JP2010539657A - 健康状態監視用の参照電極を備えたリチウム充電式セル - Google Patents
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Abstract
Description
本願は、米国特許出願第60/993802号(2007年9月14日出願)および米国特許出願第60/994089号(2007年9月17日出願)の出願日の利益を請求するものであり、これらの内容は参照により全体としてここに組み込まれる。
バッテリ寿命に関して改善した充電状態(SOC)および健康状態(SOH)の監視を提供するために、材料、セル設計、バッテリ内に組み込まれた参照電極の使用方法が提供される。参照電極端子用にセル缶(cell can)またはキャップ蓋に追加ポートの必要性なしで参照電極を有する、簡素化したセル設計が提供される。
各セルは、セパレータ膜で分離された第1および第2作動電極を備え、作動電極は、リチウム取り込みおよび放出が可能であり、第1作動電極は、第1電流コレクタ上の第1電気活性層を含み、第2作動電極は、第2電流コレクタ上の第2電気活性層を含み、
各セルは、1つ又はそれ以上の参照電極を備え、各参照電極は、作動電極から電気絶縁されており、セルから出て、電気的測定用の追加端子を提供する分離タブまたは電流コレクタを有しており、
バッテリ管理システムは、バッテリ充電状態モニタを備え、前記モニタは、作動電極の電位差および、1つ又はそれ以上の作動電極と1つ又はそれ以上の参照電極の間の電位に関する情報を受け取るように動作可能である。
1つ又はそれ以上の参照電極を含む電気化学セルについて図1を参照して説明する。電気化学セルは、巻き構造の円柱セルや巻き構造または積層構造の角柱セルなどの任意の幾何形状のものにできる。電気化学セルは、容積が1cm3未満から1リットル超までの範囲で小型または大型のものでもよく、0.1Ah未満から100Ah超までの範囲の電荷容量を有してもよい。
作動電極は、従来の何れの正極および負極でもよい。例として、リチウムイオンバッテリの正極に適切な材料は、LiCoO2,LiNiO2,LiMnO2,LiMn2O4,LiFePO4,V2O5、あるいは、当業者に広く知られた他のカソード、例えば、バインダおよび必要に応じて導電添加剤、例えばカーボンと混合したLixMO2(Mは、Ni,Co,Mn,Al,Mg,Crまたは他の金属を含む)などである。
リチウムイオンバッテリの負極に適切な材料は、カーボン、例えば、黒鉛状または非晶質または部分的に無秩序なカーボン、Liと、Sn,Si,Sb,Al,ZnおよぴAgのうちの1つ又はそれ以上を含む金属合金との間で形成される合金または化合物、あるいは当業者に知られた他のアノード材料を含む。
参照電極用の材料選択は、種々の二次バッテリ、例えば、鉛−酸またはPb−Aバッテリ、アルカリマンガンバッテリ、ニッケル−カドミウムまたは「NiCad」バッテリ、ニッケル−金属水素化物または「NiMH」バッテリ、およびリチウムイオンまたは「Li−ion」バッテリなどにおいて変化するであろう。
特定の参照電極の組み込みは、電気化学セルに対してある範囲の監視能力を提供する。参照電極によって得られる情報は、バッテリ監視システムに提供できる。電極電位の正確な測定は、セルの充電状態の正確な決定を可能にする。充電状態は、何れかの作動電極と参照電極との間の電位差に直接に相関があるためである。さらに、インピーダンスがSOCに依存するシステムでは、電極電位の正確な測定は、電極インピーダンスに関する情報も提供する。バッテリ監視システムは、これと他の情報、例えば、セル電圧、電流、温度などを使用して、個々の電気化学セルおよび全体のバッテリシステムの種々の機能を制御できる。従って、バッテリ管理システムは、充電状態を正確に監視し、この情報に基づいてバッテリの健康状態の管理を行うように発展可能である。1つ又はそれ以上の実施形態において、バッテリ管理システムは、負極電位を監視し、高レートの充電時にLi堆積を防止するように設けられる。他の実施形態において、バッテリ監視システムは、何れかの特定のSOCで印加される充電電流を最大化することによって、充電時間を最小化するように設けられる。
充電状態(SOC)は、容量の百分率として定義され、バッテリは、バッテリが平衡状態で完全に放電された電圧下限と、バッテリが平衡状態で完全に充電された電圧上限との間を示す。こうして0% SOCは、完全放電状態に対応し、100% SOCは、完全充電状態に対応する。健康状態(SOH)は、電力およびエネルギーを配給するバッテリの現在の能力の指標であり、典型的には、セルインピーダンスおよび容量の変化に関連した情報を含む。
上述のように、バッテリパックは、多数の電気化学セルと、バッテリ管理システムとを含むことができる。バッテリ管理システムは、温度、電流および電圧を監視するためのセンサと、安全なレベルの電圧および電流を維持する電圧コンバータおよびレギュレータ回路と、電力および情報をバッテリパックから出し入れする電気コネクタと、バッテリの現在の充電状態を推測するバッテリ充電状態モニタとを含むことができる。バッテリモニタは、バッテリパラメータに関連したデータを蓄積して、これをホストコンピュータへ送信することができる。バッテリモニタは、例えば、バッテリデータを保持するための1つ又はそれ以上のタイプのデジタルメモリおよび特殊なレジスタなど、アナログ回路およびデジタル回路の両方を組み込んだ混合信号集積回路を含むことができる。
図3は、充電の際にバッテリ(単一セルまたはバッテリパック)を監視するときの参照電極の使用を示す。バッテリを充電する際、正極は脱リチウム化され、負アノードはリチウム化され、所望の充電状態をセルに提供する。上述のように、所望の充電状態は、完全充電状態(100%)であったり、ある中間値(HEVの場合、40〜60%)であったり、バッテリ用途に依存する。
図4は、充電時間を最小化するために参照電極を利用した本発明の他の実施形態を示す。何れか特定のSOCでバッテリを充電するために印加される充電電流は、リアルタイムで最適化でき、充電プロファイルは基本的に瞬時に調整可能である。参照電極は、バッテリ監視システムへ個々のセルのSOCについての瞬時のフィードバックを可能にし、充電プロトコルのリアルタイム調整を可能にする。これに対して従来の充電プロトコルは、電極での電位を測定することによって、充電の際、リアルタイムでは調整できない。
本発明を下記の実施例で説明するが、これは例として提示するだけであって、本発明の限定を意図するものでない。
角柱セルは、図5に示すように、負極522、セパレータ526、正極524を積み重ねることによって製作した。銅ワイヤ536は、先端を除いて絶縁されており、負極522に接近して(電気接触せずに)配置した。それは、アノード530の活性エリアとカソード532の間を除いて、セパレータ526で覆れていた。
サンプルA:
Li4Ti5O12(LTO)、バインダーおよび導電添加剤のスラリーを、銅箔片のある領域にコートし、そして、スラリーを乾燥して、コーティングをカレンダー加工し、箔を狭いストリップに切断して、ストリップの一端がLTOでそれぞれコートされるようにして、参照電極を準備した。銅ストリップの未コート部分はテープで絶縁して、電解質接触に対するバリアを生成した。角柱セルは、実施例1に記載したように組み立てて、追加のステップとして、LTO参照電極と一致するサイズのリン酸鉄リチウムのパッチを備えたAl箔からなる第4電極を、LTO参照電極を覆うセパレータの上部に置いた。セルを電解質で充填し、密閉封止した後、補助リン酸鉄リチウム電極とLTO参照電極の間に電流を流して、LTO参照電極をその二相プラトー(plateau)に活性化した。Li4Ti5O12参照電極を活性化するために、参照端子と外部端子の間に閉じた回路を形成し、充分な電流が流れるようにすると、参照電極は、例えば、Li4Ti5O12に対して5〜150mAh/gの容量にリチウム化される。
実施例1で説明したように、負極、セパレータおよび正極の多重繰り返しユニットを積み重ねることによって、角柱セルを製作する。実施例2Aで説明したように、LTOを金属箔、例えば、Ni,Cuまたはステンレス鋼の箔の上にコートすることによって、参照電極を準備する。LTOでコートされていない箔は、電解質、例えば、ポリウレタンに対して不浸透性の材料を用いて、それをコートすることによって絶縁される。参照電極のLTOコート領域は、電解質を毛管作用で運ぶ多孔性の絶縁材料、例えば、マイクロ多孔性のポリエチレン、絶縁セラミック粒子とバインダの混合物、例えば、Al2O3とPVDF、あるいは、バッテリセパレータに広く用いられる他の材料などで覆われる。そして、参照電極は、下部アノード層の端部に近接して配置される。セルは、電解質で充填され、密閉封止される。Li4Ti5O12参照電極を活性化するために、参照端子と外部端子の間に閉じた回路を形成し、充分な電流が流れるようにすると、参照電極は、例えば、Li4Ti5O12に対して5〜150mAh/gの容量にリチウム化される。
円柱セルは、図7に示すように、負極、セパレータ、正極の多重繰り返しユニットを巻くことによって製作される。
円柱セルを、実施例3に説明したように製造した。正端子、負端子および缶は全て、端子と缶の間にある絶縁性ポリマーガスケットによって、互いに電気絶縁される。缶は、アルミニウムからなる。アルミニウムは、疑似参照電極として機能するものであり、疑似参照電極に達する正味電荷(net charge)がない限り、一定の電位を維持する。セル電圧は、負端子と正端子の間で測定される。さらに、缶と負端子の間の電圧は監視される。正端子と缶との間の電圧を監視することによって、あるいは、リード接続を切り換えることによって(最初に缶−負端子電圧を測定し、続いて負端子−缶電圧を測定する)、ゼロの正味電荷が維持できる。図10は、定格セル容量の0.2倍のレートで充電した時の測定した電圧を示す。缶は、疑似参照電極として機能し、充電の終わりでセル電圧の増加が正極の電位の増加によって引き起こされるが、負極の電位は、この低レート充電の終わりで一定であることを検出可能である。
図9に示すように、円柱セル910は、セルエンドキャップ930を通る参照電極端子920を用いて組み立てられる。この端子920は、エンドキャップ930およびエンドキャップを通過する端子から電気絶縁されている。セルの内側では、参照電極端子は、参照電極と電気接続される。一例として、参照電極は、Li4Ti5O12であり、実施例2,3に説明したように、組み立てられ電気絶縁され、アノードタブに近接したゼリーロール(jellyroll)の活性エリアに直接近接して位置決めされる。
バッテリパックは、並列に接続された多重モジュールを含み、各モジュールは、一連の直列接続された円柱リチウムイオンセルからなり、前記セルは、ドープしたナノスケールのリン酸鉄リチウム・カソードと、カーボン・アノードと、実施例3で説明したようなチタン酸リチウム参照電極とを有する。各モジュールでの電気回路が、個々のセルのバランス化、故障検出、温度監視を実施するために用いれる。パック用のメイン監視システムは、モジュール故障信号集約、DCバス電圧および電流監視、パックの充電状態推測、モジュール・イネーブルと外部故障とステータスの報告、を実施する。チタン酸リチウム参照電極とカーボン負極の間の電圧V1、およびセル電圧は、各セルにおいて監視される。
・他の警報または問題(バッテリインピーダンス、高温、高い充電電流など)
・温度履歴
・セル電圧履歴
・動作時間
・推測したインピーダンス(Ω)および、製造日からの増加(%)
・バランス化の禁止(disenable)
・モジュール故障状態のリセット
・診断データ(履歴)のリセット
本発明について、その詳細な説明と関連して説明したが、上記説明は例示であって、添付の請求項の範囲によって定義される本発明の範囲を限定することを意図していないと理解すべきである。他の態様、利点および変形は、下記請求項の範囲内である。
Claims (61)
- 少なくとも1つのセパレータで分離された第1および第2作動電極を備え、第1作動電極は第1端子と電気接続され、第2作動電極は第2端子と電気接続されており、
さらに、1つ又はそれ以上の参照電極と、
作動電極および1つ又はそれ以上の参照電極を収容する缶とを備え、
缶は、第1端子および第2端子から電気絶縁され、1つ又はそれ以上の参照電極と電気接続されて1つ又はそれ以上の参照電極用の端子を提供するようにしたバッテリ。 - バッテリは、リチウムイオンバッテリであり、作動電極は、リチウム取り込みおよび放出が可能な電気活性材料を含む請求項1記載のバッテリ。
- バッテリは、巻き構造の円柱セルを備える請求項1記載のバッテリ。
- バッテリは、巻き構造または積層構造の角柱セルを備える請求項1記載のバッテリ。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、Li/Li+に関して約1V〜約4Vのほぼ一定電圧を供給する多相存在が可能な電気活性材料で構成される請求項2記載のバッテリ。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、バッテリの充電および充電状態の監視のためのバッテリ管理システムとの相互接続が可能である請求項2記載のバッテリ。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、作動電極のクーロン容量の約0.001%足らずから、約20%と同程度までのクーロン容量を有する請求項2記載のバッテリ。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、置換元素ありまたは置換元素無しの、チタン酸リチウム、リン酸遷移金属リチウム、リチウムマンガンスピネル、および、リチウムと金属、例えば、スズ、アルミニウム、アンチモンなどとの合金、からなるグループから選択される請求項2記載のバッテリ。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、チタン酸リチウムを含む請求項2記載のバッテリ。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、リン酸鉄リチウムを含む請求項2記載のバッテリ。
- バッテリは、バッテリパックを含む複数のバッテリのうちの1つである請求項2記載のバッテリ。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、充電中のリチウムメッキに最も敏感である、バッテリ内のある場所に位置決めされる請求項2記載のバッテリ。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、作動電極の間に配置される請求項2記載のバッテリ。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、負極の端部にほぼ近接しており、多孔性の電気絶縁層によって負極との接触が防止されている請求項2記載のバッテリ。
- 1つ又はそれ以上の参照電極のための活性材料は、缶の壁の少なくとも一部にコートされている請求項2記載のバッテリ。
- 缶は、アルミニウム、銅、ステンレス鋼、チタンを含むグループからの金属で構成でき、缶は、参照電極および参照電極端子の両方を提供する請求項15記載のバッテリ。
- 缶の露出した金属表面は、無孔性の電気絶縁コーティングでコートされる請求項15記載のバッテリ。
- 第1および第2端子は、上側および下側カバープレートにそれぞれ配置される請求項2記載のバッテリ。
- 第1および第2端子は、ガスケットを介して缶から電気絶縁されている請求項18記載のバッテリ。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、電気化学的に不活性な多孔性の電気絶縁材料に包まれている請求項2記載のバッテリ。
- 多孔性の電気絶縁材料は、バッテリ電解質によって濡れている請求項20記載のバッテリ。
- 請求項2記載のリチウムイオンバッテリを設置することを含む電力供給方法。
- 1つ又はそれ以上の参照電極をバッテリ管理システムと相互接続することと、
バッテリを充電することと、
充電状態を監視することとをさらに含む請求項22記載の方法。 - 繰り返し電圧測定の間に、1つ又はそれ以上の参照電極を二相化学量論の範囲内に維持することをさらに含み、
この維持は、電圧測定時に流れる電流を補償することによって生ずる請求項22記載の方法。 - 補償は、参照電極−負極と正極−参照電極との間で測定を切り換えることによって生ずる請求項24記載の方法。
- 補償は、1つ又はそれ以上の参照電極と1つ又はそれ以上の作動電極との間の電圧リードの接続を周期的にスイッチングすることによって生ずる請求項24記載の方法。
- 補償は、1つ又はそれ以上の参照電極と正極または負極との間に、電圧測定時に流れる電流の量によって決定される電流の方向および量で、電流を周期的に流すことによって生ずる請求項24記載の方法。
- 正極及び/又は負極は、1mVより大きい固有のヒステリシスを有する材料で構成される請求項2記載のバッテリ。
- (a)電気接続された1つ又はそれ以上のリチウムイオンセルと、
(b)バッテリ管理システムとを備えたリチウムイオンバッテリシステムであって、
各セルは、セパレータ膜で分離された第1および第2作動電極を備え、作動電極は、リチウム取り込みおよび放出が可能であり、第1作動電極は、第1電流コレクタ上の第1電気活性層を含み、第2作動電極は、第2電流コレクタ上の第2電気活性層を含み、
各セルは、1つ又はそれ以上の参照電極を備え、各参照電極は、作動電極から電気絶縁されており、セルから出て、電気的測定用の追加端子を提供する分離タブまたは電流コレクタを有しており、
バッテリ管理システムは、バッテリ充電状態モニタを備え、前記モニタは、作動電極の電位差および、1つ又はそれ以上の作動電極と1つ又はそれ以上の参照電極の間の電位に関する情報を受け取るように動作可能である、リチウムイオンバッテリシステム。 - 1つ又はそれ以上の参照電極は、Li/Li+に関して約1V〜約4Vのほぼ一定電圧を供給する多相存在が可能な電気活性材料で構成される請求項29記載のバッテリシステム。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、チタン酸リチウム、リン酸遷移金属リチウム、リチウムマンガンスピネル、および、リチウムと金属、例えば、スズ、アルミニウム、アンチモンなどとの合金、からなるグループから選択される請求項30記載のバッテリシステム。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、充電中のリチウムメッキに最も敏感であるセル位置に位置決めされる請求項29記載のバッテリシステム。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、作動電極の間に配置される請求項29記載のバッテリシステム。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、負極の端部に直接近接しており、多孔性の電気絶縁層によって負極との接触が防止されている請求項29記載のバッテリシステム。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、多孔性のポリオレフィンセパレータによって封入されている請求項29記載のバッテリシステム。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、セラミック粒子とバインダとの混合物からなる多孔性の絶縁コーティングによってコートされており、
前記セラミック粒子は、SiO2,Al2O3,MgO,TiO2または他の電気絶縁セラミック材料からなり、
前記バインダは、ポリ(二フッ化ビニリデン),ポリ(テトラフルオロエチレン),ポリ(エチレン),ポリ(エチレンオキシド),ポリ(メチルメタクリレート),ラテックスゴム,カルボキシメチルセルロース,または他のポリマーからなる請求項29記載のバッテリシステム。 - 1つ又はそれ以上の参照電極に接続された全ての金属は、活性参照電極材料で直接覆われた金属を除いて、無孔性の電気絶縁コーティングを用いて絶縁されている請求項29記載のバッテリシステム。
- 多孔性絶縁層は、5〜100マイクロメータの厚さを有する請求項34記載のバッテリシステム。
- 1つ又はそれ以上の参照電極は、1つ又はそれ以上の参照電極周りの絶縁層の表面が正極および負極を分離するセパレータと接触するように、作動電極と近接して配置される請求項34記載のバッテリシステム。
- バッテリは、円柱状、角柱状または袋状のバッテリである請求項29記載のバッテリシステム。
- 温度及び/又は電流を監視するためのセンサをさらに含む請求項29記載のバッテリシステム。
- 充電状態モニタは、過充電、過放電、過剰な充電電流、過剰な放電電流を含むグループから選択される1つ又はそれ以上のパラメータが監視可能である請求項29記載のバッテリシステム。
- バランス化モジュールをさらに備える請求項29記載のバッテリシステム。
- 1つ又はそれ以上のリチウムイオンセルは、セル対を備え、
バランス化モジュールは、隣接するセル対の相対電圧レベルを評価することができ、隣接セル対の間で電荷を再配分して、対のセル電圧の差を緩和するものである請求項43記載のバッテリシステム。 - コントローラをさらに備える請求項29記載のバッテリシステム。
- コントローラは、1つ又はそれ以上のセルの充電レートを増加及び/又は低下できるものである請求項45記載のバッテリシステム。
- 1つ又はそれ以上の参照電極により、個々のセルの充電状態をバッテリ管理システムへほぼ瞬時にフィードバックすることが可能である請求項29記載のバッテリシステム。
- バッテリ管理システムは、少なくとも1つのセルの充電プロトコルをほぼリアルタイムで調整可能である請求項47記載のバッテリシステム。
- システムは、充電状態を推測可能である請求項29記載のバッテリシステム。
- システムは、推測した充電状態を目標の充電状態と比較可能であり、
バッテリ管理システムは、少なくとも1つのセルの充電レートを上向きまたは下向きに調整可能である請求項49記載のバッテリシステム。 - リチウムイオンバッテリ内のリチウムメッキを回避する方法であって、
リチウムイオンバッテリの充電中に、参照電極に対する負極の電位を測定することと、
測定した電位とリチウム金属のメッキに関連した臨界電位とを比較することと、
リチウムイオンバッテリの充電条件を調整して、負極でのリチウムメッキを防止またはリスクを低減することとを含む方法。 - 充電を調整することは、充電を終了させることを含む請求項51記載の方法。
- 充電を調整することは、充電レートを変更することを含む請求項51記載の方法。
- 充電の際、いずれか特定のSOCで印加される充電電流を最大化することによって、リチウムイオンバッテリの充電時間を最小化する方法であって、
ある充電レートを有するバッテリ充電中に、参照電極に対する負極の電位を測定すること、
バッテリの充電状態を決定することと、
測定した充電状態と充電状態プロファイルとを比較することと、
充電レートを上向きまたは下向きに調整して、実際の充電レートを、最適安全動作および最適充電レートの1つ又はそれ以上を提供する所定の範囲内に維持して、充電時間を最小化することとを含む方法。 - 缶とセルの何れかの端子との間の電気接続が存在するか否かを決定する方法であって、
缶の内側に、何れかの端子とは異なる酸化還元電位を有し、電位差は0.2Vより大きい材料を塗布することと、
少なくとも1つの端子と缶との間の電圧を測定することとを含む方法。 - 電力を供給する方法であって、
請求項29記載のリチウムイオンバッテリシステム、請求項43記載のリチウムイオンバッテリシステム、請求項45記載のリチウムイオンバッテリシステム、および請求項47記載のリチウムイオンバッテリシステムからなるグループから選択されたリチウムイオンバッテリシステムを実装することを含む方法。 - リチウムイオンバッテリは、請求項29記載のリチウムイオンバッテリシステムであって、
過充電、過放電、過剰な充電電流、過剰な放電電流を含むグループから選択される1つ又はそれ以上のパラメータを監視することをさらに含む請求項56記載の方法。 - リチウムイオンバッテリは、請求項43記載のリチウムイオンバッテリシステムであって、
隣接するセル対の相対電圧レベルを評価することと、
隣接セル対の間で電荷を再配分して、対のセル電圧の差を緩和することとをさらに含む請求項56記載の方法。 - リチウムイオンバッテリは、請求項45記載のリチウムイオンバッテリシステムであって、
1つ又はそれ以上のセルの充電レートを増加及び/又は低下させることをさらに含む請求項56記載の方法。 - リチウムイオンバッテリは、請求項47記載のリチウムイオンバッテリシステムであって、
少なくとも1つのセルの充電プロトコルをほぼリアルタイムで調整することをさらに含む請求項56記載の方法。 - リチウムイオンバッテリは、請求項29記載のリチウムイオンバッテリシステムであって、
充電状態を推測することをさらに含む請求項56記載の方法。
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