JP2001269578A - 排気ガス浄化用触媒 - Google Patents

排気ガス浄化用触媒

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 自動車用エンジン等の内燃機関から排出され
る排気ガスの浄化に適する、高温下でのＮＯx浄化性能
に優れる排気ガス浄化用触媒を提供する。 【解決手段】 少なくとも２種の金属元素を含むペロブ
スカイト型複合酸化物に、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ａｕ、Ａ
ｇ、及びＩｒの少なくとも１種の触媒成分が担持された
ことを特徴とする排気ガス浄化用触媒である。好ましく
は、このペロブスカイト型複合酸化物は、構造式：Ｌａ
1-xＫxＢＯ3（Ｂは、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｆｅ、及びＮｉの少
なくとも１種、０≦ｘ＜１）で表され、又は構造式：Ａ
1-xＫxＢ1- yＴｉyＯ3（Ａは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎ
ｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、及びＹの少なくとも１種、Ｂ
は、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｆｅ、及びＮｉの少なくとも１種、０
≦ｘ＜１、０≦ｙ＜１）で表されるペロブスカイト型複
合酸化物である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、自動車用エンジン
等の内燃機関から排出される排気ガスを浄化するための
排気ガス浄化用触媒に関し、より詳しくは、高温下での
ＮＯx浄化性能が著しく改良された排気ガス浄化用触媒
に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、地球保護の観点より、自動車用エ
ンジン等の内燃機関から排出される二酸化炭素（Ｃ
Ｏ2）の総量を抑えること、及び窒素酸化物（ＮＯx）の
発生量を抑えることが世界的な課題となっている。この
対応策として、燃費向上の目的でリーンバーンエンジン
が開発され、その排気ガスを浄化する目的で、従来の三
元触媒にリーン雰囲気でＮＯxを吸蔵する機能を付加さ
せた吸蔵還元型ＮＯx浄化用触媒が開発され、上記課題
に対して一定の成功を収めている。
【０００３】このリーンバーンエンジンは、燃料を、常
時は空燃比（Ａ／Ｆ）がリーン（空気過剰）の条件下で
燃焼させ、一時的にストイキ（理論空燃比）〜リッチ
（燃料過剰）の条件下で燃焼させる。排気ガス中の炭化
水素（ＨＣ）や一酸化炭素（ＣＯ）は、リーン側で酸化
性雰囲気と触媒の作用により効率的に燃焼除去され、一
方、ＮＯxはリーン側では吸蔵材に捕捉され、それが一
時的なストイキ〜リッチ条件下において放出され、その
一時的還元性雰囲気と触媒の作用により還元浄化され
る。
【０００４】従来、この吸蔵還元型ＮＯx浄化用触媒の
ＮＯx吸蔵材には、アルカリ金属又はアルカリ土類金属
が使用され、白金等の触媒成分とアルカリ金属又はアル
カリ土類金属の炭酸塩や酢酸塩をγ−アルミナ等の坦体
に坦持して排気ガス浄化用触媒が構成される。こうした
排気ガス浄化用触媒は、例えば、特開平９−２４８４５
８号公報、特開平１０−３３９８４号公報、特開平１０
−１２８１１４号公報に記載されている。
【０００５】一方、特定のペロブスカイト型複合酸化物
はＮＯxをＮ2とＯ2に分解する作用を有することが知ら
れており、例えば、特開平５−２６１２８９号公報、特
開平５−２４５３７２号公報、特開平６−３１５６３４
号公報に、特定のペロブスカイト型複合酸化物を坦体に
坦持したＮＯx接触還元用触媒が記載されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、炭酸塩
や酢酸塩を用いてアルカリ金属又はアルカリ土類金属を
坦持した吸蔵還元型ＮＯx浄化用触媒では、約５００℃
を上回る触媒温度におけるＮＯx浄化性能を高める必要
があった。また、従来のペロブスカイト型複合酸化物を
含む触媒は、自動車用エンジン等の内燃機関から排出さ
れる排気ガスの浄化に使用するためには、ＮＯx浄化率
を高める必要があった。
【０００７】したがって、本発明は、約５００℃を上回
る触媒温度でも優れたＮＯx浄化性能を発揮することが
できる、改良された排気ガス浄化用触媒を提供すること
を目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記目的は、少なくとも
２種の金属元素を含むペロブスカイト型複合酸化物に、
白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒ
ｈ）、金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）、及びイリジウム（Ｉ
ｒ）の少なくとも１種の触媒成分が担持されたことを特
徴とする排気ガス浄化用触媒によって達成される。即
ち、本発明は、特定のペロブスカイト型複合酸化物の上
に白金等の触媒成分が直接坦持されてなる触媒である。
かかる触媒が高いＮＯx浄化性能を有する理由は、必ず
しも明らかではないが、以下のように推察される。
【０００９】少なくとも２種の金属元素を含むペロブス
カイト型複合酸化物は、一般に、含まれる金属元素の原
子半径の相違によって結晶にひずみが生じおり、この結
晶ひずみにより生じる構造酸素欠陥によりＮＯxに何ら
かの活性作用を及ぼし、かかる活性作用と白金等の触媒
成分の作用が相乗的に作用するものと考えられる。そし
て、この相乗的作用は、白金等の触媒成分ペロブスカイ
ト型複合酸化物の上に直接坦持されることで顕著になる
ものと考えられる
【００１０】
【発明の実施の形態】本発明の触媒を構成するペロブス
カイト型複合酸化物は、少なくとも２種の金属元素を含
んでなる。ここで、金属元素は、ｓ−ブロック金属元
素、ｄ−ブロック金属元素、ｐ−ブロック金属元素、ｆ
−ブロック金属元素から任意に選択されることができ、
具体的には、ナトリウム（Ｎａ）、カリウム（Ｋ）、カ
ルシウム（Ｃａ）、バリウム（Ｂａ）、ストロンチウム
（Ｓｒ）、ランタン（Ｌａ）、イットリウム（Ｙ）、セ
リウム（Ｃｅ）、プラセオジウム（Ｐｒ）、ネオジム
（Ｎｄ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユウロピウム（Ｅ
ｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、チタン（Ｔｉ）、錫（Ｓ
ｎ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、マンガン（Ｍｎ）、鉄
（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、クロ
ム（Ｃｒ）、ニオブ（Ｎｂ）、銅（Ｃｕ）、バナジウム
（Ｖ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、亜
鉛（Ｚｎ）、及びタンタル（Ｔａ）等であることができ
る。
【００１１】好ましい態様において、本発明の触媒を構
成するペロブスカイト型複合酸化物は、Ｌａ1-xＫxＢＯ
3（Ｂは、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｆｅ、及びＮｉの少なくとも１
種）の構造式を有するＫを含む特定のペロブスカイト型
複合酸化物であり、０≦ｘ＜１であり、より好ましくは
０．０５＜ｘ＜１、さらに好ましくは０．１＜ｘ＜０．
５、最も好ましくは０．２＜ｘ＜０．４である。
【００１２】もう１つの好ましい態様において、本発明
の触媒を構成するペロブスカイト型複合酸化物は、Ａ
1-xＫxＢ1-yＴｉyＯ3（Ａは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎ
ｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、及びＹの少なくとも１種、Ｂ
は、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｆｅ、及びＮｉの少なくとも１種）の
構造式を有するＫを含む特定のペロブスカイト型複合酸
化物であり、好ましくはＡはＬａであり、０≦ｘ＜１で
あり、より好ましくは０．０５＜ｘ＜１、さらに好まし
くは０．１＜ｘ＜０．５、最も好ましくは０．２＜ｘ＜
０．４であり、０≦ｙ＜１であり、より好ましくは０．
０５＜ｙ＜１、さらに好ましくは０．１＜ｙ＜０．５、
最も好ましくは０．２＜ｙ＜０．４である。
【００１３】こうした特定のペロブスカイト型複合酸化
物は、高温下でより高いＮＯx浄化性能を提供できるこ
とが見出されている。この理由は、必ずしも明らかでは
ないが、以下のように推察される。上記のような構造式
を有するペロブスカイト型複合酸化物は、その結晶格子
の一部を特定の元素によって置換されるため、上述の原
子半径の相違による結晶のひずみに加えて、結晶構造が
より不安定になる。したがって、温度や雰囲気の変化に
伴って構成金属元素が価数変化を生じ、酸素を吸放出す
ることができ、この作用が白金等の作用と相乗的に作用
するためと考えられる。また、かかる構造のペロブスカ
イト型複合酸化物では、Ｂサイトの元素が酸化還元作用
を奏することができるためと推定され、この酸化還元作
用は、とりわけ、Ｂサイトの元素の一部がチタンで置換
されたときに顕著になるものと推定される。
【００１４】もう１つの理由として、次のことが考えら
れる。従来のアルカリ金属又はアルカリ土類金属の炭酸
塩や酢酸塩が坦持された吸蔵還元型ＮＯx浄化用触媒に
おいては、アルカリ金属又はアルカリ土類金属は、リー
ン条件下では硝酸塩に、リッチ条件下では炭酸塩に変化
するものと考えられる。これらの塩は、約５００℃を上
回る温度では分解が生じ、このため、かかる炭酸塩や酢
酸塩の形態で坦持されたアルカリ金属又はアルカリ土類
金属では、高温でのＮＯx吸蔵性能が低下するものと考
えられる。
【００１５】これに対して、上記のカリウムを含む本発
明のペロブスカイト型複合酸化物は高温下でも安定であ
る一方で、高温下では、カリウムは、正イオンの形態で
少なくとも一部がペロブスカイト型複合酸化物から遊離
することができ、残存する負イオンがＮＯxに対して塩
基点として作用し、負イオン化されたＮＯxを正イオン
のカリウムが捕獲するものと推定される。
【００１６】このように、上記の特定のペロブスカイト
型複合酸化物は、その酸素吸放出等の作用が白金等の触
媒成分の触媒作用と相乗的に作用することができ、さら
に、高温下でＮＯx吸蔵材として機能することができ、
それによって、高温下での高いＮＯx浄化性能を提供す
るものと推定される。
【００１７】このようなペロブスカイト型複合酸化物の
調製は、例えば、含まれる元素の硝酸塩、酢酸塩、塩化
物等の粉末を所定の割合で混合した後、あるいは、水溶
液にして混合・乾燥した後、空気中で４００〜１０００
℃に加熱することにより行うことができる。
【００１８】本発明の触媒は、このようなペロブスカイ
ト型複合酸化物に、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ａｕ、Ａｇ、及
びＩｒの少なくとも１種から選択された触媒成分が担持
される。この坦持は、担体上に金属粒子を担持させるこ
とができる任意の方法から選択された、例えば、析出
法、吸着法、イオン交換法、還元析出法、蒸発乾固法等
によって行うことができる。
【００１９】好ましくは、この触媒成分は、ペロブスカ
イト型複合酸化物の質量１００ｇを基準に、０．１〜１
０ｇ、より好ましくは０．３〜４ｇの量で担持される。
好ましくは、ペロブスカイト型複合酸化物を粉砕等によ
って０．０５〜２０μｍの粒径に調整した後に、触媒成
分を担持する。触媒成分をペロブスカイト型複合酸化物
の上により均一に分散させるためである。
【００２０】好ましい態様において、上記の触媒成分が
坦持されたペロブスカイト型複合酸化物に、アルカリ金
属又はアルカリ土類金属がさらに担持される。アルカリ
金属としては、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎ
ａ）、カリウム（Ｋ）、ルビジウム（Ｒｂ）が挙げら
れ、アルカリ土類金属としては、マグネシウム（Ｍ
ｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、
バリウム（Ｂａ）が挙げられる。かかるアルカリ金属又
はアルカリ土類金属は、触媒温度が約５００℃以下の温
度領域では、良好なＮＯx吸蔵性能を発揮することがで
き、したがって、ペロブスカイト型複合酸化物に加えて
使用すれば、ＮＯx浄化の温度領域をより拡大すること
ができるためである。
【００２１】これらアルカリ金属又はアルカリ土類金属
は、これらの金属の炭酸塩や酢酸塩を用いて析出法等に
より坦持することができる。これらのアルカリ金属又は
アルカリ土類金属の担持量は、ペロブスカイト型複合酸
化物の質量１００ｇを基準に、アルカリ金属又はアルカ
リ土類金属のモル数で０．０１〜２モルが好ましく、よ
り好ましくは０．０５〜０．５モルである。
【００２２】好ましい態様において、上記の触媒成分が
坦持されたペロブスカイト型複合酸化物に、アルミナ、
チタニア、ジルコニア、及びシリカから選択された少な
くとも１種の無機酸化物が混合される。これにより、触
媒の全体量が増加し、排気ガスとの接触効率が高くなる
ためである。この混合は、例えば、触媒成分が坦持され
たペロブスカイト型複合酸化物にアルミナ等の無機酸化
物を機械的に混合する、又はこれらをスラリーにして混
合することにより行うことができる。この無機酸化物の
量は、ペロブスカイト型複合酸化物の質量１００ｇを基
準に１０〜２５０ｇが好ましく、より好ましくは、５０
〜２００ｇである。
【００２３】なお、上述のアルカリ金属又はアルカリ土
類金属の坦持は、触媒成分が坦持されたペロブスカイト
型複合酸化物にアルミナ等の無機酸化物を混合した後に
行うこともできる。本発明の排気ガス浄化用触媒を一般
的なハニカム型触媒として使用するには、通常の仕方で
ハニカム基材上に本発明の触媒をウオッシュコート等に
より坦持することで可能である。
【００２４】
【実施例】実施例１ ３８．９７ｇのＬａ（ＮＯ3）3、１．０１ｇのＫＮ
Ｏ3、２９．１ｇのＣｏ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏを３００ｃ
ｃのイオン交換水に溶解・攪拌した後、水分を蒸発さ
せ、１２０℃で２時間乾燥した後、４８０℃で１時間仮
焼し、次いで８５０℃で１０時間焼成してペロブスカイ
ト型複合酸化物Ｌａ0.9Ｋ0.1ＣｏＯ3の粉末を得た。得
られたこの複合酸化物粉末５０ｇを３００ｃｃのイオン
交換水に分散させて攪拌し、ジニトロジアンミンＰｔ硝
酸水溶液を２ｇＰｔ相当量で添加した後、水分を蒸発さ
せ、１２０℃で２時間乾燥した後、５００℃で１時間焼
成し、本発明の触媒を得た。
【００２５】実施例２ ３０．３１ｇのＬａ（ＮＯ3）3、３．０３ｇのＫＮ
Ｏ3、２９．１ｇのＣｏ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏを用いた以
外は実施例１と同様の方法で本発明の触媒を得た。この
触媒に含まれるペロブスカイト型複合酸化物はＬａ0.7
Ｋ0.3ＣｏＯ3の構造を有した。
【００２６】実施例３ ２１．６５ｇのＬａ（ＮＯ3）3、５．０５ｇのＫＮ
Ｏ3、２９．１ｇのＣｏ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏを用いた以
外は実施例１と同様の方法で本発明の触媒を得た。この
触媒に含まれるペロブスカイト型複合酸化物はＬａ0.5
Ｋ0.5ＣｏＯ3の構造を有した。
【００２７】実施例４ ３０．３１ｇのＬａ（ＮＯ3）3、３．０３ｇのＫＮ
Ｏ3、２８．７ｇのＭｎ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏを用いた以
外は実施例１と同様の方法で本発明の触媒を得た。この
触媒に含まれるペロブスカイト型複合酸化物はＬａ0.7
Ｋ0.3ＭｎＯ3の構造を有した。
【００２８】実施例５ ３０．３１ｇのＬａ（ＮＯ3）3、３．０３ｇのＫＮ
Ｏ3、４０．４ｇのＦｅ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏを用いた以
外は実施例１と同様の方法で本発明の触媒を得た。この
触媒に含まれるペロブスカイト型複合酸化物はＬａ0.7
Ｋ0.3ＦｅＯ3の構造を有した。
【００２９】実施例６ ３０．３１ｇのＬａ（ＮＯ3）3、３．０３ｇのＫＮ
Ｏ3、２９．１ｇのＮｉ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏを用いた以
外は実施例１と同様の方法で本発明の触媒を得た。この
触媒に含まれるペロブスカイト型複合酸化物はＬａ0.7
Ｋ0.3ＮｉＯ3の構造を有した。
【００３０】実施例７ ７６．０ｇのＬａ（ＮＯ3）3、７．６ｇのＫＮＯ3、６
４．８ｇのＭｎ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏ、及び固形分２ｇ
を含むチタニアゾルを５００ｃｃのイオン交換水に溶解
・攪拌した後、水分を蒸発させ、１２０℃で２時間乾燥
した後、４８０℃で１時間仮焼し、次いで８５０℃で１
０時間焼成してペロブスカイト型複合酸化物Ｌａ0.7Ｋ
0.3Ｍｎ0.9Ｔｉ0.1Ｏ3の粉末を得た。得られたこの複合
酸化物粉末５０ｇを３００ｃｃのイオン交換水に分散さ
せて攪拌し、ジニトロジアンミンＰｔ硝酸水溶液を２ｇ
Ｐｔ相当量で添加した後、水分を蒸発させ、１２０℃で
２時間乾燥した後、５００℃で１時間焼成し、本発明の
触媒を得た。
【００３１】実施例８ ７６．０ｇのＬａ（ＮＯ3）3、７．６ｇのＫＮＯ3、５
０．４ｇのＭｎ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏ、及び固形分６ｇ
を含むチタニアゾルを用いた以外は実施例７と同様の方
法で本発明の触媒を得た。この触媒に含まれるペロブス
カイト型複合酸化物はＬａ0.7Ｋ0.3Ｍｎ0.7Ｔｉ0.3Ｏ3
の構造を有した。
【００３２】実施例９ ７６．０ｇのＬａ（ＮＯ3）3、７．６ｇのＫＮＯ3、３
６．０ｇのＭｎ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏ、及び固形分１０
ｇを含むチタニアゾルを用いた以外は実施例７と同様の
方法で本発明の触媒を得た。この触媒に含まれるペロブ
スカイト型複合酸化物はＬａ0.7Ｋ0.3Ｍｎ0.5Ｔｉ0.5Ｏ
3の構造を有した。
【００３３】実施例１０ １００．０ｇのＳｍ（ＮＯ3）3・６Ｈ2Ｏ、２．５ｇの
ＫＮＯ3、５０．４ｇのＭｎ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏ、及び
固形分６ｇを含むチタニアゾルを用いた以外は実施例７
と同様の方法で本発明の触媒を得た。この触媒に含まれ
るペロブスカイト型複合酸化物はＳｍ0.9Ｋ0.1Ｍｎ0.7
Ｔｉ0.3Ｏ3の構造を有した。
【００３４】実施例１１ ７８．０ｇのＳｍ（ＮＯ3）3・６Ｈ2Ｏ、７．６ｇのＫ
ＮＯ3、５０．４ｇのＭｎ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏ、及び固
形分６ｇを含むチタニアゾルを用いた以外は実施例７と
同様の方法で本発明の触媒を得た。この触媒に含まれる
ペロブスカイト型複合酸化物はＳｍ0.7Ｋ0.3Ｍｎ0.7Ｔ
ｉ0.3Ｏ3の構造を有した。
【００３５】実施例１２ ５５．６ｇのＳｍ（ＮＯ3）3・６Ｈ2Ｏ、１２．６ｇの
ＫＮＯ3、５０．４ｇのＭｎ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏ、及び
固形分６ｇを含むチタニアゾルを用いた以外は実施例７
と同様の方法で本発明の触媒を得た。この触媒に含まれ
るペロブスカイト型複合酸化物はＳｍ0.5Ｋ0.5Ｍｎ0.7
Ｔｉ0.3Ｏ3の構造を有した。
【００３６】実施例１３ ９８．６ｇのＮｄ（ＮＯ3）3・６Ｈ2Ｏ、２．５ｇのＫ
ＮＯ3、５０．４ｇのＭｎ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏ、及び固
形分６ｇを含むチタニアゾルを用いた以外は実施例７と
同様の方法で本発明の触媒を得た。この触媒に含まれる
ペロブスカイト型複合酸化物はＮｄ0.9Ｋ0.1Ｍｎ0.7Ｔ
ｉ0.3Ｏ3の構造を有した。
【００３７】実施例１４ ７６．７ｇのＮｄ（ＮＯ3）3・６Ｈ2Ｏ、７．６ｇのＫ
ＮＯ3、５０．４ｇのＭｎ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏ、及び固
形分６ｇを含むチタニアゾルを用いた以外は実施例７と
同様の方法で本発明の触媒を得た。この触媒に含まれる
ペロブスカイト型複合酸化物はＮｄ0.7Ｋ0.3Ｍｎ0.7Ｔ
ｉ0.3Ｏ3の構造を有した。
【００３８】実施例１５ ５４．８ｇのＮｄ（ＮＯ3）3・６Ｈ2Ｏ、１２．６ｇの
ＫＮＯ3、５０．４ｇのＭｎ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏ、及び
固形分６ｇを含むチタニアゾルを用いた以外は実施例７
と同様の方法で本発明の触媒を得た。この触媒に含まれ
るペロブスカイト型複合酸化物はＮｄ0.5Ｋ0.5Ｍｎ0.7
Ｔｉ0.3Ｏ3の構造を有した。
【００３９】実施例１６ 実施例１４で作成したＮｄ0.7Ｋ0.3Ｍｎ0.7Ｔｉ0.3Ｏ3
の構造を有するペロブスカイト型複合酸化物５０ｇを３
００ｃｃのイオン交換水に分散させて攪拌し、ジニトロ
ジアンミンＰｔ硝酸水溶液を２．６７ｇＰｔ相当量で添
加した後、水分を蒸発させ、１２０℃で２時間乾燥した
後、５００℃で１時間焼成した。次いで、このＰｔ坦持
ペロブスカイト型複合酸化物に１６．７ｇのγ−アルミ
ナを混合し、再度３００ｃｃのイオン交換水に分散させ
て攪拌した後濾過・乾燥し、本発明の触媒を得た。
【００４０】比較例１ ５０ｇのγ−アルミナ粉末を３００ｃｃのイオン交換水
に分散させて攪拌し、ジニトロジアンミンＰｔ硝酸水溶
液を２ｇＰｔ相当量で添加して１時間攪拌した後、濾過
・乾燥し、次いで３００℃で１時間焼成し、Ｐｔを担持
したγ−アルミナ粉末を得た。次いで７．４ｇの酢酸カ
リウムを５００ｃｃのイオン交換水に溶かし、この溶液
中に上記のＰｔ担持酸化物を分散させて加熱しながら攪
拌し、蒸発乾固し、さらに１２０℃で２時間乾燥した
後、５００℃で２時間焼成し、比較用の触媒を得た。
【００４１】比較例２ ５０ｇのγ−アルミナ粉末を３００ｃｃのイオン交換水
に分散させて攪拌し、ジニトロジアンミンＰｔ硝酸水溶
液を４ｇＰｔ相当量で添加して１時間攪拌した後、濾過
・乾燥し、次いで３００℃で１時間焼成し、Ｐｔを担持
したγ−アルミナ粉末を得た。次いでこのγ−アルミナ
粉末と、実施例１４で用いたＰｔ坦持前のペロブスカイ
ト型複合酸化物Ｎｄ0.7Ｋ0.3Ｍｎ0.7Ｔｉ0.3Ｏ3の各２
０ｇを５００ｃｃのイオン交換水に分散させて攪拌し、
均一なスラリーとした後濾過・乾燥し、比較用の触媒を
得た。
【００４２】−ＮＯx浄化性能の評価− 得られた各触媒を圧縮成形した後粉砕することにより直
径０．５〜１．７ｍｍのサイズを有するペレットにし
た。これら各ペレット触媒を、下記のリーンとリッチの
モデルガス雰囲気をそれぞれ２分間毎に切り替える雰囲
気に曝しながら、リーン雰囲気下でＮＯx浄化性能を測
定し、下記の式によってＮＯx浄化率を求めた。この評
価試験に用いた触媒の量はいずれも２ｇであり、白金は
各触媒にいずれも０．３８５質量％含まれていた。
【００４３】リッチガス組成： ５００ｐｐｍＮＯ＋２０００ｐｐｍＨＣ＋０．６％ＣＯ
＋１０％ＣＯ2＋０．３％Ｏ2＋５％Ｈ2Ｏ（残余：Ｎ2） リーンガス組成： ５００ｐｐｍＮＯ＋２０００ｐｐｍＨＣ＋０．１％ＣＯ
＋１０％ＣＯ2＋６．５％Ｏ2＋５％Ｈ2Ｏ（残余：Ｎ2） ＮＯx浄化率＝〔（入ガス濃度−出ガス濃度）÷入ガス
濃度〕×１００ 雰囲気温度は、４００℃、５００℃、６００℃、及び７
００℃の４通りとし、各温度におけるＮＯx浄化率の結
果を図１〜３に示した。
【００４４】−結果より− 実施例１〜１６と比較例１のＮＯx浄化率を比較する
と、カリウムを含む特定のペロブスカイト型複合酸化物
を含有する触媒は、酢酸カリウムを用いてカリウムを坦
持した触媒よりも、６００℃と７００℃におけるＮＯx
浄化率が顕著に高いことが分かる。実施例１〜１６と比
較例２のＮＯx浄化率を比較すると、白金をペロブスカ
イト型複合酸化物に坦持した触媒は、白金坦持γ−アル
ミナとペロブスカイト型複合酸化物からなる触媒よりも
ＮＯx浄化率が顕著に高いことが分かる。このことは、
白金をペロブスカイト型複合酸化物に坦持することがＮ
Ｏxの浄化に有効であることを実証している。実施例１
〜６と実施例７〜１５のＮＯx浄化率を比較すると、Ｂ
サイトの一部をＴｉで置換することにより、ＮＯx浄化
率がより一層向上することが分かる。
【００４５】
【発明の効果】約５００℃を上回る高温下でも高いＮＯ
x浄化率を有する排気ガス浄化用触媒を提供することが
できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】排気ガス温度とＮＯx浄化率の関係を種々の触
媒について比較した図である。
【図２】排気ガス温度とＮＯx浄化率の関係を種々の触
媒について比較した図である。
【図３】排気ガス温度とＮＯx浄化率の関係を種々の触
媒について比較した図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｆ０１Ｎ 3/10 Ｂ０１Ｄ 53/36 １０２Ｂ 3/28 ３０１ Ｂ０１Ｊ 23/64 １０４Ａ

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少なくとも２種の金属元素を含むペロブ
    スカイト型複合酸化物に、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ａｕ、Ａ
    ｇ、及びＩｒの少なくとも１種の触媒成分が担持された
    ことを特徴とする排気ガス浄化用触媒。
  2. 【請求項２】 構造式：Ｌａ1-xＫxＢＯ3（Ｂは、Ｍ
    ｎ、Ｃｏ、Ｆｅ、及びＮｉの少なくとも１種、０≦ｘ＜
    １）で表されるペロブスカイト型複合酸化物に、Ｐｔ、
    Ｐｄ、Ｒｈ、Ａｕ、Ａｇ、及びＩｒの少なくとも１種の
    触媒成分が担持されたことを特徴とする排気ガス浄化用
    触媒。
  3. 【請求項３】 構造式：Ａ1-xＫxＢ1-yＴｉyＯ3（Ａ
    は、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、及び
    Ｙの少なくとも１種、Ｂは、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｆｅ、及びＮ
    ｉの少なくとも１種、０≦ｘ＜１、０≦ｙ＜１）で表さ
    れるペロブスカイト型複合酸化物に、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒ
    ｈ、Ａｕ、Ａｇ、及びＩｒの少なくとも１種の触媒成分
    が担持されたことを特徴とする排気ガス浄化用触媒。
  4. 【請求項４】 アルカリ金属及びアルカリ土類金属の少
    なくとも１種の金属がさらに坦持された請求項１〜３の
    いずれか１項に記載の排気ガス浄化用触媒。
  5. 【請求項５】 アルミナ、チタニア、ジルコニア、及び
    シリカの少なくとも１種の無機酸化物が混合された請求
    項１〜４のいずれか１項に記載の排気ガス浄化用触媒。
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