JPWO2011111254A1 - レドックスフロー電池 - Google Patents
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Abstract
Description
Mn3+は不安定であり、マンガンイオンの水溶液では、以下の不均化反応によってMn2+(2価)及びMnO2(4価)を生じる。
不均化反応:2Mn3++2H2O ⇔ Mn2++MnO2(析出)+4H+
(1) 上記析出抑制手段として、上記正極電解液にチタンイオンを含有している。
(2) 上記析出抑制手段として、上記正極電解液の充電深度を1電子反応で計算して90%以下となるように運転する。
更に、正極電解液にチタンイオンを含有する場合、以下の(3)の形態とすることができる。
(3) 上記正極電解液及び上記負極電解液の双方が、マンガンイオン及びチタンイオンの双方を含有している。
(1) 正極電解液が、2価のマンガンイオン及び3価のマンガンイオンの少なくとも一種のマンガンイオンと、4価のマンガンと、4価のチタンイオンとを含有する形態
(2) 正極電解液が、2価のマンガンイオン及び3価のマンガンイオンの少なくとも一種のマンガンイオンと、4価のマンガンとを含有する形態
(1) 3価のチタンイオン及び4価のチタンイオンの少なくとも一種のチタンイオンを含有する。
(2) 2価のバナジウムイオン及び3価のバナジウムイオンの少なくとも一種のバナジウムイオンを含有する。
(3) 2価のクロムイオン及び3価のクロムイオンの少なくとも一種のクロムイオンを含有する。
(4) 2価の亜鉛イオンを含有する。
(5) 2価のスズイオン及び4価のスズイオンの少なくとも一種のスズイオンを含有する。
(1) Ru,Ti,Ir,Mn,Pd,Au,及びPtから選択される少なくとも一種の金属と、Ru,Ti,Ir,Mn,Pd,Au,及びPtから選択される少なくとも一種の金属の酸化物とを含む複合材(例えば、Ti基体にIr酸化物やRu酸化物を塗布したもの)、(2) 上記複合材を含むカーボン複合物、(3) 上記複合材を含む寸法安定電極(DSE)、(4) 導電性ポリマ(例えば、ポリアセチレン、ポリチオフェンなどの電気を通す高分子材料)、(5) グラファイト、(6) ガラス質カーボン、(7) 導電性ダイヤモンド、(8) 導電性ダイヤモンドライクカーボン(DLC)、(9) カーボンファイバからなる不織布、(10) カーボンファイバからなる織布
[試験例1]
図1に示すレドックスフロー電池システムを構築し、正極電解液として、活物質にマンガンイオンを含有する電解液を用いて充放電を行い、この正極電解液の充電深度(SOC)と析出現象との関係を調べた。
活物質電気量=モル数×ファラデー定数=体積×濃度×96,485(A・秒/モル)
理論充電時間=活物質電気量/充電電流(I)
充電深度=充電電気量/理論充電電気量
=(充電時間×電流)/(理論充電時間×電流)
=充電時間/理論充電時間
試験例1と同様にレドックスフロー電池システムを構築して充放電を行い、電池特性(電流効率、電圧効率、エネルギー効率)を調べた。
硫酸(H2SO4)に対するマンガンイオン(2価)の溶解度を調べた。その結果を図5に示す。図5に示すように硫酸濃度の増加に従って、マンガンイオン(2価)の溶解度が減少し、硫酸濃度が5Mの場合、溶解度は0.3Mとなることが分かる。逆に、硫酸濃度が低い領域では、4Mという高い溶解度が得られることが分かる。この結果から、電解液中のマンガンイオン濃度を高めるためには、特に、実用上望まれる0.3M以上の濃度を得るためには、電解液の溶媒に硫酸水溶液を用いる場合、硫酸濃度を5M未満と低くすることが好ましいことが分かる。
試験例1と同様にバナジウム-マンガン系レドックスフロー電池システムを構築して充放電を行い、析出状態を調べた。
(I) 硫酸濃度:マンガンイオン(2価)濃度=1M:4M
(II) 硫酸濃度:マンガンイオン(2価)濃度=2M:3M
(III) 硫酸濃度:マンガンイオン(2価)濃度=4M:1.5M
試験例4と同様にバナジウム-マンガン系レドックスフロー電池システムを構築して充放電を行い、析出状態を調べた。
[試験例6]
図2に示す実施形態2のレドックスフロー電池システムを構築し、正極電解液として、マンガンイオンおよびチタンイオンの双方を含有する電解液を用いて充放電を行い、析出状態及び電池特性を調べた。
[試験例7]
図3に示す実施形態3のレドックスフロー電池システムを構築し、正極電解液及び負極電解液の双方に、マンガンイオン及びチタンイオンの双方を含有する電解液を用いて充放電を行い、析出状態及び電池特性を調べた。
104 正極電極 105 負極電極 106 正極電解液用のタンク
107 負極電解液用のタンク 108,109,110,111 導管 112,113 ポンプ
200 制御手段 201 入力手段 202 充電時間演算手段 203 記憶手段
204 タイマ手段 205 SOC演算手段 206 判断手段 207 命令手段
210 直接入力手段 211 表示手段
[試験例1]
図1に示すレドックスフロー電池システムを構築し、正極電解液として、活物質にマンガンイオンを含有する電解液を用いて充放電を行い、この正極電解液の充電深度(SOC)と析出現象との関係を調べた。
Claims (16)
- 正極電極と、負極電極と、これら両電極間に介在される隔膜とを具える電池セルに正極電解液及び負極電解液を供給して充放電を行うレドックスフロー電池であって、
前記正極電解液は、マンガンイオンを含有し、
前記負極電解液は、チタンイオン、バナジウムイオン、クロムイオン、亜鉛イオン、及びスズイオンから選択される少なくとも一種の金属イオンを含有し、
MnO2の析出を抑制する析出抑制手段を具えることを特徴とするレドックスフロー電池。 - 前記析出抑制手段として、前記正極電解液にチタンイオンを含有していることを特徴とする請求項1に記載のレドックスフロー電池。
- 前記正極電解液及び前記負極電解液の双方が、マンガンイオン及びチタンイオンの双方を含有していることを特徴とする請求項1又は2に記載のレドックスフロー電池。
- 前記析出抑制手段として、前記正極電解液の充電深度を1電子反応で計算して90%以下となるように運転することを特徴とする請求項1に記載のレドックスフロー電池。
- 前記マンガンイオン及びチタンイオンの各濃度がいずれも0.3M以上5M以下であることを特徴とする請求項2又は3に記載のレドックスフロー電池。
- 前記マンガンイオンの濃度、及び前記負極電解液の各金属イオンの濃度がいずれも0.3M以上5M以下であることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載のレドックスフロー電池。
- 前記両電解液は、硫酸アニオンを含有し、
前記両電解液の硫酸濃度が5M未満であることを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載のレドックスフロー電池。 - 前記正極電解液は、2価のマンガンイオン及び3価のマンガンイオンの少なくとも一種のマンガンイオンと、4価のチタンイオンとを含有し、
前記負極電解液は、以下の(1)〜(5)のいずれか一つを満たすことを特徴とする請求項2に記載のレドックスフロー電池。
(1) 3価のチタンイオン及び4価のチタンイオンの少なくとも一種のチタンイオンを含有する。
(2) 2価のバナジウムイオン及び3価のバナジウムイオンの少なくとも一種のバナジウムイオンを含有する。
(3) 2価のクロムイオン及び3価のクロムイオンの少なくとも一種のクロムイオンを含有する。
(4) 2価の亜鉛イオンを含有する。
(5) 2価のスズイオン及び4価のスズイオンの少なくとも一種のスズイオンを含有する。 - 前記正極電解液は、2価のマンガンイオン及び3価のマンガンイオンの少なくとも一種のマンガンイオンと、4価のマンガンと、4価のチタンイオンとを含有し、
前記負極電解液は、以下の(I)〜(V)のいずれか一つを満たすことを特徴とする請求項2に記載のレドックスフロー電池。
(I) 2価のチタンイオン、3価のチタンイオン、及び4価のチタンイオンから選択される少なくとも一種のチタンイオンを含有する。
(II) 2価のバナジウムイオン及び3価のバナジウムイオンの少なくとも一種のバナジウムイオンを含有する。
(III) 2価のクロムイオン及び3価のクロムイオンの少なくとも一種のクロムイオンを含有する。
(IV) 2価の亜鉛イオンを含有する。
(V) 2価のスズイオン及び4価のスズイオンの少なくとも一種のスズイオンを含有する。 - 前記正極電解液は、更に、3価のクロムイオンを含有し、
前記負極電解液は、クロムイオンと、2価のマンガンイオンとを含有することを特徴とする請求項2に記載のレドックスフロー電池。 - 前記正極電解液は、2価のマンガンイオン及び3価のマンガンイオンの少なくとも一種のマンガンイオンと、4価のチタンイオンとを含有し、
前記負極電解液は、3価のチタンイオン及び4価のチタンイオンの少なくとも一種のチタンイオンと、2価のマンガンイオンとを含有することを特徴とする請求項3に記載のレドックスフロー電池。 - 前記正極電解液は、2価のマンガンイオン及び3価のマンガンイオンの少なくとも一種のマンガンイオンと、4価のマンガンと、4価のチタンイオンとを含有し、
前記負極電解液は、2価のチタンイオン、3価のチタンイオン、及び4価のチタンイオンの少なくとも一種のチタンイオンと、2価のマンガンイオンとを含有することを特徴とする請求項3に記載のレドックスフロー電池。 - 前記正極電解液は、2価のマンガンイオン及び3価のマンガンイオンの少なくとも一種のマンガンイオンを含有し、
前記負極電解液は、以下の(1)〜(5)のいずれか一つを満たすことを特徴とする請求項4に記載のレドックスフロー電池。
(1) 3価のチタンイオン及び4価のチタンイオンの少なくとも一種のチタンイオンを含有する。
(2) 2価のバナジウムイオン及び3価のバナジウムイオンの少なくとも一種のバナジウムイオンを含有する。
(3) 2価のクロムイオン及び3価のクロムイオンの少なくとも一種のクロムイオンを含有する。
(4) 2価の亜鉛イオンを含有する。
(5) 2価のスズイオン及び4価のスズイオンの少なくとも一種のスズイオンを含有する。 - 前記正極電解液は、2価のマンガンイオン及び3価のマンガンイオンの少なくとも一種のマンガンイオンと、4価のマンガンとを含有し、
前記負極電解液は、以下の(I)〜(V)のいずれか一つを満たすことを特徴とする請求項4に記載のレドックスフロー電池。
(I) 2価のチタンイオン、3価のチタンイオン、及び4価のチタンイオンから選択される少なくとも一種のチタンイオンを含有する。
(II) 2価のバナジウムイオン及び3価のバナジウムイオンの少なくとも一種のバナジウムイオンを含有する。
(III) 2価のクロムイオン及び3価のクロムイオンの少なくとも一種のクロムイオンを含有する。
(IV) 2価の亜鉛イオンを含有する。
(V) 2価のスズイオン及び4価のスズイオンの少なくとも一種のスズイオンを含有する。 - 前記正極電極及び前記負極電極は、
Ru,Ti,Ir,Mn,Pd,Au,及びPtから選択される少なくとも一種の金属と、Ru,Ti,Ir,Mn,Pd,Au,及びPtから選択される少なくとも一種の金属の酸化物とを含む複合材、
前記複合材を含むカーボン複合物、
前記複合材を含む寸法安定電極(DSE)、
導電性ポリマ、
グラファイト、
ガラス質カーボン、
導電性ダイヤモンド、
導電性ダイヤモンドライクカーボン(DLC)、
カーボンファイバからなる不織布、
及びカーボンファイバからなる織布から選択される少なくとも一種の材料から構成されており、
前記隔膜は、多孔質膜、膨潤性隔膜、陽イオン交換膜、及び陰イオン交換膜から選択される少なくとも一種の膜であることを特徴とする請求項1〜14のいずれか1項に記載のレドックスフロー電池。 - 前記両極電解液の溶媒は、H2SO4、K2SO4、Na2SO4、H3PO4、K2PO4、Na3PO4、K3PO4、H4P2O7、HNO3、KNO3、及びNaNO3から選択される少なくとも一種の水溶液であることを特徴とする請求項1〜15のいずれか1項に記載のレドックスフロー電池。
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