DE60131787T2 - Katalysator zum Reinigen von Abgas - Google Patents

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Description

  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • 1. Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf einen Katalysator für das Reinigen eines Abgases, der zur Reinigung des aus Verbrennungsmotoren von Kraftfahrzeugen und dergleichen ausgestoßenen Abgases verwendet wird, und bezieht sich weiter im Besonderen auf einen Katalysator für das Reinigen eines Abgases mit einer merklich verbesserten NOx-Reinigungsleistung bei hoher Temperatur.
  • 2. Stand der Technik
  • Die Verringerung der gesamten Kohlenstoffdioxid(CO2)-Emissionen und der Stickstoffoxid(NOx)-Erzeugung von Verbrennungsmotoren von Kraftfahrzeugen und dergleichen ist unter dem Gesichtspunkt des Umweltschutzes weltweit ein Thema. Einige der getroffenen Maßnahmen beinhalten die Entwicklung von Magerverbrennungsmotoren für einen verbesserten Kraftstoffverbrauch, und die Entwicklung von NOx-Reinigungskatalysatoren eines Absorptions-Reduktions-Typs, der bei konventionellen Dreiwege-Katalysatoren die zusätzliche Funktion des Absorbierens von NOx in einer mageren Atmosphäre zur Reinigung des Abgases bereitstellt, und auf diese Weise wurde gegenüber den oben erwähnten Problemen ein gewisser Grad an Erfolg erreicht.
  • Magerverbrennungsmotoren verbrennen den Kraftstoff gewöhnlich unter den Bedingungen eines "mageren" Luft/Kraftstoff(A/F)-Verhältnisses (Luftüberschuss), und verbrennen den Kraftstoff über eine begrenzte Zeitdauer unter stöchiometrischen (theoretisches Luft/Kraftstoff-Verhältnis) bis fetten (Kraftstoffüberschuss) Bedingungen.
  • Die Kohlenwasserstoffe (HC) und das Kohlenstoffmonoxid (CO) in einem Abgas werden in effizienter Weise infolge der Wirkung der oxidierenden Atmosphäre und des Katalysators am mageren Ende durch Verbrennung entfernt, während NOx am mageren Ende im Absorptionsmittel eingeschlossen und vorübergehend unter stöchiometrischen bis fetten Bedingungen freigesetzt wird, und durch Reduktion infolge der Wirkung der vorübergehenden reduzierenden Atmosphäre und des Katalysators gereinigt wird.
  • Alkalimetalle oder Erdalkalimetalle wurden konventionell als NOx-Absorptionsmittel von NOx-Reinigungskatalysatoren eines Absorptions-Reduktions-Typs verwendet, und die Katalysatoren für das Reinigen eines Abgases werden durch Beladen eines Katalysator-Bestandteils wie Platin und eines Kohlensäuresalzes oder Essigsäuresalzes eines Alkalimetalls oder Erdalkalimetalls auf einem Träger wie γ-Aluminiumoxid aufgebaut. Solche Katalysatoren für das Reinigen eines Abgases sind beispielsweise in den ungeprüften japanischen Patentveröffentlichungen Nr. 9-248458 , Nr. 10-33984 und Nr. 10-128114 beschrieben.
  • Andererseits ist bekannt, dass spezielle Komplexoxide vom Perowskit-Typ die Wirkung des Zersetzens von NOx zu Stickstoff und Sauerstoff besitzen, und Katalysatoren vom Typ der katalytischen Reduktion des NOx, die spezielle, von Trägern getragene Komplexoxide des Perowskit-Typs umfassen, sind beispielsweise in den japanischen ungeprüften Patentveröffentlichungen Nr. 5-261289 , Nr. 5-245372 und Nr. 6-315634 beschrieben.
  • Dennoch besteht bei den NOx-Reinigungskatalysatoren des Absorptions-Reduktions-Typs, die Alkalimetallsalze oder Erdalkalimetallsalze unter Verwendung von Kohlensäuresalzen oder Essigsäuresalzen tragen, noch ein Bedarf nach einer verbesserten NOx-Reinigungsleistung bei katalytischen Temperaturen, die oberhalb von etwa 500°C liegen.
  • Ebenso werden Katalysatoren, die konventionelle Komplexoxide des Perowskit-Typs umfassen, zur Reinigung eines aus Verbrennungsmotoren von Kraftfahrzeugmotoren und dergleichen ausgestoßenen Abgases verwendet, und erfordern eine noch höhere NOx-Reinigungsleistung.
  • Es ist daher eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen verbesserten Katalysator für das Reinigen eines Abgases bereitzustellen, der eine ausgezeichnete NOx-Reinigungsleistung sogar bei katalytischen Temperaturen, die etwa 500°C übersteigen, aufweisen kann.
  • EP-A-0 532 024 offenbart einen Katalysator zur katalytischen Reduktion von Stickstoffoxid unter Verwendung eines Kohlenwasserstoffes und/oder einer Sauerstoff-enthaltenden organischen Verbindung als Reduktionsmittel, der ein Verbindungsoxid vom Perowskit-Typ, dargestellt durch die Formel A1 xB1 1-xC1O3, umfasst, wobei A1 mindestens ein Element, gewählt von der Gruppe bestehend aus La, Y, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu und Gd, darstellt; B1 mindestens ein Element, gewählt von der Gruppe bestehend aus Mn, Co, Fe, Ni, Cr, Cu, V, Mo, W, Ta, Li, Ti, Zr, Nb, Pd, Rh, Ru und Pt darstellt; und x eine Zahl von 0 bis 1 ist, aufgebracht auf einem festen Träger.
  • US-A-6 060 420 offenbart einen Katalysator für das Reinigen eines Abgases, das aus einem Verbrennungsmotor ausgestoßen wird, umfassend ein Katalysator-Trägersubstrat, das γ-Aluminiumoxid oder Zirkoniumoxid umfasst; und ein Kompositoxid mit einer A-Platz-Defekt-Perowskitstruktur, dargestellt durch die folgende allgemeine Formel A1-αBO3-δ, wobei A mindestens ein Element, gewählt von der Gruppe bestehend aus Alkalimetallen, Erdalkalimetallen, Seltenerdelementen, Y und Pb, ist, und B mindestens ein Element, gewählt von der Gruppe bestehend aus Mn, Co, Ti, Fe, Ni, Cu und Al ist, und 0.12 ≤ α ≤ 0.15, 0 < δ ≤ 1.
  • JP-A-63 302 950 offenbart einen Katalysator für das Reinigen eines Abgases aus einem Verbrennungsmotor, der so zusammengesetzt ist, dass er auf der Oberfläche eines Monolith-Trägers eine Beschichtungsschicht trägt, die aus einem Pulver eines Verbindungsoxids vom Perowskit-Typ der allgemeinen Formel A1-xAxB1-yB'yO3, einem der Formel C1-zC'zFe1-uDuO3, aktiviertem Aluminiumoxid und einem Pulver eines Seltenerdmetalloxids zusammengesetzt ist, zusammen mit einem oder mehreren Metallen, die von der Gruppe bestehend aus Pt, Rh und Pd und deren Oxiden gewählt sind, als aktive Komponente. In den Formeln ist A ein Seltenerdmetall; A' ist ein Metall, gewählt von der Gruppe bestehend aus Ce, Pr, Sm, Eu, Sc, Bi, Pb, Ca, Sr und Ba; B ist ein oder mehrere Metalle, gewählt von der Gruppe bestehend aus Fe, Zn, Sn, Mg, Co, Ni, Ti, Nb, V, Cu und Mn; B' ist ein oder mehrere Metalle, gewählt von der Gruppe bestehend aus Pt, Rh, Pd, Ru und Ir, und C ist ein Seltenerdelement; C' ist Sr oder Ba; D ist Ti oder V.
  • Die vorstehend erwähnte Aufgabe wird durch einen Katalysator für das Reinigen eines Abgases, der wie in Anspruch 1 definiert ist, gelöst.
  • Das heißt, diese Erfindung betrifft einen Katalysator, der einen Katalysatorbestandteil wie Platin umfasst, der in direkter Weise auf einem speziellen Komplexoxid vom Perowskit-Typ aufgebracht ist. Während der Grund für die hohe NOx-Reinigungsleistung eines solchen Katalysators nicht gänzlich verstanden wird, lautet die Theorie hierfür wie folgt.
  • Komplexoxide vom Perowskit-Typ, die mindestens zwei verschiedene metallische Elemente aufweisen, erzeugen im Allgemeinen eine Verzerrung in den Kristallen infolge des Unterschieds in den Atomradien der darin enthaltenen metallischen Elemente, und man glaubt, dass die strukturellen Sauerstoff-Defekte dieser Kristallverzerrung eine aktivierende Wirkung auf NOx haben, und dass der aktivierende Effekt in synergistischer Weise mit dem Effekt des Katalysatorbestandteils wie Platin wirkt. Man glaubt, dass dieser synergistische Effekt beträchtlich wird, wenn ein Katalysatorbestandteil wie Platin in direkter Weise auf dem Komplexoxid des Perowskit-Typs aufgebracht ist.
  • KURZBESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • 1 ist eine Auftragung, die einen Vergleich verschiedener Katalysatoren mit Bezug auf die Beziehung zwischen der Abgastemperatur und der NOx-Reinigungseffizienz zeigt.
  • 2 ist eine Auftragung, die einen Vergleich verschiedener Katalysatoren mit Bezug auf die Beziehung zwischen der Abgastemperatur und der NOx-Reinigungseffizienz zeigt.
  • 3 ist eine Auftragung, die einen Vergleich verschiedener Katalysatoren mit Bezug auf die Beziehung zwischen einer Abgastemperatur und der NOx-Reinigungseffizienz zeigt.
  • 4 ist eine schematische Ansicht, die Strukturen des Katalysators des Standes der Technik zeigt.
  • 5 ist eine schematische Ansicht, die Strukturen des Katalysators gemäß dieser Erfindung zeigt.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Das Komplexoxid vom Perowskit-Typ im Katalysator dieser Erfindung umfasst mindestens zwei verschiedene metallische Elemente. Hierbei können die metallischen Elemente gewählt sein von metallischen Elementen des s-Blocks, metallischen Elementen des d-Blocks, metallischen Elementen des p-Blocks und metallischen Elementen des f-Blocks, die speziell Natrium (Na), Kalium (K), Calcium (Ca), Barium (Ba), Strontium (Sr), Lanthan (La), Yttrium (Y), Cer (Ce), Praseodym (Pr), Neodym (Nd), Samarium (Sm), Europium (Eu), Gadolinium (Gd), Titan (Ti), Zinn (Sn), Zirkonium (Zr), Mangan (Mn), Eisen (Fe), Cobalt (Co), Nickel (Ni), Chrom (Cr), Niob (Nb), Kupfer (Cu), Vanadium (V), Molybdän (Mo), Wolfram (W), Zink (Zn), Tantal (Ta) und so weiter sind.
  • Das Komplexoxid vom Perowskit-Typ im Katalysator dieser Erfindung ist ein spezielles Komplexoxid vom Perowskit-Typ, das Kalium umfasst und die Strukturformel A1-xKxB1-yTiyO3 besitzt (wobei A mindestens ein Element, gewählt von La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd und Y, ist, und B mindestens ein Element, gewählt von Mn, Co, Fe und Ni, ist), wobei A vorzugsweise La ist, 0 ≤ x < 1, vorzugsweise 0,05 < x < 1, weiter bevorzugt 0,1 < x < 0,5, noch weiter bevorzugt 0,1 < x < 0,4 und insbesondere bevorzugt 0,2 < x < 0,4 und 0 ≤ y < 1, bevorzugt 0,05 < y < 1, weiter bevorzugt 0,1 < y < 0,5, noch weiter bevorzugt 0,1 < y < 0,4 und insbesondere bevorzugt 0,2 < y < 0,4.
  • Es wurde gefunden, dass solche speziellen Komplexoxide vom Perowskit-Typ eine höhere NOx-Reinigungsleistung bei hoher Temperatur bereitstellen können. Der Grund hierfür wird nicht vollständig verstanden, ist aber vermutlich wie folgt.
  • Bei den Komplexoxiden vom Perowskit-Typ mit den oben angegebenen Strukturformeln ist ein Teil ihres Kristallgitters mit speziellen Elementen substituiert, und daher wird zusätzlich zu den vorstehend erwähnten Kristallverzerrungen infolge der Unterschiede in den Atomradien die Kristallstruktur ebenfalls weiter unstabil. Es wird angenommen, dass die strukturellen Metallatome mit Veränderungen in der Temperatur oder der Atmosphäre Valenzänderungen eingehen und daher Sauerstoff absorbieren oder freilassen können, um mit der Wirkung des Platins und so weiter eine synergistische Wirkung hervorzurufen.
  • Er wird auch der Tatsache beigemessen, dass Elemente am B-Platz der Komplexoxide vom Perowskit-Typ mit der vorstehend erwähnten Struktur eine Oxidations-Reduktions-Wirkung aufweisen, und dass diese Oxidations-Reduktions-Wirkung besonders beträchtlich wird, weil ein Teil der Atome an den B-Plätzen durch Titan ersetzt ist.
  • Ein weiterer möglicher Grund ist der folgende.
  • In den konventionellen NOx-Reinigungskatalysatoren vom Absorptions-Reduktions-Typ, der Kohlensäuresalze oder Essigsäuresalze von Alkalimetallen oder Erdalkalimetallen trägt, können die Alkalimetalle oder Erdalkalimetalle unter mageren Bedingungen zu Salpetersäuresalzen umgewandelt werden, oder zu Kohlensäuresalzen unter fetten Bedingungen. Diese Salze untergehen bei Temperaturen oberhalb von etwa 500°C eine Zersetzung, und es wird angenommen, dass dies die geringere Hochtemperatur-NOx-Absorptionsleistung der Alkalimetalle oder Erdalkalimetalle, die in der Form von solchen Kohlensäuresalzen oder Essigsäuresalzen getragen werden, begründet.
  • Während die vorstehend erwähnten Komplexoxide vom Perowskit-Typ gemäß dieser Erfindung, die Kalium enthalten, sogar bei hohen Temperaturen stabil sind, kann im Gegensatz dazu wenigstens ein Teil des Kaliums in der Form eines positiven Ions aus den Komplexoxiden vom Perowskit-Typ bei hohen Temperaturen freigesetzt werden, und es wird angenommen, dass die verbleibenden negativen Ionen als Basis-Plätze für NOx wirken, und dass die negativ ionisierten NOx-Moleküle durch die positiven Kaliumionen eingefangen werden.
  • Daher wird angenommen, dass die Sauerstoff-Absorptions-Freisetzungs-Wirkung dieser speziellen Komplexoxide vom Perowskit-Typ in synergistischer Weise mit dem katalytischen Effekt der Katalysatorbestandteile wie Platin wirken kann, während sie auch als NOx-Absorptionsmittel bei hoher Temperatur tätig sind, um auf diese Weise bei hohen Temperaturen eine hohe NOx-Reinigungsleistung bereitzustellen.
  • Solche Komplexoxide vom Perovskit-Typ können beispielsweise durch zunächst Vermischen eines bestimmten Anteils eines Pulvers der Salpetersäuresalze, Essigsäuresalze, Chloride usw. der zu enthaltenden Elemente, oder Vermischen einer wässrigen Lösung und Trocknen, und danach Erwärmen an der Luft bei 400–1000°C hergestellt werden.
  • Der Katalysator dieser Erfindung hat mindestens einen Katalysatorbestandteil von Pt, Pd, Rh, Au, Ag und Ir, der auf dem oben erwähnten Komplexoxid vom Perovskit-Typ aufgebracht ist. Das Beladen kann durch Fällung, Adsorption, Innenaustausch, reduzierende Fällung, Verdampfen bis zur Trockenheit usw. bewerkstelligt werden, gewählt von Verfahren, die ermöglichen, dass metallische Partikel auf einem Träger aufgebracht werden.
  • Der Katalysatorbestandteil wird vorzugsweise in einer Menge von 0,1 bis 10 g und vorzugsweise 0,3 bis 4 g mit Bezug auf 100 g des Komplexoxids vom Perovskit-Typ aufgebracht.
  • Der Katalysatorbestandteil wird vorzugsweise nach dem Einstellen des Komplexoxids vom Perovskit-Typ auf eine Partikelgröße von 0,05 bis 20 μm durch Pulverisierung oder dergleichen aufgebracht. Dies führt zu einer einheitlicheren Dispersion des Katalysatorbestandteils auf dem Komplexoxid vom Perovskit-Typ.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform wird weiter ein Alkalimetall oder Erdalkalimetall auf das Komplexoxid vom Perovskit-Typ aufgebracht, auf das der Katalysatorbestandteil aufgebracht worden ist. Als Alkalimetalle können Lithium (Li), Natrium (Na), Kalium (K), Rubidium (Rb) usw. erwähnt werden, und als Erdalkalimetalle können Magnesium (Mg), Calcium (Ca), Strontium (Sr), Barium (Ba) usw. erwähnt werden.
  • Diese Alkalimetalle und Erdalkalimetalle können in ausreichender Weise eine NOx-Absorptionsleistung in katalytischen Temperaturbereichen bis etwa 500°C aufweisen, und deren Verwendung in Kombination mit Komplexoxiden vom Perovskit-Typ kann daher den Temperaturbereich für die NOx-Reinigung verbreitern.
  • Diese Alkalimetalle und Erdalkalimetalle können unter Verwendung der Kohlensäuresalze oder Essigsäuresalze der Metalle durch das Fällungsverfahren aufgebracht werden.
  • Die Beladungsmenge für diese Alkalimetalle und Erdalkalimetalle beträgt, bezogen auf das Gewicht, vorzugsweise 0,01–2 Mol und weiter bevorzugt 0,05–0,5 Mol als die Molzahl des Alkalimetalls oder Erdalkalimetalls basierend auf 100 g des Komplexoxids vom Perovskit-Typ.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform ist mindestens ein anorganisches Oxid, das von Aluminiumoxid, Titanoxid, Zirkoniumoxid und Siliciumdioxid gewählt ist, mit dem Komplexoxid vom Perowskit-Typ vermischt, auf das der katalytische Bestandteil aufgebracht worden ist. Dies erhöht die Gesamtmenge des Katalysators und erhöht die katalytische Effizienz für das Abgas.
  • Dieses Vermischen kann beispielsweise durch mechanisches Vermischen des anorganischen Oxids wie Aluminiumoxid mit dem Komplexoxid vom Perowskit-Typ, auf das der Katalysatorbestandteil aufgebracht worden ist, oder durch Vermischen dieser in Form einer Aufschlämmung bewerkstelligt werden. Die Menge des anorganischen Oxids beträgt, bezogen auf das Gewicht, vorzugsweise 10–250 g und weiter bevorzugt 50–200 g mit Bezug auf 100 g des Komplexoxids vom Perowskit-Typ.
  • Das Beladen des Alkalimetalls oder Erdalkalimetalls kann auch nach dem Vermischen des anorganischen Oxids wie Aluminiumoxid mit dem Komplexoxid vom Perowskit-Typ, auf das der Katalysatorbestandteil aufgebracht worden ist, bewerkstelligt werden.
  • Zur Verwendung des Katalysators dieser Erfindung als gewöhnlicher Katalysator vom Waben-Typ für das Reinigen eines Abgases kann der Katalysator dieser Erfindung auf einem Waben-Substrat durch Wash-Coating oder dergleichen gemäß einem gewöhnlichen Verfahren aufgebracht werden.
  • Die Strukturen der Katalysatoren des Stands der Technik und derjenigen gemäß dieser Erfindung werden jeweils in 4 und 5 schematisch verglichen. In dieser Erfindung wird der Katalysatorbestandteil (1) in direkter Weise auf dem Komplexoxid (2) vom Perowskit-Typ getragen, und das Komplexoxid (2) kann auf einem Substrat (3) gestützt sein. Im Stand der Technik wird der Katalysatorbestandteil (1) auf einem Träger (4) wie Aluminiumoxid getragen, und das Komplexoxid (2) vom Perowskit-Typ wird getragen auf, oder vermischt mit dem Träger (4).
  • BEISPIELE
  • Beispiele 1 bis 6 sind nicht erfindungsgemäß.
  • Beispiel 1
  • Nach Auflösen und Rühren von 38,97 g La(NO3)3·6H2O, 1,01 g KNO3 und 29,1 g Co(NO3)2·6H2O in 300 ml ionenausgetauschtem Wasser wurde das Wasser abdestilliert und das Gemisch bei 120°C 2 Stunden lang getrocknet, bei 480°C 1 Stunde lang calciniert und danach bei 850°C 10 Stunden lang gebrannt, um ein Pulver des Komplexoxids vom Perovskit-Typ La0,9K0,1CoO3 zu erhalten.
  • Ein Anteil von 50 g des erhaltenen Komplexoxidpulvers wurde in 300 ml ionenausgetauschtem Wasser dispergiert und gerührt, und nach Hinzufügen einer wässrigen Salpetersäurelösung von Dinitrodiamminplatin zu 2 g bezüglich Pt wurde das Wasser abgedampft und das Gemisch bei 120°C 2 Stunden lang getrocknet, wonach es bei 500°C 1 Stunde lang gebrannt wurde, um den Katalysator dieser Erfindung zu erhalten.
  • Beispiel 2
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass 30,31 g La(NO3)3·6H2O, 3,03 g KNO3 und 29,1 g Co(NO3)2·6H2O verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perovskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur La0,7K0,3CoO3.
  • Beispiel 3
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass 21,65 g La(NO3)3·6H2O, 5,05 g KNO3 und 29,1 g Co(NO3)2·6H2O verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perowskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur La0,5K0,5CoO3.
  • Beispiel 4
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass 30,31 g La(NO3)3·6H2O, 3,03 g KNO3 und 28,7 g Mn(NO3)2·6H2O verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perowskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur La0,7K0,3MnO3.
  • Beispiel 5
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch gleiche Verfahren wie Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass 30,31 g La(NO3)3·6H2O, 3,03 g KNO3 und 40,4 g Fe(NO3)3·9H2O verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perowskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur La0,7K0,3FeO3.
  • Beispiel 6
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass 30,31 g La(NO3)3·6H2O, 3,03 g KNO3 und 29,1 g Ni(NO3)2·6H2O verwenden wurden. Das Komplexoxid vom Perowskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur La0,7K0,3NiO3.
  • Beispiel 7
  • Nach Auflösen und Rühren von 76,0 g La(NO3)3·6H2O, 7,6 g KNO3, 64,8 g Mn(NO3)2·6H2O und Titanoxid-Sol, das 2 g eines Feststoffanteils in 500 ml innenausgetauschtem Wasser enthält, wurde das Wasser abgedampft und das Gemisch bei 120°C für 2 Stunden getrocknet, bei 480°C für 1 Stunde calciniert und danach bei 850°C für 10 Stunden gebrannt, um ein Pulver des Komplexoxids vom Perowskit-Typ La0,7K0,3Mn0,9Ti0,1O3 zu erhalten.
  • Ein Anteil von 50 g des erhaltenen Komplexoxidpulvers wurde in 300 ml innenausgetauschtem Wasser dispergiert und gerührt, und nach Hinzufügen einer wässrigen Salpetersäurelösung von Dinitrodiamminplatin zu 2 g mit Bezug auf Pt wurde das Wasser abgedampft und das Gemisch bei 120°C für 2 Stunden getrocknet, wonach es bei 500°C für eine Stunde gebrannt wurde, um den Katalysator dieser Erfindung zu erhalten.
  • Beispiel 8
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 7 erhalten, mit der Ausnahme, dass 76,0 g La(NO3)3·6H2O, 7,6 g KNO3, 50,4 g Mn(NO3)2·6H2O und Titanoxid-Sol, das 6 g eines festen Anteils enthält, verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perowskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur La0,7K0,3Mn0,7Ti0,3O3.
  • Beispiel 9
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 7 erhalten, mit der Ausnahme, dass 76,0 g La(NO3)3·6H2O, 7,6 g KNO3, 36,0 g Mn(NO3)2·6H2O und Titanoxid-Sol, das 10 g eines festen Anteils enthält, verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perowskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur La0,7K0,3Mn0,5Ti0,5O3.
  • Beispiel 10
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 7 erhalten, mit der Ausnahme, dass 100,0 g Sm(NO3)3·6H2O, 2,5 g KNO3, 50,4 g Mn(NO3)2·6H2O und Titanoxid-Sol, das 6 g eines festen Anteils enthält, verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perovskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur Sm0,9K0,1Mn0,7Ti0,3O3.
  • Beispiel 11
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 7 erhalten, mit der Ausnahme, dass 78,0 g Sm(NO3)3·6H2O, 7,6 g KNO3, 50,4 g Mn(NO3)2·6H2O und Titanoxid-Sol, das 6 g eines festen Anteils enthält, verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perovskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur Sm0,7K0,3Mn0,7Ti0,3O3.
  • Beispiel 12
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 7 erhalten, mit der Ausnahme, dass 55,6 g Sm(NO3)3·6H2O, 12,6 g KNO3, 50,4 g Mn(NO3)2·6H2O und Titanoxid-Sol, das 6 g eines festen Anteils enthält, verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perowskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur Sm0,5K0,5Mn0,7Ti0,3O3.
  • Beispiel 13
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 7 erhalten, mit der Ausnahme, dass 98,6 g Nd(NO3)3·6H2O, 2,5 g KNO3, 50,4 g Mn(NO3)2·6H2O und Titanoxid-Sol, das 6 g eines festen Anteils enthält, verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perovskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur Nd0,9K0,1Mn0,7Ti0,3O3.
  • Beispiel 14
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 7 erhalten, mit der Ausnahme, dass 76,7 g Nd(NO3)3·6H2O, 7,6 g KNO3, 50,4 g Mn(NO3)2·6H2O und Titanoxid-Sol, das 6 g eines festen Anteils enthält, verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perowskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur Nd0,7K0,3Mn0,7Ti0,3O3.
  • Beispiel 15
  • Ein Katalysator dieser Erfindung wurde durch das gleiche Verfahren wie Beispiel 7 erhalten, mit der Ausnahme, dass 54,8 g Nd(NO3)3·6H2O, 12,6 g KNO3, 50,4 g Mn(NO3)2·6H2O und Titanoxid-Sol, das 6 g eines festen Anteils enthält, verwendet wurden. Das Komplexoxid vom Perowskit-Typ im Katalysator hatte die Struktur Nd0,5K0,5Mn0,7Ti0,3O3.
  • Beispiel 16
  • Ein 50 g Anteil des Komplexoxids vom Perowskit-Typ mit der Struktur Nd0,7K0,3Mn0,7Ti0,3O3, hergestellt in Beispiel 14, wurde in 300 ml ionenausgetauschtem Wasser dispergiert und gerührt, und nach Hinzufügen einer wässrigen Salpetersäurelösung von Dinitrodiamminplatin zu 2,67 g mit Bezug auf Pt wurde das Wasser abgedampft und das Gemisch 2 Stunden lang bei 120°C getrocknet, wonach es bei 500°C für 1 Stunde gebrannt wurde. Als nächstes wurden 16,7 g γ-Aluminiumoxid mit dem Pt-beladenen Komplexoxid vom Perowskit-Typ vermischt, und nach Redispersion und Rühren in 300 ml ionenausgetauschtem Wasser wurde das Gemisch filtriert und getrocknet, um einen Katalysator dieser Erfindung zu erhalten.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Nach Dispergieren und Rühren von 50 g V-Aluminiumoxid-Pulver in 300 ml ionenausgetauschtem Wasser wurde eine wässrige Salpetersäurelösung von Dinitrodiamminplatin zu 2 g mit Bezug auf Pt hinzugefügt, und nach Rühren für 1 Stunde wurde das Gemisch filtriert und getrocknet, und danach bei 300°C 1 Stunde lang gebrannt, um ein Pt-beladenes V-Aluminiumoxid-Pulver zu erhalten.
  • Als nächstes wurden 7,4 g Kaliumacetat in 500 ml ionenausgetauschtem Wasser aufgelöst und das vorstehend erwähnte Pt-beladene Oxid wurde in der Lösung dispergiert und unter Erwärmen gerührt, das Gemisch wurde bis zur Trockenheit verdampft, und nach weiterem Trocknen bei 120°C für 2 Stunden wurde es bei 500°C für 2 Stunden gebrannt, um einen Katalysator für den Vergleich zu erhalten.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Nach Dispergieren und Rühren von 50 g V-Aluminiumoxid-Pulver in 300 ml ionenausgetauschtem Wasser wurde eine wässrige Salpetersäurelösung von Dinitrodiamminplatin zu 4 g mit Bezug auf Pt hinzugefügt, und nach Rühren für 1 Stunde wurde das Gemisch filtriert und getrocknet und danach bei 300°C für 1 Stunde gebrannt, um ein Pt-beladenes V-Aluminiumoxid-Pulver zu erhalten.
  • Als nächstes wurden 20 g jedes dieses V-Aluminiumoxid-Pulvers und des Komplexoxids vom Perowskit-Typ Nd0,7K0,3Mn0,7Ti0,3O3 vor dem Beladen mit Pt, verwendet in Beispiel 14, in 500 ml ionenausgetauschtem Wasser dispergiert und gerührt, um eine einheitliche Aufschlämmung herzustellen, die danach filtriert und getrocknet wurde, um einen Katalysator für den Vergleich zu erhalten.
  • Bewertung der NOx-Reinigungsleistung
  • Jeder der erhaltenen Katalysatoren wurde kompressionsgeformt und pulverisiert, um Pellets mit einem Durchmesser von 0,5–1,7 mm herzustellen.
  • Jeder Pellet-Katalysator wurde einer Atmosphäre ausgesetzt, die alle zwei Minuten zwischen den unten beschriebenen mageren und fetten Modellgasatmosphären wechselte, während des Messens der NOx-Reinigungsleistung in der mageren Atmosphäre und des Bestimmens der NOx-Reinigungseffizienz gemäß der unten angegebenen Formel.
  • Die Menge des für den Bewertungstest verwendeten Katalysators betrug in allen Fällen 2 g, und Platin war in jedem Katalysator zu 0,385 Gew.-% enthalten.
  • Zusammensetzung des fetten Gases:
    • 500 ppm NO + 2000 ppm HC + 0,6% CO + 10% CO2 + 0,3% O2 + 5% H2O (Rest: N2)
  • Zusammensetzung des mageren Gases:
    • 500 ppm NO + 2000 ppm HC + 0,1% CO + 10% CO2 + 6,5% O2 + 5% H2O (Rest: N2)
  • Vier Atmosphärentemperaturen wurden verwendet, 400°C, 500°C, 600°C und 700°C, und die Ergebnisse für die NOx-Reinigungseffizienz bei jeder Temperatur sind in 1 bis 3 gezeigt.
  • Ergebnisse der Beispiele
  • Durch Vergleichen der NOx-Reinigungseffizienz für die Beispiele 1 bis 16 mit Vergleichsbeispiel 1 wird ersichtlich, dass die Katalysatoren, die spezielle Kalium-enthaltende Komplexoxide vom Perowskit-Typ enthalten, bei 600°C und 700°C eine merklich höhere NOx-Reinigungseffizienz hatten als der Katalysator, auf dem Kalium unter Verwendung von Kaliumacetat aufgebracht war.
  • Durch Vergleichen der NOx-Reinigungseffizienz für Beispiele 1 bis 16 mit Vergleichsbeispiel 2 wird ersichtlich, dass die Katalysatoren, die Platin auf dem Komplexoxid vom Perowskit-Typ trugen, eine merklich höhere NOx-Reinigungseffizienz hatten als der Katalysator, der das Platin-beladene γ-Aluminiumoxid und Komplexoxid vom Perowskit-Typ aufwies. Dies zeigt, dass ein Beladen von Platin auf Komplexoxide vom Perowskit-Typ für die Reinigung des NOx wirkungsvoll ist.
  • Durch Vergleichen der NOx-Reinigungseffizienz für Beispiele 1 bis 6 mit Beispielen 7 bis 15 wird ersichtlich, dass ein Ersatz eines Teils der B-Plätze mit Titan zu einer weiteren Verbesserung der NOx-Effizienz führt.
  • Wie oben beschrieben, ist es möglich, Katalysatoren für das Reinigen eines Abgases bereitzustellen, die sogar bei hohen Temperaturen, die etwa 500°C übersteigen, eine hohe NOx-Reinigungseffizienz besitzen.
  • Ein Katalysator für das Reinigen eines Abgases, umfassend:
    mindestens einen Katalysatorbestandteil von Pt, Pd, Rh, Au, Ag und Ir, und ein Komplexoxid vom Perowskit-Typ, das mindestens zwei verschiedene metallische Elemente umfasst,
    wobei der Katalysatorbestandteil auf dem Komplexoxid aufgebracht ist.

Claims (7)

  1. Katalysator für das Reinigen eines Abgases, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens ein Katalysatorbestandteil, der von Pt, Pd, Rh, Au, Ag und Ir gewählt ist, auf einem Komplexoxid vom Perovskit-Typ getragen ist, dargestellt durch die Strukturformel: A1-xKxB1-yTiyO3 wobei A mindestens eines von La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, und Y ist, B mindestens eines von Mn, Co, Fe und Ni ist, 0 ≤ x < 1 und 0 ≤ y < 1.
  2. Katalysator für das Reinigen eines Abgases nach Anspruch 1, wobei mindestens ein Metall, das von Alkalimetallen und Erdalkalimetallen gewählt ist, weiter auf dem Komplexoxid getragen ist.
  3. Katalysator für das Reinigen eines Abgases nach einem der Ansprüche 1 oder 2, wobei mindestens ein anorganisches Oxid, das von Aluminiumoxid, Titanoxid, Zirconiumoxid und Siliciumdioxid gewählt ist, mit dem Komplexoxid vermischt ist.
  4. Katalysator für das Reinigen eines Abgases nach Anspruch 1, wobei 0,05 < x < 1 und 0,05 < y < 1.
  5. Katalysator für das Reinigen eines Abgases nach Anspruch 1, wobei 0,1 < x < 0,5 und 0,1 < y < 0,5.
  6. Katalysator für das Reinigen eines Abgases nach Anspruch 1, wobei 0,1 < x < 0,4 und 0,1 < y < 0,4.
  7. Katalysator für das Reinigen eines Abgases nach Anspruch 1, wobei 0,2 < x < 0,4 und 0,2 < y < 0,4.
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