JP2008016436A - 燃料電池、燃料電池システムおよび電子機器 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】電解質膜と、該電解質膜の一方の表面に形成された燃料極と、電解質膜の他方の表面に形成された空気極と、燃料極に液体燃料を供給するための液体燃料室と、燃料極と液体燃料室との間に形成される分離層とを少なくとも備え、分離層および/または燃料極に、燃料極で生成した排ガスを排出するための、面方向に連続した排気通路が設けられ、分離層は、液体燃料室から燃料極に液体燃料を通過させるとともに、燃料極から液体燃料室への気体の移動を遮断する層である燃料電池である。
【選択図】図1
Description
CH3OH+H2O→CO2↑+6H++6e-
の酸化反応により、二酸化炭素ガスが燃料極側で発生する。
本発明の燃料電池において、分離層は、層厚方向に貫通する開孔を有することが好ましい。
本発明の燃料電池において、該固体高分子電解質膜は炭化水素系固体高分子電解質膜であることが好ましい。
本発明の燃料電池においては、該多孔質金属層が、金属メッシュ、金属発泡体および金属焼結体から選択される少なくともいずれかであることが好ましい。
図1は、本発明の燃料電池の好ましい構成の一例を模式的に示す断面図である。図1に示す燃料電池100には、燃料極導電層104aおよび燃料極触媒層105aからなる燃料極と、電解質膜106と、空気極触媒層105bおよび空気極導電層104bからなる空気極とが形成されており、燃料極に接して分離層103が設けられ、さらに筐体102が設けられている。筐体102が分離層103により閉塞されることで、液体燃料室107が形成されている。燃料極触媒層105aは、典型的には、アノード触媒粒子がアノード導電体に担持されたアノード触媒担持導電体と電解質とから構成される。
本発明において使用される分離層としては、前述の液体浸透膜のように液体燃料を浸透拡散により通過させる層や、内部の空隙を経て毛細管流によって液体燃料を通過させる多孔質層、さらに、層厚方向に貫通する開孔を有することにより該開孔から液体燃料を通過させる層を例示できる。分離層が層厚方向に貫通する開孔を有する層とされ、該開孔を通過して液体燃料を燃料極に供給する態様が採用される場合、該開孔が排気通路の一部をなすように分離層を形成することが好ましい。また、分離層が層厚方向に貫通する開孔を有する層である場合、分離層における液体燃料の通路が該開孔のみであっても良い。
図3は、本発明の燃料電池の好ましい構成の他の例を模式的に示す断面図である。図3は、筐体に排気通路を設ける場合について示している。本発明において、燃料極導電層104a内の該細孔の内部を移動し燃料電池の外部に排ガスを排出することが困難である場合には、図3に示す燃料電池300の構成のように、筐体102の一部に、燃料極導電層104aと接するように排気経路109を設けることが好ましい。これにより燃料極で生成した排ガスを速やかに燃料電池の外部に排出することができる。なおこの場合、たとえば、筐体102と電解質膜106との接合を強固に得るために、ガス不透性の封止剤110を用いて燃料極導電層104a内の該細孔を充填してしまっても良い。このような構成でも排気経路109を通じて排ガスを燃料電池の外部に排出することができる。
液体燃料室107から供給される液体燃料は、分離層103を透過して燃料極導電層104aに到達する。本発明の燃料電池における燃料極導電層104aは、燃料極触媒層105aから電子を集電する機能と、電気的配線を行なう機能とを有する。燃料極導電層104aの材質は、比抵抗が小さく、面方向に電流を取り出しても電圧の低下が抑制される点で金属が好ましく、電子伝導性を有し、酸性雰囲気下で耐腐食性を有する金属材質であればより好ましい。具体的には、Au、Pt、Pd等の貴金属、C、Ti、Ta、W、Nb、Ni、Al、Cr、Ag、Cu、Zn、Su等の金属やSiおよびこれらの金属の窒化物、炭化物等、さらにステンレス、Cu−Cr、Ni−Cr、Ti−Pt等の合金等を用いることが好ましく、Pt、Ti、Au、Ag、Cu、Ni、Wからなる群より選ばれる少なくとも一つの元素を含むことがより好ましい。
本発明の燃料電池における燃料極触媒層105a、空気極触媒層105bとしては、たとえば、触媒を担持した導電体と電解質とを含むものを用いることができる。該触媒としては、たとえばPt、Ru、Au、Ag、Rh、Pd、Os、Irなどの貴金属や、Ni、V、Ti、Co、Mo、Fe、Cu、Znなどの卑金属が例示される。これらを、単独もしくは2種類以上の組み合わせで用いることができる。なお、燃料極触媒層105aと空気極触媒層105bとは必ずしも同種類のものに限定されず、異なる物質を用いることができる。
本発明の燃料電池における電解質膜106は、燃料極触媒層105aから空気極触媒層105bへプロトンを伝達する機能と、燃料極触媒層105aと空気極触媒層105bとの電気的絶縁性を保ち短絡を防止する機能を有する。
なお、本発明の燃料電池の空気極においては、空気極導電層104bと空気極触媒層105bとを覆うように多孔質層を一体形成しても良い。これにより、空気極触媒層105bにおける水の生成によって該空気極触媒層105bが水膜で覆われた際の大気中の空気の供給の阻害や、水が著しく速く蒸発することによる空気極触媒層105bの乾燥を防止できる。
次に、本発明の燃料電池の分離層と燃料極との好ましい構成についてより詳しく説明する。図4は、本発明の燃料電池の燃料極側の部分の好ましい構成の一例について説明する断面図である。本発明において形成される燃料極触媒層は層厚方向の連続孔を有することが好ましい。図4では、本発明の燃料電池における燃料極触媒層205aが層厚方向の連続孔である細孔を有する場合について示している。図4に示す燃料極触媒層205aは、アノード触媒粒子211がアノード導電体210に担持されたアノード触媒担持導電体と電解質209とから構成される。
図5は、本発明の燃料電池の好ましい構成の他の例を模式的に示す断面図である。図5においては、燃料極導電層と電解質膜とが接合される場合について示している。本発明において、液体燃料へ完全に溶解してしまう材料のみを電解質として用いる場合、燃料極触媒層205aの形状が維持できなくなる恐れがあるため、図5に示す燃料電池500の構成における燃料極導電層104aと電解質膜106とに表されるように、燃料極導電層と電解質膜とは接合されていることが好ましい。この場合、燃料極触媒層205a中の電解質209が溶解し、該燃料極触媒層205aの形状を維持することが困難になっても、分離層203と燃料極導電層204aと電解質膜206とが接合されていることにより、該燃料極触媒層205aと該電解質膜206とが解離することを抑制でき、安定な燃料電池の発電特性が維持できる。
図6は、本発明の好ましい構成の他の例を模式的に示す断面図である。本発明において、図6に示す燃料電池600の構成のように、主に燃料極で生成した排ガスを、燃料極触媒層105aから直接排気経路111を介して燃料電池の外部に排出させる場合には、VGCF、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーン等の針状形状のアノード導電体を用いることが好ましい。この場合、燃料極触媒層105aの体積に占める細孔212の体積の割合(以下、単に体積率とも記載する)が増加することで、面方向への排ガスの排出が促進され、燃料極触媒層105aから直接排ガスを燃料電池の外部に排出させることができる。
図7は、本発明の好ましい構成の他の例を模式的に示す断面図である。本発明において、細孔212の体積率を50%以上とし、燃料触媒層205aの面方向に排ガスを燃料電池の外部に排出させる場合、図7に示す燃料電池700の構成のように、燃料極触媒層105aを燃料電池の外部まで引き出すことにより、燃料極触媒層105aに燃料極導電層の機能を付与し、燃料極導電層を省略することができる。
図9は、本発明の燃料電池の好ましい構成の他の例を模式的に示す断面図である。図9の燃料電池900においては、多孔質基体112を分離層103と燃料極導電層104aとの間に配置する場合について示している。
本実施の形態では、本発明の燃料電池を組み込んだ燃料電池システムの典型的な例について説明する。図10は、本発明の燃料電池を用いた燃料電池システムの例について説明する図である。なお以下で特に言及していない燃料電池の詳細な構成については実施の形態1と同様の構成が好ましく採用され得る。
図11は、本発明の燃料電池を用いたアクティブ型の燃料電池システムの例について説明する図である。図11に示す燃料電池システム1100においては、燃料容器1102から燃料電池1101に液体燃料を供給するために、液体ポンプ419を備えた燃料供給孔414、および燃料供給流路420が設けられている。また燃料供給流路420から液体燃料を燃料収容室417に排出するための燃料排出孔421が設けられている。
図12は、本発明の燃料電池の好ましい構成の他の例を模式的に示す断面図であり、図13は図12に示す燃料電池1200のVI−VI断面を示す図である。本発明においては、分離層を、層厚方向に貫通する開孔を有する層とすることも好ましい。この場合、液体燃料が該開孔を通過して燃料極に供給され、該開孔は本発明の排気通路の一部をなすことが好ましい。層厚方向に貫通する開孔を有する分離層を設ける場合について図12および図13を参照しながら説明する。なお以下で特に言及していない燃料電池の詳細な構成については実施の形態1と同様の構成が好ましく採用され得る。
空孔率(%)=(1−(多孔質基体の比重/構成材料自体の比重))×100
により算出することができる。
図19は、本発明の燃料電池の好ましい構成の他の例を模式的に示す断面図である。図19においては、分離層の非開孔部と燃料極とが接合される場合について示している。なお図19において図12と同様の機能を有する部分については図12と同一の参照符号を付している。図19に示す燃料電池1900においては、接着層1220を介して分離層508の非開孔部と燃料極の多孔質基体507aとが接合されている。
図21は、本発明の好ましい構成の他の例を模式的に示す断面図である。なお図21において図12と同様の構成を有する部分については図12と同一の参照符号を付している。図21に示す燃料電池2100においては、分離層508の一端が排出室1421内に開放され、燃料極からの排出排ガスがその排出室1421内から揮発性有機物質を除去するフィルター機能を有する排出口1422を介して燃料電池の外部へ排出される。分離層508の面方向の排ガス排出のための細孔は排出室1421中の大気と連通しているため、分離層508に取り込まれた排ガスは、該排ガスが発生する時に生じる差圧により細孔を通って速やかに排出室1421へ伝達される。この際に、液体燃料のメタノール蒸気も同様に分離層508に取り込まれ排出室1421へ伝達されるが、揮発性有機物質を除去するフィルター機能を有する排出口1422から排出するため、安全性を向上させた気液分離構造となっている。なお、本発明における燃料電池によれば、燃料極で生成した排ガスを面方向に移動させて燃料電池の外部に排出する構造のため、層厚方向に排出する構造に比べ、排出室を設けた時の厚みを薄くした燃料電池を提供することが可能となる。
これまで、電解質膜としてカチオン交換膜を用いた燃料電池に関して言及してきたが、本発明はアニオン交換膜を用いた燃料電池、特にアルカリ型ダイレクトアルコール燃料電池においても同様の作用を及ぼす。たとえば、アニオン交換膜を使用したアルカリ型燃料電池において燃料としてメタノールを使用した時には、下記に示す反応、
燃料極:CH3OH+6OH-→CO2+5H2O+6e-
空気極:3/2O2+3H2O+6e-→6OH-
により発電を行なう。
反応1:CO2+2OH-→CO3 2-+H2O
を経て炭酸イオンが生成する。
図22は、本発明の好ましい構成の他の例を模式的に示す断面図である。燃料電池2200は、液体燃料室1510、排出室1521、空気室1523を備え、それぞれがカートリッジ2210に備えられた、燃料極用燃料室1531、燃料極用排出室1532、空気極用排出室1533と、それぞれコネクタ1534,1535,1536で接続できるようになっている。図22における図12と同様の構成については図12と同一の参照符号を付している。図22の燃料電池2200では、電解質膜1502としてアニオン交換膜を用いる場合について示している。図22に示すコネクタのオスメスに関しては、図22で図示したものに限られず、いずれの組合せも使用できる。
本発明はまた、上述の燃料電池または燃料電池システムを搭載した電子機器をも提供する。図23は、本発明の電子機器の構成の一例を模式的に示す図であり、図24は、本発明の電子機器の構成の一例について説明するブロック図である。図23および図24に示す電子機器51において、燃料電池システム52は、たとえば、燃料電池50、液体燃料タンク53、DC/DCコンバータ54、制御回路55、二次電池56、充電制御回路57から構成される。図24中において、液体燃料タンク53は燃料電池システムの構成要素の一部に含まれているが、燃料電池システムの外部に別途取り付けることも可能である。
以下、実施例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
電解質膜として、40×40mm、厚さ約175μmのナフィオン(登録商標)117(デュポン社製)を用いた。
また、液体浸透膜であるナフィオン117を用いない以外は、燃料電池1の作製と同様の方法で、比較例のための燃料電池2を作製した。
燃料電池1のアノードアクリルセルとカソードアクリルセルとの界面より、燃料電池の外部に引き出されたアノード金メッシュとカソード金メッシュとを負荷装置に電気的に接続した。次に、アノードアクリルセルに形成した直径1mmの穴から、注射器を用いて濃度3mol/Lのメタノール水溶液を約2.5ml注入し、10分後に、室温中で発電特性を評価した。
燃料電池2を用いた他は実施例1と同様の方法で発電特性を評価した。
メタノール水溶液の濃度を5mol/Lとしたこと以外は実施例1と同様の方法で発電特性を評価した。
メタノール水溶液の濃度を5mol/Lとしたこと以外は比較例1と同様の方法で発電特性を評価した。
燃料極および空気極の多孔質基体として、厚さ0.32mmのカーボンペーパー(GDL31BC,SGLカーボン社製)を用いた。0.07φ、100メッシュのAuメッシュ(ニラコ社製)を燃料極導電層および空気極導電層として用いた。多孔質基体および燃料極導電層、多孔質基体および空気極導電層をそれぞれプレス圧10kgf/cm2で10秒間プレスすることにより、各導電層が多孔質基体にそれぞれ埋め込まれた形で固定された電極基材を作製した。
燃料極の分離層を設けない以外は燃料電池3の作製と同様の方法で燃料電池4を作製した。
燃料電池3を用いて発電特性の評価を行なった。測定条件は室温25℃、湿度60%であり、液体燃料として3Mメタノール水溶液を用いた。燃料極を電解質膜より鉛直下方になるように設置し、0.1A/cm2負荷条件で発電を行なった。
燃料電池4を用いた他は実施例3と同様の方法で発電特性を評価した。
燃料電池3を垂直方向に設置した以外は実施例3と同様の発電条件において、電気化学アナライザー(PGSTAT30、オートラボ社製)を用いて、測定周波数50mHzから10kHz、交流振幅±10mA/cm2の条件で、燃料電池のセル全体の交流インピーダンス解析を行ない、電流密度100mA/cm2負荷条件下におけるコール・コールプロットを得た。
燃料電池4を用いた他は実施例4と同様の条件で発電特性の評価を行なった。
Claims (21)
- 電解質膜と、
前記電解質膜の一方の表面に形成された燃料極と、
前記電解質膜の他方の表面に形成された空気極と、
前記燃料極に液体燃料を供給するための液体燃料室と、
前記燃料極と前記液体燃料室との間に形成される分離層と、
を少なくとも備え、
前記分離層および/または前記燃料極に、前記燃料極で生成した排ガスを排出するための、面方向に連続した排気通路が設けられ、
前記分離層は、前記液体燃料室から前記燃料極に前記液体燃料を通過させるとともに、前記燃料極から前記液体燃料室への気体の移動を遮断する層である、燃料電池。 - 前記分離層は前記液体燃料を浸透拡散により通過させる層である、請求項1に記載の燃料電池。
- 前記分離層は多孔質層である、請求項1に記載の燃料電池。
- 前記分離層は、層厚方向に貫通する開孔を有する、請求項1に記載の燃料電池。
- 前記液体燃料は前記開孔を通過して前記燃料極に供給され、かつ、前記開孔は排気通路の一部をなす、請求項4に記載の燃料電池。
- 前記分離層が固体高分子電解質膜である、請求項1〜5のいずれかに記載の燃料電池。
- 前記固体高分子電解質膜が炭化水素系固体高分子電解質膜である、請求項6に記載の燃料電池。
- 前記炭化水素系固体高分子電解質膜が、スルホン化ポリイミド、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、スルホン化ポリアリーレンエーテル、およびスルホン化ポリスチレンからなる群から選ばれる1以上の固体高分子電解質からなる、請求項7に記載の燃料電池。
- 前記分離層における前記液体燃料の通路が前記開孔のみである、請求項4または5に記載の燃料電池。
- 前記燃料極は、燃料極触媒層および燃料極導電層を少なくとも備え、
前記分離層は、前記燃料極に接して形成され、
前記燃料極導電層には、層厚方向に連続した連続孔が設けられてなる、請求項1〜9のいずれかに記載の燃料電池。 - 前記燃料極導電層の表面に凹凸形状が形成されてなる、請求項10に記載の燃料電池。
- 前記燃料極導電層が、多孔質金属層である、請求項10または11に記載の燃料電池。
- 前記多孔質金属層が、金属メッシュ、金属発泡体および金属焼結体から選択される少なくともいずれかである、請求項12に記載の燃料電池。
- 前記燃料極触媒層および/または前記燃料極導電層と前記分離層とが接合されてなる、請求項10〜13のいずれかに記載の燃料電池。
- 前記燃料極が、燃料極触媒層と、燃料極導電層と、多孔質基体とからなり、
前記空気極が、空気極触媒層と、空気極導電層とからなり、
前記多孔質基体、前記燃料極導電層、前記燃料極触媒層、前記電解質膜、前記空気極触媒層、前記空気極導電層、の順に接合された積層構造を有する、請求項1〜14のいずれかに記載の燃料電池。 - 前記分離層の一端が燃料電池の外部と接するように形成されてなる、請求項1〜15のいずれかに記載の燃料電池。
- 請求項16に記載の燃料電池が組み込まれ、
燃料極用排出室および空気極用排出室を備え、
前記燃料極用排出室および前記空気極用排出室の各々には排気のための排出口が設けられ、
少なくとも前記燃料極用排出室の前記排出口は揮発性有機物質を除去するフィルター機能を有し、
前記燃料極において生成した排ガスが、前記燃料極用排出室から前記排出口を介して外部に排出されるように構成されてなる、燃料電池システム。 - 前記燃料極用排出室の前記排出口が、前記空気極用排出室の前記排出口を兼ねるように構成されてなる、請求項17に記載の燃料電池システム。
- 請求項2に記載の燃料電池が組み込まれ、
前記液体燃料室に液体燃料を供給するための燃料供給室をさらに備え、
前記液体燃料を大気圧で前記液体燃料室に供給するための圧力調節機構が前記燃料供給室に設けられてなる、燃料電池システム。 - 前記液体燃料室に繋がる部位にのみ開孔を有する燃料収容室が前記燃料供給室の内部に配置され、前記液体燃料が前記燃料収容室の内部に充填されてなる、請求項19に記載の燃料電池システム。
- 請求項1〜16のいずれかに記載の燃料電池または請求項17〜20のいずれかに記載の燃料電池システムを搭載した電子機器。
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