巻上げて接着剤リールを作製し、接着テープとして用いることもできる。接着テープとして使用すると、取扱い性等の点から更に便利である。

（接着剤リール）
図２は、接着剤リールの一実施形態を示す斜視図である。図２に示す接着剤リール５０は、筒状の巻芯１及び巻芯１の軸方向の両端面にそれぞれ設けられた円形の側板２を備える。

巻芯１の外面Ｆ１上には接着シート５が巻かれ、巻重体を構成している。また、接着剤リール５０は、通常の圧着装置の回転軸が挿入される軸穴３ａを有している。接着剤リール５０は、軸穴３ａが圧着装置の回転軸に挿入されるようにしてセットされ、接着シート５を矢印方向に繰り出すことができる。

接着剤リール５０は、上述の接着剤層４を有する接着シート５が巻かれた巻重体（接着テープ）を有するため、接着剤成分の染み出しが十分に抑制されており、耐ブロッキング性に十分に優れている。このため、接着剤リール５０は、接着シート５を円滑に繰り出すことができる。これによって、回路部材の接続構造体の製造プロセスにおける歩留まりを十分に向上させることができる。

巻芯１の直径は、好ましくは３０〜１５０ｍｍであり、より好ましくは５０〜１２０ｍｍである。巻芯１の直径をこのような範囲とすれば、本発明の効果が一層得られやすくなる。また、リールに巻かれる接着シート５の幅は、好ましくは０．３〜１０ｍｍ、より好ましくは０．５〜５ｍｍであり、その長さは好ましくは５０〜５００ｍｍ、より好ましくは１００〜３００ｍｍである。接着シート５を上記サイズとすれば、本発明の効果が一層得られやすくなる。

本実施形態に係る接着剤組成物は、加熱及び加圧を併用して接着させることができる。加熱温度は、１００〜２００℃の温度が好ましい。圧力は、被着体に損傷を与えない範囲が好ましく、一般的には０．１〜１０ＭＰａが好ましい。これらの加熱及び加圧は、０．５〜１２０秒間の範囲で行うことが好ましく、１２０〜１９０℃、３ＭＰａ、１０秒間の加熱でも接着させることが可能である。

本実施形態に係る接着剤組成物は、熱膨張係数の異なる異種の被着体の接着剤として使用することができ、具体的には、異方導電接着剤、銀ペースト、銀フィルム等に代表される回路接続材料として使用することができる。

例えば、第１の回路基板及び第１の回路基板の主面上に配置された第１の接続端子を有する第１の回路部材と、第２の回路基板及び第２の回路基板の主面上に配置された第２の接続端子を有する第２の回路部材とを、第１の接続端子及び第２の接続端子が互いに対向すると共に第１の接続端子及び第２の接続端子が電気的に接続した状態で、本実施形態に係る接着剤組成物を介して配置することにより、回路部材の接続構造体を構成することができる。このように、本実施形態に係る接着剤組成物は、回路接続用接着剤として有用である。

また、本実施形態に係る接着剤組成物は、回路接続用のみならず、ＣＳＰ用エラストマー、ＣＳＰ用アンダーフィル材、ＬＯＣテープ等に代表される半導体素子の接着剤として使用することができる。

（接続構造体）
次に、上述した接着剤組成物を用いた接続構造体について説明する。図３は、第１実施形態に係る接続構造体を示す模式断面図である。図４は、図３に示す接続構造体の製造方法を示す模式断面図である。図３に示す回路部材の接続構造体１００は、（ｄ）導電性粒子を含有しない接着剤組成物を用いて得られる。

図３に示す回路部材の接続構造体１００は、回路部材（第１の回路部材）１０と、回路部材（第２の回路部材）２０と、接続部材３０とを備える。回路部材１０は、回路基板（第１の基板）１２と、回路基板１２の主面１２ａ上に配置された接続端子（第１の接続端子）１４と、を有している。回路部材２０は、回路基板（第２の基板）２２と、回路基板２２の主面２２ａ上に配置された接続端子（第２の接続端子）２４と、を有している。

接続部材３０は、回路部材１０及び回路部材２０の間に配置されている。接続部材３０は、主面１２ａ及び主面２２ａが互いに略平行に対向するように、回路部材１０及び回路部材２０を接続している。接続構造体１００において接続端子１４と接続端子２４とは、対向配置されていると共に、互いに接することにより電気的に接続されている。接続部材３０は、後述する接着剤組成物３０ａの硬化物からなる。

接続構造体１００は、例えば、次のようにして製造することができる。まず、図４に示すように、回路部材１０と、回路部材２０と、上記接着剤組成物からなる接着剤組成物３０ａと、を用意する。接着剤組成物３０ａは、例えば、上記接着剤組成物がフィルム状に成形されてなる。次に、回路部材２０における接続端子２４が形成されている主面２２ａ上に接着剤組成物３０ａを載せる。そして、接続端子１４が接続端子２４と対向するように接着剤組成物３０ａの上に回路部材１０を載せる。続いて、回路部材１０及び回路部材２０を介して接着剤組成物３０ａを加熱しながら接着剤組成物３０ａを硬化させると共に主面１２ａ、２２ａに垂直な方向に加圧し、回路部材１０、２０の間に接続部材３０を形成する。これにより、接続構造体１００が得られる。

上記接着剤組成物が導電性粒子を含む場合、このような接着剤組成物を使用して作製した異方導電フィルムを、相対時する接続端子間に介在させて加熱加圧することで、導電性粒子を介して接続端子同士を電気的に接続しつつ回路部材同士を接着することにより、回路部材の接続構造体を得ることができる。図５は、第２実施形態に係る接続構造体を示す模式断面図である。図６は、図５に示す接続構造体の製造方法を示す模式断面図である。図５に示す回路部材の接続構造体２００は、（ｄ）導電性粒子を含有する接着剤組成物を用いて得られる。

図５に示す回路部材の接続構造体２００は、接続構造体１００と同様の回路部材１０及び回路部材２０と、接続部材４０とを備える。接続構造体２００において接続端子１４と接続端子２４とは、互いに離隔した状態で対向配置されている。

接続部材４０は、回路部材１０及び回路部材２０の間に配置されている。接続部材４０は、後述する接着剤組成物４０ａの硬化物からなり、接着剤成分４２と、接着剤成分４２中に分散した導電性粒子４４とを有している。接着剤成分４２は、後述する接着剤成分４２ａの硬化物からなる。接続構造体２００では、対向する接続端子１４と接続端子２４との間において導電性粒子４４が接続端子１４、２４に接することにより、導電性粒子４４を介して接続端子１４、２４が互いに電気的に接続されている。

接続構造体２００は、例えば、次のようにして製造することができる。まず、図６に示すように、回路部材１０と、回路部材２０と、上記接着剤組成物からなる接着剤組成物４０ａとを用意する。接着剤組成物４０ａは、例えば、上記接着剤組成物がフィルム状に成形されてなる。接着剤組成物４０ａは、接着剤成分４２ａと、接着剤成分４２ａ中に分散した導電性粒子４４とを有している。その後、上記の回路部材の接続構造体１００を得る方法と同様の方法により接着剤組成物４０ａを介して回路部材１０及び回路部材２０を接続する。これにより、接続構造体２００が得られる。

上記回路部材の接続構造体１００、２００における回路基板１２及び回路基板２２の少なくとも一方は、ガラス転移温度が２００℃以下の熱可塑性樹脂を含有する基材から構成されていてもよい。例えば、回路基板１２及び回路基板２２の少なくとも一方は、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート及びポリエチレンナフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含む有機基材から構成されていてもよい。これにより、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート等の有機基材を用いる場合において、回路基板における接着剤組成物との濡れ性が向上することにより、低温の硬化条件においても優れた接着強度を得ることができる。そのため、長時間の信頼性試験（高温高湿試験）後においても安定した性能（接着強度や接続抵抗）を維持することが可能であり、優れた接続信頼性を得ることができる。

また、回路基板１２及び回路基板２２のうちの一方の回路基板が、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート及びポリエチレンナフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する基材から構成される場合に、回路基板１２及び回路基板２２のうちの他方の回路基板が、ポリイミド及びポリエチレンテレフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する基材から構成されていてもよい。これにより、回路基板における接着剤組成物との濡れ性及び接着強度が更に向上し、更に優れた接続信頼性を得ることができる。

なお、回路基板１２、２２は、半導体、ガラス又はセラミック等の無機質；ポリイミド又はポリカーボネート等の有機物；ガラス／エポキシ等のこれらの複合材料を含有する基材から構成されていてもよい。また、回路基板１２、２２は、フレキシブル基板であってもよい。

本実施形態に係る接着剤組成物は、太陽電池モジュールの作製にも用いることができる。すなわち、本実施形態に係る接続構造体は、基板及び基板の主面上に配置された接続端子を有する太陽電池セルと、配線部材と、太陽電池セル及び配線部材の間に配置された接続部材と、を備え、接続部材が、上記接着剤組成物の硬化物を含有し、接続端子及び配線部材が電気的に接続されていることを特徴とする。

図７は、第３実施形態に係る接続構造体を示す模式断面図である。図７に示す太陽電池モジュール（接続構造体）３００は、太陽電池セル３１０ａ、３１０ｂと、配線部材３２０と、接続部材３３０とを備えている。

太陽電池セル３１０ａ、３１０ｂは、基板３１２と、基板３１２の表面（主面）３１２ａ上に配置された表面電極（接続端子）３１４と、基板３１２の裏面（主面）３１２ｂ上に配置された裏面電極（接続端子）３１６とを有している。基板３１２は、例えば、半導体、ガラス又はセラミック等の無機質、ガラス／エポキシ等の複合材料から構成されている。また、基板３１２は、フレキシブル基板であってもよい。表面３１２ａは、受光面である。

配線部材３２０は、太陽電池セル３１０ａと他の部材とを電気的に接続するための部材であり、例えば、一の太陽電池セルと他の太陽電池セルとを電気的に接続する。図７においては、配線部材３２０により、太陽電池セル３１０ａの表面電極３１４と、太陽電池セル３１０ｂの裏面電極３１６とが電気的に接続されている。

接続部材３３０は、太陽電池セル３１０ａ及び配線部材３２０の間、並びに、太陽電池セル３１０ｂ及び配線部材３２０の間にそれぞれ配置されており、太陽電池セル３１０ａ、３１０ｂと配線部材３２０とを接続している。接続部材３３０は、上記接着剤組成物の硬化物を含有しており、絶縁性物質を含有している。接続部材３３０は、導電性粒子を更に含有していてもよく、導電性粒子を含有していなくてもよい。接続部材３３０が導電性粒子を含有する場合、太陽電池セル３１０ａの表面電極３１４と配線部材３２０とは、導電性粒子を介して電気的に接続され得る。また、太陽電池セル３１０ｂの裏面電極３１６と配線部材３２０もまた、導電性粒子を介して電気的に接続され得る。接続部材３３０が導電性粒子を含有していない場合、例えば、太陽電池セル３１０ａの表面電極３１４や太陽電池セル３１０ｂの裏面電極３１６は、配線部材３２０と接触していてもよい。

太陽電池モジュール３００は、接続部材３３０が上記接着剤組成物の硬化物により構成されている。これにより、太陽電池セル３１０ａ及び配線部材３２０間及び太陽電池セル３１０ｂ及び配線部材３２０間における接続部材３３０の接着強度は十分高く、且つ、太陽電池セル３１０ａ及び配線部材３２０間の接続抵抗は十分小さくなっている。また、高温高湿環境下に長期間おかれた場合であっても、接着強度の低下及び接続抵抗の増大を十分に抑制することができる。さらに、接続部材３３０は低温短時間の加熱処理により形成され得るものである。よって、図７に示す太陽電池モジュールは、接続時に太陽電池セル３１０ａ、３１０ｂを劣化させることなく製造することができ、従来よりも高い信頼性を有することが可能である。

太陽電池モジュール３００は、上述した接続構造体１００、２００の製造方法における回路部材１０及び回路部材２０に代えて太陽電池セル３１０ａ、３１０ｂ及び配線部材３２０を用いて、上述した接続構造体の製造方法と同様の方法で製造することができる。

なお、接続構造体１００、２００及び太陽電池モジュール３００において、接続部材として用いられる上記接着剤組成物は、完全硬化（所定硬化条件で達成できる最高度の硬化）している必要はなく、上記特性を生じる限りにおいて部分硬化の状態であってもよい。

以下に、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。

＜熱可塑性樹脂＞
（ポリエステルウレタンの準備）
ポリエステルウレタン樹脂（商品名：ＵＲ−４８００、東洋紡株式会社製、Ｍｗ：３２０００、Ｔｇ：１０６℃）をメチルエチルケトンとトルエンの１：１混合溶媒に溶解して樹脂分３０質量％の混合溶媒溶解品を準備した。

（フェノキシ樹脂の準備）
フェノキシ樹脂（商品名：ＹＰ−５０、東都化成株式会社製、Ｍｗ：６００００、Ｔｇ：８０℃）４０質量部をメチルエチルケトン６０質量部に溶解して、固形分４０質量％の溶液を準備した。

＜ラジカル重合性化合物＞
（酸変性エポキシアクリレート（ＥＡ１）の合成）
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（商品名：ＥＰＩＣＯＮ−８３５、ＤＩＣ株式会社製）１８５０ｇ、アクリル酸７２０．６ｇ、メチルハイドロキノン５．５ｇ、カルビトールアセテート１３４９．６ｇ及びソルベントナフサ５７８．４ｇを混合し９０℃で攪拌して、反応液を調製した。反応液を６０℃まで冷却し、トリフェニルフォスフィン１６．５ｇを加え、９８℃で３２時間反応した後室温まで冷却し、ビスフェノールＦ型エポキシアクリレート（Ａ１）を得た。

次いで、エポキシアクリレート樹脂（Ａ１）５５３０．６ｇ、ベンゼン−１，２−ジカルボン酸１３３８．５ｇ、カルビトールアセテート５０４．５ｇ及びソルベントナフサ２１６．２ｇを混合し９５℃で１０時間反応して、フタル酸変性ビスフェノールＦ型エポキシアクリレート樹脂（ＥＡ１）を得た。ＥＡ１のＭｗは１１０００であった。

（酸変性エポキシアクリレート（ＥＡ２）の合成）
ビフェニル型エポキシ樹脂（商品名：ＹＬ６１２１Ｈ、三菱化学株式会社製）１８００ｇ、アクリル酸７２０．６ｇ、メチルハイドロキノン５．５ｇ、カルビトールアセテート１３４９．６ｇ及びソルベントナフサ５７８．４ｇを混合し９０℃で攪拌して、反応液を調製した。反応液を６０℃まで冷却し、トリフェニルフォスフィン１６．５ｇを仕込み、９８℃で３２時間反応した後室温まで冷却し、ビフェニル型エポキシアクリレート（Ａ２）を得た。

次いで、エポキシアクリレート樹脂（Ａ２）５５３０．６ｇ、ベンゼン−１，２−ジカルボン酸１３３８．５ｇ、カルビトールアセテート５０４．５ｇ及びソルベントナフサ２１６．２ｇを混合し９５℃で１０時間反応して、フタル酸変性ビフェニル型エポキシアクリレート樹脂（ＥＡ２）を得た。ＥＡ２のＭｗは４５００であった。

（酸変性エポキシアクリレート（ＥＡ３）の合成）
ビフェニル型エポキシ樹脂（商品名：ＹＸ７３９９、三菱化学株式会社）２６００ｇ、アクリル酸７２０．６ｇ、メチルハイドロキノン５．５ｇ、カルビトールアセテート１３４９．６ｇ及びソルベントナフサ５７８．４ｇを混合し９０℃で攪拌して、反応液を調製した。反応液を６０℃まで冷却し、トリフェニルフォスフィン１６．５ｇを仕込み、９８℃で３２時間反応した後室温まで冷却し、ビフェニル型エポキシアクリレート（Ａ３）を得た。

次いで、エポキシアクリレート樹脂（Ａ３）５５３０．６ｇ、ベンゼン−１，２−ジカルボン酸１３３８．５ｇ、カルビトールアセテート５０４．５ｇ及びソルベントナフサ２１６．２ｇを混合し９５℃で１０時間反応して、フタル酸変性ビフェニル型エポキシアクリレート樹脂（ＥＡ３）を得た。ＥＡ３のＭｗは６５００であった。

（ウレタンアクリレート（ＵＡ１）の合成）
攪拌機、温度計、塩化カルシウム乾燥管を有する還流冷却管、及び、窒素ガス導入管を備えた反応容器に、数平均分子量１０００のポリ（１，６−ヘキサンジオールカーボネート）（商品名：デュラノール Ｔ５６５２、旭化成ケミカルズ株式会社製）２５００ｇ（２．５０ｍｏｌ）と、イソホロンジイソシアネート（シグマアルドリッチ社製）６６６ｇ（３．００ｍｏｌ）とを３時間で均一に滴下し、反応容器に充分に窒素ガスを導入した後、７０〜７５℃に加熱して反応させた。反応容器に、ハイドロキノンモノメチルエーテル（シグマアルドリッチ社製）０．５３ｇと、ジブチルスズジラウレート（シグマアルドリッチ社製）５．５３ｇとを添加した後、２−ヒドロキシエチルアクリレート（シグマアルドリッチ社製）２３８ｇ（２．０５ｍｏｌ）を加え、空気雰囲気下７０℃で６時間反応させ、ウレタンアクリレート（ＵＡ１）を得た。ウレタンアクリレートのＭｗは１５０００であった。

（イソシアヌル酸変性アクリレート（Ｍ２１５）の準備）
イソシアヌル酸変性２官能アクリレートとして、ジ（アクリロキシエチル）イソシアヌレート（商品名：アロニックスＭ−２１５、東亞合成株式会社製）を準備した。

（リン酸基を有するビニル化合物（Ｐ−２Ｍ）の準備）
リン酸基を有するビニル化合物として、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルホスフェート（商品名：ライトエステルＰ−２Ｍ、共栄社化学株式会社製）を準備した。

＜ラジカル重合開始剤＞
ラジカル重合開始剤として、ジベンゾイルパーオキサイド（商品名：ナイパーＢＷ、日油株式会社製）を準備した。

＜導電性粒子＞
（導電性粒子の作製）
ポリスチレンを核とする粒子の表面に厚み０．２μｍのニッケル層を設けた後、このニッケル層の外側に厚み０．０２μｍの金層を設けて、平均粒径１０μｍ、比重２．５の導電性粒子を作製した。

［実施例１〜１０及び比較例１〜４］
（接着剤組成物の作製）
固形質量比で表１に示すように熱可塑性樹脂、ラジカル重合性化合物及びラジカル重合開始剤を配合し、さらに、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除いた成分）の全体積を基準として導電性粒子を１．５体積％配合分散させて、接着剤組成物を得た。

（接着シート及び接着テープの作製）
実施例及び比較例で得られた接着剤組成物をそれぞれ、塗工装置を用いて厚み８０μｍのフッ素樹脂フィルム上に塗布し、７０℃、１０分の熱風乾燥によって接着剤層の厚みが１６μｍの接着シートを作製した。次いで、得られた接着シートのフッ素樹脂フィルム側とは反対側の面に対して垂直にスリット刃を入れ、接着シートを切断しながら、０．１ｍ／ｓの速度で該接着シートを巻き取って、リール状製品（接着テープ）を得た。

（接続抵抗、接着強度の測定）
実施例１〜１０及び比較例１〜４で作製した接着シートの接着剤層を、ポリイミドフィルム上にライン幅２５μｍ、ピッチ５０μｍ、厚み８μｍの銅回路を５００本有するフレキシブル回路板（ＦＰＣ）と、０．２μｍのＩＴＯの薄層を形成した厚み１．１ｍｍのガラス（ＩＴＯ、表面抵抗２０Ω／□）との間に介在させた。これを、熱圧着装置（加熱方式：コンスタントヒート型、東レエンジニアリング社製）を用いて、１６０℃、３ＭＰａで１０秒間加熱加圧して幅２ｍｍにわたり接続し、接続構造体Ａを作製した。この接続構造体Ａの隣接回路間の抵抗値を、接続直後と、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽中に２４０時間保持した後（高温高湿試験後）とにおいて、マルチメータを用いて測定した。抵抗値は隣接回路間の抵抗３７点の平均で示した。

また、接続直後と高温高湿試験後とにおいて、接続構造体Ａの接着強度をＪＩＳ−Ｚ０２３７に準じて９０度剥離法で測定した。ここで、接着強度の測定装置としては、東洋ボールドウィン株式会社製テンシロンＵＴＭ−４（剥離速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、２５℃）を使用した。

実施例１〜１０及び比較例１〜４で作製した接着シートの接着剤層を、ポリイミドフィルム（Ｔｇ３５０℃）上にライン幅１５０μｍ、ピッチ３００μｍ、厚み８μｍの銅回路を８０本有するフレキシブル回路板（ＦＰＣ）と、厚み５μｍのＡｇペーストの薄層を形成した厚み０．１μｍのＰＥＴ基板（Ａｇ）との間に介在させた。これを、熱圧着装置（加熱方式：コンスタントヒート型、東レエンジニアリング社製）を用いて、１４０℃、２ＭＰａで２０秒間加熱加圧して幅２ｍｍにわたり接続し、接続構造体Ｂを作製した。ＦＰＣと、Ａｇペーストの薄層を形成したＰＥＴ基板とで構成される接続構造体Ｂの隣接回路間の抵抗値を、接続直後と、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽中に２４０時間保持した後（高温高湿試験後）とにおいて、マルチメータを用いて測定した。抵抗値は隣接回路間の抵抗３７点の平均で示した。

また、接続直後と高温高湿試験後とにおいて、接続構造体Ｂの接着強度を上記接続構造体Ａと同様の条件で測定し、評価した。

以上のように測定した接続構造体Ａ、Ｂの接続抵抗及び接着強度の測定結果を表２に示す。

（接着テープのブロッキング性評価）
上述の通り作製した接着テープを用いて、以下の通り、耐ブロッキング性の評価を行った。まず、接着テープが回転しないように固定し、この接着テープから引き出した接着シートの先端に７５ｇｆ（０．７４Ｎ）の荷重を加えたままの状態で、３５℃の恒温槽中に保持した。２時間保持後、接着テープが回転できるようにして、該接着テープから接着シートを０．１ｍ／ｓの速度で１００ｍ引き出し、基材フィルムと接着剤層との間に剥離が発生したものを耐ブロッキング性「なし」、基材フィルムと接着剤層の剥離が発生しなかったものを耐ブロッキング性「あり」と判定した。なお、判定は目視によって行った。結果を表２に示す。

実施例１〜１０の接着剤組成物を用いて作製した接続構造体はいずれも、接続直後及び高温高湿試験後において良好な接続抵抗及び接着強度を示した。また、実施例１〜１０の接着剤組成物から作製した接着テープはいずれも、優れた耐ブロッキング性を有することが確認された。

１…巻芯、２…側板、３ａ…軸穴、４…接着剤層、５…接着シート、６…基材、１０…回路部材（第１の回路部材）、１２…回路基板（第１の基板）、１２ａ…主面、１４…接続端子（第１の接続端子）、２０…回路部材（第２の回路部材）、２２…回路基板（第２の基板）、２２ａ…主面、２４…接続端子（第２の接続端子）、３０、４０…接続部材、３０ａ、４０ａ…接着剤組成物、４４…導電性粒子、５０…接着剤リール、１００、２００…回路部材の接続構造体、３００…太陽電池モジュール（接続構造体）、３１０ａ、３１０ｂ…太陽電池セル、３１２…基板、３１２ａ…表面（主面）、３１２ｂ…裏面（主面）、３１４…表面電極、３１６…裏面電極、３２０…配線部材、３３０…接続部材。

Claims (11)

1. 熱可塑性樹脂と、ラジカル重合性化合物と、ラジカル重合開始剤とを含み、
   前記ラジカル重合性化合物が酸変性エポキシアクリレートを含有し、
   前記酸変性エポキシアクリレートが、ビスフェノールＦ型酸変性エポキシアクリレート又はビフェニル型酸変性エポキシアクリレートである、回路接続用接着剤組成物。
2. 前記酸変性エポキシアクリレートの重量平均分子量が３０００〜１５０００である、請求項１に記載の接着剤組成物。
3. 熱可塑性樹脂と、ラジカル重合性化合物と、ラジカル重合開始剤とを含み、
   前記ラジカル重合性化合物が酸変性エポキシアクリレートを含有し、
   前記酸変性エポキシアクリレートの重量平均分子量が３０００〜１５０００である、回路接続用接着剤組成物。
4. 前記ラジカル重合性化合物が、リン酸基を有するビニル化合物を更に含有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
5. 前記熱可塑性樹脂が、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、ブチラール樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂及びポリアミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
6. 導電性粒子を更に含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
7. 基材と、該基材上に設けられた請求項１〜６のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤組成物からなる接着剤層と、を備える接着シート。
8. 請求項７に記載の接着シートと、該接着シートが巻かれた巻芯と、を備える接着剤リール。
9. 第１の基板及び該第１の基板の主面上に配置された第１の接続端子を有する第１の回路部材と、
   第２の基板及び該第２の基板の主面上に配置された第２の接続端子を有する第２の回路部材と、
   前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材の間に配置された接続部材と、を備え、
   前記接続部材が、請求項１〜６のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤組成物の硬化物を含有し、
   前記第１の接続端子及び前記第２の接続端子が電気的に接続されている、回路部材の接続構造体。
10. 前記第１の基板及び前記第２の基板の少なくとも一方が、ガラス転移温度が２００℃以下の熱可塑性樹脂を含む基材から構成されている、請求項９に記載の接続構造体。
11. 前記第１の基板が、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート及びポリエチレンナフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する基材から構成され、
    前記第２の基板が、ポリイミド樹脂及びポリエチレンテレフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する基材から構成されている、請求項９又は１０に記載の接続構造体。

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