JPH07136518A - 排気ガス浄化用触媒 - Google Patents
排気ガス浄化用触媒Info
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- JPH07136518A JPH07136518A JP5292023A JP29202393A JPH07136518A JP H07136518 A JPH07136518 A JP H07136518A JP 5292023 A JP5292023 A JP 5292023A JP 29202393 A JP29202393 A JP 29202393A JP H07136518 A JPH07136518 A JP H07136518A
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 高温での耐久後においても理論空燃比からリ
ッチ側の排気組成において良好なNOx 浄化率を得るこ
とができるパラジウム触媒を得る。 【構成】 少なくともパラジウムとペロブスカイト型複
合酸化物を含み、該ペロブスカイト型複合酸化物が一般
式Ax A′1-x By B′1-y O3 (式中のA,A′はラ
ンタン、ネオジウム、セリウム、ストロンチウム、バリ
ウム、カルシウムおよびカリウムからなる群より選ばれ
た少なくとも1種、Bはコバルトとマンガンより選ばれ
た少なくとも1種、B′は鉄、ニッケル、銅、バナジウ
ムおよびクロムからなる群より選ばれた少なくとも1種
を示し、0≦x≦1で、0.5 ≦y≦1である)で表され
ることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。
ッチ側の排気組成において良好なNOx 浄化率を得るこ
とができるパラジウム触媒を得る。 【構成】 少なくともパラジウムとペロブスカイト型複
合酸化物を含み、該ペロブスカイト型複合酸化物が一般
式Ax A′1-x By B′1-y O3 (式中のA,A′はラ
ンタン、ネオジウム、セリウム、ストロンチウム、バリ
ウム、カルシウムおよびカリウムからなる群より選ばれ
た少なくとも1種、Bはコバルトとマンガンより選ばれ
た少なくとも1種、B′は鉄、ニッケル、銅、バナジウ
ムおよびクロムからなる群より選ばれた少なくとも1種
を示し、0≦x≦1で、0.5 ≦y≦1である)で表され
ることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】この発明は、自動車などの内燃機
関から排出される排気ガスの浄化用三元触媒に関し、特
にパラジウム触媒の性能改善に関する。
関から排出される排気ガスの浄化用三元触媒に関し、特
にパラジウム触媒の性能改善に関する。
【0002】
【従来の技術】従来、自動車などの内燃機関からの排気
ガスの浄化用三元触媒としては、白金、ロジウムおよび
パラジウム等の貴金属をアルミナ等の担体基材に担持し
たものが主に用いられてきた。特にロジウムはNOx 浄
化の必須成分として用いられてきたが、その資源的な不
足から高価な触媒材料であり、更に近年の地球規模での
環境問題の高まりから、排気ガス浄化触媒の要求は質、
量ともに年々高まってきており、将来的には一層の高騰
が懸念される。このような問題から、貴金属として比較
的資源量も豊富で、コスト的にも安価なパラジウムのみ
を使用した三元触媒の開発に力が注がれてきている。
ガスの浄化用三元触媒としては、白金、ロジウムおよび
パラジウム等の貴金属をアルミナ等の担体基材に担持し
たものが主に用いられてきた。特にロジウムはNOx 浄
化の必須成分として用いられてきたが、その資源的な不
足から高価な触媒材料であり、更に近年の地球規模での
環境問題の高まりから、排気ガス浄化触媒の要求は質、
量ともに年々高まってきており、将来的には一層の高騰
が懸念される。このような問題から、貴金属として比較
的資源量も豊富で、コスト的にも安価なパラジウムのみ
を使用した三元触媒の開発に力が注がれてきている。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】触媒活性成分の貴金属
としてパラジウムのみを使用する場合の問題としては、
高温域で使用した場合、酸化パラジウムの還元が生じ易
くなることが挙げられる。パラジウム触媒のNOx 浄化
活性は、酸化パラジウム(PdOまたはPdO2)の状態
では良好に得られるものの、還元されメタル化したパラ
ジウムでは良好なNOx 浄化活性が得られないことが知
られている。つまり、アルミナ等の担体基材に担持され
たパラジウム触媒では、理論空燃比よりも還元剤の多い
領域(リッチ側)の排気組成(特に高温域)において、
酸化パラジウムが還元されてメタル化するためにNOx
の浄化率が低下し、利用しうる空燃比領域(ウィンド
ウ)幅が狭くなると言う問題点があった。
としてパラジウムのみを使用する場合の問題としては、
高温域で使用した場合、酸化パラジウムの還元が生じ易
くなることが挙げられる。パラジウム触媒のNOx 浄化
活性は、酸化パラジウム(PdOまたはPdO2)の状態
では良好に得られるものの、還元されメタル化したパラ
ジウムでは良好なNOx 浄化活性が得られないことが知
られている。つまり、アルミナ等の担体基材に担持され
たパラジウム触媒では、理論空燃比よりも還元剤の多い
領域(リッチ側)の排気組成(特に高温域)において、
酸化パラジウムが還元されてメタル化するためにNOx
の浄化率が低下し、利用しうる空燃比領域(ウィンド
ウ)幅が狭くなると言う問題点があった。
【0004】
【課題を解決するための手段】かかる問題点を解決する
手段として、アルカリ金属、アルカリ土類金属の添加が
効果を有することが既に報告されているが、本発明は、
一般式Ax A′1-x B y B′1-y O3 構造(0≦x≦
1、0≦y≦1)で表されるペロブスカイト型複合酸化
物の内、yについて0.5 ≦y≦1を満足するものを用い
ると、理論空燃比のリッチ側でのPd触媒のNOx 浄化
活性が改善されることを知見したことに基づくものであ
る。
手段として、アルカリ金属、アルカリ土類金属の添加が
効果を有することが既に報告されているが、本発明は、
一般式Ax A′1-x B y B′1-y O3 構造(0≦x≦
1、0≦y≦1)で表されるペロブスカイト型複合酸化
物の内、yについて0.5 ≦y≦1を満足するものを用い
ると、理論空燃比のリッチ側でのPd触媒のNOx 浄化
活性が改善されることを知見したことに基づくものであ
る。
【0005】従って本発明は、少なくともパラジウムと
ペロブスカイト型複合酸化物を含み、該ペロブスカイト
型複合酸化物が一般式Ax A′1-x By B′1-y O
3 (式中のA,A′はランタン、ネオジウム、セリウ
ム、ストロンチウム、バリウム、カルシウムおよびカリ
ウムからなる群より選ばれた少なくとも1種、Bはコバ
ルトとマンガンより選ばれた少なくとも1種、B′は
鉄、ニッケル、銅、バナジウムおよびクロムからなる群
より選ばれた少なくとも1種を示し、0≦x≦1で、0.
5 ≦y≦1である)で表されることを特徴とする排気ガ
ス浄化用触媒に関するものである。
ペロブスカイト型複合酸化物を含み、該ペロブスカイト
型複合酸化物が一般式Ax A′1-x By B′1-y O
3 (式中のA,A′はランタン、ネオジウム、セリウ
ム、ストロンチウム、バリウム、カルシウムおよびカリ
ウムからなる群より選ばれた少なくとも1種、Bはコバ
ルトとマンガンより選ばれた少なくとも1種、B′は
鉄、ニッケル、銅、バナジウムおよびクロムからなる群
より選ばれた少なくとも1種を示し、0≦x≦1で、0.
5 ≦y≦1である)で表されることを特徴とする排気ガ
ス浄化用触媒に関するものである。
【0006】
【実施例】以下本発明を実施例、比較例および試験例に
より説明する。 実施例1 La0.8 Sr0.2 Co0.8 Fe0.2 O3 で示される組成
のペロブスカイト粉末500gに対して硝酸パラジウム
溶液をPd1.0 重量%となるように加え良く攪拌した
後、オーブン中150℃で2時間乾燥し、さらに400
℃で2時間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラジウム担
持ペロブスカイト粉末1重量%Pd/La 0.6 Sr0.4
Co0.8 Fe0.2 O3 を作った。
より説明する。 実施例1 La0.8 Sr0.2 Co0.8 Fe0.2 O3 で示される組成
のペロブスカイト粉末500gに対して硝酸パラジウム
溶液をPd1.0 重量%となるように加え良く攪拌した
後、オーブン中150℃で2時間乾燥し、さらに400
℃で2時間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラジウム担
持ペロブスカイト粉末1重量%Pd/La 0.6 Sr0.4
Co0.8 Fe0.2 O3 を作った。
【0007】次にγ−アルミナ粉末1kgに対して硝酸
パラジウム溶液をPd1.5 重量%となるように加え良く
攪拌した後、オーブン中150℃で2時間乾燥し、さら
に400℃で2時間空気雰囲気中で焼成を行ないパラジ
ウム担持γ−アルミナ粉末1.5 重量%Pd/γ−アルミ
ナを作った。
パラジウム溶液をPd1.5 重量%となるように加え良く
攪拌した後、オーブン中150℃で2時間乾燥し、さら
に400℃で2時間空気雰囲気中で焼成を行ないパラジ
ウム担持γ−アルミナ粉末1.5 重量%Pd/γ−アルミ
ナを作った。
【0008】上記パラジウム担持ペロブスカイト粉末5
00g、パラジウム担持γ−アルミナ粉末1000gと
を適量の水とともにボールミルポットに投入し、3時間
粉砕しスラリーとし、得られたスラリーをモノリス担体
基材(0.12リットル)に塗布乾燥後、400℃で2時間
空気雰囲気中で焼成し、触媒とした。このとき塗布量は
担体容量1リットル当り、210gと設定した。
00g、パラジウム担持γ−アルミナ粉末1000gと
を適量の水とともにボールミルポットに投入し、3時間
粉砕しスラリーとし、得られたスラリーをモノリス担体
基材(0.12リットル)に塗布乾燥後、400℃で2時間
空気雰囲気中で焼成し、触媒とした。このとき塗布量は
担体容量1リットル当り、210gと設定した。
【0009】尚、ペロブスカイト粉末は以下の方法(特
開平2−74505号公報に記載と同様)により製造し
た。ランタン、ストロンチウム、コバルト、鉄の炭酸塩
をそれぞれモル比でLa:Sr:Co:Fe=8:2:
8:2となるよう加え、ボールミルで粉砕混合した。こ
の混合物100重量部にたいしてクエン酸63.4重量部と
純水400重量部を加え、60±5℃で反応させた。反
応終了後、得られたスラリーを120℃で脱水して複合
クエン酸塩を得た。得られた複合クエン酸塩を500℃
で1時間大気中で仮焼成後、600〜700℃で5時間
本焼成を行い、La0.8 Sr0.2 Co0.8 Fe0.2 O3
複合酸化物粉末を得た。尚、以下実施例、比較例におい
ても、出発原料である炭酸塩の種類、混合比を変更する
だけで同様の方法によりペロブスカイト粉末を製造し
た。
開平2−74505号公報に記載と同様)により製造し
た。ランタン、ストロンチウム、コバルト、鉄の炭酸塩
をそれぞれモル比でLa:Sr:Co:Fe=8:2:
8:2となるよう加え、ボールミルで粉砕混合した。こ
の混合物100重量部にたいしてクエン酸63.4重量部と
純水400重量部を加え、60±5℃で反応させた。反
応終了後、得られたスラリーを120℃で脱水して複合
クエン酸塩を得た。得られた複合クエン酸塩を500℃
で1時間大気中で仮焼成後、600〜700℃で5時間
本焼成を行い、La0.8 Sr0.2 Co0.8 Fe0.2 O3
複合酸化物粉末を得た。尚、以下実施例、比較例におい
ても、出発原料である炭酸塩の種類、混合比を変更する
だけで同様の方法によりペロブスカイト粉末を製造し
た。
【0010】実施例2 La0.8 Ce0.2 CoO3 で示されるペロブスカイト粉
末を用いた他はすべて実施例1と同様にした。
末を用いた他はすべて実施例1と同様にした。
【0011】実施例3 Nd0.8 Ba0.2 Co0.8 Fe0.2 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0012】実施例4 La0.6 Sr0.4 Mn0.8 Cu0.2 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0013】実施例5 Nd0.9 Ca0.1 MnO3 で示されるペロブスカイト粉
末を用いた他はすべて実施例1と同様にした。
末を用いた他はすべて実施例1と同様にした。
【0014】実施例6 La0.6 Sr0.4 Mn0.6 Fe0.4 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0015】実施例7 La0.8 Ce0.2 Co0.6 Fe0.4 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0016】実施例8 La0.8 Sr0.2 Co0.5 Fe0.5 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0017】実施例9 La0.5 Sr0.5 Mn0.5 Fe0.5 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0018】実施例10 La0.8 Sr0.2 Mn0.75Co0.25O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0019】実施例11 La0.9 K0.1 MnO3 で示されるペロブスカイト粉末
を用いた他はすべて実施例1と同様にした。
を用いた他はすべて実施例1と同様にした。
【0020】実施例12 La0.8 Sr0.2 Co0.9 Ni0.1 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0021】実施例13 La0.8 Sr0.2 Co0.9 V0.1 O3 で示されるペロブ
スカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
スカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0022】実施例14 La0.8 Sr0.2 Co0.9 Cr0.1 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0023】実施例15 La0.8 Sr0.2 Co0.8 Fe0.2 O3 で示される組成
のペロブスカイト粉末1000gに対して硝酸パラジウ
ム溶液をPd2.0 重量%となるように加え良く攪拌した
後、オーブン中150℃で2時間乾燥し、さらに400
℃で2時間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラジウム担
持ペロブスカイト粉末1重量%Pd/La0.8 Sr0.2
Co0.8 Fe0.2 O3 を作った。
のペロブスカイト粉末1000gに対して硝酸パラジウ
ム溶液をPd2.0 重量%となるように加え良く攪拌した
後、オーブン中150℃で2時間乾燥し、さらに400
℃で2時間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラジウム担
持ペロブスカイト粉末1重量%Pd/La0.8 Sr0.2
Co0.8 Fe0.2 O3 を作った。
【0024】上記パラジウム担持ペロブスカイト粉末1
000g、γ−アルミナ粉末500gとを適量の水とと
もにボールミルポットに投入し、3時間粉砕しスラリー
とし、得られたスラリーをモノリス担体基材(0.12リッ
トル)に塗布乾燥した後、400℃で2時間空気雰囲気
中で焼成し、触媒とした。このとき塗布量は担体容量1
リットル当り、210gと設定した。
000g、γ−アルミナ粉末500gとを適量の水とと
もにボールミルポットに投入し、3時間粉砕しスラリー
とし、得られたスラリーをモノリス担体基材(0.12リッ
トル)に塗布乾燥した後、400℃で2時間空気雰囲気
中で焼成し、触媒とした。このとき塗布量は担体容量1
リットル当り、210gと設定した。
【0025】実施例16 γ−アルミナ粉末1kgに対して硝酸パラジウム溶液を
Pd2.0 重量%となるように加え良く攪拌した後、オー
ブン中150℃で2時間乾燥し、さらに400℃で2時
間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラジウム担持γ−ア
ルミナ粉末2.0重量%Pd/γ−アルミナを作った。
Pd2.0 重量%となるように加え良く攪拌した後、オー
ブン中150℃で2時間乾燥し、さらに400℃で2時
間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラジウム担持γ−ア
ルミナ粉末2.0重量%Pd/γ−アルミナを作った。
【0026】上記パラジウム担持γ−アルミナト粉末1
000gと、La0.8 Sr0.2 Co 0.8 Fe0.2 O3 で
示される組成のペロブスカイト粉末500gを適量の水
とともにボールミルポットに投入し、3時間粉砕しスラ
リーとし、得られたスラリーをモノリス担体基材(0.12
リットル)に塗布乾燥した後、400℃で2時間空気雰
囲気中で焼成し、触媒とした。このとき塗布量は担体容
量1リットル当り、210gに設定した。
000gと、La0.8 Sr0.2 Co 0.8 Fe0.2 O3 で
示される組成のペロブスカイト粉末500gを適量の水
とともにボールミルポットに投入し、3時間粉砕しスラ
リーとし、得られたスラリーをモノリス担体基材(0.12
リットル)に塗布乾燥した後、400℃で2時間空気雰
囲気中で焼成し、触媒とした。このとき塗布量は担体容
量1リットル当り、210gに設定した。
【0027】比較例1 酸化セリウム粉末500gに対して硝酸パラジウム溶液
Pd1.0 重量%となるように加え良く攪拌した後、オー
ブン中150℃で2時間乾燥し、さらに400℃で2時
間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラジウム担持酸化セ
リウム粉末を作った。
Pd1.0 重量%となるように加え良く攪拌した後、オー
ブン中150℃で2時間乾燥し、さらに400℃で2時
間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラジウム担持酸化セ
リウム粉末を作った。
【0028】次にγ−アルミナ粉末1kgに対して硝酸
パラジウム溶液をPd1.5 重量%となるように加え良く
攪拌した後、オーブン中150℃で2時間乾燥し、さら
に400℃で2時間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラ
ジウム担持γ−アルミナ粉末1.5 重量%Pd/γ−アル
ミナを作った。
パラジウム溶液をPd1.5 重量%となるように加え良く
攪拌した後、オーブン中150℃で2時間乾燥し、さら
に400℃で2時間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラ
ジウム担持γ−アルミナ粉末1.5 重量%Pd/γ−アル
ミナを作った。
【0029】上記パラジウム担持酸化セリウム粉末50
0g、パラジウム担持γ−アルミナ粉末1000gとを
適量の水とともにボールミルポットに投入し、3時間粉
砕しスラリーとし、得られたスラリーをモノリス担体基
材(0.12リットル)に塗布乾燥した後、400℃で2時
間空気雰囲気中で焼成し、触媒とした。このとき塗布量
は担体容量1リットル当り、210gに設定した。
0g、パラジウム担持γ−アルミナ粉末1000gとを
適量の水とともにボールミルポットに投入し、3時間粉
砕しスラリーとし、得られたスラリーをモノリス担体基
材(0.12リットル)に塗布乾燥した後、400℃で2時
間空気雰囲気中で焼成し、触媒とした。このとき塗布量
は担体容量1リットル当り、210gに設定した。
【0030】比較例2 酸化セリウム粉末500gに対して硝酸パラジウム溶液
Pd1.0 重量%となるように加え良く攪拌した後、オー
ブン中150℃で2時間乾燥し、さらに400℃で2時
間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラジウム担持酸化セ
リウム粉末を作った。
Pd1.0 重量%となるように加え良く攪拌した後、オー
ブン中150℃で2時間乾燥し、さらに400℃で2時
間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラジウム担持酸化セ
リウム粉末を作った。
【0031】次にγ−アルミナ粉末1kgに対して硝酸
パラジウム溶液をPd1.5 重量%となるように加え良く
攪拌した後、オーブン中150℃で2時間乾燥し、さら
に400℃で2時間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラ
ジウム担持γ−アルミナ粉末1.5 重量%Pd/γ−アル
ミナを作った。
パラジウム溶液をPd1.5 重量%となるように加え良く
攪拌した後、オーブン中150℃で2時間乾燥し、さら
に400℃で2時間空気雰囲気中にて焼成を行ないパラ
ジウム担持γ−アルミナ粉末1.5 重量%Pd/γ−アル
ミナを作った。
【0032】上記パラジウム担持酸化セリウム粉末50
0g、パラジウム担持γ−アルミナ粉末1000gとを
適量の水とともにボールミルポットに投入し、3時間粉
砕しスラリーとし、得られたスラリーをモノリス担体基
材(0.12リットル)に塗布乾燥した後、400℃で2時
間空気雰囲気中で焼成した。その後、酢酸バリウム水溶
液に上記モノリス触媒を含浸し、再び400℃で1時間
焼成し、酸化バリウムBaOとして15g/L担持し触
媒とした。
0g、パラジウム担持γ−アルミナ粉末1000gとを
適量の水とともにボールミルポットに投入し、3時間粉
砕しスラリーとし、得られたスラリーをモノリス担体基
材(0.12リットル)に塗布乾燥した後、400℃で2時
間空気雰囲気中で焼成した。その後、酢酸バリウム水溶
液に上記モノリス触媒を含浸し、再び400℃で1時間
焼成し、酸化バリウムBaOとして15g/L担持し触
媒とした。
【0033】比較例3 La0.4 Sr0.6 Co0.4 Fe0.6 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0034】比較例4 La0.8 Sr0.2 Co0.2 Fe0.8 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0035】比較例5 La0.8 Sr0.2 Mn0.4 Ni0.6 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0036】比較例6 La0.5 Sr0.5 Mn0.2 Fe0.8 O3 で示されるペロ
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
ブスカイト粉末を用いた他はすべて実施例1と同様にし
た。
【0037】比較例7 La0.8 Ba0.2 FeO3 で示されるペロブスカイト粉
末を用いた他はすべて実施例1と同様にした。
末を用いた他はすべて実施例1と同様にした。
【0038】比較例8 La0.8 Sr0.2 Co0.8 Fe0.2 O3 で示される組成
のペロブスカイト粉末500gを水とともにボールミル
ポットに投入し、3時間粉砕しスラリーとし、得られた
スラリーをモノリス担体基材(0.12リットル)に塗布乾
燥した後、400℃で2時間空気雰囲気中で焼成し、触
媒とした。このとき塗布量は担体容量1リットル当り2
10gと設定した。
のペロブスカイト粉末500gを水とともにボールミル
ポットに投入し、3時間粉砕しスラリーとし、得られた
スラリーをモノリス担体基材(0.12リットル)に塗布乾
燥した後、400℃で2時間空気雰囲気中で焼成し、触
媒とした。このとき塗布量は担体容量1リットル当り2
10gと設定した。
【0039】試験例 実施例1〜16、比較例1〜8の触媒について実験用コ
ンバーターに充填し、実際のエンジン排気ガスにより下
記条件(1)で耐久を行なった後に、下記評価条件
(2)により各A/F(空燃比)でのエンジン排気中で
のNOx 浄化率を測定した。実施例1と比較例1,2,
4の触媒の耐久後のA/FとNOx 添加率の関係を図1
に示す。また、実施例1〜16および比較例3〜8の耐
久後、A/F=14.2(理論空燃比)で評価した各ペロブ
スカイト酸化物の組成とNOx 添加率の関係を図2に示
す。
ンバーターに充填し、実際のエンジン排気ガスにより下
記条件(1)で耐久を行なった後に、下記評価条件
(2)により各A/F(空燃比)でのエンジン排気中で
のNOx 浄化率を測定した。実施例1と比較例1,2,
4の触媒の耐久後のA/FとNOx 添加率の関係を図1
に示す。また、実施例1〜16および比較例3〜8の耐
久後、A/F=14.2(理論空燃比)で評価した各ペロブ
スカイト酸化物の組成とNOx 添加率の関係を図2に示
す。
【0040】(1)耐久条件 エンジン:排気量2000cc 回転数2400rpm 触媒容量:0.12リットル(全排気流量の1/8を触媒に
流通) 耐久温度:850℃ 耐久時間:30時間 耐久中触媒入口エミッション: CO 0.4 〜0.6 % O2 0.5 ±0.1 % NO 1500ppm HC 1000ppm CO2 14.9±0.1 %
流通) 耐久温度:850℃ 耐久時間:30時間 耐久中触媒入口エミッション: CO 0.4 〜0.6 % O2 0.5 ±0.1 % NO 1500ppm HC 1000ppm CO2 14.9±0.1 %
【0041】(2)評価条件 エンジン排気量:2000cc 触媒入口温度:400℃ 触媒容量:0.12リットル(全排気流量の1/8を触媒に
流通) A/F振幅:±0.2 A/F振幅周波数:1Hz
流通) A/F振幅:±0.2 A/F振幅周波数:1Hz
【0042】パラジウム担持γ−アルミナとセリア(酸
化セリウム)を混ぜ込んだ触媒(比較例1)において
は、耐久条件(1)で示したような高温での耐久後に
は、図1に示すように理論空燃比よりリッチ側の領域で
NOx 浄化率が低下するという現象が観られるが、バリ
ウム等のアルカリ土類を添加することにより(比較例
2)、上記リッチ側でのNOx 浄化率を改善することが
できる。一方、La0.8 Sr 0.2 Coy Fe1-y O3 組
成式で示されるペロブスカイトを用いた場合にはy=0.
2 (比較例4)では良好なNOx 浄化性能は得られない
ものの、y=0.8 とBサイト中のコバルトの占める割合
が高い場合(実施例1)には、比較例2を上回る良好な
NOx 浄化性能を得ることができる。
化セリウム)を混ぜ込んだ触媒(比較例1)において
は、耐久条件(1)で示したような高温での耐久後に
は、図1に示すように理論空燃比よりリッチ側の領域で
NOx 浄化率が低下するという現象が観られるが、バリ
ウム等のアルカリ土類を添加することにより(比較例
2)、上記リッチ側でのNOx 浄化率を改善することが
できる。一方、La0.8 Sr 0.2 Coy Fe1-y O3 組
成式で示されるペロブスカイトを用いた場合にはy=0.
2 (比較例4)では良好なNOx 浄化性能は得られない
ものの、y=0.8 とBサイト中のコバルトの占める割合
が高い場合(実施例1)には、比較例2を上回る良好な
NOx 浄化性能を得ることができる。
【0043】種々の組成のペロブスカイト複合酸化物を
用い、同様の評価を行なった結果、ペロブスカイト複合
酸化物Ax A′1-x By B′1-y O3 のAサイト組成に
かかわらず、Bサイト中のコバルト、またはガンマンの
占める割合の多いペロブスカイト酸化物が、A/Fリッ
チ側のNOx 浄化性能が優れていることを見いだした。
図2は各実施例について、耐久条件(1)による高温耐
久後同様の評価(評価条件(2))を行ない、A/F=
14.2におけるNOx 浄化率を比較したグラフである。こ
の図より明らかなように、A/F=14.2において良好な
NOx 浄化率(アルカリ土類添加触媒比較例2の約75
%以上)を得るためには、ペロブスカイト複合酸化物の
Bサイト中のコバルト及び/又はマンガンの占める割合
が0.5 以上であることが必要である。
用い、同様の評価を行なった結果、ペロブスカイト複合
酸化物Ax A′1-x By B′1-y O3 のAサイト組成に
かかわらず、Bサイト中のコバルト、またはガンマンの
占める割合の多いペロブスカイト酸化物が、A/Fリッ
チ側のNOx 浄化性能が優れていることを見いだした。
図2は各実施例について、耐久条件(1)による高温耐
久後同様の評価(評価条件(2))を行ない、A/F=
14.2におけるNOx 浄化率を比較したグラフである。こ
の図より明らかなように、A/F=14.2において良好な
NOx 浄化率(アルカリ土類添加触媒比較例2の約75
%以上)を得るためには、ペロブスカイト複合酸化物の
Bサイト中のコバルト及び/又はマンガンの占める割合
が0.5 以上であることが必要である。
【0044】一方、実施例1と同様の組成のペロブスカ
イトを用いても、パラジウムを含まないペロブスカイト
のみの触媒の場合には比較例8のように、良好なNOx
浄化能は得られない。
イトを用いても、パラジウムを含まないペロブスカイト
のみの触媒の場合には比較例8のように、良好なNOx
浄化能は得られない。
【0045】また、上記ペロブスカイトの効果は、実施
例17の結果から見られるように、パラジウムがペロブ
スカイト上に担持されていることに限定されるものでは
なく、パラジウム担持アルミナとペロブスカイトを混ぜ
込んだ触媒においても同様の効果を得ることができる。
例17の結果から見られるように、パラジウムがペロブ
スカイト上に担持されていることに限定されるものでは
なく、パラジウム担持アルミナとペロブスカイトを混ぜ
込んだ触媒においても同様の効果を得ることができる。
【0046】
【発明の効果】以上説明していたように、少なくともパ
ラジウムと、一般式Ax A′1-x ByB′1-y O3 構造
のペロブスカイト型複合酸化物を含み、さらにペロブス
カイト複合酸化物中のBサイト中のコバルト、及び/又
はマンガンの占める割合を上記一般式において0.5 ≦y
≦1とすることにより、高温での耐久後においても理論
空燃比からリッチ側の排気組成において、良好なNOx
浄化率を得ることができる。
ラジウムと、一般式Ax A′1-x ByB′1-y O3 構造
のペロブスカイト型複合酸化物を含み、さらにペロブス
カイト複合酸化物中のBサイト中のコバルト、及び/又
はマンガンの占める割合を上記一般式において0.5 ≦y
≦1とすることにより、高温での耐久後においても理論
空燃比からリッチ側の排気組成において、良好なNOx
浄化率を得ることができる。
【図1】実施例1、比較例1,2および4の触媒の85
0℃、30時間耐久後、A/FとNOx 添加率の関係を
示す線図である。
0℃、30時間耐久後、A/FとNOx 添加率の関係を
示す線図である。
【図2】実施例1〜16および比較例3〜8の触媒を8
50℃、30時間耐久後、A/F=14.2で評価した場合
の各ペロブスカイト酸化物の組成とNOx 添加率との関
係を示すグラフである。
50℃、30時間耐久後、A/F=14.2で評価した場合
の各ペロブスカイト酸化物の組成とNOx 添加率との関
係を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 B01J 23/84 ZAB 8017−4G 23/889 8017−4G B01J 23/84 311 A
Claims (1)
- 【請求項1】 少なくともパラジウムとペロブスカイト
型複合酸化物を含み、該ペロブスカイト型複合酸化物が
一般式Ax A′1-x By B′1-y O3 (式中のA,A′
はランタン、ネオジウム、セリウム、ストロンチウム、
バリウム、カルシウムおよびカリウムからなる群より選
ばれた少なくとも1種、Bはコバルトとマンガンより選
ばれた少なくとも1種、B′は鉄、ニッケル、銅、バナ
ジウムおよびクロムからなる群より選ばれた少なくとも
1種を示し、0≦x≦1で、0.5 ≦y≦1である)で表
されることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP5292023A JPH07136518A (ja) | 1993-11-22 | 1993-11-22 | 排気ガス浄化用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP5292023A JPH07136518A (ja) | 1993-11-22 | 1993-11-22 | 排気ガス浄化用触媒 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH07136518A true JPH07136518A (ja) | 1995-05-30 |
Family
ID=17776538
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP5292023A Pending JPH07136518A (ja) | 1993-11-22 | 1993-11-22 | 排気ガス浄化用触媒 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH07136518A (ja) |
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-
1993
- 1993-11-22 JP JP5292023A patent/JPH07136518A/ja active Pending
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