JP2003536232A - Ｐｅｍ型燃料電池の性能を再生する方法および装置 - Google Patents

Ｐｅｍ型燃料電池の性能を再生する方法および装置

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Abstract

(57)【要約】 通常の電池作動中に生じる現象により引き起こされたＰＥＭ型燃料電池（１００）の性能低下が、カソード（１０６）電位を周期的に約０．６ボルト以下、好ましくは、０，１ボルト以下に低下させることにより回復される。一旦カソード電位が、所望の低い水準に低下されると、所定時間、この水準にまたはそれより下に維持される。カソードが導かれる電位が低くなればなるほど、再生は、より迅速に生じることになる。再生後、通常の作動に戻されると、電池は、より高い性能水準において作動することになる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【技術分野】
本発明は、電解質としてプロトン交換膜（ＰＥＭ）を使用する燃料電池の性能
を再生することに関する。
【０００２】
【背景技術】
全ての型式の燃料電池が、その作動進行中に性能低下または減衰を経験するこ
とは、よく知られている。性能低下は、固定した電流密度における電池の電圧の
降下または、逆に言えば、固定した電圧における電流密度の降下である。このよ
うな性能の低下は、作動環境、構成要素の設計、作動および保守の方法、使用す
る物質の種類などを含むさまざまな要因に起因し得る。このような低下を緩和す
るどのような手段または方法も、電池設計、電池性能、電池作動など他の重要な
側面への影響を考慮する必要がある。自動車などへ電力を供給するのに適用する
には、全て商業上の成功にとって重要となる燃料電池の寿命の予想、低費用、保
守の容易性などとともに、高い性能水準とそれを達成し維持する手段とを考察す
る必要がある。
【０００３】 ＰＥＭ（プロトン交換膜）型電池は、現在、大小の会社の両方により自動車へ
の適用に向けて開発が行われつつあり、このような理由により、ＰＥＭ型電池の
性能減衰の特定、理解、解決が、非常に重要になっている。ＰＥＭ型燃料電池の
一例は、同一出願人によるデュフナー（Ｄｕｆｎｅｒ）らに付与された米国特許
第６，０２４，８４８号に記載される。
【０００４】
【発明の開示】
本発明は、通常の作動水準よりカソード電位を低下させるように周期的に燃料
電池を作動させることによって、通常の作動中に性能が劣化したＰＥＭ型燃料電
池を再生する。本発明は、加圧および非加圧反応物を使用する電池に同様に適用
できる。
【０００５】 本発明の一実施態様によれば、通常の電池作動中に生じる現象により引き起こ
されたＰＥＭ型燃料電池の性能低下は、カソード電位を周期的に約０．６ボルト
以下、好ましくは０．１ボルト以下に低下させることにより回復される。一旦カ
ソード電位が所望の低水準に低下されると、カソード電位はこの水準にまたはそ
れより下に短時間維持される。カソードが導かれる電位が低くなればなるほど、
再生は、より迅速に生じることになる。再生後、通常の作動に戻されると、電池
は、より高い性能水準において作動することになる。再生は、高い電池性能水準
を維持するように周期的に行うのが好ましい。
【０００６】 白金または白金合金触媒を使用するＰＥＭ型電池の試験中、徐々に、許容でき
ない性能低下が観察された。この証拠は、この低下が、カソード電位が約０．６
６ボルトを超えるという条件を意味する通常の作動条件下で電池電流の生成中に
生じる性能劣化に起因することを、示唆する。短時間、カソード電位を０．６６
ボルトより下に低下させることによって、再生処理の前より実質的に高い性能水
準において通常の電池作動条件下で再度作動できる程度にまで、電池が再生され
ることが、見出された。驚いたことに、通常の作動中に生じる全てまたは実質的
に全ての性能低下が、低いカソード電位で短時間電池を作動させることによって
、回復できる。このように、電池の性能水準は、長期間、高い水準に維持できる
。
【０００７】 明細書、特許請求の範囲において、「通常の電池作動」という用語は、電気を
使用する装置に電力を供給するための外部電気回路内に電流を供給するように、
電池が、アノードに水素含有燃料、カソードに酸化剤を伴いながら、少なくとも
０．６６ボルトのカソード電位において作動していること、を意味する（注意：
カソード電位は、電池電圧に、アノード電位を加え、さらに、電池電流の所産と
ＰＥＭ抵抗とを加えたものである。このように、カソード電位は、常に、電池電
圧よりわずかに高い）。
【０００８】 周期的再生が頻繁になればなるほど（例えば、連続した再生の間の通常の作動
条件下で電池が作動する時間が、短くなればなるほど）、通常の作動進行中の電
池の平均性能水準が、より高いものとなる。再生の好ましい頻度は、電池の構成
、作動、その適用などに依存することになる。いくつかの電池では、一時間に一
回または一日に一回の再生が好ましいものになり得る。他の電池では、一週間に
一回または何らかの出来事が生じた際（日常の保守中など）、または、電池の性
能が通常の作動条件下で所定の水準を下まわるときはいつでも、電池を再生する
のが最も好ましくなり得る。自動車の適用においては、再生は、自動車をスター
トさせるたびに自動的に行うことができるが、それほど頻繁な再生は、必要なさ
そうである。
【０００９】 全く確実でないが、本発明が周期的に反転させることを意図されている電池の
減衰は、通常の電池作動中にカソード白金触媒が酸化白金に転化された結果であ
る、と思われる。酸化白金は、白金が有するほど酸素還元（ｏｘｙｇｅｎ ｒｅ
ｄｕｃｔｉｏｎ）に対する高い触媒活性を有していない。結果として、徐々に電
池性能が低下する。白金の酸化白金への転化がゆっくり生じ、数百時間の電池作
動の進行中に、好ましくない水準に高まる、という証拠がある。本発明の教示に
従って約０．６ボルトより下のカソード電位で電池を作動させることにより、酸
化白金が還元される結果となり（すなわち、純粋な白金が戻り）、それによって
、通常の電池作動が再開するとき、電池性能が向上される、と思われる。本発明
の教示を用いる酸化白金の白金へ戻る転化は、酸化白金の蓄積よりずっと速い速
度で生じる。
【００１０】 ＰＥＭ型燃料電池の上述した再生を実現する具体的一方法は、電池への酸化剤
の流れを停止させかつ電気負荷の接続を解除することである。電池は、次に、電
源に接続され、水素含有気体（好ましくは、実質的に純粋な水素などのアノード
に供給されるのと同じ燃料）が、アノードとカソードの両方を横切って電池を通
って流される。これによって、どのような残留酸化剤も電池から押し出され、カ
ソード電位を低下させる結果となる。一旦０．６ボルト以下（好ましくは０．１
ボルト以下）の所望の低いカソード電位に到達すると、カソード電位は、電池が
、電池の通常作動が再開されるとき、通常に作動している間に低下した性能の主
要部分、好ましくは全部を回復している、という条件に、電池を復帰させるのに
十分な時間、この低い電圧にまたはそれより下に維持される。再生過程中に水素
イオンがカソードからＰＥＭを通ってアノードへ「輸送（ｐｕｍｐ）される」の
で、我々は、上述した方法を、「水素ポンピング」方法と呼ぶことにする。
【００１１】 本発明を実施するための別の方法は、スタックから電気負荷の接続を解除し、
アノードに水素を流し、カソードに窒素などの不活性ガスを流すことである。水
素は、（多孔質膜の両側における水素濃度差により）ＰＥＭを横切ってカソード
に拡散することになり、カソード電位を低下させる。一旦カソード電位が、０．
６ボルト以下、好ましくは０．１ボルト以下の所定の低い値に低下すると、電池
は、通常の電池作動が再開されると、電池が、再生処理の直前のその性能水準よ
り大幅に高い性能水準で作動する、という条件に、好ましくは、最も前の再生の
直後の電池の性能水準に、電池を復帰させるのに十分な時間、この所定の値にま
たはそれより下に維持される。このように、電池は、長期間、高い水準の性能を
維持する。
【００１２】 本発明の目的を実現するためにカソード電位を低下させるさらなる別の技術は
、以下のように、電池の通常の作動負荷から電池の接続を解除し、カソードへの
酸化剤の流れを停止させ、アノードへの水素含有燃料の流れを継続させ、補助外
部抵抗負荷に電池を接続することである。電池への酸化剤の流れが停止されると
、いくらかの残留酸化剤は、カソード内に留まるかまたはカソード内の酸化剤の
流れの場に接近できることになる。この酸化剤は、電流が補助外部抵抗負荷を通
って流れる間に、カソードにおける電気化学反応により迅速に消費され、それに
よって、カソード電位の低下が生じる。上述した実施態様におけるように、一旦
所望の低いカソード電位に到達すると、電位は、より初期のより高い水準に電池
性能を回復させるのに十分な時間、この到達した水準にまたはそれより下に保持
される。
【００１３】 別の実施態様において、所定時間の通常の電池作動の後、電気負荷は、電池か
ら取り除かれ、アノードとカソードの両方には、実質的に純粋な水素などの水素
含有燃料の流れが供給される。水素を両方の電極に伴うこの開回路モードにおい
て、カソード電位は、迅速に０．１ボルトより下に低下されることになる。上述
した実施態様におけるように、一旦カソード電位が、所定の低い水準に到達する
と、カソード電位は、電池を再生するのに十分な時間、この水準にまたはそれよ
り下に維持される。電池は、次に、負荷に再接続され、通常作動が再開できる。
【００１４】 本発明に従って電池を再生する別の方法は、電池をオフラインにせずに（すな
わち、電池の主要な負荷から電池の接続を解除せずに）かつ、アノードおよびカ
ソードの通常の燃料および酸化剤以外ではアノードおよびカソードを作動させず
に、約０．６４ボルト以下のカソード電位において意図的に周期的に電池を作動
させることである。このような理由により、この方法は、上述した実施態様に対
して特定の利点を有する。この実施態様に使用し得る２つの技術は、高い電流密
度において短時間、電池を作動させること、または、高い酸化剤利用率において
短時間、電池を作動させることである。これらの技術の両方とも、カソード電位
を低下させることになり、両方とも、以下に、より十分に説明する。
【００１５】 本発明の上述した特徴、利点は、添付の図面に例示される、本発明の例示的な
実施態様の以下の詳細な説明に照らして、より明らかになるであろう。
【００１６】
【発明を実施するための最良の形態】
一律の縮尺に従っていない図１に、参照番号１００によって参照されるＰＥＭ
型燃料電池を備える燃料電池装置９０が示されており、このＰＥＭ型燃料電池１
００は、アノード触媒層１０４を含むアノード１０２と、カソード触媒層１０８
を含むカソード１０６と、アノードとカソードの間に配置されたＰＥＭ電解質１
１０と、を備える。アノード触媒層、ＰＥＭ電解質、カソード触媒層の組み合わ
せは、膜電極組立体（以下、ＭＥＡ）と呼ばれる。さらに、単一の電池が示され
ているだけであるが、実際には、燃料電池は、電気的に直列に接続された複数の
隣接する電池から構成されることになる。簡潔のために、冷媒層、反応物流れ流
路、また、燃料および酸化剤を触媒層に供給しかつ電池全体に亘って水を適切に
移動させるアノードおよびカソードの他の特徴などの電池または電池のスタック
の他の部品は、これらの構成および作動が、当業技術内でよく知られており、か
つ、本発明の一部ではないので、示されていない。さらに、燃料電池装置は、負
荷の要求条件により決定される反応物の流量を制御するなどの、装置を制御しか
つ監視するための制御装置を、図示していないが、含むことになる。
【００１７】 図１に示されるように、供給源１１１からの水素などの燃料が、導管１１２を
介してアノード１０２に供給される。消耗された燃料は、導管１１４を介してア
ノードから排出される。供給源１１６からの空気などの酸化剤が、導管１１８を
介してカソードに供給され、導管１２０を介してアノードから排出される。燃料
は、通常の電池作動中によく知られた仕方で電気化学的に反応して、プロトン（
水素イオン）と電子を生成する。電子は、アノード１０２からカソード１０６へ
外部回路１２２を通って流れて、負荷または抵抗１２４によって示された電気を
使用する装置に電力を供給する。矢印１２６は、電子の流れ方向を示す。電子は
、カソード１０６において酸化剤およびプロトンと反応して、水と熱を形成する
。水素イオンは、ＰＥＭ１１０を通ってアノード１０２からカソード１０６へ流
れ、ヒドロニウムイオンの形態で水素イオンと共に水分子をひきずる（ドラッグ
する）。矢印１２８は、アノードからカソードへの水素およびヒドロニウムイオ
ンの流れを示す。
【００１８】 電池が、電気を使用する装置のための電流を生成するために効率的に作動して
いるとき、電池を横切って接続された電圧計１２９は、高い電池電圧を測定する
ことになる。大抵の電池は、約０．６ボルトを超える電池電圧で作動するように
、好ましくは、大部分の時間、０．７と０．８ボルトの間で作動するように、設
計されている。約０．６ボルト未満の電圧で作動することは、非効率と考えられ
ており、通常の電池作動中は、避けられている。
【００１９】 我々は、約０．６ボルトを超える電池の作動中に、触媒表面領域の損失から生
じるよく知られたゆっくりとした性能劣化を超えた、より急速な電池性能の許容
できない劣化があることを見出した。図２の燃料電池装置を参照して、この許容
できない劣化を最低限に抑える例示的な一方法を、以下に説明する。これは、長
期間、望ましくないほど低い性能で電池を作動させるのを防止するように、十分
頻繁に周期的に電池を再生する方法によって、達成される。
【００２０】 図２の燃料電池装置を参照すると、図１において使用されるのと同じ参照番号
は、同じ構成要素を示す。燃料電池装置９２において、導管１３０が、燃料導管
１１２および酸化剤導管１１８に接続される。弁１３２（開で示される）が、導
管１３０内に配置されており、弁１３３（閉で示される）が、導管１３０が導管
１１８に結合している位置の上流で導管１１８内に配置される。アノードおよび
カソードに接続された外部回路１２２Ａが、電気負荷１２４に並列に配置される
バッテリー１３４などの電源を含む。スイッチ１３６Ａ（開で示される）が、電
気負荷１２４に直列に配置されており、スイッチ１３８Ａ（閉で示される）が、
バッテリー１３４に直列に配置される。装置９２は、要求あり次第、または、予
定に従って、または、例えば、特定の測定された変数が所定の値に到達するとき
、などに、弁およびスイッチを作動させる制御装置も、図示していないが、含む
。負荷１２４に電気を供給するための電池の通常作動中に、弁１３３およびスイ
ッチ１３８は、開であり、弁１３２およびスイッチ１３６は、閉である。このモ
ードにおいて、電池は、全く図１に示されるように作動する。
【００２１】 本発明に従って、通常作動モードでの所定時間の作動後、電池は、カソード電
位を０．６６ボルトより下に、好ましくは０．５ボルトより下に押し下げる目的
で、図２の再生モードにおいて短時間、作動される。最も好ましくは、カソード
電位は、０．１ボルトより下に押し下げる。より速い再生が、より低いカソード
電位で生じる。
【００２２】 より具体的には、図２の再生モードにおいて、弁１３３は、閉であり、弁１３
２は、開であり、スイッチ１３６Ａは、開であり、スイッチ１３８Ａは、閉であ
る。この作動モードにおいて、電池への新鮮な酸化剤の流れは、切り離され、水
素は、アノードばかりでなくカソードにも流れる。水素イオンおよび電子が、カ
ソードにおいて生成される。これらの電子と、バッテリー１３４により生成され
た電子とは、矢印１４０により示されるように、アノードへと回路１２２Ａ内を
流れる。水素イオンおよびヒドロニウムイオンは、矢印１３９により示されるよ
うに、ＰＥＭを横切ってアノードへ流れる。水素イオンは、電子と結合して、ア
ノードにおいて水素を生成する。この過程が進行するにつれ、電池電圧およびカ
ソード電位は、迅速に低下する。短時間後、電池は、その通常作動モードに戻さ
れ、酸化剤が、カソードに供給される。
【００２３】 見出されたのは、再生モードでの電池の作動直後に測定した電池性能が、再生
モードでの電池の作動の直前に測定した電池性能より高い、ということである。
通常作動の結果として電池により経験される性能低下の全てまたは実質的に全て
が、カソード電位を０．６６ボルトより下に低下させ、次に、この低いカソード
電位においてまたはそれより下において十分な時間、電池を作動させることによ
って、回復され得ることが、実証された。実質的に全ての電池の性能低下が、低
いカソード電位と、電池がこの所定の電位にまたはそれより下に維持される所定
の長さの時間と、を適切に選択することによって回復され得る。
【００２４】 低いカソード電位とこの低いカソード電位における時間の長さとの実行可能な
組み合わせを、実験によって容易に決定できる。最終的に選択された組み合わせ
は、利便性、費用、適用条件などの他の要因を大抵は考慮することになる。
【００２５】 本発明の教示に従った適切な間隔での周期的な再生は、電池の性能が所定の値
より下がるのを防止できる。これは、十分に詰まった間隔で再生モードの作動が
生じるように予定することによって、行うことができるか、または、電池の性能
を監視することができ、通常作動中に電池性能が所定の値に低下したすぐ後に再
生が開始される。
【００２６】 特定の一連の試験において、先に参照した米国特許第６，０２４，８４８号に
記載された燃料電池の一般的設計を有する２０ＰＥＭ燃料電池からなる非加圧ス
タックを、図１の通常作動モードと図２の再生モードの間で交互に作動させた。
このスタックのセルは、１５ミル厚のペルフルオロスルホン酸イオノマー膜から
なる膜電極組立体（ＭＥＡ）であって、このイオノマー膜が、その一方の側面に
配置された白金を含有するアノード触媒を有し、そのもう一方の側面に配置され
た白金を含有するカソード触媒を有する、膜電極組立体を備えていた。より具体
的には、アノードは、０．６ｍｇ／ｃｍ2の白金−ルテニウム合金触媒負荷を有
し、カソードは、０．４ｍｇ／ｃｍ2の白金触媒負荷を有していた。この組立体
は、メリーランド州エクトン（Ｅｋｔｏｎ）のＷ．Ｌ．ゴア社（Ｗ．Ｌ．Ｇｏｒ
ｅ Ｃｏｍｐａｎｙ）から、商品名ＰＲＩＭＥＡ５５６０として供給された。
【００２７】 通常作動中、２０−セルスタックは、空気に基づいて約３０％の酸素利用率お
よび約８０％の水素利用率で作動させた。反応物圧力は、約１４．７ｐｓｉａ（
１Ｋｇ／ｃｍ2）であり、電池温度は、約１２０°Ｆ（４９℃）であった（この
セルスタックの試験中に多数の異なる事項が調べられていたことに留意が必要で
ある。そのような事項のいくつかは、本発明の方法には必要とされない特定の工
程をとる必要があった。これらは、試験処理を記載する間に指摘する。さらに、
本明細書において説明されるこの試験とその他の試験において、アノード電位は
、同じ温度の標準水素電極に等しい。全ての記載した電位は、標準水素電極に比
較したものである）。
【００２８】 ０．６３ボルトと０．７６ボルトの間の電池電圧での図１のモードにおける５
８０時間の通常作動の終わり近くで、電池性能測定を、１００、５００ＡＳＦ（
アンペア毎平方フィート）（１０７６、５３８０ＡＳＭ、アンペア毎平方メート
ル）を含むさまざまな電流密度で行った。次に電気負荷をセルスタックから取り
除き、反応物の流れの場を窒素でパージした。水素ガスを、アノードの流れの場
とカソードの流れの場の両方を通して流し、かつ、セルスタックを、図２により
電源に接続した（本発明のこの実施態様においては、アノード燃料の流れの場ま
たはカソード酸化剤の流れの場が、窒素または他の不活性ガスでバージされる必
要はない。水素が、カソード酸化剤の流れの場を通って流れるとき、それは、自
動的に流れの場から酸化剤をパージする）。水素の流量は、７５０ＡＳＦ（８０
７０ＡＳＭ）における８０％利用率に相当した。カソード電位は、迅速に約０．
０ボルトに低下した。電流密度を、１００ＡＳＦ（１０７６ＡＳＭ）きざみで１
００ＡＳＦ（１０７６ＡＳＭ）から７００ＡＳＦ（７５３２ＡＳＭ）に増加させ
た。１００から６００ＡＳＦ（１０７６から６４５６ＡＳＭ）の各電流密度は、
５分間保持した。７００ＡＳＦ（７５３２ＡＳＭ）での電流密度は、３０分間保
持した。電池電圧は、電流密度を０ＡＳＦから７００ＡＳＦ（０ＡＳＭから７５
３２ＡＳＭ）に増加させるにつれ、０．０ボルトから０．０５８ボルトに直線的
に上昇した。電流密度は、次に、０．０ＡＳＦ（０ＡＳＭ）に、１００ＡＳＦ（
１０７６ＡＳＭ）きざみで、各新しい電流密度を約１．５分間保持しながら、低
減させた。この全体の処理において、カソード電位は、約０．０ボルトにおいて
一定のままであった。これで、再生サイクルが完了した。
【００２９】 水素の流れを、停止させ、両方の反応物の流れの場を、再度窒素でパージした
。次にアノードを水素でパージし、かつカソードを空気でパージした（通常作動
に戻る前にアノード燃料の流れの場から水素をパージすることは、本発明の必要
条件でない。これに反して、安全性または電池の耐久性が関係するので、通常の
電池作動に戻る前にカソード酸化剤の流れの場にある水素を不活性ガスを用いて
パージすることは、必要ではないけれども、好ましくなり得る）。
【００３０】 上述した再生処理の後、通常の電池作動を再開し、電池の性能を、始動直後に
１００ＡＳＦ（１０７６ＡＳＭ）と５００ＡＳＦ（５３８０ＡＳＭ）で再度測定
した。全体の処理は、全体で約１０５０時間の通常の電池作動となるように、さ
らに５７０時間後に繰り返した。以下の表１に結果を示す。
【００３１】
【表１】
【００３２】 表１から、本発明の再生処理によって、大幅に電池の性能が向上し、電池は各
再生サイクルの直前にそうであったより大幅に高い性能水準に戻った、ことが容
易に明らかである。より具体的には、この一連の試験において、各再生処理前の
通常作動中に生じた実質的に全ての電池の性能低下が、各再生処理の結果として
回復した。これらの試験では、カソード電位を、再生処理の進行中に１時間を超
える時間、約０．００ボルトに保持したが、以下に記載する本発明の他の実施態
様を用いる実験において示されたように、よりずっと短い時間、多分５分間以下
の時間、低いカソード電位を保持することによっても、同様の結果が得られてい
たであろう、と思われる。さらに、図２の電源の極性を反転させたら、同様の結
果が得られていた、と思われる。図に示した極性から極性を反転させると、プロ
トンは、電池のアノード側からカソード側へ流れるでろう。水素ガスは、アノー
ド上で消費され、カソード上で放出されるであろう。カソード上で十分な水素が
放出されるならば、水素を供給源１１１からカソードへ分流させる必要はなくな
り得る。
【００３３】 図２に関して記載される実施態様に基づく別の変形物においては、主要な負荷
１２４の接続を解除した後、回路１２２Ａを開のままにする（すなわち、スイッ
チ１３６Ａとスイッチ１３８Ａの両方とも開のままである）以外は、同じ再生処
理を使用できる。水素が電池の両側にあれば、カソード電位は、依然として所望
の低い水準に低下することになるが、そうなるにはより長い時間が掛かり得るし
、電池性能の同じ向上を達成するためには、（図２の実施態様に比較して）より
長い時間その低い電圧にカソード電位を保持することが必要になり得る。
【００３４】 本発明の別の実施態様に従った電池の再生が、図３に示されており、ここで、
燃料電池装置は、参照番号９４により示される。図３の装置には、空気供給源１
１６に加えて、不活性ガス供給源１４４が備えられる。導管１１２、導管１５０
内のそれぞれの弁１４６、１４８が、供給源１１６からの空気と供給源１４４か
らの不活性ガスのどちらが導管１５２を介してカソード１０６へ流れるか、を制
御する。アノードおよびカソードに接続される外部回路１２２Ｂは、主要な負荷
１２４に直列にスイッチ１３６Ｂを含む。小さな補助の外部抵抗負荷１３１が、
電気負荷１２４に並列に配置される。スイッチ１３８Ｂが、補助抵抗負荷１３１
に直列に配置される。
【００３５】 最初、電池が、図１に示される電池配列と同一の通常の方法で作動するように
、弁１４６は、開であり、弁１４８は、閉であり、スイッチ１３６Ｂは、閉であ
り、スイッチ１３８Ｂは、開である。所定時間の通常の電池作動後、電池は、２
つの再生モードの１つで作動できる。好ましいモードは、図３に示される配列で
あり、ここで、弁１４６は、閉であり、弁１４８は、開であり、スイッチ１３６
Ｂは、開であり、スイッチ１３８Ｂは、閉である。このモードの間、水素は、ア
ノード上を流れ続けるが、カソードは、供給源１４４から不活性ガスを受け取り
、それによって、カソードの流れの場から空気をパージする（窒素、アルゴンな
どの不活性ガスが好ましいが、燃料電池のカソードにおいて、さほど速い速度で
反応しないどのような気体も使用できる）。水素は、ＰＥＭの両側における水素
濃度の差の結果として、アノードからカソードへと多孔質のＰＥＭを通って（矢
印１５４に示されるように）拡散する。少量の電流が、矢印１２６に示されるよ
うに、アノードからカソードへと外部回路１２２Ｂ内の補助抵抗負荷１３１を通
って流れる。水素拡散と補助抵抗負荷を通る電流の流れとの組み合わせが、カソ
ード電位を押し下げる。
【００３６】 代替の再生モードでは、スイッチ１３６Ｂとスイッチ１３８Ｂの両方とも開で
ある（すなわち、開回路再生モード）。再生は、カソード電位が、補助抵抗負荷
が接続されているよりいくぶん遅い速度であるが、依然として水素拡散により降
下することになるので、生じる。
【００３７】 カソードに窒素を伴わせる開回路再生モードを用いる試験の結果が、表２に示
される。試験手段は、先の例に記載したのと同じ構成の２０ＰＥＭセルからなる
非加圧スタックであった。最初に、電池は、先の例における通常作動に使用され
た条件と類似した条件を用いて、所定時間、通常に（弁１４６は、開であり、弁
１４８は、閉であり、スイッチ１４２は、閉である）作動させた。次に、スタッ
クを再生モードに切り換えた。電池電圧は、電気負荷を外し、かつ、窒素が流れ
初めてから約２分間後に０．１ボルト未満に低下した。表２に示される保持時間
は、電池電圧が０．１ボルトより下に保持された時間である。窒素は、保持時間
の間、流れ続けた。表２の最後の２つの縦の欄は、電池の再生直前および通常作
動開始直後の電池性能を示す。各サイクルに対して２つの異なる電流密度で測定
を行った。処理は、さらなる６６０時間の通常作動後に異なる保持時間を用いて
繰り返した。
【００３８】
【表２】
【００３９】 ５分間または１５分間の保持時間による性能の回復は、表２から明らかである
。この処理は、最適化されていないので、より短い保持時間でさえ許容でき得る
。本発明の他の実施態様のように、この実施態様では、電池が再生サイクル前に
通常に作動する時間が短くなればなるほど、さらに、再生サイクル中のカソード
電位が低くなればなるほど、電池性能を回復させるために低い電位において必要
とされる必要時間がより短くなる、と予想される。
【００４０】 図４は、本発明のさらなる別の実施態様に従って電池を作動させかつ再生する
装置を示す。図１の燃料電池装置と同様に、燃料電池装置９６は、水素含有燃料
の供給源１１１と、空気などの酸化剤の供給源１１６と、を備える。弁１５５が
、酸化剤供給導管１１８内に配置される。回路１２２Ｃが、燃料電池の通常の（
すなわち、主要な）負荷１２４と、この負荷に並列に小さな補助の外部抵抗負荷
１３１Ｃと、を含む。スイッチ１３６Ｃとスイッチ１３８Ｃが、電池１００を通
常の負荷１２４にまたは補助抵抗負荷１３１Ｃに接続するように、回路１２２Ｃ
内に配置される。通常の電池作動中、弁１５５は、開であり、スイッチ１３６Ｃ
は、閉であり、スイッチ１３８Ｃは、開である。このような構成で、電池は、図
１に関して記載した方法で作動する。所定時間の通常作動後、図４に示されるよ
うに弁とスイッチを設定することによって、電池を再生する。より具体的には、
弁１５５は、閉であり、スイッチ１３６Ｃは、開であり、スイッチ１３８Ｃは、
閉である。このように、再生モードでは、カソードへの酸化剤の流れは、遮断し
、一方、アノードへの燃料の流れは、継続させる。新しい酸化剤がカソードへ流
れないまま、流れの場内に閉じ込められた少量の酸化剤が消費され、カソード電
位が低い値に迅速に降下する。カソード電位を、電池を再生するのに十分な短い
時間、所定の低い値より下にとどまらせた後、電池を、その通常の作動構成に戻
す。
【００４１】 表３は、先の例に記載したのと同じ構成の２０ＰＥＭセルの非加圧スタックに
ついて、図４の配列により示された再生処理を試験した結果を示す。水素が燃料
であり、空気が酸化剤であった。電池は、３５０時間、通常に（弁１５５は、開
であり、スイッチ１３６Ｃは、閉であり、スイッチ１３８Ｃは開である）作動さ
せ、その後、以下のように図４の再生モードに切り換えた。スイッチ１３６Ｃを
開き、スイッチ１３８Ｃを閉じることにより、主要な負荷１２４をスタックから
外し、補助抵抗負荷をその所定の位置に置いた。弁１５５を閉じることにより、
カソードへの酸化剤の流れは、中断させ、水素は、アノードへ流し続けた。酸化
剤の流れを中断したときから、カソード電位が、０．１ボルトより下に降下する
のに、約１５分間掛かった。補助負荷は、接続したままにして、カソード電位を
、２分間、０．１ボルトより下に保持した。その後、この疑似負荷を外し、カソ
ードの流れの場を空気でパージした（電池を通常作動に戻す前のカソードの流れ
の場の空気によるバージは、この実施態様の再生処理では必要な工程ではない）
。次に、スタックを通常作動に戻し、主要な負荷１２４に電力を供給した。電池
の再生直前と通常作動開始直後の電池性能を、２つの異なる電流において測定し
た。性能の回復は、表３から明らかである。
【００４２】
【表３】
【００４３】 本発明のさらなる別の実施態様を試験した結果は、表４に示される。これらの
試験においては、主要な負荷を外さずに相対的に高い通常作動の電池電圧から相
対的に低い電池電圧（従って、相対的に低いカソード電位）へ電池を周期的に偏
位（ｅｘｃｕｒｓｉｏｎ）させることにより、再生を達成した。これは、電流を
周期的に増加させることにより行った。上述した例において使用したのと同様の
非加圧の２０セルＰＥＭスタックを、これらの試験にも使用した。
【００４４】 （試験結果は本発明に関係するが、この試験結果にはなんら影響を及ぼさない
所定時間の停止後の）電池作動の各日の最初に、２５０ＡＳＦ（２６９０ＡＳＭ
）における電池電圧を測定した（表４において、「偏位前の２５０ＡＳＦ（２６
９０ＡＳＭ）における電池電圧」と表示された縦の欄参照）。試験の最初の４日
間の各日においては、最初の測定を行った後、電流密度偏位は以下のように行っ
た。電池は、連続的に１００ＡＳＦ（１０７６ＡＳＭ）、２５０ＡＳＦ（２６９
０ＡＳＭ）、５００ＡＳＦ（５３８０ＡＳＭ）、８００ＡＳＦ（８６０８ＡＳＭ
）のそれぞれで１０分間作動させた。次に、電流密度は、同じきざみで低下させ
それぞれで５分間保持し、全体の偏位時間は８０分間であった。各偏位に続き、
再度２５０ＡＳＦ（２６９０ＡＳＭ）で電池電圧を測定した（「偏位後の２５０
ＡＳＦ（２６９０ＡＳＭ）における電池電圧」と表示された縦の欄参照）。次に
、６時間通常に電池を作動させ、その後、停止させた。次の４日間（表４の５〜
８日）の各日において、最大偏位電流密度が５００ＡＳＦ（５３８０ＡＳＭ）で
ありかつ全体の偏位時間が６５分間であった以外は、同じ処理を行った。
【００４５】 表４に示される結果は、最初の４日間に亘る偏位が、短時間、０．６２ボルト
より下の電池電圧（約０．６８ボルトより下のカソード電位に対応する）を含ん
でおり、（偏位前と偏位後を比較すると）平均電圧が、２５０ＡＳＦ（２６９０
ＡＳＭ）において約０．０２ボルト増加したこと、を示す。これに比較して、５
〜８日に亘る偏位には、０．６６ボルト以上の電池電圧（少なくとも約０．７ボ
ルトのカソード電位に対応する）が含まれ、平均電圧は、約０．０１ボルトだけ
増加するという結果になった。多分、よりいっそう重要なことには、表４の最後
の縦の欄を参照すると、各６時間の作動の開始における初期電池電圧は、１日め
の０．７４５ボルトの初期電池電圧から４日めの０．７６８ボルトの初期電池電
圧へと日毎に向上した。一方、５日めから８日めの間、電池電圧は、０．７４８
ボルトから０．７４２ボルトへと日ごとに低下した。この詳細な試験は、通常は
不十分な低い電圧（従って、低いカソード電位）と考えられていた電圧において
短時間、オンラインで電池を作動させるという簡単な操作によって、高いカソー
ド電位での通常作動中に生じる電池の減衰が除去されるかまたは少なくとも低減
されること、を示している。
【００４６】
【表４】
【００４７】 電池をオフラインにせずに（すなわち、実質上電池を停止させずに）カソード
電位を低減させかつ性能を回復させる別の方法は、高い酸化剤利用率で電池を周
期的に短時間、作動させることである。酸素利用率は、電池に流入する単位体積
の酸素のうち酸素が電池を通って流れる間に実際に電池によって使用される割合
である。例えば、電池に流入する空気は、（体積で）約２０％の酸素および８０
％の窒素から成る。空気中の酸素の半分が電池を通過する間に使用されるならば
、酸化剤利用率は、５０％となる。消耗された空気中の酸素濃度は、カソード酸
化剤入口における２０％からカソード酸化剤出口における１０％に減少すること
になる。カソードに亘る平均酸素濃度が低下するにつれ、電池電圧およびカソー
ド電位が低下する。酸化剤利用率は、酸化剤流量を減少させることにより、容易
に増加させることができる。
【００４８】 実証として、上述した例に記載したのと同様の２０セルスタックを用い、アノ
ードに水素を、カソードに空気を使用し、このスタックを、定常の１０００ＡＳ
Ｆ（１０，７６０ＡＳＭ）で作動させた。通常の作動条件下、水素利用率を８０
％に維持しかつ酸素利用率を４０％に維持する。所定時間の通常作動後、酸素利
用率を、８時間の進行に亘って１０分間ごとに短時間、７０％に増加させた。４
０％から７０％へ、さらに４０％へと戻る短時間の酸素利用率の偏位に掛かる時
間は、約３０秒間以下であり、酸素利用率は、７０％の水準にほんの１秒間か２
秒間留まるだけであった。この処理によって、実質的に各１０分間ごとに利用率
「スパイク」が生じた。
【００４９】 各利用率スパイクの直前に、電池は約０．６６ボルト（約０．７４ボルトのカ
ソード電位に相当する）で作動していた。酸素利用率が、急上昇するにつれ、電
池電圧は、反対方向に急激に変化し、７０％利用率において約０．６０ボルト（
約０．６８ボルトのカソード電位に相当する）に迅速に低下したが、利用率が４
０％に戻るにつれ、迅速に反発して約０．６７ボルトに上昇した。次のスパイク
前の、次の約９．５分間の進行中に亘って、電池電圧は、徐々に０．６７から上
述した０．６６ボルトへ低下して戻った。このように、この処理を用いることに
より、平均の電池性能水準は、サイクルからサイクルへと低下しなかった。
【００５０】 本発明は、その例示的な実施態様について説明し例示してきたが、本発明の精
神と範囲から逸脱することなく、上述したもの、さらにさまざまな他の変更、省
略、追加を行い得ることは、当業者には理解されるであろう。
【図面の簡単な説明】
【図１】 従来技術に従って従来の方式で作動するＰＥＭ型燃料電池の概略図。
【図２】 従来通りに作動でき、かつ、本発明の一実施態様に従って再生できるＰＥＭ型
燃料電池装置の概略図。
【図３】 従来通りに作動でき、かつ、本発明の代替の実施態様に従って再生できるＰＥ
Ｍ型燃料電池装置の概略図。
【図４】 従来通りに作動でき、かつ、本発明のさらなる別の実施態様に従って再生でき
るＰＥＭ型燃料電池装置の概略図。
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１４年１０月３日（２００２．１０．３）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１６】 前記燃料電池装置は、補助抵抗負荷を含み、前記制御手段は
、接続が解除された電気を使用する装置の代わりに、第２の所定時間、補助抵抗
負荷を回路内に接続する手段を備えることを特徴とする請求項１５記載の燃料電
池装置。
【手続補正書】
【提出日】平成１５年２月２５日（２００３．２．２５）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ，ＴＲ)，ＯＡ(ＢＦ ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ， ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，Ｇ Ｍ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ， ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ， ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，Ｂ Ｚ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ ，ＤＭ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ， ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，Ｊ Ｐ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ， ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，Ｒ Ｏ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ，ＶＮ， ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 ヤン，デリアン アメリカ合衆国，コネチカット，バーノ ン，マウント バーノン ドライブ 28ビ ー (72)発明者 イ，ジュン，エス． アメリカ合衆国，コネチカット，マンズフ ィールド センター，プディン レーン 42 Ｆターム(参考） 5H026 AA06 HH06 5H027 AA06 BC20 DD03 KK54 MM01 MM04 MM26

Claims (19)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 電解質としてＰＥＭと、ＰＥＭの一方の側面上のアノードと、
    ＰＥＭのもう一方の側面上のカソードと、アノードおよびカソードに接続された
    外部電気回路と、この外部回路内の主要な電気を使用する装置と、を備える燃料
    電池の作動方法であって、 Ａ． 第１の所定時間の進行中にカソード電位が０．６６ボルトを超えて維
    持されかつ電池性能が低下するように選択された電池の作動条件で、主要な電気
    を使用する装置を作動させるために第１の所定時間、外部回路内に電流を発生さ
    せるように、水素含有燃料をアノードに、酸素含有酸化剤をカソードに、供給し
    、 Ｂ． カソード電位を０．６６ボルトより下に低下させるように選択された
    処理を用いて電池を作動させながら水素含有燃料をアノードに供給し、かつ、ス
    テップＡの進行中に生じた電池性能の低下の少なくとも主要部分を回復させるの
    に十分な第２の所定時間、カソード電位を０．６６ボルトより下に維持する、こ
    とにより、ステップＡの後、電池を再生し、 Ｃ． 徐々に電池性能の低下を緩和するようにステップＡとステップＢを連
    続的に繰り返す、 ことを含むことを特徴とする方法。
  2. 【請求項２】 ステップＢにおいて、カソード電位は、第２の所定時間、０．
    ５ボルト以下に維持されることを特徴とする請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 ステップＢにおいて、カソード電位は、第２の所定時間、０．
    １ボルト以下に維持されることを特徴とする請求項１記載の方法。
  4. 【請求項４】 各ステップＢは、直前のステップＡにおいて生じた電池性能の
    低下の実質的な全部を回復させることを特徴とする請求項１記載の方法。
  5. 【請求項５】 ステップＢにおいて、カソード電位を低下させるように選択さ
    れた前記作動処理は、電池への酸化剤の流れを停止させ、主要な電気を使用する
    装置の接続を解除しかつこの装置を外部回路内のバッテリーに置き換え、水素含
    有気体の流れをカソードに供給する、ことを含むことを特徴とする請求項４記載
    の方法。
  6. 【請求項６】 ステップＢにおいて、カソード電位は、第２の所定時間、０．
    １ボルト以下に維持されることを特徴とする請求項５記載の方法。
  7. 【請求項７】 カソード電位を低下させるように選択されたステップＢの前記
    作動処理は、電池への酸化剤の流れを停止させかつこの流れを不活性ガスの流れ
    に置き換え、主要な電気を使用する装置の接続を回路から解除し、この外部回路
    を開のままにする、ことを含むことを特徴とする請求項４記載の方法。
  8. 【請求項８】 ステップＢにおいて、カソード電位は、第２の所定時間、０．
    １ボルト以下に維持されることを特徴とする請求項７記載の方法。
  9. 【請求項９】 カソード電位を低下させるように選択されたステップＢの前記
    作動処理は、主要な電気を使用する装置の接続を回路から解除しかつこの装置の
    代わりに補助抵抗負荷を接続し、電池への酸化剤の流れを停止させ、外部回路内
    の補助抵抗負荷を通る電流の流れを発生させるカソードにおいて電池内に残留す
    る酸化剤を消費させる、ことを含むことを特徴とする請求項４記載の方法。
  10. 【請求項１０】 ステップＢにおいて、前記電池作動処理は、第２の所定時間
    、カソード電位を０．１ボルト以下に低下させるように選択されることを特徴と
    する請求項９記載の方法。
  11. 【請求項１１】 カソード電位を低下させるように選択されたステップＢにお
    ける前記作動処理は、第２の所定時間、酸化剤利用率を増加させることを含むこ
    とを特徴とする請求項４記載の方法。
  12. 【請求項１２】 カソード電位を低下させるように選択されたステップＢにお
    ける前記作動処理は、第２の所定時間、電流を増加させることを含むことを特徴
    とする請求項４記載の方法。
  13. 【請求項１３】 電解質としてプロトン交換膜と、この膜の一方の側面に配置
    され白金含有触媒を有するアノード電極と、この膜のもう一方の側面に配置され
    白金含有触媒を有するカソード電極と、を含む燃料電池と、 アノード電極およびカソード電極に接続された外部電気回路と、 この外部回路に接続された主要な電気を使用する装置と、 水素含有燃料をアノード電極に供給しかつ酸化剤をカソード電極に供給する
    手段と、 を備え構成配置された燃料電池装置であって、 ａ． 主要な電気を使用する装置のために電池で電気を発生させながら、第
    １の所定時間、カソード電極の電位を０．６６ボルトより上に維持し、それによ
    って、電池性能を、第１の所定時間の進行に亘って低下させ、 ｂ． 第１の所定時間後に、電池を再生して性能低下の実質的な全部を回復
    させるように十分０．６６ボルトより下のカソード電位で、第２の所定時間、電
    池を作動させる、 制御手段を備えることを特徴とする燃料電池装置。
  14. 【請求項１４】 ０．６６ボルトより下のカソード電位で電池を作動させる前
    記制御手段は、同時にかつ第２の所定時間、（ａ）カソード電極への酸化剤の流
    れを中断し、（ｂ）前記電気を使用する装置の接続を回路から解除する、手段を
    備えることを特徴とする請求項１３記載の燃料電池装置。
  15. 【請求項１５】 前記燃料電池装置は、補助抵抗負荷を含み、前記制御手段は
    、接続が解除された電気を使用する装置の代わりに、第２の所定時間、回路内に
    補助抵抗負荷を接続する手段を備えることを特徴とする請求項１４記載の燃料電
    池装置。
  16. 【請求項１６】 前記制御手段は、中断された酸化剤の流れの代わりに、第２
    の所定時間、水素含有燃料の流れをカソード電極に供給する手段を備えることを
    特徴とする請求項１４記載の燃料電池装置。
  17. 【請求項１７】 前記燃料電池装置は、電源を含み、前記制御手段は、接続が
    解除された電気を使用する装置の代わりに、第２の所定時間、回路内に電源を接
    続する手段を備えることを特徴とする請求項１６記載の燃料電池装置。
  18. 【請求項１８】 前記燃料電池装置は、不活性ガスの供給源を含み、前記制御
    手段は、中断された酸化剤の流れの代わりに、第２の所定時間、不活性ガスの流
    れをカソード電極に供給する手段を備えることを特徴とする請求項１３記載の燃
    料電池装置。
  19. 【請求項１９】 前記燃料電池装置は、補助抵抗負荷を含み、前記制御手段は
    、接続が解除された電気を使用する装置の代わりに、第２の所定時間、補助抵抗
    負荷を回路内に接続する手段を備えることを特徴とする請求項１８記載の燃料電
    池装置。
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