JP5682955B2 - リチウム二次電池の制御システム、およびリチウム二次電池の状態検出方法 - Google Patents
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Description
以下、第一の実施形態について図面を参照して説明する。
以下、第二の実施形態について、図1を参照して説明する。
が変化し、53cycle目にピーク強度比の基準値からのずれが10%を超えたところで、再生モード(0.02C)を実行すると、実行後、サイクル試験を再開するとピーク強度比の基準値からのずれが閾値内にもどる。これは、リチウム濃度の不均一性が再生モードの実行によって、均一性が向上したことを示す。
<負極22の作製>
高純度化学製の一酸化ケイ素(平均粒子直径D50=25μm)と、カーボンブラック(三菱化学製、商品名:#3030B)と、ポリアミック酸(宇部興産製、商品名:U−ワニスA)とを、それぞれ、83:2:15の重量比で計量し、それらをn−メチルピロリドン(NMP)とホモジナイザーを用いて混合しスラリーとした。NMPと固形分の重量比は、57:43とした。スラリーを厚さ15μmのCu0.2Snに、ドクターブレードを用いて塗布後、120度Cで7分間加熱し、NMPを乾燥させ負極22とした。その後、負極22を窒素雰囲気下にて、電気炉を用いて250度Cで30分間加熱した。
日亜化学製のコバルト酸リチウムと、カーボンブラック(三菱化学製、商品名:#3030B)と、ポリフッ化ビニリデン(クレハ製、商品名:#2400)とを、それぞれ、95:2:3の重量比で計量し、それらをNMPと混合しスラリーとした。NMPと固形分の重量比は52:48とした。スラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔に、ドクターブレードを用いて塗布後、120度Cで5分間加熱し乾燥した。
上記の正極21と負極22に、それぞれ、アルミ端子、ニッケル端子を溶接した。また、銅箔とリチウム箔を張り合わせたもの(本城金属製)にニッケル端子を溶接し、リチウム参照極(金属リチウム基準極)23とした。これらを、セパレータを介して重ね合わせて電極素子を作製した。電極素子をラミネートフィルムで外装し電解液を注入した後、減圧しながらラミネートフィルムを熱融着して封止を行い、平板型のリチウム二次電池2を作製した。セパレータには、ポリプロピレンフィルムを、ラミネートフィルムには、アルミニウムを蒸着したポリプロピレンフィルムを、電解液には、1.0mol/lのLiPF6電解質塩を含むエチレンカーボネートとジエチルカーボネートとの7:3(体積比)混合溶媒を用いた。
作成したリチウム二次電池2を、充放電制御部3を用いて、電圧範囲4.2Vから2.7Vの範囲で充放電させて充放電サイクル試験を行った。充電は、CCCV方式(4.2Vまでは一定電流(1C)、4.2Vに達した後は電圧を一定に一時間保つ)で行い、放電は、CC方式(一定電流(1C))とした。ここで1C電流とは、任意の容量の電池を一定電流で放電した場合、1時間で放電が終了する大きさの電流を意味する。充放電サイクル試験では、アスカ電子株式会社製の充放電試験装置ACD−100M(商品名)を、充放電制御部3として用いた。
比較例1として実施例1と同様に作製した電池を、再生モード行わない以外は同様に充放電サイクル試験を行った。
本実施例においても、リチウム二次電池の制御システムは実施例1と同様の構成を有するが、閾値および再生モードの電流量が実施例1と異なる。
2 リチウム二次電池
21 正極
22 負極
23 リチウム基準極
3 充放電制御部
4 検出部
41 電圧検出部
42 電流検出部
43 放電容量算出部
5 生成部
6 ピーク強度比算出部
7 ピーク強度比比較部
8 情報伝達部
Claims (20)
- 正極と、負極活物質としてケイ素酸化物を用いた負極と、前記負極のリチウム基準極に対する電位を求める手段と、を備えたリチウム二次電池の制御システムであって、
前記リチウム二次電池の放電時に、前記リチウム基準極に対する前記負極の電圧Vと、前記リチウム二次電池の放電容量Qと、を測定する測定手段と、
前記電圧Vの変化量dVに対する前記放電容量Qの変化量dQの割合であるdQ/dVと、前記電圧Vと、の関係を表すV−dQ/dV曲線を生成する生成手段と、
前記電圧Vにおける2つの電圧値に対して前記V−dQ/dV曲線上に現れる2つのピークの強度比を算出する算出手段と、
前記強度比を利用して前記負極の状態を検知する検知手段と、
を含むリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項1に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記2つの電圧値は、前記ケイ素酸化物の酸化還元電位であるリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項1または2に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記2つの電圧値は、略0.3Vと略0.5Vであるリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項1〜3のいずれかに記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記リチウム二次電池に対して充電と放電とを繰り返し行う充放電制御手段をさらに含み、
前記測定手段は、第1放電時、および、前記第1放電時よりも後に行われる第2放電時に、それぞれ、前記電圧Vと前記放電容量Qとを測定し、
前記生成手段は、前記電圧Vと前記放電容量Qとが測定されるごとに、当該電圧Vと当該放電容量Qとに基づいて前記V−dQ/dV曲線を生成し、
前記算出手段は、前記V−dQ/dV曲線が生成されるごとに、前記2つの電圧値に対して当該V−dQ/dV曲線上に現れる2つのピークの強度比を算出し、
前記検知手段は、前記算出手段にてそれぞれ算出された強度比を互いに比較し、当該比較の結果から、前記負極の状態を検知するリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項4に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記検知手段は、前記第2放電時の前記電圧Vと前記放電容量Qとに基づいて算出された強度比と、前記第1放電時の前記電圧Vと前記放電容量Qとに基づいて算出された強度比と、の差が、予め定められた閾値以上であると、前記負極中でのリチウム濃度の均一度が予め定められた値以下になったことを検知するリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項5に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記検知手段は、前記第2放電時の前記電圧Vと前記放電容量Qとに基づいて算出された強度比と、前記第1放電時の前記電圧Vと前記放電容量Qとに基づいて算出された強度比と、の差が、予め定められた閾値以上になったことを検知した場合、その情報を前記充放電制御手段に伝達する情報伝達手段をさらに含み、
前記伝達を受けた前記充放電制御手段が、前記負極中でのリチウム濃度の均一度を向上する手段を実行するリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項5または6に記載のリチウム二次電池において、
前記予め定められた閾値が、5〜20%であるリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項7に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記負極中でのリチウム濃度の均一度を向上する手段が、微小電流による充放電であるリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項8に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記微小電流の電流量は、0.01C〜0.1Cであるリチウム二次電池の制御システム。 - 正極と、負極活物質としてケイ素酸化物を用いた負極と、前記負極に対する基準電位を有するリチウム基準極と、を備えたリチウム二次電池の制御システムであって、
前記リチウム二次電池に対して充電と放電とを繰り返し行う充放電制御部と、
前記リチウム二次電池の放電時に、前記リチウム基準極に対する前記負極の電圧Vと、前記リチウム二次電池の放電容量Qとを測定する測定部と、
前記電圧Vの変化量dVに対する前記放電容量Qの変化量dQの割合であるdQ/dVと、前記電圧Vと、の関係を表すV−dQ/dV曲線を生成する生成部と、
前記電圧Vにおける2つの電圧値に対して前記V−dQ/dV曲線上に現れる2つのピークの強度比を算出するピーク強度比算出部と、
前記強度比を利用して前記負極の状態を検知するピーク強度比検知部と、
前記検知部が前記電圧Vにおける2つの電圧値に対して前記V−dQ/dV曲線上に現れる2つのピークの強度比と、の差が、予め定められた閾値以上になったことを検知した場合、その情報を前記充放電制御部に伝達する情報伝達部と、
を備え、
前記伝達を受けた前記充放電制御部が、負極中でのリチウム濃度の均一度を向上する手段を実行するリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項10に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記2つの電圧値は、前記ケイ素酸化物の酸化還元電位であるリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項10または11に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記2つの電圧値は、略0.3Vと略0.5Vであるリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項10〜12のいずれかに記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記測定部は、第1放電時、および、前記第1放電時よりも後に行われる第2放電時に、それぞれ、前記電圧Vと前記放電容量Qとを測定し、
前記生成部は、前記電圧Vと前記放電容量Qとが測定されるごとに、当該電圧Vと当該放電容量Qとに基づいて前記V−dQ/dV曲線を生成し、
前記ピーク強度比算出部は、前記V−dQ/dV曲線が生成されるごとに、前記2つの電圧値に対して当該V−dQ/dV曲線上に現れる2つのピークの強度比を算出し、
前記ピーク強度比検知部は、前記算出部にてそれぞれ算出された強度比を互いに比較し、当該比較の結果から、前記負極の状態を検知するリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項13に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記検知部は、前記第2放電時の前記電圧Vと前記放電容量Qとに基づいて算出された強度比と、前記第1放電時の前記電圧Vと前記放電容量Qとに基づいて算出された強度比と、の差が、予め定められた閾値以上であると、前記負極中でのリチウム濃度の均一度が予め定められた値以下になったことを検知するリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項14に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記予め定められた閾値が、5〜20%であるリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項15に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記伝達を受けた前記充放電制御部が、微小電流による充放電を行うリチウム二次電池の制御システム。 - 請求項16に記載のリチウム二次電池の制御システムにおいて、
前記微小電流の電流量は、0.01C〜0.1Cであるリチウム二次電池の制御システム。 - 正極と、負極活物質としてケイ素酸化物を用いた負極と、前記負極に対する基準電位を有するリチウム基準極と、を備えたリチウム二次電池の状態検出方法であって、
前記リチウム二次電池の放電時に、前記リチウム基準極に対する前記負極の電圧Vと、前記リチウム二次電池の放電容量Qと、を測定する測定ステップと、
前記電圧Vの変化量dVに対する前記放電容量Qの変化量dQの割合であるdQ/dVと、前記電圧Vと、の関係を表すV−dQ/dV曲線を生成する生成ステップと、
前記電圧Vにおける2つの電圧値に対して前記V−dQ/dV曲線上に現れる2つのピークの強度比を算出する算出ステップと、
前記強度比を利用して前記負極の状態を検知する検知ステップと、
を含むリチウム二次電池の状態検出方法。 - 請求項18に記載のリチウム二次電池の状態検出方法において、
前記2つの電圧値は、前記ケイ素酸化物の酸化還元電位であるリチウム二次電池の状態検出方法。 - 請求項18または19に記載のリチウム二次電池の状態検出方法において、
前記2つの電圧値は、略0.3Vと略0.5Vであるリチウム二次電池の状態検出方法。
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