JP5664724B2 - 固体電池 - Google Patents
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Description
図1は、この発明の実施の形態1に従った電池の断面図である。図1を参照して、固体電池1は、正極集電体10と、正極集電体10に接触する正極合材層100と、正極合材層100に接触する固体電解質層30と、固体電解質層30に接触する負極合材層200と、負極合材層200に接触する負極集電体20とを有する。正極集電体10および負極集電体20は、それぞれアルミニウムや銅などの金属で構成される。正極合材層100は、正極活物質110と、正極活物質110に隣接するように配置される導電助材120と、正極活物質110および導電助材120を取囲む硫化物ガラス31とを有する。
また、硫化物ガラス31として、出発原料として硫化リチウムと、五硫化リンの混合物、もしくは五硫化リンのかわりに単体リンおよび単体硫黄を用いた混合物をメカニカルミリングによりガラス化させることで製造してもよい。
本実施例および比較例として作成した固体電池を両者とも電池作成後64μA/cm2の電流密度にて10サイクル充放電を行なった後、100サイクルの充放電試験を実施した。それぞれの電池において100サイクル充放電試験前の放電可能容量と電池抵抗を基準としたときの実施後における放電可能容量の低下率と電池抵抗の上昇率を確認した。その結果、本実施例では放電可能容量低下率は14%、電池抵抗上昇率は23%であり、比較例では放電可能容量低下率は26%、電池抵抗上昇率は48%であり、本発明は電池の寿命特性の改善に有効であった。
図5は、この発明の実施の形態2に従った電池の断面図である。図5を参照して、実施の形態2に従った固体電池1では、正極合材層100および負極合材層200に硫化物ガラス31とガラスセラミックス32とが混在している点で実施の形態1に従った電池と異なる。実施の形態2では、硫化物ガラス31の状態で電池の形状を構成した後焼成する。その焼成の際の条件を調整して結晶化度を調整し一部をガラス状態のまま残している。すなわち、実施の形態2に従った正極合材層100は硫化物ガラス31が硫化物ガラス31のガラス転移点以上の温度で焼成され、一部の硫化物ガラス31がガラスセラミックス32に転移している。電池としての固体電池1は、正極合材層100と、負極合材層200と、正極合材層100および負極合材層200に挟持されたガラスセラミックス32を含む固体電解質層30とを含む。
本実施例と同じ方法で得た硫化物ガラスをガラス転移点付近の温度(200℃)で数時間焼成することによってガラスセラミックスを得た。
図8は、この発明の実施の形態3に従った電池の断面図である。図8を参照して、実施の形態3に従った固体電池1では、固体電解質としての硫化物ガラス31とガラスセラミックス32が加圧成形前に焼結されたものである点で、実施の形態2に従った固体電池1と異なる。すなわち、実施の形態2では加圧成形した後に焼結してガラスセラミックス32を形成しているのに対し、実施の形態3では、焼成した後に加圧成形して固体電池1を構成している。
本実施例と同じ方法で得た硫化物ガラスをガラス転移点付近の温度(200℃)で数時間焼成することによってガラスセラミックスを得た。
図10は、この発明の実施の形態4に従った電池の断面図である。図10を参照して、この発明の実施の形態4に従った固体電池1では、両方の端部2,3においてガラスセラミックス32が析出している点で、実施の形態1に従った電池と異なる。すなわち、固体電池1周囲のみガラス転移点以上の温度で焼成することによって電池の周囲としての両方の端部2,3でガラスセラミックス32を析出させている。正極合材層100と負極合材層200、場合によっては固体電解質層30を構成する固体電解質としての硫化物ガラスとの混合状態により、粘性のある硫化物ガラスが充放電に伴う活物質の膨張収縮を繰返す。これに起因するイオン伝導ネットワークの破壊を防止し寿命特性を向上させることができる。さらに、このように構成された電池の周囲のみを焼成し電池周囲のみ完全にガラスセラミックス化することによりさらに寿命特性を向上させることができる。すなわち、固体電解質内に硫化物ガラス31が存在する場合に、固体電池1の周囲のみを焼成(加熱)することによって電池周囲のみガラスセラミックス化する。このガラスセラミックス32には流動性がないので充放電に伴う固体電池1の内圧上昇によって生じる硫化物ガラス31の流出をくい止めることができる。
本実施例と同じ方法で得た硫化物ガラスをガラス転移点付近の温度(200℃)で数時間焼成することによってガラスセラミックスを得た。
図12は、この発明の実施の形態5に従った電池の断面図である。図12を参照して、実施の形態5に従った固体電池1では、固体電解質層30と正極合材層100との間に硫化物ガラス層40が設けられ、固体電解質層30と負極合材層200との間にも硫化物ガラス層40が設けられている点で、実施の形態1に従った固体電池1と異なる。なお、実施の形態1に従った電池に硫化物ガラス層40を設けてもよい。
図14を参照して、正極活物質110と導電助材120とガラスセラミックス32とを混合し加圧成形することにより正極合材層100を形成する。また、硫化物ガラス31を加圧成形することにより硫化物ガラス層40を形成する。ガラスセラミックス32を加圧成形することによりガラスセラミックス32を形成する。負極活物質210とガラスセラミックス32を加圧成形することにより負極合材層200を形成する。
図15は、この発明の実施の形態6に従った電池の断面図である。図15を参照して、実施の形態6に従った電池では、複数のセルが積層されて直列に接続されている点で、実施の形態1に従った電池と異なる。1つのセルは3.6Vの起電力を有する。なお、この起電力は正極活物質110および負極活物質210を構成する材料によってさまざまに変えることができる。
図25から図27は、図15で示す電池の別の製造方法を説明するための図である。図25を参照して、まず原料として正極活物質110、負極活物質210、導電助材120および焼成前の硫化物ガラス31を準備する。
実施の形態8では、実施の形態2および4において正極および負極合材層(活物質と固体電解質が接触している状態)を加熱しガラスセラミックス化する際は、α−Fe2O3、Li4Ti5O12、LiCoO2、またはLiNi0.5Mn0.5O2を活物質として使用する。
好ましくは、合材層を硫化物ガラスのガラス転移点以上の温度で焼成することにより一部の硫化物ガラスを残し残りの硫化物ガラスにガラスセラミックスを析出させる工程を備える。
Claims (2)
- 正極または負極の活物質と、
硫化物ガラスと、
ガラスセラミックスと、を備えた合材層を有する固体電池であって、
前記活物質と前記硫化物ガラスとが互いに接触し、
前記固体電池の周囲全体が焼成されてガラスセラミックス化されている、固体電池。 - 正極の活物質と、ガラスセラミックスと、を備え、前記正極の活物質と前記ガラスセラミックスとが互いに接触した、正極合材層と、
負極の活物質と、ガラスセラミックスと、を備え、前記負極の活物質と前記ガラスセラミックスとが互いに接触した、負極合材層と、
ガラスセラミックスを備える固体電解質層と、
硫化物ガラスを含み、前記正極合材層と前記固体電解質層に挟まれる第一層と、
硫化物ガラスを含み、前記負極合材層と前記固体電解質層に挟まれる第二層とを備えた固体電池。
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